KR20070050608A - 기계적 물성이 향상된 나일론/ａｂｓ/ｐｍｍａ 얼로이 - Google Patents

기계적 물성이 향상된 나일론/ａｂｓ/ｐｍｍａ 얼로이 Download PDF

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Abstract

본 발명은 (A) 나일론계 열가소성 수지 50∼80 중량부; (B) 고무질 함량이 30∼70 중량%인 g-ABS 공중합체 수지 10∼40 중량부; 및 (C) 폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 수지 1~20 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 하는 나일론/ABS/PMMA 얼로이 수지 조성물에 관한 것으로, 기존의 나일론/ABS 얼로이에 스티렌-아크릴로니트릴(SAN) 공중합체 수지와 부분 상용성을 나타내는 PMMA를 첨가함으로써 나일론/ABS 얼로이의 유동성, 기계적 물성 뿐만 아니라 저온 내충격성 또한 향상시키는 효과가 있다.
나일론, 스티렌계 중합체, ABS 수지, PMMA 수지, 얼로이, 충격보강제, 저온 충격성, 기계적 물성

Description

기계적 물성이 향상된 나일론/ＡＢＳ/ＰＭＭＡ 얼로이{Nylon/ABS/PMMA alloy having improved mechanical properties}
본 발명은 기계적 물성이 향상된 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(Acrylonitrile Butadiene Styrene copolymer, 이하 ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(Polymethylmethacrylate, 이하 PMMA) 얼로이 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 나일론계 열가소성 수지, 특정 고무질 함량을 갖는 그라프트-ABS(이하 g-ABS) 및 PMMA로 이루어지는 나일론/ABS/PMMA 얼로이 수지 조성물에 관한 것이다.
나일론계 수지는 대표적인 엔지니어링 플라스틱으로, 구조제를 비롯한 자동차의 내-외장재로 폭넓게 사용되고 있으나, 높은 수분 흡수성으로 인해 치수 불안정성과 낮은 저온 충격강도를 나타내는 단점을 지니고 있다.
한편, ABS 수지는 아크릴로니트릴과 스티렌 그리고 고무질의 폴리부타디엔이 혼합된 3중합체의 구조를 갖는 것으로, 도장성과 내충격성이 우수한 열가소성 공중합체이다.
따라서 최근 나일론 수지의 치수 불안정성과 낮은 충격강도를 보완하기 위한 방안으로, 고무질의 3중합체인 ABS와의 블렌드(Blend)를 시도함으로써 두 수지의 단점을 보완하고 장점을 극대화시키려는 시도가 이루어지고 있다.
이 때, 나일론 수지와 ABS 수지의 비상용성을 해결하기 위한 노력으로 상용화제를 첨가할 수 있으며, 상기 나일론/ABS 얼로이의 충격강도를 상승시키기 위한 기술로는 폴리올레핀 고무상에 작용기를 부여한 충격보강제를 블렌드에 첨가하는 방법이 알려져 있다. 그러나, 상기 방법은 고무상의 첨가로 인해 유동성과 탄성률과 같은 기계적 물성의 하락을 초래하는 문제점이 있다.
본 발명은 이러한 문제점을 해결하기 위하여 성안된 것으로, 나일론과 g-ABS로 이루어진 얼로이에 SAN과 부분상용성을 나타내는 PMMA를 첨가함으로써 상기 나일론/ABS 얼로이의 유동성, 기계적 물성, 저온 내충격성 등의 측면을 개선하고자 하는데 목적이 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 유동성, 기계적 물성, 저온 내충격성 등이 향상된 나일론/ABS/PMMA 얼로이 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 한 양상은 (A) 나일론계 열가소성 수지 50∼80 중량부; (B) 고무질 함량이 30∼70 중량%인 g-ABS 공중합체 수지 10∼40 중량부; 및 (C) 폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 수지 1~20 중량부로 이루어지는 것을 특징으로 하는 나일론/ABS/PMMA 얼로이 수지 조성물에 관계한다.
본 발명의 기계적 물성이 향상된 나일론/ABS/PMMA 얼로이 수지 조성물은 (A) 나일론계 열가소성 수지 50∼80 중량부; (B) 고무질 함량이 30∼70 중량%인 g-ABS 공중합체 수지 10∼40 중량부; 및 (C) 폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 수지 1~20 중량부를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
나아가 본 발명의 상기 얼로이 수지 조성물은 (D) 스티렌-아크릴로니트릴(SAN) 공중합체 수지 20 중량부 이하를 추가로 포함할 수 있다.
이하, 본 발명의 수지 조성물의 각 성분에 대하여 상세히 설명한다.
