KR20100080607A - 유형 ⅱ 양자점 태양전지 - Google Patents
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Abstract
본 장치는 복수의 반도체 물질의 펜스층들과, p형 반도체 물질과 n형 반도체 물질 사이의 스택내에 배치된 제3 반도체 물질과 직접 접촉하면서 이 사이에 매립된 제2 반도체 물질의 복수의 교호하는 양자점 층들을 포함한다. 제2 반도체 물질의 각각의 양자점과 제3 반도체 물질은 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 헤테로접합을 형성한다. 또한 이러한 장치를 제조하는 방법이 제공된다.
Description
관련 출원에 대한 상호참조
본 출원은 "TYPE Ⅱ QUANTUM DOT SOLAR CELLS"이라는 명칭으로 2007년 10월 10일에 출원된 미국 출원 번호 제11/869,954호의 우선권을 주장하며, 이 문헌은 그 전체가 본 명세서내에 참조로서 병합된다.
미합중국 정부 권리
본 발명은 미국 에너지부 소속의 국립 재생 에너지 연구소에 의해 부여된 계약하에 미국 정부 지원으로 고안되었다. 미국 정부는 본 발명에서의 일정한 권리들을 갖는다.
합동 연구 협약
청구된 본 발명의 일부분은 산학협동 연구 협약의 다음 당사자들 즉, 프린스턴 대학, 남부 캘리포니아 대학, 및 글로벌 광 에너지 회사 중 하나 또는 다수에 의해, 이들 중 하나 또는 다수를 대신하여, 및/또는 이들 중 하나 또는 다수와 함께 완성되었다. 청구된 본 발명의 나머지는 산학협동 연구 협약의 다음 당사자들 즉, 미시간 대학, 남부 캘리포니아 대학, 및 글로벌 광 에너지 회사 중 하나 또는 다수에 의해, 이들 중 하나 또는 다수를 대신하여, 및/또는 이들 중 하나 또는 다수와 함께 완성되었다. 본 협약은 청구된 본 발명의 각각의 일부분들이 완성되었던 시점 및 그 이전부터 효력이 있으며, 청구된 본 발명은 본 협약의 범위내에서 행해진 작업들의 결과로서 완성되었다.
본 발명은 일반적으로 감광성 광전자 장치에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 무기물 반도체 매트릭스내에 양자점을 갖는 감광성 광전자 장치에 관한 것이며, 양자점과 반도체 매트릭스 물질은 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 헤테로접합을 형성한다.
광전자 장치는 전자기 방사를 전자적으로 생성하거나 검출하고, 또는 주변 전자기 방사로부터 전기를 생성하기 위해 물질의 광학적 및 전자적 특성들에 의존한다.
감광성 광전자 장치는 전자기 방사를 전기적 신호 또는 전기로 변환시킨다. 광전지(photovoltaic; "PV") 장치라고도 불리우는 태양전지는 구체적으로 전력을 발생시키는데 사용되는 감광형 광전자 장치의 한 유형이다. 광도전체 셀은 감광형 광전자 장치의 한 유형으로서, 이것은 흡수된 광으로 인한 변동을 검출하기 위해 장치의 저항값을 모니터링하는 신호 검출 회로와 함께 사용된다. 인가된 바이어스 전압을 수신할 수 있는 광검파기는 광검파기가 전자기 방사에 노출될 때에 생성되는 전류를 측정하는 전류 검출 회로와 함께 사용되는 감광형 광전자 장치의 한 유형이다.
이러한 세 부류의 감광형 광전자 장치들은 아래에서 정의된 정류 접합부가 존재하는지에 따라 그리고 광전자 장치가 바이어스 또는 바이어스 전압으로서도 알려진 외부에서 인가된 전압으로 동작하는지에 따라 구별될 수 있다. 광도전체 셀은 정류 접합부를 갖지 않으며, 일반적으로 바이어스로 동작한다. PV 장치는 적어도 하나의 정류 접합부를 가지며, 바이어스 없이 동작한다. 광검파기는 적어도 하나의 정류 접합부를 가지며, 항상은 아니지만 보통적으로 바이어스로 동작한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "정류"란, 특히, 경계면이 비대칭 도전 특성을 갖는 것, 즉 경계면이 바람직하게 한 방향으로 전하 운송을 지원하는 것을 말한다. 용어 "광도전성"이란 일반적으로 전자기 방사 에너지가 흡수되어 전기 전하 캐리어의 여기 에너지로 변환됨으로써 전하 캐리어가 물질내에서 전기 전하를 도전(즉, 운송)시킬 수 있도록 하는 프로세스를 말한다. 용어 "광도전성 물질"이란 전자기 방사를 흡수하여 전기 전하 캐리어를 생성시키는 특성때문에 이용되는 반도체 물질을 말한다. 적절한 에너지의 전자기 방사가 광도전성 물질상으로 입사되면, 광자가 흡수되어 여기된 상태를 불러일으킨다. 제1 층이 제2 층과 "물리적인 접촉" 또는 "직접적인 접촉"을 이루는 것으로 규정되지 않는 한, 개입층들이 존재할 수 있다.
감광형 장치의 경우, 정류 접합부는 광전지 헤테로접합부로서 불리어진다. 실질적 부피를 차지하는 광전지 헤테로접합부에서 내부적으로 생성되는 전기장을 생성하기 위한 통상적인 방법은 특히 물질층 자신들의 페르미 준위와 에너지 대역 가장자리와 관련하여 적절히 선택된 반도전성 특성들을 갖는 두 개의 물질층들을 병치시키는 것이다.
무기물형 광전지 헤테로접합부는 p형 도핑 물질과 n형 도핑 물질의 경계면에서 형성된 p-n 헤테로접합부와, 무기물 광도전성 물질과 금속의 경계면에서 형성된 쇼트키-장벽 헤테로접합부를 포함한다.
