KR20030024468A - 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법 - Google Patents
니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판 제조방법이 게시된다. 본 발명의 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법은 다수의 관통공이 형성된 판상의 섬유재에 소정의 금속을 피복하여 전기 전도성을 부여하는 단계; 전도성이 부여된 섬유재를 니켈 도금하여 집전체를 제조하는 단계; 수소저장합금, 바인더 및 물을 혼합하여 페이스트를 제조하는 단계; 집전체의 관통공에 페이스트를 충전하는 단계; 및 집전체에 충전된 페이스트를 건조시키는 단계를 포함한다. 전술한 본 발명의 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법에 의하면, 수소저장합금이 집전체의 내부에 충전되므로, 수소저장합금의 탈리 현상이 최소화되어 2차 전지의 싸이클 수명이 현저하게 향상시킬 수 있으며, 집전체와 수소저장합금 사이의 접촉저항이 크게 감소되어, 2차 전지의 고율방전특성이 현저하게 향상시킬 수 있다.
Description
본 발명은 충전 및 방전이 가능한 2차 전지의 음극판 제조방법에 관한 것으로서, 특히, 니켈/수소저장합금 2차 전지에 적용되는 음극판의 제조방법에 관한 것이다.
최근 전자 기술의 급속한 발달로 인하여, 전기, 전자 기기의 포터블(Portable)화, 소형화, 경량화가 진행되면서, 니켈/수소저장합금 전지와 같은 고성능의 2차 전지에 대한 수요가 급격하게 증가하는 추세에 있다.
이와 같은 니켈/수소저장합금 2차 전지에서, 음극판은 전지의 충전 및 방전시, 수소를 방출하거나 흡수하며, 과충전시에는, 양극판에서 발생하는 가스를 흡수하여 소비한다. 이에 따라, 니켈/수소저장합금 2차 전지의 성능(예를 들어, 전지의 충전 및 방전 싸이클 수명, 고율방전특성 등)은 음극판의 성능에 따라 크게 좌우된다.
본 명세서에서는 종래의 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판 제조방법으로서, 한국과학기술연구원(KIST : Korea Institute of Science and Techology)에 의해 "페이스트식(Paste-type) 수소저장합금 전극의 제조방법"이란 명칭으로 미합중국에 출원되어 등록된 미국특허 제5,682,592호에 대해 간략히 설명한다.
상기 미국특허 제5,682,592호에 따르면, 상기 음극판은 분말 형태의 활물질(즉, 수소저장합금(Metal Hydryde)), 바인더(Binder), 도전재(Conductor) 및 물을 소정비율로 혼합하여 반죽한 후, 상기 수소저장합금 반죽을 집전체인 니켈 스크린(Nickel Screen)의 표면에 피복한 다음, 건조 및 압착하여 제조된다.
그러나, 전술한 바와 같은 종래 기술의 제조방법에 의해 제조된 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판에서는, 수소저장합금이 니켈 스크린의 외벽에 피복되어 있으므로, 방전시, 미분화된 수소저장합금이 전극으로부터 분리되는 탈리 현상이 발생하는 문제점을 가지고 있다. 이에 따라, 종래의 제조방법에 의해 제조되는 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 싸이클 수명은, 도1을 참조하면, 약 500회 정도만의 충방전으로 방전용량이 약 80%에 도달할 정도로 저하된다.
더욱이, 전술한 종래 기술의 제조방법에 의해 제조된 음극판에서는, 집전체(즉, 니켈 스크린)의 표면에 수소저장합금이 피복되어 있으므로, 집전체와 수소저장합금 간의 접촉저항이 증가되어 전기 전도성이 저하된다. 이에 따라, 종래의 제조방법에 의해 제조되는 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 고율방전특성은, 5시간 동안의 방전율이 100%라는 가정하에서 도2를 참조하면, 1시간 동안의 방전율이 95%를 초과하지 못할 정도로 열악하다.
본 발명은 상기한 종래 기술의 문제점을 효과적으로 해결할 수 있는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법을 제공함에 그 목적이 있다.
도1은 종래 니켈/수소저장합금 2차 전지의 싸이클 수명특성을 개략적으로 나타내는 그래프이다.
도2는 종래 니켈/수소저장합금 2차 전지의 고율방전특성을 개략적으로 나타내는 그래프이다.
도3은 본 발명의 일실시예에 따른 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법을 나타내는 순서도이다.
도4는 본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조되는 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 구성을 나타내는 사시도이다.
도5는 본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조되는 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 싸이클 수명특성을 나타내는 그래프이다.
도6은 본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조되는 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 고율방전특성을 나타내는 그래프이다.
도7은 본 발명의 다른 실시예에 따른 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법에서, 집전체를 제조하는 방법을 나타내는 순서도이다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일면은 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법은 다수의 관통공이 형성된 판상의 섬유재에 소정의 금속을 피복하여 전기 전도성을 부여하는 A)단계; 상기 전도성이 부여된 섬유재를 니켈 도금하여 집전체를 제조하는 B)단계; 상기 수소저장합금, 바인더 및 물을 혼합하여 페이스트를 제조하는 C)단계; 상기 집전체의 관통공에 상기 페이스트를 충전하는 D)단계; 및 상기 집전체에 충전된 페이스트를 건조시키는 E)단계를 포함한다.
