KR20090091869A - 다파장 흡수 나노 구조 염료감응 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents

다파장 흡수 나노 구조 염료감응 태양전지 및 그 제조방법

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KR20090091869A
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Abstract

본 발명은 다파장 흡수 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 광전극과 상대전극에 각각 서로 같거나 다른 염료를 흡착한 금속산화물 나노입자층을 포함하는 광흡수층을 형성시킨 후, 두 전극의 나노입자층의 면을 서로 계면 접촉시키는 형태의 구조를 포함하는 염료감응형 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 염료감응 태양전지는 단일 전지 내의 광전극과 상대전극에 서로 같거나 다른 광흡수파장을 가지는 염료가 흡착된 광흡수층들을 포함하여, 태양광을 광범위하게 흡수할 수 있는 장점이 있다.

Description

다파장 흡수 나노 구조 염료감응 태양전지 및 그 제조방법{DYE-SENSITIZED SOLAR CELLS USING WIDE WAVELENGTH RANGE ABSORPTION NANOSTRUCTURE AND METHOD FOR PREPARING THE SAME}
본 발명은 광전류 밀도 및 효율이 향상된 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 광전극과 상대전극 상에 흡수파장이 서로 같거나 다른 염료를 흡착한 금속산화물 나노입자층을 각각 형성한 후, 상기 나노입자층의 계면을 서로 접촉 결합시켜, 나노입자층이 단일 전지내에 충진되고 이들이 적층구조를 가지게 함으로써, 태양광의 광범위한 파장 영역의 빛을 흡수할 수 있도록 하는 다파장 흡수 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
염료감응 태양전지(dye-sensitized photovoltaic cell)는 1991년 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의하여 발표된 광전기화학 태양전지로 대표되는 것으로서, 도1a에서 일반적인 구조를 보여주고 있다. 염료감응형 태양전지는 일반적으로 투명전도성기판(10), 광흡수층(20), 상대전극(counter electrode)(70), 및 전해질(30)로 구성되며, 그 중 광흡수층은 넓은 밴드갭 에너지를 갖는 금속산화물 나노입자(22) 및 감광성 염료(21a)를 흡착시켜 사용하고, 상대전극으로는 투명전도성 기판위(10)에 백금(Pt)(50)을 코팅하여 사용한다.
염료감응 태양전지는 태양광이 입사되면 태양광을 흡수한 감광성 염료가 여기상태(勵起狀態, excited state)로 되어 전자를 금속산화물의 전도대로 보낸다. 전도된 전자는 전극으로 이동하여 외부 회로로 흘러가서 전기에너지를 전달하고, 전기에너지를 전달한 만큼 낮은 에너지 상태가 되어 상대전극으로 이동한다. 그 후, 감광성 염료는 금속산화물에 전달한 전자수 만큼 전해질 용액(30)으로부터 전자를 공급받아 원래의 상태로 돌아가게 되는데, 이때 사용되는 전해질은 산화-환원 반응에 의해 상대전극으로부터 전자를 받아 감광성 염료(21a)에 전달하는 역할을 한다.
광범위한 파장 영역의 빛을 흡수하기 위해서 흡수 파장 영역이 넓은 단일 염료를 개발하거나 둘 이상의 나노 입자 층을 적층하여 흡수 파장이 다른 염료를 흡착시키는 구조를 이용한다. 특히, 후자의 경우 도 2와 같이 광범위한 파장 영역의 빛을 흡수 할 수 있는 장점이 있으므로, 기 개발된 다양한 흡수 파장 영역을 가지는 염료를 이용하여 염료 감응 태양전지의 흡수 파장 영역을 제어할 수 있으며, 나아가 효율 향상에 큰 기여를 할 수 있을 것으로 기대된다. 하지만, 금속산화물 나노입자층이 전자 전달을 가능하게 하기 위해서는 고온 소결과정을 거쳐야 하는데, 염료는 고온에서는 쉽게 파괴되므로, 한번 염료 흡착과정을 거치고 나면 추가적인 금속산화물 나노 입자 층의 소결과정을 거칠 수 없다.
