KR20060128938A - 연료 전지용 저 표면 에너지 기질의 결합 및 밀봉을 위한중합성 조성물 - Google Patents

연료 전지용 저 표면 에너지 기질의 결합 및 밀봉을 위한중합성 조성물 Download PDF

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KR20060128938A
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Abstract

누출에 대해 개선된 밀봉성을 갖는 전기화학 전지 (10)은 전지 (10) 내 성분의 접합 표면에 접착식 결합되는 경화된 실란트 조성물 (40)을 포함한다. 경화된 실란트 조성물은 중합성 (메트)아크릴레이트 성분과 붕소-함유 개시제의 반응 생성물을 포함한다. 이와 같은 실란트 조성물은 특히 전기화학 전지 (10)에 배치된 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질을 위한 접착제로서 유용하다.
전기화학 전지, 경화된 실란트 조성물, 중합성 (메트)아크릴레이트, 붕소-함유 개시제, 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질

Description

연료 전지용 저 표면 에너지 기질의 결합 및 밀봉을 위한 중합성 조성물{POLYMERIZABLE COMPOSITIONS FOR BONDING AND SEALING LOW SURFACE ENERGY SUBSTRATES FOR FUEL CELLS}
본 발명은 연료 전지와 같은 전기화학 전지의 성분을 결합하고 밀봉하기 위한 방법 및 조성물, 및 이로부터 형성된 전기화학 전지에 관한 것이다. 더 특히, 본 발명은 플라스틱 또는 플라스틱-함유 연료 전지 성분, 예를 들어 막 전극 어셈블리, 유체 유동장 플레이트, 양성자 교환 막, 및 이의 조합을 결합하고 밀봉하기 위한 방법 및 조성물에 관한 것이다.
각종 공지된 유형의 전기화학 전지가 존재하지만, 일반적인 유형은 양성자 교환 막(PEM) 연료 전지와 같은 연료 전지이다. PEM 연료 전지는 2개의 유동장 또는 바이폴라 플레이트 사이에 제공되는 막 전극 어셈블리(MEA)를 함유한다. 개스킷이 바이폴라 플레이트와 MEA 사이에 사용되어 밀봉을 제공한다. 또한, 개별 PEM 연료 전지는 통상적으로 상대적으로 낮은 전압 또는 전력을 제공하기 때문에, 생성된 연료 전지 어셈블리의 전체 전기 출력을 증가시키기 위해 다중 PEM 연료 전지가 적층된다. 개별 PEM 연료 전지 사이에 밀봉이 또한 요구된다. 게다가, 또한 통상적으로 연료 전지 내의 온도를 제어하기 위해 냉각 플레이트가 제공된다. 이와 같 은 플레이트는 또한 밀봉되어 연료 전지 어셈블리 내의 누출을 방지한다. 조립 후, 연료 전지 스택은 어셈블리를 고정하기 위해 클램핑된다.
비용 및 중량을 감소시키기 위해 연료 전지 성분은 플라스틱 또는 플라스틱 함유 물질로 제조된다. 그러나, 이와 같은 플라스틱 또는 플라스틱 함유 물질의 밀봉 및(또는) 결합은 어려운데, 한 가지 이유는 실란트로 상기 물질의 표면을 습윤시켜 적합한 결합 또는 밀봉을 제공하는 것이 통상적으로 곤란하기 때문이다. 게다가, 다중 연료 전지는 통상적으로 적층되어 연료 전지 어셈블리를 형성하므로 연료 전지의 한 성분에서 부적합한 밀봉은 전체 연료 전지 어셈블리에 영향을 미칠 것이다.
따라서, 전기화학 전지 성분, 특히 플라스틱 또는 플라스틱-함유 물질로 구성된 연료 전지 성분에 사용하기에 적합한 개선된 실란트 조성물이 요구된다.
<발명의 요약>
본 발명은 누출에 대해 개선된 밀봉성을 갖는 전기화학 전지, 예를 들어 연료 전지에 관한 것이다. 전기화학 전지는 (a) 접합 표면을 갖는 제1 전기화학 전지 성분; (b) 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면 위에 배치된 경화된 실란트 조성물; 및 (c) 밀봉(seal)을 제공하기 위한 경화된 실란트 조성물 위에 인접 배치된 접합 표면을 갖는 제2 전기화학 전지 성분을 포함한다. 경화된 실란트 조성물은 유리하게는 중합성 (메트)아크릴레이트 성분과 붕소-함유 개시제의 반응 생성물을 포함한다. 이와 같은 실란트 조성물은 특히 제1 전지의 접합 표면이 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질인 것이 유용하다. 또한, 실란트 조성물은 제1 전기화학 전 지 성분의 접합 표면에 접착식 결합될 수 있다.
플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 전기화학적 전도성 기질, 열 전도성 기질 및 이들의 조합을 포함할 수 있다. 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 전기 전도성일 수 있고 전기 전도성 입자를 포함할 수도 있다. 추가로, 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 성형된 기질, 예를 들어 사출 성형된 기질, 압축 성형된 기질 및 이들의 조합일 수 있다. 별법으로, 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 기계가공된 기질 또는 진공-형성된 기질일 수 있다.
경화된 실란트 조성물은 제2 전지 성분의 접합 표면에 접착식 결합되거나 그렇지 않다. 조성물이 제2 전지의 접합 표면에 접착식 결합되는 경우, 조성물은 현장 성형성(formed-in-place) 개스킷으로서 작용한다. 조성물이 제2 전지의 접합 표면에 접착식 결합되지 않는 경우, 조성물은 현장 경화성(cured-in-place) 개스킷으로서 작용한다. 제1 전지 성분은 다양할 수 있으며 통상적으로는 캐쏘드 유동장 플레이트, 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산층, 애노드 촉매 층, 캐쏘드 촉매 층, 막 전해질, 막-전극-어셈블리 프레임, 및 이들의 조합이다. 유사하게, 제2 전지 성분은 또한 통상적으로 캐쏘드 유동장 플레이트, 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산층, 애노드 촉매 층, 캐쏘드 촉매 층, 막 전해질, 막-전극-어셈블리 프레임, 및 이들의 조합이되, 단 제2 전지 성분은 제1 전지 성분과 다르다.
바람직하게는, 경화된 실란트 조성물은 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 다-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 및 이들의 조합을 포함하는 경화성 (메트)아크릴레이트 성분을 포함한다. 유용한 붕소-함유 개시제는 알킬 보로히드리드 (예를 들어, 금속 및 암모늄 알킬 보로히드리드), 오르가노보란과 폴리아지리딘의 착화합물, 및 트리알킬 보란 또는 알킬 시클로알킬 보란과 아민 화합물의 착화합물을 포함한다.
연료 전지와 같은 전기화학 전지를 형성하는 방법이 또한 제공된다. 본 발명의 한 면에서, 전기화학 전지의 형성 방법은 (a) 각각 접합 표면을 갖는 제1 및 제2 전기화학 전지 성분을 제공하는 단계; (b) 제1 전기화학 전지 성분 또는 제2 전기화학 전지 성분 중 적어도 한 성분의 접합 표면에 중합성 (메트)아크릴레이트 성분 및 붕소-함유 개시제를 포함하는 경화성 실란트 조성물을 적용하는 단계; (c) 실란트 조성물의 경화 단계; 및 (d) 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면과 제2 전기화학 전지 성분의 접합 표면을 정렬시키는 단계를 포함한다.
본 발명의 또 다른 면에서, 전기화학 전지의 형성 방법은 (a) 접합 표면을 갖는 제1 전기화학 전지 성분을 제공하는 단계; (b) 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면과 제2 전기화학 전지 성분 접합 표면을 정렬시키는 단계; (c) 제1 또는 제2 전기화학 전지 성분 중 적어도 한 성분의 접합 표면의 일부 이상에 중합성 (메트)아크릴레이트 성분 및 붕소-함유 개시제를 포함하는 경화성 실란트 조성물을 적용하는 단계; 및 (d) 실란트 조성물을 경화하는 단계를 포함한다.
도 1은 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산층, 애노드 촉매, 양성자 교환 막, 캐쏘드 촉매, 제2 기체 확산층, 및 캐쏘드 유동장 플레이트를 갖는 연료 전지의 단면도이다.
도 2는 캐쏘드 유동장 플레이트와 애노드 유동장 플레이트 사이, 애노드 유동장 플레이트와 기체 확산층 사이, 기체 확산층과 제2 캐쏘드 유동장 플레이트 사이, 및 제2 캐쏘드 유동장 플레이트와 제2 애노드 유동장 플레이트 사이에 배치된 실란트를 갖는 연료 전지의 단면도이다.
