KR20130143590A - 유기 전계발광 소자 - Google Patents

유기 전계발광 소자 Download PDF

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KR20130143590A KR1020137012765A KR20137012765A KR20130143590A KR 20130143590 A KR20130143590 A KR 20130143590A KR 1020137012765 A KR1020137012765 A KR 1020137012765A KR 20137012765 A KR20137012765 A KR 20137012765A KR 20130143590 A KR20130143590 A KR 20130143590A
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허버트 프리드리히 뵈너
헬가 허멀
클라우디아 골드만
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코닌클리케 필립스 엔.브이.
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Abstract

본 발명은 광 아웃커플링이 개선된 OLED 소자를 제공하며, 이는 저비용으로 용이하고 신뢰성 있게 제조할 수 있으며 기판(1)의 상단 상에 전계발광 층 스택(2,3,4)을 포함하고, 전계발광 층 스택(2,3,4)은 기판(1)을 향해 마주보는 제1 전극(2)과 제2 전극(4) 사이에 끼워진 하나 이상의 유기층을 갖는 유기 발광 층 스택(3)을 포함하고, 제2 전극(4)은, 적어도, 유기 발광 층 스택(3) 상단 상의 투명 도전성 보호층(41), 유리 전이 온도가 유기 발광 층 스택(3) 내의 유기층들의 최저 유리 전이 온도보다 낮은, 보호층(41) 상단 상의 투명 유기 도전성 버클링 층(42), 및 버클링 층(42)에 응력을 도입하기 위한, 버클링 층(42) 상단 상의 응력 유도 층(43)의 층 스택을 포함한다. 본 발명은 또한, 버클링 층(42) 내에서 버클(B)을 획득하기에 충분한 기간 동안, 버클링 층(42)의 유리 전이 온도를 초과하고 유기 발광 층 스택(3) 내의 유기층들의 최저 유리 전이 온도 미만인 온도까지 전계발광 층(2,3,4) 스택을 가열하는 단계를 갖는, 상기 OLED 소자를 제조하는 방법에 관한 것이다.

Description

유기 전계발광 소자{ORGANIC ELECTROLUMINESCENT DEVICE}
본 발명은 광 아웃커플링(out-coupling)이 개선된 유기 전계발광 소자 분야에 관한 것이다.
유기 전계발광 소자(또는 다이오드)는, 상기 유기 전계발광 소자(OLED)에 구동 전압이 인가될 경우 유기 분자가 발광하는 소자이다. OLED는, 통상적으로 기판 상단 상의 투명 애노드(anode) 및 유기층 스택 상단 상의 반사 캐소드(cathode)인 두 전극 층 사이에 유기 발광 층 스택을 포함하는, 기판의 상단 상에 퇴적된 전계발광 층 스택을 갖는 투명 기판을 통상적으로 포함한다. 유기 분자는 수분 및 산소에 민감하므로, 층 스택은 기판의 상단 상에 밀봉된 기밀(gastight) 커버 리드에 의해 캡슐화된다. OLED를 작동시키기 위해, 대략 수 볼트의, 예를 들어 2~15 V의 구동 전압이 인가된다.
OLED 소자는 실내 조명을 위해 의도된 대면적 광원이다. 하지만, OLED 소자로부터의 발광량은 발광층에 의해 내부적으로 생성된 광량의 20% 뿐이다. OLED 소자의 효율을 증가시키기 위해, 광 아웃커플링이 개선되는 것이 바람직하다. OLED 소자에서의 주요 손실 인자(loss factor)는 OLED 소자의 평평한 기하학적 구조에 기인한 광의 트래핑(trapping)이다. 통상적으로, 생성된 광의 약 50%만이 유리 기판에 입사하고 약 20%만이 대기중으로 빠져나간다. 나머지 50%는 고 지수(high-index) 유기층 및 ITO(indium-tin-oxide) 전극에서 전파하는 도파관 모드에서 트래핑된다. 지금까지, 상기 모드에 트래핑된 광은 경제적인 방법으로 추출하기가 특히 어려웠다. 광 아웃커플링을 개선하기 위해, 트래핑된 광을 분산시키는 격자를 갖는 특수 기판을 사용하였으며, 상기 기판의 상단 상에는 ITO 전극 및 OLED 층 스택이 퇴적된다. 상기 구조는, 평평한 OLED 층 스택을 갖는 OLED 소자에 비해, 결과로서 생긴 평평하지 않은 층 스택의 단락 저항을 감소시키는 형태를 OLED 층 스택에 도입할 것이다. 구조화된 기판은 추가로 제조 노력 및 제조 비용을 증가시킬 것이다.
