KR20050019863A - 연료전지 - Google Patents

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KR20050019863A KR10-2005-7000654A KR20057000654A KR20050019863A KR 20050019863 A KR20050019863 A KR 20050019863A KR 20057000654 A KR20057000654 A KR 20057000654A KR 20050019863 A KR20050019863 A KR 20050019863A
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도요다 지도샤 가부시끼가이샤
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Abstract

연료전지의 확산층(13, 16)을 박막형상의 시이트로 형성하는 것으로서, 셀 체결시에 시이트에 시이트면 안쪽방향의 소정 인장력을 건 상태를 유지하여 셀을 체결한 연료전지(10). 확산층(13, 16)은 셀 외부의 프레임(29)에 의하여 인장력이 걸린 다. 인장력은 셀 체결압에 대하여 박막형상의 시이트의. 세퍼레이터의 가스유로 대응부가 휘지 않을 정도의 값이다. 연료전지 운전조건에 따라 인장력을 가변으로 하였다. 이들에 의하여 세퍼레이터 리브의 막으로의 파고 듦을 없앰과 동시에, 가스투과성을 종래와 같이 확보할 수 있다.

Description

연료전지{FUEL CELL}
본 발명은 연료전지에 관한 것으로, 특히 고체 고분자 전해질형 연료전지의 확산 전극에 관한 것이다.
고체 고분자 전해질형 연료전지는, 막 - 전극 어셈블리(MEA:Membrane-Electrode Assembly)와 세퍼레이터로 이루어지는 셀을 1층 이상 겹쳐 모듈로 하고, 모듈을 적층하여 구성된다.
MEA는, 이온 교환막으로 이루어지는 전해질막과 이 전해질막의 한쪽 면에 배치된 촉매층과 확산층으로 이루어지는 확산전극(애노드) 및 전해질막의 다른쪽 면에 배치된 촉매층과 확산층으로 이루어지는 확산전극(캐소드)으로 이루어진다. MEA를 사이에 둔 세퍼레이터에는, 애노드에 연료가스(수소)를 공급하는 연료가스유로 및 캐소드에 산화가스(산소, 통상은 공기)를 공급하기 위한 산화가스유로가 형성된다. 또 연료전지를 냉각하기 위하여 세퍼레이터에는 셀마다 또는 복수의 셀마다, 냉매(냉각수)유로가 형성된다. 세퍼레이터는 인접하는 셀 사이의 전자의 통로를 구성하고 있다.
셀 적층체의 셀 적층방향 양쪽 끝에 터미널(전극판), 인슐레이터, 엔드플레이트를 배치하고, 셀 적층체를 셀 적층방향으로 조여 셀 적층체의 바깥쪽에서 셀 적층방향으로 연장되는 체결부재(예를들면, 텐션플레이트)와 볼트로 고정하여 스택이 형성된다.
고체 고분자 전해질형 연료전지에서는, 애노드측에서는 수소를 수소이온과 전자로 하는 반응이 행하여져, 수소이온은 전해질막 속을 캐소드측으로 이동하고, 캐소드측에서는 산소와 수소이온 및 전자(인접하는 MEA의 애노드에서 생성된 전자가 세퍼레이터를 통하여 오는, 또는 셀 적층체의 한쪽 끝의 셀의 애노드에서 생성된 전자가 외부 회로를 통하여 셀 적층체의 다른쪽 끝의 셀의 캐소드에 오는)로부터 물을 생성하는 반응이 행하여진다.
애노드측 : H2 →2H+ + 2e-
캐소드측 : 2H+ + 2e- + (1/2)O2 →H2O
종래의 고체 고분자형 연료전지는, 예를 들면 일본국 특개2002-50367에 개시되어 있고, 일반적으로 확산층(가스확산층)은 카본크로스나 카본페이퍼를 1층 이상 적층하여 형성되어 있다.
