KR20010006231A - 라멜라 안료와 수지를 함유하는 분말 코팅 조성물 - Google Patents

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스테펜 아이 밀러
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Abstract

반사성 금속 또는 펄에센스로 구성된 판상 형태의 안료를 점착성 점성 액체와 혼합하였다. 얻어진 안료는 정전 도장에 적용가능한 분말성 막형성 폴리머와 결합할 수 있다.

Description

라멜라 안료와 수지를 함유하는 분말 코팅 조성물 {POWDER COATING COMPOSITION CONTAINING LAMELLAR PIGMENT AND RESIN}
다양한 기판 상에 정전 도장 공정에 의한 컬러 코팅의 도포는 잘 알려져 있다. 예를 들면, 자동차의 마무리 도장은 상기 방법이 이용된다. 이 공정에 의해 도포되는 조성물은 막형성 폴리머와 요구되는 색상을 갖는 안료(들)로 구성되며, 전기적으로 전하를 띌 수 있는 분말 혼합물이다. 분말 코팅 분무 도포기에 의해 도포되는 분말 코팅 조성물의 제조는 과거에 판상 안료에 대해 문제점을 나타내었다.
금속성 물질의 판상으로 이루어진 안료는 그들의 라멜라 구조에 의해 최상의 미적 외감이 발현된다. 그러한 판상의 예로는 알루미늄 후레이크, 구리 후레이크 및 스테인레스강 후레이크 등과 같은 금속성 후레이크와 천연 펄에센스 또는 이산화티타늄-코팅 마이카, 환원된 이산화티타늄-코팅 마이카 및 철 산화물-코팅 마이카, 티타늄 및/또는 철-코팅 알루미늄 후레이크 등의 금속 산화물-코팅 마이카 등과 같은 천연 또는 인조 펄에센스 안료 등이 있다. 상기 금속성 또는 펄에센스 안료를 함유하는 분말 코팅 조성물을 제조하는 과정에서, 압출 또는 연마 공정 동안 라멜라 구조는 파괴된다. 그 결과로, 얻어진 도장은 감소된 광택 효과를 나타낸다.
상기 문제점을 회피하기 위해, 안료와 폴리머 분말을 건식 블렌딩(dry blending)하는 방법, 즉 분말 담체를 안료와 기계적으로 블렌딩하는 방법을 사용하였다. 그러나, 불행히도 안료와 분말 코팅은 통상 서로 다른 전하량을 띄기 때문에, 분말 코팅 조성물이 기판에 정전기적으로 분무될 때 색상 변이(color shift)가 일어난다. 또한, 안료가 분발 조성물의 부피내에서 분말로부터 분리되는 경향이 있으며, 이것에 의해 기판에 접착되지 않고 회수되며, 회수된 물질은 재사용하기 어렵다.
건식 블렌딩 공정에서 발생하는 문제점을 극복하기 위해 결합 공정이 개발되었다. 결합 공정에서, 분말 기재 및 안료는 서로 혼합된 후, 분말 입자의 표면을 연질화하기 충분한 온도로 가열하여 안료 입자가 분말 입자의 표면에 결합할 수 있도록 한다. 상기 공정은 코로나 정전 충진에 효과가 좋고, 분말 재분무시유의 재사용 문제를 완화시킨다. 그러나, 불행히도 상기 공정도 또한 최종 혼합물에서 명백히 다른 두 개의 표면, 즉 분말 표면과 라멜라 안료의 외부 표면을 가진다. 상기 공정은 트리보 정전 전하에는 적용시킬 수 없다. 이 공정은 또한 분말 코팅조성물을 제조하기 위한 부가적 처리 단계가 요구되며, 그리고 이 공정은 정해진 안료 및 분말 기재의 조합에 적용가능해야 한다.
미국 특허 제5,378,275호는 물에 용해가능한 또는 물에 분산가능한 막형성 폴리머와 마이카 안료를 함유하는 마이카 안료-함유 수성 페인트 조성물을 개시하고 있다. 상기 마이카 안료는 슬러리화와 유기 용제의 증발에 의해 멜라민 수지로 균일하게 코팅된 마이카 후레이크 또는 금속 산화물-코팅 마이카 후레이크일 수 있다. 멜라민 수지는 마이카 안료와 적어도 같은 양을 사용하여야 한다. 그렇지 않으면, 분산성, 내수성 및 접착성에 있어서 만족스러운 결과를 얻을 수 없다.