무기물 광전지 헤테로접합부에서, 헤테로접합부를 형성하는 물질들은 일반적으로 n형 또는 p형 중 어느 한쪽인 것으로 표시된다. 여기서 n형이란 다수 캐리어 유형이 전자인 것을 말한다. 이것은 비교적 자유로운 에너지 상태의 수 많은 전자들을 갖는 물질로서 관측될 수 있다. p형이란 다수 캐리어 유형이 정공인 것을 말한다. 이와 같은 물질은 비교적 자유로운 에너지 상태의 수 많은 정공들을 갖는다.
반도체와 절연체의 한가지 공통적인 특징은 "대역 갭"이다. 대역 갭은 전자들로 채워진 최고 에너지 준위와 비어져있는 최저 에너지 준위 사이의 에너지 차이이다. 무기물 반도체 또는 무기물 절연체에서, 이러한 에너지 차이는 가전자대 가장자리(EV)(가전자대의 상부)와 전도대 가장자리(EC)(전도대의 하부) 사이의 차이이다. 순수한 물질의 대역 갭은 전자와 정공이 공존할 수 있는 에너지 상태가 없다. 유일하게 이용가능한 도전용 캐리어들은 대역 갭을 가로질러 여기되기에 충분한 에너지를 갖는 전자와 정공이다. 일반적으로, 반도체는 절연체와 비교하여 비교적 작은 대역 갭을 갖는다.
에너지 대역 모델의 측면에서, 가전자대 전자를 전도대로 여기시킴으로써 전하 캐리어들이 생성된다; 즉, 대역 갭의 전도대측의 경우에서는 전자가 전하 캐리어이고, 대역 갭의 가전자대측의 경우에서는 정공이 전하 캐리어이다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 평형 상태하의 에너지 대역도상의 에너지 준위들의 위치와 관련하여, 제1 에너지 준위는, 제2 에너지 준위 "위에" 있고, 제2 에너지 준위 "보다 크거나" 또는, 제2 에너지 준위 "보다 높다". 에너지 대역도는 반도체 모델의 편리한 도구(workhorse)이다. 무기물질에 대한 관행에 따르면, 인접한 도핑 물질들의 에너지 정렬이 도핑물질-도핑물질 경계면과 도핑물질-진성물질 경계면 사이의 진공 수준을 조절함으로써 각각의 물질들의 페르미 준위(EF)를 정렬시키도록 조정된다.
에너지 대역도에 대한 관행에 따르면, 전자는 낮은 에너지 준위쪽으로 이동하는 것이 에너지적으로 순조로우며, 반면에 정공은 높은 에너지 준위(이것은 정공에 대해서는 낮은 포텐셜 에너지이지만, 에너지 대역도와 관련해서는 높다)쪽으로 이동하는 것이 에너지적으로 순조롭다. 보다 간단하게 말하자면, 전자는 아래로 떨어지는(fall down) 반면에 정공은 위로(fall up) 떨어진다.
무기물 반도체에서, 전도대 가장자리(EC) 위에 전도대의 연속체(continuum)가 존재할 수 있고, 가전자대 가장자리(EV) 아래에는 가전자대의 연속체가 존재할 수 있다.
캐리어 이동도는 무기물 반도체와 유기물 반도체에서 중요한 특성이다. 이동도는 전기장에 응답하여 전하 캐리어가 도전 물질속을 뚫고 이동할 수 있는 수월성을 수치화해준다. 반도체와 비교하여, 절연체는 일반적으로 불량한 캐리어 이동도를 제공한다.
p형 반도체 물질과 n형 반도체 물질사이의 스택내에 배치된 반도체 물질로 본질적으로 구성된 복수의 펜스층들과, 제3 반도체 물질과 직접 접촉하면서 이 사이에 매립된 제2 반도체 물질의 교호하는 양자점층들로 본질적으로 구성된 복수의 층들을 포함하는 광전자 장치 및 이러한 장치를 제조하는 방법이 제공된다. 교호 층들은 두 개의 펜스층들 각각과 직접 접촉하면서 이 층들 사이의 스택내에 배치된다. 각각의 양자점들은 제1 반도체 물질의 인접층들의 전도대 가장자리와 가전자대 가장자리 사이의 에너지에서 적어도 하나의 양자 상태를 제공한다. 제2 반도체 물질의 각각의 양자점들 및 제3 반도체 물질은 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 헤테로접합을 형성한다. 제3 반도체 물질은 무기물 반도체 매트릭스일 수 있다.
일 실시예에서, 제1 반도체 물질은 AlxGa1-xAs(x > 0)이며, 제2 반도체 물질은 GaSb이며, 제3 반도체 물질은 GaAs이다.
다른 실시예에서, 본 광전자 장치는 약 10개 내지 약 20개의 교호하는 GaAs/GaSb 층들을 포함한다.
복수의 반도체 물질의 펜스층들과, p형 반도체 물질과 n형 반도체 물질 사이의 스택내에 배치된 제3 반도체 물질과 직접 접촉하면서 이 사이에 매립된 제2 반도체 물질의 복수의 교호하는 양자점 층들을 포함하는 장치가 제공된다.
도 1은 양자점 태양전지를 도시한다.
도 2(a)는 두 개의 AlxGa1-xAs 층들을 갖는 GaSb 양자점 태양전지의 구조를 도시하며, 도 2(b)는 이에 대응하는 에너지 준위도를 도시한다.
도 3은 도 2에서 도시된 구조를 갖는 양자점 태양전지에 대한 기저 상태 천이 에너지 대 양자점 높이의 도표를 도시한다. 양자점들의 반경은 13nm이다. h는 양자점 길이에 해당하고, d는 주변의 GaSb 층의 두께에 해당하며, L은 기판면에서의 양자점들간의 거리에 해당한다. 삽입된 그래프는 직접 홀 터널링 및 열적 지원된 홀 터널링 프로세스의 개략도를 도시한다.
