KR20080106574A - 에어 배터리 및 에어 배터리 제작 방법 - Google Patents

에어 배터리 및 에어 배터리 제작 방법 Download PDF

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KR20080106574A KR1020087024826A KR20087024826A KR20080106574A KR 20080106574 A KR20080106574 A KR 20080106574A KR 1020087024826 A KR1020087024826 A KR 1020087024826A KR 20087024826 A KR20087024826 A KR 20087024826A KR 20080106574 A KR20080106574 A KR 20080106574A
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엑셀라트론 솔리드 스테이트 엘엘씨
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Abstract

본 발명에 따른 배터리(10)는 유사하게 구성된 두개의 캐소드(13, 14) 사이에 배치된 액체 전해질(12) 내에 리튬 포일 애노드(11)를 포함한다. 각각의 캐소드(13, 14)는 제 1 다공질 금속 기판(17)에 연결되는 제 1 글래스 배리어(16), 제 2 다공질 금속 기판(19)에 연결되는 제 2 글래스 배리어(18), 제 3 다공질 금속 기판(21)에 연결되는 제 3 글래스 배리어(20), 그리고 리튬 에어 캐소드(22)를 포함한다. 전해질(12)의 주변 에지를 에지 실런트(25)의 주변둘레층이 둘러싸게 되고, 이 에지 실런트(25)의 주변둘레층이 두개의 캐소드(13, 14)를 서로 결합시킨다. 배터리(10)는 애노드(11)에 연결되는 애노드 단자(27)와, 캐소드(22)에 연결되는 캐소드 단자(28)를 또한 포함한다.

Description

에어 배터리 및 에어 배터리 제작 방법{AIR BATTERY AND MANUFACTURING METHOD}
본 출원은 2006년 3월 10일자 미국특허출원 60/781,399 호의 우선권주장출원이다.
본 발명은 배터리에 관한 발명으로서, 특히, 에어 캐소드 타입 배터리에 관한 것이다.
리튬-에어 배터리는 에어 캐소드를 통해 대기 중 산소에 전기화학적으로 연결되는 리튬 애노드로 구성된다. 에어 캐소드를 통해 배터리에 공급되는 산소 가스는 거의 무제한적인 캐소드 반응 소스에 해당한다. 이러한 배터리들은 매우 높은 비에너지(specific energy)를 가지며, 비교적 플랫한 방전 전압 프로파일을 나타낸다.
공지 기술에 비해 제작이 용이한 리튬 에어 배터리를 제공하는 것이 바람직하다. 따라서, 본 발명에서 궁극적으로 제공하고자 하는 것이 이러한 제작이 용이한 리튬 에어 배터리인 것이다.
발명의 선호 실시예에 따르면, 에어 배터리는 애노드, 애노드에 인접하게 배치되는 액체 전해질, 액체 전해질에 인접하게 배치되는 제 1 글래스 전해질층, 제 1 글래스 전해질층에 결합된 제 1 다공질 지지 기판, 그리고, 상기 제 1 글래스 전해질층 맞은편에서 제 1 다공질 지지 기판에 인접하게 배치되는 에어 캐소드를 포함한다.
발명의 일실시예에 따른 에어 배터리 제작 방법은 점성 에어 캐소드층을 제공하는 단계와, 점성 에어 캐소드층 위에 제 1 다공질 지지 기판을 배치하여 점성 에어 캐소드층의 일부분이 제 1 다공질 지지 기판 내로 흡착되도록 하는 단계와, 제 1 다공질 지지 기판 위에 제 1 글래스 배리어층을 증착하는 단계와, 글래스 배리어층에 인접한 위치에 애노드를 배치하는 단계와, 애노드와 글래스 배리어층 사이에 전해질을 배치하는 단계를 포함한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 에어 배터리의 사시도.
도 2는 도 1의 에어 배터리의 부분 확대도.
도 3은 도 1의 배터리의 제작 과정의 개략도.