이 때문에 지금까지 거의 대부분의 염료 감응 태양전지는 한 종류의 염료만 사용가능 하였다. 서로 다른 파장 영역의 빛을 흡수하는 염료를 포함하는 둘 이상의 개별전지를 도 1b와 같이 적층하여 효율상승을 본 연구도 발표되었다. 그러나, 상기 방법은 광흡수층 사이에 두 장의 전도성 기판이 놓여 염료 감응형 전지의 장점인 투명성을 저해할 뿐 아니라, 후방 광흡수층까지 도달하는 빛의 양을 감소시키는 문제가 발생한다. 또한, 이러한 구조는 두 개의 개별 전지를 적층했다는 점에서 단일 전지에 의한 효율이라고 보기 힘들다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해소하기 위하여, 본 발명의 목적은 서로 같거나 다른 흡수 파장을 갖는 염료를 흡착한 나노입자층을 광전극과 상대전극에 형성하여 이들의 계면을 접촉시킴으로써, 넓은 파장 영역의 빛을 효율적으로 활용할 수 있는 접촉형 구조를 갖는 다파장 흡수 염료 감응 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
투명 전도성 기판 위에 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 포함하는 광전극,
상기 광전극에 서로 마주보며 배치되며, 투명 전도성 기판 위에 차례로 형성된 백금층과 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 포함하는 상대전극, 및
상기 광전극과 상대전극 사이를 충진하는 전해질
을 포함하는 다파장 흡수 염료감응 태양전지를 제공한다.
바람직하게, 상기 광전극의 금속산화물 나노입자층과 상대전극 위에 형성된 금속산화물 나노입자층은 서로 마주보도록 배치되어 단일 전지내에서 계면 접촉된 구조를 가지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은
(a) 투명 전도성 기판의 일면에 금속산화물 나노입자 페이스트를 도포하고 열처리하여 금속산화물 나노입자층을 형성시키는 단계;
(b) 상기 (a)의 금속산화물 나노입자층에 염료를 흡착시켜 광전극을 제조하는 단계;
(c) 백금층이 형성된 투명 전도성 기판 위에 금속산화물 나노입자 페이스트를 도포하고 열처리하여 금속산화물 나노입자층을 형성시키는 단계;
(d) 상기 (c)의 금속산화물 나노입자층에 (b)의 염료와 파장이 서로 같거나 다른 염료를 흡착시켜 상대전극을 제조하는 단계; 및
(e) 상기 광전극과 상대전극의 금속산화물 나노입자층이 서로 마주보도록 배치하여 나노입자층을 계면 접촉시키고 전해질을 충진하는 단계
를 포함하는, 다파장 흡수 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공한다.
이하에서 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
종래에는 단일 산화물 층에 단일 염료를 흡착하는 기술을 사용하는 것으로, 다파장을 흡수하는 염료감응 태양전지의 개발이 전무하였고, 다파장을 흡수하기 위한 방법으로 제1 산화물 층에 제1 염료를 흡착시키고 그 위에 제2 산화물 층을 형성하고 제2 염료를 흡착하는 방법이 제안된 바 있다. 하지만, 산화물층은 450-500℃에서 30분-1시간 동안 열처리를 하여야 형성되므로, 제 2 산화물 층을 형성할 때의 제1 염료는(보통 염료는 120 ℃ 이상에서는 분해 됨) 고온 열처리 과정에서 분해되어 제1 염료가 존재하지 않게 된다. 따라서 종래의 구조에서는 산화물 적층에 의한 다파장 흡수 구조를 제공하기 어렵다. 또한 지금까지 Pt가 코팅된 상대전극에 산화물 층을 형성하는 방법은 생각해내지 못하였다.
이에, 본 발명자들은 다파장 흡수를 위한 염료감응 태양전지의 개발을 위해 노력하던 중, 상대전극에 산화물 층을 형성하게 되면 제1염료와 제2 염료 모두가 존재하는 구조가 되고, 넓은 파장 영역의 태양광을 흡수할 수 있음을 확인하여 본 발명을 완성하였다.
또한, 본 발명의 태양전지 구조는 상대전극과 금속산화물 나노입자층 사이에 절연층을 더 포함할 수 있다.
이때, 본 발명에서 광전극이란 일반 투명 전도성 기판 위에 형성된 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 갖는 전극을 의미하는 것이다. 또한, 상대전극이란 투명 전도성 기판위에 백금층을 형성한 후 그 위에 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 갖는 전극을 포함하고자 하는 의도이다.
이하, 도면을 참고하여 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 대하여, 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 투명 염료감응 태양전지의 구조 및 그 제조과정을 간략히 도시하여 나타낸 것이다.