특허 문헌 제WO2010/064186A1호는, 광-반사 층(OLED 소자의 후면 상의 전극)이, 분산된 광이 OLED 소자로부터의 광 아웃커플링을 개선하도록 유발하는 변형(deformations)을 포함하는 유기 발광 소자를 개시한다. 상기 변형은 광-반사 층의 배면 상에 레이저 빔 충격을 통해 생성된다. 레이저 빔은 유기층 및 반사 층을 포함하는 층 시스템에 열을 도입한다. 상기 레이저 빔으로 층 스택을 두 전극 사이에 끼워진 유기층들의 유리 전이 온도를 초과하여 가열하는 경우, 전체 층 스택은 버클들(buckles) 또는 주름들(wrinkles)을 형성한다. 이들 버클 또는 주름의 형성은 금속 오버코트(반사 층)의 응력에 의해 추진되며, 이는, 반사 층 아래의 유기층이 가열로 인해 유연하게(soft) 될 때 주름이 생기는 것에 의해 완화된다. 이러한 주름은 광범위한 주기성 분포 및 방향 무작위성을 갖는 준주기성(quasi-periodic)이며, 광 아웃커플링을 개선시키는 브래그 격자(Bragg grating)의 종류로서 작용한다. 하지만, 유리 전이 온도를 초과하여 처리된 OLED 소자는, 주름이 발생하는 곡저(valley bottoms)에서 캐소드와 애노드 간의 거리가 매우 짧아 높은 전류 밀도를 유발하므로, 대개 축소된다. 때로는, 두 전극 모두 직접적으로 접촉할 수 있다. 따라서, 상술한 바와 같이 처리된 OLED 소자는 낮은 생산 수율로만 제조될 수 있으며 단락 발생 가능성이 크므로 수명 동안 신뢰성이 없다. 저비용으로 용이하고 신뢰성 있게 제조할 수 있는, 광 아웃커플링이 개선된 OLED 소자를 제공할 것이 요구된다.
본 발명의 목적은 저비용으로 용이하고 신뢰성 있게 제조할 수 있는, 광 아웃커플링이 개선된 OLED 소자를 제공하는 것이다.
상기 목적은 기판의 상단 상에 전계발광 층 스택을 포함하는 유기 전계발광 소자에 의해 달성되며, 전계발광 층 스택은, 기판을 향해 마주보는 제1 전극과 제2 전극 간에 끼워진 하나 이상의 유기층을 갖는 유기 발광 층 스택을 포함하고, 제2 전극은, 적어도, 유기 발광 층 스택 상단 상의 투명 도전성 보호층, 유리 전이 온도가 유기 발광 층 스택 내의 유기 층들의 최저 유리 전이 온도 미만인, 보호층 상단 상의 투명 유기 도전성 버클링(buckling) 층, 및 버클링 층에 응력을 도입하기 위한, 버클링 층 상단 상의 응력 유도 층(stress inducing layer)의 층 스택을 포함한다. 본 발명에 따른 OLED 소자는 실질적으로 개선된 광 아웃커플링을 나타내고, 이는 발광된 광의 파장과는 무관하다. OLED 소자를 제조하기 위해 통상적인 ITO 커버된 유리 기판을 여전히 사용할 수 있다. 본 OLED 소자는 OLED 소자 내의 층 구조를 손상시키지 않고 OLED 소자의 광 아웃커플링을 개선하기 위한 매우 저렴하고 신뢰성 있는 해결책이다. 필요한 제조 단계들은 용이하게 실행된다.
버클링 층은, 이 또한 평평한 층으로서 제조되는 전계발광 층 스택의 이전에 퇴적된 층들의 상단 상에 평평한 층으로서 퇴적된다. 응력 유도 층도 또한 버클링 층 상단 상에 평평한 층으로서 원래 퇴적된다. 버클링 층 내의 버클들은 버클링 층을 버클링 층의 유리 전이 온도를 초과하여 가열할 경우 버클링 층과 직접 접촉하는 응력 유도 층의 응력을 이용하여 획득된다. 유리 전이 또는 유리질화(vitrification)는 유리-형성 액체가 유리로 변형되는 것을 지칭하며, 이는 급속 냉각시 통상적으로 발생한다. 이는 각각 상이한 물리적 특성을 갖는 두 개의 분명한 물질 상태(state of matter)(액체 및 유리) 간에 발생하는 동적인 현상이다. 유리 전이의 온도 범위("유리 변형 범위")에 걸쳐 냉각시, 원자 배열의 임의의 장거리 순서(long-range order) 또는 주요 대칭을 형성함이 없이, 열팽창 계수(TEC)가 감소할 때까지 융점 위에서와 대략 동일한 속도로 좀더 연속적으로 액체가 수축한다. 유리 전이 온도(Tg)는 용융 온도보다 낮다. 점도와는 반대로, 열 팽창, 열 용량 및 무기 유리의 다른 다수의 특성들은 유리 전이 온도에서 비교적 급격한 변화를 나타낸다. 이와 같은 급속한 변화가 발생하는 온도를 유리 전이 온도로서 나타낸다. 예로서, α-NPD의 유리 전이 온도(Tg)는 95℃이고, TPD의 Tg는 60℃이며 MTDATA의 Tg는 75℃이다. 