도 4는 도 1의 에어 배터리의 일부분 단면도/
도 5는 전기도금중인 도 1의 에어 배터리의 일부분 단면도.
도 6은 전기도금 후 도 1의 에어 배터리의 일부분 단면도.
도 7은 도 1의 에어 배터리의 일부분 단면도.
도 8은 도 1의 에어 배터리의 일부분 단면도.
도 1에서는 본 발명의 일실시예에 따른 배터리(다른 말로 하자면, 전기화학적 셀)(10)이 도시되고 있다. 배터리(10)는 서로 유사하게 구성된 두개의 배터리 캐소드(13, 14) 사이에 배치되는 액체 전해질(12) 내에 리튬 포일 애노드(11)를 포함한다. 각각의 캐소드(13, 14)는 제 1 다공질 금속 기판(17)에 연결되는 제 1 글래스 배리어(16), 제 2 다공질 금속 기판(19)에 연결되는 제 2 글래스 배리어(18), 제 3 다공질 금속 기판(21)에 연결되는 제 3 글래스 배리어(20), 그리고 리튬 에어 캐소드(22)를 포함한다. 전해질(12)의 주변 에지를 에지 실런트(25)의 주변둘레층이 둘러싸게 되고, 이 에지 실런트(25)의 주변둘레층이 두개의 캐소드(13, 14)를 서로 결합시킨다. 배터리(10)는 애노드(11)에 연결되는 애노드 단자(27)와, 캐소드(22)에 연결되는 캐소드 단자(28)를 또한 포함한다. 이 컴포넌트들을 포함하는 물질들에 관하여는 아래에서 상세하게 설명될 것이다.
도 3과 관련하여, 배터리(10) 제작을 위해, 캐소드 물질(40)의 슬러리가 제공된다. 캐소드 물질(40)은 폴리머 바인더, 카본, 그리고, 용매나 현탁액의 믹스처로 구성된다. 폴리머 바인더는 폴리비닐이덴 디플루오라이드(PVDF)일 수도 있고, 또는, 배터리 업계에서 통상적으로 사용되는 임의의 적절한 폴리머 중 한가지일 수 있다. 예를 들어, 폴리머 바인더가 논-솔벤트 액체 현탁액 내의 나노입자처럼 현탁된 물질이나 PTFE일 수 있다. 카본은 아세틸렌 블랙 카본 물질이 선호되지만, 그외 다른 종류의 적절한 카본도 해당될 수 있다. 캐소드 단자(28)가 캐스팅 테이블(39) 상에 놓이게 됨에 따라 기능하게 될 탭 형태 확장부를 갖춘 얇은 알루미늄 메시같은 물질로 캐소드 전류 컬렉터가 만들어질 수 있다. 캐소드 물질(40)의 부가적인 제 1 코팅이 전류 컬렉터 메시 위에 캐스팅되거나 증착되며, 이후 경화되게 된다. 건조후, 전류 컬렉터를 내장하고 있는 캐스팅 표면으로부터 캐소드 물질이 벗겨지고, 그후 뒤집혀서, 캐스팅 테이블 위에 놓인다. 이때, 전류 컬렉터의 코팅되지 않은 면이 윗쪽을 바라보게 될 것이다. 캐소드 물질(40)의 제 2 코팅이 그후 전류 컬렉터의 노출된 표면에 도포된다. 이 코팅들은 의료용 블레이드(42)를 이용하여 전류 컬렉터에 도포될 수 있다. 캐소드 물질의 선호되는 두께는 2 미크론 내지 5mm 사이다. 하지만, 그 두께는 배터리의 요망 특성에 따라 좌우되는 편이다.