도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 염료감응 태양전지는 투명 전도성 기판(110) 위에 염료(121a)가 흡착된 금속산화물 나노입자(122)를 갖는 광전극(100), 상기 광전극에 서로 마주보며 배치되며, 투명 전도성 기판(210) 위에 차례로 형성된 백금층(240)과 염료(121b)가 흡착된 금속산화물 나노입자(122)를 갖는 상대전극(200), 및 상기 광전극(100)과 상대전극(200) 사이를 충진하는 전해질(300)을 포함하고 접착수지(400)에 의해 광전극과 상대전극이 접착될 수 있다. 또한, 본 발명은 상기 백금층(240)과 기판(210) 사이에 절연층(220)을 더 구비할 수 있다. 또한, 상기 광전극과 상대전극에서 포함하는 염료(121a, b)가 흡착된 금속산화물 나노입자를 갖는 부분은 광흡수층(120)의 역할을 한다.
또한, 상기 광전극과 상대전극의 염료는 서로 같거나 다른 흡수파장 영역을 가지는 물질을 사용할 수 있고, 바람직하게는 서로 다른 흡수파장 영역을 가지는 물질을 사용할 수 있다.
이러한 본 발명의 염료감응 태양전지의 제조방법을 보다 상세히 설명하고자 한다.
도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명은 (a) 광전극용 투명 전도성 기판과 백금이 코팅된 상대전극 위에 금속 산화물 나노 입자 페이스트를 각각 도포하고, (b) 이들을 열처리하여 소결한 다음, (c) 각 금속산화물 나노입자층에 같거나 다른 염료를 흡착시키고, (d) 두 금속산화물 나노입자층을 마주보도록 배치한 후 계면을 서로 접촉시켜 다파장 흡수 염료감응 태양전지를 제조할 수 있다.
이때, 광전극과 상대전극에 사용되는 금속산화물 나노입자 페이스트는 금속산화물 나노입자를 용매와 혼합하여 금속산화물이 분산된 점도 5×104 내지 5×105 cps의 콜로이드 용액을 제조한 후, 여기에 바인더 수지를 혼합한 후 증류기(Rotor Evaporator)로 40 - 70 ℃에서 30분 - 1시간 동안 용매를 제거하여 제조한다. 상기 금속산화물 나노입자는 수열합성으로 제조되었거나, 상용의 금속산화물 나노입자를 사용하여 제조할 수 있다. 또한, 금속산화물 나노입자, 바인더 수지 및 용매의 혼합비율은 크게 한정되지는 않으며, 바람직한 예를 들면 금속산화물 : 터피놀(Terpineol) : 에틸셀룰로오스: 라우르산(Lauric acid)을 1 : 2 내지 6: 0.2 내지 0.5: 0.05 내지 0.3의 중량비율로 혼합하여 사용할 수 있다.
바인더 수지의 종류는 특별히 한정되지는 않으며, 통상의 바인더 역할을 하는 고분자를 사용할 수 있다. 바람직하게는, 열처리 후 유기물이 잔존하지 않는 고분자를 선택해야 한다. 적합한 고분자로는 폴리 에틸렌 글리콜(PEG), 폴리 에틸렌 옥사이드(PEO), 폴리 비닐 알콜(PVA), 폴리비닐피롤리돈(PVP), 에틸셀룰로오스 등이 있다. 그리고 제조된 페이스트를 더욱 고르게 분산하기 위하여 3개의 세라믹 롤이 톱니바퀴와 같이 도는 3롤 분쇄기에 페이스트를 투입하여 후처리 함으로써 한 번 더 분산시킬 수 있다.
상기 금속 산화물 나노입자는 Ti, Zr, Sr, Zn, In, Yr, La, V, Mo, W, Sn, Nb, Mg, Al, Y, Sc, Sm, 및 Ga로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 금속 산화물 또는 이들의 복합 산화물이 사용될 수 있다. 더욱 바람직하게는, 상기 나노입자를 갖는 금속산화물은 티타늄 산화물(TiO2), 아연 산화물(ZnO), 주석산화물(SnO2) 및 텅스텐 산화물(WO3)로 이루어진 군에서 선택하여 사용될 수 있다.
상기 금속산화물의 나노입자 크기는 평균입경 500 nm 이하인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 1 nm 내지 100 nm인 것이 좋다.
상기 용매는 콜로이드 용액의 제조에 사용되는 것이면 특별히 한정되지 않게 사용할 수 있고, 예를 들면 에탄올, 메탄올, 터피네올(terpineol), 라우르산(Lauric Acid), THF, 물 등이 있다.
