KR20070075952A - 시트상 형광체와 그 제조방법 및 이를 이용한 발광장치 - Google Patents

시트상 형광체와 그 제조방법 및 이를 이용한 발광장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 청색/근자외선 계열의 빛을 흡수하여 가시광을 내는 광원용으로 사용되는 형광체에 있어서, 상기 형광체는 형광체 단독 또는 광투과성 세라믹 소재와 혼합되어 시트(sheet)상으로 성형된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체와 그 제조방법 및 이를 이용한 발광장치에 관한 것으로, 본 발명의 시트상 형광체는 근자외선에서 청색광 사이 영역의 발광소자 칩과 결합하여 파장 변환용으로써 발광장치를 제조하는 경우, 종래의 파우더 형광체를 사용한 발광장치에 비해, 현저한 불량률 및 제조 원가의 감소를 유도하고 더 나아가 우수한 열적 내구성 및 색 재현성을 제공하며 LCD용 백라이트 광원 및 가정용 조명등 등에 응용될 수 있다.
시트상 형광체, GaN계열, 발광장치, 근자외선, 청색광, 파장변환

Description

시트상 형광체와 그 제조방법 및 이를 이용한 발광장치{SHEET TYPE PHOSPHORS, PREPARATION METHOD THEREOF, AND LIGHT EMITTING DEVICES USING THESE PHOSPHORS}
도 1은 종래의 청색 LED 및 파우더 타입 황색 발광 YAG계열 형광체를 적용한 백색 발광장치의 구조도
도 2는 본 발명에 따른 세라믹 시트 타입 형광체를 적용한 백색 발광장치의 구조도
도 3는 본 발명에 따른 30μm의 두께로 제작된 세라믹 시트 타입의 청색 기반 백색 발광 다이오드의 발광스펙트럼
도 4는 본 발명에 따른 50μm의 두께로 제작된 세라믹 시트 타입의 청색 기반 백색 발광 다이오드의 발광스펙트럼
도 5은 본 발명에 따른 100μm의 두께로 제작된 세라믹 시트 타입의 청색 기반 백색 발광 다이오드의 발광스펙트럼
도 6은 실시예 2-1에서 제조한 2시간의 소결시간을 거친 8 % 공극률의 세라믹 시트를 청색 기반 발광 다이오드와 결합한 백색 발광장치의 발광스펙트럼
도 7은 실시예 4에서 제조한 SiO2를 혼합한 시트상 형광체를 청색발광 다이 오드와 접합하여 제조한 발광장치의 발광스펙트럼
도 8은 실시예 2-2에서 제조한 8시간의 소결시간을 거친 2 % 공극률의 세라믹 시트를 청색 기반 발광 다이오드와 결합한 백색 발광장치의 발광스펙트럼
도 9는 본 발명에 따른 그루브가 형성된 시트상 형광체와 청색 기반 발광 다이오드와 접합한 발광장치의 개략적인 구조도
도 10은 본 발명에 따른 그루브가 형성된 시트상 형광체를 청색 기반 발광 다이오드와 접합한 발광장치의 발광스펙트럼
도 11은 본 발명에 따른 백색 발광 세라믹 시트 형광체가 적용된 근자외선 기반 백색 발광다이오드의 발광스펙트럼
〈도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명〉
1. YAG계열 파우더 형광체
2. 에폭시 수지
3. 청색 LED
4. 시트상 형광체
5. 캐비티(cavity) 혹은 에폭시 수지
6. 그루브를 형성한 시트상 형광체
7. 근자외선 LED
8. 백색 평면 시트상 형광체
본 발명은 청색/근자외선 계열의 빛을 흡수하여 가시광을 내는 광원용으로 사용되는 형광체에 있어서, 상기 형광체는 형광체 단독 또는 광투과성 세라믹 소재와 혼합되어 시트(sheet)상으로 성형된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체와 그 제조방법 및 이를 이용한 발광장치에 관한 것이다.