도 3은 캐쏘드 유동장 플레이트와 애노드 유동장 플레이트 사이, 애노드 유동장 플레이트와 애노드 촉매 사이, 캐쏘드 촉매와 제2 캐쏘드 유동장 플레이트 사이, 및 제2 캐쏘드 유동장 플레이트와 제2 애노드 유동장 플레이트 사이에 배치된 실란트를 갖는 연료 전지의 단면도이다.
도 4는 캐쏘드 유동장 플레이트와 애노드 유동장 플레이트 사이, 애노드 유동장 플레이트와 양성자 교환 막 사이, 양성자 교환 막과 제2 캐쏘드 유동장 플레이트 사이, 및 제2 캐쏘드 유동장 플레이트와 제2 애노드 유동장 플레이트 사이에 배치된 실란트를 갖는 연료 전지의 단면도이다.
도 5는 캐쏘드 유동장 플레이트와 애노드 유동장 플레이트 사이, 애노드 유동장 플레이트와 막 전극 어셈블리 사이, 막 전극 어셈블리와 제2 캐쏘드 유동장 플레이트 사이, 및 제2 캐쏘드 유동장 플레이트와 제2 애노드 유동장 플레이트 사이에 배치된 실란트를 갖는 연료 전지의 단면도이다.
도 6은 현장 경화성 실란트 조성물이 접합 표면 중 하나에 배치된, 대향하는 접합 표면을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 7은 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 경화성 실란트 조성물을 갖는, 도 6의 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 8은 비드 형태의 현장 경화성 실란트 조성물이 접합 표면 중 하나에 배치된, 대향하는 접합 표면을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 9는 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 성형성 실란트 조성물을 갖는, 대향하는 접합 표면을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 10은 비드 형태의 현장 경화성 실란트 조성물이 접합 표면 중 하나에 배치된, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 11은 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 성형성 실란트 조성물을 갖는, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 12는 비드 형태의 현장 경화성 실란트 조성물이 접합 표면 중 하나에 배치된, 대향하는 접합 표면(양쪽 모두 리세스를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 13은 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 성형성 실란트 조성물을 갖는, 대향하는 접합 표면(양쪽 모두 리세스를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 14는 비드 형태의 현장 경화성 실란트 조성물이 두 접합 표면에 배치된, 대향하는 접합 표면(양쪽 모두 리세스를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 15는 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 성형성 실란트 조성물을 갖는, 대향 하는 접합 표면(양쪽 모두 리세스를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 16은 비드 형태의 현장 경화성 실란트 조성물이 리세스 내에 배치된, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 갖고 다른 하나는 한 쌍의 돌출부를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 17은 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 성형성 실란트 조성물을 갖는, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 갖고 다른 면은 한 쌍의 돌출부를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 18은 비드 형태의 현장 경화성 실란트 조성물이 실질적으로 리세스 내에 배치된, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 갖고 다른 하나는 돌출부를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 19는 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 성형성 실란트 조성물을 갖는, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 갖고 다른 하나는 돌출부를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
도 20은 비드 형태의 현장 경화성 실란트 조성물이 리세스 내에 부분적으로 배치된, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 갖고 다른 하나는 돌출부를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분들의 부분 단면도이다.
도 21은 두 접합 표면을 밀봉하는 현장 성형성 실란트 조성물을 갖는, 대향하는 접합 표면(이 중 하나는 리세스를 갖고 다른 하나는 돌출부를 가짐)을 갖는 인접한 연료 전지 성분의 부분 단면도이다.
본 발명은 전기화학 전지의 플라스틱 또는 플라스틱-함유 성분을 결합하기 위한 방법 및 조성물에 관한 것이다. 본원에서 사용된 전기화학 전지는 비제한적으로 화학 반응 및 화학 연소를 비롯한 화학적 소스로부터 전기를 생성하는 디바이스이다. 유용한 전기화학 전지는 연료 전지, 건전지, 습전지 등을 포함한다. 하기에 상술되는 연료 전지는 전기를 생성하기 위해서 화학 반응물의 연소를 사용한다. 습전지는 액체 전해질을 포함한다. 건전지는 다공성 매체 내에 흡수되거나 그렇지 않으면 유동이 억제된 전해질을 포함한다.
도 1은 전기화학 연료 전지, 예를 들어 연료 전지 (10)의 기본 성분의 단면도이다. 전기화학 연료 전지는 연료 및 산화제를 전기 및 반응 생성물로 전환한다. 연료 전지 (10)은 도 1에 나타낸 대로 상호 관련된, 한 면에 개방 표면 냉매 채널 (14) 및 제2 면에 애노드 유동 채널 (16)을 갖는 애노드 유동장 플레이트 (12), 기체 확산 층 (18), 애노드 촉매 (20), 양성자 교환 막 (22), 캐쏘드 촉매 (24), 제2 기체 확산 층 (26), 및 한 면에 개방 표면 냉매 채널 (30) 및 제2 면에 캐쏘드 유동 채널 (32)를 갖는 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)로 구성된다. 애노드 촉매 (20), 양성자 교환 막 (22), 및 캐쏘드 촉매 (24) 조합은 흔히 막 전극 어셈블리 (36)으로 언급된다. 기체 확산 층 (18) 및 (26)은 통상적으로 다공성, 전기 전도성 시트 물질, 예를 들어 탄소섬유지로 형성된다. 그러나, 본 발명은 탄소섬유지로 국한되지 않고 다른 물질이 적합하게 사용될 수 있다. 또한 연료 전지는 이와 같이 도시된 성분의 배열로 국한되지 않는다. 애노드 및 캐쏘드 촉매 층 (20) 및 (24)는 통상적으로 미분 백금의 형태로 존재한다. 애노드 (34) 및 캐쏘드 (38)은 전기적으로 연결되어(도시 안됨) 전극 간의 전자를 외부 부하(도시 안됨)로 전도하기 위한 경로를 제공한다. 유동장 플레이트 (12) 및 (28)은 통상적으로 흑연 함침 플라스틱, 압축 및 박리된 흑연; 다공성 흑연; 스테인레스강 또는 다른 흑연 복합체로 형성된다. 플레이트는 표면 특성, 예를 들어 표면 습윤성에 영향을 주도록 처리되거나, 또는 비처리될 수 있다. 그러나, 본 발명은 유동장 플레이트 물질을 상기 물질로 국한하지 않고 다른 물질이 적합하게 사용될 수 있다. 또한, 본 발명은 도 1에 도시된 연료 전지 성분 및 이의 배열로 국한되지 않는다. 예를 들어, 직접 메탄올 연료 전지 (DMFC)는 냉매 채널을 제외하고는 도 1에 도시된 동일한 성분으로 구성될 수 있다. 게다가, 내부 또는 외부 분기관(도시 안됨)을 갖는 연료 전지 (10)이 설계될 수 있다.
애노드 (34)에서, 애노드 유동 채널 (16)을 통해 이동하는 연료(도시 안됨)는 기체 확산 층 (18)을 침투하여 애노드 촉매 층 (20)에서 반응하여 수소 양이온(양성자)를 형성하고, 양성자는 양성자 교환 막 (22)를 통해 캐쏘드 (38)로 이동한다. 양성자 교환 막 (22)는 애노드 (34)로부터 캐쏘드 (38)로의 수소 이온의 이동을 촉진한다. 수소 이온 전도에 추가적으로, 양성자 교환 막 (22)는 수소-함유 연료 스트림을 산소-함유 산화제 스트림으로부터 단리시킨다.
캐쏘드 (38)에서, 산소-함유 기체, 예를 들어 공기 또는 실질적으로 순수한 산소는 양성자 교환 막 (22)를 가로지르는 양이온 또는 수소 이온과 반응하여 반응 생성물로서 액체 물을 형성한다. 수소/산소 연료 전지에서 애노드 및 캐쏘드 반응은 하기 반응식으로 제시된다:
애노드 반응 : H2 → 2 H+ + 2 e- (I)
캐쏘드 반응 : 1/2 O2 + 2 H+ + 2 e- → H2O (II)
단일 전지 배열에서, 유체-유동장 플레이트가 애노드 및 캐쏘드 면에 각각 제공된다. 플레이트는 전류 콜렉터로서 작용하고, 전극에 대한 지지체를 제공하고, 애노드 및 캐쏘드 표면으로의 연료 및 산화제의 접근 채널을 제공하고, 일부 연료 전지 디자인에서 전지 작동 동안 형성된 물의 제거를 위한 채널을 제공한다. 다중 전지 배열에서, 성분이 적층되어 다중 개별 연료 전지를 갖는 연료 전지 어셈블리를 제공한다. 2개 이상의 연료 전지 (10)이 일반적으로 직렬로, 때로는 병렬로 연결되어 어셈블리의 전체 전력 출력을 증가시킬 수 있다. 직렬 배열에서, 주어진 플레이트의 한 면은 한 전지의 애노드 플레이트로서 작용하고 플레이트의 다른 면은 인접 전지의 캐쏘드 플레이트로서 작용할 수 있다. 이와 같이 직렬 연결된 다중 연료 전지 배열은 연료 전지 스택(도시 안됨)으로서 나타내지만 보통은 타이 로드 및 말단 플레이트에 의해 조립된 상태로 함께 유지된다. 스택은 통상적으로 애노드 및 캐쏘드 유동장 채널로 연료 및 산화제를 안내하기 위한 분기관 및 입구 포트를 포함한다.