본 발명에 있어서, 금속산화물 나노입자 페이스트 조성의 일례를 들면, 산화티타늄, 터피네올, 에틸셀룰로오스 및 라우르산을 포함하는 조성 또는 산화티타늄, 에탄올 및 에틸셀룰로오스의 조성일 수 있다.
또한, 광전극(100)에 사용될 금속산화물 나노입자층을 제조하기 위해, 상기에서 제조된 금속산화물 나노입자 페이스트를 투명전도성기판 위(110)에 도포한 후, 공기 중 또는 산소 중에서 400 내지 550 ℃에서 10 내지 120분 동안, 바람직하게 450 내지 500 ℃의 고온에서 약 30분간 열처리를 실시하는 것이 좋다. 이러한 과정을 통해 금속산화물 나노입자(122)를 갖는 광흡수층(120)이 형성된 광전극을 제조할 수 있다.
또한, 접촉형 구조에 필요한 상대전극(200)을 제조하기 위해서, 다음과 같은 방법으로 상대전극 상부에 나노입자층을 형성한다. 즉, 투명전도성기판(210) 위에 백금 용액을 도포한 후, 약 400 ℃ 정도의 고온에서 열처리하여 백금층(220)을 형성한다. 이어서, 상기 제조한 금속산화물 나노입자 페이스트를 도포한 후, 공기 중 또는 산소 중에서 고온 열처리를 하여 금속산화물 나노입자(122)를 갖는 상대전극을 제조한다. 이때, 상대전극과 금속산화물 나노입자층 사이에는 절연층(240)을 더 형성할 수 있다. 절연층을 형성할 경우, 절연물질 페이스트를 상대전극 위에 도포하고, 고온 열처리로 절연층을 형성한 후, 상기 절연층 위에 나노입자층 형성 과정을 동일하게 진행하여 이루어질 수 있다. 상기 절연층 형성물질은 티타늄 산화물(TiOx)이나 지르코늄 산화물(ZrOx), 규소 산화물(SiOx) 등의 띠 간격이 넓은 물질이면 어느 것이라도 사용 가능하다.
상기 투명 전도성 기판(110, 210)은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 것에서 선택하여 사용할 수 있으며, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 폴리프로필렌(PP), 폴리이미드(PI), 및 트리아세틸셀룰로오스(TAC) 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판 상에, 인듐 틴 옥사이드(ITO), 플루오린 틴 옥사이드(FTO), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, SnO2-Sb2O3 중의 어느 하나를 포함하는 전도성 필름이 코팅된 것을 사용할 수 있고, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 본 발명은 상기 광전극과 상대전극에 각각 금속산화물 나노입자를 갖는 구조를 형성한 후, 광전극과 상대전극 위에 형성된 금속산화물 나노입자층에 광전하 생성을 위하여 염료 물질(121a, 121b)을 흡착시킨다.
본 발명에서 광전극과 상대전극의 금속산화물 나노입자층에 사용하는 염료는 서로 같거나 다른 파장을 갖는 것을 사용하여 다파장을 흡수할 수 있게 한다.(도 2의 121a, 121b) 상기 염료물질은 Ru 복합체 또는 유기물질를 포함하여 가시광을 흡수할 수 있는 물질을 포함하는 것이 바람직하며, 예를 들면 Ru(4,4'-다이카르복시-2,2'-바이피리딘)2(NCS)2를 사용할 수 있다. 또한, 염료물질로는 유기 감광성 염료 TAstCA, 2-시아노-3-(4-(디페닐아미노)스티릴)페닐)아크릴산(2-cyano-3-(4-(diphenylamino)styryl)phenyl)acrylic acid) 등을 사용할 수도 있다.
염료의 흡착 방법은, 일반적인 염료 감응 태양전지에서 사용되는 방법이 이용될 수 있고, 예를 들면 염료를 포함하는 분산액에 금속산화물 나노입자가 형성된 광전극을 침지시킨 후, 적어도 12시간 정도 지나게 하여 자연 흡착시키는 방법을 이용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 염료를 분산시키는 용매는 특별히 한정되지 않으나, 바람직하게는 아세토나이트릴, 디클로로메탄, 또는 알코올계 용매 등을 사용할 수 있다. 상기 염료를 흡착시킨 후에는, 용매 세척 등의 방법으로 흡착되지 않은 염료를 세척하는 과정을 포함할 수 있다.