도 4는 적층된 GaSb 양자점들을 갖는 태양전지의 GaSb 양자점으로부터의 소수 캐리어 확산(J01)과 암전류(dark current)(J02)를 도시한다. 삽입된 그래프는 x가 0에서부터, 0.1 및 0.2까지 증가할 때에 13nm 반경을 갖는 양자점 층들의 갯수 대 계산된 전력 변환 효율을 도시한다.
도 5는 대체로 이상적인 형태로서 콜로이드 용액내에서 형성되는, 도 1에서의 장치내의 양자점들의 어레이의 단면을 도시한다.
도 6은 지나가는 전자의 탈여기(de-excitation) 및 트랩핑(trapping)을 설명하는, 무기물 매트릭스 물질내의 무기물 양자점의 단면에 대한 에너지 대역도를 도시한다.
도면들에서의 구조물들은 반드시 일정한 비율로 도시될 필요는 없다.
도 2(a)는 두 개의 AlxGa1-xAs 층들을 갖는 GaSb 양자점 태양전지의 구조를 도시하며, 도 2(b)는 이에 대응하는 에너지 준위도를 도시한다.
도 3은 도 2에서 도시된 구조를 갖는 양자점 태양전지에 대한 기저 상태 천이 에너지 대 양자점 높이의 도표를 도시한다. 양자점들의 반경은 13nm이다. h는 양자점 길이에 해당하고, d는 주변의 GaSb 층의 두께에 해당하며, L은 기판면에서의 양자점들간의 거리에 해당한다. 삽입된 그래프는 직접 홀 터널링 및 열적 지원된 홀 터널링 프로세스의 개략도를 도시한다.
도 4는 적층된 GaSb 양자점들을 갖는 태양전지의 GaSb 양자점으로부터의 소수 캐리어 확산(J01)과 암전류(dark current)(J02)를 도시한다. 삽입된 그래프는 x가 0에서부터, 0.1 및 0.2까지 증가할 때에 13nm 반경을 갖는 양자점 층들의 갯수 대 계산된 전력 변환 효율을 도시한다.
도 5는 대체로 이상적인 형태로서 콜로이드 용액내에서 형성되는, 도 1에서의 장치내의 양자점들의 어레이의 단면을 도시한다.
도 6은 지나가는 전자의 탈여기(de-excitation) 및 트랩핑(trapping)을 설명하는, 무기물 매트릭스 물질내의 무기물 양자점의 단면에 대한 에너지 대역도를 도시한다.
도면들에서의 구조물들은 반드시 일정한 비율로 도시될 필요는 없다.
태양전지의 효율을 향상시키기 위해 검토중인 하나의 방법은 태양전지의 대역갭내에서 중간 대역을 생성하기 위해 양자점을 사용하는 것이다. 양자점은 불연속적인 양자 에너지 상태들에 대한 삼차원내에 전하 캐리어들(전자, 정공, 및/또는 엑시톤)을 구속시킨다. 각각의 양자점들의 단면치수는 일반적으로 수 백 옹스트롬이하이다.
도 1은 양자점 태양 전지 장치의 예를 도시한다. 이 장치는 제1 접촉부(전극)(110), 제1 천이층(115), 반도체 벌크 매트릭스 물질(120)내에 매립된 복수의 양자점들(130), 제2 천이층(150), 및 제2 접촉부(전극)(155)를 포함한다.
무기 물질들로 제조된 장치에서, 하나의 천이층(115, 150)은 p형일 수 있고, 나머지 다른 천이층은 n형일 수 있다. 벌크 매트릭스 물질(120) 및 양자점(130)은 (도핑되지 않은) 진성일 수 있다, 천이층들(115, 150)과 벌크 매트릭스 물질(120) 간의 경계면은 장치 내의 전류 흐름을 극성화시키는 정류를 제공할 수 있다. 대안으로서, 전류-흐름 정류는 접촉부(110, 155)와 천이층(115, 150) 간의 경계면에 의해 제공될 수 있다.
도 5는 구형 양자점들의 어레이를 포함하는 장치의 단면을 도시한다. 실용에서, 양자점의 실제 형태는 제조 기술의 선택에 따라 달라진다. 예를 들어, 무기물 양자점은 종래 기술에서 알려진 "졸-겔" 프로세스와 같은, 콜로이드 용액내에서 반도체 나노결정체들로서 형성될 수 있다. 일부 다른 구성에서, 실제 양자점들이 진정한 구형이 아닐지라도, 그럼에도불구하고 구형은 정확한 모델을 제공할 수 있다.
예를 들어, 무기물 매트릭스내에서 무기물 양자점의 생성을 성공하였던 에피택셜 방법은 S-K(Stranski-Krastanow) 방법이다(때때로 철자가 Stransky-Krastanow로도 쓰여짐). 이 방법은 격자 손상 및 결함들을 최소화하지만 결과적으로 양자점과 벌크 매트릭스간의 격자 부정합 스트레인을 생성시킨다. S-K 방법은 때때로 "자가-조립된 양자점(SAQD; self-assembled quantum dot)" 기술이라고도 불린다.
금속-유기물 화학 기상 증착(MOCVD; metal-organic chemical vapor deposition) 또는 분자빔 에피택시(MBE; molecular beam epitaxy)를 통한 결정성장 동안에, 자가-조립된 양자점은, 결함을 실질적으로 갖지 않고서, 자발적으로 나타난다. S-K 방법의 성장 조건을 이용하여, 높은 면밀도(>1011cm-2) 및 높은 광학 품질 모두를 갖는, 자가 정렬된 작은 양자점(~ 10 nm)의 어레이와 스택을 생성하는 것이 가능하다. 자가 정렬된 양자점(SOQD; self-ordered quantum dot) 기술은 방사성 재결합이 우세한 고밀도의 무결점 양자점으로 구성된 3-차원 의사결정(quasi-crystal)을 생성할 수 있다.