미국 특허 제4,116,628호 및 제4,205,997호는 사용하기 전에 안료를 보호하기 위해 점착성 폴리머가 아니라 고체 폴리머에 의해 코팅된 분말성 펄에센스 안료 조성물을 개시하고 있다. 상기 폴리머의 함량은 약 1-25 중량%이며, 상기 조성물은 현탁 후 분무 건조 방법을 포함한 다양한 방법에 의해 제조될 수 있다. 상기 코팅에 의해 안료는 광택, 즉 펄에센스을 잃어버리나, 그 광택은 코팅 조성물에 편입하기 전에 코팅을 제거함에 의해 회복될 수 있다.
안료 입자 및 착색제 입자 등과 같은 무기 및 유기 입자를 플라스틱 분산에 의해 코팅하는 방법이 미국특허 제5,268,197호에 개시되어 있다. 분산은 비닐 단량체, 인-함유 화합물 및 다른 아크릴레이트 또는 메타크릴레이트, 이타코네이트, 푸메레이트 또는 말레이트를 기재로 한 폴리머 분산이다. 분무 건조 단계에 의해 코팅된 입자를 제조할 수 있으며, 얻어진 생성물은 덩어리를 형성하지 않으면서 플라스틱과 혼합할 수 있다.
미국특허 제3,980,607호는 금속, 금속 합금 및 마이카 등과 같은 금속성 외관을 갖는 안료, 합성 수지, 경화제 등을 포함하는 분말 코팅 조성물을 개시하고 있는 데, 상기 조성물은 각각의 상기 성분을 보호가스하에서 미세하게 분할된 상태로 혼합하고, 혼합물을 합성 섬유의 점도가 낙하 점도보다 높은 온도에서 균질화에 의해 가소화하는 방법에 의해 제조될 수 있다. 경화 가능한 합성 수지는 멜라민 수지일 수 있고, 얻어진 분말은 정전 분무에 사용될 수 있다.
본 발명의 목적은 코로나 및 트리보 정전 도장에 적합한 분말 코팅 조성물에 적용시킬 수 있는 안료를 제조하는 새로운 방법을 제공하는 것이다. 본 발명의 또다른 목적은 상기 방법에 의해 제조된 안료 및 분말 코팅 조성물을 제공하는 것이다. 상기한 본 발명의 목적들은 아래의 발명의 상세한 설명에 의해 당해 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 이해될 수 있을 것이다.
발명의 요약
본 발명은 분말 코팅 조성물에 적합한 금속 함유 판상 안료 및 상기 안료를 포함하는 분말 코팅 조성물에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 상기 금속 판상 안료는 폴리머 또는 다른 점착성 액상 물질에 의해 점성 표면층이 형성되어 있다. 상기 방식으로 처리된 안료가 분말 코팅 조성물과 블렌딩될 때, 분말은 안료의 표면에 부착하게 되고, 그것에 의해 색상 분리는 최소화된다. 안료는 상기 분말에 의해 캡슐화되어 하나의 표면을 제공한다. 상기 코팅은 또한 분말 물질에 부착되지 않는 안료 입자들 상에 보다 나은 전하를 야기한다. 즉, 상기 코팅은 비코팅된 안료 입자의 전하 보다는 분말 코팅 입자의 전하에 보다 가까운 전하를 보유한다.
라멜라 안료, 즉 판상 안료는 본 발명에 따라 물질의 점성 표면층이 제공된다. 상기 판상 안료는 알루미늄 후레이크, 구리 후레이크, 스테인레스강 후레이크 또는 어떤 천연 또는 합성 펄에센스 안료 등과 같은 반사성 물질로 만들어진다. 천연 펄에센스 안료는 천연 펄에센스를 포함하고, 합성 안료는 금속 산화물-코팅 마이카 안료, 티타늄 및/또는 철-코팅 유리 후레이크, 철-코팅 알루미늄 후레이크, 환원된 티타늄-코팅 마이카 등을 포함한다. 상업적으로는, 이산화티타늄-코팅 마이카 및 철 산화물-코팅 마이카가 가장 많이 사용된다. 상기 라멜라 안료 중의 어느 것이라도 본 발명에 사용될 수 있다.