바람직한 일례를 들면, 상기 염료를 흡착시키는 단계는, 각 금속산화물 나노입자층 다공질막이 형성된 광전극용 기판과 상대전극 기판을 서로 같거나 다른 감광성 염료가 포함된 용액에 1 내지 48 시간 동안 함침하여 다공질막의 표면에 적어도 하나 이상의 염료가 흡착되어 흡수 파장 영역을 제어할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 방법으로 제조된 두 개의 전극(100, 200)을 접합시켜 하나 이상의 염료를 흡착시킨 광흡수층(120)이 계면접촉된 구조를 가지는 다파장 흡수 염료감응 태양전지를 제조한다.
전해질(300)은 도 2에서 설명의 편의상 한 층으로 도시되어 있지만, 실제로는 광흡수층(120) 사이의 공간에서 다공질막인 금속산화물 나노입자층(122)의 내부에 균일하게 분산되어 있다.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 상대전극(200)의 일면에도 나노입자층을 갖는 광흡수층을 형성시키고, 일반적인 염료감응 태양전지의 광전극(100)의 나노입자층을 포함하는 광흡수층과 접합시키는 구조에 특징이 있으므로, 이를 제외한 상기 전해질(300)의 구성은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 구성을 포함할 수 있으며, 그 제조방법 또한 통상적인 방법을 이용하여 제조할 수 있으므로 특별히 제한하지 않는다.
예를 들면, 상기 전해질(300)은 iodide/triodide 쌍으로서 산화-환원에 의해 상대전극(70)으로부터 전자를 받아 광흡수층(120)의 염료에 전달하는 역할을 할 수 있는 것을 사용할 수 있다.
또한, 상기와 같은 구성을 갖는 염료감응 태양전지의 제조방법은 전술한 방법으로 제조된 광전극(100)과 상대전극(200)의 나노입자층이 서로 마주보도록 배치하고, 접합시킨 후, 전해질(300)을 충진하는 단계를 거쳐 제조할 수 있다. 이때, 접착수지(400)은 가열 압착 또는 자외선 경화 등의 방법으로 형성될 수 있다. 또한, 두 전극 접합시 계면간 전자전달을 용이하게 하기위한 접착물질이 사용될 수 있으며, 접착물질은 기 사용된 금속산화물 전구체나 나노입자 등을 포함한다.
도 3에 도시된 바와 같이 이상과 같은 본 발명의 염료감응 태양전지는, 상대전극에도 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 갖는 광흡수층을 포함하고 이의 계면을 광전극의 광흡수층과 접촉시킴으로써, 종래 염료 감응 태양전지에 비해 태양광을 광범위하게 흡수할 수 있는 것이다.
본 발명의 염료감응 태양전지는 단일 전지내에 서로 같거나 다른 종류의 광흡수파장을 가지는 염료를 흡착한 나노입자층을 형성함으로써, 더 넓은 파장 영역의 빛을 흡수하여 광전류밀도를 향상시켜 효율이 향상된 태양전지를 제조할 수 있다.
도 1a는 종래 일반적인 염료감응 태양전지의 구조를 간략히 도시하여 나타낸 것이다.
도 1b는 종래 직렬 구조(TANDEM STRUCTURE) 염료감응 태양전지의 구조를 간략히 도시하여 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 투명 염료감응 태양전지의 접촉형 적층 구조를 도시하여 나타낸 것이다.
도 3은 종래 태양전지에 사용되는 단일 흡착 염료 및 본원 태양전지의 일실시예에 따른 서로 다른 파장을 갖는 흡착 염료에 대한 파장에 따른 흡수율을 비교하여 나타낸 것이다.
도 4은 실시예 1, 비교예 1 및 실험예 1의 입사 광자-전류변환 효율(IPCE: Incident Photon to Current Conversion) 측정결과를 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 실시예 2 내지 5의 입사 광자-전류변환 효율(IPCE: Incident Photon to Current Conversion) 측정결과를 나타낸 것이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10, 60: 투명전도성기판
20: 광흡수층
21a: 염료 21b: 21a와 같거나 다른 염료
22: 금속산화물 나노입자
30: 산화/환원 전해질
40: 접합용수지 50: 백금층
70: 상대전극
110, 210: 투명전도성기판
120: 광흡수층
121a: 염료 121b: 121a와 같거나 다른 염료
122: 금속산화물 나노입자
100: 광전극 220: 백금층
200: 상대전극 240: 절연층
300: 산화/환원 전해질 400: 접합용수지
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위하여 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
(접촉식 적층구조를 갖는 염료감응 태양전지 제조)
광전극 및 상대전극용 기판으로 각각 FTO가 코팅된 유리기판을 준비하였다.