무기물 중간 대역 양자점 장치 및 제조에 대한 추가적인 배경 정보를 위하여, A. Marti 등의 "Design constraints of quantum-dot intermediate band solar cell", Physica E 14, 150-157(2002); A. Luque 등의 "Progress towards the practical implementation of the intermediate band solar cell", 제29회 IEEE 광전지 전문가 컨퍼런스의 회의록, 1190-1193(2002); A. Marti 등의 "Partial Filling of a Quantum Dot Intermediate Band for Solar Cells", 전자 장치에 관한 IEEE 회보, 48, 2394-2399(2001); Y. Ebiko 등의 "Island Size Scaling in InAs/GaAs Self-Assembled Quantum Dots", Physical Review Letters 80, 2650-2653(1998); 및 Petroff 등의 미국 특허 6,583,436 B2(2003년 6월 24일)를 참고하길 바라며, 이들 각각은 본 발명의 기술을 설명하기 위하여 본 명세서에서 참조로서 병합된다.
양자점 중간 대역 태양 전지는 태양 전력 변환 효율을 >60%으로 실현시키는 가능성을 갖는 것으로 주장되어 왔기 때문에 최근해에 활발히 연구되어 왔다. A. Luque와 A. Marti의 Phys. Rev. Lett. 78, 5014(1997)를 참조하라. 정말로, 낮은 대역 갭 에너지 양자점은 하나의 고에너지 광자의 흡수에 의해 다수의 전자-정공 쌍(엑시톤)을 생성할 수 있는데, 이로써 이론적으로 100%를 초과하는 양자 효율을 가져온다. R. D. Schaller와 V. I. Klimov의 Phys. Rev. Lett. 92, 186601-1(2004) 및; G. S. Philippe의 Nature Mater. 4, 653(2005)을 참조하라. 스펙트럼 응답을 보다 긴 파장으로 확장하기 위해, 좁은 대역 갭 양자점(예컨대, InAs)은 호스트 매트릭스 물질(예컨대, GaAs)의 갭내에 중간 에너지 대역을 형성하기 위해 충분히 밀접해지도록 패킹(packed)될 필요가 있다.
하지만, 스트레인드 양자점의 높은 응축은 양자점 영역에서의 높은 전하 밀도[∼1x1016 cm-3 -- R. Wetzler, A. Wacker, E. Schll, C. M. A. Kapteyn, R. Heitz 및 D. Bimberg의 Appl. Phys. Lett.77, 1671(2000)을 참조하라]를 불러일으키며, 광여기된 캐리어들(전자와 정공)은 자가 조립된 양자점들에 의해 신속하게 포획된다. 그 결과, 전하 트랩핑을 초래하고 이어서 양자점들에서 광캐리어들의 재결합을 일으키는 비이상적인 대역 구조에 부분적으로 말미암아, 양자점 중간 대역 태양 전지에 대해 예상했던 매우 높은 효율은 실현되지 않는다. 고속 캐리어 트랩핑이 필요한 레이저 응용[L. V. Asryan과 R. A. Suris의 Semicond. Sci. Technol. 11, 554 (1996)을 참조하라]과 대비되어, 광생성된 캐리어들은 양자점에서의 트랩핑 및 재결합을 회피하도록 양자점을 터널링해야 하거나, 또는 양자점 주변으로 운송되어져야 한다.
이론적 모델[V. Aroutiounian, S. Petrosyan 및 A. Khachatryan의 Solar Energy Mater. & Solar Cells 89, 165 (2005)을 참조하라]은 비교적 짧은 재결합 시간(∼2ns)동안에, 양자점들이 생성 센터로서 보다는 주로 재결합 센터로서 활동하여, 그 결과 보다 큰 대역갭 반도체 호스트내에서의 양자점층들의 갯수(N)의 증가와 더불어 광전류에서의 감소를 가져오는 것을 확인시켜준다. 호스트의 Si δ-도핑[A. Marti, N. Lopez, E. Antolin, C. Stanley, C. Farmer, L. Cuadra 및 A. Luque의 Thin Solid Films 511, 638 (2006)을 참조하라]에 의한 중간 대역 태양 전지의 양자점 영역내에서의 구속된 상태들의 부분적인 채움은 제한적인 성공을 보여줬다. 이러한 장치들은 보다 긴 파장으로 확장된 광응답을 가지지만, 또한 큰 대역갭 호모접합 셀과 비교하여 상당히 감소된 개방 회로 전압(Voc)을 나타낸다.
중간 대역의 형성은 장치의 성능을 향상시키지만, 그 결과물은 광전류에서의 예상된 이론적 향상에 접근하지 못한다. 이상적인 양자점 중간 대역 태양 전지에 대하여 > 60 %의 전력 효율이 예상된다. 이 목표는 전하 트랩핑을 초래하고 이어서 양자점들에서 광캐리어들의 재결합을 일으키는 비이상적 구조 및 최적 물질 조합의 부존재에 부분적으로 말미암아 아직 실현되지 않았다.
도 6은 전하 캐리어가 여기 상태 Ee,2(701) 또는 기저상태 Ee,1(702, 703)로 쇠퇴된 경우 양자점(130)에 의해 트랩핑되는 자유 전자를 도시한 것이다. 이러한 탈-여기(de-excitation) 프로세스는 에너지가 포논(phonon)으로서 격자에 흡수되면서 광전류를 감소시킨다. 이와 유사한 캐리어 탈여기 및 트랩핑은 정공에서도 발생한다. 따라서, 중간 대역 태양 전지의 성능을 향상시키기 위하여, 전하 트랩핑에 기인하는 전하 캐리어 탈여기를 감소시킬 필요성이 있다. 본 명세서내에 전체 내용이 참조로서 병합되는 Forrest 등의 미국 출원 제11/598,006호는 양자점에 진입하기 위한 양자 기계적 터널링을 수행할 것을 캐리어들에게 요구하기 위해 각각의 양자점을 얇은 장벽 쉘내에 캡슐화함으로써 탈 여기 트랩핑을 감소시킨다. 만약 양자점들이 상술된 S-K 기술에 의해 형성되면, 캐리어들은 장벽 층을 터널링하여 벌크층들간을 횡단할 것이다. 이와 같은 일련의 터널링 장벽들을 포함하는 이러한 장치를 "펜스 내 양자점형성(dots-in-a-fence; DFENCE)" 헤테로구조물이라고 부른다.
