KR20140011136A - 세라믹 분리막 구조를 포함하는 전기화학소자 - Google Patents

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Abstract

세라믹 분리막 구조를 채용한 전기화학소자가 개시된다. 상기 전기화학소자는 제1전극층; 상기 제1전극층 상에 배치된, 세라믹 소재를 포함하는 패턴화된 분리막 코팅층; 및 상기 제1전극층에 대향하여 배치된 제2전극층;을 포함한다. 상기 패턴된 분리막 코팅층은 기존의 고분자 분리막 역할을 대신할 수 있으며, 동일한 극간 거리를 유지함으로써 전지의 성능을 향상시킬 수 있다. 또한, 내부단락에 의한 쇼트(short) 면적을 억제하여 열폭주를 제어할 수 있고, 전지 제조과정에서 와인딩시 높은 텐션에서도 공극의 변화를 최소화할 수 있다.

Description

세라믹 분리막 구조를 포함하는 전기화학소자{Electrochemical device including ceramic separator structure}
전기화학소자에 관한 것이다. 보다 구체적으로는 새로운 세라믹 분리막 구조를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.
일반적인 전지의 구조는 양극, 음극, 및 분리막으로 구성되어 있으며, 그 중 분리막은 양극과 음극의 접촉, 즉 내부단락을 방지하고, 전해질 이온의 이동경로로서 사용된다.
일반적인 분리막은 다공성의 고분자막을 사용하며, 두께는 약 20 μm 이상을 사용하고 있다. 다공성의 고분자 분리막은 와인딩시 인장력에 의해 내부 공극이 좁아지거나 막혀 전지의 성능을 떨어뜨릴 수 있으며, 높은 텐션에서의 와인딩이 어려워 제한된 내부체적에 많은 용량을 수용하는데 한계가 있다. 또한, 고분자 분리막은 내부단락이 발생할 경우 열이 발생하면서 분리막이 녹아 더 넓은 범위로 확장되어 결국 열폭주를 야기할 수 있으며, 이는 전지의 파열을 일으키는 원인으로 작용할 수 있다.
따라서, 기존의 고분자 분리막을 대체할 수 있는 새로운 구조의 분리막에 대한 연구가 필요하다.
본 발명의 일 측면은 기존의 고분자 분리막을 대체할 수 있는 분리막 구조를 포함하는 전기화학소자를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 측면에서는,
제1전극층;
상기 제1전극층의 적어도 일면에 배치된, 세라믹 소재를 포함하는 패턴화된 분리막 코팅층; 및
상기 제1전극층의 상기 분리막 코팅층이 배치된 면에 대향하여 배치된 제2전극층;을 포함하는 전기화학소자가 제공된다.
일 실시예에 따르면, 상기 분리막 코팅층은 도트형, 격자형, 스트라이프형, 물결모양, 원형 또는 다각형의 배열 패턴을 가질 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 분리막 코팅층의 두께가 1 내지 100 μm일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 분리막 코팅층의 패턴 간격은 상기 제2전극층의 두께 및 패턴 형태에 따라서 달라질 수 있다. 예를 들어, 상기 제2전극층의 두께가 얇아질수록, 상기 분리막 코팅층의 패턴 간격이 좁아질 수 있다. 예를 들어, 상기 분리막 코팅층의 패턴 간격은 상기 제2전극층 두께의 1 내지 200 %일 수 있고, 여기서 상기 제2전극층의 두께가 10%씩 감소할수록 상기 패턴 간격이 1 내지 50 %씩 좁아질 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 분리막 코팅층의 면적은 상기 제1전극층의 전체 면적 대비 10 내지 90 면적%일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 세라믹 소재는 비전도성 및 흡열성을 갖는 것일 수 있다. 예를 들어, 상기 세라믹 소재는 실리카(SiO2), 알루미나(Al2O3), 산화아연, 산화지르코늄(ZrO2), 제올라이트(zeolite), 산화티탄(TiO2), 티탄산바륨(BaTiO3), 티탄산스트론튬(SrTiO3), 티탄산칼슘(CaTiO3), 붕산 알루미늄, 산화철, 탄산칼슘, 탄산바륨, 산화납, 산화주석, 산화세륨, 산화칼슘, 사산화삼망간, 산화마그네슘, 산화니오브, 산화탄탈, 산화텅스텐, 산화안티몬, 인산알루미늄, 칼슘실리케이트, 지르코늄실리케이트, ITO(주석 함유 산화 인듐), 티탄실리케이트, 몬모릴로나이트, 사포나이트, 버미큘라이트, 하이드로탈사이트, 카올리나이토, 카네마이트, 마가디아이트, 및 케니아이토로부터 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 세라믹 소재는 평균 입경이 0.001 내지 10 ㎛의 분말 형태일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 분리막 코팅층은 바인더 수지를 더 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 바인더 수지는 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐리덴클로라이드, 폴리벤지미다졸, 폴리이미드, 폴리비닐아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리아닐린, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌, 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리페닐설파이드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르이미드, 폴리에틸렌술폰, 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체로부터 선택되는 적어도 하나일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 세라믹 소재와 바인더 수지의 조성비는 중량비로 50:50 내지 99:1 범위일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 제1전극층이 음극층이고, 상기 제2전극층이 양극층일 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 전기화학소자는 리튬 전지일 수 있다.
