KR20060028385A - 플러린층을 갖는 발광장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 저항거동을 나타내는 플러린층을 포함한 적층구조를 제공한다. 이 적층장치는 플러린층 및 소정 두께의 불소 화합물층을 포함한다. 이 적층 구조는 전기적으로 접촉되는 제 2 층상에 위치한 전기 전도성 물질의 제 3 층을 포함한다. 제 2 층의 두께는 적층구조가 제 1, 제 2, 및 제 3 층에 걸쳐 실질적으로 저항 접촉을 나타내도록 선택된다. 본 발명은 또한 기판과 상기 기판상에 양극 전극층을 형성하는 제 1 전기 전도성층을 포함한다. 본 장치는 플러린을 포함하는 전자 전달층, 및 상기 전자 전달층상에 음극 전극층을 형성하는 제 2 전기 전도성층을 포함한다. 본 장치는 양극 전극층과 전자 전달층 사이에 발광성 물질의층을 포함한다.
발광장치, 전극층, 플러린, 적층장치
Description
본 발명은 유기계 발광장치(OLEDs)에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 OLEDs에 현재 사용되는 문제의 유기 전자전달층을 대체하는 전자 전달층으로서 플러린층(fullerene layer)을 사용하는 혼성 전계발광 장치에 관한 것이다. 본 발명은 또한 플러린층에 저항 접촉(Ohmic contact)을 형성하는 계면 접촉층의 용도에 관한 것이다.
대표적인 유기 발광 장치는 양극(anode), 하나 이상의 전계발광 유기물질(들)을 포함하는 활성 발광 영역, 및 음극(cathode)을 포함한다. 전극중의 하나는 광학적으로 투과성인 반면, 다른 하나는 광학적으로 반사적이다. 양극의 기능은 발광영역 내에 정공이라고 부르는 양전하 입자를 주입하는 것이며, 또한 음극의 작용은 방출 영역 내에 전자를 주입하는 것이다. 전자 및 정공의 재결합에 수반되는 공정은 광파를 생성시킨다. 광파는 전술한 전극 중의 하나를 통해 이탈한다.
미국특허 4,356,429호는 양극과 방출영역 사이의 정공-전달유기층, 및 음극과 방출영역 사이의 전자 전달 유기층을 삽입하는 것을 개시하고 있다.
많은 상이한 유형의 유기 분자는 정공의 전달을 위한 우수한 매체를 제공하지만 불행하게도 이들은 전자의 전달에 관하여 매우 불량한 것으로 상세히 기록되 어 있다. 최적 장치 성능을 얻기 위해서는 방출영역에서 균형된 전자 및 정공 밀도를 갖는 것이 중요하다. 전자 주입을 향상시키기 위해서, 최저 비점유 궤도(LUMO)와 일치하는 뛰어난 에너지 대역을 제공하는 Ca 및 Mg 등의 낮은 일함수 금속이 음극 물질로서 선택되었다. 그러나 낮은 일함수 금속은 반응성이 높아 기상 금속원자가 유기막 표면상에서 부딪힐 때 유기분자들을 분열시킨다 [A. Turk, D. Grozea, X.D. Freng, Z.H. Lu, H. Aziz, and A.M. Hor, "Metal/Alq Interface Structures", Appl. Phys. Lett. 81, 766 (2002).]. 이것은 음극 등의 낮은 일함수 금속을 사용할 수 있는 능력을 제한한다. 일반적으로 음극 계면 안정성은 유기 및 고분자 물질이 매우 반응성인 하나 이상의 원소를 함유한다는 사실로부터 손상된다. 산소 등의 일부 원소들은 음극을 구성하는 원소와 쉽게 반응하여 계면 산화물을 형성하여, 결국 전기적으로 열화된다 [A. Turak, D. Grozea, X.D. Feng, Z.H. Lu, H. Aziz, and A.M. Hor, "Metal//Alq Interface Structures", Appl. Phys. Lett. 81, 766 (2002)].
탄소의 자연적으로 발생하는 동소체의 일원으로서, 플러린 물질은 견고한 구조 및 우수한 전하 전달특성으로 알려져 있다. 미국특허 5,861,219호는 유기발광 다이오드에 사용되는 5-하이드록시-퀴녹살린의 호스트 금속 착화합물에 첨가된 도핑제로서 플러린의 사용을 개시하고 있다. 5-하이드록시-퀴녹살린의 호스트 금속 착염은 구조 내에 방출영역을 형성하는 전계발광층에 함유된다. 미국특허 공보 2002/0093006A1은 유기발광 다이오드 구조에서 발광성층으로서 플러린층의 사용을 개시하고 있다.
미국특허 공보 2003/0042846A1은 유기 광기전장치에서 전자 수용체층으로서 플러린의 사용을 개시하고 있다.
일본특허 3227784호 및 일본특허출원 04-144479호는 정공 전달층으로서 플러린의 사용을 개시하고 있다.
미국특허 5,171,373호는 태양전지에서 플러린의 사용을 개시하고 있다. 미국특허 5,759,725호는 광전도체에서 플러린의 사용을 개시하고 있다.