이와는 반대로, 정공 전도 재료로서 사용되기에 적합한 스피로 화합물은 Tg>120℃이다. 당업자는 본 발명의 범위 이내에서 그들의 기술적 지식에 따라 다른 유리 전이 온도를 갖는 다른 유기 재료를 선택할 수 있다. 버클링 층 내에서 버클의 형성은, 유리 전이 온도 초과의 온도에서 유연한 버클링 층 상단 상의 응력 유도 층의 내부 층 응력을 완화시킴으로써 추진된다. 버클링 층을 퇴적하기 위한 적합한 퇴적 기술은 진공 증착이다. 유도된 응력은 인장 응력이 바람직하다. 응력의 완화는 버클링 층 및 응력 유도 층의 주름진 층 스택을 초래한다. 버클링 층과 응력 유도 층의 층 스택 내부에 생성된 버클은 응력 유도 층으로부터 광을 다시 산란시키는 브래그 격자 종류로서 작용한다. 응력 유도 층은 가능한 한 많은 광을 다시 반사하기 위해 반사율이 높은 미러층이 바람직하다. 버클로 인해, 무작위의 각도로 후방 반사가 일어나서, OLED 소자 외부에서 결합되기에 적합한 입사 각도로 광이 기판 표면에 입사하게 된다. 버클링 구조 내의 최고점과 최저점 간의 평균 차이가 대략 10-20 nm인 버클링 구조를 이용하여 최상의 결과가 달성된다. 전극들 간의 유기 발광 층 스택의 유기층들은 전극들 간의 임의의 단락을 방지하기 위해 여전히 평평한 층이어야 한다. 이러한 평평한 구조는, 유기 발광 층 스택 내의 유기층들의 모든 유리 전이 온도 미만인, 버클을 버클링 층에 도입하기 위해 적용된 온도에 의해 유지된다. 이후에 전극들 간의 형태는 유기 발광 층 스택의 유리 전이 온도를 초과하여 가열된 버클링된 OLED에 비하여 단락을 방지하는 평평한 형태를 유지한다. 또한, 응력 유도 층에 의해 유도된 응력은 유기 발광 층 스택의 평평한 형태를 지지하기 위해 유기 발광 층 스택으로부터 분리되어야 한다. 보호층은 기판과 보호층 사이에 퇴적된 층들을 보호층 상단 상에 퇴적된 층들에 의해 유도된 응력으로부터 보호한다. 보호층은, 내부 응력 없이 비정질의 경질 및 투명한 층을 형성하는 열 증착에 의해 퇴적된다. 본 발명에 따라 제공된 OLED 소자는 응력 유도 층에서 기판까지 다시 반사되는 광의 반사각을 무작위 변형시킴으로써 개선된 광 아웃커플링을 나타낸다. OLED 소자는 통상적인 퇴적 기술을 이용하여 평평한 층들을 도포함으로써 용이하게 제조될 수 있고, OLED 소자는 유기 발광 층 스택 내에서 평평한 기하학적 구조(평평한 형태)를 유지하기 때문에 단락을 방지하므로 신뢰성 있게 구동될 수 있다. 신뢰성 있는 구동은 형태 기반의 단락에 기인한 생산 손실(production loss)을 방지하며, 따라서 저가로 제조될 수 있다.
유기 전계발광 소자는 광을 생성하기 위해 유기 저분자(small molecule) 또는 고분자를 사용할 수 있다. 따라서, OLED는 저분자 유기 발광 소자(SMOLED) 또는 고분자 발광 소자(PLED)로 지칭될 수 있다. 하지만, SMOLED가 발광 성능이 더 우수하므로 바람직하다. 기판을 통과해 광을 방출하는 OLED는 바닥-발광체로서 나타낸다. 바닥 발광체의 기판은 투명 재료, 예를 들어 본질적으로 평행한 두 표면을 갖는 유리 또는 플라스틱으로 제조된다. 기판의 반대편인 OLED 측을 통과하여 광을 방출하는 OLED는 상단-발광체로서 나타낸다. 전계발광 층 스택은, 적어도 애노드 및 캐소드의 두 전극, 및 그 사이의 유기 발광 층 스택을 포함한다. 일부 실시예에서, 정공 수송 층, 전자 수송 층, 정공 차단 층, 전자 차단 층, 예를 들어 발광 분자가 내장된 호스트 재료를 포함하는 하나 이상의 발광 층과 같은, 전극들 간에 배치된 복수의 유기층이 존재할 수 있다. 상이한 수/종류의 층들을 포함하는 다수의 상이한 전계발광 층 스택이 당업자에게 공지되어 있으며, 원하는 응용에 따라 적합한 전계발광 층 스택을 선택할 수 있다. 이와 달리, 유기 발광 층 스택은 발광할 수 있는 하나의 유기층만을 포함할 수 있다. 바닥-발광체의 경우, 기판의 상단 상에 퇴적된 전극은 예를 들어 ITO로 제조된 투명 애노드이다. 본 발명에 따른 OLED 소자는 바닥-발광체 또는 상단-발광체일 수 있다. 상단-발광체의 경우, 응력 유도 층 또한 투명하거나 반투명해야 한다. 아래의 층들에 대해 필요한 내부 층 응력을 유도하는 적어도 반투명 층은 얇은 금속층, 예를 들어 두께가 약 10 nm인 알루미늄층에 의해 달성될 수 있다.
