KR20090016388A - 백색 발광 유기 ｅｌ (일렉트로루미네선스) 소자 및 그색도 조정 방법 - Google Patents

백색 발광 유기 ｅｌ (일렉트로루미네선스) 소자 및 그색도 조정 방법 Download PDF

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Abstract

과제 : 목표로 하는 색도 좌표로 정밀하게 간단히 조정할 수 있는 백색 발광 유기 EL 소자를 제공하는 것이다.
해결 수단 : 양극과 음극 사이에, 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 녹색 발광층 및 상기 각 발광층 사이 중 어느 하나의 사이에 중간층이 형성된 백색 발광 유기 EL 소자로서,
적색 발광층에 함유되는 도펀트의 CIE 색도 좌표를 (xR, yR), 청색 발광층에 함유되는 도펀트의 CIE 색도 좌표를 (xB, yB) 및 녹색 발광층에 함유되는 도펀트의 CIE 색도 좌표를 (xG, yG) 로 하고, 목표로 하는 백색 발광의 CIE 색도 좌표를 (xt, yt) 로 했을 때에,
yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 가,
Δy≤0.18 Δx≤0.10
을 만족하는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자이다.
백색 발광 유기 EL 소자, 색도 조정, 발광층

Description

백색 발광 유기 ＥＬ (일렉트로루미네선스) 소자 및 그 색도 조정 방법{WHITE LIGHT-EMITTING ORGANIC ELECTROLUMINESCENCE (EL) DEVICE AND METHOD OF ADJUSTING CHROMATICITY OF THE DEVICE}
본 발명은, 양극과 음극 사이에 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 녹색 발광층 및 각 발광층 사이 중 어느 하나의 사이에 중간층이 형성된 백색 발광 유기 EL 소자 및 그 색도 조정 방법에 관한 것이다.
백색 발광 유기 EL 소자는 백라이트 등의 조명 용도나 컬러 필터를 사용한 풀 컬러 표시 장치에 사용할 수 있으므로 여러 가지의 검토가 실시되고 있다. 이 백색 발광 유기 EL 소자는 복수의 발광층을 적층시킨 구조로 하여, 각 발광층으로부터의 발광색을 혼색하여 백색 발광을 실현하고 있다. 이와 같은 백색 발광 유기 EL 소자에 있어서의 각 발광층이 발하는 광의 색도나 효율은, 각 발광층에 함유되는 도펀트의 양 (도프율) 이나 각 발광층의 막두께 등에 의해 크게 변화되므로 시행 착오적으로 제어되고 있다.
그래서, 목표로 하는 색도의 백색 발광을 효율적으로 설계하기 위해, 각 발광층의 막두께 및 도프율을, 발광 효율 및 발광 취출색의 색도 좌표를 파라미터로 서 각각 설정하고, 설정된 각 발광층의 막두께에 맞춰, 홀 수송층 및 전자 수송층의 적어도 일방의 막두께를, 발광 취출색의 색도 좌표를 파라미터로서 설정하는 방법이 제안되어 있다. 예를 들어, 특허 문헌 1 에서는 3 층의 발광층을 적층시킨 백색 발광 유기 EL 소자의 설계 방법이 개시되어 있다.
특허 문헌 1 : 일본 공개특허공보 2004-63349호
그러나, 특허 문헌 1 에 기재된 종래의 방법에서는, 각 발광층의 막두께, 각 발광층의 도프율, 홀 수송층의 막두께 및 전자 수송층의 막두께와 같은 다수의 파라미터를 이용하여, 목표로 하는 색도에 어느 정도 효율적으로 가까워질 수 있지만, 실제로는 조정해야 하는 파라미터가 많으므로, 그것들을 정밀하게 조합시키는 것이 어렵고, 또 발광층에 사용하는 재료나 적층 순서 등의 적절한 선택이 어려워, 그것들의 검토도 아직 불충분하므로, 목표로 하는 색도 좌표로 정밀하게 간단히 조정할 수 없다는 문제가 있었다.
따라서, 본 발명은 상기 종래의 문제를 해결하기 위해서 이루어진 것으로, 목표로 하는 색도 좌표로 정밀하게 간단히 조정할 수 있는 백색 발광 유기 EL 소자 및 그 색도 조정 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자들은, 예의 연구, 개발을 수행한 결과, 상기와 같은 과제를 해결하기 위해서는, 양극과 음극 사이에 형성된 적색 발광층, 청색 발광층 및 녹색 발광층에 함유되는 각 색 발광을 담당하는 재료로서, 각 재료의 CIE 색도 좌표가 소정의 관계를 만족하는 재료를 사용하는 것이 유효한 것으로 생각하게 되어, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자는, 양극과 음극 사이에 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 녹색 발광층 및 각 발광층 사이 중 어느 하나의 사 이에 홀 수송성 재료, 전자 수송성 재료, 홀 블록성 재료 (hole-blocking material) 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층이 형성된 백색 발광 유기 EL 소자로서,
적색 발광층에 함유되는 적색 발광을 담당하는 재료 (적색 발광 재료) 의 CIE 색도 좌표를 (xR, yR), 청색 발광층에 함유되는 청색 발광을 담당하는 재료 (청색 발광 재료) 의 CIE 색도 좌표를 (xB, yB) 및 녹색 발광층에 함유되는 녹색 발광을 담당하는 재료 (녹색 발광 재료) 의 CIE 색도 좌표를 (xG, yG) 로 하고, 목표로 하는 백색 발광의 CIE 색도 좌표를 (xt, yt) 로 했을 때,
yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 가,
Δy≤0.18
Δx≤0.10
을 만족하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 있어서의 각 색 발광을 담당하는 재료란, 최종적으로 광을 취출할 수 있는 재료를 의미한다. 또, 각 발광층 사이 중 어느 하나의 사이란, 적색 발광층과 청색 발광층의 사이, 청색 발광층과 녹색 발광층의 사이 또는 적색 발광층과 녹색 발광층의 사이 중 어느 하나의 사이를 나타낸다.
본 발명에 있어서의 백색 발광 유기 EL 소자는, 양극 상에 적어도 적색 발광층, 홀 수송성 재료 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 청색 발광층, 녹 색 발광층 및 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 구성, 양극 상에 적어도 녹색 발광층, 홀 수송성 재료 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 청색 발광층, 적색 발광층 및 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 구성, 양극 상에 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 전자 수송성 재료 또는 홀 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 녹색 발광층 및 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 구성, 그리고, 양극 상에 적어도 녹색 발광층, 청색 발광층, 전자 수송성 재료 또는 홀 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 적색 발광층 및 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 구성인 것이 특히 바람직하다.
또, 본 발명에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법은, 양극과 음극 사이에 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 녹색 발광층 및 각 발광층 사이 중 어느 하나의 사이에 홀 수송성 재료, 전자 수송성 재료, 홀 블록성 재료 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층이 형성된 백색 발광 유기 EL 소자의 적색 발광층에 함유되는 적색 발광을 담당하는 재료 (적색 발광 재료) 의 CIE 색도 좌표를 (xR, yR), 청색 발광층에 함유되는 청색 발광을 담당하는 재료 (청색 발광 재료) 의 CIE 색도 좌표를 (xB, yB) 및 녹색 발광층에 함유되는 녹색 발광을 담당하는 재료 (녹색 발광 재료) 의 CIE 색도 좌표를 (xG, yG) 로 하고, 목표로 하는 백색 발광의 CIE 색도 좌표를 (xt, yt) 로 했을 때,
yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 가,
Δy≤0.18
Δx≤0.10
을 만족하는 백색 발광 유기 EL 소자의 색도를 조정하는 방법으로서, 백색 발광 유기 EL 소자가 발하는 백색광이, 목표로 하는 CIE 색도 좌표 (xt, yt) 로부터 어긋나 있을 때, 목표 색도치 xt 에 가까워지도록 각 발광층 및 중간층에서 선택되는 일부 층의 막두께를 바꿈과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 나머지의 각 발광층 및 중간층에서 선택되는 일부 층의 막두께를 바꾸는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법에 있어서, 백색 발광 유기 EL 소자는, 양극 상에 적어도 적색 발광층, 홀 수송성 재료 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 청색 발광층, 녹색 발광층 및 음극이 이 순서대로 형성되어 있고, 목표 색도치 xt 에 가까워지도록 중간층의 막두께를 증감시킴과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 청색 발광층과 녹색 발광층의 막두께비를 바꾸는 것이 바람직하다. 여기에서 말하는 막두께비의 변경이란, 청색 발광층과 녹색 발광층의 합계 막두께를 바꾸지 않고 청색 발광층 및 녹색 발광층 각각의 막두께를 바꾸는 것을 의미한다.
본 발명에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법에 있어서, 백색 발광 유기 EL 소자는, 양극 상에 적어도 녹색 발광층, 홀 수송성 재료 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 청색 발광층, 적색 발광층 및 음극이 이 순서대 로 형성되어 있고, 목표 색도치 xt 에 가까워지도록 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 청색 발광층과 적색 발광층의 막두께비를 바꿈과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 중간층의 막두께를 증감시키는 것이 바람직하다. 여기에서 말하는 막두께비의 변경이란, 청색 발광층과 적색 발광층의 합계 막두께를 바꾸지 않고 청색 발광층 및 적색 발광층 각각의 막두께를 바꾸는 것을 의미한다.
본 발명에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법에 있어서, 백색 발광 유기 EL 소자는, 양극 상에 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 전자 수송성 재료 또는 홀 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 녹색 발광층 및 음극이 이 순서대로 형성되어 있고, 목표 색도치 xt 에 가까워지도록 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 청색 발광층과 적색 발광층의 막두께비를 바꿈과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 중간층의 막두께를 증감시키는 것이 바람직하다. 여기에서 말하는 막두께비의 변경이란, 청색 발광층과 적색 발광층의 합계 막두께를 바꾸지 않고 청색 발광층 및 적색 발광층 각각의 막두께를 바꾸는 것을 의미한다.