(A) 나일론계 열가소성 수지
본 발명에서 나일론계 열가소성 수지(A)는 상대점도가 2.4∼3.5이고, 중량 평균분자량이 약 20,000∼100,000인 것을 사용할 수 있다.
나아가 상기 나일론계 열가소성 수지는 카르복실(carboxyl)그룹과 아민(amine)그룹이 20∼60 mmol/kg인 것을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 나일론계 열가소성 수지는 본 발명분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 용이하게 제조될 수 있으며, 상업적으로도 구입이 가능하다. 시판되는 제품으로는 특별히 한정되는 것은 아니나, 코오롱사의 KN-120이나 로디아사의 1021 등을 예로 들 수 있다.
본 발명의 나일론계 열가소성 수지는 기초수지 조성물 전체에 대하여 50 내지 80 중량부의 양으로 사용된다. 상기 나일론계 열가소성 수지의 함량이 50 중량부 미만이면 생산공정이 불안정해질 수 있으며, 그 함량이 80 중량부 초과이면 저온 내충격성이 하락하는 문제점이 있을 수 있다.
(B) g-ABS 수지
본 발명에서 g-ABS 수지(B)는 고무질 함량이 30∼70 중량%인 것으로, 코어(core)가 고무질 중합체이고 쉘(shell)이 방향족 비닐 단량체 및 불포화니트릴 단량체인 코어(core)-쉘(shell)형의 공중합체이다.
본 발명의 그라프트 공중합체 수지는 폴리부타디엔계(PBD) 고무질 중합체의 존재하에 스티렌 같은 방향족 비닐화합물 단량체와 아크릴로니트릴과 같은 불포화니트릴 화합물 단량체를 그라프트 중합하여 제조되며, 괴상중합, 괴상·현탁중합, 유화중합법 등에 의하여 제조될 수 있다.
이 때 상기 방향족비닐 화합물로는 스티렌, -메틸스티렌, p-t-부틸스티렌, 2,4-디메틸스티렌, 비닐톨루엔 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
또한 상기 불포화니트릴 화합물로는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
상기 폴리부타디엔계(PBD) 고무질 중합체는 평균입자직경이 0.2∼0.5 ㎛인 부타디엔계 고무라텍스인 것이 바람직하다. 이 때, 평균고무입자 크기가 0.2 ㎛ 미만의 소입경 g-ABS 공중합체 수지만을 사용하게 되면 기계적 물성은 상승하지만 저온 충격강도가 현저히 저하되는 결과를 나타낼 수 있다. 또한 평균입자직경이 0.5 ㎛를 초과하는 고무질 중합체를 사용할 경우에는 나일론과 같은 파괴거동에서 충격강도를 상승시키지 못하는 문제점이 발생할 수 있다.
본 발명의 g-ABS 공중합체 수지는 기초수지 조성물 전체에 대하여 10 내지 40 중량부의 양으로 사용된다. 상기 g-ABS 공중합체 수지의 함량이 10 중량부 미만일 경우에는 저온 내충격성이 하락할 수 있으며, 40 중량부 초과일 경우에는 생산공정이 불안정해지는 문제점이 있을 수 있다.
(C) PMMA 수지
본 발명에서 사용되는 PMMA 수지(C)는 SAN 수지와 부분상용성을 나타내는 것으로 중량 평균분자량이 50,000~300,000인 것을 특징으로 하며, 바람직하게는 중량 평균분자량이 70,000~180,000인 것을 사용할 수 있다.
상기 PMMA 수지는 단량체인 메틸메타아크릴레이트로 라디칼 중합법을 이용한 현탁중합을 통해 제조될 수 있으며, 본 발명에서 나일론과 g-ABS로 이루어진 기존의 얼로이에 개선된 저온 내충격성 및 기계적 물성을 부여하기 위해 사용된다.
본 발명에서 PMMA 수지는 기초수지 조성물 전체에 대하여 1~20 중량부의 양으로 사용되는데, 20 중량부를 초과하여 사용할 경우에는 저온 내충격성이 하락하는 문제점이 발생할 수 있다.
(D) SAN 수지
본 발명에서 사용되는 SAN 공중합체 수지(D)는 필요에 따라 선택적으로 사용할 수 있다. 상기 SAN 공중합체 수지는 중량 평균분자량이 70,000~300,000인 것으로, 아크릴로니트릴 함량이 15-40 중량%인 것을 특징으로 한다.
상기 SAN 수지는 스티렌 단량체와 아크릴로니트릴 단량체를 현탁중합 또는 괴상중합하여 제조될 수 있으며, 본 발명에서 나일론과 g-ABS로 이루어진 기존의 얼로이에 향상된 유동성과 기계적 물성을 부여하기 위해 사용된다.