전계발광 층 스택은 수분 또는 산소가 유기 발광 층 스택으로 침투하는 것을 방지하여 수명이 충분한 OLED를 제공하기 위해 커버 리드에 의해 커버된다. 커버 리드는, 커버 리드와 기판 간의 캡슐화된 용적으로 수분 및/또는 산소가 확산하는 것에 대한 충분한 배리어를 제공하는 임의의 적합한 강성 재료로 제조된다. 커버 리드는, 적어도 수분 및 산소에 대해 충분히 기밀한 적합한 밀봉재, 예를 들어 유리 프릿(비 도전성 재료) 또는 도전성 밀봉재(예를 들어, 도전성 충진재를 갖는 에폭시 접착제)를 도포함으로써 기판의 상단 상에서 밀봉된다. 용어 "기판의 상단 상에서 밀봉"은 커버 리드와 기판 간의 단단한(tight) 연결을 나타낸다. 상단 상에 추가 층들(예를 들어, 제1 및/또는 제2 전극용 콘택 패드)을 갖는 기판의 경우, 커버 리드는 상기 층들을 가로질러 기판에 밀봉된다. 커버 리드는 내측 및 외측을 갖고, 내측은 전계발광 층 스택을 향해 마주보는 커버 리드 측을 나타낸다. 외측은 커버 리드의 상응하는 다른 측이다. 커버 리드의 형상은 커버 리드의 내측과 전계발광 층 스택 간에 갭을 제공하도록 구성된다. 갭은 전계발광 층에 이르는 OLED 소자 바깥으로부터 커버 리드로의 임의의 기계적 충격을 방지해야 한다. 게터 재료는 통상적으로 커버 리드의 내측에 부착되어 갭 내부에 배치될 수 있다. 커버 리드와 전계발광 층 스택 간의 갭의 크기는 수 mm까지 일수 있다. 통상적으로 갭은 가스, 예를 들어 건조 질소로 충진된다. 이와 달리, 갭은 건조 외기로 충진될 수 있다.
본 발명에서, 용어 "도전성"은 용어 "전기"가 사용되지 않더라도 항상 전기 도전성 재료 또는 성분을 나타낸다.
실시예에서, 응력 유도 층은 금속 층, 바람직하게는 알루미늄층이다. 증착 또는 스퍼터링으로 제조된 금속 층은 낮은 층 두께로 필요 응력, 바람직하게는 인장 응력을 유도할 수 있다. 바람직한 재료로서, 알루미늄은, 버클링 층을 유리 전이 온도를 초과하여 가열할 경우 자발적으로 바람직한 버클을 형성한다. 바람직한 버클을 획득하기 위해, 응력 유도 층의 두께는 5 nm보다 크고, 바람직하게는 50 nm 미만이고, 더욱 바람직하게는 10 nm와 25 nm 사이이다. 응력 유도 층이 지나치게 두꺼울 경우, 버클링 거동이 충분하지 않다. 응력 유도 층이 지나치게 얇을 경우, 유도된 응력이 너무 낮아서 버클링 층을 버클링(buckle) 할 수 없다. 응력 유도 층은 진공 증착에 의해 퇴적되어 제2 전극에 대해 유도된 필요 응력을 제공하는 것이 바람직하다.
다른 실시예에서, 보호층은 금속 산화물로 제조되며, 바람직하게는 MoO3, WO3, V2O5 또는 이들 재료의 혼합물로 제조된다. 이들 재료들은 유기 발광 층이 제2 전극 층 스택에 대해 유도된 응력에 의해 영향받는 것을 방지할 수 있다. 다른 실시예에서, 보호층의 두께는 20 nm보다 크고, 바람직하게는 40 nm보다 크며, 더욱 바람직하게는 60 nm보다 크다. 상기 층 두께를 갖는 보호층은 유기 발광층이 제2 전극 층 스택에 대해 유도된 응력에 의해 영향을 받는 것을 방지할 수 있다. 보호층에 대한 필요 두께는 유도된 응력의 강도에 의존한다. 또한, 전기 도전성 보호층의 특정한 최소 두께는, 유기 발광 층 스택으로의 전류 주입을 가능한 한 균일하게 유지하기 위해 버클링 구조에 기인한 버클링 층 내의 변화하는 수평 전도도를 동등하게 하는 것을 돕는다.
다른 실시예에서, 버클링 층의 유리 전이 온도는, 유기 발광 층 스택 내의 유기층들의 최저 유리 전이 온도보다 적어도 30℃ 미만이다. 유기 발광 층 스택의 평평한 형태를 유지하기 위해 버클링 층과, 전계발광 층 스택 내의 다른 유기층들의 유리 전이 온도들 간의 차이가 요구된다. 적어도 30℃의 차이는, 버클링 층을 그의 유리 전이 온도를 초과하여 가열시 응력의 완화 중에 유기 발광 층 스택의 현재의 기하학적 구조에 대한 임의의 부정적 영향을 방지할 것이다. 예로서, Tg=60℃인 TPD로 제조된 버클링 층의 경우에, Tg=95℃인 α-NPD와 같은 OLED 소자용의 통상적인 유기 재료를 유기 발광층 스택 내에 적용할 수 있다. Tg>120℃인 스피로 화합물 또한 유기 발광층 스택 내에서 정공 도전 재료로서 사용될 수 있다.