캐소드 물질의 제 2 코팅이 경화되기 전에, 제 1 다공질 금속 기판(17)이나 다공질 금속 계면층이 캐소드 물질층이나 캐소드(22) 상에 배치된다. 제 1 다공질 금속 기판(17)은 알루미늄이나 니켈같은 화학적으로 반응성없는 금속인 것이 바람직하며, 그 두께는 12 미크론 내지 300 미크론 사이에 해당한다. 제 1 다공질 금속 기판(17)은 100 나노미터 내지 25 미크론 사이의 포어 크기(pore measuring)를 가진다. 제 1 다공질 금속 기판(17)은 점성 캐소드 물질층 위에서 부동(floating)하게 되며, 따라서, 모세관 작용에 의해 다공질 금속 기판(17)의 포어(pore) 내로 캐소드 물질(40)이 빨려들어가게 된다. 폴리머, 또는, 폴리머와 아세톤, 또는, 폴리머와 현탁액이 포어 내로 들어가게 되고, 이때, 카본의 입자 크기는 포어 내로 유입되는 것을 방지하는 크기일 수도 있고, 그렇지 않을 수도 있다. 경화된 캐소드층(22)과 제 1 다공질 금속 기판(17)은 캐스팅 테이블(39)로부터 단일층 형태로 제거된다. 이는 종래의 방식대로 테이블(39)로부터 이 층들을 단순히 벗겨냄으로서 이루어질 수 있다.
그후 캐소드층(22) 반대편에 위치한 제 1 다공질 금속 기판(17)의 윗면에 글래스 배리어층(즉, 제 1 글래스 배리어)(16)이 증착된다. 제 1 글래스 배리어(16)와 그외 다른 글래스 배리어(추후에 설명될 것임)들이 LiPON(리튬 포스포로스 옥시나이트라이드: LixPOyNz)로 만들어질 수 있다. 이러한 글래스층들을 증착하는 기존의 잘 알려진 방법들에 의해 제 1 글래스 배리어(16)가 제조될 수 있다. 가령, 화학적 기상 증착, 금속 유기 화학 기상 증착(MOCVD), RF 스퍼터링, 또는 그외 다른 공지 기술에 의해 제조될 수 있다.
습기로부터의 애노드(11) 보호를 개선시키기 위해, 배터리는 복수개의 다공질 금속 기판(17, 19, 21)들과 글래스 배리어 층(16, 18, 20)들을 포함할 수 있다. 도시되는 선호 실시예에서는 각각의 캐소드(13, 14)가 세개의 조합된 층들을 포함한다. 이와 같이, 선호 실시예에서는 제 2 다공질 금속 기판(19) 위에 제 2 글래스 배리어(18)가 증착되고, 제 3 다공질 금속 기판(21) 위에 제 3 글래스 배리어(20)가 증착된다. 다공질 기판들과 글래스 배리어들이 다층으로 형성됨으로서, 한개층 내 핀홀(44)들이 전체 보호 구조를 통해 전파되지 못하게 된다. 즉, 이 프로세스에서 생성된 어떤 핀홀(44)들도 복수개의 층들을 통해 상호 정렬될 수가 없게 된다(도 8 참조).
제 1 글래스 배리어(16), 제 2 글래스 배리어(18), 그리고, 제 3 글래스 배리어(20)의 윗면들은 글래스 배리어들에 형성된 임의의 핀홀(44)들을 부동태화시키기 위해 전기도금처리된다(도 5 내지 도 9 참조). 각 글래스 배리어의 윗면은 전기 도금 용액(46)에 노출되고, 이 용액(46)은 에테르, 알루미늄 클로라이드(AlCl3), 그리고 소량의 리튬 알루미늄 하이드라이드(LiAlH4)의 용액일 수 있다. 이때, 전류가 관련 금속 기판에 공급된다. 전기도금 처리는 글래스 배리어 내 핀홀(44)들을 충진시키는 알루미늄 플러그(47)들을 형성한다. 알루미늄 플러그(47)는 금속 기판의 하부 포어에까지 확장된다. 이와 같이, 알루미늄 플러그(47)가 글래스 배리어 내 핀홀(44)들을 충진한다. 이 알루미늄 플러그, 또는 이의 윗부분은 반드시 부동태화되어서, 전류가 글래스를 통과하는 것을 방지하여야 한다. 알루미늄 플러그는 고온에서 대기 산소에 노출시킴으로서 산화에 의해 부동태화될 수 있다. 대안으로, 실리콘으로 도핑된 테트라 메틸 암모늄 하이드록사이드(TMAH)로 플러그들을 처리함으로서 플러그들이 부동태화될 수 있다. 이러한 플러그 처리는 플러그 상에 실리콘 다이옥사이드의 박막층을 형성한다. 대안으로, 글래스 배리어의 윗면에 플러그가 도달하기 전에 플러그 형성이 중단될 수 있다. 그러나, 프로세스 제어와 이에 따른 결과적인 플러그 형성이 용이치 않기 때문에, 플러그의 실리콘 다이옥사이드 코팅이 보다 신뢰성있는 해법이다.