본 발명에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법에 있어서, 백색 발광 유기 EL 소자는, 양극 상에 적어도 녹색 발광층, 청색 발광층, 전자 수송성 재료 또는 홀 블록성 재료로 이루어지는 중간층, 적색 발광층 및 음극이 이 순서대로 형성되어 있고, 목표 색도치 xt 에 가까워지도록 중간층의 막두께를 증감시킴과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 청색 발광층과 녹색 발광층의 막두께비를 바꾸는 것이 바람직하다. 여기에서 말하는 막두께비의 변경이란, 청색 발광층과 녹색 발광층의 합계 막두께를 바꾸지 않고 청색 발광층 및 녹색 발광층 각각의 막두께를 바꾸는 것을 의미한다.
본 발명에 의하면, 목표로 하는 색도 좌표로 정밀하게 간단히 조정할 수 있는 백색 발광 유기 EL 소자 및 그 색도 조정 방법을 제공할 수 있다.
발명을 실시하기 위한 최선의 형태
이하, 본 발명의 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자에 대해, 도면을 참조하면서 상세하게 설명한다.
실시형태 1.
도 1 은, 실시형태 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례이다. 도 1 에 나타내는 바와 같이, 실시형태 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자는, 기판 (1) 상에 양극 (2) 과, 홀 수송층 (3) 과, 적색 발광 재료를 함유하는 적색 발광층 (4) 과, 중간층 (9) 과, 청색 발광 재료를 함유하는 청색 발광층 (5) 과, 녹색 발광 재료를 함유하는 녹색 발광층 (6) 과, 전자 수송층 (7) 과, 음극 (8) 이 순서대로 적층되어 있다. 이 백색 발광 유기 EL 소자에서는, 각 발광층으로부터의 발광색이 혼색되어 백색 발광이 되도록 구성되어 있다. 여기에서, 적색 발광층 (4) 에 함유되는 적색 발광 재료의 CIE 색도 좌표를 (xR, yR), 청색 발광층 (5) 에 함유되는 청색 발광 재료의 CIE 색도 좌표를 (xB, yB) 및 녹색 발광층 (6) 에 함유되는 녹색 발광 재료의 CIE 색도 좌표를 (xG, yG) 로 하고, 목표로 하는 백색 발광의 CIE 색도 좌표를 (xt, yt) 로 했을 때, yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 는, 이하의 관계를 만족한다. 도 2 는, 이 때의 각 발광 재료의 CIE 색도 좌표 상에 있어서의 관계를 나타낸 것이다.
Δy≤0.18
Δx≤0.10
상기와 같은 관계를 만족하는 발광 재료를 사용함으로써, 중간층 (9) 의 막두께를 증감시키면 CIE 색도 좌표의 색도치 x 를 목표로 하는 색도치 xt 에 가까워질 수 있고, 또한 청색 발광층 (5) 의 막두께를 증감시키거나 또는 청색 발광층 (5) 과 녹색 발광층 (6) 의 막두께비를 바꾸면 CIE 색도 좌표의 색도치 y 를 목표로 하는 색도치 yt 에 가까워질 수 있다.
즉, 이와 같이 구성된 백색 발광 유기 EL 소자에서는, 중간층 (9) 의 막두께를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 감소 (청색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 이것과는 반대로, 중간층 (9) 의 막두께를 감소시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 증대 (적색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 또, 청색 발광층 (5) 의 막 두께를 감소시키거나 또는 녹색 발광층 (6) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께의 비를 감소시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 증대 (녹색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 이것과는 반대로, 청색 발광층 (5) 의 막두께를 증대시키거나 또는 녹색 발광층 (6) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께의 비를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 감소시킬 수 있다.
또한, 각 발광층에 함유되는 발광 재료의 색도 좌표는, 발광층과 동일한 상태의 막의 포토루미네선스에 의해 측정할 수 있다. 예를 들어, 발광층이 호스트 재료와 발광 도펀트 재료로 이루어지는 경우, 유기 EL 소자 중의 막 상태와 동일한 도프 농도의 막을 소자와는 별도로 형성하고, 그 포토루미네선스 스펙트럼을 측정하여 색도 좌표를 계산하면 된다. 발광층이 호스트 단독인 경우에는, 호스트 단독 상태의 막을 동일하게 측정하면 된다. 또한, 발광층이 도프형이고, 도프 농도가 낮은 경우, 저농도의 도펀트를 용제에 녹인 용액의 포토루미네선스 스펙트럼으로 대용해도 된다.
적색 발광층 (4) 은 적어도 적색 발광 재료를 함유하는 층이다. 이 적색 발광층 (4) 에 함유되는 적색 발광 재료에 있어서, 여기자 (勵起子) 가 기저 상태로 되돌아올 때에 적색을 발광한다. 적색 발광 재료로서는, 적색 발광능을 갖는 공지된 재료 등 중에서 상기한 Δy 의 관계를 만족하는 것을 적절히 선택하여 사용할 수 있다.
이와 같은 적색 발광 재료로서는, 예를 들어, 안트라센류, 테트라센류, 펜타센류, 피렌류, 유로퓸 등의 금속 착물, 벤조피란류, 4-(이전자 흡인기 치환 메틸리덴)-4H-피란류, 4-(이전자 흡인기 치환 메틸리덴)-4H-티오피란류, 로다민류, 벤조티오잔텐류, 포르피린 유도체, 페녹사존류, 페리플란텐류, 이리듐 착물, 플라티나 착물 등을 들 수 있고, 보다 구체적으로는, 7-디에틸아미노벤조[a]페녹사진-9H-3-온, [2-t-부틸-6-[trans-2-(2,3,5,6-테트라히드로-1,1,7,7-테트라메틸-벤조[i,j]퀴놀리딘-9-일)에테닐]-4H-피란-4-이리덴]-1,3-프로판디니트릴, [2-메틸-6-[trans-2-(2,3,5,6-테트라히드로-1,1,7,7-테트라메틸-벤조[i,j]퀴놀리진-9-일)에테닐]-4H-피란-4-이리덴]-1,3-프로판디니트릴, 디벤조테트라페닐페리플란텐 등을 들 수 있다. 또, 비스(2-페닐피리딘)이리듐 (Ⅲ) 아세틸아세토네이트, 2,3,7,8,12,13,17,18-옥타에틸-21H,23H-포르피린 플라티나 (Ⅱ) 등의 인광 물질도 바람직하다. 이들 중에서도 색순도가 높고, 발광 효율도 높다는 관점에서, 디벤조테트라페닐페리플란텐 등 페리플란텐류, 비스(2-페닐피리딘)이리듐 (Ⅲ) 아세틸아세토네이트 등의 이리듐 착물, 플라티나 착물 등이 바람직하다.
또한, 적색 발광층 (4) 은 적색 발광 재료 (도펀트) 와 적색 호스트 재료를 함유하고 있는 것이 바람직하다. 이로 인해, 높은 발광 효율로 적색을 발광할 수 있다.
적색 발광층 (4) 에 사용할 수 있는 적색 호스트 재료로서는, 예를 들어, 트리아민류, 테트라민류, 벤지딘류, 트리아릴아민류, 아릴렌디아민 유도체, 페닐렌디아민 유도체, 파라페닐렌디아민 유도체, 메타페닐렌디아민 유도체, 1,1-비스(4-디 아릴아미노페닐)시클로헥산류, 4,4'-디(디아릴아미노)비페닐류, 비스[4-(디아릴아미노)페닐]메탄류, 4,4''-디(디아릴아미노)터페닐류, 4,4'''-디(디아릴아미노)쿼터페닐류, 4,4'-디(디아릴아미노)디페닐에테르류, 4,4'-디(디아릴아미노)디페닐술판류, 비스[4-(디아릴아미노)페닐]디메틸메탄류, 비스[4-(디아릴아미노)페닐]-디(트리플루오로메틸)메탄류, 디페닐안트라센 유도체, 아릴안트라센 유도체, 카르바졸 유도체, 퀴놀리놀 착물 유도체, 플루오렌 유도체, 페닐피리딘 유도체 등을 들 수 있다. 이들 중에서도, 발광 효율이 높다는 관점에서, 디페닐안트라센 유도체, 아릴안트라센 유도체, 카르바졸 유도체, 퀴놀리놀 착물 유도체, 플루오렌 유도체, 페닐피리딘 유도체 등이 바람직하다.
또, 적색 발광 재료 (도펀트) 의 함유량 (도프량) 은, 적색 호스트 재료에 대해 0.05 중량% 이상 40 중량% 이하가 바람직하고, 0.1 중량% 이상 20 중량% 이하가 더욱 바람직하다.
적색 발광층 (4) 은, 이들의 재료를 스퍼터링법, 이온 플레이팅법, 진공 공증착법, 스핀코트법, 전자빔 공증착법 등의 공지된 성막 방법에 의해 형성할 수 있다. 적색 발광층 (4) 의 막두께는 1㎚ ∼ 10㎚ 가 바람직하고, 1㎚ ∼ 8㎚ 가 더욱 바람직하다.
청색 발광층 (5) 은 적어도 청색 발광 재료를 함유하는 층이다. 이 청색 발광층 (5) 에 함유되는 청색 발광 재료에 있어서, 여기자가 방사 실활되어 청색을 발광한다. 청색 발광 재료로서는, 청색 발광능을 갖는 공지된 재료 등 중에서 상기한 Δy 의 관계를 만족하는 것을 적절히 선택하여 사용할 수 있다.
이와 같은 청색 발광 재료로서는, 예를 들어, 피렌류, 페릴렌류, 안트라센류, 디스티릴아민 유도체, 벤조옥사졸류, 퀴놀리놀레이트계 금속 착물, 벤조티아졸류, 벤조이미다졸류, 크리센류, 페난트렌류, 디스티릴벤젠류, 디스티릴아릴렌류, 디비닐아릴렌류, 트리스스티릴아릴렌류, 트리아릴에틸렌류, 테트라아릴부타디엔류, 이리듐 착물 유도체 등을 들 수 있고, 보다 구체적으로는, 4,4'-비스(2,2-디페닐-에텐-1-일)디페닐, 4,4'-비스(2,2-디페닐-에텐-1-일)-4,4'-디메틸페닐, 4,4'-비스(2,2-디페닐-에텐-1-일)-4,4'-디-(t-부틸)페닐을 들 수 있다. 이들 중에서도 색순도가 높고, 발광 효율도 높다는 관점에서, 디스티릴아릴렌류, 이리듐 착물 유도체 등이 바람직하다.