다른 실시예에서, 버클링 층은 버클링 층의 전기 도전성을 개선하기 위해 버클링 층에 도핑된 적절한 양의 도전성 재료를 포함한다. 버클링 층의 증가된 도전성은 제2 전극에 걸친 좀더 균일한 전류 분포를 지원할 것이다. 버클링 층의 도핑은 유기 발광 층 스택 내의 유기층을 도핑하는 것과 동일한 방식으로 수행될 수 있다. 유기 발광 재료를 위한 통상적인 n- 및 p-도펀트를 버클링 층에 대해서도 사용할 수 있다. 예로서, α-NPD 또는 TPD는 0.1% 내지 10% 사이에서 변화하는 양의 도펀트로 도핑될 수 있다.
다른 실시예에서, 버클링 층의 층 두께는 20 nm보다 크고, 바람직하게는 150 nm 미만이며, 더욱 바람직하게는 50 nm와 100 nm 사이이다. 아웃커플링 거동은 버클링 구조 내의 최고점과 최저점 간의 차이가 10-20 nm일 때 최상의 결과를 나타내었다. 층 두께는 이후에 20 nm보다 커야 한다. 지나치게 두꺼운 버클링 층은 필요한 버클링 거동을 나타내지 않을 것이므로, 버클링 층의 층 두께는 150 nm보다 작아야 한다.
다른 실시예에서, 제2 전극은 응력 유도 층보다 내부 응력이 더 큰, 응력 유도 층의 상단 상에 퇴적된 응력 강화 층(stress enhancement layer)을 추가로 포함한다. 응력 유도 층에 의해 유도된 응력이 필요 버클링 거동(예를 들어, 특정 주기성 또는 버클링 구조 내의 최고점과 최저점 간의 특정 차이)을 획득하기에 충분하지 않을 경우, 응력은 추가 층인 응력 강화 층에 의해 강화될 수 있다. 바람직한 실시예에서, 응력 강화 층은 Mn, Cu, Cr 또는 그의 혼합물로 제조된 금속 층이다. 응력 강화 층은 진공 증착에 의해 퇴적되어 필요 응력 특성을 제공할 수 있다.
다른 실시예에서, 전류 분포 층이 제2 전극 상단 상에 퇴적되며, 알루미늄 또는 구리로 제조되는 것이 바람직하다. 전류 분포 층은 전기 도전성이며, 버클링 층 및 보호층보다 낮은 시트 저항을 갖는다. 전류 분포 층은 전류 분포를 추가로 지원하며 좀더 균일한 휘도로 발광하는 OLED 소자를 제공한다. 전류 분포 층의 바람직한 재료는 양호한 전기 도전성 및 상응하는 낮은 시트 저항으로 인해 알루미늄 및 구리이다.
본 발명은 또한, 하기 단계들을 포함하는, 본 발명에 따른 유기 전계발광 소자의 제조 방법에 관한 것이다.
- 유기 발광 층 스택의 상단 상에, 적어도 투명 도전성 보호층, 투명 유기 도전성 버클링 층 및 응력 유도 층의 층 스택을 포함하는 제2 전극을 퇴적하는 단계, 및
- 버클링 층 내에서 버클을 획득하기에 충분한 기간 동안, 바람직하게는 20 초와 40초 사이의 기간 동안, 버클링 층의 유리 전이 온도 초과이고 유기 발광 층 스택 내의 유기 층들의 최저 유리 전이 온도 미만인 온도까지 전계발광 층 스택을 가열하는 단계. 본 발명에 따른 방법의 장점은 OLED 소자를 제공하기 위한 통상적인 제조 단계들의 대부분을 적용할 수 있다는 것이다. 본 발명을 실현하기 위해 층 스택으로서 제2 전극을 퇴적하기 위해 추가로 필요한 제조 단계들이 용이하게 실행된다. 제2 전극의 층들의 재료 퇴적은 예를 들어 증착에 의해 수행될 수 있다. 가열은 OLED를 오븐에 위치시키고 오븐을 바람직한 온도까지 가열함으로써 실행될 수 있다.
다른 실시예에서, 방법은, 바람직하게는 실리콘 또는 고무로 제조된 버클링 도구를 이용하여, 버클링 층에 버클을 도입하기 위해 가열 단계 중에 사전-성형된 버클링 도구로 버클링 층을 스탬핑(stamping)하는 단계를 추가로 포함한다. 버클링 층의 유리 전이 온도를 초과하는 온도는 유연한 버클링 층을 제공하며, 이는 버클링 도구를 이용하거나, 버클링 도구를 이용한 응력 완화에 추가하여 성형될 수 있다. 버클링 도구는 버클링 층에 바람직한 버클링 구조를 스탬프(또는 프린트)하기 위해 바람직한 버클링 표면을 포함해야 한다. 버클링 도구는 버클링 층 아래의 층에 대한 임의의 손상을 방지하기 위해 실리콘 또는 고무로 제조된 스텐실 또는 스탬프일 수 있다. 또다시 보호층은 아래의 층에 대한 충분한 기계적 보호를 제공하여 버클링 구조의 유연한 스탬핑이 가능하도록 한다. 스텐실 또는 스탬프는 예를 들어 보안 홀로그램용 홀로그래픽 메이터(mater)가 제조되는 것과 동일한 방식으로 제조될 수 있다. 이와 달리, 버클링 공정 자체를 마스터 제조에 사용할 수 있다. 제2 전극의 엠보싱(스탬핑)의 장점은 버클의 예정된 패턴이다.