도 7에 도시되는 바와 같이, 제 1 글래스 배리어(16)와 제 2 다공질 금속 기판(19) 사이의 주변 영역에 에폭시 주변층(49)이 도포되어, 이 두 물질(16, 19)이 그 주변 둘레를 따라 함께 결합된다. 마찬가지로, 에폭시 주변층(50)이나 그외 다른 적절한 결합 물질이 제 2 글래스 배리어(18)와 제 3 다공질 금속 기판(21) 사이의 주변 영역에 도포되어, 이 두 물질(18, 21)이 그 주변 둘레를 따라 함께 결합된 다. 이러한 결합은 제 1, 2, 3 금속 기판(17, 19, 21)과 제 1, 2, 3 글래스 배리어(16, 18, 20)들로 구성되는 다층 구조를 형성한다. 에폭시층(49, 50)은 인접 글래스 배리어와 그 위의 금속 기판들 간에 공간을 생성한다. 이와같이 새롭게 생성된 공간 및, 금속 기판들의 포어는 액체 또는 액체/폴리머 전해질 물질(52)로 충진되어, 배리어 간에 이온 전도 기능을 제공하게 된다. 이는 에폭시를 통해 전해질 물질을 주입함으로서 그리고 주입 장치에 의해 생성된 구멍을 밀폐시킴으로서 구현될 수 있다. 전해질 물질은 프로필렌 카보네이트와 디메틸렌 및 리튬 포스포로스 헥사플로라이드같은 액체 전해질일 수 있다. 다른 종류의 전해질 및 다른 종류의 전해질 증착 방법들이 앞서 설명한 방법들에 대한 대안으로 사용될 수도 있다.
도 2에 도시되는 바와 같이, 배터리(10)는 유사하게 구성된 두개의 캐소드(13, 14) 사이에 샌드위치 방식으로 중앙에 장착된 애노드(11)를 가지며, 각각의 캐소드(13, 14)는 부동태화된 세개의 글래스 배리어(16, 18, 20), 세개의 금속 기판(17, 19, 21), 그리고 에어 캐소드(22)를 포함한다. 비활성 대기 환경에서, 두개의 캐소드(13, 14)는 제 3 글래스 배리어의 안쪽을 향하는 윗면의 가장자리나 주변 영역 둘레로 에폭시 주변층(25)이나 그외 다른 적절한 실런트 물질(sealant material)을 도포함으로서 애노드(11)의 면에 함께 결합된다. 애노드(11)는 실런트를 통해 뻗어가는 애노드 단자(27)를 포함한다. 액체 전해질(12)이 그후 두개의 셀 부분(13, 14) 사이의 공간 내에 주입되어, 애노드(11)와 캐소드(22) 간의 이온 전도를 보장한다. 캐소드 단자(28)는 그후 각각의 캐소드(22)에 장착된다.
