KR20020091248A - 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트와 같은 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 옥타페닐사이클로테트라실록산과 같은 환식 실록산을 함유하는 난연성 성분을 폴리카보네이트에 혼입시킴으로써, 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성이 개선될 수 있다. 난연성 성분은, 퍼플루오로알칸 설포네이트가 총 조성물에 대해 0.02 내지 0.1phr의 양으로 존재하고 환식 실록산이 총 조성물에 대해 0.02phr 이상의 양으로 존재하는 폴리카보네이트 조성물을 형성하기 위한 수준으로 적절히 첨가된다.

Description

난연성 폴리카보네이트 수지 조성물{FIRE-RETARDED POLYCARBONATE RESIN COMPOSITION}
폴리카보네이트 수지는 강도 및 투명도가 탁월하여 상당히 많은 상업적 용도를 갖는다. 그러나, 폴리카보네이트 수지는 본래 가연성이며, 고온 용융 물질을 적하시켜 주위 물질을 발화시킬 수 있다. 따라서, 폴리카보네이트를 많은 용도에서 안전하게 사용하기 위해서는, 상기 물질의 가연성을 억제하고/하거나 적하를 감소시키는 첨가제를 포함시킬 필요가 있다. 바람직한 강성 및 투명성의 손상, 할로겐화 첨가제와 연관된 가능한 환경적인 문제와 같은 새로운 문제의 유발 및 과도한 비용 증가 없이 상기 목적을 성취하는 첨가제를 제공하고자 하는 것이다.
난연성 및/또는 적하-방지성 폴리카보네이트를 제조하는데 사용하기 위한 각종 상이한 물질이 기술되어 있다. 이러한 물질의 예로는 미국 특허 제 3,971,756 호, 제 4,028,297 호, 제 4,110,299 호, 제 4,130,530 호, 제 4,303,575 호, 제 4,335,038 호, 제 4,552,911 호, 제 4,916,194 호, 제 5,218,027 호 및 제5,508,323 호에 기술된 물질이 있다. 그러나, 물질들이 다양하게 개시되어 있기는 하지만, 여전히 난연성 폴리카보네이트 수지 제형의 개선이 요구된다.
난연성 폴리카보네이트 수지 조성물에 상업적으로 널리 사용되는 첨가제 중에는 유기 염, 특히 설폰산 염이 있다. 이러한 염의 특정한 예로는 퍼플루오로알칸 설포네이트, 예를 들어 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트("KPFBS", "리마르 염(Rimar salt)"으로도 공지되어 있음)가 있으며, 칼륨 디페닐설폰 설포네이트("KSS")는 폴리카보네이트 수지와 블렌딩되는 경우 흐림-부재(haze-free) 조성물을 생성한다. 폴리카보네이트 수지에서의 퍼플루오로알칸 설포네이트의 용도가 미국 특허 제 3,775,367 호에 기술되어 있다. 그러나, 이러한 물질만을 사용하여 수득될 수 있는 이점은 제한적이며, 실제로 추가의 첨가제가 일반적으로 포함된다. 투명성을 유지하면서 상기 유형의 조성물의 난연성을 향상시키기 위한 종래의 수단은 가용성 유기 할로겐 첨가제를 첨가하는 것이었다. 예를 들어, 시판중인 등급의 렉산(LEXAN) 폴리카보네이트 수지(예를 들어, 940A, 920A)는 KSS(0.3phr) 및 테트라브로모비스페놀 A/비스페놀 A 공중합체(0.5phr, 0.13phr의 순 브롬 함량)의 조합물을 함유한다. 브롬이 없는 경우, 920A 및 940A 등급은 이들이 충족되도록 고안된 UL94 VO 125밀 가연성 시험에서 모순된/신뢰할 수 없는 성능을 갖는다. 그러나, 브롬화된 첨가제는 "ECO-친화" 표준을 충족시키도록 요구되는 조성물로 부적합한데, 이는 상기 표준이 브롬 또는 염소를 포함시키는 것을 금하고 있기 때문이다.