정공 전달층과 발광층 사이의 계면층으로서 플러린의 사용은 Jpn. J. Appl. Phys. Vol. 42, 2526 (2003)에서 케이조 카토, 케이수께 스즈끼, 카누나리 신보, 푸타오 카네코, 노조무 쓰보이, 사또시 고바야시, 도요야수 타도코로, 및 신니치 오타가 개시하였다.
Hung 등에게 허여된 미국특허 5,776,622호는 양극, 음극 및 EL층을 포함하는 전계발광 장치를 개시하고 있는데, 여기서 음극층은 EL층을 접촉하며 또한 EL층과 직접 접촉하는 불소층 및 불소층과 직접 접촉하는 전도성층을 포함한다.
대표적인 OLED의 광 출력은 두개가 결합된 광파를 포함하는데, 하나는 광 투과성 전극을 통해 직접 전파되고, 다른 것은 반사 전극으로부터 반사된 다음 광 투과성 전극을 통해 전파된다. 이들 두개의 광파는 대략 동일한 진폭을 가지며 또한 이들 두개의 광 비임의 광학간섭은 최종 출력 광파의 총 진폭 및 분광 프로파일을 결정한다.
전자 전달층에서 보다 양호하게 전자를 전달하며 또한 음극 전극층에서 전자 전달층을 거쳐서 발광 영역까지 보다 양호하게 전달하게 하는 유기계 전계발광 장 치를 제공하는 것이 매우 유리할 것이다.
본 발명의 목적은 현재 문제가 되는 유기분자계 전자 전달층을 대체하는, 전자 전달층으로서 플러린층(fullerene layer)을 사용하는 유기계 전계발광 장치를 제공하는 것이며 또한 본 발명의 다른 목적은 플러린층과 저항접촉(Ohmic contact)하여 전위가 플러린/계면층/금속성 음극영역을 횡단하는데 관통하는데 전위장벽이 거의 없도록 하는, 플러린층과 음극 전자층 사이의 계면층을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 출력 분광 및 전력 효율을 광학적으로 조정할 수 있게 하는 혼성 유기계 발광 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 관점에 따르면,저항거동을 나타내는 플러린층을 포함하는 적층 구조를 제공한다. 이 적층 장치는 제 1 표면과 이 제 1 표면과 대향하는 제 2 표면을 갖는 플러린을 포함하는 제 1 층을 포함한다. 이 적층구조는 제 1 층의 제 1 표면상에 위치한 불소 화합물을 포함하는 소정 두께의 제 2 층을 포함한다. 이 적층 구조는 제 2 층상에 위치한 전기 전도성 물질을 포함하는 제 3층을 포함한다. 제 2 층의 소정 두께는 적층 구조가 제 1, 제 2 및 제 3층에 걸쳐 상당한 저항 거동을 나타내도록 선택된다.
본 발명의 다른 관점에 따르면, 저항 거동을 나타내는 플러린층을 포함한 적층구조가 제공된다. 이 적층구조는 제 1 표면과 이 제 1 표면과 대향하는 제 2 표면을 갖는 플러린을 포함하는 제 1 층을 포함한다. 적층구조는 플러린을 포함하는 제 1 층의 제 1 표면상에 위치한 낮은 일함수 물질을 포함하는 제 2 층을 포함한다. 적층구조는 제 2 층에 위치한 전기 전도성 물질을 포함하는 제 3층을 포함한다. 낮은 일함수 물질은 적층구조가 제 1, 제 2 및 제 3층에 걸쳐 상당한 저항 거동을 나타내는 것을 전제로 하여 선택된다.
본 발명의 다른 관점에 따르면, 기판, 및 상기 기판 상에 양극 전기 전도성층을 형성하는 제 1 전기 전도성층을 포함하는 발광장치가 제공된다. 이 장치는 플러린을 포함하는 전자전달층, 및 상기 전자전달층에 음극 전극층을 형성하는 제 2 전기전도성층을 포함한다. 본 장치는 양극 전극층과 전자 전달층 사이에 삽입된 발광성 물질을 포함한층을 포함한다.
본 발명의 이 관점에 따르면, 본 장치는 양극 전자층과 발광성 물질 사이에 삽입된 정공 전달층을 포함할 수 있다. 정공 전달층은 정공을 안내하는 유기분자로 이루어질 수 있다.
본 발명의 이 관점에 따르면, 본 장치는 플러린을 포함하는층과 음극 전자를 형성하는 전기 전도성층 사이에 삽입된 계면층을 포함할 수 있는데, 여기서 상기 계면층의 물질은 계면층이 플러린층과 저항 접촉을 이루도록 선택된다.
또한 발광성 물질의층과 플러린 함유 전자 전달층 사이에 위치하는 약 0.2nm 내지 약 3nm 두께의 불화리튬(LiF)층일 수 있다.
또한 정공을 차단하는 물질로 만든 발광성층과 플러린 함유층 사이에 삽입된 계면층일 수 있으므로 여기서 정공차단층은 정공이 플러린층 내로 누출하는 것을 차단 또는 방지한다.
이하 본 발명에 따라 제조된 적층 구조 및 발광장치를 첨부 도면을 참조하여 단지 예로서 설명한다.
도 1은 본 발명에 따라 제조된 저항거동을 나타내는 적층 구조의 단면도이다.
도 2는 이층 계면 구조, 즉 Al/LiF/C60(실선)과, 본 발명에 따라 제조된 단일층 구조 Al/C60의 전류 대 전압의 그래프이다.