상기 라멜라 안료는 점착성 물질에 의해 점성 표면층이 제공된다. 상기 점착성 물질로 바람직한 것은 폴리머 또는 모노머이다. 주변 온도에서 점성(즉 점착성 또는 끈적끈적함) 코팅을 제공하고, 주변 또는 저장 온도(다를 경우)에서 안정한 액상 물질이라면 본 발명에 사용할 수 있다. 다만 그것들은 사용 조건하에서 안료의 외관을 상당히 불이익하게 해서는 안된다. 후자의 조건은 코팅되는 개개의 안료, 물질 그 자체의 특성, 경화된 정도, 사용되는 양 등의 함수이다. 알키드와 같이 건식 막을 제공하는 물질 또는 산소와 반응하는 물질을 사용할 수 있다. 적합한 물질의 선택은 하나 이상의 상용 선별 실험을 수행하여 성취할 수 있다.
적절한 물질로는 아크릴 수지(예를 들면, 상표 Acryloid WR-97로 판매되는 아크릴 수지), 네오데칸산의 글리시딜 에스테르 등과 같이 반응성 희석제로 분류되는 물질(예를 들면, 상표 Glydexx N-10으로 판매되는 것), 폴리에스테르 수지, 고비점 석유 증류액 및 유사한 용제(예를 들면, 상표 Magiesol 52, Magiesol 500 및 Exxprint 795로 판매되는 것), 폴리이소시아네이트 수지(예를 들면, 상표 Desmodur N-75로 판매되는 것), 가소제(예를 들면, 디옥틸 프탈레이트, 디부틸 프탈레이트, 디-이소데실 프탈레이트 및 디-이소노닐 프탈레이트), 분산제(예를 들면, 상표 Solsperse 28000으로 판매되는 것), 비이온성 실란제(예를 들면, 상표 Silquest A-1230으로 판매되는 것) 및 이와 유사한 것을 포함하나, 이에 한정하는 것은 아니다.
본 발명의 표면 코팅으로 사용하기 바람직한 물질은 상업적으로 유용한 멜라민 수지이다. 멜라민 수지는 통상 메톡시 메틸올 멜라민, n-부톡시 메틸올 멜라민, 이소부톡시 메틸올 멜라민, 메톡시 부톡시 메틸올 멜라민 및 이와 유사한 것 등과 같은 알콕시 메틸올 멜라민과 그들의 축합산물이다. 상업적으로 유용한 제품으로는 상표 Cymel 301, 302, 325, 및 327 등이 있다.
멜라민 수지 또는 이와 유사한 물질은 통상 물 또는 유기 용제의 슬러리 또는 물 또는 유기 용제의 용액 형태로 사용된다. 물-기재 슬러리 또는 물-기재 용액을 사용하는 것이 환경 친화적이고, 작업자들에게 안전하고, 비용이 절감되기 때문에 바람직하다. 그럼에도 불구하고, 유기-기재 용제도 사용될 수 있는데, 그 예로는 톨루엔, 크실렌 등과 같은 방향족 용제, 에탄올, 이소프로판올, 부탄올 등과 같은 알코올 용제, 아세톤, 메틸 이소부틸 케톤, 메틸 에틸 케톤 등과 같은 케톤 용제, 에틸 아세테이트, 에틸부티레이트 등과 같은 에스테르 용제, 석유 나프타, 미네랄 스프릿(mineral spirit) 등과 같은 석유 화합물, 셀로솔브(cellosolve), 카비톨 및 이와 유사한 물질 등이 있다.
코팅된 라멜라 안료는 단순히 고체 라멜라 물질을 점성 물질의 용액 또는 슬러리에 분산시켜 슬러리를 형성함에 의해 제조할 수 있다. 통상, 슬러리는 약 0.5-10 중량%, 바람직하게는 0.5-5 중량%의 물질을 함유한다. 라멜라 안료는 안료-함유 슬러리의 약 5-75 중량%, 바람직하게는 20-35 중량%를 구성한다. 상기 혼합물을 휘젓어 안료의 모든 표면이 노출되도록 하는 것이 바람직하다. 적당한 시간, 통상 약 0.2-5시간, 바람직하게는 0.5-2시간 동안 휘젓은 후에, 코팅된 안료를 분리·회수하였다. 분리·회수는 얻어진 코팅이 점성을 유지하고 안료 입자들이 분리되는 한도 내에서, 전통적 분무 건조 절차 중의 어느 하나의 방법에 의해 현탁액을 분무 건조(spray drying)시켜 행할 수 있다.