발명의 요약
칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트와 같은 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 옥타페닐사이클로테트라실록산과 같은 환식 실록산을 포함하는 난연성 성분을 폴리카보네이트에 혼입시킴으로써, 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성이 개선될 수 있음을 밝혀냈다. 난연성 성분은, 퍼플루오로알칸 설포네이트가 총 조성물에 대해 0.02 내지 0.1phr의 양으로 존재하고 환식 실록산이 총 조성물에 대해 0.02phr 이상의 양으로 존재하는 폴리카보네이트 조성물을 형성하기 위한 수준으로 적절히 첨가된다.
본 출원은 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.
본 발명은 폴리카보네이트 수지를 포함하는 난연성 조성물에 관한 것이다. 상기 조성물의 폴리카보네이트 성분은 임의의 등급일 수 있으며, 임의의 방법으로 제조될 수 있다. 따라서, 예를 들어 폴리카보네이트는 계면법을 통해 또는 촉매작용 에스테르 교환반응에 의해 제조될 수 있다. 폴리카보네이트는 분지형 또는 선형 구조일 수 있으며, 작용성 치환체를 포함할 수 있다. 폴리카보네이트 공중합체가 또한 본 발명에 포함된다. 이러한 방법에 의해 폴리카보네이트를 제조하는 기법은 널리 공지되어 있으며, 예를 들어 미국 특허 제 3,030,331 호, 제 3,169,121 호, 제 4,130,548 호, 제 4,286,083 호, 제 4,552,704 호, 제 5,210,268 호 및 제 5,606,007 호를 들 수 있다.
폴리카보네이트 수지가 제조되면, 난연성 성분과 배합시킨다. 본 발명에 따르면, 이러한 난연성 성분은 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산을 포함한다.
전술한 바와 같이, 본 발명에 유용한 퍼플루오로알칸 설포네이트는 미국 특허 제 3,775,367 호에 기술되어 있다. 이러한 물질중 가장 통상적으로 사용되는 것은 다수의 공급원으로부터 상업적으로 이용가능한 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트이다. 퍼플루오로알칸 설포네이트는 난연성을 부여하기에 충분한 수준으로 조성물 내에 포함된다. 일반적으로는, 조성물의 총 중량을 기준으로 0.02 내지 0.1phr의 양으로 포함된다. 상기 양이 0.1phr를 초과하면 배합된 생성물 내에 흐림이 유발될 수 있어, 난연 성능이 개선되지 않는다.
환식 실록산은 퍼플루오로알칸 설포네이트의 존재하에서 개선된 난연성을 부여하기에 충분한 수준으로 조성물 내에 포함된다. 일반적으로는, 조성물의 총 중량을 기준으로 0.02 내지 0.3phr의 양으로 포함된다. 본 발명에 사용할 수 있는 적합한 환식 실록산은 하기 화학식의 화합물이다:
상기 식에서,
R은 독립적으로 C1내지 C36알킬, 플루오르화 또는 퍼플루오르화 C1내지 C36알킬,C1내지 C36알콕시, C6내지 C14아릴, 탄소수 6 내지 14의 아릴옥시, 탄소수 7 내지 36의 아릴알콕시, 및 C1내지 C36알킬 치환된 탄소수 6 내지 14의 아릴이다.
환식 실록산의 구체적인 예로는 옥타페닐사이클로테트라실록산, 헥사메틸사이클로트리실록산, 옥타메틸사이클로테트라실록산, 데카메틸사이클로펜타실록산, 도데카메틸사이클로헥사실록산, 트리메틸트리페닐사이클로트리실록산 및 테트라메틸테트라페닐사이클로테트라실록산이 포함되나 이로 제한되지 않는다.
퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산은 예를 들어 스크류형 압출기에서 용융된 폴리카보네이트와 블렌딩되고, 목적하는 형태의 부품으로 압출 및 성형된다. 이들은 조합물, 예를 들어 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산을 포함하는 난연성 첨가제 조성물로서 폴리카보네이트에 첨가되거나, 다른 순서로 첨가될 수 있다. 본 발명에 따른 난연성 조성물은 적합하게는 중량을 기준으로 하여 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산을 약 0.07 내지 5의 비율로 포함한다.
