KR20120066626A - Ｃｏ₂회수 장치 배기 가스의 처리 방법 - Google Patents

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Abstract

CO2 회수 공정으로부터 배출되는 배기 가스 중에 함유되는 저농도의 아민류를 저온에서 고효율로 제거할 수 있는 방법을 제공한다. 이산화탄소(CO2) 및 질소 산화물을 함유하는 배기 가스를 아민류를 함유하는 CO2 흡수액과 접촉시켜 CO2를 흡수 제거한 후, 130℃?250℃의 온도에서 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 또는 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 및 몰리브덴(Mo) 혹은 텅스텐(W)의 산화물로 이루어지는 촉매와 접촉시켜, 아민류를 산화, 제거하는 이산화탄소 함유 배기 가스의 처리 방법.

Description

ＣＯ₂회수 장치 배기 가스의 처리 방법{METHOD FOR PROCESSING EXHAUST GAS OF CO₂COLLECTOR}
본 발명은 배기 가스 중의 이산화탄소(CO2)를 아민류를 함유하는 흡수액으로 흡수한 후, 배기 가스 중에 함유되는 아민류를 저온에서 고효율로 제거하는 방법에 관한 것이다.
이산화탄소(CO2)의 온실효과에 의한 지구의 온난화가 문제가 되어, 그 배출량 삭감이 급선무가 되고 있다. 특히, 화력발전설비로부터의 CO2 발생량은 전체의 약 1/3을 차지하고 있어, 고효율 보일러에 의한 연소 효율의 향상에 더해, 배기 가스로부터 CO2를 회수, 격리하는 방법에 대해서도 예의 연구되고 있다. 이 기술들 중에서, 각종 흡수액을 이용해서 배기 가스로부터 CO2를 흡수해서 회수하는 방법은 신설 보일러뿐만 아니라 기설(旣設) 보일러에도 적용할 수 있는 장점이 있어, CO2의 회수 기술의 주류가 될 것으로 기대되고 있다(특허문헌 1).
도 4는, 배기 가스로부터 CO2를 제거, 회수하는 종래의 배기 가스 처리 장치의 설명도이다. 보일러(1)로부터의 배기 가스는 탈질 장치(2), 공기 예열기(3), 전기 집진기(4) 및 탈황 장치(5)를 거친 후, CO2 흡수탑(6)에서 아민류를 함유하는 흡수액(예를 들면 알칸올아민의 수용액)과 접촉하여, 배기 가스 중에 함유되는 CO2가 제거된다. CO2를 흡수한 액은 CO2 스트리핑 탑(stripping tower)(13)에 도입되어, 가열에 의해 CO2 가스를 방출한 후, 흡수탑(6)에 복귀되어, 다시 흡수에 이용된다. CO2가 제거된 배기 가스는 연돌(10)로부터 외부로 방출된다. 이렇게 도 4의 CO2 회수 방법은, CO2 흡수액으로서 단순한 화합물(아민류)의 수용액을 이용하여, 간단한 흡수, 재생 조작으로 운전할 수 있는 우수한 장점을 가지고 있어, 조기(早期)에 실용화가 기대되고 있다.
그러나, 도 4의 방법에서는, CO2 흡수 조작 과정에서 처리된 가스가 평형 증기압만큼의 아민류를 함유하게 되고, 그대로 대기에 방출되는 문제가 있는 것까지는 고려되고 있지 않았다.
아민류의 증기압이 낮기 때문에, 배기 가스에 함유되어 배출되는 아민류의 농도는 낮지만, 아민류에는 발암성에 대한 걱정도 적지 않아, 그대로 대기에 방출되는 것은 바람직하지 않다.
또한, 도 4의 CO2 회수 장치는 CO2 배출량의 저감을 목적으로 하는 것이며, 상기 배기 가스 중의 아민류를 고온으로 연소시켜 제거하거나, 대량의 흡수제를 이용해서 아민류를 흡착 제거하는 등의 방법은 CO2 배출량의 증가로 이어져 바람직한 일이라고는 말하기 어렵다(특허문헌 2).
일본국 특표2006-527153호 공보 일본국 특개2004-314003호 공보
본 발명의 과제는, 상기 CO2 회수 공정으로부터 배출되는 배기 가스 중에 함유되는 저농도의 아민류를 특별한 장치를 필요로 하지 않고, 저온에서 고효율로 제거할 수 있는 방법을 제공하는 것이다.
배기 가스 중의 저농도 유기물을 제거하기 위해서는, 일반적으로 귀금속을 이용한 촉매를 사용해서 산화 처리하는 방법이 알려져 있지만, 귀금속은 중간 산화 생성물인 일산화탄소(CO)를 저온에서 강하게 흡착해서 피독(被毒)되기 때문에, 저온도로부터의 처리에는 부적당하다.