상대전극용 기판의 전도성면 쪽에 접착테이프를 이용하여 1.5 ㎠의 면적으로 마스킹한 후, 그 위에 H2PtCl6 용액을 스핀 코터로 코팅하였고, 500 ℃에서 30 분 동안 열처리하여 상대전극을 제조하였다. 이후, 상대전극의 전도성면 쪽에 접착테이프를 이용하여 1.5 ㎠의 면적으로 마스킹하였다. 그리고, 직경이 약 300 nm 정도 되는 거대 티타늄 입자와 바인더용 고분자(에틸 셀룰로오스), 및 용매(Terpineol)를 1: 0.2-0.6: 2-6의 중량비로 포함하는 절연층용 페이스트를 준비하였다. 그런 다음, 상기 페이스트를 상기 기판 위에 닥터블레이드[doctor blade]법을 이용하여 도포한 후, 기판을 500℃에서 30분간 열처리하였다.
절연층이 형성된 상대전극과 광전극용 전도성 기판의 전도성면 쪽에 다시 접착테이프를 이용하여 1.5 ㎠의 면적으로 마스킹하였다.
이어서, 산화티타늄 나노입자(평균입경: 20 nm), 바인더용 고분자(에틸셀룰로오스), 및 용매(Terpineol)를 1: 0.2-0.6: 2-6의 중량비로 포함하는 금속산화물 나노입자 페이스트를 상기 두 기판 위에 각각 도포(닥터블레이드[doctor blade]법 이용)한 후, 각 기판을 500 ℃에서 30 분간 열처리하여 금속산화물 나노입자층을 형성하였다. 이때, 각 전극의 산화티타늄 나노입자층 두께는 모두 약 5 ㎛ 이며, 절연층의 두께는 약 4 ㎛ 이었다.
이어서, 광전극용 기판은 유기 감광성 염료로 하기 화학식 1의 TAstCA 0.5 mM을 포함하는 에탄올 용액에 12 시간 동안 침지하여 다공질막의 표면에 감광성 염료를 흡착시켜 광전극을 제조하였다.
[화학식 1]
나노입자층이 형성된 상대전극을 갖는 기판은 감광성 염료로서 [Ru(4,4'-dicarboxy-2,2'-bipyridine)2(NCS)2] 0.5 mM을 포함하는 에탄올 용액에 12 시간 동안 침지하여 다공질막의 표면에 감광성 염료를 흡착시켜 상대전극을 제조하였다.
(접촉식 구조 형성 및 전해질 주입, 봉합)
앞서 제조한 광전극과 상대전극의 나노입자층이 서로 마주보도록 대향 배치시키고 접합시킨 후, 그 사이 공간에 LiI(0.5M) 및 I(0.05M)을 포함하는 아세토니트릴(acetonitrile) 전해질을 주입하고 봉합하여 계면 접촉식 구조를 갖는 다파장 흡수 염료감응 태양전지를 제조하였다.
비교예 1
본원에 따른 구조가 전류나 효율향상에 기여하는지를 비교하기 위하여, 전도성기판 위에 10 ㎛ 전후의 두께를 갖는 산화티타늄 나노입자층을 형성한 후, 유기 감광성 염료 TAstCA만을 흡착시켜 광전극을 제조하고, 광흡수층이나 절연층없이 백금만을 포함하는 상대전극을 이용하여 태양전지를 제조하였다.
실시예 2 내지 5
(상대전극으로부터의 전자 발생 조사)
상대전극으로부터의 전자 전달을 확인하기 위하여, 실시예 1에 따라 광전극과 상대전극에 사용될 산화티타늄 나노입자층을 준비한 후, 상대전극의 나노입자층에만 염료를 흡착시켜 염료감응 태양전지를 제조하였다. 이때, 제조된 산화티타늄 나노입자층의 두께는 3 ㎛(표 2의 실시예 2), 7 ㎛(표 2의 실시예 3), 9 ㎛(표 2의 실시예 4) 및 14 ㎛(표 2의 실시예 5)로 각각 달리하여 두께에 의한 효과도 살펴보았다.