그러나, 카본크로스나 카본페이퍼를 적층한 확산층은 저강성이고, 전해질막, 촉매층도 저강성이기 때문에, 스택의 체결 하중에 의하여 세퍼레이터의 유로의 리브(요철의 볼록부)가 파고 들어, 확산층 나아가서는 전해질막에 굴곡이 생기고, 확산층 및 전해질막의 세퍼레이터 리브의 모서리부가 닿는 부분이 열화되어 연료전지의 내구성이 저하된다는 문제가 생긴다.
막으로의 파고 듦을 없애기 위하여 확산층의 강성을 올리기 위해서는, 확산층을 금속망이나 카본페이퍼로 구성하는 것을 생각할 수 있으나, 금속망에는 부식과 그것에 의한 막의 열화, 비용의 증대라는 문제가 있고, 카본페이퍼(카본과 페놀수지 등의 컴포짓)에는 세퍼레이터의 유로의 리브로 가압되었을 때에 리브 바로 밑부가 찌그러져 가스 투과성 불량을 일으킨다는 문제가 있다.
본 발명의 목적은, 세퍼레이터 리브의 막으로의 파고 듦을 없앰과 동시에, 확산층의 가스 투과성을 종래와 같이 확보할 수 있는 연료전지를 제공하는 것에 있다.
도 1은 본 발명의 연료전지의 전체 개략도,
도 2는 본 발명의 연료전지의 셀의 일부의 확대 단면도,
도 3은 본 발명의 연료전지의 셀의 정면도,
도 4는 본 발명의 연료전지의 확산층의 섬유에 인장력을 걸기 위한 섬유와 프레임과의 사시도,
도 5는 본 발명의 연료전지의 셀 적층체의 일부의 확대 단면도,
도 6은 종래의 연료전지의 셀의 일부의 확대 단면도이다.
상기 목적을 달성하는 본 발명은 다음과 같다.
(1) 연료전지의 확산층을 박막형상의 시이트로 형성하는 것으로, 셀 체결시에 상기 시이트에 시이트면 안쪽방향의 소정 인장력을 걸은 상태를 유지하여 셀을 체결한 연료전지.
(2) 상기 확산층은 세퍼레이터 유로와 직교하는 방향으로 인장력이 걸린 (1)에 기재된 연료전지.
(3) 상기 확산층은 셀 외부의 프레임에 의하여 인장력이 걸린 (1)에 기재된 연료전지.
(4) 상기 확산층(13, 16)은 인장력이 걸린 상태에서 세퍼레이터에 접착제로 고정되는 (1)에 기재된 연료전지.
(5) 상기 인장력은 셀 체결압에 대하여 상기 박막형상의 시이트의 세퍼레이터의 가스유로 대응부가 휘지 않을 정도의 값인 (1)에 기재된 연료전지.
(6) 연료전지 운전조건에 따라 상기 인장력을 바꾼 (1)에 기재된 연료전지.
(7) 저온으로부터의 기동시에는 상기 인장력을 작게 하고, 정상운전시에는 상기 인장력을 크게 한 (6)에 기재된 연료전지.
상기 (1) ∼ (7)의 연료전지에서는 셀 체결상태로 시이트에 시이트면 안쪽방향의 소정 인장력이 걸려 있기 때문에, 확산층의 강성이 향상되어 있고, 셀 체결압으로 세퍼레이터 리브로 가압되어도 리브가 확산층 및 막으로 파고 들는 일이 없거나 또는 파고 듦이 적어, 파고듦에 의한 막의 손상이 없어지거나 또는 적다. 또 장력에 의한 강성 향상을 위하여 확산층의 구조는 치밀하게 되지 않아, 장력이 걸려도 확산층의 가스 투과성은 종래와 같이 유지된다.
상기 (2)에 기재된 연료전지에서는 확산층은 세퍼레이터의 가스유로와 직교하는 방향으로 인장력이 걸리기 때문에, 세퍼레이터 리브가 확산층 및 막으로 파고 드는 것이 효과적으로 억제된다.