본 발명자들은 CO에 의한 피독이 일어나기 어려운 촉매성분을 탐색한 결과, 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 또는, 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 및 몰리브덴(Mo) 혹은 텅스텐(W)의 산화물로 이루어지는 촉매를 이용하면, CO에 의한 피독이 일어나기 어렵고, 배기 가스 중의 아민류를 저온에서 효율적으로 제거할 수 있는 것을 발견하여, 본 발명에 도달한 것이다.
본원에서 특허청구되는 발명은 이하와 같다
(1) 이산화탄소(CO2) 및 질소 산화물을 함유하는 배기 가스를 아민류를 함유하는 CO2 흡수액과 접촉시켜 CO2를 흡수 제거한 후, 130℃?250℃의 온도에서 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 또는 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 및 몰리브덴(Mo) 혹은 텅스텐(W)의 산화물로 이루어지는 촉매와 접촉시키는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 함유 배기 가스의 처리 방법.
(2) 상기 CO2를 흡수 제거한 후, 상기 촉매와 접촉시키기 전에 배기 가스 중에 이산화질소를 주입하는 것을 특징으로 하는 (1)에 기재한 배기 가스의 처리 방법.
(3) 상기 이산화질소가 질소 산화물을 함유하는 상기 배기 가스의 일부를 산화 촉매와 접촉시켜 생성시킨 것인 (2)에 기재한 배기 가스의 처리 방법.
본 발명에 이용되는 촉매는 CO에 의해 피독되는 귀금속을 전혀 이용하지 않기 때문에, 120℃라는 저온으로부터도 높은 활성을 가져서, 저온에서 아민류를 함유하는 배기 가스의 정화가 가능하다. 또한 이에 더해서 CO2 제거 후의 배기 가스 중에 이산화질소(NO2)가 존재하면, 저온에서의 아민류의 산화 분해가 촉진되는 것을 발견하였다. 따라서 상기 촉매층의 상류부로부터 미량(微量)의 NO2를 더 불어넣음으로써, 더욱 저온으로부터 고효율의 배기 가스 처리를 실현할 수 있다. 또한, 불어넣어진 NO2를, 탈질 처리 전의 배기 가스의 일부를 바이패스(by-pass)해서 얻을 수 있는 배기 가스 중의 NO를 NO2로 산화해서 생성시킨 것을 사용함으로써, 새로운 NO2 주입설비를 필요로 하지 않게 된다.
본 발명에 의하면, CO2 회수 장치로부터 발생하는 아민 함유 배기 가스 중의 아민류를, 예를 들면 130℃라는 매우 낮은 온도에서 분해할 수 있고, 연돌로부터 대기에 아민이 방출되는 것을 방지할 수 있다.
도 1은 본 발명에 의한 배기 가스 정화를 실행할 경우의 기기를 배치한 배기 가스 처리 설비의 설명도.
도 2는 도 1의 반응기(9)의 상류부로부터 NO2을 주입할 수 있도록 한 실시 형태를 나타내는 도면.
도 3은 본 발명에 의한 배기 가스 정화를 실행할 경우의 기기를 배치한 다른 실시 형태를 나타내는 설명도.
도 4는 종래의 배기 가스 중의 CO2를 제거, 회수하기 위한 배기 가스 처리 장치의 설명도.
이하, 본 발명을 도면을 참고하여 상세히 설명한다.
도 1은, 본 발명을 실시하기 위한 기기를 배치한 배기 가스 처리 설비를 나타내는 도면이다. 보일러(1)를 나온 배기 가스는 탈질 장치(2), 공기 예열기(3), 전기 집진기(4) 및 탈황 장치(5)를 거친 후, 아민류를 흡수물질로 하는 CO2 흡수탑(6)에서 CO2가 제거된다. CO2가 제거된 배기 가스는 가열 장치(7)에 의해 120℃ 이상으로 가열되어, 본 발명의 촉매(8)를 충전한 반응기(9)에 도입되고, 여기서 배기 가스 중에 함유되는 아민류의 증기가 촉매(8)와 접촉해서 산화 분해된 후, 연돌(10)로부터 배출된다.
여기서 이용되는 촉매(8)는 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물, 또는 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 및 몰리브덴(Mo) 혹은 텅스텐(W)의 산화물로 이루어지고, 벌집(honeycomb) 형상 또는 판상으로 성형한 것이 이용된다. 반응기(9)의 반응 온도는 130℃ 이상, 바람직하게는 150℃ 이상이 좋은 결과를 가져온다. 더욱 고온이면 반응률은 상승하지만, 열효율의 악화를 초래하기 때문에, 보통 250℃ 이하가 좋은 결과를 가져온다. 또한 CO2 흡수탑에서 CO2를 흡수한 액은 CO2 스트리핑 탑(13)에 도입되어, 가열에 의해 CO2를 방출한 후, 흡수탑(6)에 복귀된다.