상기 일 구현예에 따른 전기화학소자에 채용된 패턴된 분리막 코팅층은 기존의 고분자 분리막 역할을 대신할 수 있으며, 동일한 극간 거리를 유지함으로써 전지의 성능을 향상시킬 수 있다. 또한, 내부단락에 의한 쇼트(short) 면적을 억제하여 열폭주를 제어할 수 있고, 전지 제조과정에서 와인딩시 높은 텐션에서도 공극의 변화를 최소화할 수 있다.
도 1은 일 실시예에 따른 전기화학소자에 채용가능한 분리막 코팅층의 예시적인 패턴 형상들을 나타낸 것이다.
도 2는 일 실시예에 따른 전기화학소자의 단면 구조를 나타낸 개략도이다.
도 3은 일 실시예에 따른 전기화학소자에서 전극층 두께에 따른 극판의 눌림 현상을 설명하는 예시 도면이다.
도 4는 일 실시예에 따른 리튬 전지의 개략적인 구조를 나타낸 개략도이다.
이하에서 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 한다. 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 구현예에 따른 전기화학소자는,
제1전극층;
상기 제1전극층의 적어도 일면에 배치된, 세라믹 소재를 포함하는 패턴화된 분리막 코팅층; 및
상기 제1전극층의 상기 분리막 코팅층이 배치된 면에 대향하여 배치된 제2전극층;을 포함한다.
상기 전기화학소자는, 한쪽의 전극층 표면에 세라믹 소재의 분리막 코팅층을 소정의 패턴 형상으로 코팅시킴으로써 기존에 사용하던 고분자 분리막을 대신하여 제1전극층 및 제2전극층의 접촉을 방지하고, 전해질 이온의 통과 경로를 제공하는 분리막의 역할을 대체하도록 한 것이다. 상기 패턴화된 분리막 코팅층은 내부체적과 내부저항을 감소시켜 전기화학소자의 전기화학적 특성을 향상시킬 수 있다. 또한, 상기 패턴화된 분리막 코팅층은 한쪽의 전극층에 직접 접촉되어 있어, 별도의 세퍼레이터의 공급 공정이 필요 없고, 권취 공정을 보다 간편화시킬 수 있다.
상기 분리막 코팅층은 세라믹 소재를 이용하여 제1전극층의 적어도 일면에 소정의 패턴 형상으로 코팅된다. 이때, 상기 분리막 코팅층의 패턴 형상은 다양한 형상을 가질 수 있으며, 특별히 한정되는 것은 아니고, 예를 들어, 도트형, 격자형, 스트라이프형, 물결모양, 원형 또는 다각형의 패턴들이 규칙적 또는 비규칙적으로 반복 배열된 형태를 가질 수 있다.
도 1에 분리막 코팅층의 예시적인 패턴 형상들을 나타내었다. 도 1에서 보는 바와 같이 상기 분리막 코팅층은 도트형(a), 스트라이프형(b), 다각형(c), 물결모양(d) 등 다양한 패턴 형상을 가질 수 있으며 이외에 다른 형태로도 형성될 수 있다. 분리막 코팅층의 패턴 형상에 의하여 제1전극층과 분리막 코팅층을 확실하게 구분할 수 있다.