난연성을 시험할 목적으로, 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트 및 환식 실록산을 다양한 양으로 함유하는 압출된 폴리카보네이트로부터 바(bar)를 성형하였다. 이러한 조성물은 하기 제시되는 실시예에 나타낸 바와 같이, 난연성에서 상당한 개선점을 나타내는 것으로 밝혀졌다. 작용 메카니즘을 이해하지 못하더라도, 유사한 개선점이 KSS 및 환식 실록산의 조합물에서는 관찰되지 않는 바, 이와 같은 결과는 난연성 성분의 상승적인 상호작용으로부터 나타나는 것으로 여겨진다. 또한, 본원에 보고된 소규모 실험은 최종적으로 상기와 같은 결과를 나타내지 않지만, 대규모실행에서는 본 발명의 난연성 조성물을 사용하여 흐림이 저하된 폴리카보네이트가 생성되는 것으로 나타났다.
본 발명의 조성물은 폴리카보네이트 조성물에 포함되는 것으로 당해 분야에 공지된 통상적인 첨가제를 포함할 수 있다. 이러한 첨가제로는 안정화제, 금형 박리제, 광 안정화제, 열 안정화제, 안료 및 염료가 포함되나, 이로 제한되지 않는다.
본 발명은 하기 실시예로 추가로 설명되나 이로 제한되지 않는다.
실시예 1
ASTM D1238에 의해 300℃ 1.2kg에서 측정하는 경우, 15 내지 16의 목표 용융 유동을 성취하도록 2개의 상이한 분자량 등급의 선형 렉산(등록상표) 폴리카보네이트 수지를 블렌딩함으로써, UL94 과정에 따른 가연성 시험을 위한 폴리카보네이트 샘플을 제조하였다. 또한, 일부 조성물은 펜타에리트리톨 테트라스테아레이트(PETS) 금형 박리제를 0.35phr 포함시켰다. 분말 블렌드 샘플을 230 내지 290℃의 온도 프로파일에서 압출하고 펠릿으로 절단하였다. 펠릿 샘플을 295℃의 온도에서 두께 125밀 치수 5½인치의 시험 부품으로 사출 성형하였다.
통상의 5개 바보다는 20개 바를 시험하는 것을 제외하고는, 상기 부품을 표준 언더라이터스 래보러터리즈(Underwriters Laboratories) UL94 시험 방법(2일 컨디셔닝화 방법)을 사용하여 시험하였다. 우선, 평균 연소 정지 시간(avFOTsec), 연소 정지 시간의 표준편차(sdFOTsec) 및 총 적하 수를 계산하고, 통계적인 방법을 사용하여 특정한 샘플 제형이 5개 바의 통상적인 UL94 시험에서 V0 "통과" 등급을 성취하는 1회 통과 확률 "p(FTP)" 예상치로 상기 데이터를 전환시킴으로써 데이터를 분석하였다. 바람직하게는, p(FTP)는 UL 시험에서 최대 난연 성능을 위해 가능한 1에 가까울 것이다.
또한, 펠릿 샘플을 치수 2in×3in×125밀의 시험 부품으로 성형하였다. 상기 부품을 ASTM D1003 시험 방법에 따른 흐림도 측정에 사용하였다.
이러한 실험의 결과를 표 1a 내지 1d에 요약한다. 나타낸 바와 같이, 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트 및 환식 실록산(옥타페닐사이클릭테트라실록산)을 둘다 포함하는 본 발명에 따른 제형은 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트만을 사용하여 관찰된 것보다 높은 수회 이상의 1회 통과 확률 "p(FTP)"을 갖는다. 환식 실록산만을 사용하여 수행한 실험은 난연성에서 개선점이 거의 나타나지 않았다. KSS 및 환식 실록산을 사용한 상응하는 실험에서는 난연 성능의 향상이 나타나지 않았다.
KPFBS를 포함시키지 않는 것을 제외하고는, 동일한 제형을 사용하여 비교 조성물을 제조하였다. 이러한 비교 조성물들 중의 실록산 함량은 0.05phr, 0.1phr, 0.2phr, 1.0phr 및 2.0phr이었다. 비교 샘플은 모두 UL94 V0 시험을 통과하지 못하였다.