본 발명의 태양 전지는 광전지 장치내에서 활용된 유형 Ⅱ 대역 정렬로 인해, 양자점내로의 전자 트랩핑을 막고, 양자점 주변에 필요이상의 펜스 층 또는 장벽 셀을 병합시키지 않고서 공간 전하 축적을 감소시킨다. 매트릭스 물질의 전도대가 양자점의 전도대보다 높은 에너지 준위에 있고 매트릭스 물질의 가전자대는 보다 낮은 에너지 준위에 있는 전통적인 유형 Ⅰ 양자점과 대비되어, 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 양자점에서는 양자점의 전도대 및 가전자대가 모두 매트릭스 물질보다 높은 에너지 준위에 있다. 직접 대역갭 물질들의 엇걸림형태(staggered)의 대역 정렬은 이 헤테로구조물의 고유한 특성 특징을 형성할 것으로 믿는다. 나아가 양자점 및 매트릭스 물질의 경계면에서의 전자 및 정공의 2차원적인 공간 분리는 전자 및 정공의 광학적 특성의 조율가능성을 불러일으키는 것으로 믿어진다. 결론적으로, 엇걸림형태의 대역 정렬은 헤테로접합을 형성하는 매트릭스 반도체 각각의 대역갭 보다 작은 에너지들에서의 광방출을 가능하게 해줄 수 있다.
일 실시예에서, 광전지는, p형 반도체 물질과 n형 반도체 물질사이의 스택내에 배치된 반도체 물질로 본질적으로 구성된 복수의 펜스층들과, 제3 반도체 물질과 직접 접촉하면서 이 사이에 매립된 제2 반도체 물질의 교호하는 양자점층들로 본질적으로 구성된 복수의 층들을 포함한다. 교호 층들은 두 개의 제1 반도체 물질 층들 각각과 직접 접촉하면서 이 층들 사이의 스택내에 배치된다. 각각의 양자점들은 제1 반도체 물질의 인접층들의 전도대 가장자리와 가전자대 가장자리 사이의 에너지에서 적어도 하나의 양자 상태를 제공한다. 제2 반도체 물질의 각각의 양자점들 및 제3 반도체 물질은 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 헤테로접합을 형성한다. 제3 반도체 물질은 무기물 반도체 매트릭스일 수 있다.
바람직하게, 제1 반도체 물질은 AlxGa1-xAs(x > 0)이다. 이것은 캐리어들의 포화 누설을 최소화할 것으로 믿어진다. 바람직한 실시에에서, 제2 반도체 물질은 GaSb이며, 제3 반도체 물질은 GaAs이다. 도 2(a)는 p형 및 n형 반도체들이 모두 GaAs인 이와 같은 구조물을 갖는 바람직한 실시예를 도시한다.
엇걸림형태의 대역 정렬을 갖는 GaSb/GaAs 유형 Ⅱ 양자점이 논문에서 특성화되어 보고되어 왔다. 정공은 커다란 가전자대 오프셋(~ 0.81 eV)으로 인해 GaSb 양자점내에서 국부화되며, 전자는 국부화된 정공과의 쿨롱 상호작용(Coulomb interaction)으로 인해 양자점 주위에 얕은 양자 쉘(quantum shell)을 생성함으로써 공간적으로 간접적인 엑시톤 상태를 형성한다. Hatami 등의 Appl. Phys. Lett. 67, 656(1995)를 참조하라. 전자 및 정공 파동함수는 InAs/GaAs, 즉 유형 Ⅰ 중간 대역 양자점 구조물에서 발견된 80% 오버랩과 비교하여 약 60% 오버랩을 갖는다. M. Grundman 등의 Phys. Rev. B 52, 11969(1995); F. Hatami 등의 Phys. Rev. B 57, 4635(1998)를 참조하라. 유형 Ⅱ 양자점 헤테로구조물에 대한 파동함수에서의 오버랩은 정공으로부터 전자를 분리시키는 장벽의 포텐셜 높이 및 이에 더하여 양자점 자체의 크기에 좌우되는 것으로 믿어진다. 전자 및 정공 파동함수의 보다 작은 오버랩은 InAs/GaAs와 같은 유형 Ⅰ 양자점 구조물의 수명(~ 1ns)과 비교하여 보다 긴 방사성 수명(~ 23ns)을 갖는 유형 Ⅱ 양자점 헤테로구조물을 야기시킨다. H. Born 등의 Phys. Status Solidi B 228, R4(2001); W. H. Chang 등의 Phys. Rev. B 62, 6259(2000)을 참조하라. 양자점내에서의 재결합율을 감소시키는 것은 또한 양자점이 매트릭스와 양자점간을 분리시키는 의사 페르미 준위를 갖는 재결합 센터 대신에 생성 센터로서 작용하도록 설계할 때에 중요한 고려사항이다. 이것은 단일의 호모접합 광전지 셀의 경우에서 현재 보고된 것 보다 큰 전력 변환 효율을 획득하는 경우에 바람직하다.