또한, 청색 발광층 (5) 은, 청색 발광 재료 (도펀트) 와 청색 호스트 재료를 함유하고 있는 것이 바람직하다. 이로 인해, 높은 발광 효율로 청색을 발광할 수 있다.
청색 발광층 (5) 에 사용할 수 있는 청색 호스트 재료로서는, 예를 들어, 디스티릴아릴렌류, 스틸벤류, 카르바졸 유도체, 트리아릴아민류, 알루미늄비스(2-메틸-8-퀴놀리놀레이트)(p-페닐페놀레이트) 등의 퀴놀리놀레이트계 금속 착물, 4,4'-비스(2,2-디아릴비닐)비페닐류 등을 들 수 있다. 또, 이리듐 (Ⅲ) 비스[4,6-디플루오로페닐-피리디네이트-N,C2']피콜리네이트, 비스[4,6-디플루오로페닐-피리디네이트-N,C2']이리듐(아세틸아세토네이트) 등의 인광 물질도 들 수 있다. 청색 발광층 (5) 을 구성하는 재료를 이들 중에서 적절히 선택할 수 있는데, 색도 좌표 (x, y) 가 모두 작은 순청색이고 고효율인 재료를 이용하면, 연색성이 높고, 소비 전력이 낮은 광원이 얻어진다.
또, 청색 발광 재료 (도펀트) 의 함유량 (도프량) 은, 청색 호스트 재료에 대해 0.05 중량% 이상 40 중량% 이하가 바람직하고, 0.1 중량% 이상 20 중량% 이하가 더욱 바람직하다.
청색 발광층 (5) 은, 이들의 재료를 스퍼터링법, 이온 플레이팅법, 진공 공증착법, 스핀코트법, 전자빔 공증착법 등의 공지된 성막 방법에 의해 형성할 수 있다. 청색 발광층 (5) 의 막두께는 0.6㎚ ∼ 70㎚ 가 바람직하고, 5㎚ ∼ 60㎚ 가 더욱 바람직하다.
녹색 발광층 (6) 은 적어도 녹색 발광 재료를 함유하는 층이다. 이 녹색 발광층 (6) 에 함유되는 녹색 발광 재료에 있어서, 여기자가 기저 상태로 되돌아올 때에 녹색을 발광한다. 녹색 발광 재료로서는, 녹색 발광능을 갖는 공지된 재료 등 중에서 상기한 Δx 의 관계를 만족하는 것을 적절히 선택하여 사용할 수 있다.
이와 같은 녹색 발광 재료로서는, 예를 들어, 쿠마린 유도체, 퀴나크리돈 유도체, 퀴놀리놀레이트계 금속 착물, 디스티릴아민 유도체, 이리듐 착물, 안트라센 유도체 등을 들 수 있고, 보다 구체적으로는, 아릴안트라센, 쿠마린 유도체인 1,1,7,7-테트라메틸-10-(벤조티아졸-2-일)-2,3,6,7-테트라히드로-1H,5H,11H-[1]벤조피라노[6,7,8-ij]퀴놀리딘-11-온 (관용명 : 쿠마린 545 테트라메틸), 이리듐 착물인 Ir (ppy) 3 등을 들 수 있다. 이들 중에서도, 고효율이라는 관점에서, 쿠마린 유도체, 이리듐 착물이 바람직하다.
또한, 녹색 발광층 (6) 은 녹색 발광 재료 (도펀트) 와 녹색 호스트 재료를 함유하고 있는 것이 바람직하다. 이로 인해, 높은 발광 효율로 녹색을 발광할 수 있다.
녹색 발광층 (6) 에 사용할 수 있는 녹색 호스트 재료로서는, 예를 들어, 디스티릴아릴렌류, 스틸벤류, 카르바졸 유도체, 트리아릴아민류, 퀴놀리놀레이트계 금속 착물, 4,4'-비스(2,2-디아릴비닐)비페닐류 등을 들 수 있고, 보다 구체적으로는, 트리스(8-퀴놀리놀레이트)알루미늄, 알루미늄비스(2-메틸-8-퀴놀리놀레이트) 등을 들 수 있다. 또, 파크-트리스(2-페닐피리딘)이리듐 등의 인광 물질도 들 수 있다. 이들 중에서도, 인접하는 청색 발광층 (5) 에 함유되는 청색 호스트 재료와 동일한 것을 사용함으로써, 사용하는 재료의 종류를 삭감할 수 있다.
또, 녹색 발광 재료 (도펀트) 의 함유량 (도프량) 은, 녹색 호스트 재료에 대해 0.05 중량% 이상 40 중량% 이하가 바람직하고, 0.1 중량% 이상 20 중량% 이하가 더욱 바람직하다.
녹색 발광층 (6) 은, 이들의 재료를 스퍼터링법, 이온 플레이팅법, 진공 공증착법, 스핀코트법, 전자빔 공증착법 등의 공지된 성막 방법에 의해 형성할 수 있다. 녹색 발광층 (6) 의 막두께는 1㎚ ∼ 30㎚ 가 바람직하고, 2㎚ ∼ 20㎚ 가 더욱 바람직하다.
본 실시형태에 있어서, 상기한 색도 좌표의 관계를 만족하는 바람직한 도펀트의 조합은, 적색 발광 도펀트/청색 발광 도펀트/녹색 발광 도펀트로서, 9,10- (1,4-디페닐-나프탈렌-2,3-디일)[3,4-(1,4-디페닐-나프탈렌-2,3-디일)페릴렌](CIE 색도 좌표 (0.66, 0.33))/9,9'-디에틸[3,3'-[(1,1-비페닐-4,4'-디일)비스(2,1-에텐디일)]비스(9H-카르바졸)] (CIE 색도 좌표 (0.16, 0.18))/9,10-비스[N,N-디[4-(디메틸페닐메틸)페닐]]아미노안트라센 (CIE 색도 좌표 (0.32, 0.62)), PtOEP (CIE 색도 좌표 (0.66, 0.32))/9,9'-디에틸[3,3'-[(1,4-페닐렌)비스(2,1-에텐디일)]비스(9H-카르바졸)] (CIE 색도 좌표 (0.16, 0.17))/9,10-비스[N,N-디[4-(디메틸페닐메틸)페닐]]아미노안트라센 (CIE 색도 좌표 (0.32, 0.62)), Btp2Ir (acac) (CIE 색도 좌표 (0.65, 0.33))/9,9'-디에틸[3,3'-[(1,1'-비페닐-4,4'-디일)비스(2,1-에텐디일)]비스(9H-카르바졸)] (CIE 색도 좌표 (0.16, 0.18))/Ir (ppy) 3 (CIE 색도 좌표 (0.31, 0.61)) 등을 들 수 있다.
기판 (1) 은 백색 발광 유기 EL 소자를 지지하기 위한 판 형상의 부재이다. 백색 발광 유기 EL 소자를 구성하는 각 층은 매우 얇으므로, 일반적으로는, 기판 (1) 에 의해 지지된 것으로 하여 제조된다. 이와 같은 목적으로, 기판 (1) 은 평면 평활성을 갖고 있는 것이 바람직하다. 기판 (1) 이 광 취출측에 있는 경우에는, 기판 (1) 은 취출광에 대해 투명하게 된다.
이와 같은 기판 (1) 으로서는, 상기한 성능을 갖고 있으면 공지된 것을 적절히 사용할 수 있고, 예를 들어, 유리 기판, 실리콘 기판, 석영 기판 등의 세라믹 기판, 플라스틱 기판, 금속 기판을 들 수 있다. 또, 이들 기판 상에 금속박을 형성한 기판 등도 사용할 수 있다. 또한, 동종 또는 이종의 기판을 복수 조합시킨 복합 기판을 사용할 수도 있다.
양극 (2) 은 소자 중에 홀을 주입하기 위한 전극이다. 따라서, 양극 (2) 에 사용되는 재료는, 이 성질을 양극 (2) 에 부여할 수 있는 재료이면 되고, 일반적으로는 금속, 합금, 전기 전도성의 화합물, 이들의 혼합물 등, 공지된 재료에서 적절히 선택된다.
이와 같은 양극 (2) 에 사용되는 재료로서는, 예를 들어, ITO (인듐-주석-산화물), IZO (인듐-아연-산화물), IWO (인듐-텅스텐-산화물), 산화 주석, 산화 아연, 아연 알루미늄 산화물, 질화 티탄 등의 금속 산화물이나 금속 질화물 ; 금, 백금, 은, 구리, 알루미늄, 니켈, 코발트, 납, 크롬, 몰리브덴, 텅스텐, 탄 탈, 니오브 등의 금속 및 이들 금속의 합금이나 요오드화 구리의 합금 등 ; 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리피롤, 폴리페닐렌비닐렌, 폴리(3-메틸티오펜), 폴리페닐렌술피드 등의 도전성 고분자를 들 수 있다. 또한, 양극 (2) 은, 상기한 바와 같은 재료 1 종만으로 형성해도 되고, 복수를 혼합하여 형성해도 된다. 또, 동일 조성 또는 이종 조성의 복수층으로 이루어지는 복층 구조여도 된다.
양극 (2) 은 상기한 바와 같은 재료를 이용하여, 스퍼터링법이나 이온 플레이팅법, 진공 증착법, 스핀코트법, 전자빔 증착법 등의 공지된 박막 형성법에 의해 형성할 수 있다. 양극 (2) 의 막두께는, 사용하는 재료에 따라 다르기도 하지만, 일반적으로 5㎚ 이상 1㎛ 이하, 바람직하게는 10㎚ 이상 1㎛ 이하, 더욱 바람직하게는 10nm 이상 500㎚ 이하, 특히 바람직하게는 10㎚ 이상 300㎚ 이하, 가장 바람직하게는 10nm 이상 200㎚ 이하의 범위에서 형성된다. 양극 (2) 의 시트 전기 저항은, 바람직하게는 수백 옴/시트 이하, 보다 바람직하게는 5 이상 50 옴/ 시트 이하로 설정된다.