KPFBS 쓰리엠(3M)(phr) 0.05 0.06 0.07 0.05 0.06 0.07
실록산(phr) - - - 0.05 0.05 0.05
p(FTP) UL94 V0 125밀 0.1737 0.0483 0.0999 0.2102 0.2547 0.4163
%흐림도 0.7 0.8 0.4 0.8 0.5 0.5
avFOTsec 4.1 5.8 2.5 4.1 4.3 3.5
sdFOTsec 3.3 6.3 2.2 3.3 3.9 2.4
적하 2 0 6 2 0 2
용융 유동 15.2 15.8 16.0 16.0 15.7 15.1
KPFBS 쓰리엠(phr) 0.05 0.06 0.07
KPFBS바이엘(Bayer)(phr) 0.05 0.06 0.07
실록산(phr) 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
p(FTP) UL94 V0 125밀 0.547 0.7512 0.9984 0.218 0.7921 0.9165
%흐림도 0.7 0.6 0.5 1 0.6 0.9
avFOTsec 3.5 2.9 1.8 2.9 2.9 2.2
sdFOTsec 2.8 2.4 0.9 2.5 2.2 2.5
적하 0 0 0 4 0 0
용융 유동 16.3 16.0 15.5 16.0 15.6 15.6
KPFBS 바이엘(phr) 0.07 0.08 0.09 0.1 0.07 0.08 0.09 0.1
실록산(phr) - - - - 0.05 0.05 0.05 0.05
PETS박리제(phr) 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35
p(FTP) UL94 V0 125밀 0.5825 0.4743 0.7692 0.8505 0.3686 0.8781 0.6852 0.906
%흐림도 0.9 0.1 0.6 1.5 0.3 0.7 1.3 2.1
avFOTsec 3.4 2.7 2.8 2.6 3.4 2.8 3.4 3.3
sdFOTsec 2.9 2.2 2 1.7 2.5 2 2.5 2.1
적하 0 2 0 0 2 0 0 0
용융 유동 14.4 14.4 15.3 15.5 15.8 15.8 16.0 15.7
KPFBS 바이엘(phr) 0.07 0.08 0.09 0.1 0.07 0.08 0.09 0.1
실록산(phr) 0.1 0.1 0.1 0.1 0.15 0.15 0.15 0.15
PETS박리제(phr) 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35 0.35
p(FTP) UL94 V0 125밀 0.8656 0.9535 0.9959 0.9936 0.9405 0.9216 0.9753 0.9942
%흐림도 0.5 0.7 1 2.7 1.5 1 1.5 2.7
avFOTsec 2.6 2.4 2.1 1.7 2.4 2.5 2.1 2.2
sdFOTsec 1.9 1.6 1 1 1.8 1.7 1.2 1.1
적하 0 0 0 0 0 0 0 0
용융 유동 15.8 15.6 14.6 15.3 15.7 16.0 16.6 16.4
실시예 2
ASTM D1238에 의해 300℃ 1.2kg에서 측정하는 경우 2 내지 3의 목표 용융 유동을 성취하기 위해, 사용되는 폴리카보네이트 수지가 0.42몰%의 1,1,1-트리스(하이드록시페닐)에탄 함유 분지화 폴리카보네이트 수지 70중량부 및 선형 폴리카보네이트 수지 30중량부의 블렌드인 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방식으로 샘플을 제조하였다. 또한, UV 안정화제(UV5411, 2-(2-하이드록시-5-3급-옥틸페닐)벤조트리아졸))을 포함시켰다. 샘플을 240 내지 305℃의 온도에서 압출시키고 320 내지 332℃의 온도에서 두께 60밀, 75밀 및 125밀의 시험 부품으로 사출 성형하였다. 제형 및 결과를 표 2a 및 2b에 요약한다. 비교 시험을 60밀 및 125밀에서 수행하였다. 60밀 시험에서는 단지 최저 성능을 나타내고, KPFBS를 함유하는 모든 샘플에서는 어떠한 경향이 나타나지 않았으며, KPFBS를 함유하지 않는 모든 샘플에서는 적하 시험에 실패하였다. 125밀 시험은 0.07phr의 KPFBS를 갖는 샘플에 대해 0.9867의 p(FTP)를 가졌다. 다른 KPFBS 함유 샘플에 대해서는 75밀에서 통과하므로 시험하지 않았다. KPFBS를 함유하지 않는 모든 샘플은 적하 시험에 실패하였다.