유형 Ⅱ GaSb 양자점이 통상적인 p-n 접합사이에 위치할 때에, 서브 금지 대역 광자의 흡수는 GaSb에서의 불연속적인 정공 에너지 준위로부터의 전자들을 GaAs 매트릭스로 직접 펌핑할 것으로 믿어진다. 나아가, GaSb/GaAs 경계면 근처에 위치한 스트레인은 전도대 오프셋의 하한값이 0.05 - 0.1 eV 사이에 있도록 만든다. Kapetyn 등의 Phys. Rev. B, 60, 14265(1999)를 참조하라. 상술한 바와 같이, GaSb 양자점에서의 높은 전도대 에너지 준위는 전자가 양자점내에 트랩핑되는 것을 막아준다. 하지만, 높은 포텐셜 우물은 정공 캐리어를 트랩핑할 수 있으며, 이에 따라 GaAs 매트릭스내에서 전하 축적 및 전자와의 재결합을 증가시킬 수 있다. 결론적으로, 양자점 층으로부터의 암전류는 양자점 셀들의 개방 회로 전압을 증가시킬 수 있다. 이에 따라, 두 개의 AlxGa1-xAs 펜스 층들이 도 2(a)의 바람직한 실시예에서 도시된 바와 같이, 공핍 영역의 가장자리들에서 추가될 수 있다. AlxGa1-xAs 펜스 층들은 서브 대역갭 광자 흡수를 손상시키는 것 없이, 소수 캐리어 생성 및 추출로부터 음전류를 감소시키고, GaSb 양자점으로부터 열이온 정공 정류를 감소시키는 것으로 믿어진다.
스트레인 경감된 유형 Ⅱ의 형성 및 광학적 특징, 및 계면 부정합(interfacial misfit; IMF) 성장 모드를 이용하여 빽빽하게 적층된 GaSb/GaAs 양자점은 우수한 결정 품질 및 상온 전기발광을 증명해왔다. Tatebayashi 등의 Appl. Phys. Lett. 89, 203116(2006)을 참조하라. 대략 7% 격자 부정합으로 인한 GaSb 양자점으로부터의 총체적인 압축 스트레인은 GaSb 양자점과 GaAs 매트릭스의 경계면에서 이 스트레인을 완화시켜줌으로써 이완될 수 있다. GaSb 양자점의 전자 및 정공 에너지 준위들은 양자점에 관한 유효 질량 엔벨로프 함수 이론을 통해 결정된 매트릭스 성분들과 함께, 완전히 이완된 유형 Ⅱ GaSb/GaAs 양자점으로부터 초래된 전도대에서의 비교적 작은 스파이크(~ 0.1 eV) 및 큰 가전자대 오프셋(0.81 eV)으로부터 계산될 수 있다. 예컨대, Wei와 Forrest의 Nano. Lett. 7, 218(2007)을 참조하라. GaAs 매트릭스내의 GaSb 양자점의 공간적 분포는 높이 h와 반경 R을 갖는 주기적으로 배열된 고밀도의 실린더 어레이로서 취급될 수 있다. 에워싸는 GaAs 층의 두께는 d이고, 기판면에 평행한 양자점 "단위 셀"의 주기는 L이다. 양자점의 높이 및 반경은 서브 대역갭 광자의 완전한 흡수에 따라 달라질 수 있는 것으로 믿어진다.
도 1 및 도 2(a)에서 도시된 단순한 층 구조물은 비제한적인 예시로서 제공된 것이며, 본 발명의 실시예들은 폭넓은 다양한 기타의 구조물들과 함께 이용될 수 있다라는 것을 이해한다. 설명한 특정한 물질 및 구조물은 본질적으로 예시적인 것이며, 다른 물질들 및 구조물들이 이용될 수 있다.
본 명세서에서 설명된 다양한 실시예들은 단지 예시에 불과하며, 본 발명의 범위를 한정시키려고 의도한 것은 아님을 이해한다. 예를 들어, 본 명세서에서 설명된 수 많은 물질들 및 구조물들은 본 발명의 사상으로부터 일탈하는 것 없이 다른 물질들 및 구조물들로 대체될 수 있다. 본 발명이 작용하는 이유에 관한 다양한 이론들은 제한적인 것으로 의도하지는 않음을 이해한다. 예를 들어, 전하 캐리어에 관한 이론은 제한적인 것으로 의도하지 않는다.
실험예
도 3은 엇걸림형태의 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 GaSb/GaAs 양자점 헤테로구조물에 대한 기저 상태 천이 에너지 대 양자점 높이를 도시한다. 양자점 반경이 13nm인 경우, 기저 상태 광자 천이 에너지는 1.07 eV에서 0.82 eV로 감소된다. 양자점 높이가 2nm인 경우, 기저 상태 천이 에너지는 대략 1.07 eV이며, 이것은 유사한 양자점 크기의 경우에서의 1.05 eV에서의 발광 스펙트럼의 제1 피크에 접근해 있다. Geller 등의 Appl. Phys. Lett. 82, 2706(2003)을 참조하라.
낮은 차원의 (양자점 또는 양자우물) 태양 전지의 장치 성능은 캐리어 탈출 시퀀스에 좌우되는 것으로 믿어진다. 대부분의 Ⅲ-Ⅳ 유형 Ⅰ 나노구조 시스템의 경우, 제일 먼저 가벼운 정공들이 탈출하는 것이 발견된다. 심각한 개방 회로 전압 악화를 방지하기 위해, 무거운 정공들에 앞서서 전자들이 탈출하는 것이 바람직하다. 만약 무거운 정공들이 전자들 보다 먼저 탈출하면, 내부 전기장을 강화시키는 양자점(또는 양자우물)내에 음전하가 축적될 수 있다. 이러한 양자점 물질내의 커다란 음 캐리어 축적은 공핍 영역에서의 내부 전기장 및 대응하는 캐리어 탈출확률을 국부적으로 약화시킬 것이다. 이것은 재결합율을 증가시키고 이로써 개방 회로 전압의 하락을 야기시킬 것으로 믿어진다. 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 양자점 태양 전지는 (국부적 정공과의 쿨롱 상호작용으로 인한) 약한 전자 국부화로 특징지어지기 때문에, 광생성된 전자들은 GaAs 매트릭스와 GaSb 양자점의 경계면까지 바로 여기될 것이다. 내부 전기장은 전자들을 공핍 영역에 걸쳐서 드리프팅시킬 것이다. Tatebayashi 등의 Appl. Phys. Lett. 89, 203116(2006)을 또한 참조하라. 따라서, 전자들은 유형 Ⅱ 헤테로구조물내의 무거운 정공들에 앞서 양자점으로부터 매트릭스까지 탈출할 것으로 믿어진다.