도 3은 본 발명에 따라 구성된 플러린 혼성 발광장치의 개략 단면도이다.
도 4는 4개의 상이한 두께의 플러린(C60) 전자 전달층을 갖는 도 3의 혼성 유기 EL 장치에 대한 전류 대 전압 관계의 그래프이다.
도 5는 4개의 상이한 두께의 플러린(C60) 전자 전달층을 갖는 도 3의 혼성 유기 EL 장치의 휘도 대 전압의 그래프로서, 4개의 상이한 곡선은 4개의 상이한 두께의 플러린 전자 전달층에 대응한다.
도 6은 4개의 상이한 두께의 플러린(C60) 전자 전달층을 갖는 도 3의 혼성 유기 EL 장치의 광학 스펙트럼이다.
도 7은 통상의 트리스-(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(Alq) 유기물로 만든 전자 전달층 및 20nm 및 110nm의 두께를 갖는 종래의 유기 EL 장치의 두개의 전류-전압 특성을 나타낸다.
도 8은 내장 LiF층을 구비한 OLED(●)과 내장 LiF층을 구비하지 않은 OLED(○)의 휘도-전압 특성을 비교하는 것으로서; 시험장치 구조는 글래스 기판/ITO/TPD(50nm)/Alq(25nm)/[내장 LiF층 (0 nm (○), 1nm (●)]/플러린(25nm)/LiF (0.5nm)/Al(100nm)이다.
정의
여기서 사용되는 관용구 "전자 전달층"은 한 영역에서 다른 영역까지층을 가로질러 전자들을 전도 또는 전달하는 주 기능을 갖는 박막 물질을 의미한다.
여기서 사용되는 관용구 "정공 전달층"은 한 영역에서 다른 영역까지층을 가로질러 정공을 전도하는 주 기능을 갖는 박막 물질을 의미한다.
여기서 사용되는 관용구 "발광성층 또는 발광층"은 발광의 주 기능을 갖는 박막 물질을 의미한다.
여기서 사용되는 관용구 "전계 발광층"은 전기 자극 하에서 발광의 주 기능을 갖는 박막 물질을 의미한다.
여기서 사용되는 관용구 "저항 접촉 (또는 저항 거동)"은 두개 (또는 그 이상)의 상이한 물질들 사이에 형성된 하나 (또는 그 이상)의 접촉 계면(들)을 통한 인가 전압의 함수로서 전류가 직선으로 증가하는 것을 의미한다.
여기서 사용되는 용어 "플러린"은 문헌에서 벅크민스터(Buckminster) 플러린, 나노 버키 볼 (NBB) 또는 버키 볼(BB)라고 하는 구형의 자체결합된 60개, 70개 또는 그 이상의 탄소원자로 구성된 나노 구조 탄소를 의미한다.
여기서 사용되는 관용구 "정공 주입층 (또는 정공 주입전극)"은 정공 전달층 내에 정공 주입을 용이하게 하는 주 기능을 갖는 박막층을 의미하는 것으로서, 정 공 주입층은 통상 양극이다.
여기서 사용되는 관용구 "계면 접촉층" 또는 "계면층"은 두개의 인접층 사이에 삽입되어 계면 전이층으로 작용하는 초박층을 의미한다.
저항 거동을 나타내는 적층 구조
먼저 도 1을 참조하면 저항거동을 나타내는 플러린층을 포함한 적층구조(10)이 도시된다. 적층 구조(10)는 플러린을 포함하는 제 1 층(12), 상기층(12)의 제 1 표면상에 위치한 불소 화합물을 함유하는 소정 두께의 제 2 층(14)를 포함한다. 전기 전도성 물질을 포함하는 제 3층(16)은 상기 제 2 층(14)상에 위치하며 이 제 2 층(14)에 전기접촉이 이루어질 수 있으며, 상기 소정 두께의 불소 화합물은 적층 구조가 제 1, 제 2 및 제 3층에 걸쳐 실질적으로 저항 거동을 나타내도록 선택된다.
플러린은 C60, C79 또는 그의 조합물일 수 있다. 플러린을 포함하는층(12)은 또한 플러린과 유기분자의 혼합물, 플러린과 무기 물질의 혼합물, 및 전도성 고분자에 화학적으로 결합된 플러린을 포함할 수 있다.
불소 화합물은 알칼리성 불소 화합물일 수 있으며, 바람직하게 알칼리성 불소 화합물은 불화리튬(LiF)이다. 소정 두께의 불화 리튬층은 저항거동을 제공하기 위해 약 0.2nm 내지 약 5nm 범위 내이다. 전기 전도성 물질은 Al, Cr, Cu, Ag, Au, Ni, Fe, Ni, W, Mo, Co 또는 Mg:Ag 합금 및 Li:Al 합금일 수 있다. 바람직하게 전기 전도성 물질은 알루미늄(Al)이다.
적층 구조(10)에는 적층구조와 기판 사이에 전기접촉을 만들기 위해 기판의 표면에 물리적으로 접촉된 제 1 표면에 대향하는 플러린을 포함하는층의 제 2 표면이 적용될 수 있다. 기판은 발광 다이오드, 태양전지, 광검출기 등의 광전자 장치부가 될 수 있지만 이들에 한정되지 않는다. 기판은 또한 예로서 전계효과 트랜지스터, 터널 다이오드 등의 전자장치의 일부일 수 있다.