상기 분리막 코팅층의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니나, 분리막 코팅층의 두께가 지나치게 두꺼우면 제1전극층 및 제2전극층의 극간거리가 벌어져서 출력특성이 떨어질 수 있고, 두께가 너무 얇아지면 제1전극층 및 제2전극층 사이에 쇼트가 일어날 수 있으므로, 예를 들어 1 내지 100 μm 범위로 정해질 수 있다. 구체적으로 예를 들면, 분리막 코팅층의 두께는 1 내지 50 μm일 수 있으며, 보다 더 구체적으로는 10 내지 30 μm일 수 있다.
상기 분리막 코팅층의 면적은 상기 제1전극층의 전체 면적 대비 10 내지 90 면적% 범위일 수 있다. 상기 면적 비율은 패턴들 사이에 전해질이 채워질 수 있도록 빈 공간을 형성하고, 이를 통하여 전해질의 이온 이동을 원활하게 할 수 있게 한다. 구체적으로 예를 들면 상기 분리막 코팅층의 면적은 제1전극층의 전체 면적 대비 30 내지 80 면적%로 코팅될 수 있다.
한편, 분리막 코팅층의 패턴 간격은 전극층의 두께, 특히 제1전극층에 대향하여 배치되는 제2전극층의 두께가 얇아질수록 패턴 간격 또한 좁아지는 것이 바람직하다. 도 2a 내지 도 2c는 전극층 두께에 따른 극판의 눌림 현상을 설명하기 위하여, 예시적으로 도트형으로 패턴화된 분리막 코팅층을 갖는 전기화학소자의 단면을 개략적으로 도시한 것이다. 도 2a 내지 도 2c에서 보는 바와 같이, 동일한 패턴 간격에서 외부 또는 공정상 극판 눌림이 발생할 경우 극판 두께가 두꺼운 경우보다 극판 두께가 얇은 경우에 구부러짐이 증가하여 내부단락 발생의 위험성을 증가시킬 수 있다. 이는 극판 두께가 얇아짐에 따라 와인딩 초기의 극판의 구부러짐이나 접히는 부분에서 내부단락이 일어나기 때문이다.
제2전극층의 두께에 따라 분리막 코팅층의 패턴 간격을 조절함에 있어서, 예를 들어, 상기 분리막 코팅층의 패턴 간격은 상기 제2전극층 두께의 1 내지 200 %이고, 여기서 상기 제2전극층의 두께가 10%씩 감소할수록 상기 패턴 간격이 1 내지 50 %씩 좁아지도록 할 수 있다.
그러나, 분리막 코팅층의 패턴 간격은 패턴된 모양과 형태에 따라 달라질 수 있으며, 예를 들어 1 내지 수백 μm 정도로 형성가능하며, 위의 예시에 한정되는 것은 아니다.
상기 패턴화된 분리막 코팅층은 전기화학소자의 분리막 역할을 수행할 수 있도록 비전도성 및 내열성을 갖는 세라믹 소재를 이용하여 형성될 수 있다. 이와 같이 세라믹 소재의 비전도성 및 내열성으로 인해 제1전극층과 제2전극층 사이의 내부 단락을 억제할 뿐만 아니라, 외부 또는 내부 요인에 의한 열 폭주(thermal runaway) 또는 내부 단락이 발생하더라도 급격한 발열 자체를 억제하여 전지의 발화 및 폭발 발생을 근본적으로 방지할 수 있다. 또한, 종래의 고분자 분리막과는 달리 고온 열수축이 발생하지 않는다. 이러한 세라믹 소재는 비전도성이고, 전기화학소자 내부에서 비정상적으로 발생하는 열을 흡수하거나 소비할 수 있다면, 그 성분, 형태, 함량 등이 특별히 제한되지는 않는다.