종래의 백색 발광장치는 고휘도의 청색 LED에서 방출되는 충분히 높은 에너지를 갖는 광이 황색 YAG계 형광체를 여기시켜 황색영역의 광을 방출시킴으로써 LED의 청색 및 형광체의 황색의 조합으로 백색을 유도하는 방법을 이용하였다. 도 1은 종래의 청색 LED 및 파우더 타입 황색 발광 YAG계열 형광체를 적용한 백색 발광장치의 구조도이다. 그러나, 도 1과 같은 종래의 발광장치는 LED 칩에서 나오는 청색 및 형광체에서 발광하는 황색의 조합이 형광체의 도포방법 및 LED 칩의 동작 조건에 아주 민감하기 때문에 종래의 YAG계 백색 발광장치는 동일한 백색을 재현하는 데 많은 어려움이 따른다. 특히, 도 1과 같이 , 형광체의 도포시에 사용되는 에폭시 수지 혹은 실리콘 수지의 혼합 비율, 이러한 수지의 열적 불안정성, 그리고 경화시 형광체 불규칙한 퇴적등으로 발광 휘도가 불규칙하고 소자의 불량률이 높고, 색 재현성이 떨어지는 문제점을 지니고 있다.
따라서 청색 영역의 GaN계열 LED 및 형광체를 이용하여 백색 발광장치를 구현하기 위해서 새로운 구조의 형광체 개발 및 새로운 패키징 방법이 요구되고 있다.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 종래의 파우더 형광체를 사용한 발광장치에 비해, 불량률 및 제조 원가를 감소하고, 우수한 열적 내구성 및 색 재현성을 제공하며 LCD용 백라이트 광원 및 가정용 조명등 등에 응용될 수 있는 발광장치 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 기술적 과제는, 상기 시트상 형광체를 이용하여 근자외선/청색광 LED에 접합한 신규한 발광장치를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 청색/근자외선 계열의 빛을 흡수하여 가시광을 내는 광원용으로 사용되는 형광체에 있어서, 상기 형광체는 형광체 단독 또는 광투과성 세라믹 소재와 혼합되어 시트(sheet)상으로 성형된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 시트상 형광체가 그 표면의 적어도 어느 한 면 이상에 그루브(groove)가 형성된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 그루브가 일방향으로 평행하게 또는 양방향으로 직교하여 메쉬형상으로 형성된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 광투과성 세라믹 소재가 MgO, CaO, SrO, BaO, SiO2, GeO2, SiN, SiAlON, Si3N4, Al2O3, Ga2O3, Y2O3, TiO2, ZrO2, CeO2, Sm2O3, BaTiO3, BaTa2O6, Ta2O3, Sr(Zr, Ti)O3, PbTiO3, WO3, V2O3, In2O3-SnO2으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상이고, 시트상 형광체의 전체 중량을 기준으로 0 내지 60중량 %의 중량비로 혼합되는 것을 특징으로 하는 시트상 형광체를 제공한다.
본 발명의 또 다른 측면은 청색/근자외선 계열의 빛을 흡수하여 가시광을 내는 광원용으로 사용되는 형광체의 제조방법에 있어서, ⅰ)상기 형광체 원료를 혼합 및 분쇄하는 단계; ⅱ)상기 분쇄된 혼합물을 환원분위기하에서 1100 내지 1600℃에서 소성시켜 파우더 형광체를 합성하는 소성단계; ⅲ)상기 1차 소성된 혼합물을 재분쇄하는 단계; ⅳ)상기 재분쇄한 파우더 형광체를 몰드에 넣고 압력을 가하여 시트(sheet)상으로 성형하는 단계 및; ⅴ)상기 성형된 형광체를 환원분위기하에서 1100 내지 1600℃에서 소결시키는 단계를 포함하는 시트상 형광체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 형광체가 (Ba, Sr, Ca)2SiO4 :Eu2 +, YAG((Y, Gd)3(Al, Ga)5O12:Ce3+)계열 형광체, TAG((Tb, Gd)3(Al, Ga)5O12:Ce3 +)계열 형광체, (Ba, Sr, Ca)3SiO5:Eu2+, (Ba, Sr, Ca)MgSi2O6: Eu2 +, Mn2 +, (Ba, Sr, Ca)3MgSi2O8: Eu2 +, Mn2 + 및 (Ba, Sr, Ca)MgSiO4: Eu2 +,Mn2 + 로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 ⅳ)성형 단계를 수행하기 전 MgO, CaO, SrO, BaO, SiO2, GeO2, SiN, SiAlON, Si3N4, Al2O3, Ga2O3, Y2O3, TiO2, ZrO2, CeO2, Sm2O3, BaTiO3, BaTa2O6, Ta2O3, Sr(Zr, Ti)O3, PbTiO3, WO3, V2O3, In2O3-SnO2으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 광투과성 세라믹 소재를 시트상 형광체의 총중량을 기준으로 0 내지 60중량% 범위가 되도록 형광체에 추가하여 혼합하는 단계를 추가적으로 포함한 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 ⅳ)성형 단계 또는 ⅴ)소결단계 후 시트상 형광체의 적어도 일면상에 그루브를 형성하는 단계를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 그루브가 일방향으로 평행하게 또는 양방향으로 직교하여 메쉬형상으로 형성된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 또 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 상기 시트상 형광체를 청색/근자외선 LED상에 접합하여 제조한 발광장치를 제공한다.
