KR102632992B1 - 핫 멜트 접착 시트 - Google Patents

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닛토 신코 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은, 핫 멜트 접착 시트이며, 단층 또는 복수층으로 형성되고, 피착체에 접착되는 접착층을 적어도 1층 구비하고, 상기 접착층은, 스티렌계 고무와, 점착 부여제를 함유하는 폴리머 조성물로 형성되어 있고, 상기 점착 부여제는, 로진계 수지, 지환족계 수지, 및 테르펜계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 2종인 핫 멜트 접착 시트이다.

Description

핫 멜트 접착 시트
[관련 출원의 상호 참조]
본원은, 일본 특허 출원 제2018-091264호의 우선권을 주장하고, 인용에 의해 본원 명세서의 기재에 포함된다.
본 발명은, 핫 멜트 접착 시트에 관한 것이다.
핫 멜트 접착 시트로서는, 예를 들어 폴리머 시트로 형성된 기재층과, 해당 기재층에 적층되며, 핫 멜트 접착제로 형성된 접착층을 구비한 것이 알려져 있다(예를 들어, 특허문헌 1 등).
또한, 핫 멜트 접착 시트는, 예를 들어 연료 전지의 전해질막의 주위를 시일하기 위해 사용되고 있다.
일본 특허 공개 제2015-168724호 공보
그러나, 종래의 핫 멜트 접착 시트는, 열 변형(열 수축이나 열 팽창)하는 경우가 있다. 그 때문에, 핫 멜트 접착 시트의 열 변형에 의해 피착체의 원하는 개소에 접합하기 어려워진다고 하는 문제나, 피착체에 접합한 후에 피착체에 열이 가해져, 핫 멜트 접착 시트가 변형되어 피착체로부터 박리되어 버린다고 하는 문제가 발생하는 경우가 있다.
그래서, 본 발명은, 상기 문제점을 감안하여, 열 변형되기 어려운 핫 멜트 접착 시트를 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명에 관한 핫 멜트 접착 시트는,
핫 멜트 접착 시트이며,
단층 또는 복수층으로 형성되고,
피착체에 접착되는 접착층을 적어도 1층 구비하고,
상기 접착층은, 스티렌계 고무와, 점착 부여제를 포함하는 폴리머 조성물로 형성되어 있고,
상기 점착 부여제는, 로진계 수지, 지환족계 수지, 및, 테르펜계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 2종이다.
도 1은 막/전극 접합체에 대한 핫 멜트 접착 시트의 사용 상태를 도시하는 단면도.
도 2는 핫 멜트 접착 시트의 시험편에 있어서의, 열 변형률을 구하기 위한 표시 개소를 도시하는 도면(가열 전).
이하, 본 발명의 일 실시 형태에 대하여 설명한다.
본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 폴리머 시트로 형성된 기재층과, 해당 기재층의 적어도 편면에 적층된 접착층을 구비하고 있다. 본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 상기 기재층의 편면에 접착층이 적층된 2층 구조로 되어 있다. 핫 멜트 접착 시트에서는, 상기 접착층은 피착체에 접착된다.
상기 접착층은, 폴리머 조성물로 형성된다. 또한, 상기 접착층은, 150℃에서의 저장 탄성률이, 40,000Pa 이상인 것이 바람직하고, 40,000 내지 100,000Pa가 보다 바람직하고, 40,000 내지 60,000Pa가 더욱 바람직하다.
상기 접착층은, 150℃에서의 저장 탄성률이, 100,000Pa 이하임으로써, 핫 멜트 접착하기 쉬운 것이 된다.
저장 탄성률은, 후술하는 실시예에 기재된 방법으로 측정할 수 있다.
또한, 폴리머 조성물을 구성하는 폴리머의 분자량이 높을수록, 폴리머 조성물로 형성되는 접착층의 저장 탄성률은 높아지는 경향이 있다. 또한, 폴리머 조성물을 구성하는 폴리머가, 가교되거나, 혹은, 경화 반응함으로써, 폴리머 조성물로 형성되는 접착층의 저장 탄성률은 높아지는 경향이 있다.