이러한 세라믹 소재로는, 예를 들어 실리카(SiO2), 알루미나(Al2O3), 산화아연, 산화지르코늄(ZrO2), 제올라이트(zeolite), 산화티탄(TiO2), 티탄산바륨(BaTiO3), 티탄산스트론튬(SrTiO3), 티탄산칼슘(CaTiO3), 붕산 알루미늄, 산화철, 탄산칼슘, 탄산바륨, 산화납, 산화주석, 산화세륨, 산화칼슘, 사산화삼망간, 산화마그네슘, 산화니오브, 산화탄탈, 산화텅스텐, 산화안티몬, 인산알루미늄, 칼슘실리케이트, 지르코늄실리케이트, ITO(주석 함유 산화 인듐), 티탄실리케이트, 몬모릴로나이트, 사포나이트, 버미큘라이트, 하이드로탈사이트, 카올리나이토, 카네마이트, 마가디아이트, 및 케니아이토로부터 선택되는 적어도 하나를 포함할 수 있다. 상기 세라믹 소재 중에서 중성 내지 산성의 산화물 입자가 강도 관점에서 효과적이고, 예를 들어 산화지르코늄, 산화주석, 산화텅스텐, 산화티탄, 인산알루미늄, 실리카, 산화아연, 알루미나 등이 적절하게 사용될 수 있으며, 보다 더 구체적으로는 알루미나 또는 실리카가 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 세라믹 소재는 예를 들어 평균 입경이 0.001 내지 10 ㎛인 분말 형태로 사용될 수 있으며, 이는 분리막 코팅층의 기계적 강도를 향상시킬 수 있기 때문이다.
상기 분리막 코팅층은 상기 세라믹 소재의 입자간 접착 및 제1전극층 표면에의 분리막 코팅층의 접착을 위하여 바인더 수지를 더 포함할 수 있다. 이러한 바인더 수지의 예로는, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐리덴클로라이드, 폴리벤지미다졸, 폴리이미드, 폴리비닐아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리아닐린, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌, 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리페닐설파이드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르이미드, 폴리에틸렌술폰, 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있으며, 이들을 단독 또는 2이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 분리막 코팅층에 있어서, 세라믹 소재와 바인더 수지의 조성비는 특별히 한정되는 것은 아니나, 고분자 수지의 함량이 지나치게 많으면 분리막 코팅층의 열적 안정성이 저하될 수 있고, 고분자 수지의 함량이 지나치게 작으면 세리막 소재 사이의 접착력, 또는 제1전극층에 대한 분리막 코팅층의 접착력이 떨어지므로 이를 고려하여 결정할 수 있다. 예를 들어, 세라믹 소재와 바인더 수지의 조성비는 중량비로 50:50 내지 99:1 범위일 수 있으며, 구체적으로는 60:40 내지 95:5, 보다 더 구체적으로는 70:30 내지 90:10 범위일 수 있다.
상기 분리막 코팅층의 패턴 형성 방법은 특별히 제한되지 않으며, 공지의 패터닝 방법으로 형성할 수 있다. 예를 들어, 인쇄, 증착, 식각, 스프레이, 잉크젯 분사방식 등 다양한 방법을 이용하여 패턴 형성이 가능하다. 이때, 패턴 형성을 위하여 상술한 세라믹 소재 및 바인더 수지를 용매 중에 혼합하여 패턴 형성용 조성물을 제조한 후, 이를 제1전극층 상에 원하는 패턴닝 방법을 이용하여 도포하고, 도포된 조성물을 건조시켜 분리막 코팅층을 얻을 수 있다.
여기서 조성물 제조시 사용가능한 용매로는 세라믹 소재를 균일하게 분산시키고 바인더 수지를 안정적으로 용해 또는 분산시킬 수 있는 것이라면 제한이 없다. 예를 들어, N-메틸피롤리돈(NMP), 디메틸 포름아마이드, 디메틸 아세트아마이드, N-디메틸 포름알데히드, 아세톤, 물 등이 사용될 수 있으며, 상기 조성물을 안정화시키기 위하여 각종 첨가제를 첨가할 수도 있다. 상기 용매의 함량은 패터닝 작업에 용이하게 적용될 수 있도록 조성물의 농도를 조절하는데 필요한 범위로 사용될 수 있으며, 특별히 제한은 없다.
이와 같이 제조된 패턴화된 분리막 코팅층에 의해 제1전극층 및 제2전극층을 분리시킬 수 있으며, 기존의 고분자 분리막 역할을 대신하여 패턴된 분리막 코팅층에 의하여 동일한 극간 거리를 유지함으로써 전지의 성능을 향상시킬 수 있다. 또한, 내부단락에 의한 쇼트(short) 면적을 억제하여 열폭주를 제어할 수 있고, 전지 제조과정에서 와인딩시 높은 텐션에서도 공극의 변화를 최소화할 수 있다.
상기 분리막 코팅층을 포함하는 전기화학소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함한다. 구체적으로 예를 들면, 모든 종류의 1차, 이차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 수퍼 캐패시터 소자와 같은 캐퍼시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 상기 2차 전지 중 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등을 포함하는 리튬 전지에 유용하게 적용될 수 있다.