이하에서 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
본 발명의 시트상 형광체는 청색/근자외선 계열의 빛을 흡수하여 가시광을 내는 광원용으로 사용되는 것으로서, 상기 형광체는 형광체 단독 또는 광투과성 세라믹 소재와 혼합되어 시트(sheet)상으로 성형된 것을 특징으로 한다. 전술한 바와 같이, 종래의 파장변환 발광장치는 청색/근자외선 영역의 발광다이오드를 형광체와 혼합된 에폭시에 매립하는 방식으로 제작되어 열적 안정성이 떨어지고, 광안정성이 불안한 반면, 본 발명의 시트상 형광체는 열적 안정성 및 광안정성이 우수하고, 고휘도의 발광이 가능하다. 상기 형광체의 종류는 특별히 제한되는 것은 아 니며, 공지의 파장변환용 형광체 모두 사용 가능하며, 그 예로는 (Ba, Sr, Ca)2SiO4 :Eu2 +, YAG((Y, Gd)3(Al, Ga)5O12:Ce3 +)계열 형광체, TAG((Tb, Gd)3(Al, Ga)5O12:Ce3 +)계열 형광체, (Ba, Sr, Ca)3SiO5:Eu2 +, (Ba, Sr, Ca)MgSi2O6: Eu2 +, Mn2 +, (Ba, Sr, Ca)3MgSi2O8: Eu2 +, Mn2 + 및 (Ba, Sr, Ca)MgSiO4: Eu2 +,Mn2 + 로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 들 수 있으며, 본 발명의 실시예에서는 Sr2SiO4 :Eu2 + 또는 CaMgSi2O6: Eu2 +, Mn2+인 형광체를 사용하였다.
본 발명의 시트상 형광체는 파장변화용으로 사용될 때, 발광다이오드 상에 부착하여 사용한다. 도 2는 본 발명에 따른 세라믹 시트 타입 형광체를 적용한 백색 발광장치의 구조도이다. 도 2에서 볼 수 있는 것과 같이, 소정의 하우징 내에 발광다이오드를 구성하고 그 상부에 본 발명의 시트상 형광체를 위치시켜 발광장치를 구성하게 된다. 그렇게 되면, 상기 발광다이오드에서 발광되는 빛 중 일부는 시트상 형광체를 통과하여 발광이 되고 나머지는 상기 시트상 형광체에 흡수되어 형광체의 특성에 맞는 빛을 방출할 수 있도록 한다. 상기 발광다이오드와 시트상 형광체 사이에는 캐비티(cavity)를 형성하도록 할 수도 있고, 목적에 따라 다른 물질을 채울 수도 있음은 물론이다.