상기 (6), (7)의 연료전지에서는, 운전조건에 따라 인장력을 바꿀 수 있기 때문에 저온으로부터의 기동시에는 인장력을 작게 하여 도전성을 내려 발열을 촉진할 수 있고, 정상운전시에는 인장력을 크게 하여 도전성을 향상시킬 수 있다.
이하에, 본 발명의 연료전지를 도 1 내지 도 6(단, 도 6은 비교예)을 참조하여 설명한다.
본 발명의 연료전지는 고체 고분자 전해질형 연료전지(10)이다. 고체 고분자전해질형 연료전지(10)는 예를 들면 연료전지 자동차에 탑재된다. 단, 자동차 이외에 사용되어도 좋다.
도 1, 도 2에 나타내는 바와 같이, 고체 고분자 전해질형 연료전지(10)는, 막 - 전극 어셈블리(MEA : Membrane-Electrode Assembly)와 세퍼레이터(18)로 이루어지는 셀(19)을 적층하여 구성된다.
MEA는, 이온 교환막으로 이루어지는 전해질막(11)과 이 전해질막(11)의 한쪽 면에 배치된 촉매층(12) 및 확산층(13)으로 이루어지는 확산전극(14) (애노드) 및 전해질막(11)의 다른쪽 면에 배치된 촉매층(15) 및 확산층(16)으로 이루어지는 확산전극(17)(캐소드)으로 이루어진다.
셀(19)의 적층방향 양쪽 끝에 터미널(전극판)(20), 인슐레이터(21), 엔드플레이트(22)를 배치하고, 셀 적층체(19)를 셀 적층방향으로 조여 셀 적층체(19)의 바깥쪽에서 셀 적층방향으로 연장되는 체결부재[예를들면, 텐션플레이트(24)]와 볼트(25)로 고정하여 스택(23)이 형성된다.
MEA를 사이에 두고 대치하는한 쌍의 세퍼레이터 중, 애노드측의 세퍼레이터에는 애노드(12)에 연료가스(수소)를 공급하는 연료가스유로(26)가 형성되어 있고, 캐소드측의 세퍼레이터에는 캐소드(14)에 산화가스(산소, 통상은 공기)를 공급하기 위한 산화가스유로(27)가 형성되어 있다. 또 연료전지를 냉각하기 위하여 세퍼레이터(18)에는 셀마다 또는 복수의 셀마다 냉매(냉각수)가 흐르는 냉매유로가 형성된다. 예를 들면 도 2에서 세퍼레이터(18)의 MEA와 반대측 면에 냉매유로가 형성된다. 세퍼레이터(18)는 냉각수와, 연료가스 및 산화가스를 구획하거나, 또는 연료가스와 산화가스를 구획하고 있다. 세퍼레이터(18)는 또 인접하는 셀의 애노드로부터 캐소드로 전자가 흐르는 전기의 통로도 형성하고 있다.
단, 도 5와 같이 세퍼레이터를 사이에 두고 대치하는 확산층끼리가 도전체(31)에 의하여 도전되는 경우는, 세퍼레이터(18)는 부도체이어도 좋다.
확산층(13)은 박막형상의 시이트(얇은 시이트라 하여도 좋다)로 이루어진다. 촉매층(12)이 확산층(13)의 MEA 측면에 도포되어 촉매층(12)과 확산층(13)이 박막 시이트를 형성하여도 좋고, 또는 촉매층(12)이 막(11)에 도포 형성되어 확산층(13)이 촉매층(12)과 따로 형성된 박막 시이트로 이루어져도 좋다.
마찬가지로, 확산층(16)은 박막형상의 시이트로 이루어진다. 촉매층(15)이 확산층(16)의 MEA 측면에 도포되어 촉매층(15)과 확산층(16)이 박막 시이트를 형성하여도 좋고, 또는 촉매층(15)이 막(11)에 도포 형성되어 확산층(16)이 촉매층(15)과 따로 형성된 박막 시이트로 이루어져도 좋다.