양극 (2) 의 표면 (홀 수송층 (3) 과 접하는 면) 에 UV 오존 세정, 산소 플라즈마 세정, 아르곤 플라즈마 세정을 실시하면 된다. 백색 발광 유기 EL 소자의 단락이나 결함의 발생을 억제하기 위해서는, 입경을 미소화시키는 방법이나 성막 후에 연마시키는 방법에 의해, 표면의 조도를 2 승 평균치로 하여 20㎚ 이하로 제어하면 된다.
또, 양극 (2) 의 저항이 높은 경우에는, 보조 전극을 형성하여 저항을 낮추면 된다. 보조 전극은 은, 구리, 크롬, 알루미늄, 티탄, 알루미늄 합금, 은 합금 등의 금속 혹은 이들의 적층물이 양극 (2) 에 부분적으로 병설된 전극이다.
또한, 양극 (2) 은 발광층보다 광 취출측에 형성되는 경우에는, 일반적으로 취출하는 광에 대한 투과율이 10% 보다 커지도록 설정된다. 반사성 전극으로서 사용되는 경우에는, 상기한 바와 같은 재료 중, 외부로 취출되는 광을 반사하는 성능을 구비한 재료가 적절히 선택되고, 일반적으로는 금속이나 합금, 금속 화합물이 선택된다.
홀 수송층 (3) 은, 양극 (2) 으로부터 주입된 홀을 인접하는 발광층 (본 실시형태에서는 적색 발광층 (4)) 으로 수송하는 층이다. 홀 수송층 (3) 에 사용할 수 있는 재료로서는, 공지된 홀 수송성 재료 및 전자 블록성 재료 중에서 임의의 재료를 선택하여 적절히 사용할 수 있다. 이와 같은 홀 수송성 재료 및 전자 블록성 재료로서는, 예를 들어, 트리아민류, 테트라민류, 벤지딘류, 트리아릴아민류, 아릴렌디아민 유도체, 페닐렌디아민 유도체, 파라페닐렌디아민 유도체, 메타 페닐렌디아민 유도체, 1,1-비스(4-디아릴아미노페닐)시클로헥산류, 4,4'-디(디아릴아미노)비페닐류, 비스[4-(디아릴아미노)페닐]메탄류, 4,4''-디(디아릴아미노)터페닐류, 4,4'''-디(디아릴아미노)쿼터페닐류, 4,4'-디(디아릴아미노)디페닐에테르류, 4,4'-디(디아릴아미노)디페닐술판류, 비스[4-(디아릴아미노)페닐]디메틸메탄류, 비스[4-(디아릴아미노)페닐]-디(트리플루오로메틸)메탄류 등을 들 수 있고, 이들 중에서도, 아릴-디(4-디아릴아미노페닐)아민류, 트리페닐아민의 3 량체, 트리페닐아민의 4 량체, 4,4'-비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐 등이 바람직하다. 홀 수송층 (3) 은, 상기한 바와 같은 재료의 1 종으로 형성해도 되고, 복수의 재료를 혼합하여 형성해도 된다. 또, 동일 조성 또는 이종 조성의 복수층으로 이루어지는 복층 구조여도 된다.
또, 홀 수송층 (3) 은, 상기한 바와 같은 재료를 이용하여, 예를 들어, 스퍼터링법, 이온 플레이팅법, 진공 증착법, 스핀코트법, 전자빔 증착법 등의 공지된 성막 방법에 의해 형성할 수 있다. 홀 수송층 (15) 의 막두께는 사용하는 재료에 따라 다르기도 하지만, 통상은 5㎚ 이상 5㎛ 이하이다.
또한, 홀 수송층 (3) 은 인접하는 발광층 (본 실시형태에서는 적색 발광층 (4)) 보다 광 취출측에 형성되는 경우에는, 취출광에 대해 투명하게 형성된다. 그 때문에, 상기한 바와 같은 홀 수송층 (3) 을 형성할 수 있는 재료 중에서, 박막화되었을 때에 상기 광에 대해 투명한 재료가 적절히 선택되고, 일반적으로는 취출광에 대한 투과율이 10% 보다 커지도록 설정된다.
전자 수송층 (7) 은 음극 (8) 으로부터 주입된 전자를 인접하는 발광층 (본 실시형태에서는 녹색 발광층 (6)) 으로 수송하는 층이다. 전자 수송층 (7) 에 사용할 수 있는 재료로서는, 공지된 전자 수송 재료 및 홀 블록성 재료 중에서 임의의 재료를 선택하여 적절히 사용할 수 있다. 이와 같은 전자 수송 재료 및 홀 블록성 재료로서는, 예를 들어, 금속 페놀레이트, 퀴놀리놀레이트계 금속 착물, 트리아졸 유도체, 옥사졸 유도체, 옥사디아졸 유도체, 퀴녹살린 유도체, 퀴놀린 유도체, 피롤 유도체, 벤조피롤 유도체, 테트라페닐메탄 유도체, 피라졸 유도체, 티아졸 유도체, 벤조티아졸 유도체, 티아디아졸 유도체, 티오나프텐 유도체, 스피로계 화합물, 이미다졸 유도체, 벤조이미다졸 유도체, 디스티릴벤젠 유도체, 실롤 유도체, 페난트롤린 유도체, 트리페닐메탄 유도체, 트리페닐메탄 유도체 등을 들 수 있다. 이들 중에서도, 전자 수송성 재료로서, 발광 효율을 향상시키는 관점에서는, 전자 이동도가 높은, 옥사디아졸 유도체, 실롤 유도체, 페난트롤린 유도체, 트리페닐메탄 유도체 등의 전자 수송성 재료를 사용하는 것이 바람직하고, 소자 수명을 길게 하는 관점에서는, 유리 전이 온도가 높은 퀴놀리놀레이트계 금속 착물 등의 전자 수송성 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 특히, 2,9-디메틸-4,7-디페닐페난트롤린, 트리스(8-퀴놀리놀레이트)알루미늄, 비스(2-메틸-8-퀴놀리놀레이트)(p-페닐페놀레이트)알루미늄 등을 사용하는 것이 바람직하다. 전자 수송층 (7) 은, 상기한 바와 같은 재료의 1 종으로 형성해도 되고, 복수의 재료를 혼합하여 형성해도 된다. 또, 동일 조성 또는 이종 조성의 복수층으로 이루어지는 복층 구조여도 된다.
또, 전자 수송층 (7) 은 상기한 바와 같은 재료를 이용하여, 스퍼터링법, 이 온 플레이팅법, 진공 증착법, 스핀코트법, 전자빔 증착법 등의 공지된 성막 방법에 의해 형성할 수 있다. 전자 수송층 (7) 의 막두께는 사용하는 재료에 따라 다르기도 하지만, 통상은 5㎚ 이상 5㎛ 이하이다.
또한, 전자 수송층 (7) 은 인접하는 발광층 (본 실시형태에서는 녹색 발광층 (6)) 보다 광 취출측에 형성되는 경우에는, 취출광에 대해 투명할 필요가 있다. 그 때문에, 상기한 바와 같은 전자 수송층 (7) 을 형성할 수 있는 재료 중에서, 박막화되었을 때에 상기 광에 대해 투명한 재료가 적절히 선택되고, 일반적으로는 취출광에 대한 투과율이 10% 보다 커지도록 설정된다.
음극 (8) 은 소자 중에 전자를 주입하기 위한 전극이다. 음극 (8) 으로서는, 일 함수가 작은 금속, 합금, 전기 전도성 화합물 및 이들의 혼합물로 이루어지는 전극 재료를 사용하는 것이 바람직하고, 전자 주입 효율을 높게 하기 위해서 일 함수가 4.5eV 미만인 전극 재료를 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 이와 같은 전극 재료로서는, 예를 들어, 리튬, 나트륨, 마그네슘, 금, 은, 구리, 알루미늄, 인듐, 칼슘, 주석, 루테늄, 티타늄, 망간, 크롬, 이트륨, 알루미늄-칼슘 합금, 알루미늄-리튬 합금, 알루미늄-마그네슘 합금, 마그네슘-은 합금, 마그네슘-인듐 합금, 리튬-인듐 합금, 나트륨-칼륨 합금, 나트륨-칼륨 합금, 마그네슘/구리 혼합물, 알루미늄/산화 알루미늄 혼합물 등을 들 수 있다. 또한, 전극 재료에는 양극 (2) 에 사용할 수 있는 공지된 재료도 사용할 수 있다. 음극 (8) 은, 상기한 바와 같은 재료 단독으로 형성해도 되고, 복수의 재료로 형성해도 된다. 예를 들어, 마그네슘에 은이나 구리를 5% 이상 10% 이하로 첨가하면, 음극 (8) 의 산 화를 방지할 수 있고, 또 음극 (8) 의 전자 수송층 (7) 과의 접착성도 높게 할 수 있다.
또, 음극 (8) 은, 상기한 바와 같은 재료를 이용하여, 진공 증착법, 스퍼터링법, 이온화 증착법, 이온 플레이팅법, 전자빔 증착법 등의 공지된 박막 성막법에 의해 형성할 수 있다. 음극 (8) 의 막두께는, 사용하는 재료에 따라 다르기도 하지만, 바람직하게는 5㎚ 이상 1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 10㎚ 이상 500㎚ 이하, 가장 바람직하게는 50 이상 200㎚ 이하의 범위에서 형성된다. 음극 (8) 의 시트 전기 저항은, 수백 옴/시트 이하로 설정하는 것이 바람직하다.
또한, 음극 (8) 은 발광층보다 광 취출측에 형성되는 경우에는, 취출광에 대한 투과율이 10% 보다 커지도록 설정되어 투명한 도전성 산화물이 적층된다. 음극 (8) 이 광 반사성 전극으로서 사용되는 경우에는, 상기한 바와 같은 재료 중, 취출광을 반사하는 성능을 구비한 재료가 적절히 선택되고, 일반적으로는 금속, 합금, 금속 화합물 등이 선택된다.