상기 형광체 시트는 형광체 단독 또는 광투과성 세라믹 소재와 혼합하여 성 형될 수 있다. 상기 형광체 역시 세라믹의 일종으로 단독으로 성형 및 소결의 과정을 거쳐 시트상으로 제작될 수 있고, 열적 안정성이나 휘도의 조절 등의 목적으로 다른 세라믹 소재와 혼합되어 성형 및 소결되어 본 발명의 시트상 형광체로 제조될 수 있다. 상기 광투과성 세라믹 소재는 특별히 제한되는 것은 아니며, 발광다이오드 또는 형광체에서 발생하는 파장의 빛과 반응하지 않으며, 상기 파장대의 가시광선을 투과할 수 있는 것이면 어느 것이라도 무방하다. 다만, 본 발명의 목적에 맞도록 가시광 영역에서 투명한 소재인 것이 바람직하고, 상기 광투과성 세라믹 소재의 바람직한 예로는 MgO, CaO, SrO, BaO, SiO2, GeO2, SiN, SiAlON, Si3N4, Al2O3, Ga2O3, Y2O3, TiO2, ZrO2, CeO2, Sm2O3, BaTiO3, BaTa2O6, Ta2O3, Sr(Zr, Ti)O3, PbTiO3, WO3, V2O3, In2O3-SnO2으로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다. 또한, 상기 광투과성 세라믹 소재는 시트상 형광체의 총중량을 기준으로 0 내지 60중량% 범위인 것이 바람직하다. 상기 광투과성 세라믹 소재의 첨가량이 시트상 형광체의 총중량을 기준으로 60중량%를 초과하게 되면 형광체에서 발생하는 발광의 휘도가 떨어져 바람직하지 않기 때문이다.
또한, 상기 시트상 형광체는 그 표면의 적어도 일면상에 그루브(groove)를 형성하는 것이 바람직하다. 상기 그루브는 시트상 형광체의 표면적을 넓게 하여 발광다이오드에서 발광된 빛과의 반응성을 높여주는 역할을 수행한다. 상기 그루브는 다이아몬드 휠 또는 레이저 등 세라믹 표면의 가공에 이용할 수 있는 공지의 수단을 이용하여 형성 가능하며, 그 갯수나 형태 등에 특별한 제한은 없다. 다만, 본 발명의 일실시예에서는 가공의 편의상, 상기 그루브는 상기 시트상 형광체의 적어도 일면상에 일방향으로 평행하게 또는 양방향으로 직교하여 메쉬형상으로 형성하는 것이 바람직하다.
상기 시트상 형광체는 ⅰ)상기 형광체 원료를 혼합 및 분쇄하는 단계; ⅱ)상기 분쇄된 혼합물을 환원분위기하에서 1100 내지 1600℃에서 소성시켜 파우더 형광체를 합성하는 소성단계; ⅲ)상기 1차 소성된 혼합물을 재분쇄하는 단계; ⅳ)상기 재분쇄한 파우더 형광체를 몰드에 넣고 압력을 가하여 시트(sheet)상으로 성형하는 단계 및; ⅴ)상기 성형된 형광체를 환원분위기하에서 1100 내지 1600℃에서 소결시키는 단계를 포함하는 과정을 거쳐 제조할 수 있다. 상기 원료혼합분쇄, 소성 및 재분쇄 등의 과정은 종래의 형광체 제조방법과 유사한 것으로, 본 명세서에서 더 이상의 상세한 설명은 하지 않기로 한다. 본 발명의 시트상 형광체 제조방법은 상기 원료혼합분쇄, 소성 및 재분쇄 등의 단계를 거친 후, 형광체 분말을 몰드에 넣고 성형 및 소결의 단계를 더 거치게 되어, 시트상으로 제조가 된다. 전술한 바와 같이, 상기 시트상 형광체는 광투과성 세라믹 소재와 함께 성형 및 소결될 수 있으며, 이 경우 상기 성형단계에서 광투과성 세라믹 소재를 원하는 만큼의 조성으로 혼합하여 성형하게 된다.