상기 폴리머 조성물은, 고무 성분으로서, 스티렌계 고무를 포함한다. 스티렌계 고무는, 150℃에서의 저장 탄성률이 높으므로, 상기 폴리머 조성물은, 스티렌계 고무를 포함함으로써, 150℃에서의 저장 탄성률을 높일 수 있다. 상기 폴리머 조성물은, 스티렌계 고무에 추가해서, 올레핀계 고무, 아크릴계 고무, 스티렌계 고무, 니트릴계 고무, 폴리아미드계 고무, 실리콘계 고무 등의 다른 고무 성분을 포함하고 있어도 된다. 상기 폴리머 조성물은, 다른 고무 성분을 2종 이상 포함하고 있어도 된다.
상기 폴리머 조성물은, 스티렌계 고무를, 바람직하게는 20 내지 80질량％, 보다 바람직하게는 30 내지 70질량％ 함유한다.
상기 스티렌계 고무로서는, 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체(SEBS) 고무, 스티렌-에틸렌-프로필렌-스티렌 공중합체(SEPS) 고무, 스티렌-이소프렌-스티렌 공중합체(SEEPS) 등을 들 수 있고, 내습열성이 우수하고, 또한, 수소 가스가 투과하기 어렵다고 하는 관점에서, 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체(SEBS) 고무가 바람직하다.
상기 스티렌계 고무는, 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체(SEBS) 고무를, 바람직하게는 10 내지 100질량％, 보다 바람직하게는 50 내지 100질량％ 함유한다.
상기 스티렌계 고무는, 구성 단위로서의 스티렌을, 바람직하게는 10 내지 50질량％, 보다 바람직하게는 20 내지 40질량％ 함유한다.
또한, 상기 스티렌계 고무의 수소 첨가율은, 바람직하게는 50 내지 100％, 보다 바람직하게는 80 내지 100％이다.
또한, 수소 첨가율은, 핵자기 공명 장치(NMR)를 사용하여 측정할 수 있다.
또한, 상기 스티렌계 고무의 중량 평균 분자량은, 바람직하게는 10,000 내지 1,000,000, 보다 바람직하게는 100,000 내지 1,000,000이다.
또한, 중량 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피(GPC)에 의해 구할 수 있다.
상기 폴리머 조성물은, 점착 부여제를 함유한다. 해당 점착 부여제는, 로진계 수지, 지환족계 수지, 및, 테르펜계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 2종이다. 상기 폴리머 조성물이 점착 부여제를 함유함으로써, 접착층으로 하였을 때, 해당 접착층의 점착성을 높일 수 있음과 함께, 상기 접착층의 응집력을 높일 수 있다. 테르펜계 수지는, 테르펜페놀이어도 된다. 상기 점착 부여제 중, 지환족계 수지를 함유함으로써, 얻어지는 접착제층의 상온(23℃)에서의 저장 탄성률을 저하시킬 수 있다. 이에 의해, 얻어지는 접착층을 상온에서 비교적 유연한 것으로 할 수 있다.
상기 폴리머 조성물은, 상기 점착 부여제로서, 페놀 수지, 탄화수소계 수지, 석유 수지 등을 함유하고 있어도 된다. 이와 같은 점착 부여제는 복수종 함유되어 있어도 된다.
상기 폴리머 조성물은, 상기 점착 부여제 이외에, 에폭시 수지를 함유하고 있어도 된다.
상기 폴리머 조성물은, 상기 군에서 선택되는 2종의 점착 부여제를, 바람직하게는 20 내지 80질량％, 보다 바람직하게는 40 내지 60질량％ 함유한다.
상기 폴리머 조성물은, 스티렌계 고무를 함유하는 경우, 스티렌계 고무 100질량부에 대하여, 상기 군에서 선택되는 2종의 점착 부여제를, 바람직하게는 50 내지 150질량부, 보다 바람직하게는 80 내지 120질량부 함유한다.
또한, 상기 폴리머 조성물은, 상기 군에서 선택되는 한쪽의 점착 부여제와 다른 쪽의 점착 부여제를, 바람직하게는 90:10 내지 50:50, 보다 바람직하게는 80:20 내지 60:40의 질량비로 함유하는 것이 바람직하다.
상기 점착 부여제는, 로진계 수지 및 지환족계 수지의 2종이거나, 또는, 로진계 수지 및 테르펜계 수지의 2종인 것이 바람직하다. 상기 점착 부여제로서 로진계 수지 및 지환족계 수지의 2종을 사용하거나, 또는, 로진계 수지 및 테르펜계 수지의 2종을 사용함으로써, 후술하는 실시예의 항에서 나타내는 바와 같이, TD 방향의 열 변형률(150℃, 30분)을 비교적 작게 할 수 있다.