정공들은 양자점에 강하게 구속되고, 국부화 에너지는 대략 450 meV이다. Geller 등의 Appl. Phys. Lett. 82, 2706(2003)을 참조하라. 수 많은 입자 영역에서, 강하게 국부화된 정공들의 정공 대 정공 상호작용(쿨롱 전하)은 전자 대 전자 상호작용과 전자 대 정공 상호작용보다 우세하다. 그 결과, GaSb 양자점에서의 불연속적인 에너지 준위로부터 GaAs 매트릭스까지의 정공들에 대한 활성화 에너지는 약 450 meV 내지 약 140-150 meV까지 감소하며(Kirsch 등의 Appl. Phys. Lett. 78, 1418(2001)을 참조하라), 이것은 양자점의 평균 정공 차지율 및 축적된 정공들간의 반발력의 증가에 해당한다.
양자점에서의 전하량의 증가로 인해, 상태 충만 및 쿨롱 상호작용은 열적 활성화 에너지(Ea)를 낮춘다. 도 2내의 삽입도면에서 도시된 바와 같이, 감소된 열적 활성화 에너지(Ea)는 정공들의 탈출율을 가속화시킨다. 내부 전기장(F)의 존재로, 양자점 포텐셜 높이는 qFh/2만큼 감소될 것이다(여기서, q는 전하를 나타낸다). C. M. A Kapteyn 등의 Phys. Rev. B, 60, 14265(1999)를 참조하라. 유형 Ⅱ 양자점에서의 전자 국부화는 무시가능하기때문에, 정공 에너지 준위(E1)와 GaSb 습윤층에서의 중간 준위사이의 국부화 에너지는 GaSb 양자점(EQD)과 습윤층(EWl ~ 1.39 eV) 사이의 천이 에너지에서의 차이로부터 계산될 수 있다.
비선호하는 양자점내에 N개의 정공들을 충전시키는데 필요한 쿨롱 충전 에너지 EN는 다음과 같이 표현될 수 있다:
[수학식 1]
여기서, D는 양자점의 일반적인 직경이고, ε0는 진공 유전 상수이며, εGaAs는 13.1이다.
에너지 준위 El에서의 정공 캐리어의 열적 활성화 에너지는 다음과 같이 표현될 수 있다:
[수학식 2]
정공 탈출 프로세스는 GaSb 습윤층내에 위치하는 여기 준위로의 열적 활성화와 후속하는 터널 방출로서 특징지워질 수 있다. 따라서, 정공 방출율은 다음과 같이 표현될 수 있다:
[수학식 3]
여기서, N은 GaSb에서의 정공 상태들의 유효 밀도이고, σ1은 El 준위상에서의 정공들의 포획 단면(σ1 = (6 ± 3) x 10-16 cm-2)이며, ν는 GaAs 버퍼에서의 정공들의 평균 열 속도(~ 1.3 x 105 m/s)이다.
도 2에서 도시된 열적 지원된 터널링 프로세스의 계산된 정공 탈출율은 8 x 1012 s-1 (h = 2 nm)에서 2 x 107 s-1(h = 6 nm)까지 감소하고, 그런 다음 3 x 109 s-1 (h = 11 nm)까지 증가한다. 이것은 국부화 에너지와 양자점 높이에 대한 포텐셜 장벽 감축 사이의 트레이드오프사항(tradeoff)인 것으로 믿어진다.
공핍 영역에서의 최적의 양자점 반경과 높이 및 내부 전기장을 갖는 것은 방사 재결합율(~ 4.3 x 107 s-1)보다 크도록 정공의 탈출율을 증가시키는 것으로 믿어진다. 결론적으로, 광생성된 정공 캐리어는 양자점에서의 다수 캐리어 재결합을 경험하지 않고서 서브 대역갭 광전류에 기여할 수 있다. 따라서, 내부 전기장에서의 중요한 설계 고려사항은 가전자대 포텐셜에서의 포텐셜 우물을 정공이 터널링하는 것을 용이하게 해주는 능력인 것으로 믿어진다.
중성 영역 가장자리 근처(J0)에서의 소수 캐리어 생성 및 추출로부터의 기준-셀 역 포화 전류에 대한 기여가 또한 GaSb 양자점에서의 과잉의 방사 재결합 전류로 인해 증가할 것이다. 역 포화 전류(J01)는 다음과 같이 표현될 수 있다:
[수학식 4]
여기서, l은 양자점층들의 갯수이고, B는 방사 재결합 계수이고, N는 n형 및 p형측 도핑에 대한 유효 도핑 농도이며, μ는 전자 이동도 및 정공 이동도에 대한 유효 이동도이다. Anderson과 Wojtczuk의 J. Appl. Phys. 79, 1973(1996)을 참조하라.
정공들의 열적 방출로부터의 전류 밀도는 다음과 같이 표현될 수 있다:
[수학식 5]
여기서, Ndot는 양자점의 면밀도이며, L은 양자점에서의 불연속적인 에너지 준위의 갯수이다.
계산된 다이오드 역 포화 전류(J01 및 J02)는 도 4에서 도시된 양자점층들의 갯수에 비례하여 점진적으로 증가한다(h = 3 nm, R = 13 nm).
암전류는 GaAs층과 AlxGa1-xAs층간의 대역갭 오프셋 에너지(ΔE)의 증가에 따라 매우 감소할 것이며, 이것은 다음과 같이 표현될 수 있다:
[수학식 6]
이것은 생성 및 재결합 전류(JNR)를 병합한다.