상기 단계를 거친 후 또는 벌크상으로 성형한 후, 상기 시트상 형광체의 형태 그대로 사용하거나 또는 가공의 단계를 더 거칠 수 있다. 특히, 시트상 형광체의 두께나 크기가 서브마이크론 내지 마이크론 정도의 수준을 요하는 경우에는 상기 성형 및 소결단계에서 이를 유지하기 어려워 우선적으로 어느 정도 두께 및 크 기를 가진 시트상 또는 벌크상 형광체를 수득한 후, 이를 절단 및/또는 슬라이스(slice)하는 등의 가공을 거쳐 원하는 형태와 크기를 갖는 시트상 형광체를 얻을 수 있다. 상기 가공 후에는 가공으로 인한 오염물의 제거를 위하여 추가적인 소결의 단계를 더 거칠 수 있다.
상기 시트상 형광체의 발광 휘도는 그 두께, 공극율 또는 세라믹 소재의 혼용율에 의해 조절 가능하다. 전술한 바와 같이, 본 발명의 시트상 형광체의 기하학적 형태를 조절하거나 광투과성 세라믹 소재의 혼용 등으로 휘도 등의 발광특성을 어느 정도 제어할 수 있음은 물론, 시트상 형광체의 두께나 공극율을 조절하여 발광특성을 제어할 수 있다. 상기 공극율의 조절은 소결시간이나 온도 등을 제어하여 이루어질 수 있으며, 이와 같은 사항은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 알 수 있는 것이므로 본 명세서에서 더 이상의 자세한 설명은 하지 않기로 한다.
또한, 본 발명의 시트상 형광체 제조방법은 ⅳ)성형 단계 또는 ⅴ)소결단계 후 시트상 형광체의 적어도 일면상에 그루브를 형성하는 단계를 추가적으로 포함할 수 있다. 전술한 바와 같이, 시트상 형광체의 표면에 그루브를 형성하는 경우, 발광 휘도가 더 높아지게 된다. 상기 그루브의 형성은 성형 단계 또는 소결단계 후에 형성할 수 있고, 더 나아가 상기 추가적인 가공단계의 전, 중간 또는 후에도 수행할 수 있으나, 시트상 형광체의 크기가 작은 상태에서 그루브 형성을 하게 되면 작업의 수행이 다소 불편할 수 있기 때문에 작업의 편의성 등을 고려하면 성형단계 또는 소결단계 후에 수행하는 것이 바람직하다.
상기와 같은 방법으로 제조된 시트상 형광체는 청색/근자외선의 발광특성을 갖는 발광다이오드에 접합하여 파장변환용 발광장치를 구성하게 된다. 종래의 발광장치가 에폭시 수지에 상기 발광다이오드를 함침하여 제조되는 것과 달리, 본 발명의 발광장치는 발광다이오드 상에 상기 시트상 형광체를 소정의 거리를 두고 이격하여 위치하도록 하면 되고, 접합방법에 특별한 제한이 없다. 즉, 종래의 접착제, 실링제 등의 화학적 방법 또는 기계적 장착구조 등을 이용하여 접합을 수행하면 된다.
이하에서는 본 발명의 바람직한 태양인 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명에 대한 이해를 돕기 위한 것일 뿐, 본 발명의 범위가 하기 실시예로만 제한되는 것은 아니다.
실시예 1-1( 시트상 형광체 및 이를 이용한 백색발광장치의 제조)
스트론튬카보네이트(SrCO3), 실리카(SiO2), 유로퓸옥사이드(Eu2O3)를 원하는 조성으로 칭량하여 용기에 넣고 24시간 동안 볼밀링(Ball milling)으로 혼합하며 분쇄하였다. 상기 분쇄된 혼합물을 수소와 질소의 혼합비(H2/N2) 5%의 혼합가스 분위기 전기로에서 1250℃, 4시간 동안 소성시켜 Sr2SiO4 :Eu2 + 파우더 형광체를 합성하였다. 그 다음, 소성된 형광체를 24시간 동안 재차 볼밀링(Ball milling)하였다. 상기 재분쇄한 소성된 파우더 형광체 30 그램 정도를 직경 5 cm 두께 5 mm의 디스크형 금속 몰드에 넣고 700 kg/cm2의 압력으로 2시간동안 압착시켜 직경 5 cm 두께 5 mm의 디스크형 형광체를 성형하였다. 상기 성형된 디스크를 수소와 질소의 혼합비(H2/N2) 5%의 혼합가스 분위기 전기로에서 1300℃, 4시간 동안 소결시켜 시트상의 형광체를 제조하였다.