또 다른 방법으로, 기계적 혼합에 의해 점성 액체를 안료 표면에 분산시킬 수 있다. 안료의 판상 구조를 손상시키지 않으면서 점착성 액체를 분산시키기에 충분할 정도로 충분히 혼합하기 위해서는 특별한 주의가 요한다. 고강도 절단기를 구비한 리본 블렌더가 바람직하다.
얻어진 코팅된 안료는 건식 블렌딩에 의한 정전 도장용 전통적 분말 코팅 조성물에 통합될 수 있다. 텀블 건조에 의해 코팅된 안료가 분말코팅 조성물과 혼합될 때, 예를 들면, 분말 입자는 점성층을 통해 안료 입자에 부착된다. 또한, 부착이 일어나지 않는다 하더라도, 안료 판상 표면 코팅은 분말 코팅 입자의 전하와 유사한 표면 전하를 띄는 경향이 있다.
본 발명을 설명하기 위해 다양한 실시예가 아래에 제시되어 있다. 아래의 실시예, 명세서 및 청구항에서 다른 표시가 없으면, "부" 및 "%"는 "중량부" 및 "중량%"를 표시하며, 온도는 ℃를 나타낸다.
실시예 1
750 부의 탈이온수로 혼합 용기를 채웠다. 휘저어 주면서, 수용성 100% 고체 멜라민 수지, Cymel 301을 총 5 부의 양만큼 적가한 후, 프로펠러를 사용하여 5분 동안 계속하여 혼합시켰다. 얻어진 용액에 250 부의 상용 이산화티타늄-코팅 마이카를 첨가하고, 프로펠러를 사용하여 10분 동안 계속하여 혼합시켰다. 그 후, 얻어진 안료 슬러리를 입구 온도 275℃, 출구 온도 85℃를 사용하여 건식 분무하였다.
텀블 혼합을 이용하여, 처리된 안료를 상업용 폴리에스테르 분말 코팅 조성물(Corvel Clear No. 23-9030, Morton International 사 제품)에 5% 농도로 통합하였다. 그 후, 코로나 방전 분무기(75 kv 전압)를 사용하여, 혼합물을 금속판 패널 상에 분무하고, 얻어진 기판을 400℉의 온도에서 10분간 소결시켰다. 비교의 목적 하에, 비코팅된 이산화티타늄-코팅 마이카를 사용하여 이전의 공정을 반복하였다. 2개의 도장 기판의 비교에 의해, 코팅된 안료를 사용한 막이 보다 나은 광택(기판 패널 상에 더 많은 안료가 존재함을 나타냄)과 외관을 나타내는 것을 확인하였다.
처리된 안료를 폴리에스테르 분말 코팅 조성물에 10% 농도로 통합하였다. 그 후, 코로나 분무기(75 kv)를 사용하여 금속 패널에 분무하였다. 균일 및 유연하게 분무되어 처리된 샘플은 흠없는 패널을 제조하였다. 비교 목적 하에, 점성 처리를 거치지 아니한 같은 안료를 사용하여 폴리에스테르 분말 코팅 조성물에 10% 양으로 같은 방식으로 첨가 및 분무하였다. 얻어진 패널은 몇 개의 흠을 갖는 불균일한 외관을 나타내었다.