저항거동을 나타내는 적층구조의 다른 실시태양에는 플러린을 포함한 제 1 층, 플러린층의 제 1 표면에 위치한 낮은 일함수 물질을 포함하는 제 2 층이 포함된다. 이 적층 구조는 전기적으로 접촉될 수 있는 제 2 층에 위치한 전기 전도성 물질인 제 3층을 포함하는데, 상기 낮은 일함수 물질은 적층 구조가 제 1, 제 2 및 제 3층에 걸쳐 실질적으로 저항 접촉을 나타내도록 선택된다.
플러린은 C60, C70 또는 그의 조합일 수 있다. 플러린을 포함한층은 또한 플러린과 유기분자의 혼합물, 플러린과 무기물질의 혼합물, 고분자 플러린, 및 전도성 고분자에 화학적으로 결합된 플러린을 포함할 수 있다.
전기 전도성 물질은 예로서 Al, Cr, Cu, Ag, Au, Ni, Fe, Ni, W, Mo, Co 또는 Mg:Ag 합금 및 Li:Al 합금이나 혼합물의 하나일 수 있다. 적층 구조(10)에는 적층구조와 기판 사이에 전기접촉을 형성하기 위해 기판의 표면에 물리적으로 접촉된 플러린층의 제 2 표면(제 1 표면과 대향)이 적용될 수 있다. 기판은 발광 다이오드, 태양전지, 광검출기 등의 관전자 장치의 일부일 수 있지만, 이들에 한정되는 것은 아니다. 기판은 또한 예로서 전계효과 트랜지스터, 터넬 다이오드 등의 전자장치의 일부일 수 있다.
도 2는 기판/Al/C60/A1; 및 기판/Al/LiF/C60/LiF/Al의 적층순서를 갖는 두개의 접촉 전극 사이에 개재된 100nm 두께의 C60 플러린의 전류-전압 관계를 그래프 형태로 나타낸다. 진성 계면 저항접촉은 계면에 걸쳐 전자 전류 장벽이 없다는 것을 특징으로 한다. 본 시험 케이스의 경우에, 전류-전압 관계는 직선 관계를 따라야 하며, 여기서 직선의 경사는층의 고유저항에 의해 결정된다. 도 2는 Al/C60이 강한 정류 특성을 가지며; Aㅣ/LiF/C60이 우수한 저항 접촉특성을 나타내는 것을 도시한다.
전계발광장치
도 3을 참조하면, EL장치(18)는 미국특허 4,356,429호에 개시된 유형의 통상의 소형 유기 분자계 장치 내로 플러린층을 합체하는 것을 설명하도록 구성되었다. 이 장치(18)는 기판(20), 정공 주입용 전도성 양극 전극층(30), 정공 전달용 정공 전달층(40), 상기 정공 전달층(40) 상에 형성된 발광 가능한 발광성층 또는 발광층(50), 상기 발광층(50) 상에 형성된 플러린층(60), 외부 전도성 음극층(90), 및 플러린층(60)과 음극층(90) 사이에 개재되어 플러린층(60) 및 음극층(90)과 저항 접촉하는 계면 접촉층(80)을 포함한다. Si 산화물 및 질화물 등의 유전체로 만든 광학 음극 캡핑층(100)이 음극층(90)상에 피착될 수 있다.
기판(20)은 유리가 될 수 있으며, 또는 다른 방법으로서 박막을 기계적으로 지지할 수 있는 어떤 물질로도 제조할 수 있다. 이것은 전기 드라이버로서 사용할 수 있는 기능성 박막 트랜지스터로 피복될 수 있다. 기판(20)은 발광성층으로부터 방출된 광에 대해 광학적으로 투명할 수 있다. 다른 방법으로서, 층(80, 90 및 100)은 광이 광발광성층(5)으로부터 이들 층을 통하여 결합하도록 적절한 물질 및 두께로 만들 수 있다.
전도성 양극층(30)은, 정(正) 바이어스가 인가되고 또한 양극층이 예를 들어 ITO인 경우에는 정공 주입전극이다. 전극층(30)은 또한 높은 일함수를 갖는 그 외의 금속 또는 합금일 수 있다. 예를 들면, 양극층(30)은 SnO2, Ni, Pt, Au, p++반도체(c-Si, a-Si, a-Si:H, 폴리-실리콘)을 포함한 높은 일함수의 전도 물질로부터 선택할 수 있다. 그 외의 양극 물질은 미국특허 4,885,211호에 개시되어 있다.
정공 전달층(HTL)(40)은 바람직하게는 유기계층이며, 통상 HTL로 사용되는 N,N'-디페닐-N,N'-비스(3-메틸페닐)(1,1'-비테닐)4,4'-디아민(TPD)일 수 있으며 또한 약 60nm의 두께를 가질 수 있는데 이 두께에 한정되는 것은 아니다. 이것은 또한 정공을 전달할 수 있으며 또한 약 10nm 내지 약 300nm 범위의 두께를 가질 수 있는 그 외의 어떤 하나 이상의 유기 또는 고분자 물질층일 수 있다. 정공 전달층(40)은 2002년 12월 5일자로 공개된 출원번호 10/117,812호의 미국특허 공보 20020180349호에 개시된 물질들을 포함할 수 있는데, 상기 공보는 미국특허 4,539,507호, 5,151,629호, 5,150,006호, 5,141,671호 및 5,846,666호를 참조한다. 이 참고문헌은 상이한 정공 전달층 물질, 전자 전달층 물질, 양극 물질 및 음극물질을 개시하는데, 이 출원은 미국특허 4,539,507호, 5,942,340호 및 5,952,115호를 참조한다.