이러한 구성 과정의 최종 단계는 전해질을 캐소드(22) 내에 스며들게 하는 것(soaking)이다. 셀은 산소를 함유한 적절한 환경 내에 배치될 수 있다. 방전시에, 리튬 금속 애노드로부터 전해질 배리어 시스템을 통해 캐소드 내로 리튬 이온들이 전도됨에 따라 전류가 생성되는 방식으로 셀의 동작이 이루어지며, 이때, 이들이 셀 환경으로부터 산소와 반응한다. 전해질은 배터리 업계에서 통상적으로 사용되고 있는 프로필렌 카보네이트(PC)를 이용하는 경우처럼, 솔벤트에 용해된 리튬 포스포러스 헥사플로라이드 염으로 구성될 수 있다. 습윤 환경에서 리튬 포스포러스 헥사플로라이드 염의 불안정성과 PC 기반 용매의 휘발성 성질 때문에, 이러한 종류의 전해질을 이용하는 셀들은 반구형태로 밀폐된 패키지 내부에서의 순수한 산소 환경에서 최적의 성능을 도출한다.
대안으로, 리튬 트리플로오로메타네설폰이미드의 리튬염과 아세트아미드를 이용하는 셀들이 사용될 수 있다. 통상적으로 염/아세트아미드 몰비는 1:4다. 리튬염과 아세트아미드 모두 상온에서 고체다. 두 고체를 함께 믹싱한 후, 이를 밤새도록 저은 다음 4시간동안 섭씨 80도로 가열하면, 매우 선명한 용액이 형성된다. 이온 액체의 리튬 이온 전도도는 4*10-3 S/cm다. 이러한 종류의 이온 액체 전해질은 매우 낮은 증기압을 가지며, 따라서, 오픈된 에어 환경에서 동작할 때 건조되서 날라갈 가능성이 적다. 이와 같이, 대기 환경의 산소 상에서 동작할 수 있고 반구형 밀폐 패키징을 필요로하지 않는 셀들에 이러한 종류의 전해질들이 사용될 수 있다.
위 실시예에 대한 대안으로서, 캐소드 물질이 폴리머, 카본, 아세톤, 그리고 디뷰틸 아데페이트같은 폴리머용 가소제(plasticizer)의 믹스처로 구성될 수 있다. 본 접근법에서, 가소제는 다공질 금속 기판이 제자리에 결합된 후 제거된다. 가소제는 결합 폴리머를 용해시키지 않을 메탄올같은 적절한 용매에 캐소드 구조를 담금으로서 폴리머로부터 제거될 수 있다. 본 접근법에서, 결합 폴리머는 폴리머/전해질 겔 시스템을 형성함에 있어 다량의 전해질을 흡수하도록 구성된다.
배터리의 대안의 실시예에 따르면, 금속 메시 캐소드 전류 컬렉터가 제거될 수 있다. 이 경우에, 다공질 금속 기판들이 글래스 전해질 지지층과 캐소드 전류 컬렉터의 이중 기능을 행할 것이다. 본 실시예에서, 캐소드 단자가 금속 기판에 부착될 것이다.
추가적인 실시예에서는 다공질 금속 기판(17) 대신에 다공질 세라믹 또는 다공질 폴리머 물질을 이용할 수 있다. 적절한 다공질 세라믹 물질의 예로 Watman, Inc. 사에서 개발한 Anodisc Inorganic Membranes 가 있다. 이 물질은 멤브래인 사이로 뻗어가는 포어들을 가진 다공질의 애노드화된 알루미늄이다. 이 멤브레인 두께는 대략 60 미크론이고, 포어의 직경은 대략 200 나노미터다. 하지만 다른 포어 직경도 수용가능하다. 다른 한편, 배터리 제작에 통상적으로 사용되는 다공질 친수성 테플론 세퍼레이터 물질이 사용될 수도 있다. 이러한 경우에, 플러그된 핀홀 특징부가 구현될 경우, 글래스 전해질층 아래에 얇은 금속층이 증착될 수 있다. 이 시드층(seed layer)은 전기도금 과정에 대한 전기적 연속성을 제공할만큼 충분히 두꺼워야하며, 기판의 포어를 덮지않을 정도로 얇아야 한다.
추가적인 대안의 실시예에서는 단일 배리어층만을 이용한다. 이 경우에, 캐소드 폴리머 결합 물질에 의해 캐소드에 직접 기판이 결합된다. 핀홀 플러그 옵션 이 구현될 수도 있고 구현되지 않을 수도 있다.
