KR20050035327A - 혼성 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 혼성(hybrid) 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 종래 황 가교 시스템의 EPDM(Ethylene propylene diene monomer) 방진 고무에서 나타나는 낮은 내열성과 동특성의 문제를 해결하기 위하여 황 가교 외에도 과산화물(Peroxide) 가교 시스템을 혼합하여 적용함으로써 내열성이 향상되고 인장강도, 신율, 영구압축줄음률 및 동특성 등과 같은 기계적 물성이 크게 강화되어 차량의 엔진마운트용 등으로 사용하기에 적당한 고내구성 방진 고무 조성물에 관한 것이다.

Description

혼성 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무 조성물{Hybrid crosslinking system adapted insulator composition of superior endurance for automobile}
본 발명은 혼성(hybrid) 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 종래 황 가교 시스템의 EPDM(Ethylene propylene diene monomer) 방진 고무에서 나타나는 낮은 내열성과 동특성의 문제를 해결하기 위하여 황 가교 외에도 과산화물(Peroxide) 가교 시스템을 혼합하여 적용함으로써 내열성이 향상되고 인장강도, 신율, 영구압축줄음률 및 동특성 등과 같은 기계적 물성이 크게 강화되어 차량의 엔진마운트용 등으로 사용하기에 적당한 고내구성 방진 고무 조성물에 관한 것이다.
차량용 방진 고무는 엔진마운트(Engine mount insulator)류와 부쉬(Bush insulator)류에 적용되며, 주로 엔진의 지지 및 진동절연 등을 목적으로 자동차에서는 중요한 기능부품으로서 엔진 및 트랜스미션(Transmission)의 중량을 지지하기 위해 정적강성(Static stiffness)과 진동전달을 억제하기 위해 낮은 동적강성(Dynamic stiffness)을 요구한다. 또한, 차량 주행 중에 엔진룸(Engine room)에서 발생하는 높은 열에 대한 내열성과 반복적인 하중에 대한 방진 고무의 내구성이 지속적으로 요구되어진다.
이러한 방진 고무는 진동절연과 내구력을 동시에 만족시켜야 하는데 내구력을 개선하면 동배율, 특히 동스프링 상수가 높아지는 문제로 진동절연성이 저하되며, 반대로 동배율을 개선하면 내구력이 저하되어 실용성이 결여되는 상반된 특성이 있다. 이러한 상반되는 복합적 요소를 만족하기 위해서는 사용하고자 하는 목적에 맞게 고무와 첨가제의 배합조건을 설정하는 것이 중요하다.
천연고무는 기계적 물성과 동적피로내성이 우수하여 차량용 방진 고무에 적용되어 왔으나[Rubber Technology, Vol. 1, 1, (2000)] 차량의 고성능화와 배기환경에 대한 규제로 인해 엔진룸의 온도가 상승해 천연고무의 사용온도(100 ℃)를 초과하게 되어 사용할 수 없게 되었다. 이에, 내열성이 우수한 EPDM(Ethylene propylene diene monomer) 고무에 대한 연구가 이루어졌으나[157th Spring Technology Meeting, 104, Rubber Chemisty and Technology] 차량용 방진 고무로 사용하기에는 고무에 대한 조성물 배합이 정립되지 않은 상태이다. 기존의 EPDM 고무는 영구압축줄음률이 낮고 내광성이 우수해 차량의 웨더 스트립(Weather strip)류에 사용되어 왔다.
고무의 기계적 특성 및 동특성은 폴리머와 가교 시스템에 의해서 좌우된다. EPDM 고무에 주로 사용되는 과산화물 가교 시스템은 가교 밀도가 높아 기계적 물성과 내열성은 우수하나[157th Spring Technology Meeting, IX, Rubber Chemisty and Technology] 가교 체인이 짧아 방진 고무의 유동성 부족으로 동특성을 충족하지 못한다. 또한, 황 가교 시스템을 적용한 EPDM 고무는 동특성은 우수하나[V74-I1-0138, Rubber Chemisty and Technology] 황 가교점인 ENB(Ethylidenenorbonene)의 함량이 작아 가교 밀도가 낮아져 차량용 방진 고무에 요구되는 기계적 물성 및 내열성을 만족하지 못한다. 따라서, 차량용 엔진마운트에 사용되기 위한 EPDM 고무의 조성물에서는 단일 가교 시스템은 적합하지 않다.