발광성층 또는 발광층(50)은 예를 들어 트리스-(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(Alq)으로 구성된 유기 전계발광층일 수 있으며 또한 25nm의 두께를 가질 수 있다. 이것은 또한 상이한 색상을 방출하며 또한 약 10nm 내지 약 100nm 범위의 두께를 가질 수 있는 유기화합물의층일 수 있다. 발광층으로서 유용한 다른 적절한 물질로는 폴리(파라페닐렌 비닐렌)(PPV) 등의 공액고분자, 미국특허 5,294,869호 및 5,151,629호에 개시된 것과 같은 안료 염료를 함유하거나 함유하지 않는 PPV의 다양한 구성원; 미국특허 6,524,727호에 개시된 바와 같은 희토 금속, 악티늄족 또는 전이금속 유기 착염을 포함한다.
활성 발광층(50)의 영역은 저분자 및 고분자를 포함하는 형광 및 인광 물질 중에 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있다. 예를 들면, 활성 발광층(50)은 미국특허 공보 20020180349호에 개시된 물질들로 구성될 수 있다. 미국특허출원 08/829,398호, 09/489,144호 및 미국특허 6,057,048호도 발광층으로 사용할 수 있는 물질을 개시하고 있다.
전자 전달층(60)은 바람직하게는 플러린 화합물 C60으로 구성되며, 또한 약 1nm 내지 약 200nm, 바람직하게는 약 1nm 내지 120nm 범위의 두께를 갖는다. 플러린층 두께는 다색상, 원하는 파장의 색상, 및 최적 광 출력을 발생시킬 수 있는 소망의 광학 계면을 형성하도록 선택될 수 있다.
C60 이외에, 플러린 화합물은 C70과 같은 다른 플러린 구성원, C60:C70과 같은 두개 이상의 플러린 화합물의 혼합물, C60:Alq, C60:PPV와 같은 하나 이상의 유기 분자 또는 고분자와 플러린의 혼합물일 수 있다. 전자 전달층(60)은 플러린과 혼합된 전자 전도체인 유기 분자 또는 고분자를 포함할 수 있다. 그 외에, 전자 전달층은 플러린과 혼합된 불화 리튬(LiF)을 포함할 수 있거나, 또는 전자 전달층은 플러린과 혼합된 금속 입자를 포함할 수 있다. 바람직한 금속입자는 은 금속 입자이다.
플러린층(60)과 접촉하는 계면층(80)은 바람직하게는 2nm의 LiF 및 Al의 이중층으로 제조된다. 그러나 당업자라면 이것이 플러린층과 직접 접촉하는 한다면 어떤 불소일 수도 있음을 알 수 있을 것이다. 계면층(80)은 낮은 일함수 금속 및 예로서 Ca, mg, Mg:Ag 및 Li:Al 등의 합금 또는 혼합물을 사용하여 만들 수 있다.
음극층(90)은 바람직하게는 알루미늄(Al)이며 또한 10nm의 두께를 갖는 것이 양호한 거동을 나타내지만 다른 두께도 분명하게 사용할 수 있다. 그 외에 음극(90)은 그 외의 잘 알려진 전도성 금속 및/또는 합금의 하나 이상의 층으로 만들 수 있다. 예를 들어, 음극(90)은 ITO, Al, Cr, Cu, Ag, Au, Ni, Fe, Ni, W, Mo, Co, Mg:Ag, Li:Al과 같은 고 전도성 금속 및 합금 중의 하나 이상의 층으로 제조할 수 있다. Si 산화물 및 질화물과 같은 유전체로 만든 광학 음극 캐핑층(100)은 당업계에 공지된 스퍼터링 또는 그 외의 코팅법 중의 어느 것에 의해 음극상에 피착될 수 있다.
본 발명은 견고한 전자 전달층으로서 플러린층을 사용하는 혼성 발광성층을 제공한다. 플러린층의 전기적 특성, 예를 들어 높은 전기 전도성 및 음극과의 우수한 전기 접촉성은 도 4에 도시된 바와 같이 광범위한 두께에 대하여 유사한 전류-전압 특성을 유지시킬 수 있게 한다. 플러린층과 발광성 유기물의 광학 상수 차 이로 인하여 도 5에 도시된 바와 같은 샌드위치 구조로부터의 광의 엔지니어링 및 도 6에 도시된 바와 같은 분광 분포의 엔지니어링을 가능하게 된다,
종래의 순수 유기계 발광 장치와 비교하여 플러린층을 사용하는 본 발광 장치(18)의 이점을 더욱 설명하기 위하여, 도 7은 Alq로 만든 종래의 전자 전달층(60)으로 제조한 종래 장치의 전류-전압 특성을 나타낸다. Alq 전자 전달층의 두께는 전류-전압 특성을 변화시키고 또한 여러개의 전자 볼트에 의한 구동 전압을 증가시키는 것을 나타낸다.