전기화학소자는 당 기술 분야에 알려진 통상적인 방법에 따라 제조될 수 있으며, 예를 들어 패턴화된 분리막 코팅층이 형성된 제1전극층과 제2전극층을 대향하여 조립한 후 전해액을 주입함으로써 제조될 수 있다.
상기 분리막 코팅층을 형성시키는 제1전극층은 양극층 또는 음극층일 수 있는데, 상기 분리막 코팅층은 극판 에지부의 쇼트 발생을 억제하기 위하여 음극층에 형성하는 것이 보다 효과적이다. 그이유는 양극층의 면적이 음극층 면적보다 작기 때문에 양극층 에지부에서 음극층과 접촉하여 쇼트발생이 일어날 수 있기 때문이다.
제1전극층 및 제2전극층 각각은 집전체 및 활물질층을 포함할 수 있다. 각 전극층에 사용될 수 있는 집전체로는 예를 들어 두께가 3 내지 100 ㎛ 정도이고, 리튬 전지에 있어서 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
제1전극층 또는 제2전극층이 양극층인 경우, 양극용 집전체 상에 양극 활물질을 포함한 활물질층이 형성된 양극층이 사용될 수 있다. 전기화학소자가 리튬 전지인 경우, 상기 양극 활물질로는 리튬 함유 금속 산화물로서, 당해 기술 분야에서 통상적으로 사용되는 것이면 모두 사용할 수 있다. 예를 들어, LiCoO2, LiMnxO2x(x=1, 2), LiNi1 -xMnxO2(0<x<1) 또는 LiNi1 -x- yCoxMnyO2(0≤x≤0.5, 0≤y≤0.5) 등이다. 예를 들어, LiMn2O4, LiCoO2, LiNiO2, LiFeO2, LiFePO4, V2O5, TiS 또는 MoS 등의 리튬의 흡장/방출이 가능한 화합물이 사용될 수 있다.
상기 양극층을 제조하기 위하여, 예를 들어 양극 활물질, 도전제, 바인더 및 용매가 혼합된 양극 활물질 조성물을 준비한 다음, 이를 양극용 집전체 상에 직접 코팅 및 건조시켜 양극층을 제조할 수 있다. 다르게는, 상기 양극 활물질 조성물을 별도의 지지체 상에 캐스팅한 다음, 상기 지지체로부터 박리하여 얻은 필름을 양극용 집전체 상에 라미네이션하여 양극층을 제조할 수 있다.
제1전극층 또는 제2전극층이 음극층인 경우, 음극용 집전체 상에 음극 활물질을 포함한 활물질층이 형성된 음극층이 사용될 수 있다. 상기 음극 활물질로는 당분야에서 일반적으로 사용되는 것으로 특별히 한정되지 않는다. 전기화학소자가 리튬 전지인 경우, 상기 음극 활물질의 비제한적인 예로는, 리튬 금속, 리튬과 합금화 가능한 금속, 전이금속 산화물, 리튬을 도프 및 탈도프할 수 있는 물질, 리튬 이온을 가역적으로 삽입 및 탈리가 가능한 물질 등이 사용될 수 있으며, 이들 중 2 이상 혼합 또는 결합된 형태로 사용하는 것도 가능하다.
상기 전이금속 산화물의 비제한적인 예로는 텅스텐 산화물, 몰리브데늄 산화물, 티탄 산화물, 리튬 티탄 산화물, 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물 등일 수 있다.
상기 리튬을 도프 및 탈도프할 수 있는 물질은 예를 들어 Si, SiOx(0<x≤2), Si-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 원소, 14족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Si은 아님), Sn, SnO2, Sn-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 원소, 14족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Sn은 아님) 등일 수 있으며, 이들 중 적어도 하나와 SiO2를 혼합하여 사용할 수도 있다. 상기 원소 Y로는 Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Sc, Y, Ti, Zr, Hf, Rf, V, Nb, Ta, Db, Cr, Mo, W, Sg, Tc, Re, Bh, Fe, Pb, Ru, Os, Hs, Rh, Ir, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, B, Al, Ga, Sn, In, Ti, Ge, P, As, Sb, Bi, S, Se, Te, Po, 또는 이들의 조합일 수 있다.