국내 특허 공개 제 2003-17679호에서는 엔진 마운팅용 가황 시스템 고무 조성물에 가황촉진제를 사용하여 기계적 물성은 향상되었으나, 내열성 부분에 있어서 만족스러운 결과를 얻지 못하였다.
이에, 본 발명자들은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 오랫동안 연구를 거듭한 결과, 낮은 내열성과 기계적 물성의 황 가교 시스템 EPDM 고무에 과산화물 가교 시스템을 혼합 적용하게 되면 차량용 방진 고무가 요구하는 내열성과 기계적 물성을 충족하는 EPDM 고무를 얻을 수 있다는 사실을 알게 되어 본 발명을 완성하게 되었다.
따라서, 본 발명은 황과 과산화물의 혼성 가교 시스템을 적용하여 내열성과 기계적 물성 및 동특성이 개선된 엔진마운트용 방진 고무 조성물을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명은 EPDM 고무에 황 가교제와 활성제, 노방제, 보강제 및 촉진제를 첨가제로 함유하는 방진 고무 조성물에 있어서, 가교제로서 황 가교제 외에 과산화물 가교제를 혼합 사용하여 혼성 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무 조성물로서 그 함량으로는 EPDM 고무 100 중량부에 대하여, 카본블랙 25 ∼ 60 중량부, 황 가교제 0.1 ∼ 2 중량부, 과산화물 가교제 1 ∼ 10 중량부, 활성제 0.1 ∼ 2 중량부, 촉진제 1 ∼ 5 중량부 및 가황조제 1 ∼ 3 중량부를 포함하는 차량용 고내구성 방진 고무 조성물을 그 특징으로 한다.
이와 같은 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 종래 황 가교 시스템의 EPDM(Ethylene propylene diene monomer) 고무의 낮은 내열성과 동특성을 해결하기 위하여 과산화물(Peroxide) 가교 시스템을 혼합하여 사용함으로써 내열성이 향상되고 인장강도, 신율, 영구압축줄음률 및 동특성에 있어 강화된 기계적 물성을 갖는 차량 엔진마운트용 방진 고무 조성물에 관한 것이다.
본 발명에서 사용된 고무는 EPDM 고무로 예컨대 ENB (Ethylidenenorbonene) 함량이 4.5 중량%이며 오일 함량이 41 중량%이고, 에틸렌(Ethylene) 함량이 68.5 중량%로 구성 비율이 높아 우수한 기계적 특성과 뛰어난 내열성을 가진다. 또한, 무늬(Mooney)점도가 50 ML으로 가공성이 우수하고, 천연고무에 비해 기계적 물성이 낮아 자동차 방진 고무로 적용하기에 부적합했던 요인을 에틸렌 함량을 높여서 해소한 EPDM 고무이다.
또한, 본 발명에서 사용된 카본블랙(Carbon black)의 양은 EPDM 100 중량부에 대하여 25 ∼ 60 중량부가 바람직하며, 25 중량부보다 적을 경우에는 기계적 물성이 저하되며 60 중량부를 초과시에는 고무의 유연성이 저하되어 방진성능이 저하되는 문제점이 있다. 고무배합에서 카본블랙은 기계적 물성을 좌우하는 중요인자로서, 미국 재료 시험 학회상의 분류방법에 따른 N330보다 작은 입자의 카본블랙인 HAF(High abrasion furnace black)는 비표면적 증가로 기계적 물성은 높아지나 동일량 대비 입자 수가 많아져 외력에 의한 카본블랙 간의 마찰로 고무의 발열량이 높아져 수명이 짧아진다. 반대로, N774보다 큰 입자의 카본블랙인 SRF(Semi-reinforced furnace black)는 카본블랙 간의 마찰은 작으나 기계적 물성이 낮다. 특히, EPDM 고무 배합 시 카본블랙은 HAF 20 ∼ 40 중량부와 SFR 5 ∼ 20 중량부를 혼합하여 사용하면 발열량이 낮고 기계적 물성이 우수한 방진 고무를 얻을 수 있다.
