KR20080057542A - 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법에 관한 것으로 상기 제거 방법은 배가스를 분말 활성탄과 접촉시켜 배가스중의 알카리 성분을 제거하는 단계, 및 상기 알칼리 성분이 제거된 배가스를 CO 산화 촉매와 접촉시켜 CO를 제거하는 단계를 포함한다.
본 발명에 따른 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법은 배가스중에 포함된 황산화물이나 알카리 물질에 의한 촉매 피독 문제가 없어 일산화탄소를 보다 효과적으로 제거할 수 있다.
배가스, 일산화탄소,알칼리 물질, 황산화물, 촉매 피독.

Description

배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법{METHOD OF REMOVING CARBON MONOXIDE COMPRISED IN EXHAUST GAS}
[산업상 이용 분야]
본 발명은 배가스중에 포함된 일산화탄소(CO)의 제거 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 CO 산화 촉매의 비활성화를 방지할 뿐만 아니라 반응 활성 및 수명특성을 증가시켜 CO를 효과적으로 제거할 수 있는 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법에 관한 것입니다.
[종래 기술]
일반적으로 보일러, 소각로 혹은 연소로 등의 배가스에 포함되어 배출되는 일산화탄소는 유독한 물질이어서 제거되어야 한다. 이러한 CO를 제거하는데 사용되는 방법은 대부분 촉매를 사용하여 배가스 등에 존재하는 산소와 CO를 산화반응시켜 제거하는 것이다. 그러나 소각로 배가스나 특히, 제철소에서 발생하는 배가스에는 황산화물이나 분진이 포함되며, 또한 이러한 분진 성분에는 알칼리 성분 등이 배가스에 포함되어 있는 경우가 많다. 배가스 중에 포함된 이러한 황산화물이나 알칼리 성분 등의 존재는 CO 제거에 사용되는 촉매를 피독시켜 촉매의 활성을 떨어뜨 리는 역할을 하기 때문에 이에 적합한 촉매가 필요하며, 더불어 촉매 수명을 연장시키기 위해서는 원인물질을 사전에 제거하는 것이 바람직하다.
CO의 산화반응에는 여러가지 촉매들이 사용되어 왔는데, 가장 많이 사용되는 촉매는 백금(Pt)이나 팔라듐(Pd)과 같은 귀금속을 Al2O3나 SnO2와 같은 금속산화물 지지체에 담지시킨 촉매이다. 예를들어 유럽특허 EP 408528에서는 Pt를 SnO2에 담지시킨 촉매를 사용하여 약 150℃에서 CO를 완전히 제거하고 있으며, 구 소련특허 SU 1695979호에서는 Pd를 Al2O3에 담지시킨 촉매를 사용해 110 내지 160℃에서 제거하고 있다. 그리고 "Journal of Catalysis, 87, pp. 152-162, 1984"에서는 Al2O3나 CeO2/Al2O3에 Pt나 Pd가 담지된 촉매를 가지고 CO를 230 내지 300℃에서 제거하고 있다. 그 외에 일본특허공개 평 1-94945호에서는 금(Au)을 Fe2O3와 같은 금속산화물에 담지한 촉매에서 CO를 실온에서 제거하고 있다.
이외에 금속산화물로 이루어진 촉매도 사용되고 있는데, 구 소련 특허 SU 1837948호에서는 Y2O3, BaO, CuO로 이루어진 촉매를 사용하여 95 내지 135℃에서 CO를 제거하고 있다. 그밖에 "Ind. Eng. Chem. Prod. Res. Dev., 22, pp. 396-401, 1983"에서는 Cu와 Cr으로 이루어진 금속산화물을 사용하여 200℃ 이상에서 CO를 제거하고 있고, "Journal of Catalysis, 153, pp. 304-316, 1995"에서는 Cu와 Ce, La 등의 산화물로 이루어진 촉매에서 약 100℃에서 CO를 제거하고 있다. 이밖에 호프칼라이트(Hopcalite)라 불리우는 촉매가 있는데, 예를 들어 독일 특허 298035호에 서는 Cu, Mn, Co와 Ag로 이루어진 산화물 촉매를 사용하여 실온에서 CO를 제거하고 있다.