상기 폴리머 시트를 구성하는 수지로서는, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리이미드(PI), 폴리술폰(PSU), 폴리아릴레이트(PAR), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리페닐렌술피드(PPS), 폴리아미드이미드(PAI), 불소계 폴리머 등을 들 수 있다.
또한, 해당 수지로서는, 액정 폴리머(LCP)도 들 수 있다. 해당 액정 폴리머(LCP)로서는, 액정 폴리에스테르 등을 들 수 있다.
상기 폴리머 시트를 구성하는 수지로서는, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)가 바람직하다.
본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트(10)는, 도 1에 도시한 바와 같이, 기재층(10a)과, 해당 기재층(10a)의 적어도 편면에 적층된 접착층(10b)을 구비하고 있다.
상기 접착층(10b)을 접착하는 피착체로서는, 도 1에 도시한 바와 같이 연료 전지의 막/전극 접합체(MEA)(20) 등을 들 수 있다.
본 실시 형태에서의 상기 피착체인 막/전극 접합체(MEA)(20)는, 부극측으로부터 정극측을 향하여 수소 가스를 투과시킴과 함께 정극측에 공급된 산소와 상기 수소를 반응시켜 전기를 발생시킬 수 있도록 구성되어 있다.
막/전극 접합체(MEA)(20)에서는, 도 1에 도시한 바와 같이, 고체 전해질막(201)의 서로 대향하는 양면에, 정극(202) 및 부극(203)이 적층되어 있다. 정극(202)은, 정극 촉매층(202a)과 정극 촉매층(202a) 상에 적층된 정극 가스 확산층(202b)을 구비하고 있고, 정극 촉매층(202a)이 고체 전해질막(201)의 일면에 적층되어 있다. 부극(203)은, 부극 촉매층(203a)과 부극 촉매층(203a) 상에 적층된 부극 가스 확산층(203b)을 구비하고 있고, 부극 촉매층(203b)이 고체 전해질막(201)의 타면에 적층되어 있다.
도 1에 도시한 바와 같이, 정극 촉매층(202a) 및 부극 촉매층(203a)은, 고체 전해질막(201)보다도 평면 치수가 작아지도록 형성되고, 정극 가스 확산층(202b) 및 부극 가스 확산층(203b)은, 정극 촉매층(202a) 및 부극 촉매층(203a)보다도 평면 치수가 작아지도록 형성되어 있다. 즉, 막/전극 접합체(MEA)(20)에서는, 정극(202) 및 부극(203)의 평면 치수가, 고체 전해질막(201)의 평면 치수보다도 작게 되어 있다.
상기와 같이, 정극(202)의 평면 치수가 고체 전해질막(201)의 평면 치수보다도 작아짐으로써, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 정극측에는, 고체 전해질막(201)이 정극 촉매층(202a)보다도 외측으로 연장 돌출되어 고체 전해질막(201)이 표면 노출되어 있는 정극측 전해질막 노출 영역(201a)이 외주부에 형성되어 있다.
또한, 부극(203)의 평면 치수가 고체 전해질막(201)의 평면 치수보다도 작아짐으로써, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 부극측에는, 고체 전해질막(201)이 부극 촉매층(203a)보다도 외측으로 연장 돌출되어 고체 전해질막(201)이 표면 노출되어 있는 부극측 전해질막 노출 영역(201b)이 외주부에 형성되어 있다.
또한, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 정극측에는, 정극 촉매층(202a)이 정극 가스 확산층(202b)보다도 외측으로 연장 돌출되어 정극 촉매층(202a)이 표면 노출되어 있는 정극측 촉매층 노출 영역(202a1)이 형성되어 있다.
정극측 촉매층 노출 영역(202a1)은, 정극측 전해질막 노출 영역(201a)의 내측, 또한, 정극 가스 확산층(202b)의 외측에 형성되어 있다.
본 실시 형태의 정극측 전해질막 노출 영역(201a)은, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 외주부를 주회하도록 형성되어 있으며, 환상으로 형성되어 있다.
정극측 촉매층 노출 영역(202a1)은, 정극측 전해질막 노출 영역(201a)보다도 작은 환상으로 형성되어 있다.
즉, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 정극측에는, 정극측 전해질막 노출 영역(201a)과 정극측 촉매층 노출 영역(202a1)의 경계선인 제1 경계선 L1의 내측에 정극측 촉매층 노출 영역(202a1)과 정극 가스 확산층(202b)의 경계선인 제2 경계선 L2가 형성되어 있다.