본 발명에서 SAN 수지는 기초수지 조성물 전체에 대하여 20 중량부 이하의 양으로 사용할 수 있는데, 20 중량부를 초과하여 사용할 경우에는 저온 내충격성이 하락하는 문제점이 발생할 수 있다.
한편, 본 발명의 얼로이 수지 조성물은 상기 조성의 기초수지 조성물 100 중량부에 대하여 에틸렌-옥텐 공중합체에 무수말레산이 그라프트된 고무질 중합체(E) 2 내지 20 중량부 및 N-(치환)말레이미드 공중합체(F) 1 내지 15 중량부를 추가로 포함할 수 있다.
(E) 에틸렌-옥텐 공중합체에 무수말레산이 그라프트된 고무질 중합체(EOR-MAH 공중합체)
본 발명의 EOR-MAH 공중합체(E)는 에틸렌 60∼80 중량%, 옥텐 20∼40 중량%의 에틸렌-옥텐 공중합체에 무수말레산(MAH)이 0.1∼5 중량%로 그라프트된 것으로, 본 발명에서 충격보강제로 사용할 수 있다.
상기 에틸렌-옥텐 공중합체에 무수말레산을 그라프트하는 방법은 본 발명이 속하는 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 용이하게 실시될 수 있으며, 구체적으로 예를 들면 공중합체와 무수말레산의 압출공정을 실시함으로써 실시될 수 있다.
본 발명에서 상기 EOR-MAH 공중합체는 상기의 기초수지 조성물 100 중량부에 대하여 2∼20 중량부로 사용한다. 이 때 상기 EOR-MAH 공중합체를 2 중량부 미만으로 사용하면 충분한 충격보강의 효과를 얻을 수 없으며, 20 중량부를 초과하여 사용하면 유동성과 기계적 물성이 저하되어 사용상의 제약이 있을 수 있다.
(F) N-(치환)말레이미드 공중합체
본 발명의 N-(치환)말레이미드 공중합체(F)는 무수말레산과 N-(치환)말레이미드 단량체의 합이 20∼60 중량%이고 불포화니트릴 화합물과 방향족비닐 화합물의 합이 40∼80 중량%인 공중합체이며, 본 발명에서 상용화제로 사용할 수 있다.
상기 N-(치환)-말레이미드 단량체로는 N-메틸 말레이미드, N-에틸 말레이미드, N-싸이클로헥실 말레이미드, N-페닐말레이미드 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
또한 상기 불포화니트릴 화합물로는 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
상기 방향족비닐 화합물로는 스티렌, -메틸스티렌, p-t-부틸스티렌, 2,4-디메틸스티렌, 비닐톨루엔 등이 있으며, 이들은 단독 또는 혼합하여 사용될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 N-(치환)말레이미드 공중합체는 상기 기초수지 조성물 100 중량부에 대하여 1 내지 15 중량부로 첨가된다. 15 중량부를 초과하여 사용될 경우에는, 유동성이 저하될 수 있다.
더 나아가 본 발명의 수지 조성물은 상기 구성요소 외에 그 물성을 해하지 않는 범위 내에서 산화방지제, 열안정제, 광안정제, 활제, 항균제, 이형제, 핵제 등의 일반적인 첨가제를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것으로 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
하기의 실시예 및 비교예에 사용된 각 성분의 사양은 다음과 같다.
(A) 나일론계 열가소성 수지
한국 코오롱사의 KN-120을 사용하였다.
(B) g-ABS
평균 고무입자직경이 0.31 ㎛인 고무질 중합체 58 중량%와 아크릴로니트릴 24 중량%, 스티렌 18 중량%를 사용하여 통상의 유화 그라프트 중합법에 의해 제조된 대입경 g-ABS 공중합체 수지를 사용하였다.
(C) PMMA 수지
엘지 MMA사의 IF-850을 사용하였다.
(D) SAN 수지
아크릴로니트릴 28 중량%이고, 중량평균 분자량이 125,000인 SAN 공중합체 수지를 사용하였다.
(E) EOR-MAH 공중합체
Dupont사의 Fusabond MN-493D를 사용하였다.
(F) N-(치환)말레이미드 공중합체
Denka사의 MS-NA를 사용하였다.
실시예 1~6
기초수지 성분으로 나일론 수지, g-ABS 수지, PMMA 수지 및 SAN 수지를 선택하여 하기 표 1의 조성에 따라 이축압출기를 사용하여 펠렛을 제조하였으며, 사출기를 사용하여 물성측정용 시편을 제조하였다.
비교예 1~3
하기 표 1의 조성에 따라 이축압출기를 사용하여 펠렛을 제조하였으며, 사출기를 사용하여 물성측정용 시편을 제조하였다.