도 2에 나타내는 바와 같이 확산층(13, 16)을 형성하는 시이트에는, 각각 셀체결시에 시이트면 안쪽방향의 소정 인장력(F)이 걸린다. 그리고 확산층(13, 16)에 인장력(F)이 걸린 상태를 유지하여 셀 적층체가 체결된다. 「확산층(13, 16)에 인장력(F)이 걸린 상태를 유지하여 셀 적층체가 체결된다」것 중에, 확산층(l3, 16)에 인장력이 걸린 상태에서 확산층(13, 16)이 세퍼레이터(18)에 접착제로 고정되고, 확산층(13, 16)을 고정한 세퍼레이터(18)를 막(11) 또는 MEA와 적층하여 셀 적층방향으로 체결하는 경우를 포함한다.
도 5는 셀(19)을 셀 적층방향으로 나열하고, 셀에 아직 셀 적층방향의 체결하중을 인가하고 있지 않은 상태를 나타낸다. 도 2는 셀에 셀 적층방향의 체결하중을 인가한 상태에 있어서의 1 셀분의 일부를 확대하여 나타내고 있다.
세퍼레이터(18)를 사이에 두고 대치하는 확산층(13, 16)을 도전체(31)로 접속하는 경우는, 세퍼레이터(18)는 전기 부도체이어도 좋다.
확산층(13, 16)에는 확산층(13, 16)이 접하는 세퍼레이터(18)의 가스유로(26, 27)에 직교하는 방향으로 인장력이 걸린다. 예를 들면 도 3에서 가스유로(26, 27)가 도 3의 좌우방향으로 늘어서 있는 경우에는, 확산층(13, 16)에는 도 3의 상하방향으로 인장력(F)이 걸린다.
확산층(13, 16)에 인장력을 거는 방법은, 예를 들면 도 4, 도 5에 나타내는 바와 같이, 확산층(13, 16)의 시이트를 구성하고 있는 섬유(예를 들면, 카본섬유) (28)의 양쪽 끝부를 셀 외부의 프레임(20)에 묶거나 또는 접착하여, 프레임(29)을 지지하고 있는 지지부(30)에 의하여 프레임(29)을 서로 떼는 방향으로 이동시켜 확산층(13, 16)에 인장력을 건다. 예를 들면 지지부(30)의 양쪽 끝부에 서로 반대의 나사를 가지는 나사부를 형성하여, 지지부(30)를 지지부(30)의 축심 주위로 회전시킴으로써, 상하의 프레임(29)이 서로 떨어지거나 근접할 수 있는 구조로 하여 두고, 지지부(30)를 프레임(29)을 서로 떼는 방향으로 회전시키고, 프레임(29)을 서로 떼는 방향으로 이동시켜 확산층(13, 16)에 인장력을 건다. 도 3에서 확산층(13, 16)에 상하방향으로 인장력이 걸린 경우는, 인장력이 걸리는 섬유는 도 3에서 상하방향으로 연장되어 있다.
섬유(28)를 프레임(29)에 고정하는 경우는, 도 4에 나타내는 바와 같이 적어도 일부의 섬유(28)의 양쪽 끝에는 매듭이나 팽창부(32)를 붙이고, 이 섬유(28)의 매듭이나 팽창부(32)를 붙이고 있지 않은 부분을 프레임(29)에 형성한 슬릿이나 구멍에 통과시켜, 매듭이나 팽창부(82)를 프레임(29)의 바깥쪽 면에 걸음으로써 섬유(28)가 섬유(28)의 인장방향으로 프레임(29)으로부터 벗어나지 않도록 하는 것이 바람직하다.
확산층(13, 16)에 걸리는 인장력은, 셀 체결압에 대하여 박막형상의 시이트의, 세퍼레이터의 가스유로 대응부가 휘지 않을 정도, 즉 세퍼레이터(18)의 가스유로의 리브가 막(11)으로 파고 들지 않을 정도의 값으로 설정된다.