기존의 황 가교 시스템 EPDM 고무는 고온에서 황의 절단으로 고무주쇄와 강한 결합을 이루는 과산화물 가교 시스템의 EPDM 고무보다 내열성이 떨어지는 문제점이 있었다. 또한, 체인의 유동성 감소로 방진특성이 감소한다.
상기 두 가지 가교 시스템을 혼합하여 사용 시에는 황 체인의 유동성과 과산화물의 주 체인과의 강한 결합에 의해 단독 가교 시스템에서 얻을 수 없었던 우수한 내열성과 동특성을 가지는 자동차용 방진 고무를 제조할 수 있다. 따라서, EPDM 고무 100 중량부에 대해서 황 가교제 0.1 ∼ 2 중량부, 과산화물 가교제 1 ∼ 10 중량부를 사용하는 것이 바람직하며, 이때 황의 함량이 0.1 중량부 미만인 경우에는 동특성이 저하되며, 2 중량부 초과 시에는 내열성이 저하되는 문제점이 있다. 또한, 과산화물의 함량이 1 중량부 미만이면 가교밀도가 낮아 내열성 향상을 기대할 수 없으며, 10 중량부 초과 사용 시에는 과산화물이 EPDM 고무의 주사슬을 과다하게 절단하게 되므로 방진성능이 저하되는 문제점이 있다. 이때, 혼성 가교는 황과 과산화물이 동시에 존재하는 가교반응이므로 가교온도 170 ℃에서 고무 조성물 유량계를 이용하여 최대 가교 반응점을 설정하여 방진고무 가공시간을 조절하는 것이 중요하다. 본 발명에 따라 혼성 가교 시스템을 사용하면 가교밀도가 증가하여 기존의 배합에서 사용되는 보강제인 카본블랙의 함량을 줄이고도 방진 고무에서 요구하는 기계적 물성을 얻을 수 있고 상대적으로 증가한 폴리머의 함량은 방진 고무의 우수한 동배율(=Kd/Ks)과 동적특성을 나타낸다. 본 발명에서 개발하고자 하는 엔진마운트용 고무 조성물은 상시 사용 가능 온도가 130 ℃ 이상이며 요구되는 내구성능을 동시에 만족시킨다.
한편, 방진 고무 제조시 통상적으로 사용되는 첨가제로는 활성제, 촉진제, 가황조제 등이 있으며, 본 발명에서는 활성제로 일반적으로 사용되는 산화아연 및 폴리에틸렌글리콜(Polyethyleneglycol) 등이 바람직하며, 이의 함량은 EPDM 고무 100 중량부에 대하여 0.1 ∼ 2 중량부가 바람직하다. 이를 벗어나면 가공성이 저하되는 문제가 있다.
또한, 촉진제로는 CZ(N-cyclohexylbenzothiazole-2-sulfenamide) 또는 TT(Tetramethylthiuram disulfide) 하나 이상이 바람직하며, 이의 함량은 EPDM 고무 100 중량부에 대해서 1 ∼ 5 중량부가 바람직하다. 1 중량부 미만에서는 가공시간이 길어져 생산성이 저하되고, 5 중량부를 초과하면 가공시간이 짧아 성형성이 저하되는 문제점이 있다.
또한, 가황조제로는 일반적으로 사용되는 스테아릭산(Stearic acid)이 바람직하며 이의 함량은 1 ∼ 3 중량부가 바람직하다. 1 중량부 미만에서는 가교반응이 느려지고, 3 중량부를 초과하면 가교반응이 빨라져 생산성에 문제점이 있다.