상기 리튬 이온을 가역적으로 삽입 및 탈리할 수 있는 물질로는 탄소계 물질로서, 리튬전지에서 일반적으로 사용되는 탄소계 음극 활물질이라면 모두 사용될 수 있다. 예를 들어, 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물이다. 상기 결정질 탄소의 비제한적인 예로는 무정형, 판상, 린편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연; 또는 인조 흑연을 포함한다. 상기 비정질 탄소의 비제한적인 예로는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치 탄화물, 소성된 코크스 등을 포함한다.
상기 음극층은, 예를 들어 음극 활물질, 바인더, 용매 및 선택적으로 도전제가 혼합된 음극 활물질 조성물을 준비한 다음, 이를 음극용 집전체 상에 직접 코팅 및 건조하여 음극층을 제조하거나, 다르게는, 상기 음극 활물질 조성물을 별도의 지지체 상에 캐스팅한 다음, 상기 지지체로부터 박리하여 얻은 필름을 음극용 집전체 상에 라미네이션하여 음극층을 제조할 수 있다.
양극층 또는 음극층 형성시 사용되는 바인더는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 예를 들어, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐리덴클로라이드, 폴리벤지미다졸, 폴리이미드, 폴리비닐아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리아닐린, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌, 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리페닐설파이드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르이미드, 폴리에틸렌술폰, 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
또한, 양극층 또는 음극층 형성시 사용되는 도전제는 활물질에 도전 통로를 제공하여 전기전도성을 향상시키기 위한 것으로, 일반적으로 리튬 전지에 사용되는 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다. 그 예로 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸블랙, 탄소섬유(예. 기상성장 탄소섬유) 등의 탄소계 물질; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유 등의 금속계 물질; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 폴리머, 또는 이들의 혼합물을 포함하는 도전성 재료를 사용할 수 있다.
또한, 양극층 또는 음극층 형성시 사용되는 용매로는 N-메틸피롤리돈(NMP), 아세톤, 물 등이 사용될 수 있다.
이들 바인더, 도전제 및 용매 등의 함량은 리튬 전지에서 통상적으로 사용하는 수준이다.
상기 제1전극층 및 제2전극층은 패턴화된 분리막 코팅층에 의하여 분리될 수 있으며, 패턴화된 분리막 코팅층이 배치된 제1전극층과 제2전극층을 조립한 후, 이들 사이에 리튬염 함유 비수계 전해질을 주입한다.
리튬염 함유 비수계 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라하이드로푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소란, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소란 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 리튬 전지에서 통상적으로 사용되는 것이라면 모두 다 사용가능하며, 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 리튬클로로보레이트, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등의 물질을 하나 이상 사용할 수 있다.
도 3은 일구현예에 따른 전기화학소자로서, 도트형의 패턴을 갖는 세라믹 소재의 분리막 코팅층을 포함하는 리튬 전지의 단면을 개략적으로 도시한 것이다. 도 3을 참조하면, 양극 집전체 및 양극 활물질층으로 이루어진 양극층 표면에 다수의 도트들이 서로 소정 간격으로 이격되어 형성된 도트형 패턴으로 세라믹 소재의 분리막 코팅층이 형성되어 있다. 이에 대향하여, 음극 집전체 및 음극 활물질층으로 이루어진 음극층이 배치되며, 상기 분리막 코팅층에 의해 양극층과 음극층이 분리되어 있다. 리튬 전지는 형태에 따라 원통형, 각형, 코인형, 파우치형 등으로 분류될 수 있으며, 사이즈에 따라 벌크 타입과 박막 타입으로 나눌 수 있다.
도 4는 일구현예에 따른 리튬 전지의 대표적인 구조를 개략적으로 도시한 것이다. 도 4를 참조하여, 상기 리튬 전지(30)는 양극층(23), 상기 양극층(23) 상에 배치된 도트형으로 패턴화된 분리막 코팅층(24) 및 음극층(22)을 포함한다. 상기 양극층(23) 및 음극층(22)이 와인딩될 경우 음극층(22)이 양극층(23)의 양쪽 면에 대면하게 되므로, 대면하는 이들 층이 서로 접하지 않도록 하기 위하여, 상기 분리막 코팅층(24)은 양극층(23)의 양면에 패턴화된다. 상술한 양극층(23) 및 음극층(22)이 와인딩되거나 접혀서 전지 용기(25)에 수용된다. 이어서, 상기 전지 용기(25)에 전해질이 주입되고 봉입 부재(26)로 밀봉되어 리튬 전지(30)가 완성될 수 있다. 상기 전지 용기(25)는 원통형, 각형, 박막형 등일 수 있다. 상기 리튬 전지는 리튬 이온 전지일 수 있다.