그러나, 위에서 언급된 대부분의 CO 제거용 촉매들은 반응가스 중에 촉매 피독물질이 존재하면 촉매활성이 크게 떨어지는 것으로 알려져 있다. 예를들어 "Appl. Catal. B: Environmental, 4, pp. 105-140, 1994"에는 자동차 배가스 정화용 촉매로 많이 사용되는 Pt, Pd, Rh, Ce이 Al2O3에 담지된 촉매에서 황산화물이 포함되지 않은 기체에서는 CO를 약 225 내지 250℃에서부터 제거할 수 있지만, 황산화물이 20ppm 포함될 경우는 295 내지 320℃ 이상이 되어야 CO를 제거할 수 있는 것으로 나타나 있다. 이외에 금속산화물 촉매들도 귀금속 촉매보다도 황산화물에 더 쉽게 피독되어 활성이 크게 떨어지는 것으로 알려져 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명은 황산화물 뿐만 아니라 알칼리 성분의 존재하에서 CO 제거시 촉매의 비활성화를 방지할 뿐만 아니라 촉매의 반응 활성 및 수명을 증가시킬 수 있는 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 분말 활성탄을 배가스와 접촉시켜 배가스중의 알카리 성분을 제거하는 단계, 및 상기 알칼리 성분이 제거된 배가스를 CO 산화 촉매와 접촉시켜 CO를 제거하는 단계를 포함하는 배가스에 함유된 일산화 탄소의 제거방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
일반적으로 대부분의 배가스가 발생하는 설비에는 분진 제거를 위한 집진기가 설치되어 있으나 집진기를 통과하는 미세한 분진의 경우 알카리 성분들을 많이 포함하고 있다. 이와 같이 알칼리 성분들을 포함하는 미세한 분진은 집진기로 제거가 어려울 뿐더러 분진중에 포함된 알칼리 성분들은 CO 제거에 사용되는 촉매를 피독시켜 촉매의 활성을 저하시킨다.
이에 대해 본 발명에서는 배가스를 CO 산화 촉매와 접촉시키기 전에 분말 활성탄을 여과집진기 전단의 덕트에서 주입하여 배가스와 분말 활성탄을 접촉하게 함으로써 배가스중에 포함된 알카리 성분을 활성탄 표면에 흡착시켜 제거한 후 알카리 성분이 제거된 배가스를 CO 산화 촉매와 접촉시킴으로써 CO 산화 촉매의 비활성화를 막을 수 있을 뿐만 아니라 촉매의 반응 활성 및 수명을 연장할 수 있다.
즉, 본 발명의 일 실시예에 따른 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법은 배가스를 분말 활성탄과 접촉시켜 배가스중의 알카리 성분을 제거하는 단계; 및 상기 알칼리 성분이 제거된 배가스를 CO 산화 촉매와 접촉시켜 CO를 제거하는 단계를 포함한다.
상기 알칼리 성분의 제거 공정시 분말 활성탄은 50 내지 300mg/Nm3의 양으로 사용되는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 100 내지 250mg/Nm3의 양으로 사용되는 것이 보다 바람직하다. 분말 활성탄의 사용량이 50mg/Nm3 미만이면 알카리 성분 의 제거율이 낮기 때문에 촉매의 비활성화 억제 효과가 저하되어 바람직하지 않고, 300mg/Nm3 를 초과하면 사용량을 늘려도 알칼리 성분 제거 효과가 사용량에 비해 크게 증가하지 않기 때문에 비용면에서 바람직하지 않다.