상기와 같이 제조한 형광체는 다이아몬드 휠(wheel)을 이용하여, 가로 5mm, 세로 5 mm, 두께 30 um 크기로 가공하였다. 상기 가공된 시트상 형광체는 수소와 질소의 혼합비(H2/N2) 5%의 혼합가스 분위기 전기로에서 1250℃, 1시간 동안 소결시켜 절단 과정에서 사용된 윤활제 혹은 물 잔존물을 제거하였다. 상기와 같이 제조된 시트상 형광체를 청색광의 발광 특성을 가지는 GaN계열의 발광 다이오드 상단에 접합하여 백색 발광 장치를 제작하였다.
실시예 1-2( 시트상 형광체 및 이를 이용한 백색발광장치의 제조)
시트상 형광체의 두께를 50 um로 한 것 외에는 상기 실시예 1-1과 동일하게 시트상 형광체 및 발광장치를 제조하였다.
실시예 1-3( 시트상 형광체 및 이를 이용한 백색발광장치의 제조)
시트상 형광체의 두께를 100 um로 한 것 외에는 상기 실시예 1-1과 동일하게 시트상 형광체 및 발광장치를 제조하였다.
도 3 내지 5는 각각 상기 실시예 1-1 내지 1-3에서 제조한 30, 50 및 100 um 두께의 시트상 형광체를 청색광의 발광 특성을 가지는 GaN계열의 발광 다이오드 상단에 접합하여 제조한 백색 발광 장치의 발광스펙트럼이다. 상기 발광스펙트럼에서 460 nm의 발광픽은 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크(peak)픽이고, 560 nm의 발광픽은 시트상 형광체의 Eu2 +의 f궤도에서 d궤도로의 전자 천이에 의한 발광 피크이다. 도 3 내지 5에서 볼 수 있는 바와 같이, 두께 50 um의 세라믹 시트 형광체이 최적의 백색을 보이며, x=0.3, y=0.3의 순백색 색좌표를 보인다. 반면, 두께 100 um의 시트상 형광체는 460 nm의 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크가 상대적으로 낮아짐을 볼 수 있었으며, 이는 시트상 형광체의 두께가 크면 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크가 시트상 형광체에 흡수되는 량이 증가하였기 때문이다. 한편, 두께 30 um의 시트상 형광체는 460 nm의 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크가 상대적으로 증가함을 볼 수 있었으며, 이는 시트상 형광체의 두께가 감소하면 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크가 시트상 형광체에 흡수되는 량이 감소하기 때문이라 생각된다.
실시예 2-1( 시트상 형광체의 공극률에 따른 발광 특성)
성형된 시트상 형광체의 소결시간을 2시간으로 한 것 이외에는 실시예 1-2와 동일하게 시트상 형광체 및 발광장치를 제조하였다.
실시예 2-2( 시트상 형광체의 공극률에 따른 발광 특성)
성형된 시트상 형광체의 소결시간을 8시간으로 한 것 이외에는 실시예 1-2와 동일하게 시트상 형광체 및 발광장치를 제조하였다.
하기 표 1은 소결시간에 따른 시트상 형광체의 공극률을 측정하여 정리한 것이다.
소결시간 (hours) 공극률
2 8 %
4 5 %
8 2 %
상기 표 1에서 알 수 있는 것과 같이, 소결시간을 증가시키면 공극률이 줄어들게 된다. 도 6 및 도 7은 각각 상기 실시예 2-1에서 제조한 2시간의 소결시간을 거친 8 % 공극률의 세라믹 시트를 청색 기반 발광 다이오드와 결합한 백색 발광장치의 발광스펙트럼 및 실시예 2-2에서 제조한 8시간의 소결시간을 거친 2 % 공극률의 세라믹 시트를 청색 기반 발광 다이오드와 결합한 백색 발광장치의 발광스펙트럼이다. 상기 발광스펙트럼을 보면, 소결 시간 2시간으로 제작된 세라믹 시트 형광체는 460 nm의 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크가 상대적으로 높게 나타나고, 소결 시간 8시간으로 제작된 세라믹 시트 형광체는 460 nm의 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크가 상대적으로 낮게 나타남을 알 수 있는데, 이는 세라믹 시트의 공극의 감소에 따라 청색 발광 GaN 다이오드의 발광이 시트상 형광체에 흡수되는 량이 증가하기 때문으로 생각된다.