다른 실시예에서, 방법은 전계발광 층 스택을 가열하기 전에 응력 유도 층의 상단 상에 응력 강화 층을 퇴적하는 단계를 포함한다. 다른 실시예에서, 방법은 가열 단계 후에 제2 전극의 상단 상에 전류 분포 층을 퇴적함으로써 제2 전극을 두껍게 하는(thickening) 단계를 추가로 포함한다. 퇴적된 전류 분포 층은 본 발명에 따른 OLED 소자의 개선된 광 아웃커플링을 유지하기 위해 버클링 구조를 유지해야 한다.
본 발명의 상기 및 다른 측면들은 이하에 설명된 실시예들로부터 명백할 것이며 이하에 설명된 실시예들을 참조로 부연설명될 것이다.
도면에서:
도 1은 본 발명에 따른 OLED 의 실시예이다.
도 2는 버클링 구조를 갖는, 가열 단계 후의 도 1의 OLED이다.
도 3은 제2 전극 상단 상에 전류 분포 층을 추가로 포함하는 본 발명에 따른 OLED의 다른 실시예이다.
도 4는 버클이 버클링 층으로 엠보싱 또는 스탬핑된, 본 발명에 따른 OLED 소자의 다른 실시예이다.
도 1은 본 발명에 따른 OLED의 실시예를 도시하며, 유기 전계발광 소자는 기판(1)의 상단 상에 전계발광 층 스택(2,3,4)를 포함하고, 전계발광 층 스택(2,3,4)은 기판(1)을 향해 마주보는 제1 전극(2)과 제2 전극(4) 사이에 끼워진 하나 이상의 유기층을 갖는 유기 발광 층 스택(3)을 포함한다. 제2 전극(4)은, 적어도, 유기 발광 층 스택(3)의 상단 상의 투명 도전성 보호층(41), 유리 전이 온도가 유기 발광 층 스택(3) 내의 유기층들의 최저 유리 전이 온도보다 낮은, 보호층(41) 상단 상의 투명 유기 도전성 버클링 층(42), 및 버클링 층(42)에 응력을 도입하기 위한, 버클링 층(42) 상단 상의 응력 유도 층(43)의 층 스택을 포함한다. 제2 전극은 퇴적된 후에도 여전히 평평한 기하학적 구조를 갖는다. 두께가 75 nm인 버클링 층(42)에 유도된, 두께가 10 nm인 응력 유도 층으로서의 알루미늄층의 응력은, 버클링 층(42)의 유리 전이 온도(Tg) 미만의 온도, 예를 들어 실온에서 버클(B)을 도입하기에 충분하지 않다. 본 발명에 따른 OLED 소자 구조의 명백한 예가 실시예 A 및 실시예 B에 주어지며, 실시예에서 용어 OLE 층 스택 및 CDL은 유기 발광 층 스택(3) 및 전류 분포 층을 나타낸다. "d"는 특정 층의 층 두께를 나타낸다.
Figure pct00001
실시예 A에서, 버클링 층의 Tg는 유기 발광 층 스택의 최저 Tg보다 38℃ 낮다.
Figure pct00002
실시예 B에서, 버클링 층의 Tg는 유기 발광 층 스택의 최저 Tg보다 73℃ 낮다.
실시예 A 및 B에서, Bis-OXD는 4,4'-비스(5-페닐-[1,3,4]옥사디아졸-2-일)-2,2'-디나프틸비페닐을 나타내고, (hpp)는 1,3,4,6,7,8-헥사히드로-2H-피리미도[1,2-a]피리미딘의 음이온을 나타낸다. 보호층의 대안으로서, 상기 실시예에서 WO3 대신에 MoO3 또는 V2O5를 사용할 수 있다.