상기와 같은 조성으로 제조된 차량용 엔진마운트 방진 고무는 황 가교 시스템에 과산화물 가교 시스템을 적용한 혼성 가교 시스템의 EPDM 고무로서 기존의 황 가교 시스템만을 적용한 경우에 비해 내열내구성능이 탁월하게 향상되고 인장강도, 신율, 영구압축줄음률에서 향상된 기계적 물성을 나타내므로 차량의 엔진마운트류와 같이 강한 진동에 내구성을 발휘하는 방진 고무 재료로 사용하기에 적합하다.
이하, 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 상세하게 설명하겠는바, 본 발명이 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1 ~ 2 및 비교예 1 ~ 2
내구성이 향상된 엔진마운트용 방진 고무 조성물을 제조하기 위해 다음 표 1의 조성으로 배합하여 시편을 제조하였다. EPDM 고무를 밴버리믹서(Banbury Mixer; Kobe Steek, co.)를 이용하여 2분간 소련 후, 카본블랙을 투입하고 10 분간 혼련하였다. 그 후, 스테아릭산(Strearic acid), 산화아연과 폴리에틸렌글리콜을 혼합하여 2 분간 혼련하여 카본 마스터 배치(Carbon Master Batch, CMB)를 제조하였다. 이렇게 제조된 카본 마스터 배치에 가교제와 촉진제를 첨가하여 170 ℃에서 롤믹서(Roll mixer)를 사용하여 분산 혼합하였다. 이렇게 만들어진 고무 조성물을 유량계(Monsanto R100)를 이용하여 적정 가류시간을 측정한 뒤, 압축기(Toyo Seiki co. Ltd)를 이용하여 170 ℃에서 210 kgf/cm2 으로 가열가압하여 시편을 제조하였다.
시험예
실시예 1 ∼ 2 및 비교예 1 ∼ 2에서 제조된 고무시편 및 제품을 평가하기 위해 다음과 같은 항목들에 대해 시험을 행하여 그 결과를 비교 평가하였다.
방진 고무의 경도 측정은 KS M 6784에 준하여 수행하였다.
방진 고무의 인장강도, 신율 및 모듈러스의 측정은 KS M 6782에 따라 아령형 3호로 수행하였다.
방진 고무의 노화물성 평가는 120 ℃에서 1,000 시간 노화 후 물성변화를 기록하였다.
방진 고무의 내열내구성능 평가는 120 ℃에서 168 시간 노화 후 내구성능을 기록하였다.
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 및 2와 같이 가교제로 황과 과산화물을 배합하여 사용한 경우에는 황만 배합한 경우(비교예 1 ∼ 2)에 비해 내열내구성능과 신율, 인장강도 및 영구압축줄임률 등 모든 물성에서 고르게 우수한 기계적 물성을 나타내어 월등하게 향상된 결과를 나타내었다.
비교예 1 및 2는 황 가교 시스템만을 사용하여 실시예 1 및 2보다 기계적 특성 및 내열내구성능이 감소하였다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 방진 고무는 종래와는 다르게 황과 과산화물의 혼성 가교 시스템을 적용함으로써 내열성과 더불어 인장강도, 신율, 영구압축줄음률 및 동특성 등의 기계적 물성이 월등히 향상되어 차량의 엔진마운트 방진 고무로 유용한 효과가 있다.

Claims (3)

  1. EPDM 고무에 황 가교제와 활성제, 노방제, 보강제 및 촉진제를 첨가제로 함유하는 방진 고무 조성물에 있어서, 가교제로서 황 가교제 외에 과산화물 가교제를 혼합 사용하는 것을 특징으로 하는 혼성 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 방진 고무 조성물은, EPDM 고무 100 중량부에 대하여, 카본블랙 25 ∼ 60 중량부, 황 가교제 0.1 ∼ 2 중량부, 과산화물 가교제 1 ∼ 10 중량부, 활성제 0.1 ∼ 2 중량부, 촉진제 1 ∼ 5 중량부 및 가황조제 1 ∼ 3 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 혼성 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무 조성물.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 카본블랙은 HAF(High Abrasion Furnace Black) 20 ∼ 40 중량부와 SRF(Semi-Reinforced Furnace Black) 5 ∼ 20 중량부인 것을 특징으로 하는 혼성 가교 시스템을 적용한 차량용 고내구성 방진 고무 조성물.
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