중간층 (9) 에 사용되는 재료로서는, 상기 서술한 홀 수송층 (3) 에 사용되는 홀 수송성 재료 및 전자 블록성 재료, 전자 수송층 (7) 에 사용되는 전자 수송성 재료 및 홀 블록성 재료를 들 수 있다. 본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자와 같은 발광층의 적층 순서의 경우, 홀 수송성 재료 또는 전자 블록성 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 또, 중간층 (9) 은, 인접하는 양 층 또는 일방의 층으로부터 여기 에너지를 수취하는 것 자체로 실활시키지 않는 재료가 바람직하다. 그 때문에, 인접하는 층보다 큰 에너지 갭을 갖는 것이 바람직하다. 또한, 중간층 (9) 은 인접하는 청색 발광층 (5) 보다 얕은 전자 친화 준위를 갖는 것이 바람직하다. 중간층 (9) 이 상기 서술한 바와 같은 성질을 갖고 있으면, 중간층 (9) 과 청색 발광층 (5) 의 계면으로부터 음극 (8) 측에서 재결합이 일어난다. 재결합 영역은 청색 발광층 (5) 과 중간층 (9) 의 계면으로부터, 음극 (8) 측으로 넓어진다고 추정되고, 일부의 여기자는 녹색 발광층 (6) 내에서도 생성된다고 추정된다. 여기자의 분포가 어느 영역까지 퍼지는지는, 정부(正負)의 캐리어 밸런스 등에 의해 정해진다. 또한, 여기에서 「블록성 재료」란, 자체의 층 내부에 전자 또는 홀을 주입, 수송시키지 않는 기능을 갖는 재료를 말한다.
또, 중간층 (9) 은 상기한 바와 같은 재료를, 스퍼터링법, 이온 플레이팅법, 진공 증착법, 스핀 코트법, 전자빔 증착법 등의 공지된 성막 방법에 의해 형성할 수 있다. 중간층 (9) 의 막두께는 0.1㎚ 이상 20㎚ 이하가 바람직하고, 0.5㎚ 이상 15㎚ 이하가 보다 바람직하다.
본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성은, 상기 서술한 양극 (2), 홀 수송층 (3), 각 발광층, 중간층 (9), 전자 수송층 (7) 및 음극 (8) 에 한정되지 않아, 홀 주입층, 전자 주입층 등의 공지된 층을 적절히 포함하거나 또는 생략할 수 있다.
또한, 백색 발광 유기 EL 소자가 산소나 수분과 접촉하는 것을 방지하는 목적으로, 기판 (1) 과 반대측에, 보호층 (밀봉층, 패시베이션 막) 을 형성해도 된다.
보호층에 사용하는 재료로서는, 예를 들어, 유기 고분자 재료, 무기 재료, 나아가서는 광 경화성 수지 혹은 열 강화성 수지 등을 들 수 있고, 보호층에 사용하는 재료는 단독으로 사용해도 되고, 혹은 복수 병용해도 된다. 보호층은 1 층 구조여도 되고, 또 다층 구조여도 된다.
유기 고분자 재료의 예로서는, 클로로트리플루오로에틸렌 중합체, 디클로로디플루오로에틸렌 중합체, 클로로트리플루오로에틸렌 중합체와 디클로로디플루오로에틸렌 중합체의 공중합체 등의 불소계 수지, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리아크릴레이트 등의 아크릴계 수지, 에폭시 수지, 실리콘 수지, 에폭시실리콘 수지, 폴리스티렌 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리카보네이트 수지, 폴리아미드 수지, 폴리이미드 수지, 폴리아미드이미드 수지, 폴리파라자일렌 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리페닐렌옥사이드 수지 등을 들 수 있다.
무기 재료로서는, 폴리실라잔, 다이아몬드 박막, 어모르퍼스 실리카, 전기 절연성 유리, 금속 산화물, 금속 질화물, 금속 탄소화물, 금속 황화물 등을 들 수 있다.
또, 백색 발광 유기 EL 소자를, 예를 들어, 파라핀, 유동 파라핀, 실리콘 오일, 플루오로카본유, 제올라이트 첨가 플루오로카본유 등의 불활성 물질 중에 봉입하여 보호할 수도 있다.
당연히 캔 밀봉으로 보호해도 된다. 구체적으로는, 외부로부터의 수분이나 산소를 차단하는 목적으로, 홀 수송층, 각 발광층, 전자 수송층 등의 유기층을 밀봉판, 밀봉 용기 등의 밀봉 부재로 밀봉해도 된다. 밀봉 부재를 배면측의 전극측에만 설치해도 되고, 백색 발광 유기 EL 소자 전체를 밀봉 부재로 덮어도 된 다. 유기층을 밀봉하여 외부의 공기를 차단할 수 있으면, 밀봉 부재의 형상, 크기, 두께 등은 특별히 한정되지 않는다. 밀봉 부재에 사용하는 재료로서는, 유리, 스테인리스 스틸, 금속 (알루미늄 등), 플라스틱 (폴리클로로트리플루오로에틸렌, 폴리에스테르, 폴리카보네이트 등), 세라믹 등을 사용할 수 있다.
밀봉 부재를 백색 발광 유기 EL 소자에 설치할 때, 적절히 밀봉제 (접착제) 를 이용해도 된다. 백색 발광 유기 EL 소자 전체를 밀봉 부재로 덮는 경우에는, 밀봉제를 이용하지 않고 밀봉 부재끼리를 열융착시켜도 된다. 밀봉제로서는 자외선 경화 수지, 열 경화 수지, 2 액형 경화 수지 등을 사용할 수 있다.
또한 밀봉 용기와 백색 발광 유기 EL 소자 사이의 공간에, 수분 흡수제 또는 불활성 액체를 삽입해도 된다. 수분 흡수제는 특별히 한정되지 않고, 구체예로서는 산화 바륨, 산화 나트륨, 산화 칼륨, 산화 칼슘, 황산 나트륨, 황산 칼슘, 황산 마그네슘, 오산화 인, 염화 칼슘, 염화 마그네슘, 염화 구리, 불화 세슘, 불화 니오브, 브롬화 칼슘, 브롬화 바나듐, 몰레큘러시브 (molecular sieve), 제올라이트, 산화 마그네슘 등을 들 수 있다. 불활성 액체로서는 파라핀류, 유동 파라핀류, 불소계 용제 (퍼플루오로알칸, 퍼플루오로아민, 퍼플루오로에테르 등), 염소계 용제, 실리콘 오일류 등을 사용할 수 있다.
실시형태 2.
도 3 은, 실시형태 2 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례이다. 도 3 에 나타내는 바와 같이, 실시형태 2 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자는, 기판 (1) 상에 양극 (2) 과, 홀 수송층 (3) 과, 녹색 발광 재료를 함유하는 녹색 발광층 (6) 과, 중간층 (9) 과, 청색 발광 재료를 함유하는 청색 발광층 (5) 과, 적색 발광 재료를 함유하는 적색 발광층 (4) 과, 전자 수송층 (7) 과, 음극 (8) 이 순서대로 적층되어 있다. 적색 발광층 (4) 과 녹색 발광층 (6) 의 적층 순서를 교체한 것 이외에는 실시형태 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자와 동일한 구성이다. 실시형태 1 과 동일하게, yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 는, 이하의 관계를 만족한다.
Δy≤0.18
Δx≤0.10
상기와 같은 관계를 만족하는 발광 재료를 사용함으로써, 청색 발광층 (5) 의 막두께 또는 청색 발광층 (5) 과 적색 발광층 (4) 의 막두께비를 바꾸면 CIE 색도 좌표의 색도치 x 를 목표로 하는 색도치 xt 에 가까워질 수 있고, 또한 중간층 (9) 의 막두께를 증감시키면 CIE 색도 좌표의 색도치 y 를 목표로 하는 색도치 yt 에 가깝게 할 수 있다.
즉, 이와 같이 구성된 백색 발광 유기 EL 소자에서는, 청색 발광층 (5) 의 막두께를 증대시키거나 또는 적색 발광층 (4) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께의 비를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 감소시킬 수 있다 (청색에 가까운 색조로 조정한다). 이와는 반대로, 청색 발광층 (5) 의 막두께를 감소시키거나 또는 적색 발광층 (4) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께비를 감소 시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 증대 (적색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 또, 중간층 (9) 의 막두께를 감소시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 증대 (녹색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 이와는 반대로, 중간층 (9) 의 막두께를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 감소시킬 수 있다.
본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자와 같은 발광층의 적층 순서의 경우, 중간층 (9) 에 사용되는 재료로는, 홀 수송성 재료 또는 전자 블록성 재료가 바람직하다.
또한, 본 실시형태에서는, 그 밖의 층 구성 및 사용할 수 있는 재료는 실시형태 1 과 동일하기 때문에, 도 1 과 동일 부분에는 동일 부호를 붙여 그 설명을 생략한다.
본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성은 상기 서술한 양극 (2), 홀 수송층 (3), 각 발광층, 중간층 (9), 전자 수송층 (7) 및 음극 (8) 에 한정되지 않고, 홀 주입층, 전자 주입층 등의 공지된 층을 적절히 포함하거나 또는 생략할 수 있다.
실시형태 3.
도 4 는, 실시형태 3 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례이다. 도 4 에 나타내는 바와 같이, 실시형태 3 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소 자는 기판 (1) 상에 양극 (2) 과, 홀 수송층 (3) 과, 적색 발광 재료를 함유하는 적색 발광층 (4) 과, 청색 발광 재료를 함유하는 청색 발광층 (5) 과, 중간층 (9) 과, 녹색 발광 재료를 함유하는 녹색 발광층 (6) 과, 전자 수송층 (7) 과, 음극 (8) 이 순서대로 적층되어 있다. 중간층 (9) 이 청색 발광층 (5) 과 녹색 발광층 (6) 사이에 형성되어 있는 것 이외에는 실시형태 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자와 동일한 구성이다. 실시형태 1 과 동일하게, yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 는 이하의 관계를 만족시킨다.