또한 얻어진 분말/판상 안료 혼합물의 전하 가용성, 즉 질량 당 전하비 등은 클레버 건(kleber gun)을 사용하여 측정할 수 있다. 이 기구에서, 분말 코팅은 테플론 튜브를 통해 전달되고, 전하는 분말로부터 테플론으로 전달되어 측정된다. 폴리에스테르 분말 조성물 그 자체(즉 안료 없이)는 0. 60 μc/g의 전하를 가진다. 폴리에스테르와 5% 비처리 안료의 혼합물은 0.35 μc/g의 전하를 가지나, 처리된 안료를 함유하는 혼합물은 0.67 μc/g의 전하를 가진다. 비처리 펄에센스 안료는 0.82 μc/g의 질량 당 전하비를 가지나, 처리된 펄에센스 안료는 그 비가 1.3 μc/g이다. 비안료화 폴리에스테르의 전하(0.60)와 처리된 안료를 함유하는 혼합물의 전하(0.67)가 서로 유사하다는 사실은 안료가 폴리머에 의해 캡슐화되어 있고, 따라서 분발 코팅 조성물내에서 근본적으로 단지 하나의 표면 형태를 가지고 있다는 것을 가르쳐 준다.
실시예 2
이산화티타늄-코팅 마이카 안료 대신에 철 산화물-코팅 마이카 펄에센스 안료를 사용하여 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
실시예 3
600 부의 탈이온수로 혼합 용기를 채우고, 희석 수산화 암모늄을 사용하여 pH를 8.0으로 조절하였다. 휘저어 주면서, 수용성 및 열경화성 아크릴 폴리머(Acryloid WR-97)를 총 5 부의 양만큼 적가한 후, 프로펠러를 사용하여 10분 동안 계속하여 혼합시켰다. 얻어진 용액에 350 부의 상용 이산화티타늄-코팅 마이카 펄에센스 안료(Exterior Mearin Sparkle, Engelhard 사 제품)를 첨가하고, 얻어진 혼합물을 프로펠러를 사용하여 1시간 동안 계속하여 휘저었다. 그 후, 얻어진 안료 슬러리를 입구 온도 275℃, 출구 온도 95℃를 사용하여 건식 분무하였다.
처리된 안료를 분말코팅 조성물에 통합하고, 실시예 1에서 실시한 방법에 따라 도포하였다.
실시예 4
처리된 안료가 수산화 크롬으로 처리된 이산화티타늄-코팅 마이카인 것을 제외하고는 실시예 3과 동일하게 실시하였다.
실시예 5
코팅된 안료가 무크롬 등급 이산화티타늄-코팅 마이카 펄에센스 안료인 것을 제외하고는 실시예 3과 동일하게 실시하였다.
실시예 6
2000 부의 상용 이산화티타늄-코팅 마이카 안료(Magnapearl 1100, Engelhard 사 제품)를 고속 회전 절단기를 구비한 8L V-형 텀블 혼합기에 채웠다. 40 부의 멜라민 수지:프탈레이트 에스테르(Cymel 324:Jayflex DINP) 혼합물(혼합비 1:1)을 안료상에 분무하고 30분 동안 절단기를 회전시키면서 혼합물을 혼합시켰다.
처리된 안료를 분말코팅 조성물에 통합하고, 실시예 1에서 실시한 방법에 따라 도포하였다.
실시예 7
1000 부의 상용 이산화티타늄-코팅 마이카(Exterior Mearlin Super Spakle. Engelhard 사 제품)를 4 L 고강도 배치 혼합기에 도입하였다. 3,500 rpm으로 블렌더를 회전시키면서, 20 부의 멜라민 수지(Cymel 301): 부틸 카바톨 혼합물(혼합비 2:1)을 혼합 챔버에 분무시켰다. 그 후, 4분 동안 추가로 작동시킨 후, 코팅된 안료를 분리·회수하였다.
처리된 안료를 분말코팅 조성물에 통합하고, 실시예 1에서 실시한 방법에 따라 도포하였다.
실시예 9
560 부의 미네랄 스프릿과 240 부(100% 안료 기준)의 철 산화물-코팅 알루미늄 후레이크(Palichrome L-2020, BASF 사 제품)을 혼합 용기에 채웠다. 얻어진 슬러리를 30분 동안 휘젓고, 6 부의 100% 고체 멜라민 수지(Cymel 303)를 적가하였다. 혼합물을 30분 동안 추가로 휘젓고, 건식 분무하여 안료-멜라민 생성물을 모았다.
처리된 안료를 분말코팅 조성물에 통합하고, 실시예 1에서 실시한 방법에 따라 도포하였다.