도 2는, 도 1의 반응기(9)의 상류부로부터 NO2를 주입할 수 있도록 한 것이며, 이것에 의해 반응기(9)에서는 저온으로부터 높은 성능을 나타낼 수 있다.
도 3은, 도 1의 탈질 장치(2)의 상류부에서 배기 가스의 일부를 방출하고, 귀금속 촉매를 담지한 NO 산화 촉매(11)와 접촉시켜, NO를 NO2로 산화한 후, 배기 가스의 일부가 반응기(9)의 상류부로부터 주입되도록 한 것이다. 이것에 의해, 계(system) 내의 배기 가스 중의 NO를 산화해서 얻어진 NO2에 의해, 도 2의 경우와 마찬가지로 반응기(9)의 산화 성능을 향상시킬 수 있다.
이하 구체예를 이용해서 본 발명을 상세히 설명한다.
실시예 1
산화 티타늄 분말(비(比)표면적: 300㎡/g, SO4 함유량: 3중량％) 1.5kg, 몰리브덴산 암모늄((NH4)6?Mo7024?4H20) 188g, 메타바나듐산 암모늄(NH4VO3) 175g 및 옥살산(H2C204?2H20) 226g에 물을 첨가해서 혼련하고, 수분 34중량％의 페이스트 상태로 했다. 이것에 실리카/알루미나제 무기섬유 300g을 이겨서 넣어 균일하게 분산시켰다. 얻어진 페이스트를 두께 0.2mm의 SUS 430제 메탈 라스(metal lath) 기재 상에 두고, 상하 1쌍의 롤러 프레스의 사이를 통과시켜, 촉매 페이스트를 메탈 라스의 관통 구멍 내를 채우도록 도포해서 두께 0.8mm의 시트(sheet) 형상으로 했다. 얻어진 시트를 풍건(風乾)한 후, 500℃에서 2시간 소성하여, 본 발명에 이용되는 아민류 분해 촉매를 얻었다.
실시예 2
실시예 1의 몰리브덴산 암모늄을 메타텅스텐산 암모늄((NH4)6W12O40 ?xH20, WO3로서 92중량％) 268g으로 변경하고, 다른 것은 마찬가지로 해서 촉매를 조제했다.
실시예 3
실시예 1에서의 몰리브덴산 암모늄을 첨가하지 않고, 다른 것은 마찬가지로 해서 촉매를 조제했다.
[비교예]
지름 10cm, 셀(cell)수 300셀/평방 인치(300cpsi), 길이 50cm의 코디어라이트 허니컴(cordierite honeycomb) 담체를 TiO2 농도 15％ 이산화티탄 졸(titanium dioxide sol)에 침지하고, 건조 조작을 3회 반복한 후, 350℃에서 2시간 소성해서 TiO2 담지량 90g/리터의 촉매 담체를 얻었다. 이 담체를 디니트로디아민 백금 용액에 침지하고, Pt로서 2g/리터에서 담지하고, 건조 후, 600℃에서 2시간 소성해서 Pt 담지 촉매를 얻었다.
[실험예 1]
본 발명에 이용되는 촉매의 저온도에 있어서의 아민류의 산화 활성을 평가하기 위해서, 실시예 1?3 및 비교예의 촉매에 각각 에탄올아민을 5중량％ 담지했다. 이것에 표 1의 조건으로 가스를 흐르게 하면서, 2℃/분으로 승온하고, 산화 분해해서 나오는 CO2와 CO를 측정하여, 그것들의 발생량을 비교했다.
[실험예 2]
NO2에 의한 산화 활성에 미치는 영향을 확인하기 위해서, 표 1의 가스 중에 NO2를 200ppm이 되도록 첨가하여, 실험예 1과 마찬가지로 CO2와 CO의 발생량을 비교했다.
실험예 1 및 2로부터 얻어진 결과를 표 2에 정리해서 나타낸다.
귀금속을 담지한 비교예의 촉매는 130℃?250℃의 사이에서 거의 활성을 나타내지 않았지만, 본 발명에 의한 실시예의 촉매는 모두 120℃로부터 아민류의 산화 생성물인 CO2+CO의 발생이 확인되고, 150℃에서는 매우 높은 값을 나타냈다. 또한, 실시예 1과 2의 결과를 비교하면, 처리 시에 NO2를 공존시켰을 경우, 150℃에서의 CO2+CO 발생량은 약 2배가 되어, NO2의 공존이 산화 활성의 촉진에 매우 효과적인 것을 알 수 있다.
이렇게 본 발명의 방법은 CO2의 흡수 제거에 이용되는 아민류의 산화 분해를, 예를 들면 130℃라는 매우 낮은 온도로부터 가능하게 하는 우수한 방법인 것을 알 수 있다.
가스량 3리터
촉매 충전량 20×100-3매
(비교예는 동일한 외표면적의 허니컴)
공간 속도 6m/h
가스 조성 실험예 1
O2 3%
N2 나머지
실험예 2
O2 3%
NO2 200ppm
N2 나머지
승온 속도 2℃/min
촉매
 반응 조건
 CO2+CO 발생량(ppm)
130℃ 150℃ 175℃ 200℃ 250℃
실시예 1
실험예 1