Δy≤0.18
Δx≤0.10
상기와 같은 관계를 만족시키는 발광 재료를 사용함으로써, 청색 발광층 (5) 의 막두께 또는 청색 발광층 (5) 과 적색 발광층 (4) 의 막두께비를 바꾸면 CIE 색도 좌표의 색도치 x 를 목표로 하는 색도치 xt 에 가까워질 수 있고, 또한 중간층 (9) 의 막두께를 증감시키면 CIE 색도 좌표의 색도치 y 를 목표로 하는 색도치 yt에 가까워질 수 있다.
즉, 이와 같이 구성된 백색 발광 유기 EL 소자에서는, 청색 발광층 (5) 의 막두께를 증대시키거나 또는 적색 발광층 (4) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께의 비를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 감소 (청색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 이와는 반대로, 청색 발광층 (5) 의 막두께를 감소시키거나 또는 적색 발광층 (4) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께비를 감소시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 증대 (적색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 또, 중간층 (9) 의 막두께를 감소시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 증대 (녹색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 이와는 반대로, 중간층 (9) 의 막두께를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 감소시킬 수 있다.
본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자와 같은 발광층의 적층 순서의 경우, 중간층 (9) 에 사용되는 재료로는, 전자 수송성 재료 또는 홀 블록성 재료가 바람직하다.
또한, 본 실시형태에서는, 그 밖의 층 구성 및 사용할 수 있는 재료는 실시형태 1 과 동일하기 때문에, 도 1 과 동일 부분에는 동일 부호를 붙여 그 설명을 생략한다.
본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성은 상기 서술한 양극 (2), 홀 수송층 (3), 각 발광층, 중간층 (9), 전자 수송층 (7) 및 음극 (8) 에 한정되지 않고, 홀 주입층, 전자 주입층 등의 공지된 층을 적절히 포함하거나 또는 생략할 수 있다.
실시형태 4.
도 5 는, 실시형태 4 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례이 다. 도 5 에 나타내는 바와 같이, 실시형태 4 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자는 기판 (1) 상에 양극 (2) 과, 홀 수송층 (3) 과, 녹색 발광 재료를 함유하는 녹색 발광층 (6) 과, 청색 발광 재료를 함유하는 청색 발광층 (5) 과, 중간층 (9) 과, 적색 발광 재료를 함유하는 적색 발광층 (4) 과, 전자 수송층 (7) 과, 음극 (8) 이 순서대로 적층되어 있다. 중간층 (9) 이 청색 발광층 (5) 과 적색 발광층 (4) 사이에 형성되어 있는 것 이외에는 실시형태 2 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자와 동일한 구성이다. 실시형태 1 과 동일하게, yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 는 이하의 관계를 만족시킨다.
Δy≤0.18
Δx≤0.10
상기와 같은 관계를 만족시키는 발광 재료를 사용함으로써, 중간층 (9) 의 막두께를 증감시키면 CIE 색도 좌표의 색도치 x 를 목표로 하는 색도치 xt 에 가까워질 수 있고, 또한 청색 발광층 (5) 의 막두께 또는 청색 발광층 (5) 과 녹색 발광층 (6) 의 막두께비를 바꾸면 CIE 색도 좌표의 색도치 y 를 목표로 하는 색도치 yt 에 가까워질 수 있다.
즉, 이와 같이 구성된 백색 발광 유기 EL 소자에서는, 중간층 (9) 의 막두께를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 감소 (청색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 이와는 반대로, 중간층 (9) 의 막두께를 감소시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 증대 (적색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 또, 청색 발광층 (5) 의 막두께를 감소시키거나 또는 녹색 발광층 (6) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께의 비를 감소시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 증대 (녹색에 가까운 색조로 조정) 시킬 수 있다. 이와는 반대로, 청색 발광층 (5) 의 막두께를 증대시키거나 또는 녹색 발광층 (6) 의 막두께에 대한 청색 발광층 (5) 의 막두께의 비를 증대시키면 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 x 를 거의 변화시키지 않고 발광 취출색의 색도 좌표의 색도치 y 를 감소시킬 수 있다.
본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자와 같은 발광층의 적층 순서의 경우, 중간층 (9) 에 사용되는 재료로는, 전자 수송성 재료 또는 홀 블록성 재료가 바람직하다.
또한, 본 실시형태에서는, 그 밖의 층 구성 및 사용할 수 있는 재료는 실시형태 1 과 동일하기 때문에, 도 1 과 동일 부분에는 동일 부호를 붙여 그 설명을 생략한다.
본 실시형태에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성은 상기 서술한 양극 (2), 홀 수송층 (3), 각 발광층, 중간층 (9), 전자 수송층 (7) 및 음극 (8) 에 한정되지 않고, 홀 주입층, 전자 주입층 등의 공지된 층을 적절히 포함하거나 또는 생략할 수 있다.
이상으로부터, 본 실시형태 1 ∼ 4 에 의하면, 백색 발광 유기 EL 소자가 발 하는 백색광 (발광 취출색) 의 색도 좌표 (x, y) 에 대해, 각각 독립적으로 조정하는 것이 가능해지기 때문에, 발광 취출색의 색도 좌표 (x, y) 가 목표로 하는 색도 좌표 (xt, yt) 로부터 어긋나 있어도, 이것을 정밀하게 간단히 목표 색도 좌표로 조정할 수 있다.
실시예
이하, 실시예에 의해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 단, 그것들은 예시로서, 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
[실시예 1-1]
투명한 유리 기판 상에 반응성 스퍼터에 의해 막두께 150㎚ 의 ITO 층 (양극) 을 형성하였다. 그 후, 기판을 알칼리 세정하고, 이어서 순수 세정한 후, 건조시켜, 자외선 오존 세정을 실시하였다.
상기의 세정을 실시한 기판을 진공 증착 장치 (진공도 약 5.0×10-5Pa) 로 옮겨, 양극 상에, 홀 수송층으로서 막두께 30㎚ 의 N,N'-디페닐-N,N'-비스[4'-[비스(3-메틸페닐)아미노]비페닐-4-일]벤지딘 (하기 화학식 (1) 로 나타낸다) 층을 카본 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
Figure 112008055518231-PAT00001
홀 수송층 상에, 적색 발광층으로서 막두께 5㎚ 의 적색 호스트 재료인 2-tert-부틸-9,10-비스(2-나프틸)안트라센 (하기 화학식 (2) 로 나타낸다) 과 적색 발광 도펀트인 9,10-(1,4-디페닐-나프탈렌-2,3-디일)[3,4-(1,4-디페닐-나프탈렌-2,3-디일)페릴렌] (하기 화학식 (3) 으로 나타낸다) 과의 공증착층 (도펀트의 도프량은 0.5 중량％) 을 카본 도가니에 의해, 적색 호스트 재료의 증착 속도 0.2㎚/s, 적색 발광 도펀트의 증착 속도 0.001㎚/s 로 형성하였다.
Figure 112008055518231-PAT00002
Figure 112008055518231-PAT00003
적색 발광층 상에, 중간층으로서 막두께 6.5㎚ 의 N,N'-디페닐-N,N'-비스[4'-[비스(3-메틸페닐)아미노]비페닐-4-일]벤지딘 (상기 화학식 (1) 로 나타낸다) 을 카본 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
중간층 상에, 청색 발광층으로서 막두께 13㎚ 의 청색 호스트 재료인 4,4'-비스(2,2-디페닐비닐)비페닐 (하기 화학식 (4) 로 나타낸다) 과 청색 발광 도펀트인 9,9'-디에틸[3,3'-[(1,1'-비페닐-4,4'-디일)비스(2,1-에텐디일)]비스(9H-카르바졸)] (하기 화학식 (5) 로 나타낸다) 과의 공증착층 (도펀트의 도프량은 7 중량％)을 카본 도가니에 의해, 청색 호스트 재료의 증착 속도 0.1㎚/s, 청색 발광 도펀트의 증착 속도를 0.0075㎚/s 로 형성하였다.
Figure 112008055518231-PAT00004
Figure 112008055518231-PAT00005
청색 발광층 상에, 녹색 발광층으로서 막두께 16㎚ 의 녹색 호스트 재료인 4,4'-비스(2,2-디페닐비닐)비페닐 (상기 화학식 (4) 로 나타낸다) 과 녹색 발광 도펀트인 9,10-비스[N,N-디[4-(디메틸페닐메틸)페닐]]아미노안트라센 (하기 화학식 (6) 으로 나타낸다) 과의 공증착층 (도펀트의 도프량은 6 중량％) 을 카본 도가니에 의해, 녹색 호스트 재료의 증착 속도 0.1㎚/s, 녹색 발광 도펀트의 증착 속도 0.006㎚/s 로 형성하였다.
Figure 112008055518231-PAT00006
녹색 발광층 상에, 전자 수송층으로서 막두께 30㎚ 의 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린층을 카본 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
전자 수송층 상에, 전자 주입층으로서 막두께 0.5㎚ 의 불화 리튬 (LiF) 층 을 텅스텐 보트에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
전자 주입층 상에, 음극으로서 막두께 150㎚ 의 알루미늄 (Al) 층을 텅스텐 보트에 의해, 증착 속도 1㎚/s 로 형성하고, 백색 발광 유기 EL 소자를 얻었다. 여기에서, 목표로 하는 CIE 색도 좌표 (xt, yt) 는 (0.30, 0.30) 이고, 적색 발광층에 함유되는 적색 발광 도펀트의 CIE 색도 좌표는 (0.66, 0.33), 청색 발광층에 함유되는 청색 발광 도펀트의 CIE 색도 좌표는 (0.16, 0.18), 녹색 발광층에 함유되는 녹색 발광 도펀트의 CIE 색도 좌표는 (0.32, 0.62) 이기 때문에, Δy 는 0.15, Δx 는 0.02 로 구해진다.
얻어진 백색 발광 유기 EL 소자를 유리 캡으로 밀봉하고, 양극과 음극을 공지된 구동 회로에서 접속하여, 실온 하 휘도 1000cd/㎡ 에 있어서의 CIE 색도 좌표를 측정하였는데, (x, y)=(0.352, 0.351) 이었다. 또한, 본 발명에 있어서의 실시예 및 비교예에 있어서의 CIE 색도 좌표의 측정은 오오츠카 전자 제조 MCPD-7000 을 사용하여 실시하였다.