도 2는 인접 성분의 일부가 경화된 또는 경화성 조성물 (40)을 사이에 포함하여 연료 전지 어셈블리 (10')를 제공하는, 연료 전지 (10)의 기본 성분의 단면도이다. 도 2에 도시된 바와 같이, 조성물 (40)은 애노드 장 플레이트 (12)를 기체 확산 층 (18)에 밀봉하고(하거나) 결합한다. 캐쏘드 장 플레이트 (28)도 기체 확산층 (26)에 밀봉되고(되거나) 결합된다. 이 실시양태에서, 연료 전지 어셈블리 (10')는 종종 그 위에 배치된 애노드 촉매 (20) 및 캐쏘드 촉매 (24)를 갖는 예비형성된 막 전극 어셈블리 (36)을 포함한다. 연료 전지 어셈블리 (10')의 다양한 성분 사이에 배치된 조성물 (40)은 동일하거나 상이한 조성물일 수 있다. 추가로, 도 2에 도시된 바와 같이 조성물 (40)은 애노드 유동장 플레이트 (12)를 제2 연료 전지의 성분, 예를 들어 제2 캐쏘드 유동장 플레이트 (28')에 밀봉하고(하거나) 결합할 수 있다. 또한, 도 2에 도시된 바와 같이 조성물 (40)은 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)을 제3 연료 전지의 성분, 예를 들어 제2 애노드 유동장 플레이트 (12')에 밀봉하고(하거나) 결합할 수 있다. 이와 같은 방식으로, 연료 전지 어셈블리 (10')는 밀봉에 의해서 및(또는) 접착제에 의해서 결합된 성분을 갖는 다중 연료 전지로 형성되어 다중 전지 전기화학 디바이스를 제공한다.
도 3은 인접 성분의 일부가 동일 또는 상이할 수 있는 경화된 또는 경화성 조성물 (40)을 사이에 포함하는 연료 전지 어셈블리 (10")의 기본 성분의 단면도이다. 본 발명의 이 실시양태에서, 기체 확산 층 (18)은 애노드 유동장 플레이트 (12)의 기다란 말단 벽 (13) 사이에 배치되고, 기체 확산 층 (26)은 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)의 기다란 말단 벽 (27) 사이에 배치된다. 조성물 (40)은 애노드 유동장 플레이트 (12)를 애노드 촉매 (20)에 밀봉하고(하거나) 결합하고 캐쏘드 유동장 플레이트를 캐쏘드 촉매 (24)에 밀봉하고(하거나) 결합하는데 사용된다.
도 4는 인접 성분의 일부가 동일 또는 상이할 수 있는 경화된 또는 경화성 조성물 (40)을 사이에 포함하는 연료 전지 어셈블리 (10''')의 기본 성분의 단면도이다. 본 발명의 이 실시양태에서, 기체 확산 층 (18) 및 애노드 촉매 (20)은 애노드 유동장 플레이트 (12)의 기다란 말단 벽 (13) 사이에 배치되고, 기체 확산 층 (26) 및 캐쏘드 촉매 (24)는 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)의 기다란 말단 벽 (27) 사이에 배치된다. 조성물 (40)은 애노드 유동장 플레이트 (12)를 양성자 교환 막 (22)에 밀봉하고(하거나) 결합하고 캐쏘드 유동장 플레이트를 양성자 교환 막 (22)에 밀봉하고(하거나) 결합하는데 사용된다.
도 5는 인접 성분의 일부가 동일 또는 상이할 수 있는 경화된 또는 경화성 조성물 (40)을 사이에 포함하는 연료 전지 어셈블리 (10"")의 기본 성분의 단면도이다. 본 발명의 이 실시양태에서, 기체 확산 층 (18) 및 애노드 촉매 (20)은 막 전극 어셈블리 (36)의 막 전극 어셈블리 프레임 (42) 사이에 배치되고, 기체 확산 층 (26) 및 캐쏘드 촉매 (24)는 막 전극 어셈블리 (36)의 막 전극 어셈블리 프레임 (42) 사이에 배치된다. 조성물 (40)은 애노드 유동장 플레이트 (12)를 막 전극 어셈블리 프레임 (42)에 밀봉하고(하거나) 결합하고 캐쏘드 유동장 플레이트를 막 전극 어셈블리 프레임 (42)에 밀봉하고(하거나) 결합하는데 사용된다.
조성물 (40)은 현장 경화성 또는 현장 성형성 가스켓으로서 작용하는 현장 경화성 또는 현장 성형성 조성물일 수 있다. 본원에서 사용된 "현장 경화성"이라는 어구 및 이의 변형은 한 성분의 표면에 적용되어 이곳에서 경화되는 조성물을 나타낸다. 밀봉은 한 성분과 다른 성분의 조립 동안 경화된 물질의 압축을 통해 성취된다. 조성물은 통상적으로 트레이싱, 스크린-프린팅 등에 의해서 정밀 패턴으로 적용된다. 또한, 조성물은 필름으로서 기질 상에 적용될 수 있다. 상기 적용 기술은 큰 스케일 또는 큰 부피 생산에 적용될 수 있다. 본원에서 사용된 "현장 성형성"이라는 어구 및 이의 변형은 2개의 조립된 성분 사이에 배치되어 두 성분에 대해 경화되는 조성물을 나타낸다. 현장 성형성 및(또는) 현장 경화성 가스켓으로서의 중합성 조성물의 용도는 모듈형 또는 단위형 연료 전지 어셈블리 스택 디자인을 허용한다. 조성물은 바람직하게는 압축성 조성물이어서 연료 전지 어셈블리 스택 디자인의 조립시 밀봉을 용이하게 한다.
현장 경화성 및 현장 성형성 조성물에 유용한 인접 연료 전지 성분의 상이한 접합(mating) 표면이 도 6 - 21에 도시된다. 도 6 - 21에서 인접 연료 전지 성분은 캐쏘드 유동장 플레이트 (28) 및 애노드 유동장 플레이트 (12')로서 제시되지만, 다른 인접 연료 전지 성분이 본 발명에 적합하게 사용될 수 있다. 본원에서 사용된 "접합 표면"이라는 어구 및 이의 변형은 사이에 밀봉이 형성될 수 있도록 다른 기질에 대해 인접 정렬가능한 기질의 표면을 나타낸다.
도 6에 도시된 바와 같이, 조성물 (40)은 조성물 (40)이 애노드 유동장 플레이트 (12') 상에 배치되고 경화되지만 캐쏘드 유동장 플레이트 (28) 상에 경화가능하게 배치되지 않는 현장 경화성 가스켓으로서 형성될 수 있다. 도 7에 도시된 바와 같이, 연료 전지 어셈블리가 조립되는 경우, 유동장 플레이트 (12') 및 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)은 서로 압축되고 조성물 (40)은 현장 경화성 가스켓으로서 작용한다. 조성물 (40)은 유동장 플레이트 (12')에 접착 및 밀봉 결합되지만, 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)에는 단지 밀봉식 체결된다. 따라서, 조성물 (40)이 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)에는 접착 결합되지 않기 때문에 연료 전지 어셈블리는 접합부에서 쉽게 해체될 수 있다.
도 9에 도시된 바와 같이, 조성물 (40)은 조성물 (40)이 캐쏘드 유동층 플레이트 (28)을 유동장 플레이트 (12')에 밀봉 및 접착 결합하는 현장 성형성 가스켓일 수 있다. 도 6, 7 및 9에 도시된 바와 같이, 조성물 (40)은 편평한 평면 스트립인 것으로서 제시된다. 그러나, 본 발명은 이에 국한되지 않는다.