이하, 첨부된 도3 내지 도7을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법에 대하여 상세히 설명한다.
도3은 본 발명에 따른 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법을 나타내는 순서도이다. 도3을 참조하면, 본 발명에 따른 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법에서는, 먼저, 다수의 관통공이 형성된 판상(Plate-shaped)의 섬유재(이하, "섬유 펠트(Felt)"라 함)를 질산은(AgNO3) 용액과 환원제 용액에 적셔, 상기 섬유 펠트의 표면에 은(Ag)을 피복시킨다(S310). 즉, 섬유 펠트의 표면에 전도성을 부여한다. 상기 섬유재로는 폴리프로필렌(Polypropylene)이 사용될 수 있으며, 통상적으로 수십 ㎛의 크기를 가지는 수소저장합금 입자가 충전될 수 있도록 상기 각각의 관통공은 수백 ㎛의 크기를 가지는 것이 바람직하다. 상기 환원제 용액은 질산은 용액내의 은이온을 환원시켜 석출하기 위한 용액으로서, 자이안산나트륨, 수소화붕소나트륨, 하이드라진, 포르말린, 개미산염 중 선택되는 어느 하나가 사용될 수 있다.
상기 은이 피복된 섬유 펠트는 니켈 전기도금하여(S320), 니켈 펠트, 즉 집전체를 제조한다. 이와 같이 제조된 집전체의 상단부 일측에는 전류가 공급되는 단자가 형성된다.
그리고, 음극판의 활물질인 수소저장합금 분말에 바인더와 물을 소정비율로 혼합하여 수소저장합금 페이스트(Paste)를 제조한다(S330). 상기 수소저장합금으로는 수십㎛의 직경을 가지는 AB5계 합금(예를 들어, MmNi3.55Co0.75Mn0.4Al0.3(Mm: Misch metal, 희토류 금속의 합금), MmNi4.3Mn0.4Al0.3등)과 AB2계 합금(예를 들어, Ti1-xZrxV0.5Ni1.1Fe0.2Mn0.2등) 중 선택되는 어느 하나가 이용될 수 있다. 여기서, 상기 수소저장합금 분말은 니켈(Ni) 또는 구리(Cu) 또는 상기 니켈과 구리의 혼합물 중 어느 하나로 코팅되는 것이 바람직하다. 이러한 경우, 전지의 자기방전억제, 고온부식억제, 고율충방전 특성이 향상될 수 있다. 한편, 상기 바인더로는 PTFE(Polytetrafluoroethylene 및 503H), HPMC(Hydroxypropyl methyl cellulose), CMC(Carboxymethyl cellulose, sodium salt) 등의 고분자 물질이 사용될 수 있다. 바람직하기로는, 상기 페이스트에 도전재(Conductor), 예를 들어 니켈 분말, 구리 분말, 흑연 분말 등이 첨가된다.
그런 다음, 상기 수소저장합금 페이스트를 집전체의 관통공내에 충전한다(S340). 이러한 경우, 상기 충전단계(S340)는 수소저장합금 페이스트를집전체 상에 얹어 놓은 다음 닥터 블레이드(주걱 칼) 등으로 집전체의 관통공 내로 밀어넣는 닥터 블레이드 방식으로 이루어지는 것이 바람직하지만, 이에 국한되는 것은 아니고, 집전체를 수소저장합금 페이스트 용액내에 함침시켜 이루어질 수 있다. 이와 같이, 본 발명의 음극판 제조방법에서는, 상기 수소저장합금 페이스트가 집전체의 관통공내에 충전되므로, 충방전시, 상기 수소저장합금이 집전체로부터 탈리되는 것을 방지할 수 있다.
이어, 상기 수소저장합금 페이스트가 충전된 집전체를 대기 중에서 1차 건조시킨 후에, 80 - 130℃의 열풍으로 2차 건조시킨다(S350).
그런 다음, 상기 집전체와 전극 활물질 및 활물질 서로 간의 접촉이 원활하게 이루어지고, 음극판의 두께가 감소되도록 집전체를 압착하여(S360), 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판을 제조한다. 상기 음극판에서, 상기 집전체의 단자에 전류가 공급되는 경우, 상기 수소저장합금은 집전체를 통해 전류를 제공받는다.
도4는 본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조되는 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 구성을 나타내는 사시도이다. 도4를 참조하면, 본 발명의 방법에 의해 제조되는 음극판(12)은 양(+)극주(10a)와 음(-)극주(10b)를 구비한 하우징(10)에 내장되며, 음극주(10b)와 연결된다. 그리고, 상기 양극주(10a)는 양극판(14)과 연결되며, 상기 음극판(12)과 양극판(14)의 사이에는 세퍼레이터(16)가 장착된다.