[실시예 1-2]
중간층의 막두께를 7.8㎚ 로 한 것 이외에는, 실시예 1-1 과 동일한 백색 유기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
[실시예 1-3]
중간층의 막두께를 9.5㎚ 로 한 것 이외에는, 실시예 1-1 과 동일한 백색 유 기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
[실시예 1-4]
청색 발광층의 막두께를 16㎚, 녹색 발광층의 막두께를 13㎚ 로 한 것 이외에는, 실시예 1-1 과 동일한 백색 유기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
[실시예 1-5]
청색 발광층의 막두께를 16㎚, 녹색 발광층의 막두께를 13㎚ 로 한 것 이외에는, 실시예 1-2 와 동일한 백색 유기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
[실시예 1-6]
청색 발광층의 막두께를 16㎚, 녹색 발광층의 막두께를 13㎚ 로 한 것 이외에는, 실시예 1-3 과 동일한 백색 유기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
[실시예 1-7]
청색 발광층의 막두께를 19㎚, 녹색 발광층의 막두께를 10㎚ 로 한 것 이외에는, 실시예 1-1 과 동일한 백색 유기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
[실시예 1-8]
청색 발광층의 막두께를 19㎚, 녹색 발광층의 막두께를 10㎚ 로 한 것 이외 에는, 실시예 1-2 와 동일한 백색 유기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
[실시예 1-9]
청색 발광층의 막두께를 19㎚, 녹색 발광층의 막두께를 10㎚ 로 한 것 이외에는, 실시예 1-3 과 동일한 백색 유기 EL 소자를 제조하여, 실시예 1-1 과 동일한 조건에서 CIE 색도 좌표를 측정하였다.
실시예 1-1 ∼ 실시예 1-9 의 CIE 색도 좌표의 측정 결과를 표 1 에 나타낸다.
Figure 112008055518231-PAT00007
또, 중간층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 도 6 에, 청색 발광층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 도 7 에 나타낸다.
도 6 및 도 7 로부터, 색도 x 는 중간층의 막두께에 강하게 의존하고, 청색 발광층의 막두께에는 거의 의존하지 않는 것을 알 수 있다. 또, 색도 y 는 청색 발광층의 막두께에 강하게 의존하고, 중간층의 막두께에는 거의 의존하지 않는 것을 알 수 있다. 이들은 색도 x 와 색도 y 를 각각 독립적으로 조정할 수 있는 것을 의미하고, 목적으로 하는 백색 발광을 용이하게 또한 단시간에 얻을 수 있다.
[실시예 1-10]
표 1 의 측정 결과를 바탕으로, 목표로 하는 CIE 색도 좌표 (x, y)=(0.30, 0.30) 의 백색 발광 유기 EL 소자를 제조한다. 즉, 중간층의 막두께를 8.3㎚ 로 변경함과 함께, 청색 발광층의 막두께를 16.3㎚ 로 변경하여, 상기와 동일하게 백색 발광 유기 EL 소자를 제조하였다. 얻어진 백색 발광 유기 EL 소자를 유리 캡으로 밀봉하고, 양극과 음극을 공지된 구동 회로에서 접속하여, 실온 하 휘도 1000cd/㎡ 에 있어서의 CIE 색도 좌표를 측정한 바, (x, y)=(0.298, 0.306) 으로서, 목표로 하는 색도에 간단하게 가까워질 수 있었다. 또, 동일한 조건에서의 백색 발광 유기 EL 소자의 제조을 추가로 3 회 실시하여, CIE 색도 좌표를 측정하였는데, 각각 (x, y)=(0.301, 0.302), (0.299, 0.298), (0.303, 0.303) 이 되어 (표 2 참조), 재현성이 우수한 결과가 얻어졌다. 실시예 1-10 의 CIE 색도 좌표의 측정 결과를 표 2 에 나타낸다
Figure 112008055518231-PAT00008
[실시예 2]
투명한 유리 기판 상에 반응성 스퍼터에 의해 막두께 150㎚ 의 ITO 층 (양극) 을 형성하였다. 그 후, 기판을 알칼리 세정하고, 이어서 순수 세정한 후, 건조시켜, 자외선 오존 세정을 실시하였다.
상기의 세정을 실시한 기판을 진공 증착 장치 (진공도 약 5.0×10-5Pa) 로 옮겨, 양극 상에, 홀 주입층으로서 막두께 10㎚ 의 구리 프탈로시아닌층을 카본 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
홀 주입층 상에, 홀 수송층으로서 막두께 46㎚ 의 트리스[4-[N-(2-나프틸)-N-페닐아미노]페닐]아민층을 카본 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
홀 수송층 상에, 녹색 발광층으로서 막두께 13㎚ 의 녹색 호스트 재료인 4,4'-비스(2,2-디페닐비닐)비페닐 (상기 화학식 (4) 로 나타낸다) 과 녹색 발광 도펀트인 9,10-비스[N,N-디[4-(디메틸페닐메틸)페닐]]아미노안트라센 (상기 화학식 (6) 으로 나타낸다) 과의 공증착층 (도펀트의 도프량은 6 중량％) 을 카본 도가니에 의해, 녹색 호스트 재료의 증착 속도 0.1㎚/s, 녹색 발광 도펀트의 증착 속도 0.006㎚/s 로 형성하였다.
녹색 발광층 상에, 청색 발광층으로서 막두께 16㎚ 의 청색 호스트 재료인 4,4'-비스(2,2-디페닐비닐)비페닐 (상기 화학식 (4) 로 나타낸다) 과 청색 발광 도펀트인 9,9'-디에틸[3,3'-[(1,4-페닐렌)비스(2,1-에텐디일)]비스(9H-카르바졸)] (하기 화학식 (7) 로 나타낸다) 과의 공증착층 (도펀트의 도프량은 7 중량％) 을 카본 도가니에 의해, 청색 호스트 재료의 증착 속도 0.1㎚/s, 청색 발광 도펀트의 증착 속도를 0.0075㎚/s 로 형성하였다.
Figure 112008055518231-PAT00009
청색 발광층 상에, 중간층으로서 막두께 8.5㎚ 의 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린층을 카본 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
중간층 상에, 적색 발광층으로서 막두께 20㎚ 의, 적색 호스트 재료인 트리스(8-퀴놀리놀레이트)알루미늄과 적색 발광 도펀트인 2-[2-[(E)-2-[(1,1,7,7-테트라메틸-2,3,6,7-테트라히드로-1H,5H-벤조[ij]퀴놀리진)-9-일]에테닐]-6-tert-부틸-4H-피란-4-일리덴]말로노니트릴 (하기 화학식 (8) 로 나타낸다) 과의 공증착층 (도펀트의 도프량은 4.5 중량％) 을 카본 도가니에 의해, 적색 호스트 재료의 증착 속도 0.1㎚/s, 적색 발광 도펀트의 증착 속도를 0.0045㎚/s 로 형성하였다.
Figure 112008055518231-PAT00010
적색 발광층 상에, 전자 수송층으로서 막두께 30㎚ 의 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-페난트롤린층을 카본 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
전자 수송층 상에, 전자 주입층으로서 막두께 0.5㎚ 의 불화리튬 (LiF) 층을 붕소 나이트라이드 도가니에 의해, 증착 속도 0.1㎚/s 로 형성하였다.
전자 주입층 상에, 음극으로서 막두께 150㎚ 의 알루미늄 (Al) 층을 텅스텐 보트에 의해, 증착 속도 1㎚/s 로 형성하여, 백색 발광 유기 EL 소자를 얻었다. 여기에서 사용한 적색 발광 도펀트의 CIE 색도 좌표는 (0.63, 0.34), 청색 발광층에 함유되는 청색 발광 도펀트의 CIE 색도 좌표는 (0.16, 0.17), 녹색 발광층에 함유되는 녹색 발광 도펀트의 CIE 색도 좌표는 (0.32, 0.62) 이기 때문에, Δy 는 0.17, Δx 는 0.02 로 구해진다.
얻어진 백색 발광 유기 EL 소자를 유리 캡으로 밀봉하고, 양극과 음극을 공지된 구동 회로에서 접속하여, 실온 하 휘도 1000cd/㎡ 에 있어서의 CIE 색도 좌표를 측정한 바, (x, y)=(0.338, 0.259) 이었다.
실시예 1 과 동일하게 중간층의 막두께, 청색 발광층과 녹색 발광층과의 막 두께비를 다양하게 변경하여 백색 발광 유기 EL 소자를 제조하여, CIE 색도 좌표를 측정하였다. 측정 결과를 표 3 에 나타낸다.
Figure 112008055518231-PAT00011
또, 중간층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 도 8 에, 청색 발광층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 도 9 에 나타낸다.
도 8 및 9 로부터, 색도 x 는 중간층의 막두께에 강하게 의존하고, 청색 발광층의 막두께에는 거의 의존하지 않는 것을 알 수 있다. 또, 색도 y 는 청색 발광층의 막두께에 강하게 의존하고, 중간층의 막두께에는 거의 의존하지 않는 것을 알 수 있다. 이들은 색도 x 와 색도 y 를 각각 독립적으로 조정할 수 있는 것을 의미하고, 목적으로 하는 백색 발광을 용이하게 또한 단시간에 얻을 수 있다.
표 3 의 측정 결과를 바탕으로, 목표로 하는 CIE 색도 좌표 (x, y)=(0.30, 0.30) 의 백색 발광 유기 EL 소자를 제조한다. 즉, 중간층의 막두께를 6.3㎚ 로 변경함과 함께, 청색 발광층의 막두께를 13㎚, 녹색 발광층의 막두께를 16㎚ 로 변경하여, 상기와 동일하게 백색 발광 유기 EL 소자를 제조하였다. 얻어진 백색 발광 유기 EL 소자를 유리 캡으로 밀봉하고, 양극과 음극을 공지된 구동 회로에서 접속하여, 실온 하 휘도 1000cd/㎡ 에 있어서의 CIE 색도 좌표를 측정하였는데, (x, y)=(0.305, 0.297) 로서, 목표로 하는 색도에 간단하게 가까워질 수 있었다.