확산층(13, 16)에 걸린 인장력(F)은, 연료전지 운전조건에 따라 바뀌어도 좋다. 섬유(28)를 프레임(29)에 고정하는 경우는, 확산층(13, 16)에 걸리는 인장력(F)을 바꾸는 것이 용이하다.
확산층(13, 16)에 걸리는 인장력(F)을, 연료전지 운전조건에 따라 바꾸는 경우는, 저온으로부터의 연료전지 기동시에는 인장력을 작게 하고, 연료전지의 정상 운전시에는 인장력을 크게 하는 것이 바람직하다.
도 6은 인장력이 걸리지 않은 종래의 상태를 나타낸다. 도 2는 인장력이 걸린 본 발명의 상태를 나타낸다.
인장력이 작은 상태에서는 도 6의 상태에 근접한다. 인장력이 작은 상태에서는 확산층과 세퍼레이터 리브의 접촉면압이 작고, 전극 확산층의 도전성이 내려가 발열이 촉진되고, 또한 전극 확산층이 세퍼레이터 리브로 가압되어 있지 않은 부위에서 막(11)으로부터 떨어지는 방향으로 만곡하여 그곳에 열이 가득 차, 저온 기동시의 연료전지의 승온 및 정상운전으로의 이행이 촉진된다.
인장력이 크게 된 연료전지의 정상운전시에서는 도 2에 나타내는 바와 같이 전극 확산층의 강성이 크고, 세퍼레이터의 리브는 확산층, 막(11)으로 파고 들지 않고, 확산층과 세퍼레이터 리브의 접촉면압이 커서 도전성이 향상된다.
다음에 본 발명의 작용을 설명한다.
확산층(13, 16)에 인장력(F)이 걸리기 때문에, 도 2에 나타내는 바와 같이 확산 전극의 강성이 향상되어 세퍼레이터 리브로 가압되어도 세퍼레이터 리브가 전극 확산층(13, 16) 및 막(11)으로 파고 들기 어렵고, 세퍼레이터 리브의 모서리부에 대응하는 부위(도 6의 부위 A)에서의 막(11)의 손상이 적어진다. 막(11)이 손상되면 연료가스가 산화가스측으로 새어 산화하고 발열되어, 막(11)을 더 한층 손상시키나, 막(11)의 손상이 적은 본 발명에서는 그와 같은 현상이 없어진다. 그 결과, 연료전지의 내구성이 향상된다.
이 연료전지의 내구성의 향상은, 확산층(13, 16)에 인장력을 걸음으로써 행하여지기 때문에, 확산층(13, 16)의 밀도를 올릴 필요가 없다. 또 세퍼레이터 리브가 확산층(13, 16)으로 파고 들기 어렵게 되기 때문에, 리브 바로 밑이 찌그러져 밀도가 오르는 일도 없다. 따라서 확산층(13, 16)의 가스 투과성은 종래와 같이 또는 종래이상으로 양호하게 유지된다.
확산층(18, 16)에는 인장력(F)이 걸렸을 때에, 인장력(F)이 세퍼레이터 가스유로(26, 27)와 직교하는 방향으로 걸리기 때문에, 인장력이 세퍼레이터 가스유로와 평행하게 걸리는 경우에 비하여, 확산층(13, 16)의 인접하는 세퍼레이터 리브 사이의 부분은 세퍼레이터 유로 내로 돌입하도록 휘기 어렵고, 따라서, 세퍼레이터 리브가 확산층(13, 16)으로 파고 들기 어렵다. 그 결과 상기한 파고 듦 방지와 그것에 의한 막(11)의 손상방지의 작용이 더 한층 강하게 얻어진다.