상기 분말 활성탄은 또한 100㎡/g 이상의 비표면적을 갖는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 100 내지 1,000㎡/g, 보다 더 바람직하게는 200 내지 1,000㎡/g의 비표면적을 갖는 것이 좋다. 활성탄은 그 내부에 기공을 포함하여 배가스중의 알칼리 성분을 기공 내벽을 포함한 활성탄 표면 전체에 흡착하여 제거하게 된다. 일반적으로 활성탄의 비표면적이 클수록 흡착 능력이 증가하게 되며, 또한 기공 자체로는 미세 기공(micro pore)보다는 마크로 기공(macro pore)가 흡착능력이 우수하다.따라서, 활성탄의 비표면적이 100㎡/g 미만일 경우 비표면적이 작을 뿐더러 활성탄내 존재하는 마크로 기공의 양 또한 작아 흡착능력이 저하될 우려가 있어 바람직하지 않다.
상기 CO 산화 촉매로는 배가스중의 CO제거를 위한 CO 산화 촉매라면 특별히 한정되지 않고 사용될 수 있다.
구체적으로는 Pd, Pt, Rh, Au 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 원소를 포함하는 활성물질; 및 상기 활성물질을 담지하며, Al, Ag, Co, Ce, Mn, Ti, Fe, Sn 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 산화물 담체를 포함하는 것을 사용하는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 황산화물 또는 알카리 물질에 의한 피독의 문제가 거의 없어 이러한 물질이 존재하여도 일산화탄소를 효과적으로 제거할 수 있는 Pd/Al2O3, Pt/Al2O3, Pd/SnO2 , Pt/SnO2 , 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용하는 것이 좋다.
또한 상기 활성성분은 촉매 총 중량에 대하여 0.1 내지 5중량%로 담체에 담지되는 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 1 내지 3중량%로 담지되는 것이 좋다. 촉매 중의 Rh 및 Pt 와 같은 활성성분의 함량은 이들의 가격이 매우 비싸기 때문에 가능한한 최소로 하는게 좋다. 그러나 활성성분의 함량이 0.1중량% 미만으로 낮은 경우는 촉매 활성이 떨어지며, 활성성분이 함량이 5중량%를 초과할 경우에는 CO의 제거율이 크게 증대되지도 않을 뿐만 아니라 촉매의 가격이 매우 비싸지는 단점이 있다.
상기와 같은 촉매상에서 배가스중에 포함된 일산화탄소는 산소와 반응하여 CO2로 산화되어 제거되게 된다.
상기 CO 제거 공정은 배가스중에 황산화물이 포함된 경우 촉매가 황산화물에 대하여 내구성을 나타낼 수 있도록 300℃ 이상의 온도에서 실시될 수 있다. 바람직하게는 300 내지 500℃에서 실시되는 것이 좋다. CO 제거 공정이 300℃미만에서 실시될 경우 황산화물에 대한 내구성 저하 등 촉매의 활성이 충분히 나타나지 않아 CO의 제거율이 저하될 우려가 있어 바람직하지 않다. 또한 500℃를 초과하면 온도에 의한 영향으로 촉매 중의 금속 성분들의 입자 크기가 커져서 촉매의 활성이 낮아질 우려가 있어 바람직하지 않다.
또한 상기 CO 제거 공정은 5 내지 30시간 동안 실시되는 것이 바람직하다. 5 시간 미만이면 충분한 제거 효율을 얻을 수 없고, 30시간을 초과하면 공정 시간이 길어짐에 따른 CO 제거율 증가폭이 미미하여 바람직하지 않다. 보다 바람직하게는 5 내지 25시간동안 실시하는 것이 좋다.