세개의 금속 및 글래스층들이 선호 실시예에서 도시되고 있지만, 본 발명이 단일층의 금속 및 글래스만을 포함할 수도 있다.
글래스 배리어라는 용어는 적절한 세라믹 배리어들을 포함하는 것을 의미한다. 에어 캐소드라는 것은 에어 전극과 대등한 의미다.
따라서 간단한 공정으로 제작가능한 리튬-에어 배터리가 이제 제공될 수 있다.

Claims (16)

  1. - 애노드,
    - 상기 애노드에 인접하게 배치된 액체 전해질,
    - 상기 액체 전해질에 인접하게 배치된 제 1 글래스 전해질층,
    - 상기 제 1 글래스 전해질층에 결합된 제 1 다공질 지지 기판, 그리고,
    - 상기 제 1 글래스 전해질층 맞은편에 상기 제 1 다공질 지지 기판에 인접학 배치된 에어 캐소드
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 에어 배터리.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 다공질 지지 기판이 다공질 금속 기판, 다공질 세라믹 기판, 그리고 다공질 폴리머 기판 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 에어 배터리.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 에어 캐소드는 폴리머 바인더, 카본, 그리고, 용매(solvent) 또는 현탁액의 믹스처로 만든 캐소드 물질인 것을 특징으로 하는 에어 배터리.
  4. 제 1 항에 있어서, 제 2 글래스 전해질층과, 상기 제 2 글래스 전해질층에 결합된 제 2 다공질 지지 기판을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 에어 배터 리.
  5. 제 4 항에 있어서, 제 3 글래스 전해질층과, 상기 제 3 글래스 전해질층에 결합된 제 3 다공질 지지 기판을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 에어 배터리.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 다공질 지지 기판의 포어(pores)들이 부동태화되는 것을 특징으로 하는 에어 배터리.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 포어들이 금속 플러그로 부동태화되며, 상기 금속 플러그들은 전기 절연성의 상부층을 가지는 것을 특징으로 하는 에어 배터리.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 애노드가 리튬 애노드인 것을 특징으로 하는 에어 배터리.
  9. 에어 배터리 제작 방법에 있어서, 상기 방법은,
    - 점성질 에어 캐소드층을 제공하는 단계,
    - 점성질 에어 캐소드층 위에 제 1 다공질 지지 기판을 배치하여, 제 1 다공질 지지 기판에 점성질 에어 캐소드층의 일부분이 유입되도록 하는 단계,
    - 제 1 다공질 지지 기판 위에 제 1 글래스 배리어층을 증착하는 단계,
    - 제 1 글래스 배리어층에 인접한 위치에 애노드를 배치하는 단계,
    - 상기 애노드와 상기 제 1 글래스 배리어층 사이에 전해질을 배치하는 단계
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 제 1 다공질 지지 기판이 다공질 금속 기판, 다공질 세라믹 기판, 그리고 다공질 폴리머 기판 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
  11. 제 9 항에 있어서, 에어 캐소드는 폴리머 바인더, 카본, 그리고, 용매(solvent) 또는 현탁액의 믹스처로 만든 캐소드 물질인 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
  12. 제 9 항에 있어서, 제 2 글래스 전해질층과, 상기 제 2 글래스 전해질층에 결합된 제 2 다공질 지지 기판을 제 1 글래스 전해질층에 장착하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
  13. 제 12 항에 있어서, 제 3 글래스 전해질층과, 상기 제 3 글래스 전해질층에 결합된 제 3 다공질 지지 기판을 제 2 글래스 전해질층에 장착하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
  14. 제 9 항에 있어서, 상기 제 1 다공질 지지 기판의 포어(pores)들이 부동태화되는 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 포어들이 금속 플러그로 부동태화되며, 상기 금속 플러그들은 전기 절연성의 상부층을 가지는 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
  16. 제 9 항에 있어서, 상기 애노드가 리튬 애노드인 것을 특징으로 하는 에어 배터리 제작 방법.
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