당업자라면 플러린층이 두개 이상의 플러린의 혼합물, 예를 들어 C60:C70을 포함할 수 있음을 알 수 있을 것이다. 플러린층은 또한 탄소 나노튜브, 및 기상층착에 의해 층착된 플러린을 포함할 수 있다.
도 3를 참조하면, OLED 디스플레이 장치의 또 다른 실시태양은 플러린층(60)과 발광성층(50) 사이에 계면층(도시 안함)을 삽입하는 것을 포함한다. 계면층을 합체하는 장치에 대한 본 발명자들의 연구에 따르면, 계면층은 장치 성능을 더욱 개량시킨다. 두께 (0.2-3nm)의 얇은 불화리튬 (LiF)층이 삽입되는데 이는 층(60)과 층(50) 사이를 더 양호하게 접촉하게 하며 결국 장치의 구동 전압이 낮아지게 한다. 도 8은 내장 LiF층을 구비한 OLED와 내장 LiF층을 구비하지 않은 OLED(○)의 휘도-전압 특성을 비교한다. 시험장치 구조는 유리기재/ITO/TPD(50nm)/Alq(25nm)/[내장 LiF층 (0 nm (○), 1nm (●))]/플러린(25nm)/LiF (0.5nm)/Al(100nm)이다.
OLED 장치의 다른 대체 실시태양에 있어서, 최저 비점유 분자 궤도 (LUMO) 에너지가 약 2eV-3eV이고 최고 비점유 분자궤도 (HOMO)에너지가 약 5-7eV인 유기 분자층은 층(60)과 층(50) 사이에 삽입된다. 이러한 유기 분자층은 정공 차단층으로 작용하며 따라서 EL층(50)내의 엑시톤(exiton) 밀도를 증가시켜 결국 보다 효율적인 장치가 되게 할 것이다. 이러한 분자의 비 제한적인 예로는, 4,4'-비스(카바졸-9-일)-비페닐; 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-펜안트롤린; 1,3-비스(5-(4-디페닐아미노)페닐-1,3,4-옥사디아졸-2-일)벤젠; 3,4,5-트리페닐-1,2,4-트리아졸; 3-(비페닐-4-일)-4-페닐-5-tert-부틸페닐-1,2,4-트리아졸; 3,5-비스(4-tert-부틸페닐)-4-페닐-[1,2,4]트리아졸; 2-(4-비테닐일)-5-(4-tert-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸; 1,3-비스[5-(4-(1,1-디메틸에틸)페닐)-1,3,4-옥사디아졸-2-일]벤젠; 1,4-비스(5-(4-디페닐아미노)페닐-1,3,4-옥사디아졸-2-일)벤젠; 1,3,5-트리스[5-(4-(1,1-디메틸에틸)페닐)-1,3,4-옥사디아졸-2-일]벤젠을 포함한다.
여기서 사용되는 용어 "포함하다"(comprises), "포함하는"(comprising), "포함하는"(including) 및 "포함하다"(include)는 포괄적이며 제한이 없으며 비한정적인 것으로 해석되어야 한다. 구체적으로, 본 특허청구범위를 포함한 본 명세서에서 사용할 때, 용어"포함하다", "포함하는", "포함하는" 및 "포함하다"와 그 변형용어는 특정한 특징, 단계 또는 성분이 포함되는 것을 의미한다. 이들 용어는 그 외의 특징, 단계 또는 성분을 배제하는 것으로 해석해서는 안 된다.
본 발명의 바람직한 실시태양의 전술한 설명은 본 발명의 원리를 예시하면서도 본 발명을 예시한 특정 실시태양에 한정하지 않도록 제시하였다. 본 발명의 범 위는 다음 특허청구범위에 포함되는 모든 실시태양 및 그의 균등물에 의해 한정되는 것이다.
Claims (46)
- 저항거동을 나타내는 플러린층을 포함하는 적층 구조로서:a) 플러린층으로 구성되며, 제 1 표면과 상기 제 1 표면에 대향하는 제 2 표면을 갖는 제 1 층;b) 플러린을 포함하는 상기 제 1 층의 상기 제 1 표면에 위치한 불소 화합물을 포함하는 소정 두께의 제 2 층; 및c) 상기 제 2 층상에 위치한 전기 전도성 물질을 포함하는 제 3층을 포함하는데, 상기 제 2 층의 소정 두께는 적층 구조가 상기 제 1, 제 2 및 제 3층에 걸쳐 실질적으로 저항거동을 나타내도록 선택되는 적층구조.
- 제 1 항에 있어서, 상기 플러린이 C60, C70 및 그의 조합으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 적층 구조.
- 제 1 항 또는 2 항에 있어서, 상기 불소 화합물이 알칼리성 불소 화합물인 적층 구조.
- 제 3 항에 있어서, 상기 알칼리성 불소 화합물이 불화리튬(LiF)인 적층 구조.
- 제 4 항에 있어서, 상기 불화리튬층의 소정 두께가 약 0.2nm 내지 약 5nm 범위인 적층 구조.
- 제 1 항, 2 항, 3 항, 4 항 또는 5 항에 있어서, 상기 전기 전도성 물질이 Al, Cr, Cu, Ag, Au, Ni, Fe, Ni, W, Mo, Co 및 Mg:Ag 및 Li:Al의 합금 또는 금속 혼합물로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 적층 구조.