실시예 3(표면상에 그루브를 형성한 시트상 형광체 및 발광장치 제조)
실시예 1-2에서 제조한 시트상 형광체의 한쪽 면에 다이아몬드 휠 혹은 레이저 빔으로 0.5 um 간격으로 오목홈(그루브)를 형성하였다. 이렇게 제작된 그루브를 형성한 시트상 형광체를 청색광의 발광 특성을 가지는 GaN계열의 발광 다이오드 쪽에 접합시켜 백색 발광 장치를 제작하였다. 도 9은 본 발명에 따른 그루브가 형성된 시트상 형광체와 청색 기반 발광 다이오드와 접합한 발광장치의 개략적인 구조도이다. 도 10는 본 발명에 따른 그루브가 형성된 시트상 형광체를 청색 기반 발광 다이오드와 접합한 발광장치의 발광스펙트럼이다. 도 10에서와 같이, 그루브를 형성한 시트상 형광체는, 실시예 1-2의 시트상 형광체와 비교하여 발광휘도가 증가함을 관찰할 수 있다. 이는 그루브의 존재로 인해 광접촉 면적을 넓혀 GaN의 청색광이 세라믹 시트 형광체에 보다 많이 흡수되기 때문으로 추측한다.
실시예 4 (세라믹 소재를 혼합한 시트상 형광체 제조)
성형 단계에서 파우더 형광체에 SiO2 분말을 20중량% 포함시키는 것을 제외하고는 실시예1-2와 동일하게 시트상 형광체 및 발광장치를 제조하였다. 도 7은 실시예 4에서 제조한 SiO2를 혼합한 시트상 형광체를 청색발광 다이오드와 접합하여 제조한 발광장치의 발광스펙트럼이다. 도 7에서 볼 수 있는 바와 같이, 상기 SiO2가 포함된 시트상 형광체는 가시광 영역에서 투명한 SiO2에 의하여 세라믹 형광체의 발광 밀도가 감소함을 알 수 있다. 즉, SiO2의 혼합으로 청색 발광 GaN 다이오드의 발광 피크가 상대적으로 높게 나타나게 되고, 도 6의 스펙트럼과 유사한 스펙트럼을 얻었다. 이는 SiO2의 함량 변화에 따른 형광 밀도를 제어할 수 있음을 시사한다.
실시예 5( 근자외선으로 여기되는 백색 발광 시트상 형광체의 제조)
파우더 형광체로써 근자외선 영역을 흡수하여 백색 발광하는 CaMgSi2O6: Eu2+, Mn2 +를 적용한 것 이외에는 실시예1-2와 동일하게 시트상 형광체를 제조하였다. 이렇게 제작된 백색 발광하는 시트상 형광체를 근자외선을 발광하는 InGaN계열의 발광 다이오드 쪽에 접합시켜 백색 발광 장치를 제작하였다. 도 11은 본 발명에 따른 백색 발광 세라믹 시트 형광체가 적용된 근자외선 기반 백색 발광다이오드의 발광스펙트럼이다. 도 11에서 볼 수 있는 것과 같이, 비가시광인 근자외선 스펙트럼은 보이지 않으며, Eu2 +에 의한 460 nm의 청색 발광 피크 및 Mn2 +에 의한 580 nm와 680 nm의 발광 피크를 보이며, x=0.28, y=0.38의 색좌표를 보이는 백색 발광 스펙트럼을 보인다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 시트상 형광체를 파장 변환용 형광체로써 근자외선에서 청색광 사이 영역의 발광소자 칩과 결합하면, 종래의 발광장치에서 사용하는 파우더 형광체와 에폭시 수지 혹은 실리콘 수지의 혼합 방법 의 열등한 열 특성을 향상시키며, 형광체 코팅시의 높은 불량률을 극복할 수 있으며, 또한 제조 공정이 단순화되어 제조원가를 낮출 수 있으며, 더 나아가 LCD용 백라이트 광원 및 가정용 조명등 등에 응용될 수 있는 발광장치를 제공할 수 있다.