Figure 112005064993864-PAT00001
* 이 때, 상기 성분들의 단위는 중량부이고, 상기 (E) 및 (F) 성분은 기초수지 100 중량부 기준이다.
상기 실시예 1~6 및 비교예 1~3에 의해 성형된 시편에 대하여 하기의 방법으로 물성을 측정하였으며, 그 측정결과는 표 1에 나타내었다.
(1) 인장강도
ASTM D-637에 따라 인장강도를 측정하였으며, 단위는 kgf/cm2이다.
(2) 굴곡강도
굴곡강도는 ASTM D-790에 따라 측정하였으며, 단위는 kgf/cm2이다.
(3) 굴곡탄성률
굴곡강도는 ASTM D-790에 따라 측정하였으며, 단위는 kgf/cm2이다.
(4) 아이조드(Izod) 충격강도
ASTM D-256에 따라 아이조드 노치 충격강도를 1/4 인치 두께 시편을 이용하여 측정하였으며, 저온(-30)℃의 영역에서 측정하였고 단위는 kgf·cm/cm이다.
(5) 멜트 인덱스(Melt Index)
ASTM D-1238에 따라 250℃ 10kg의 조건으로 측정하였고, 단위는 g/10min이다.
상기 표 1의 결과에서 나타난 바와 같이, 본 발명의 실시예가 비교예에 비해 물성밸런스가 우수하다. 또한 상용화제인 N-(치환)말레이미드 공중합체와 충격보강제인 EOR-MAH의 추가 사용으로 인장강도와 굴곡강도 및 충격강도가 상승한 결과를 나타내고 있다. 실시예 2와 비교예 3을 대비해 보았을 때, PMMA의 첨가로 인한 굴곡강도와 굴곡탄성률 및 유동성의 증가가 크게 나타났다. 저온충격강도의 상승을 위해 PMMA와 SAN을 병용 사용한 실시예 5와 6을 비교해 보면, SAN의 함량이 증가할수록 인장강도, 굴곡탄성률 및 유동성이 하락한 결과를 나타내고 있으나, 저온 내충격성은 소폭 증가한 결과를 나타내고 있다. PMMA와 SAN을 병용 사용한 실시예 6은 SAN 만을 사용한 비교예 3에 대비할 때, 굴곡탄성률 및 저온내충격성에서 안정된 물성 균형을 나타냄을 알 수 있다.
이상에서 상세히 설명한 바와 같이, 본 발명은 기존의 나일론/ABS 얼로이에 PMMA를 사용함으로써 나일론/ABS 얼로이의 유동성, 저온 내충격성 뿐만 아니라 기계적 물성 또한 향상시키는 뛰어난 효과가 있다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 이용될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (8)

  1. (A) 나일론계 열가소성 수지 50∼80 중량부;
    (B) 고무질 함량이 30∼70 중량%인 g-ABS 공중합체 수지 10∼40 중량부;
    (C) 폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 수지 1∼20 중량부
    를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 얼로이 수지 조성물은 (D) 스티렌-아크릴로니트릴(SAN) 공중합체 수지를 20 중량부 이하로 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 (C) PMMA 수지는 중량평균분자량이 50,000~300,000이고, 상기 (D) SAN 수지는 중량평균분자량이 70,000~300,000인 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 (A) 나일론계 열가소성 수지는 상대점도가 2.4∼3.5이고 중량 평균분자량이 20,000∼100,000인 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 (B) g-ABS 는 코어(core)가 고무질 중합체이고, 쉘(shell)이 방향족 비닐 단량체 및 불포화니트릴 단량체인 코어(core)-쉘(shell)형의 공중합체인 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
  6. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 얼로이 수지 조성물은 상기 조성물 100 중량부에 대하여 (E) 에틸렌-옥텐 공중합체에 무수말레산이 그라프트된 고무질 중합체 2 내지 20 중량부 및 (F) N-(치환)말레이미드 공중합체 1 내지 15 중량부 중 적어도 하나의 성분을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 (E) 에틸렌-옥텐 공중합체에 무수말레산이 그라프트된 고무질 중합체는 상기 무수말레산이 0.1∼5 중량%로 그라프트된 것이고, 상기 (F) N-(치환)말레이미드 공중합체는 무수말레산과 N-(치환)말레이미드 단량체의 합이 20∼60 중량%이고 불포화니트릴 화합물과 방향족비닐 화합물의 합이 40∼80 중량%인 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
  8. 제 1항, 제 2항 및 제 6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 수지 조성물은 산화방지제, 열안정제, 광안정제, 활제, 항균제, 이형제, 및 핵제로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 첨가제를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 나일론/아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(ABS)/폴리-메틸메타아크릴레이트(PMMA) 얼로이 수지 조성물.
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