실험예 2
실시예 1, 2 내지 5 및 비교예 1에서 제조한 각각의 염료감응 태양전지에 대하여 하기와 같은 방법으로 개방전압, 광전류밀도, 에너지 변환효율(energy conversion efficiency), 및 충진계수(fill factor)를 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 1 및 2에 나타내었다.
[개방전압(V) 및 광전류밀도(㎃/㎠)]
: 개방전압과 광전류 밀도는 Keithley SMU2400 을 이용하여 측정하였다.
[에너지 변환효율(%) 및 충진계수(%)]
: 에너지 변환효율의 측정은 1.5AM 100mW/㎠의 솔라 시뮬레이터(Xe 램프[300W, Oriel], AM1.5 filter, 및 Keithley SMU2400으로 구성됨)를 이용하였고, 충진계수는 앞서 얻은 변환효율 및 하기 계산식을 이용하여 계산하였다.
[계산식]
상기 계산식에서, J는 변환효율 곡선의 Y축값이고, V는 변환효율 곡선의 X축값이며, Jsc 및 Voc는 각 축의 절편값이다.
실험예 3
실시예 1, 비교예 1 에서 제조한 염료감응 태양전지의 입사 광자-전류 변환 효율(Incident Photon-to-current Conversion Efficiency, IPCE)을 측정하였고, 그 결과를 도 4에 나타내었다.
실험예 4
실시예 2 내지 5에서 제조한 염료감응 태양전지의 입사 광자-전류 변환 효율(Incident Photon-to-current Conversion Efficiency, IPCE)을 측정하였고, 그 결과를 도 5에 나타내었다.
구분 광전류밀도(mA/㎠) 개방전압(mV) 충진계수(%) 효율(%)
실시예 1 9.7 741 53.8 3.86
비교예 1 7.2 746 60.6 3.25
상기 표 1에서 나타나듯이, 본 발명의 염료감응 태양전지(실시예 1)는 광범위한 파장 영역의 빛을 흡수하므로, 일반적인 구조를 갖는 염료감응 태양전지(비교예 1)보다 전류밀도가 상승하여 효율이 증가하였다.
또한, 도 4의 결과로부터 입사 광자-전류 변환 효율 측정 결과, 염료로서 TAstCA와 [Ru(4,4'-dicarboxy-2,2'-bipyridine)2(NCS)2]를 포함하는 염료감응 태양전지(실시예 1)은 TAstCA만 포함하는 염료감응 태양전지(비교예 1)에 비해 전 파장영역에서 변환 효율이 상승한 것을 알 수 있다. 특히, 본 발명의 경우 TAstCA 염료가 흡수하지 않는 600 nm 이상의 파장에서도 변환 효율이 나타났다. 이는 상대전극에 흡착된 [Ru(4,4'-dicarboxy-2,2'-bipyridine)2(NCS)2]에 의해 나타나는 것임을 [Ru(4,4'-dicarboxy-2,2'-bipyridine)2(NCS)2]를 포함하는 염료감응 태양전지(실험예 1)의 입사 광자-전류 변환 효율 곡선에서 알 수 있다.
구분 광전류밀도 (mA/cm2) 개방전압(mV) 충진계수(%) 효율(%) 두께(ㅅm)
실시예 2 5.6 740 68.2 2.84 3
실시예 3 5.5 735 69.3 2.81 7
실시예 4 5.1 732 69.2 2.59 9
실시예 5 4.6 734 65.5 2.20 14
표 2에서와 같이, 광전극에 염료를 흡착하지 않음으로써, 상대전극에서 발생한 전류가 상대전극을 통해 용이하게 전자전달을 하는지 확인하였다. 추가적으로 광전극의 산화티타늄 나노입자층의 두께가 두꺼워질수록 전류밀도가 조금씩 감소하는 것도 확인하였다.
또한, 입사 광자-전류 변환 효율 측정 결과(도 5), 두께가 두꺼워짐에 따라 600 nm이하의 파장영역에서 변환효율이 점차 감소하는 것을 알 수 있다. 이로부터 두께에 의한 전류밀도 감소는 광전극의 산화티타늄 나노입자층에 의한 투과도 감소로부터 기인함을 예측할 수 있다.