 13 149 422 417 400
실시예 2 8 129 412 430 411
실시예 3 3 95 308 360 390
비교예 2 27 31 93 120
실시예 1
실험예 2
 20 216 483 490 412
실시예 2 35 260 491 420 395
실시예 3 4 145 411 397 360
비교예 0 12 37 76 93
1 보일러
2 탈질 장치
3 공기 예열기
4 전기 집진기
5 탈황 장치
6 CO2 흡수탑
7 가열 장치
8 촉매
9 반응기
10 연돌
11 NO 산화 촉매
12 NO2 주입 라인(line)
13 CO2 스트리핑 탑

Claims (3)

  1. 이산화탄소(CO2) 및 질소 산화물을 함유하는 배기 가스를 아민류를 함유하는 CO2 흡수액과 접촉시켜 CO2를 흡수 제거한 후, 130℃?250℃의 온도에서 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 또는 산화 티타늄과 바나듐(V)의 산화물 및 몰리브덴(Mo) 혹은 텅스텐(W)의 산화물로 이루어지는 촉매와 접촉시키는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 함유 배기 가스의 처리 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 CO2를 흡수 제거한 후, 상기 촉매와 접촉시키기 전에 배기 가스 중에 이산화질소를 주입하는 것을 특징으로 하는 배기 가스의 처리 방법.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 이산화질소가 질소 산화물을 함유하는 상기 배기 가스의 일부를 산화 촉매와 접촉시켜 생성시킨 것인 배기 가스의 처리 방법.
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