막/전극 접합체(MEA)(20)의 부극측에는, 부극 촉매층(203a)이 부극 가스 확산층(203b)보다도 외측으로 연장 돌출되어 부극 촉매층(203a)이 표면 노출되어 있는 부극측 촉매층 노출 영역(203a1)이 형성되어 있다.
부극측 촉매층 노출 영역(203a1)은, 부극측 전해질막 노출 영역(201b)의 내측 또한 부극 가스 확산층(203b)의 외측에 형성되어 있다.
본 실시 형태의 부극측 전해질막 노출 영역(201b)은, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 외주부를 주회하도록 형성되어 있으며, 환상으로 형성되어 있다.
부극측 촉매층 노출 영역(203a1)은, 부극측 전해질막 노출 영역(201b)보다도 작은 환상으로 형성되어 있다.
즉, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 부극측에는, 부극측 전해질막 노출 영역(201b)과 부극측 촉매층 노출 영역(203a1)의 경계선인 제3 경계선 L3의 내측에 부극측 촉매층 노출 영역(203a1)과 부극 가스 확산층(203b)의 경계선인 제4 경계선 L4가 형성되어 있다.
도 1에 도시한 사용 상태에 있어서는, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 정극측에 접착되는 제1 핫 멜트 접착 시트(10)와, 막/전극 접합체(MEA)(20)의 부극측에 접착되는 제2 핫 멜트 접착 시트(10)의 2매의 핫 멜트 접착 시트(10)가 연료 전지의 서브 가스킷재로서 사용되고 있다.
제1 핫 멜트 접착 시트(10)는, 환상이며, 막/전극 접합체(MEA)(20)에 겹쳤을 때 외주연이 막/전극 접합체(MEA)(20)보다도 외측이 되고, 또한, 내주연이 정극측 촉매층 노출 영역(202a1) 및 부극측 촉매층 노출 영역(203a1)에 들어가는 형상을 갖고 있다.
즉, 제1 핫 멜트 접착 시트(10)의 중공 부분은, 상기 정극 가스 확산층(202b)보다도 한 단계 큰 형상을 갖고 있다.
제2 핫 멜트 접착 시트(10)도 마찬가지의 형상을 갖고 있다.
본 실시 형태에 있어서는, 제1 핫 멜트 접착 시트(10)와 제2 핫 멜트 접착 시트(10)가, 막/전극 접합체(MEA)(20)보다도 외측에 있어서 접착층(10b)의 외주부를 직접 접착시켜 상기 서브 가스킷재로서 사용되고 있다.
제1 핫 멜트 접착 시트(10)는, 제2 핫 멜트 접착 시트(10)와 접착되어 있는 외주부 이외의 (내주부)가 막/전극 접합체(MEA)(20)의 외주부에 접착되어 있고, 정극측 전해질막 노출 영역(201a)으로부터 제1 경계선 L1을 넘어 정극측 촉매층 노출 영역(202a1)에 이르는 범위에 접착되어 있다. 제2 핫 멜트 접착 시트(10)도 마찬가지로 접착되어 있다.
핫 멜트 접착 시트(10)를, 상기와 같이, 막/전극 접합체(MEA)(20)에 피착시킴으로써, 상기 정극 가스 및 상기 부극 가스의 일부가 정극측 전해질 노출 영역(201a) 및 부극측 전해질막 노출 영역(201b)을 투과함으로써, 연료 전지로서의 기능이 저하되는 것을 억제할 수 있다.
또한, 상기한 바와 같이, 본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트(10)는, 150℃에서의 저장 탄성률이 40,000Pa 이상으로 비교적 높은 값을 나타낸다. 그 때문에, 막/전극 접합체(MEA)의 고체 전해질막(201)이, 종래의 핫 멜트 접착 시트의 접착층(예를 들어, 고무 성분으로서, 폴리우레탄계 고무 또는 폴리에스테르계 고무를 함유하는 접착층)과는 비교적 접착되기 어려운, 후술하는 불소 수지로 형성된 것이었다고 해도, 본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트(10)는, 고체 전해질막(201)과의 접착 상태를 비교적 양호하게 유지할 수 있다.
또한, 본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트(10)는, 정극 촉매층(202a) 및 부극 촉매층(203a)의 접착 상태도 비교적 양호하게 유지할 수 있다.