도 4에서는 두 개의 AlxGa1-xAs 펜스층이 있을때와 없을때의 총체적인 전력 변환효율이 도시된다. 펜스층들이 없을 때(x = 0), 두 개의 양자점층들을 갖는 장치의 경우에서 전력 변환 효율은 22.5%(양자점 없음)에서 21.3%까지 감소한다. 양자점층들의 갯수를 증가시킴으로써 GaSb 양자점의 흡수 효율은 증가된다. 이것은 서브 대역갭 광전류의 증가에 기여하는데, 이것은 개방 회로 전압의 미약한 감소를 과대보상해준다. 따라서, 총체적인 효율은 진성 영역내에 대략 10개 내지 대략 20개의 적층화된 GaSb/GaAs 양자점층들을 가지며 24.5%의 포화 한계에 접근한다.
GaSb 양자점내에서 생성된 전자 정공 쌍의 내부 전기장에 의한 효율적인 분리는, 공핍 영역에서의 재결합에도 불구하고, 서브 대역갭 광전류를 증가시킨다. 도 4에서 도시된 바와 같이, AlxGa1-xAs 포텐셜 장벽(x= 0.1, 0.2)을 증가시키는 것은 음전류(J01 및 J02)를 
배만큼 감소시킨다. 따라서, x = 0.2일 때에, 16개의 양자점층들을 갖는 셀들은 0.881V 개방 회로 전압을 가지며 34.7%의 전력 변환 효율에 접근한다. 이것은 어떠한 양자점들이나 펜스층들이 없는 셀들로부터의 0.903V에 필적한다. 도 4는 또한 x = 0.2일 때에 유형 Ⅱ 헤테로구조물에서의 전력 변환 효율의 상한값이 대략 38.5%일 수 있음을 보여준다.
비록 특정한 예시들과 바람직한 실시예들을 통해 본 발명을 설명하였지만, 본 발명은 이러한 예시들 및 실시예들로 한정되지 않는다는 것을 이해한다. 따라서, 청구된 본 발명은 본 명세서내에서 설명된 이러한 특정한 예시들 및 바람직한 실시예들로부터의 변형들을 포함하며, 이것은 본 발명분야의 당업자에게는 자명한 사항일 것이다.
110, 155: 접촉부, 115, 150: 천이층
120: 벌크, 130: 양자점
120: 벌크, 130: 양자점
Claims (8)
- 광전지 장치에 있어서,
제1 전극과 제2 전극;
상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이의 스택내에 배치된 p형 반도체 물질로된 층;
상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이의 스택내에 배치된 n형 반도체 물질로된 층;
상기 n형 반도체 물질과 상기 p형 반도체 물질 사이의 스택내에 배치된 제1 반도체 물질로 본질적으로 구성된 복수의 펜스층들;
제3 반도체 물질과 직접 접촉하면서 이 사이에 매립된 제2 반도체 물질의 교호하는 양자점층들로 본질적으로 구성된 복수의 층들;
을 포함하고,
상기 교호 층들은 두 개의 상기 펜스 층들 각각과 직접 접촉하면서 이 층들사이의 스택내에 배치되며,
각각의 양자점은 상기 제1 반도체 물질의 인접층들의 전도대 가장자리와 가전자대 가장자리 사이의 에너지에서 적어도 하나의 양자 상태를 제공하며;
상기 제2 반도체 물질의 양자점들 각각 및 상기 제3 반도체 물질은 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 헤테로접합을 형성하는 것인, 광전지 장치. - 제1항에 있어서,
상기 p형 반도체 물질은 GaAs이며;
상기 제1 반도체 물질은 AlxGa1-xAs이며(x = 0);
상기 제2 반도체 물질은 GaSb이며;
상기 제3 반도체 물질은 GaAs인 것인, 광전지 장치. - 제2항에 있어서, 대략 10개 내지 대략 20개의 GaAs/GaSb의 교호 층들을 포함하는 것인, 광전지 장치.
- 제3항에 있어서, 상기 n형 물질은 GaAs인 것인, 광전지 장치.
- 광전지 장치를 제조하는 방법에 있어서,
제1 전극위에 p형 반도체 물질층을 증착시키고;
상기 p형 반도체 물질층 위에 제1 반도체 물질로 본질적으로 구성된 복수의 펜스층들을 증착시키고;
제3 반도체 물질과 직접 접촉하면서 이 사이에 매립된 제2 반도체 물질의 교호하는 양자점층들로 본질적으로 구성된 복수의 층들을 증착시키고 - 상기 교호 층들은 두 개의 상기 펜스 층들 각각과 직접 접촉하면서 이 층들사이의 스택내에 배치되며, 각각의 양자점은 상기 제1 반도체 물질의 인접층들의 전도대 가장자리와 가전자대 가장자리 사이의 에너지에서 적어도 하나의 양자 상태를 제공하며, 상기 제2 반도체 물질의 양자점들 각각 및 상기 제3 반도체 물질은 유형 Ⅱ 대역 정렬을 갖는 헤테로접합을 형성함 -;
상기 펜스층들 위에 n형 반도체 물질의 층을 증착시키며;
상기 n형 반도체 물질의 층 위에 제2 전극을 증착시켜서 광전지 장치를 형성하는 것
을 포함하는, 광전지 장치 제조 방법. - 제5항에 있어서,
상기 p형 반도체 물질은 GaAs이며;
상기 제1 반도체 물질은 AlxGa1-xAs이며(x = 0);
상기 제2 반도체 물질은 GaSb이며;
상기 제3 반도체 물질은 GaAs인 것인, 광전지 장치 제조 방법. - 제6항에 있어서, 대략 10개 내지 대략 20개의 GaAs/GaSb의 교호 층들을 포함하는 것인, 광전지 장치 제조 방법.
- 제7항에 있어서, 상기 n형 물질은 GaAs인 것인, 광전지 장치 제조 방법.
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