KPFBS 바이엘(phr) 0 0.07 0.08 0.09 0.07 0.08 0.09
실록산(phr) - - - - 0.05 0.05 0.05
UV 안정화제(phr) 0.27 0.27 0.27 0.27 0.27 0.27 0.27
p(FTP) UL94 V0 75밀 nd 0.2125 0.9157 0.9054 0.9802 0.9218 0.9867
%흐림도 1 1.2 1.8 1.1 0.9 1.3 1.6
avFOTsec 2.8 2.4 2.5 2.3 2.4 2.3
sdFOTsec 2.1 1.7 1.9 1.4 1.8 1.3
적하 5개중 5 4 0 0 0 0 0
용융 유동 2.65 2.4 2.4 2.65 2.23 2.23 2.82
KPFBS 바이엘(phr) 0.07 0.08 0.09 0 0
실록산(phr) 0.1 0.1 0.1 0.05 0.1
UV 안정화제(phr) 0.27 0.27 0.27 0.27 0.27
p(FTP) UL94 V0 75밀 0.965 0.9509 0.9568 nd nd
%흐림도 0.6 0.9 1.3 1 0.7
avFOTsec 2.4 2.4 2.5
sdFOTsec 1.5 1.6 1.6
적하 0 0 0 10개중 7 5개중 5
용융 유동 2.50 2.35 2.39 2.98 3.03

Claims (35)

  1. 폴리카보네이트 수지; 및 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산을 포함하는 난연성 성분을 포함하는 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 총 조성물에 대해 0.02 내지 0.1phr의 양으로 존재하고, 환식 실록산이 총 조성물에 대해 0.02phr 이상의 양으로 존재하는 조성물.
  3. 제 2 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 조성물.
  4. 제 2 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 조성물.
  5. 제 4 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 조성물.
  6. 제 1 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 조성물.
  7. 제 6 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 조성물.
  8. 제 1 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 조성물.
  9. 제 1 항에 있어서,
    폴리카보네이트 수지가 선형 및 분지형 폴리카보네이트의 혼합물을 포함하는 조성물.
  10. 폴리카보네이트 수지를 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산을 포함하는 난연성 성분과 배합하는 단계를 포함하는 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 총 조성물에 대해 0.02 내지 0.1phr의 양으로 존재하고, 환식 실록산이 총 조성물에 대해 0.02phr 이상의 양으로 존재하는 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  13. 제 11 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  15. 제 10 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  16. 제 15 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  17. 제 10 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  18. 제 10 항에 있어서,
    폴리카보네이트 수지가 선형 및 분지형 폴리카보네이트의 혼합물을 포함하는 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물의 제조방법.
  19. 폴리카보네이트 및 퍼플루오로알칸 설포네이트를 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물에 환식 실록산을 첨가하는 것을 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  20. 제 19 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 총 조성물에 대해 0.02 내지 0.1phr의 양으로 존재하고, 환식 실록산이 총 조성물에 대해 0.02phr 이상의 양으로 존재하는 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  21. 제 20 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  22. 제 20 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  23. 제 22 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  24. 제 19 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  25. 제 24 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  26. 제 19 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  27. 제 19 항에 있어서,
    폴리카보네이트 수지가 선형 및 분지형 폴리카보네이트의 혼합물을 포함하는 폴리카보네이트 수지 조성물의 난연성 개선방법.
  28. 퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산을 포함하는 난연성 첨가제 조성물.
  29. 제 28 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트 및 환식 실록산이 중량을 기준으로 0.07 내지 5의 비율로 존재하는 난연성 첨가제 조성물.
  30. 제 29 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 난연성 첨가제 조성물.
  31. 제 30 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 난연성 첨가제 조성물.
  32. 제 29 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 난연성 첨가제 조성물.
  33. 제 28 항에 있어서,
    환식 실록산이 옥타페닐사이클로테트라실록산인 난연성 첨가제 조성물.
  34. 제 33 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 난연성 첨가제 조성물.
  35. 제 28 항에 있어서,
    퍼플루오로알칸 설포네이트가 칼륨 퍼플루오로부탄 설포네이트인 난연성 첨가제 조성물.
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