도 8에 도시된 바와 같이, 조성물 (40)은 현장 경화성 가스켓이고 애노드 유동장 플레이트 (12') 상에 비드로서 배치된다. 조성물 (40)은 연료 전지 성분의 조립시 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)을 밀봉식 체결한다. 추가로, 도 10에 도시된 바와 같이, 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)은 연료 전지 성분의 조립시 경화된 조성물 (40)의 일부를 수용하기 위한 리세스 (44)를 포함할 수 있다. 추가로, 도 12 및 도 14에 도시된 바와 같이, 캐쏘드 유동장 플레이트 (28) 및 애노드 유동장 플레이트 (12') 둘다 리세스 (44)를 각각 포함할 수 있다. 조성물 (40)은 현장 경화성 가스켓으로서 도 12에 도시된 바와 같이, 리세스 중 하나 또는 도 14에 제시된 바와 같이 리세스 둘다에 적용될 수 있다. 추가로, 도 16, 18 및 20에 도시된 바와 같이, 조성물 (40)은 연료 전지 성분, 예를 들어 캐쏘드 유동장 플레이트 (28)의 리세스 (44)에 현장 경화성 조성물로서 적용될 수 있고, 인접 접합 연료 전지 성분, 예를 들어 애노드 유동장 플레이트 (12')은 연료 전지 조립시 경화된 조성물 (40)을 체결하는 돌출부(들) (46)을 포함할 수 있다. 상기 접합 표면, 예를 들어 접합 리세스 (44) 및 접합 돌출부 (46)은 바람직하게는 연료 전지 어셈블리의 조립 및 압축 시 인접 및 접합 연료 전지 성분의 개선된 밀봉을 제공하는데 도움을 준다.
도 11, 13, 15, 17, 19 및 21에 도시된 바와 같이, 조성물 (40)은 두 인접 접합 표면이 리세스 및(또는) 돌출부를 갖는 현장 성형성 가스켓으로서 사용될 수 있다. 예를 들어, 도 11, 13 및 15에 제시된 바와 같이, 인접 연료 전지 성분, 예를 들어 캐쏘드 유동장 플레이트 (28) 및 애노드 유동장 플레이트 (12') 중 하나 또는 둘다는 조성물 (40)이 배치되어 경화될 수 있는 리세스 (44)를 포함할 수 있다. 추가로, 도 17, 19 및 21에 도시된 바와 같이, 연료 전지 성분, 예를 들어 애노드 유동장 플레이트 (12')은 인접 접합 리세스 (44)의 영역 또는 일부 영역에 체결되고 경화된 조성물 (40)에 더욱 체결되는 돌출부(들)를 포함할 수 있다.
연료 전지 또는 연료 전지 어셈블리 (10)의 비용 및 중량을 감소시키기 위해서, 연료 전지 성분의 접합 표면을 비롯한, 기질은 플라스틱 또는 플리스틱-함유 기질일 수 있다. 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 바람직하게는 전도성 기질이다. 이와 같은 전도성 기질은 전기 전도성 기질, 열 전도성 기질 및 이의 조합일 수 있다. 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 전기 전도성이거나 또는 전기 전도성 입자, 예를 들어 흑연 입자를 포함할 수 있다. 추가로, 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 성형된 기질일 수 있다. 상기 성형된 기질은 바람직하게는 사출성형 기질, 압축성형 기질 및 이의 조합으로 이루어진 군에서 선택된다. 달리는, 기질은 기계가공된 기질 또는 진공-형성된 기질일 수 있다.
플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질은 통상적으로 낮은 표면 에너지 기질, 예를 들어 45 mJ/m2 미만의 표면 에너지를 갖는 기질, 더 특별하게는 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌을 포함한 폴리올레핀, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 및 폴리테트라플루오로에틸렌, 또는 상대적으로 낮은 표면 에너지 기질, 예를 들어 폴리카르보네이트이다. 이와 같은 기질은 통상적으로 C-R (여기서, R은 H 또는 할로겐임) 표면 기를 포함한다. 상기 기질의 낮은 표면 에너지로 인해서, 경화성 실란트 조성물은 기질의 표면을 적절하게 습윤시키지 않기 때문에 경화성 실란트 조성물의 적용은 종종 곤란하다. 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질을 포함하는 연료 전지 성분은 비제한적으로, 캐쏘드 유동장 플레이트, 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산 층, 애노드 촉매 층, 캐쏘드 촉매 층, 막 전해질, 막-전극-어셈블리 프레임, 및 이의 조합을 포함한다.
본 발명의 한 면에서, 전기화학 전지, 예를 들어 연료 전지는 (a) 접합 표면을 갖는 제1 전기화학 전지 성분; (b) 중합성 (메트)아크릴레이트 성분 및 붕소-함유 개시제의 반응 생성물을 포함하는, 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면에 접착식 결합된 경화된 실란트 조성물; 및 (c) 경화된 실란트 조성물 위에 인접 배치된 접합 표면을 갖는 제2 전기화학 전지 성분을 포함한다.
본 발명에서 사용된 경화된 실란트 조성물은 바람직하게는 경화성 (메트)아크릴레이트 성분을 포함한다. 경화성 (메트)아크릴레이트 성분은 더 바람직하게는 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 다-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 및 이의 조합을 포함한다.
바람직하게는, 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 성분은
화학식 CH2=C(R)COOR1의 화합물에 포함된다.
상기 식 중, R은 H, CH3, C2H5 또는 할로겐이고,
R1은 C1 -8 모노- 또는 비시클로알킬, 3 내지 8-원 헤테로시클릭 라디칼 (헤테로사이클 중 최대 산소원자는 2개임), H, 알킬, 히드록시알킬 또는 아미노알킬 (알킬 부분은 C1 -8 직쇄형 또는 분지형 탄소원자 사슬임)이다.
바람직하게는, 다-관능성 (메트)아크릴레이트 성분은 화학식
Figure 112006052189757-PCT00001
의 화합물에 포함된다.
상기 식 중, R2는 수소, 탄소수 1 내지 약 4의 알킬, 탄소수 1 내지 약 4의 히드록시알킬 또는
Figure 112006052189757-PCT00002
에서 선택되고;
R3은 수소, 할로겐, 및 탄소수 1 내지 약 4의 알킬 및 탄소수 1 내지 약 4의 C1-8 모노- 또는 비시클로알킬, 고리 중 최대 산소원자는 2개인 3 내지 8 원 헤테로시클릭 라디칼에서 선택되고;
R4는 수소, 히드록시 및
Figure 112006052189757-PCT00003
에서 선택되고;
m은 약 1 내지 약 8의 정수이고;
n은 약 1 내지 약 20의 정수이며;
v는 0 또는 1이다.
본 발명의 한 면에서, 붕소-함유 개시제는 알킬 보로히드리드를 포함한다. 바람직하게는, 알킬 보로히드리드는 화학식
Figure 112006052189757-PCT00004
의 화합물에 포함된다.
상기 식 중, R5는 C1 내지 C10 알킬이고,
동일하거나 상이할 수 있는 R6, R7 및 R8은 H, C1 내지 C10 알킬, C3 내지 C10 시클로알킬, 페닐, 페닐-치환된 C1 내지 C10 알킬, 또는 페닐 치환된 C3 내지 C1O 시클로알킬이되, 단 R5, R6, R7 및 R8 중 임의의 2개는 임의로 카르보시클릭 고리의 부분일 수 있고,
M+은 금속 이온, 알킬옥시 금속 이온, 알칼리 금속 이온, 4차 암모늄 양이온, 및 이들의 조합이다.
유용한 알킬 보로히드리드 개시제는 비제한적으로 리튬 트리에틸보로히드리드; 나트륨 트리에틸보로히드리드; 칼륨 트리에틸보로히드리드; 나트륨 테트라에틸 보레이트; 리튬 테트라에틸 보레이트; 리튬 페닐 트리에틸 보레이트; 테트라메틸암모늄 페닐 트리에틸 보레이트; 테트라메틸 암모늄 페닐 트리-n-부틸 보레이트; 리튬 트리-sec-부틸보로히드리드; 나트륨 트리-sec-부틸보로히드리드; 칼륨 트리-sec-부틸보로히드리드; 리튬 트리에틸보로듀테리드; 리튬 9-보로비시클로[3.3.1]-노난(9BBN) 히드리드; 리튬 텍실보로히드리드; 리튬 트리시아밀보로히드리드; 및 칼륨 트리시아밀보로히드리드를 포함한다. 추가 상세설명은 본원에서 참고로 전문이 도입된, 미국 특허 출원 공개 번호 US 2003/0226472 Al 및 국제 특허 공개 번호 WO 02/34851 Al 및 WO 02/34852 Al에서 확인될 수 있다.
본 발명의 또 다른 면에서, 붕소-함유 개시제는 화학식
Figure 112006052189757-PCT00005
의 화합물에 포함되는 알킬 보로히드리드를 포함한다.
상기 식 중, X는 0, S, 또는 CHR13이고;
G는 -(CR11R12)n- 또는
Figure 112006052189757-PCT00006
이고;
동일하거나 상이할 수 있는 R9 및 R10은 치환된 또는 비치환된 C1 -10 알킬, 탄소수 약 6 내지 약 12의 치환된 또는 비치환된 아릴기이고;
동일하거나 상이할 수 있는 R11, R12 및 R13은 수소, 치환된 또는 비치환된 C1 -10 알킬, 치환된 또는 비치환된 C1 - l0 알킬렌, 탄소수 약 7 내지 약 12의 치환된 또는 비치환된 아릴기이고;
n은 약 1 내지 약 5의 정수이고;
M은 IA족 금속, IIA족 금속, 암모늄, 테트라알킬암모늄, 포스포늄, 또는 금속 착화합물이고;
m은 +1 내지 +7이다.