- 제 1 항, 2 항, 3 항, 4 항 또는 5 항에 있어서, 상기 전기 전도성 물질이 알루미늄(Al)인 적층구조.
- 제 1 항, 2 항, 3 항, 4 항, 5 항, 6 항 또는 7 항에 있어서, 상기 제 1 층에 대향하는 플러린을 함유하는층의 제 2 표면이 적층 구조와 기판 사이에 전기 접촉을 형성하도록 기판의 표면에 물리적으로 접촉되는 적층구조.
- 제 1 항, 2 항, 3 항, 4 항, 5 항, 6 항, 7 항 또는 8 항에 있어서, 플러린을 함유하는 상기 층이 플러린과 유기 분자의 혼합물, 플러린과 무기물질의 혼합물, 고분자 플러린, 및 전도성 고분자에 화학 결합된 플러린을 포함하는 적층구조.
- 저항거동을 나타내는 플러린층을 포함한 적층 구조로서:a) 플러린을 포함하며, 제 1 표면과 상기 제 1 표면에 대향하는 제 2 표면을 갖는 제 1 층;b) 플러린을 포함하는 상기 층의 상기 제 1 표면상에 위치한 낮은 일함수 물질을 포함하는 제 2 층; 및c) 상기 제 2 층상에 위치한 전기 전도성 물질을 포함하는 제 3층을 포함하며, 상기 낮은 일함수 물질은 상기 적층구조가 제 1, 제 2 및 제 3층에 걸쳐 실질적으로 저항거동을 나타내도록 선택되는 적층구조.
- 제 10 항에 있어서, 상기 플러린이 C60, C70 및 그의 조합으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 적층 구조.
- 제 10 항 또는 11 항에 있어서, 상기 전기 전도성 물질이 Al, Cr, Cu, Ag, Au, Ni, Fe, Ni, W, Mo, Co 및 Mg:Ag 및 Li:Al의 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 적층 구조.
- 제 10 항, 11 항 또는 12 항에 있어서, 상기 제 1 표면에 대향하는 플러린을 포함하는 층의 제 2 표면이 적층 구조와 기판 사이에 전기 접촉을 형성하도록 기판의 표면에 물리적으로 접촉되는 적층구조.
- 제 10 항, 11 항, 12 항 또는 13 항에 있어서, 플러린을 함유하는 상기 층이 플러린과 유기 분자의 혼합물, 플러린과 무기물질의 혼합물, 고분자 플러린, 및 전 도성 고분자에 화학 결합된 플러린을 포함하는 적층구조.
- 발광장치로서:a) 기판;b) 상기 기판상에 양극 전극층을 형성하는 제 1 전기 전도성층;c) 플러린을 포함하는 전자 전달층;d) 상기 전자 전달층상에 음극 전극층을 형성하는 제 2 전도성층; 및e) 상기 양극 전극층과 상기 전자 전달층 사이에 위치한 발광성 물질의 층을포함하는 발광장치.
- 제 15 항에 있어서, 상기 양극 전자층과 상기 발광성 물질 사이에 위치한 정공 전달층을 포함하는 발광장치.
- 제 16 항에 있어서, 상기 정공 전달층이 정공을 전도하는 유기물질로 이루어진 발광장치.
- 제 16 항 또는 17 항에 있어서, 상기 정공 전달층이 약 1nm 내지 약 300nm 범위의 두께를 갖는 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항 또는 18 항에 있어서, 음극 전극층을 형성하는 상기 제 2 전기 전도성 물질이 Al, Cr, Cu, Ag, Au, Ni, Fe, Ni, W, Mo, Co 및 합금 또는 금속 혼합물로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 발광장치
- 제 19 항에 있어서, 상기 함금이 Mg:Ag 또는 Li:Al인 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항 또는 18 항에 있어서, 상기 전자 전달층과 음극전극을 형성하는 상기 전기 전도성층 사이에 삽입된 계면층을 포함하며, 상기 계면층이 불소화합물을 포함하는 발광장치.
- 제 21 항에 있어서, 불소 화합물을 포함하는 상기 계면층이 약 0.2nm 내지 약 10nm 범위의 두께를 갖는 발광장치.
- 제 21 항 또는 22 항에 있어서, 상기 불소 화합물이 알칼리성 불소 화합물인 발광장치.
- 제 23 항에 있어서, 상기 알칼리성 불소 화합물이 불화 리튬(LiF)인 발광장치.
- 제 21 항 또는 22 항에 있어서, 상기 불소 화합물이 불화 칼슘(CaF2)인 발광 장치.
- 제 21 항, 22 항, 23 항 또는 25 항에 있어서, 음극 전극층을 형성하는 상기 전기 전도성층이 알루미늄(Al)인 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항 또는 18 항에 있어서, 상기 전자 전달층과 음극전극을 형성하는 상기 전기 전도성층 사이에 삽입된 계면층을 포함하며, 상기 계면층이 낮은 일함수 금속 또는 합금을 포함하는 발광장치.
- 제 27 항에 있어서, 상기 낮은 일함수 금속 또는 합금이 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 및 Mg:Ag 및 Li:Al의 합금으로 이루어진 그룹중에서 선택되는 발광장치.