앞에서 설명되고, 도면에 도시된 본 발명의 일실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.

Claims (10)

  1. 청색/근자외선 계열의 빛을 흡수하여 가시광을 내는 광원용으로 사용되는 형광체에 있어서,
    상기 형광체는 형광체 단독 또는 광투광성 세라믹 소재와 혼합되어 시트(sheet)상으로 성형된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 시트상 형광체는 그 표면의 적어도 어느 한 면 이상에 그루브(groove)가 형성된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 그루브는 일방향으로 평행하게 또는 양방향으로 직교하여 메쉬형상으로 형성된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 광투과성 세라믹 소재는 MgO, CaO, SrO, BaO, SiO2, GeO2, SiN, SiAlON, Si3N4, Al2O3, Ga2O3, Y2O3, TiO2, ZrO2, CeO2, Sm2O3, BaTiO3, BaTa2O6, Ta2O3, Sr(Zr, Ti)O3, PbTiO3, WO3, V2O3, In2O3-SnO2으로 이루어진 군으로부터 선택된 하 나 이상이고, 시트상 형광체의 전체 중량을 기준으로 0 내지 60중량%의 중량비로 혼합되는 것을 특징으로 하는 시트상 형광체.
  5. 청색/근자외선 계열의 빛을 흡수하여 가시광을 내는 광원용으로 사용되는 형광체의 제조방법에 있어서,
    ⅰ)상기 형광체 원료를 혼합 및 분쇄하는 단계:
    ⅱ)상기 분쇄된 혼합물을 환원분위기하에서 1100 내지 1600℃에서 소성시켜 파우더 형광체를 합성하는 소성단계:
    ⅲ)상기 1차 소성된 혼합물을 재분쇄하는 단계:
    ⅳ)상기 재분쇄한 파우더 형광체를 몰드에 넣고 압력을 가하여 시트(sheet)상으로 성형하는 단계 및;
    ⅴ)상기 성형된 형광체를 환원분위기하에서 1100 내지 1600℃에서 소결시키는 단계를 포함하는 시트상 형광체의 제조방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 형광체는 (Ba, Sr, Ca)2SiO4 :Eu2 +, YAG((Y, Gd)3(Al, Ga)5O12:Ce3 +)계열 형광체, TAG((Tb, Gd)3(Al, Ga)5O12:Ce3 +)계열 형광체, (Ba, Sr, Ca)3SiO5:Eu2 +, (Ba, Sr, Ca)MgSi2O6: Eu2 +, Mn2 +, (Ba, Sr, Ca)3MgSi2O8: Eu2 +, Mn2 + 및 (Ba, Sr, Ca)MgSiO4: Eu2 +,Mn2 + 로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법.
  7. 제5항 또는 제6항에 있어서,
    상기 ⅳ)성형 단계를 수행하기 전 MgO, CaO, SrO, BaO, SiO2, GeO2, SiN, SiAlON, Si3N4, Al2O3, Ga2O3, Y2O3, TiO2, ZrO2, CeO2, Sm2O3, BaTiO3, BaTa2O6, Ta2O3, Sr(Zr, Ti)O3, PbTiO3, WO3, V2O3, In2O3-SnO2으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 광투과성 세라믹 소재를 시트상 형광체의 총중량을 기준으로 0 내지 60중량% 범위가 되도록 형광체에 추가하여 혼합하는 단계를 추가적으로 포함한 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법.
  8. 제5항에 있어서,
    상기 ⅳ)성형 단계 또는 ⅴ)소결단계 후 시트상 형광체의 적어도 일면상에 그루브를 형성하는 단계를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 그루브는 일방향으로 평행하게 또는 양방향으로 직교하여 메쉬형상으로 형성된 것을 특징으로 하는 시트상 형광체의 제조방법.
  10. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항의 시트상 형광체를 청색/근자외선 LED상에 접합하여 제조한 발광장치.
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