M은 바람직하게는 IA족 금속, 예를 들어 리튬 (Li+), 나트륨 (Na+), 또는 칼륨 (K+)이다. 이와 같은 금속 알킬 보로히드리드의 추가 상세설명은 본원에서 참고로 전문이 도입된 국제 특허 공개 번호 WO 03/040151 Al에서 확인될 수 있다.
붕소-함유 개시제는 추가로 다관능성 아지리딘을 포함할 수 있거나 오르가노보란과 폴리아지리딘의 착화합물일 수 있다. 유용한 오르가노보란/폴리아지리딘 착화합물은 비제한적으로 화학식
Figure 112006052189757-PCT00007
의 화합물에 포함된다.
상기 식 중, R14는 C1 -10 알킬이고;
동일하거나 상이할 수 있는 R15 및 R16은 C1 -10 알킬, C3 -10 시클로알킬, 페닐, 페닐 치환된 C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬이되, 단 R14, R15 및 Rl6 중 임의의 2개는 임의로 카르보시클릭 고리의 부분일 수 있으며;
R17은 임의로 1종 이상의 헤테로원자 또는 헤테로원자 함유 기로 치환 또는 삽입된 다가 C1 -60 알킬, C6 -65 아릴, C7 -66 알킬아릴이고;
동일하거나 상이할 수 있는 R18 및 R19는 H 또는 C1 -10 알킬이고;
y는 약 1 내지 약 4이고;
x는 약 2 내지 약 15이되, 단 y는 x보다 1.3 배 이상 더 크다.
단독 또는 착화합물로서 사용되는 유용한 폴리아지리딘은 비제한적으로 트리메틸올 프로판 트리스(3-(2-메틸 아지리딘))프로피오네이트, 트리메틸올 프로판 트리스-3-N-아지리디닐 프로피오네이트, 펜타에리트리톨 트리스(3-(2-메틸 아지리딘))프로피오네이트, 및 펜타에리트리톨 트리스(3-(1-아지리디닐))프로피오네이트를 포함한다.
붕소-함유 개시제는 또한 트리알킬 보란 또는 알킬 시클로알킬 보란과 아민 화합물의 착화합물일 수 있으며,
여기서, 오르가노보란/아민 착화합물의 아민 화합물은 (1) 아미딘 구조 성분을 갖는 아민; (2) 헤테로시클릭 고리 중 하나 이상의 질소를 갖는 지방족 헤테로사이클(헤테로시클릭 화합물은 또한 헤테로사이클 중 하나 이상의 질소, 산소, 황 또는 이중결합를 함유할 수 있음); (3) 하나 이상의 수소결합 수용기를 추가로 갖는 1차 아민(1차 아민과 수소결합 수용기 간에 2개 이상의 탄소원자가 존재하는 경우 착화합물 내 분자 내 또는 분자 간 상호작용으로 인해 B-N 결합의 세기가 증가됨); 및 (4) 공액 이민으로 구성된 군에서 선택되며;
여기서, 트리알킬 보란 또는 알킬 시클로알킬 보란은 화학식
Figure 112006052189757-PCT00008
에 상응하고;
1차 아민은 화학식
Figure 112006052189757-PCT00009
에 상응하고;
오르가노보란 헤테로시클릭 아민 착화합물은 화학식
Figure 112006052189757-PCT00010
에 상응하고;
오르가노보란 아미딘 착화합물은 화학식
Figure 112006052189757-PCT00011
에 상응하고;
오르가노보란 공액 이민 착화합물은 화학식
Figure 112006052189757-PCT00012
에 상응하며;
여기서, B는 붕소이고;
R20은 C1 -10 알킬, C3 -10 시클로알킬 또는 2개 이상의 C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬로부터 형성된 시클로지방족 고리 구조이고;
R21은 수소, C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬이고;
R22는 수소, C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬이고;
동일하거나 상이할 수 있는 R23, R24, 및 R25는 수소, C1 -10 알킬, C3 -10 시클로알킬이거나 R23, R24 및 R25 중 2개 이상은 임의의 조합으로 결합하여 단일 고리 또는 다중 고리 구조일 수 있으며 고리 구조 내에 하나 이상의 질소, 산소 또는 불포화기를 포함할 수 있는 고리 구조를 형성할 수 있고;
R26은 수소, C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬, Y, -(C(R26)2- (CR26=CR26)C-Y이거나, 2개 이상의 R26이 결합하여 고리 구조를 형성하거나, 하나 이상의 R26이 Y와 고리 구조를 형성할 수 있되, 단 고리 구조는 이민 질소의 이중결합에 대해 컨쥬게이션되고;
Y는 독립적으로 각각 수소, N(R27)2, OR27, C(O)OR27, 할로겐 또는 R25 또는 R26과 시클릭 고리를 형성하는 알킬렌 기이고;
R27은 수소, C1 -10 알킬, C3 -10 시클로알킬, C6 -10 아릴 또는 알카릴이고;
Z는 산소 또는 -NR27이고;
a는 1 내지 10의 정수이고;
b는 0 또는 1이되, 단 a와 b의 합은 2 내지 10이고;
c는 1 내지 10의 정수이고;
x는 1 내지 10의 정수이되, 단 x의 총합은 2 내지 10이고;
y는 개별적으로 각각 0 또는 1이다.
착화합물은 바람직하게는 약 1.0:1.0 내지 약 3.0:1.0의 보란 화합물에 대한 아민 화합물의 몰비를 갖는다. 유용한 1차 아민의 비제한적인 예는 디메틸아미노프로필 아민, 메톡시프로필 아민, 디메틸아미노에틸아민, 디메틸아미노부틸아민, 메톡시부틸 아민, 메톡시에틸 아민, 에톡시프로필아민, 프로폭시프로필아민, 아민 말단 폴리알킬렌 에테르, 예를 들어 트리메틸올프로판 트리스(폴리(프로필렌글리콜), 아민 말단 에테르, 아미노프로필모르폴린, 이소포론디아민, 및 아미노프로필프로판디아민을 포함한다. 오르가노보란 헤테로시클릭 아민 착화합물의 비제한적인 예는 모르폴린, 피페리딘, 피롤리딘, 피페라진, 1,3,3-트리메틸 6-아자비시클로 [3.2.1]옥탄, 티아졸리딘, 호모피페라진, 아지리딘, 1,4-디아자비시클로[2.2.2]옥탄(DABCO), 1-아미노-4-메틸피페라진, 및 3-피롤린을 포함한다. 유용한 아미딘의 비제한적인 예는 1,8-디아자비시클로[5,4]운데스-7-엔; 테트라히드로피리미딘; 2-메틸-2-이미다졸린; 및 1,1,3,3-테트라메틸구아니딘을 포함한다. 유용한 공액 이민은 4-디메틸아미노피리딘; 2,3-비스(디메틸아미노)시클로프로펜이민; 3-(디메틸아민)아크롤레인이민; 및 3-(디메틸아미노)메타크롤레인이민을 포함한다. 추가 상세설명은 본원에서 참고로 도입된 미국 특허 출원 제 2002/0195453 Al에서 확인될 수 있다.
본 발명의 한 면에서, 전기화학 전지의 형성 방법은 (a) 각각 접합 표면을 갖는 제1 및 제2 전기화학 전지 성분을 제공하는 단계; (b) 제1 전기화학 전지 성분 또는 제2 전기화학 전지 성분 중 적어도 한 성분의 접합 표면에 중합성 (메트)아크릴레이트 성분 및 붕소-함유 개시제를 포함하는 경화성 실란트 조성물을 적용하는 단계; (c) 실란트 조성물의 경화 단계; 및 (d) 제2 전기화학 전지 성분의 접합 표면을 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면과 정렬시키는 단계를 포함한다.
본 발명의 또 다른 면에서, 전기화학 전지의 형성 방법은 (a) 접합 표면을 갖는 제1 전기화학 전지 성분을 제공하는 단계; (b) 제2 전기화학 전지 성분 접합 표면을 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면과 정렬시키는 단계; (c) 제1 또는 제2 전기화학 전지 성분 중 적어도 한 성분의 접합 표면의 일부 이상에 중합성 (메트)아크릴레이트 성분 및 붕소-함유 개시제를 포함하는 경화성 실란트 조성물을 적용하는 단계; 및 (d) 실란트 조성물을 경화하는 단계를 포함한다.