여기서, 막/전극 접합체(MEA)(20)에 있어서, 정극 촉매층(202a) 및 부극 촉매층(203a)은, 일반적으로, 촉매를 담지한 탄소 재료 등의 촉매 담지 재료, 프로톤 전도성 폴리머, 및, 용매를 포함하는 촉매 잉크 조성물을 사용하여 형성되는 것이며, 분체와 액체 사이의 성질을 나타낸다. 그 때문에, 상기한 바와 같은 종래의 핫 멜트 접착 시트의 접착층은, 정극 촉매층(202a) 및 부극 촉매층(203a)의 접착 상태를 충분히 유지할 수 없는 경우가 있다. 특히, 고온(예를 들어, 150℃)에 있어서는, 이 경향은 현저해진다. 그 결과, 종래의 핫 멜트 접착 시트를 막/전극 접합체(MEA)(20)에 피착시킨 경우에는, 상기 정극 가스 및 상기 부극 가스의 일부가 정극측 전해질막 노출 영역(201a) 및 부극측 전해질막 노출 영역(201b)을 투과하는 것을 충분히 억제할 수 없는 경우가 있다. 이에 반해, 본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트(10)는, 150℃에서의 저장 탄성률이 비교적 높은 값을 나타내므로, 고온에서도, 정극 촉매층(202a) 및 부극 촉매층(203a)과의 접착 상태를 비교적 충분히 유지할 수 있다. 그 결과, 고온에서 사용되는 경우에 있어서도, 정극 가스 및 부극 가스의 일부가 정극측 전해질막 노출 영역(201a) 및 부극측 전해질막 노출 영역(201b)을 투과하는 것을 비교적 충분히 억제할 수 있다.
또한, 제조 비용면 등에서, 고체 전해질막(201)의 손실을 억제하기 위해, 정극측 전해질막 노출 영역(201a) 및 부극측 전해질막 노출 영역(201b)을 매우 작게 구성한 경우라도, 예를 들어 고체 전해질막(201)의 표면적과 정극 촉매층(202a)의 표면적을 거의 동일한 크기로 하고, 또한, 고체 전해질막(201)의 표면적과 부극 촉매층(203a)의 표면적을 거의 동일한 크기로 한 경우라도, 서브 가스킷재로서의 기능을 충분히 발휘시킬 수 있다.
막/전극 접합체(MEA)(20)의 고체 전해질막(201)은, 예를 들어 퍼플루오로카본술폰산 수지 등의 불소 수지로 형성되어 있다.
상기 퍼플루오로카본술폰산 수지로서는, 듀퐁사제의 상품명 「나피온」, 아사히 가세이 가부시키가이샤제 상품명 「플레미온」 아사히 가라스 가부시키가이샤제 상품명 「아시플렉스」를 들 수 있다.
퍼플루오로카본술폰산 수지는, 예를 들어 하기 식 (1)에 나타나는 폴리머 구조를 갖는 수지이다.
하기 식 (1)에 있어서의 m, n 및 x에 대하여, 예를 들어 상기 「나피온」에서는, m≥1, n=2, x=5 내지 13.5이고, 「아시플렉스」에서는, m=0, 1, n=2 내지 5, x=1.5 내지 14이며, 「플레미온」에서는, m=0, 1, n=1 내지 5이다.
정극 촉매층(202a) 및 부극 촉매층(203a)은, 촉매 입자를 함유하는 층이다. 정극 촉매층(202a)에 함유되는 촉매 입자로서는, 백금을 들 수 있다. 부극 촉매층(202b)에 함유되는 촉매 입자로서는, 백금 화합물을 들 수 있고, 백금 화합물로서는, 루테늄, 팔라듐, 니켈, 몰리브덴, 이리듐, 철 등으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속과, 백금의 합금을 들 수 있다.
정극 가스 확산층(202b) 및 부극 가스 확산층(203b)은, 다공질의 도전성 기재로 구성되어 있다. 다공질의 도전성 기재로서는, 예를 들어 카본 페이퍼나 카본 클로스 등을 들 수 있다.
또한, 본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 레독스·플로 전지에 있어서도 사용할 수 있다.
레독스·플로 전지에 사용하는 핫 멜트 접착 시트는, 전해액의 투과를 억제하는 데 사용된다.
본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 상기와 같이 구성되어 있으므로, 이하의 이점을 갖는 것이다.