실시예 10
1000 부의 티타늄 산화물-코팅 마이카(Palichrom L-6000)를 4L 고강도 배치 혼합기에 도입하였다. 3500 rpm으로 혼합기를 작동시키면서, 20 부의 멜라민 수지:부틸 카비톨(혼합비 1:1)을 적가하였다. 혼합을 10분 동안 추가로 계속하였다.
처리된 안료를 분말코팅 조성물에 통합하고, 실시예 1에서 실시한 방법에 따라 도포하였다.
실시예 11
1000 부의 외등급(exterior grade) 이산화티타늄-코팅 마이카(Engelhard 사 제품)를 4L 고강도 배치 혼합기에 도입하였다. 3000 rpm으로 혼합기를 작동시키면서, 20 부의 비이온성 실란 분산제(Silquest A-1230):부틸 카비톨(혼합비 1:1)을 적가하였다. 혼합을 5분 동안 추가로 계속하였다.
처리된 안료를 분말코팅 조성물에 통합하고, 실시예 1에서 실시한 방법에 따라 도포하였다.
본 발명의 제품 및 방법에 대한 점성 변화 및 보완이 가해질 수 있으나, 그것은 발명의 정신과 범위에 속한다. 그리고 예로서 제시된 다양한 실시예들은 본 발명을 설명하기 위한 것이지, 그 범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.

Claims (24)

  1. 표면에 점착성 표면층을 갖는 라멜라 금속 함유 안료.
  2. 제1항에 있어서, 상기 점착성 층이 폴리머로 이루어진 안료.
  3. 제1항에 있어서, 상기 점착성 층이 멜라민으로 이루어진 안료.
  4. 제3항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 후레이크 또는 산화물-코팅 금속 후레이크 안료인 안료.
  5. 제3항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 산화물-코팅 마이카 안료인 안료.
  6. 제5항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 티타늄 산화물 또는 철 산화물-코팅 마이카 안료인 안료.
  7. 제1항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 후레이크 안료로 이루어진 안료.
  8. 제1항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 산화물-코팅 마이카 안료인 안료.
  9. 제8항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 티타늄 산화물 또는 철 산화물-코팅 마이카 안료인 안료.
  10. 제1항에 있어서, 상기 점착성 층이 용제와 폴리머, 멜라민, 가소제, 반응성 희석제 및 그들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택되는 물질로 이루어진 안료.
  11. 미립자 수지 담체와 제1항에 따른 안료로 구성된 미립자 안료의 혼합물로 이루어진 분말 코팅 조성물.
  12. 미립자 수지 담체와 제2항에 따른 안료로 구성된 미립자 안료의 혼합물로 이루어진 분말 코팅 조성물.
  13. 미립자 수지 담체와 제3항에 따른 안료로 구성된 미립자 안료의 혼합물로 이루어진 분말 코팅 조성물.
  14. 미립자 수지 담체와 제4항에 따른 안료로 구성된 미립자 안료의 혼합물로 이루어진 분말 코팅 조성물.
  15. 미립자 수지 담체와 제5항에 따른 안료로 구성된 미립자 안료의 혼합물로 이루어진 분말 코팅 조성물.
  16. 라멜라 금속 함유 안료를 점착성 표면층 액상 물질과 결합시키고, 얻어진 결합체를 분리·회수하여 안료 상에 상기 점착성 표면층을 형성하는 것으로 이루어진 분말 코팅 조성물용 미세 안료를 제조하는 방법.
  17. 제16항에 있어서, 상기 결합이 건식 블렌딩인 방법.
  18. 제16항에 있어서, 상기 점착성 물질이 폴리머이고, 분리·회수가 분무 건조인 방법.
  19. 제17항에 있어서, 상기 점착성 폴리머가 멜라민이고, 분리·회수가 분무 건조인 방법.
  20. 제19항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 후레이크 안료로 이루어진 방법.
  21. 제19항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 산화물-코팅 마이카 안료인 방법.
  22. 제21항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 티타늄 산화물 또는 철 산화물-코팅 마이카 안료인 방법.
  23. 제16항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 후레이크 마이카 안료로 이루어진 방법.
  24. 제16항에 있어서, 상기 라멜라 금속 함유 안료가 금속 산화물-코팅 마이카 안료인 방법.
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