본 발명의 접착제 조성물은 또한 특정 충전제, 예를 들어 리토폰, 지르코늄 실리케이트, 수산화물, 예를 들어 칼슘, 알루미늄, 마그네슘, 철 등의 수산화물, 규조토, 탄산염, 예를 들어 나트륨, 칼륨, 칼슘, 및 마그네슘의 탄산염, 산화물, 예를 들어 아연, 마그네슘, 크롬, 세륨, 지르코늄 및 알루미늄의 산화물, 칼슘 점토, 훈증 실리카, 처리된 실리카, 침전된 실리카, 비처리된 실리카, 흑연, 합성 섬유 및 이의 혼합물을 포함할 수 있되, 단 충전제는 유의한 양의 물-추출성 이온성 물질을 함유하지 않아야 한다.
충전제는 총 조성물의 약 1 중량% 내지 70 중량%, 예를 들어 약 10 중량% 내지 약 50 중량%의 양으로 사용될 수 있다.
다른 첨가제도 본 발명의 조성물에 혼입될 수 있되, 단 이들은 연료 전지 성분을 밀봉하거나 결합하는 조성물의 능력 또는 연료 전지의 성능에 악영향을 미치지 않아야 한다. 예를 들어, 접착 촉진제가 본 발명의 조성물에 첨가될 수 있다. 이와 같은 접착 촉진제는 예를 들어, 옥틸 트리메톡시실란 (코넷티컷주 그린위치에 소재한 위트코 코퍼레이션(Witco Corporation)으로부터 상표명 A-137로 시판됨), 글리시딜 프로필 트리메톡시실란 (위트코로부터 상표명 A-187로 시판됨), 메타크릴옥시프로필 트리메톡시실란 (위트코로부터 상표명 A-174로 시판됨), 비닐 트리메톡시실란, 메틸트리메톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 메틸트리에톡시실란, 비닐트리에톡시실란, 에녹시실란, 테트라에톡시실란 및 이의 조합을 포함할 수 있다. 접착 촉진제는 바람직하게는 글리시딜-프로필 트리메톡시실란, 비닐 트리메톡시실란 및 이의 조합이다.
존재할 경우, 접착 촉진제는 총 조성물의 약 0.05 내지 약 2 중량%의 양으로 사용될 수 있다.
본 발명의 실리콘 조성물은 또한 추가 가교제를 포함할 수 있다. 추가 가교제는 비닐-말단 및(또는) 히드리드-관능화 폴리디메틸실록산과 반응할 수 있는 것이다. 예를 들어, 분자당 2개 이상의 히드리드를 갖는 트리메틸실릴-말단 히드로젠메틸 디메틸 실록산 공중합체 (피피지 인더스트리스(PPG Industries)로부터 마실(MASIL) XL-1으로 시판됨)가 본원에서 사용하기에 적절하다. 통상적으로 공지된 다른 가교제도 본 발명의 조성물과 사용될 수 있되, 단 이들은 연료 전지 어셈블리의 접착제 및 실란트 특성에 악영향을 미치지 않으면서 추가 경화 메커니즘을 통해서 본 발명의 조성물을 가교할 수 있어야 한다.
추가로, 점도 조절을 통해 분배 특성을 개질하기 위해서, 요변성제(thixotropic agent)도 포함될 수 있다. 요변성제는 총 조성물의 약 0.05 내지 약 25 중량%의 양으로 사용될 수 있다. 이러한 요변성제의 예는 강화 실리카, 예를 들어 용융 또는 훈증 실리카를 포함하고 비처리되거나 이의 표면의 화학적 성질을 변화시키도록 처리될 수 있다. 실질적으로 임의의 강화 용융, 침전 또는 훈증 실리카가 사용될 수 있다.
상기 처리된 훈증 실리카의 예는 폴리디메틸실록산-처리된 실리카 및 헥사메틸디실라잔-처리된 실리카를 포함한다. 상기 처리된 실리카는 예를 들어 캐보트 코퍼레이션(Cobot Coporation)의 상표명 CAB-O-SIL ND-TS 및 데구사 코퍼레이션(Degussa Corporation)의 상표명 에로실(AEROSIL), 예를 들어 에로실 R805로 시판된다.
비처리된 실리카로서, 비정질 및 수화 실리카가 사용될 수 있다. 예를 들어, 시판 비정질 실리카는 약 7 nm의 일차 입자 평균 입자 크기를 갖는 에로실 300, 약 12 nm의 일차 입자 평균 입자 크기를 갖는 에로실 200, 약 16 nm의 일차 입자 평균 입자 크기를 갖는 에로실 130을 포함하고, 시판 수화 실리카는 4.5 nm의 평균 입자 크기를 갖는 닙실(NIPSIL) E150, 2.0 nm의 평균 입자 크기를 갖는 닙실 E200A, 1.0 nm의 평균 입자 크기를 갖는 닙실 E220A (저펜 실리카 고갸 인크.(Japan Silica Kogya Inc.)에서 제조됨)를 포함한다.
히드록시-관능성 알콜, 예를 들어 트리메틸올 프로판의 트리스[코폴리(옥시프로필렌)(옥시프로필렌)]에테르, 및 [H(OC2H6)x(OC2H4)y-O-CH2]3-C-CH2-CH3 (여기서, x 및 y는 동일하거나 상이할 수 있고 약 1 내지 약 8,000의 정수임)도 요변성제로서 적합하고 미시간주 위안도트에 소재한 바스프 위안도트 코퍼레이션(BASF Wyandotte Corp.)으로부터 상표명 플루라콜(PLURACOL) V-10으로 시판된다.

Claims (28)

  1. 접합(mating) 표면을 갖는 제1 전기화학 전지 성분;
    제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면 위에 배치된, 중합성 (메트)아크릴레이트 성분과 붕소-함유 개시제의 반응 생성물을 포함하는 경화된 실란트 조성물; 및
    밀봉(seal)을 제공하기 위한 경화된 실란트 조성물 위로 인접 배치된 접합 표면을 갖는 제2 전기화학 전지 성분
    을 포함하는 전기화학 전지.
  2. 제 1항에 있어서, 제1 전지의 접합 표면이 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질인 전지.
  3. 제 2항에 있어서, 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질이 전기 전도성 기질, 열 전도성 기질 및 이들의 조합으로 구성된 군에서 선택되는 전지.
  4. 제 2항에 있어서, 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질이 사출 성형된 기질, 압축 성형된 기질 및 이들의 조합으로 구성된 군으로부터 선택된 성형된 기질인 전지.
  5. 제 2항에 있어서, 기질이 기계가공된 기질 또는 진공형성된 기질인 전지.
  6. 제 2항에 있어서, 플라스틱 또는 플라스틱-함유 기질이 전기 전도성이거나 전기 전도성 입자를 포함하는 전지.
  7. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 경화된 실란트 조성물이 제1 전지의 접합 표면에 접착식 결합되고, 추가로 제2 연료 전지의 접합 표면에 접착식 결합되는 전지.
  8. 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 경화된 실란트 조성물이 제1 전지의 접합 표면에 접착식 결합되고, 추가로 제2 연료 전지의 접합 표면에는 접착식 결합되지 않는 전지.
  9. 제 1항에 있어서, 제1 전지 성분이 캐쏘드 유동장 플레이트, 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산층, 애노드 촉매 층, 캐쏘드 촉매 층, 막 전해질, 막-전극-어셈블리 프레임, 및 이들의 조합으로 구성된 군에서 선택되는 전지.
  10. 제 9항에 있어서, 제2 전지 성분이 캐쏘드 유동장 플레이트, 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산층, 애노드 촉매 층, 캐쏘드 촉매 층, 막 전해질, 막-전극-어셈블리 프레임, 및 이들의 조합으로 구성된 군에서 선택되되, 단 제2 전지 성분은 제1 전지 성분과 상이한 것인 전지.
  11. 제 1항에 있어서, 경화된 실란트 조성물이 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 다-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 및 이들의 조합을 포함한 경화성 (메트)아크릴레이트 성분을 포함하는 전지.
  12. 제 11항에 있어서, 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 성분이 화학식 CH2=C(R)COOR1의 화합물에 포함되는 전지.
    상기 식 중, R은 H, CH3, C2H5 또는 할로겐이고,
    R1은 C1 -8 모노- 또는 비시클로알킬, 3 내지 8-원 헤테로시클릭 라디칼 (헤테로사이클 중 최대 산소원자는 2개임), H, 알킬, 히드록시알킬 또는 아미노알킬 (알킬 부분은 C1 -8 직쇄형 또는 분지형 탄소원자 사슬임)이다.
  13. 제 11항에 있어서, 다-관능성 (메트)아크릴레이트 성분이 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00013
    의 화합물에 포함되는 전지.
    상기 식 중, R2는 수소, 탄소수 1 내지 약 4의 알킬, 탄소수 1 내지 약 4의 히드록시알킬 또는
    Figure 112006052189757-PCT00014
    에서 선택되고;
    R3은 수소, 할로겐, 및 탄소수 1 내지 약 4의 알킬 및 C1 -8 모노- 또는 비시클로알킬, 고리 중 최대 산소원자가 2개인 3 내지 8 원 헤테로시클릭 라디칼에서 선택되고;
    R4는 수소, 히드록시 및
    Figure 112006052189757-PCT00015
    에서 선택되고;
    m은 약 1 내지 약 8의 정수이고;
    n은 약 1 내지 약 20의 정수이며;
    v는 0 또는 1이다.