도 2는 30초의 기간 동안 버클링 층(42)의 유리 전이 온도(Tg) 초과이고 유기 발광 층 스택(3) 내의 유기층들의 최저 유리 전이 온도 미만인 온도까지 전계발광 층(2,3,4) 스택을 가열하여 버클링 구조 내의 최고점 및 최저점 간의 차이(D)가 15 nm인 버클링 층(42) 내의 버클(B)을 획득하는 단계를 적용한 후의 OLED 소자를 도시한다. 두께가 50 nm인 보호층(41)으로서 WO3 층은 WO3 층 아래의 유기 발광 층(3)이 버클링 층(41)의 버클링에 의해 영향을 받지 않도록 할 수 있다. 다른 적용된 재료 및/또는 다른 두께의 제2 전극 층들의 경우, 유도된 응력은 바람직한 버클링 구조를 획득하기에 충분하지 않을 수 있다. 버클링 층(42)에 유도된 필요 응력을 조정하기 위해, 응력 유도 층(43)보다 내부 응력이 더 큰, 응력 유도 층(43) 상단 상에 퇴적된 추가의 응력 강화 층(여기서는 미도시)을 사용할 수 있다. 응력 강화 층으로서 적합한 재료는, 예를 들어 Mn, Cu, Cr 또는 그의 혼합물이다. 방출된 광의 전파 방향은 일부 예시적 예에 의해 도 2에 나타낸다. 유기 발광층(3) 내의 발광은 원칙적으로 등방성이다. 전파 방향이 투명 기판(1)의 표면에 대략 수직인 광(5)은 OLED 소자를 직접 주도할 것이다. 보다 높은 입사각으로 표면에 입사하는 광은 기판(1)의 표면으로부터 다시 반사될 것이다. 이러한 광(51)은, 특정 입사각으로 제2 전극 층(4)에 입사할 수 있으며, 광(51)이 버클링 구조의 표면에 입사하는 위치에 따라 무작위의 각도 분포로 반사성 응력 유도 알루미늄층(43)과 접촉하는 버클링 구조(42)의 표면으로부터 다시 반사될 것이다. 따라서, 왔다갔다 하는 광의 반사의 매우 제한된 수에 대해서만, OLED 소자를 떠나기에 충분한 입사각으로 기판의 표면에 입사하는 반사광을 위한 전파 방향을 제공할 필요가 있다.
도 3은 본 발명에 따른 OLED 소자의 다른 실시예를 도시하며, 도 2로부터의 OLED 소자는 제2 전극(4) 상단 상에 전류 분포 층(6)을 추가로 포함한다. 전류 분포 층(6)은 전기 도전성이며 버클링 층(42) 및 보호층(41)보다 훨씬 낮은 시트 저항을 갖는다. 전류 분포 층(6)은 전류 분포를 추가로 지원하며 휘도가 좀더 균일한 광을 방출하는 OLED 소자를 제공한다. 전류 분포 층(6)으로서 바람직한 재료는 양호한 전기 도전성 및 상응하는 낮은 시트 저항으로 인해 알루미늄 및 구리이다. 응력 유도 층(43)도 알루미늄으로 제조될 수 있지만, 10 nm 두께의 매우 얇은 응력 유도 층은 전류 분포 층(6)으로서의 두꺼운 알루미늄층(예를 들어, 두께가 100 nm)과 동일한 도전 특성을 갖지 않는다. 광(51)에 대한 영향은 도 2에 도시된 바와 여전히 동일하다.
도 4는 본 발명에 따른 OLED 소자의 다른 실시예를 도시하며, 버클(B)은 버클링 도구(7)를 이용하여 버클링 층(42)으로 엠보싱 또는 스탬핑된다. 사전-성형된 버클링 도구(7)를 이용하여 버클링 층(42)을 스탬핑(S)하는 단계는, 예를 들어 오븐에서 버클링 층(42)의 유리 전이 온도를 초과하여 OLED 소자를 가열하는 중에 실행된다. 버클링 층(42)의 유리 전이 온도를 초과하는 온도는 유연 버클링 층(42)을 제공하고, 이는 버클링 도구(7)를 이용하여 성형되거나, 버클링 도구(7)를 이용한 응력 완화에 추가하여 성형될 수 있다. 버클링 도구(7)는 버클링 층(42)에 요구된 버클(B)을 스탬핑(S)(또는 프린트)하기 위해 요구된 버클링된 표면을 포함해야 한다. 버클링 도구(7)는 버클링 층(42) 아래의 층들(2 및 3)에 대한 임의의 손상을 방지하기 위해 실리콘으로 제조된 스텐실 또는 스탬프일 수 있다. 보호층(41)은 또다시 아래의 층들(2 및 3)에 대해 버클링 구조의 유연 스탬핑이 가능하도록 하기에 충분한 기계적 보호를 제공한다. 스텐실 또는 스탬프는, 예를 들어 보안 홀로그램용 홀로그래픽 메이터가 제조되는 것과 동일한 방식으로 제조될 수 있다. 이와 달리, 버클링 공정 자체를 이용하여 마스터를 제조할 수 있다. 제2 전극(4)의 엠보싱(스탬핑)의 장점은 버클(B)의 예정된 패턴이다. 여기서 제2 전극(4)은 도 3에 도시된 바와 동일한 방식으로, 버클링 구조를 제공한 후에 두껍게 될 수 있다.
본 발명은 도면 및 상기의 설명에서 상세히 예시 및 설명되었지만, 상기 예시 및 설명은 예시적 또는 모범적이며, 제한적이지 않은 것으로 간주되며; 본 발명은 개시된 실시예에 한정되지 않는다. 개시된 실시예에 대한 다른 변형은, 도면, 명세서 및 첨부 청구항의 연구로부터, 청구된 발명의 실시에 있어서 당업자에 의해 이해되고 달성될 수 있다. 청구항에서, 단어 "포함하는"은 다른 구성요소들 또는 단계들을 배제하지 않으며, 단수 표현(부정관사) "한(a)" 또는 "하나(an)"는 복수를 배제하지 않는다. 특정 수단이 서로 상이한 종속항에서 인용된다는 사실만으로, 상기 수단들의 조합이 유리하게 사용될 수 없음을 의미하지는 않는다. 청구항에서 임의의 참조 부호가 청구 범위를 제한하는 것으로 해석되지 않아야 한다.