본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트는,
핫 멜트 접착 시트이며,
단층 또는 복수층으로 형성되고,
피착체에 접착되는 접착층을 적어도 1층 구비하고,
상기 접착층은, 스티렌계 고무와, 점착 부여제를 포함하는 폴리머 조성물로 형성되어 있고,
상기 점착 부여제는, 로진계 수지, 지환족계 수지, 및, 테르펜계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 2종이다.
이러한 핫 멜트 접착 시트는, 상기 접착층이, 스티렌계 고무와, 점착 부여제를 포함하는 폴리머 조성물로 형성되어 있고, 상기 점착 부여제가, 로진계 수지, 지환족계 수지, 및, 테르펜계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 2종임으로써, 열이 가해져도 형상이 유지되기 쉬워지고, 그 결과, 열 변형되기 어려운 것이 된다.
이에 의해, 열 변형되기 어려운 핫 멜트 접착 시트를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 상기 실시 형태에 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 발명에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 상기한 작용 효과에 의해 한정되는 것도 아니다. 또한, 본 발명에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 본 발명의 요지를 일탈하지 않는 범위에서 다양한 변경이 가능하다.
즉, 본 실시 형태에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 기재층과 접착층을 갖는 2층 구조로 되어 있지만, 본 발명에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 기재층과, 해당 기재층의 양면에 마련된 접착층을 갖는 3층 구조여도 되고, 또한, 접착층만의 단층 구조여도 된다. 바꿔 말하면, 본 발명에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 단층 또는 복수층으로 형성되고, 접착층을 적어도 1층 구비하고 있으면 된다.
실시예
다음에, 실시예 및 비교예를 들어 본 발명에 대하여 더욱 구체적으로 설명한다.
(실시예 1)
고무 성분으로서의 스티렌계 고무(스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체(SEBS) 고무), 및, 수지 성분으로서의 로진계 수지 및 테르펜계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시킨 바니시를 조정하였다. 또한, SEBS의 구성 단위로서의 스티렌의 질량 비율은 29질량％였다.
그리고, 해당 바니시를 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께: 12㎛)에 코팅한 후에 건조시켜, 건조 두께 약 50㎛의 접착층을 갖는 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(실시예 2)
고무 성분으로서의 스티렌계 고무(스티렌?이소프렌?부타디엔?스티렌 공중합체(SEEPS) 고무), 및, 수지 성분으로서의 로진계 수지 및 지환족계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다. 또한, SEEPS의 구성 단위로서의 스티렌의 질량 비율은 30질량％였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(실시예 3)
고무 성분으로서의 스티렌계 고무(SEEPS), 및, 수지 성분으로서의 지환족계 수지 및 테르펜계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(실시예 4)
고무 성분으로서의 스티렌계 고무(스티렌?이소프렌?스티렌 공중합체(SEPS) 고무) 및 수지 성분으로서의 지환족계 수지 및 테르펜계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다. 또한, SEPS의 구성 단위로서의 스티렌의 질량 비율은 30질량％였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(실시예 5)
고무 성분으로서의 스티렌계 고무(SEBS) 및 수지 성분으로서의 지환족계 수지 및 테르펜계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(실시예 6)
고무 성분으로서의 스티렌계 고무(SEBS) 및 수지 성분으로서의 지환족계 수지 및 테르펜계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(비교예 1)
고무 성분으로서의 폴리우레탄계 고무 및 폴리에스테르계 고무, 수지 성분으로서의 에폭시계 수지, 및, 충전제로서의 실리카를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(비교예 2)
고무 성분으로서의 폴리에스테르계 고무, 수지 성분으로서의 에폭시계 수지, 및, 충전제로서의 탈크를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(비교예 3)
고무 성분으로서의 폴리우레탄계 고무 및 폴리에스테르계 고무, 그리고, 수지 성분으로서의 로진계 수지 및 테르펜계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
(비교예 4)
고무 성분으로서의 폴리에스테르계 고무, 그리고, 수지 성분으로서의 로진계 수지 및 테르펜계 수지를, 하기 표 1에 나타내는 배합으로 유기 용매 중에 함유시켜 바니시를 조정하였다.
그리고, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 핫 멜트 접착 시트를 제작하였다.
<저장 탄성률>
각 실시예 및 각 비교예에 관한 핫 멜트 접착 시트의 접착층의 저장 탄성률을 측정하였다.