  14. 제 1항에 있어서, 붕소-함유 개시제가 알킬 보로히드리드를 포함하는 전지.
  15. 제 14항에 있어서, 알킬 보로히드리드가 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00016
    의 화합물에 포함되는 전지.
    상기 식 중, R5는 C1 내지 C10 알킬이고,
    동일하거나 상이할 수 있는 R6, R7 및 R8은 H, C1 내지 C10 알킬, C3 내지 C10 시클로알킬, 페닐, 페닐-치환된 C1 내지 C10 알킬, 또는 페닐 치환된 C3 내지 C1O 시클로알킬이되, 단 R5, R6, R7 및 R8 중 임의의 2개는 임의로 카르보시클릭 고리의 부분일 수 있고,
    M+은 금속 이온, 알킬옥시 금속 이온, 알칼리 금속 이온, 4차 암모늄 양이온, 및 이들의 조합이다.
  16. 제 14항에 있어서, 알킬 보로히드리드가 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00017
    의 화합물에 포함되는 전지.
    상기 식 중, X는 0, S, 또는 CHR13이고;
    G는 -(CR11R12)n- 또는
    Figure 112006052189757-PCT00018
    이고;
    동일하거나 상이할 수 있는 R9 및 R10은 치환된 또는 비치환된 C1 -10 알킬, 탄소수 약 6 내지 약 12의 치환된 또는 비치환된 아릴기이고;
    동일하거나 상이할 수 있는 R11, R12 및 R13은 수소, 치환된 또는 비치환된 C1 - C10 알킬, 치환된 또는 비치환된 C1 - l0 알킬렌, 탄소수 약 7 내지 약 12의 치환된 또는 비치환된 아릴기이고;
    n은 약 1 내지 약 5의 정수이고;
    M은 IA족 금속, IIA족 금속, 암모늄, 테트라알킬암모늄, 포스포늄, 또는 금속 착화합물이고;
    m은 +1 내지 +7이다.
  17. 제 1항에 있어서, 붕소-함유 개시제가 추가로 다관능성 아지리딘을 포함하는 전지.
  18. 제 1항에 있어서, 붕소-함유 개시제가 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00019
    의 화합물에 포함되는 오르가노보란과 폴리아지리딘의 착화합물인 전지.
    상기 식 중, R14는 C1 -10 알킬이고;
    동일하거나 상이할 수 있는 R15 및 R16은 C1-10 알킬, C3-10 시클로알킬, 페닐, 페닐 치환된 C1-10 알킬 또는 C3-10 시클로알킬이되, 단 R14, R15 및 Rl6 중 임의의 2개는 임의로 카르보시클릭 고리의 부분일 수 있으며;
    R17은 임의로 1종 이상의 헤테로원자 또는 헤테로원자 함유 기로 치환 또는 삽입된 다가 C1 -60 알킬, C6 -65 아릴, C7 -66 알킬아릴이고;
    동일하거나 상이할 수 있는 R18 및 R19는 H 또는 C1 -10 알킬이고;
    y는 약 1 내지 약 4이고;
    x는 약 2 내지 약 15이되, 단 y는 x보다 1.3 배 이상 더 크다.
  19. 제 1항에 있어서, 붕소-함유 개시제가 트리알킬 보란 또는 알킬 시클로알킬 보란과 아민 화합물의 착화합물이고,
    상기 오르가노보란/아민 착화합물의 아민 화합물은 (1) 아미딘 구조 성분을 갖는 아민; (2) 헤테로시클릭 고리 중 하나 이상의 질소를 갖는 지방족 헤테로사이클(헤테로시클릭 화합물은 또한 헤테로사이클 중 하나 이상의 질소, 산소, 황 또는 이중결합를 함유할 수 있음); (3) 하나 이상의 수소결합 수용기를 추가로 갖는 1차 아민(1차 아민과 수소결합 수용기 간에 2개 이상의 탄소원자가 존재하는 경우 착화합물 내 분자 내 또는 분자 간 상호작용으로 인해 B-N 결합의 세기가 증가됨); 및 (4) 공액 이민으로 구성된 군에서 선택되며;
    트리알킬 보란 또는 알킬 시클로알킬 보란은 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00020
    에 상응하고;
    1차 아민은 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00021
    에 상응하고;
    오르가노보란 헤테로시클릭 아민 착화합물은 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00022
    에 상응하고;
    오르가노보란 아미딘 착화합물은 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00023
    에 상응하고;
    오르가노보란 공액 이민 착화합물은 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00024
    에 상응하며;
    B는 붕소이고;
    R20은 C1 -10 알킬, C3 -10 시클로알킬 또는 2개 이상의 C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬로부터 형성된 시클로지방족 고리 구조이고;
    R21은 수소, C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬이고;
    R22는 수소, C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬이고;
    동일하거나 상이할 수 있는 R23, R24, 및 R25는 수소, C1 -10 알킬, C3 -10 시클로알킬이거나 R23, R24 및 R25 중 2개 이상은 임의의 조합으로 결합하여 단일 고리 또는 다중 고리 구조일 수 있으며 고리 구조 내에 하나 이상의 질소, 산소 또는 불포화기를 포함할 수 있는 고리 구조를 형성할 수 있고;
    R26은 수소, C1 -10 알킬 또는 C3 -10 시클로알킬, Y, -(C(R26)2- (CR26=CR26)C-Y이거나, 2개 이상의 R26이 결합하여 고리 구조를 형성하거나, 하나 이상의 R26이 Y와 고리 구조를 형성할 수 있되, 단 고리 구조는 이민 질소의 이중결합에 대해 컨쥬게이션되고;
    Y는 독립적으로 각각 수소, N(R27)2, OR27, C(O)OR27, 할로겐 또는 R25 또는 R26과 시클릭 고리를 형성하는 알킬렌 기이고;
    R27은 수소, C1 -10 알킬, C3 -10 시클로알킬, C6 -10 아릴 또는 알카릴이고;
    Z는 산소 또는 -NR27이고;
    a는 1 내지 10의 정수이고;
    b는 0 또는 1이되, 단 a와 b의 합은 2 내지 10이고;
    c는 1 내지 10의 정수이고;
    x는 1 내지 10의 정수이되, 단 x의 총합은 2 내지 10이고;
    y는 개별적으로 각각 0 또는 1인 전지.
  20. 제 1항에 있어서, 전기화학 전지가 연료 전지인 전지.
  21. 각각 접합 표면을 갖는 제1 및 제2 전기화학 전지 성분을 제공하는 단계;
    제1 전기화학 전지 성분 또는 제2 전기화학 전지 성분 중 적어도 한 성분의 접합 표면에 중합성 (메트)아크릴레이트 성분 및 붕소-함유 개시제를 포함하는 경화성 실란트 조성물을 적용하는 단계;
    실란트 조성물의 경화 단계; 및
    제2 전기화학 전지 성분의 접합 표면을 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면과 정렬시키는 단계
    를 포함하는 전기화학 전지의 형성 방법.
  22. 접합 표면을 갖는 제1 전기화학 전지 성분을 제공하는 단계;
    제2 전기화학 전지 성분의 접합 표면을 제1 전기화학 전지 성분의 접합 표면과 정렬시키는 단계;
    제1 또는 제2 전기화학 전지 성분 중 적어도 한 성분의 접합 표면의 일부 이상에 중합성 (메트)아크릴레이트 성분 및 붕소-함유 개시제를 포함하는 경화성 실란트 조성물을 적용하는 단계; 및
    실란트 조성물을 경화하는 단계
    를 포함하는 전기화학 전지의 형성 방법.
  23. 제 21항 또는 제 22항에 있어서, 제1 전지 성분이 캐쏘드 유동장 플레이트, 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산층, 애노드 촉매 층, 캐쏘드 촉매 층, 막 전해질, 막-전극-어셈블리 프레임, 및 이들의 조합으로 구성된 군으로부터 선택되는 방 법.
  24. 제 21항 또는 제 22항에 있어서, 제2 전지 성분이 캐쏘드 유동장 플레이트, 애노드 유동장 플레이트, 기체 확산층, 애노드 촉매 층, 캐쏘드 촉매 층, 막 전해질, 막-전극-어셈블리 프레임, 및 이들의 조합으로 구성된 군에서 선택되되, 단 제2 전지 성분은 제1 전지 성분과 상이한 것인 방법.
  25. 제 21항 또는 제 22항에 있어서, 경화성 (메트)아크릴레이트 성분이 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 다-관능성 (메트)아크릴레이트 성분, 및 이들의 조합을 포함하는 방법.