[비교예 1]
적색 발광 도펀트로서 CIE 색도 좌표가 (0.59, 0.4) 인 4-(디시아노메틸렌)-2-메틸-6-[4-(디메틸아미노)스티릴]-4H-피란) (하기 화학식 (9) 로 나타낸다) 을 사용하는 것 이외에는, 실시예 1-1 과 동일하게 백색 발광 유기 EL 소자를 제조하였다. 여기서, 목표로 하는 CIE 색도 좌표는, (x, y)=(0.30, 0.30) 이기 때문에, Δy 는 0.22, Δx 는 0.02 가 되어, Δy ≤0.18 을 만족시키지 않는다.
Figure 112008055518231-PAT00012
얻어진 백색 발광 유기 EL 소자를 유리 캡으로 밀봉하고, 양극과 음극을 공지된 구동 회로에서 접속하여, 실온 하 휘도 1000cd/㎡ 에 있어서의 CIE 색도 좌표를 측정하였는데, (x, y)=(0.321, 0.361) 이었다. 목표로 하는 CIE 색도 좌표 (0.30, 0.30) 에 가까워지기 위해, 실시예 1 과 동일하게 중간층의 막두께, 청색 발광층과 녹색 발광층의 막두께비를 다양하게 바꾸어 백색 발광 유기 EL 소자를 제조하여, CIE 색도 좌표를 측정하였다. 측정 결과로부터, 중간층의 막두께와 색도 x, y 의 관계를 도 10 에, 청색 발광층의 막두께와 색도 x, y 의 관계를 도 11 에 나타낸다. 도 10 으로부터, 색도 x, y 모두 중간층의 막두께에 강하게 의존 하고 있어, 색도 조정이 곤란하다는 것을 알 수 있었다.
[비교예 2]
도 12 에 나타내는 바와 같이 중간층을 형성하지 않는 것 이외에는 실시예 1-1 과 동일한 백색 발광 유기 EL 소자를 제조하였다.
얻어진 백색 발광 유기 EL 소자를 유리 캡으로 밀봉하고, 양극과 음극을 공지된 구동 회로에서 접속하여, 실온 하 휘도 1000cd/㎡ 에 있어서의 CIE 색도 좌표를 측정하였는데, (x, y)=(0.491, 0.382) 이었다. 그래서 목표로 하는 CIE 색도 좌표 (0.30, 0.30) 에 가까워지기 위해, 청색 발광층과 녹색 발광층의 막두께비 및 적색 발광층 내의 적색 발광 도펀트의 도프량 및 적색 발광층의 막두께를 다양하게 바꾸어 백색 발광 유기 EL 소자를 제조하여, CIE 색도 좌표를 측정하였다. 측정 결과를 표 4 에 나타낸다.
Figure 112008055518231-PAT00013
표 4 로부터, 색도 x, y 는 청색 발광층 및 적색 발광층의 막두께에는 의존하고 있지 않고, 거의 적색 발광 도펀트량에만 의존하고 있는 것을 알 수 있다. 또, 적색 발광 도펀트의 도프량을 매우 적게 (본 예에서는 0.3 중량％) 하지 않으면, 백색 발광은 얻어지지 않았다. 이것은 적색 발광 도펀트는 청색 발광 도펀트, 녹색 발광 도펀트에 비해 에너지 갭이 좁기 때문에, 본질적으로 잘 발광하기 때문이라고 생각된다. 따라서, 중간층을 형성하지 않는 구조에서는 적색 발광 도펀트의 엄밀한 도프량 제어가 필요하고, 색도 제어가 곤란하다는 것을 알 수 있었다.
도 1 은 실시형태 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례를 나타내는 도면.
도 2 는 실시형태 1 에 있어서, 각 도펀트의 CIE 색도 좌표 상에 있어서의 관계를 나타낸 도면.
도 3 은 실시형태 2 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례를 나타내는 도면.
도 4 는 실시형태 3 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례를 나타내는 도면.
도 5 는 실시형태 4 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성의 일례를 나타내는 도면.
도 6 은 실시예 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 중간층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계도.
도 7 은 실시예 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 청색 발광층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 나타내는 도면.
도 8 은 실시예 2 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 중간층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 나타내는 도면.
도 9 는 실시예 2 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 청색 발광층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 나타내는 도면.
도 10 은 비교예 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 중간층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 나타내는 도면.
도 11 은 비교예 1 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 청색 발광층의 막두께와 CIE 색도 x, y 의 관계를 나타내는 도면.
도 12 는 비교예 2 에 관련된 백색 발광 유기 EL 소자의 층 구성을 나타내는 도면.
부호의 설명
1 : 기판
2 : 양극
3 : 홀 수송층
4 : 적색 발광층
5 : 청색 발광층
6 : 녹색 발광층
7 : 전자 수송층
8 : 음극
9 : 중간층

Claims (11)

  1. 양극과 음극 사이에, 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 녹색 발광층 및 상기 각 발광층 사이 중 어느 하나의 사이에 홀 수송성 재료, 전자 수송성 재료, 홀 블록성 재료 (hole-blocking material) 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층이 형성된 백색 발광 유기 EL 소자로서,
    상기 적색 발광층에 함유되는 적색 발광을 담당하는 재료의 CIE 색도 좌표를 (xR, yR), 상기 청색 발광층에 함유되는 청색 발광을 담당하는 재료의 CIE 색도 좌표를 (xB, yB) 및 상기 녹색 발광층에 함유되는 녹색 발광을 담당하는 재료의 CIE 색도 좌표를 (xG, yG) 로 하고, 목표로 하는 백색 발광의 CIE 색도 좌표를 (xt, yt) 로 했을 때에,
    yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG와 xt 의 차로서 나타내는 Δx가,
    Δy≤0.18
    Δx≤0.10
    을 만족하는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 중간층은 인접하는 상기 각 발광층보다 큰 에너지 갭을 갖는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 상에, 적어도 상기 적색 발광층, 상기 홀 수송성 재료 또는 상기 전자 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 청색 발광층, 상기 녹색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 상에, 적어도 상기 녹색 발광층, 상기 홀 수송성 재료 또는 상기 전자 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 청색 발광층, 상기 적색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 상에, 적어도 상기 적색 발광층, 상기 청색 발광층, 상기 전자 수송성 재료 또는 상기 홀 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 녹색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자.
  6. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 양극 상에, 적어도 상기 녹색 발광층, 상기 청색 발광층, 상기 전자 수송성 재료 또는 상기 홀 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 적색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자.
  7. 양극과 음극 사이에, 적어도 적색 발광층, 청색 발광층, 녹색 발광층 및 상기 각 발광층 사이 중 어느 하나의 사이에 홀 수송성 재료, 전자 수송성 재료, 홀 블록성 재료 또는 전자 블록성 재료로 이루어지는 중간층이 형성된 백색 발광 유기 EL 소자의 상기 적색 발광층에 함유되는 적색 발광을 담당하는 재료의 CIE 색도 좌표를 (xR, yR), 상기 청색 발광층에 함유되는 청색 발광을 담당하는 재료의 CIE 색도 좌표를 (xB, yB) 및 상기 녹색 발광층에 함유되는 녹색 발광을 담당하는 재료의 CIE 색도 좌표를 (xG, yG) 로 하고, 목표로 하는 백색 발광의 CIE 색도 좌표를 (xt, yt) 로 했을 때에,
    yR 과 yB 의 차로서 나타내는 Δy 및 xG 와 xt 의 차로서 나타내는 Δx 가,
    Δy≤0.18
    Δx≤0.10
    을 만족하는 백색 발광 유기 EL 소자의 색도를 조정하는 방법으로서,
    상기 백색 발광 유기 EL 소자가 발하는 백색광이, 목표로 하는 CIE 색도 좌 표 (xt, yt) 로부터 어긋나 있을 때, 목표 색도치 xt 에 가까워지도록 상기 각 발광층 및 상기 중간층에서 선택되는 일부 층의 막두께를 바꿈과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 나머지의 상기 각 발광층 및 상기 중간층에서 선택되는 일부 층의 막두께를 바꾸는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 백색 발광 유기 EL 소자는, 상기 양극 상에, 적어도 상기 적색 발광층, 상기 홀 수송성 재료 또는 상기 전자 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 청색 발광층, 상기 녹색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있고,
    목표 색도치 xt 에 가까워지도록 상기 중간층의 막두께를 증감시킴과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 상기 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 상기 청색 발광층과 상기 녹색 발광층의 막두께비를 바꾸는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 백색 발광 유기 EL 소자는, 상기 양극 상에, 적어도 상기 녹색 발광층, 상기 홀 수송성 재료 또는 상기 전자 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 청색 발광층, 상기 적색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있고,
    목표 색도치 xt 에 가까워지도록 상기 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 상기 청색 발광층과 상기 적색 발광층의 막두께비를 바꿈과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 상기 중간층의 막두께를 증감시키는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법.
  10. 제 7 항에 있어서,
    상기 백색 발광 유기 EL 소자는, 상기 양극 상에, 적어도 상기 적색 발광층, 상기 청색 발광층, 상기 전자 수송성 재료 또는 상기 홀 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 녹색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있고,
    목표 색도치 xt 에 가까워지도록 상기 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 상기 청색 발광층과 상기 적색 발광층의 막두께비를 바꿈과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 상기 중간층의 막두께를 증감시키는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법.
  11. 제 7 항에 있어서,
    상기 백색 발광 유기 EL 소자는, 상기 양극 상에, 적어도 상기 녹색 발광층, 상기 청색 발광층, 상기 전자 수송성 재료 또는 상기 홀 블록성 재료로 이루어지는 상기 중간층, 상기 적색 발광층 및 상기 음극이 이 순서대로 형성되어 있고,
    목표 색도치 xt 에 가까워지도록 상기 중간층의 막두께를 증감시킴과 함께, 목표 색도치 yt 에 가까워지도록 상기 청색 발광층의 막두께를 증감시키거나 또는 상기 청색 발광층과 상기 녹색 발광층의 막두께비를 바꾸는 것을 특징으로 하는 백색 발광 유기 EL 소자의 색도 조정 방법.
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