1 기판
2 제1 전극
3 유기 발광 층 스택
4 제2 전극
41 보호층
42 버클링 층
43 응력 유도 층
5 직접 방출된 광
51 기판 표면으로부터 다시 반사된 광
52 버클링 구조로부터 무작위하게 다시 반사된 광
6 전류 분포 층
7 버클링 도구
B 버클
D 버클링 구조 내의 최고점과 최저점 간의 거리
S 버클링 층으로 버클을 엠보싱 또는 스탬핑

Claims (15)

  1. 기판(1)의 상부 상에 전계발광 층 스택(2, 3, 4)을 포함하는 유기 전계발광 소자(organic electroluminescent device)로서,
    상기 전계발광 층 스택(2, 3, 4)은, 상기 기판(1)을 향해 마주보는 제1 전극(2)과 제2 전극(4) 사이에 삽입된 하나 이상의 유기층을 갖는 유기 발광 층 스택(3)을 포함하고,
    상기 제2 전극(4)은, 적어도 상기 유기 발광 층 스택(3)의 상부 상의 투명 도전성 보호층(41), 상기 유기 발광 층 스택(3) 내의 상기 유기층들의 최저 유리 전이 온도보다 낮은 유리 전이 온도를 갖는 상기 보호층(41)의 상부 상의 투명 유기 도전성 버클링 층(buckling layer; 42), 및 상기 버클링 층(42)에 응력을 도입하기 위한 상기 버클링 층(42)의 상부 상의 응력 유도 층(43)의 층 스택을 포함하는 유기 전계발광 소자.
  2. 제1항에 있어서, 상기 응력 유도 층(43)은 금속층, 바람직하게는 알루미늄층인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  3. 제2항에 있어서, 상기 응력 유도 층(43)은 5 nm보다 큰 두께, 바람직하게는 50 nm 미만의 두께, 보다 바람직하게는 10 nm와 25 nm 사이의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 보호층(41)은 금속 산화물, 바람직하게는 MoO3, WO3, V2O5 또는 이들 재료들의 혼합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 보호층(41)은 20 nm보다 큰 두께, 바람직하게는 40 nm보다 큰 두께, 보다 바람직하게는 60 nm보다 큰 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 버클링 층(42)은 상기 유기 발광 층 스택(3) 내의 상기 유기층들의 최저 유리 전이 온도보다 적어도 30℃ 미만의 유리 전이 온도를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 버클링 층(42)은 상기 버클링 층(42)의 전기 도전성을 향상시키기 위해 상기 버클링 층(42)에 도핑된 적절한 양의 도전성 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 버클링 층(42)은 20 nm보다 큰 층 두께, 바람직하게는 150 nm 미만의 층 두께, 보다 바람직하게는 50 nm와 100 nm 사이의 층 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 전극(4)은, 상기 응력 유도 층(43)보다 큰 내부 응력을 갖는 상기 응력 유도 층(43)의 상부 상에 퇴적된 응력 강화 층(stress enhancement layer)을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  10. 제9항에 있어서, 상기 응력 강화 층은 Mn, Cu, Cr 또는 이들의 혼합물로 이루어진 금속 층인 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 전극(4)의 상부 상에, 바람직하게는 알루미늄 또는 구리로 이루어진 전류 분포 층(current distribution layer; 6)이 퇴적되는 것을 특징으로 하는 유기 전계발광 소자.
  12. 제1항에 기재된 유기 전계발광 소자를 제조하는 방법으로서,
    - 상기 유기 발광 층 스택(3)의 상부 상에, 적어도 투명 도전성 보호층(41), 투명 유기 도전성 버클링 층(42) 및 응력 유도 층(43)의 층 스택을 포함하는 제2 전극(4)을 퇴적시키는 단계, 및
    - 상기 버클링 층(42) 내에 버클들(B)을 획득하기에 충분한 기간 동안, 바람직하게는 20초와 40초 사이의 기간 동안, 상기 버클링 층(42)의 유리 전이 온도를 초과하며 상기 유기 발광 층 스택(3) 내의 상기 유기층들의 최저 유리 전이 온도 미만인 온도로 상기 전계발광 층 스택(2, 3, 4)을 가열하는 단계
    를 포함하는 방법.
  13. 제12항에 있어서, 상기 버클링 층(42)에 버클들(B)을 도입하기 위해 상기 가열 단계 중에 사전-성형된 버클링 도구(7)를 이용하여, 바람직하게는 실리콘 또는 고무로 이루어진 버클링 도구(7)를 이용하여, 상기 버클링 층(42)을 스탬핑(S)하는 단계를 더 포함하는 방법.
  14. 제12항 또는 제13항에 있어서, 상기 전계발광 층 스택(2, 3, 4)을 가열하기 전에 상기 응력 유도 층(43)의 상부 상에 응력 강화 층을 퇴적시키는 단계를 더 포함하는 방법.
  15. 제12항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가열 단계 이후에 상기 제2 전극(4)의 상부 상에 전류 분포 층(6)을 퇴적시킴으로써 상기 제2 전극(4)을 두껍게 하는 단계를 더 포함하는 방법.
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