  26. 제 25항에 있어서, 경화성 실란트 조성물이 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 에스테르, 다-관능성 (메트)아크릴레이트 에스테르, 및 이들의 조합을 포함하고; 단일-관능성 (메트)아크릴레이트 에스테르가 화학식 CH2=C(R)COOR1(여기서, R은 H, CH3, C2H5 또는 할로겐이고,
    R1은 C1 -8 모노- 또는 비시클로알킬, 3 내지 8-원 헤테로시클릭 라디칼 (헤테로사이클 중 최대 산소원자는 2개임), H, 알킬, 히드록시알킬 또는 아미노알킬 (알킬 부분은 C1 -8 직쇄형 또는 분지형 탄소원자 사슬임)의 화합물에 포함되고;
    다-관능성 (메트)아크릴레이트 에스테르가 화학식
    Figure 112006052189757-PCT00025
    의 화합물(여기서, R2는 수소, 탄소수 1 내지 약 4의 알킬, 탄소수 1 내지 약 4의 히드록시알킬 또는
    Figure 112006052189757-PCT00026
    에서 선택되고;
    R3은 수소, 할로겐, 및 탄소수 1 내지 약 4의 알킬 및 C1 -8 모노- 또는 비시클로알킬, 고리 중 최대 산소원자가 2개인 3 내지 8 원 헤테로시클릭 라디칼에서 선택되고;
    R4는 수소, 히드록시 및
    Figure 112006052189757-PCT00027
    에서 선택되고;
    m은 약 1 내지 약 8의 정수이고;
    n은 약 1 내지 약 20의 정수이며;
    v는 0 또는 1임)에 포함되는 방법.
  27. 제 21항 또는 제 22항에 있어서, 붕소-함유 개시제가 알킬 보로히드리드, 오르가노보란/폴리아지리딘 착화합물, 트리알킬 보란 또는 알킬 시클로알킬 보란과 아민 화합물의 착화합물, 및 이들의 조합을 포함하는 방법.
  28. 제 21항 또는 제 22항에 있어서, 전기화학 전지가 연료 전지인 방법.
KR1020067014801A 2004-01-22 2005-01-20 연료 전지용 저 표면 에너지 기질의 결합 및 밀봉을 위한중합성 조성물 KR20060128938A (ko)

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JP (1) JP4959343B2 (ko)
KR (1) KR20060128938A (ko)
CN (1) CN1926703A (ko)
CA (1) CA2553873A1 (ko)
MX (1) MXPA06008300A (ko)
WO (1) WO2005074060A1 (ko)

Families Citing this family (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7557433B2 (en) 2004-10-25 2009-07-07 Mccain Joseph H Microelectronic device with integrated energy source
WO2005085298A1 (en) * 2004-02-17 2005-09-15 Penn State Research Foundation Functional fluoropolymers and process therefor
US8066288B2 (en) 2005-10-20 2011-11-29 Henkel Corporation Components comprising polyisobutylene compositions
BRPI0706616A8 (pt) * 2006-01-17 2019-01-02 Henkel Corp método e sistema para formar um componente de célula de combustível
BRPI0707153A2 (pt) * 2006-01-17 2011-08-30 Henkel Corp método e sistema para formar uma célula de combustìvel, conjunto de eletrodo de membrana, método e sistema para formar um componente de célula de combustìvel, composição curável para vedar os componentes da célula de combustìvel, e, célula eletroquìmica
WO2008016384A2 (en) 2006-01-17 2008-02-07 Henkel Corporation Uv-curable fuel cell sealants and fuel cells formed therefrom
US20090000732A1 (en) * 2006-01-17 2009-01-01 Henkel Corporation Bonded Fuel Cell Assembly, Methods, Systems and Sealant Compositions for Producing the Same
JP5594966B2 (ja) * 2006-01-17 2014-09-24 ヘンケル コーポレイション 燃料電池を形成する方法
KR100673543B1 (ko) * 2006-02-15 2007-01-25 노드슨상산 주식회사 연료전지용 전해질막 큐어링장치
US7790305B2 (en) * 2007-02-20 2010-09-07 Freudenberg-Nok General Partnership Gas diffusion layers with integrated seals having interlocking features
JP5108376B2 (ja) * 2007-05-11 2012-12-26 東海ゴム工業株式会社 燃料電池用接着性シール部材
JP5108375B2 (ja) * 2007-05-11 2012-12-26 東海ゴム工業株式会社 燃料電池用接着性シール部材
FR2932612A1 (fr) * 2008-06-11 2009-12-18 Helion Plaque separatrice a double gorge pour pile a combustible
CN101794891B (zh) * 2010-03-25 2012-08-22 昆山希盟自动化科技有限公司 在燃料电池双极板上原位成型密封件的加工系统及方法
CN101826621A (zh) * 2010-03-30 2010-09-08 上海恒劲动力科技有限公司 燃料电池用双极板
CN101807700A (zh) * 2010-04-15 2010-08-18 昆山弗尔赛能源有限公司 复合密封结构的燃料电池双极板及其制造方法
JP5370325B2 (ja) * 2010-09-24 2013-12-18 大日本印刷株式会社 固体酸化物形燃料電池
US8802769B2 (en) * 2012-01-05 2014-08-12 Toyota Motor Engineering & Manufacturing North America, Inc. Medium for the stabilization and utility of volatile or liquid hydrides of boron
WO2016028783A1 (en) 2014-08-18 2016-02-25 Lord Corporation Method for low temperature bonding of elastomers
DE102017211273A1 (de) * 2017-07-03 2019-01-03 Audi Ag Verfahren zum Herstellen einer Brennstoffzellen-Schicht
CA3073071A1 (en) * 2017-08-28 2019-03-07 Ballard Power Systems Inc. Flow field plate for electrochemical fuel cells

Family Cites Families (19)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5106928A (en) * 1991-04-29 1992-04-21 National Starch And Chemical Investment Holding Corporation Acrylic adhesive composition and organoboron initiator system
US5219674A (en) * 1991-12-26 1993-06-15 International Fuel Cells Corporation Sealant for porous fuel cell component frames using polymerization of monomers
JP3535167B2 (ja) * 1994-02-22 2004-06-07 ミネソタ マイニング アンド マニュファクチャリング カンパニー 有機ホウ素アミン錯体に基づく重合開始剤システムを用いて製造される重合性組成物
DE19713250C2 (de) * 1997-03-29 2002-04-18 Ballard Power Systems Elektrochemischer Energiewandler mit Polymerelektrolytmembran
WO1999053559A1 (en) * 1998-04-14 1999-10-21 Three Bond Co., Ltd. Sealing material for fuel cell
JPH11329474A (ja) * 1998-05-19 1999-11-30 Mitsui Eng & Shipbuild Co Ltd レドックス電池またはレドックスキャパシタおよびその製造方法
US6812308B2 (en) * 2000-11-21 2004-11-02 3M Innovative Properties Company Initiator systems and adhesive compositions made therewith
US6656580B2 (en) * 1999-12-17 2003-12-02 Henkel Loctite Corporation Impregnation of a graphite sheet with a sealant
AU2096201A (en) * 1999-12-17 2001-06-25 Loctite Corporation Textured graphite sheet infused with a sealant
US6806330B1 (en) * 1999-12-17 2004-10-19 Dow Global Technologies Inc. Amine organoborane complex polymerization initiators and polymerizable compositions
JP4440424B2 (ja) * 2000-05-08 2010-03-24 クレハエラストマー株式会社 電池用膜状部材の製造法
EP1201722A1 (en) * 2000-10-23 2002-05-02 Loctite (R &amp; D) Limited Polymerisation initiators, polymerisable compositions, and uses thereof
WO2003041985A1 (en) * 2001-05-02 2003-05-22 Dow Global Technologies Inc. Fuel tanks and fuel transport lines
JP2002352813A (ja) * 2001-05-25 2002-12-06 Mitsubishi Chemicals Corp 燃料電池用セパレータ及びその製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池
US20030044553A1 (en) * 2001-08-23 2003-03-06 Ravi Ramanathan Fuel tanks
IE20020293A1 (en) * 2002-04-23 2003-10-29 Loctite R & D Ltd Initiator systems, polymerisable compositions, and uses thereof for bonding low surface energy substrates
JP4269550B2 (ja) * 2001-11-07 2009-05-27 パナソニック株式会社 燃料電池用セパレータの製造方法
JP4687004B2 (ja) * 2003-04-30 2011-05-25 Ｄｉｃ株式会社 硬化性樹脂組成物、成形材料及び燃料電池セパレーター
EP1656414B1 (en) * 2003-08-13 2013-04-10 Dow Global Technologies LLC Method for joining piping systems and piping to equipment, fixtures, devices, structures, and appliances

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Publication number Publication date
MXPA06008300A (es) 2007-04-16
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