상기 전기화학소자는 기존의 휴대폰, 휴대용 컴퓨터 등의 용도 외에, 전기차량(Electric Vehicle)과 같은 고용량, 고출력 및 고온 구동이 요구되는 용도에도 적합하며, 기존의 내연기관, 연료전지, 수퍼커패시터 등과 결합하여 하이브리드차량(Hybrid Vehicle) 등에도 사용될 수 있다. 또한, 상기 전기화학소자는 고출력, 고전압 및 고온 구동이 요구되는 기타 모든 용도에 사용될 수 있다.
이상에서는 도면 및 실시예를 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 구현예가 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 구현예가 가능하다는 점을 이해할 수 있을 것이다. 따라서, 본 발명의 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 의해서 정해져야 할 것이다.
30: 리튬 전지
22: 음극층
23: 양극층
24: 분리막 코팅층
25: 전지 용기
26: 봉입 부재

Claims (14)

  1. 제1전극층;
    상기 제1전극층의 적어도 일면에 배치된, 세라믹 소재를 포함하는 패턴화된 분리막 코팅층; 및
    상기 제1전극층의 상기 분리막 코팅층이 배치된 면에 대향하여 배치된 제2전극층;을 포함하는 전기화학소자.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 분리막 코팅층은 도트형, 격자형, 스트라이프형, 물결모양, 원형 또는 다각형의 배열 패턴을 갖는 전기화학소자.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 분리막 코팅층의 두께가 1 내지 100 μm인 전기화학소자.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제2전극층의 두께가 얇아질수록, 상기 분리막 코팅층의 패턴 간격이 좁아지는 전기화학소자.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 분리막 코팅층의 패턴 간격은 상기 제2전극층 두께의 1 내지 200 %이고, 여기서 상기 제2전극층의 두께가 10%씩 감소할수록 상기 패턴 간격이 1 내지 50 %씩 좁아지는 전기화학소자.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 분리막 코팅층의 면적은 상기 제1전극층의 전체 면적 대비 10 내지 90 면적%인 전기화학소자.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 세라믹 소재는 비전도성 및 흡열성을 가지는 전기화학소자.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 세라믹 소재는 실리카(SiO2), 알루미나(Al2O3), 산화아연, 산화지르코늄(ZrO2), 제올라이트(zeolite), 산화티탄(TiO2), 티탄산바륨(BaTiO3), 티탄산스트론튬(SrTiO3), 티탄산칼슘(CaTiO3), 붕산 알루미늄, 산화철, 탄산칼슘, 탄산바륨, 산화납, 산화주석, 산화세륨, 산화칼슘, 사산화삼망간, 산화마그네슘, 산화니오브, 산화탄탈, 산화텅스텐, 산화안티몬, 인산알루미늄, 칼슘실리케이트, 지르코늄실리케이트, ITO(주석 함유 산화 인듐), 티탄실리케이트, 몬모릴로나이트, 사포나이트, 버미큘라이트, 하이드로탈사이트, 카올리나이토, 카네마이트, 마가디아이트, 및 케니아이토로부터 선택되는 적어도 하나를 포함하는 전기화학소자.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 세라믹 소재는 평균 입경이 0.001 내지 10 ㎛의 분말 형태로 포함되는 전기화학소자.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 분리막 코팅층은 바인더 수지를 더 포함하는 전기화학소자.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 바인더 수지는 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐리덴클로라이드, 폴리벤지미다졸, 폴리이미드, 폴리비닐아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리아닐린, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌, 페놀 수지, 에폭시 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리페닐설파이드, 폴리아미드이미드, 폴리에테르이미드, 폴리에틸렌술폰, 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체로부터 선택되는 적어도 하나인 전기화학소자.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 세라믹 소재와 바인더 수지의 조성비는 중량비로 50:50 내지 99:1 범위인 전기화학소자.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 제1전극층이 음극층이고, 상기 제2전극층이 양극층인 전기화학소자.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 전기화학소자는 리튬 전지인 전기화학소자.
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