구체적으로는, 먼저, 각 실시예 및 각 비교예에 관한 핫 멜트 접착 시트로부터, 접착층 부분을 잘라냈다.
그리고, 접착층의 150℃에서의 저장 탄성률을 JIS K7244-7:2007 「플라스틱-동적 기계 특성의 시험 방법-제7부: 비틀림 진동-비공진법」에 따라 이하의 조건에서 측정하였다.
측정 온도 범위: 30℃ 내지 200℃
승온 속도: 5℃/min
주파수: 1Hz
변형: 0.1％
<열 변형률>
각 실시예 및 각 비교예에 관한 핫 멜트 접착 시트의 열 변형률을 측정하였다.
구체적으로는, 먼저, 각 실시예 및 각 비교예에 관한 핫 멜트 접착 시트로부터, 70㎜(TD 방향)×70㎜(MD 방향)의 시험편을 잘라냈다.
그리고, 시험편에 있어서, 도 2에 도시한 4개소에 표시를 하고, TD 방향 및 MD 방향에 대하여, 표시를 한 2점간의 거리(약 50㎜)를 2개씩 측정하였다.
그 후, 시험편을 150℃에서 30분간 가열하고, 시험편에 있어서, TD 방향 및 MD 방향에 대하여, 표시를 한 2점간의 거리를 2개씩 측정하였다.
그리고, 가열 전후의 상기 거리의 값 및 하기 식으로부터, TD 방향 및 MD 방향의 열 변형률을 2개씩 구한 후, TD 방향 및 MD 방향의 열 변형률의 평균값을 구하였다.
Figure 112020123007076-pct00002
표 1에 나타내는 바와 같이, 각 실시예에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 모두 저장 탄성률이 40,000Pa 이상이고, 저장 탄성률이 40,000Pa 미만인 각 비교예에 관한 핫 멜트 접착 시트에 비해, MD 방향의 열 변형률이 낮았다.
또한, 실시예 3, 5 및 6에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 다른 예에 관한 핫 멜트 접착 시트에 비해, MD 방향의 열 변형률이 특히 낮았다.
또한, 실시예 1 및 2에 관한 핫 멜트 접착 시트는, 다른 예에 관한 핫 멜트 접착 시트에 비해, TD 방향의 열 변형률이 특히 낮았다.
10: 핫 멜트 접착 시트
10a: 기재층
10b: 접착층
20: 막/전극 접합체(MEA)
201: 고체 전해질막
201a: 정극측 전해질막 노출 영역
201b: 부극측 전해질막 노출 영역
202: 정극
202a: 정극 촉매층
202a1: 정극측 촉매층 노출 영역
202b: 정극 가스 확산층
203: 부극
203a: 부극 촉매층
203a1: 부극측 촉매층 노출 영역
203b: 부극 가스 확산층
L1: 제1 경계선
L2: 제2 경계선
L3: 제3 경계선
L4: 제4 경계선

Claims (5)

  1. 핫 멜트 접착 시트이며,
    단층 또는 복수층으로 형성되고,
    피착체에 접착되는 접착층을 적어도 1층 구비하고,
    상기 접착층은, 스티렌계 고무와, 점착 부여제를 함유하는 폴리머 조성물로 형성되어 있고,
    상기 스티렌계 고무는, SEBS, SEPS 및 SEEPS로 이루어지는 군에서 선택되는 1종이고,
    상기 점착 부여제는, 로진계 수지, 지환족계 수지, 및, 테르펜계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 2종이고,
    상기 폴리머 조성물은, 상기 스티렌계 고무를 37 질량부 이상 53 질량부 이하 함유하고, 상기 점착 부여제를 47 질량부 이상 63 질량부 이하 함유하는, 핫 멜트 접착 시트.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 접착층은, 150℃에서의 저장 탄성률이 40,000Pa 이상인, 핫 멜트 접착 시트.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    연료 전지의 막/전극 접합체의 막에 접착되어 사용되고,
    상기 막은 불소 수지로 형성되어 있는, 핫 멜트 접착 시트.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 폴리머 조성물이, 상기 스티렌계 고무로서 상기 SEBS를 함유하고, 상기 점착 부여제로서 로진계 수지, 및, 테르펜계 수지를 함유하는, 핫 멜트 접착 시트.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    폴리머 시트로 형성된 기재층을 더 구비하고,
    상기 폴리머 시트가, 폴리에틸렌테레프탈레이트를 함유하는, 핫 멜트 접착 시트.
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