이와 같이 본 발명의 제조방법에 의해 제조된 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 싸이클 수명은, 도5를 참조하면, 충전과 방전을 약 1,000회 반복할 경우에 방전용량이 약 80%에 근접하게 될 정도로 향상된다. 구체적으로 설명하면, 종래 기술의 제조방법에 의해 제조된 음극판을 적용한 2차 전지의 방전용량은 약 500회 정도 충전과 방전을 반복하면 약 80%에 도달하는데 비해(도1참조), 본 발명의 음극판을 적용한 2차 전지의 방전용량은 약 1,000회 정도 충전과 방전을 반복할 때 약 80%에 도달하게 된다(도5참조).
또한, 본 발명의 제조방법에 의해 제조된 음극판을 적용한 니켈/수소저장합금 2차 전지의 고율방전특성은, 종래 기술에서와 같이 5시간 동안의 방전율이 100%라는 가정하에서 도6을 참조하면, 1시간 동안의 방전율 역시 100%에 근접할 정도로 향상된다. 구체적으로 설명하면, 전지의 전압이 0.8V(Voltage)로 될 때까지, 종래 기술의 제조방법에 의해 제조된 음극판을 적용한 2차 전지의 방전율은 95%를 초과하는 것이 불가능한데 비해(도2참조), 본 발명의 음극판을 적용한 2차 전지의 방전율은 95%를 초과하게 된다.(도6참조).
한편, 전술한 실시예에서는 섬유 펠트에 은을 피복하여 전기 전도성을 부여한 다음, 니켈 전기도금하여 집전체를 제조하는 것으로 도시되고 설명되었으나, 이에 국한되는 것은 아니다. 도7을 참조하면, 본 발명의 다른 실시예에 따른 집전체 제조방법에서는, 염화팔라듐(PdCl2) 또는 염화주석(SnCl2)을 이용하여 섬유 펠트의 표면에 팔라듐 또는 주석과 같은 금속을 피복시켜 전도성을 부여하고(S710), 니켈 무전해도금을 수행한 다음(S720), 니켈 전기도금을 수행하여(S730), 니켈 펠트(즉, 집전체)를 제조할 수 있다. 바람직하기로는, 상기 니켈 펠트를 질소 또는 환원 분위기에서 200 - 500℃로 탄화시키고(S740), 상기 니켈 펠트내의 섬유재(즉, 폴리프로필렌)를 제거하므로써(S750), 상기 니켈 펠트의 표면에 형성된 관통공의 직경을 수백 ㎛ 이상으로 확장시킬 수 있다.
한편, 상기와 같은 본 발명의 다른 실시예에 따른 방법에 의해 제조된 집전체를 이용하여 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판을 제조하는 방법은 전술한 실시예에 동일하므로, 이에 대한 상세한 설명은 생략한다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.
전술한 본 발명의 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법에 의하면, 수소저장합금이 집전체의 내부에 충전되므로, 수소저장합금의 탈리 현상이 최소화된다. 따라서, 본 발명의 제조방법에 의해 제조된 음극판을 적용한 2차 전지의 싸이클 수명이 현저하게 향상될 수 있다.
또한, 상기와 같이 수소저장합금이 집전체의 내부에 충전되므로, 집전체와 수소저장합금 사이의 접촉저항이 크게 감소되어, 본 발명의 제조방법에 의해 제조된 음극판을 적용한 2차 전지의 고율방전특성이 현저하게 향상될 수 있다.
더욱이, 전술한 효과로 인해, 본 발명의 제조방법에 의해 제조된 음극판이적용되는 2차 전지는 초고율충방전특성 및 초장수명을 요구하는 산업용 전지에 적합하게 이용될 수 있다.
Claims (7)
- 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법에 있어서,다수의 관통공이 형성된 판상의 섬유재에 소정의 금속을 피복하여 전기 전도성을 부여하는 A)단계;상기 전도성이 부여된 섬유재를 니켈 도금하여 집전체를 제조하는 B)단계;상기 수소저장합금, 바인더 및 물을 혼합하여 페이스트를 제조하는 C)단계;상기 집전체의 관통공에 상기 페이스트를 충전하는 D)단계; 및상기 집전체에 충전된 페이스트를 건조시키는 E)단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 A)단계는상기 판상의 섬유재를 질산은 용액 및 상기 질산은 용액 내의 은이온을 석출하기 위한 환원제 용액에 적셔, 상기 은을 상기 섬유재 표면에 피복시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법.
- 제2항에 있어서, 상기 환원제 용액은자아인산나트륨, 수소화붕소나트륨, 하이드라진, 포르말린, 개미산염 중 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 A)단계는상기 섬유재의 표면에 팔라듐 또는 주석을 피복시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법.
- 제4항에 있어서, 상기 B)단계는상기 섬유재를 탄화시키는 탄화단계; 및상기 탄화된 섬유재를 제거하는 섬유재 제거단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 C)단계는니켈, 구리 및 흑연 중 선택되는 어느 하나를 추가적으로 혼합하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 C)단계는상기 수소저장합금 분말의 표면에 니켈 또는 구리 또는 상기 니켈과 상기 구리의 혼합물 중 선택되는 어느 하나를 코팅하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 니켈/수소저장합금 2차 전지용 음극판의 제조방법.
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