또, 셀 외부에 프레임(29)을 설치하여 확산층(13, 16)에 인장력을 걸도록 하였기 때문에, 셀 내 구조는 종래 그대로 좋다. 또 셀 밖의 프레임(29)을 서로 이반하는 방향으로 인장함으로써 확산층(13, 16)에 인장력을 걸도록 한 경우는, 인장력의 부여, 인장력의 변화를 용이하게 행할 수 있다.
또, 인장력을 가변으로 하고, 저온으로부터의 기동시에는 상기 인장력을 작게 하면, 저온(예를 들면 -40℃ 정도)으로부터의 기동이 양호해진다.
본 발명의 인장력을 건 확산층은, 연료전지에 이용할 수 있다.
즉, 셀 체결상태에서 확산층의 시이트에 시이트면 안쪽방향의 소정 인장력이 결려 있기 때문에, 확산층의 강성이 향상되어, 셀 체결압으로 세퍼레이터 리브로부터 가압되어도 리브가 확산층 및 전해질막으로 파고 드는 일이 없거나 또는 파고 듦이 적고, 파고 듦에 의한 전해질막의 손상이 없어지거나 또는 적다. 또 장력에 의한 확산층의 강성이 증대되기 때문에, 확산층의 구조가 치밀하게 되지 않아, 장력이 걸려도 확산층의 가스 투과성은 종래와 같이 양호하게 유지된다.
확산층이 세퍼레이터 유로와 직교하는 방향으로 인장력이 걸리는 경우는, 세퍼레이터 리브가 확산층 및 막으로 파고 드는 것이 효과적으로 억제된다.
확산층이 셀 외부의 프레임에 의하여 인장력이 걸리는 경우는, 셀 내 구조를 종래로부터 본질적으로 바꾸는 일 없이, 확산층에 인장력을 걸 수 있다. 또 확산층에 걸리는 인장력을 가변으로 하는 것이 용이하다.
확산층이 인장력이 걸려 접착제 등에 의해 세퍼레이터에 고정되는 경우는, 셀 내 구조를 종래로부터 본질적으로 바꾸는 일 없이, 확산층에 인장력을 걸 수 있다.
인장력이 셀 체결압에 대하여 시이트의, 세퍼레이터의 가스유로 대응부가 휘지 않을 정도의 크기인 경우는, 확산층 시이트를 인장하여 파손하는 일 없이 강성향상을 얻을 수 있다.
운전조건에 따라 인장력을 바꿀 수 있는 경우는, 저온으로부터의 기동시에는 인장력을 작게 하여 도전성을 내리고 발열을 촉진하여 기동성을 양호하게 할 수 있고, 정상운전시에는 인장력을 크게 하여 도전성을 향상시킬 수 있다.

Claims (7)

  1. 연료전지(10)의 확산층(13, 16)을 박막형상의 시이트로 형성하는 것으로, 셀체결시에 상기 시이트에 시이트면 안쪽방향의 소정 인장력을 건 상태를 유지하여 셀(19)을 체결한 것을 특징으로 하는 연료전지(10).
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 확산층(13, 16)에는 세퍼레이터 유로(26, 27)와 직교하는 방향으로 인장력이 걸리는 것을 특징으로 하는 연료전지(10).
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 확산층(13, 16)에는 셀 외부의 프레임(29)에 의하여 인장력이 걸리는 것을 특징으로 하는 연료전지(10).
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 확산층(13, 16)은 인장력이 걸린 상태에서 세퍼레이터에 접착제로 고정되는 것을 특징으로 하는 연료전지(10).
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 인장력은, 셀 체결압에 대하여 상기 박막형상 시이트의, 세퍼레이터의 가스유로 대응부가 휘지 않을 정도의 값인 것을 특징으로 하는 연료전지(10).
  6. 제 1항에 있어서,
    연료전지 운전조건에 따라 상기 인장력을 바꾼 것을 특징으로 하는 연료전지(10).
  7. 제 6항에 있어서,
    저온으로부터의 기동시에는 상기 인장력을 작게 하고, 정상운전시에는 상기 인장력을 크게 한 것을 특징으로 하는 연료전지(10).
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