결론적으로, 나노입자층의 계면 접촉형 구조내에서 상대전극에서 발생한 전류는 광전극으로 효과적으로 전달됨을 확인하였다. 또한, 광전극 및 상대전극에 다른 종류의 염료를 흡착할 경우, 단일 염료를 흡착하는 전극구조보다 더 광범위한 빛을 활용할 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 기재하였지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니고, 해당 기술 분야의 숙련된 기술자는 상기 기재된 범위 및 하기의 특허 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서는 본 발명을 다양하게 변경 및 수정시킬 수 있음을 인지할 수 있을 것이다.
본 발명은 광전극과 상대전극에 서로 같거나 다른 흡수 파장을 갖는 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 포함하고 이들이 서로 계면 접촉된 구조를 나타내어, 태양광을 광범위하게 흡수할 수 있는 다파장 흡수 염료감응 태양전지의 제조에 적용할 수 있다.

Claims (11)

  1. 투명 전도성 기판 위에 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 포함하는 광전극,
    상기 광전극에 서로 마주보며 배치되며, 투명 전도성 기판 위에 차례로 형성된 백금층과 염료가 흡착된 금속산화물 나노입자층을 포함하는 상대전극, 및
    상기 광전극과 상대전극 사이를 충진하는 전해질
    을 포함하는 염료감응 태양전지.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 광전극 및 상대전극의 금속산화물 나노입자층은 서로 마주보도록 배치되어 단일 전지내에서 계면 접촉된 구조를 가지는 것인, 염료감응 태양전지.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 광전극과 상대전극의 염료는 서로 같거나 다른 흡수파장 영역을 가지는 것인, 염료감응 태양전지.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 상대전극은 금속산화물 나노입자층과 백금층 사이에 절연층을 더 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 광전극 및 상대전극의 금속산화물 나노입자층은 타이타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 징크(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타넘(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브데넘(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 틴(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트늄(Y)산화물, 스칸듐(Sc)산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물, 및 스트론튬타이타늄(SrTi)산화물로 이루어진 군으로부터 1종 이상 선택되는 물질을 포함하는 것인 염료감응 태양전지.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 절연층은 타이타늄(Ti)산화물, 지르코늄(Zr)산화물, 스트론튬(Sr)산화물, 징크(Zn)산화물, 인듐(In)산화물, 란타넘(La)산화물, 바나듐(V)산화물, 몰리브데넘(Mo)산화물, 텅스텐(W)산화물, 틴(Sn)산화물, 나이오븀(Nb)산화물, 마그네슘(Mg)산화물, 알루미늄(Al)산화물, 이트늄(Y)산화물, 스칸듐(Sc)산화물, 사마륨(Sm)산화물, 갈륨(Ga)산화물, 및 스트론튬타이타늄(SrTi)산화물로 이루어진 군으로부터 1종 이상 선택되는 물질을 포함하는, 염료감응 태양전지.
  7. (a) 투명 전도성 기판의 일면에 금속산화물 나노입자 페이스트를 도포하고 열처리하여 금속산화물 나노입자층을 형성시키는 단계;
    (b) 상기 (a)의 금속산화물 나노입자층에 염료를 흡착시켜 광전극을 제조하는 단계;
    (c) 백금층이 형성된 투명 전도성 기판 위에 금속산화물 나노입자 페이스트를 도포하고 열처리하여 금속산화물 나노입자층을 형성시키는 단계;
    (d) 상기 (c)의 금속산화물 나노입자층에 (b)의 염료와 파장이 서로 같거나 다른 염료를 흡착시켜 상대전극을 제조하는 단계; 및
    (e) 상기 광전극과 상대전극의 금속산화물 나노입자층이 서로 마주보도록 배치하여 나노입자층을 계면 접촉시키고 전해질을 충진하는 단계
    를 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 (c)단계에서 투명 전도성 기판 위에 금속산화물 나노입자층을 형성하기 전에 절연층을 형성하는 단계를 더 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조방법.
  9. 제7에 있어서,
    상기 금속산화물 나노입자 페이스트는 금속산화물 나노입자, 바인더용 고분자 및 용매를 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조방법.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 열처리는 400 내지 550 ℃에서 10 내지 120 분 동안 수행하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  11. 제7항에 있어서,
    상기 염료의 흡착은, 금속산화물 나노입자층이 형성된 기판을 서로 같거나 다른 염료가 포함된 용액에 1 내지 48 시간 동안 함침하여 금속산화물 나노입자의 표면에 적어도 하나 이상의 염료가 흡착되어 흡수 파장 영역을 제어하도록 하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조방법.
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