본 발명에 따른 배가스중의 일산화탄소를 제거하는 방법을 적용한 공정의 경우 CO 산화촉매 반응기 전에 분말 활성탄을 배가스에 주입하기 위한 장치 및 사용한 분말 활성탄과 배가스중의 분진을 포집하기 위한 여과집진기가 설치되는 것이 바람직하다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다.　그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
하기 실시예들은 제철소 소결 공장의 배가스를 이용하여 필롯(Pilot) 장치에서 실시하였으며, 배가스의 주요 구성성분은 CO 1부피%, 물 7 내지 10부피%, SO2 150ppm, 분진 20mg/Nm3, 산소 15부피%와 나머지는 질소로 이루어져 있다. 배출되는 분진의 성분중 K, Na, Al 등의 알카리 성분의 함량은 약 50부피%이다.
실시예 1-4
공장의 배가스가 통과하는 덕트에서 배가스를 유입하고, 배가스는 여과집진기를 거쳐 촉매반응기로 유입되고, 촉매반응기에 필요한 온도를 유지하기 위하여 촉매반응기 전단에 히터를 설치하였다. 분말 활성탄은 여과집진기 전단에서 주입할 수 있도록 장치를 구성하였다.
CO 산화반응에 사용된 촉매는 알루미나에 Pd가 1중량% 담지된 1중량% Pd/ Al2O3 촉매를 사용하였으며, 촉매 반응온도는 300℃로 유지하였다.
여과집진기 전단에서 분말활성탄을 하기 표 1에 나타난 투입량으로 주입하면서 반응시간에 따른 CO 산화촉매의 CO 제거율을 측정하였다.
비교예 1로 분말 활성탄을 투입하지 않은 경우와 비교하였다.
분말 활성탄 반응시간 (hr) CO 제거율 (%)
비표면적(m2/g) 투입량 (mg/Nm3)
실시예 1 320 50 5 10 30 89 86 83
실시예 2 320 100 5 10 30 94 92 90
실시예 3 320 200 5 10 30 97 97 96
실시예 4 320 250 5 10 30 97 97 96
비교예 1 0 0 5 10 30 85 79 65
상기 표 1에 나타낸 바와 같이 본 발명에 따른 제조방법에 의해 배가스중의 일산화탄소를 제거할 경우 CO 산화촉매의 활성이 높게 유지되고, 촉매 비활성화가 억제되어 CO 제거율이 우수함을 확인할 수 있다.
또한 실시예 1 내지 4의 경우 반응 초기에서의 CO 제거율뿐만 아니라 30시간을 반응시켜도 CO 제거율의 저하가 작은데 반하여, 비교예 1의 경우에는 초기 CO 제거율도 실시예 1 내지 4에 비하여 다소 낮고 또한 30시간 반응시킬 경우 CO 제거율이 현저하게 저하되는 것을 알 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법은 황산화물이나 알카리 물질에 의한 촉매 피독 문제가 없어 일산화탄소를 보다 효과적으로 제거할 수 있다.

Claims (8)

  1. 배가스를 분말 활성탄과 접촉시켜 배가스중의 알카리 성분을 제거하는 단계; 및
    상기 알칼리 성분이 제거된 배가스를 CO 산화 촉매와 접촉시켜 CO를 제거하는 단계
    를 포함하는 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 분말 활성탄은 50 내지 300mg/Nm3의 양으로 사용되는 것인 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 분말 활성탄은 100m2/g 이상의 비표면적을 갖는 것인 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 CO 산화 촉매는 Pd, Pt, Rh, Au 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 원소를 포함하는 활성물질; 및 상기 활성물질을 담지하며, Al, Ag, Co, Ce, Mn, Ti, Fe, Sn 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 산화물 담체를 포함하는 것인 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 활성물질은 촉매 총 중량에 대하여 0.1 내지 5중량%로 담체에 담지된 것인 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 CO 산화 촉매는 Pd/Al2O3, Pt/Al2O3, Pd/SnO2 , Pt/SnO2 , 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것인 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 CO 제거 공정은 300 내지 500℃의 온도에서 실시되는 것인 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 CO 제거 공정은 5 내지 30시간 동안 실시되는 것인 배가스에 함유된 일산화탄소의 제거방법.
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