- 제 27 항 또는 28 항에 있어서, 음극 전극층을 형성하는 상기 제 2 전기 전도성층이 알루미늄인 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항 또는 29 항에 있어서, 상기 플러린이 C60, C70 및 그의 조합으로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항 , 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항 또는 30 항에 있어서, 상기 전자 전달층이 상기 플러린과 혼합된 전자 전도체인 유기 분자 또는 고분자를 포함하는 발광장치.
- 제 31 항에 있어서, 상기 유기 분자가 트리스-(8-하이드록시퀴놀린)알루미늄(Alq)이고, 상기 플러린이 C60, C70 및 그의 조합으로 이루어진 그룹 중에서 선택된 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항 또는 30 항에 있어서, 상기 전자 전달층이 상기 플러린과 혼합된 불화리튬(LiF)을 포함하는 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항 또는 30 항에 있어서, 상기 전자 전달층이 상기 플러린과 혼합된 금속입자를 포함하는 발광장치.
- 제 34 항에 있어서, 상기 금속입자가 은 금속입자인 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항, 30 항, 31 항, 32 항, 33 항, 34 항 또는 35 항에 있어서, 상기 전자 전달층이 약 1nm 내지 약 300nm 범위의 두께를 갖는 발 광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항, 30 항, 31 항, 32 항, 33 항, 34 항 또는 35 항에 있어서, 플러린을 포함하는 상기 전자 전달층이 다색상, 소망의 파장의 색상, 및 최적 광출력을 발생시키기 위한 소정의 광계면을 형성하도록 선택된 두께를 갖는 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항, 30 항, 31 항, 32 항, 33 항, 34 항, 35 항, 36 항 또는 37 항에 있어서, 플러린을 포함하는 전자 전달층과 발광성 물질을 포함하는층 사이에 위치한 약 0.2nm 내지 약 3nm의 두께를 갖는 불화리튬(LiF)층을 포함하는 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항, 30 항, 31 항, 32 항, 33 항, 34 항, 35 항, 36 항 또는 37 항에 있어서, 플러린을 포함하는 상기 전자 전달층과 발광성 물질을 포함하는 상기 층 사이에 위치한 약 5eV 내지 약 7eV의 HOMO 에너지 및 약 2eV 내지 약 3eV의 LUMO 에너지를 갖는 유기분자의 층을 포함하는 발광장치.
- 제 39 항에 있어서, 상기 유기분자는 4,4'-비스(카바졸-9-일)-비페닐; 2,9-디메틸-4,7-디페닐-1,10-펜안트롤린; 1,3-비스(5-(4-디페닐아미노)페닐-1,3,4-옥사디아졸-2-일)벤젠; 3,4,5-트리페닐-1,2,4-트리아졸; 3-(비페닐-4-일)-4-페닐-5-ㅅtert-부틸페닐-1,2,4-트리아졸; 3,5-비스(4-tert-부틸페닐)-4-페닐-[1,2,4]트리아졸; 2-(4-비테닐일)-5-(4-tert-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸; 1,3-비스[5-(4-(1,1-디메틸에틸)페닐)-1,3,4-옥사디아졸-2-일]벤젠; 1,4-비스(5-(4-디페닐아미노)페닐-1,3,4-옥사디아졸-2-일)벤젠; 및 1,3,5-트리스[5-(4-(1,1-디메틸에틸)페닐)-1,3,4-옥사디아졸-2-일]벤젠으로 이루어진 그룹 중에서 선택된 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항, 30 항, 31 항, 32 항, 33 항, 34 항, 35 항, 36 항, 37 항, 39 항 또는 37 항에 있어서, 상기 기판상에 양극 전극층을 형성하는 상기 제 1 전기 전도성층이 높은 일함수 물질인 발광장치.
- 제 41 항에 있어서, 상기 높은 일함수 물질이 ITO, SnO2, Ni, Pt, Au, C-Si, a-Si, a-Si:H 및 폴리 실리콘을 포함하는 p++반도체로 이루어진 그룹중에서 선택된 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항, 30 항, 31 항, 32 항, 33 항, 34 항, 35 항 , 36 항, 37 항, 39 항 또는 37 항, 38 항, 39 항, 40 항, 41 항 또는 42 항에 있어서, 상기 음극 전극을 형성하는 상기 전기 전도성층의 상면 상에 피착된 보호 코팅물을 포함하는 발광장치.
- 제 43 항에 있어서, 상기 보호 코팅물이 Si의 산화물 및 질화물을 포함하는 유전체로 이루어진 그룹중에서 선택된 발광장치.
- 제 44 항에 있어서, 상기 보호 코팅물이 플러린층인 발광장치.
- 제 15 항, 16 항, 17 항, 18 항, 19 항, 20 항, 21 항, 22 항, 23 항, 24 항, 25 항, 26 항, 27 항, 28 항, 29 항, 30 항, 31 항, 32 항, 33 항, 34 항, 35 항, 36 항, 37 항, 39 항 또는 37 항, 38 항, 39 항, 40 항, 41 항, 42 항, 43 항, 44 항 또는 45 항에 있어서, 상기 양극 전극층 및 상기 음극 전극층에 걸쳐 전압을 인가하는 전원 공급장치를 포함하는 발광장치.
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