JP4978752B2 - 燃料電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
図1に、好ましい実施形態である固体高分子形燃料電池10の構造を模式的に示す。燃料電池10において、膜電極接合体18は、一対の触媒層12(アノード触媒層およびカソード触媒層)が、固体高分子電解質膜11の両面に対向して配置され、これを一対のガス拡散層13(アノード側ガス拡散層およびカソード側ガス拡散層)が挟持してなる。ここで、膜電極接合体18をMEA、固体高分子電解質膜11と触媒層12との接合体をCCMと呼ぶ場合がある。なお、図1では、ガス拡散層13は、それぞれ基材15とマイクロポーラスレイヤー(MPL)14とにより構成され、マイクロポーラスレイヤー14の側の面で触媒層12と接しているが、必ずしもマイクロポーラスレイヤー(MPL)14は必要ではなく、ガス拡散層13は基材15のみから構成されてもよい。基材15の外側に、ガス(アノード側:燃料ガス、カソード側:酸化剤ガス)用流路17,水用流路17’を形成するための溝構造を有する一対のセパレータ16(アノード側セパレータおよびカソード側セパレータ)が配置され、固体高分子形燃料電池が構成される。
本発明において、「自己融着性シール材(自己融着性シール層)」とは、同種材料間で接触界面の融合を発現することで接着させることを特徴とする部材を意味する。自己融着性シール材は、対向する一方もしくは両方の被着材表面に塗布し、しかる後に両者を接触させ、しかる後にこれを硬化することで接着させることを特徴とする「接着材」、対抗する一方もしくは両方の被着材表面に塗布し、しかる後にこれを硬化させ、しかる後に両者を接触することで接着させることを特徴とする「粘着材」、とは明確に区別される。
(B)ホウ酸類、ホウ酸類誘導体およびポリオルガノボロシロキサンから選ばれる少なくとも1種のホウ素化合物0.1〜30質量部;
(C)有機過酸化物0.1〜10質量部。
固体高分子電解質膜は、プロトン伝導性を有する高分子電解質から構成され、固体高分子型燃料電池の運転時にアノード触媒層で生成したプロトンを膜厚方向に沿ってカソード触媒層へと選択的に透過させる機能を有する。また、固体高分子電解質膜は、アノード側に供給される燃料ガスとカソード側に供給される酸化剤ガスとを混合させないための隔壁としての機能をも有する。
触媒層には、アノード触媒層およびカソード触媒層の2つがある。以下、アノード触媒層とカソード触媒層との区別をしないときは、単に「触媒層」とも称する。触媒層は、電気化学反応により、電気エネルギーを生み出す機能を有する。アノード触媒層では水素の酸化反応により、プロトンおよび電子が生成する。ここで生じたプロトンおよび電子は、カソード触媒層での酸素の還元反応に用いられる。
導電性担体は、触媒成分を担持する担体であって、導電性を有する。導電性担体としては、触媒成分を所望の分散状態で担持させるのに充分な比表面積を有し、かつ、充分な電子伝導性を有するものであればよい。導電性担体の組成は、主成分がカーボンであることが好ましい。導電性担体の材質として、具体的には、カーボンブラック、活性炭、コークス、天然黒鉛、人造黒鉛などが挙げられる。なお、「主成分がカーボンである」とは、主成分として炭素原子を含むことをいい、炭素原子のみからなる、実質的に炭素原子からなる、の双方を含む概念である。場合によっては、燃料電池の特性を向上させるために、炭素原子以外の元素が含まれていてもよい。なお、「実質的に炭素原子からなる」とは、2〜3質量%程度以下の不純物の混入が許容できることを意味する。
触媒成分は、上記電気的化学反応の触媒作用をする機能を有する。導電性担体に担持される触媒成分は、上述した電気的化学反応を促進する触媒作用を有するものであれば特に制限はなく、従来公知の触媒成分を適宜採用できる。触媒成分として、具体的には、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウムなどの金属、およびこれらの合金などが挙げられる。これらのうち、触媒活性、耐溶出性などに優れるという観点からは、触媒成分は少なくとも白金を含むことが好ましい。触媒層の触媒成分として合金を使用する場合の合金の組成は、合金化する金属の種類などによって異なり、当業者によって適宜選択できるが、好ましくは白金が30〜90原子%程度、合金化する他の金属が10〜70原子%程度である。なお、「合金」とは、一般に金属元素に1種以上の金属元素または非金属元素を加えたものであって、金属的性質を有しているものの総称である。合金の組織には、成分元素が別個の結晶となるいわば混合物である共晶合金、成分元素が完全に溶け合い固溶体となっているもの、成分元素が金属間化合物または金属と非金属との化合物を形成しているものなどがあり、本願ではいずれであってもよい。ここで、合金組成の特定は、ICP発光分析法を用いることで可能である。
高分子電解質は、触媒層のプロトン伝導性を向上させる機能を有する。触媒層に含まれる高分子電解質の具体的な形態に特に制限はなく、燃料電池の技術分野において従来公知の知見が適宜参照できる。例えば、触媒層に含まれる高分子電解質としては、上述した固体高分子電解質膜を構成する高分子電解質を同様に用いることができる。そのため、高分子電解質の具体的な形態の詳細はここでは省略する。なお、触媒層に含まれる高分子電解質は、1種単独であってもよいし、2種以上であってもよい。
1対のガス拡散層は、上述した電解質膜と触媒層とからなるMEAを挟持するように配置される。ガス拡散層は、後述するセパレータの有するガス流路を介して供給されたガス(アノード側:燃料ガス、カソード側:酸化剤ガス)の触媒層への拡散を促進させる機能、および電子伝導パスとしての機能を有する。
MEAは、セパレータで挟持されてPEFCの単セルを構成する。PEFCは、単セルが複数個直列に接続されてなるスタック構造を有するのが一般的である。この際、セパレータは、各MEAを直列に電気的に接続する機能に加えて、燃料ガスおよび酸化剤ガス並びに冷媒といった異なる流体を流す流路やマニホールドを備え、さらにはスタックの機械的強度を保つといった機能をも有する。
ガスケットは、一対の触媒層およびガス拡散層を包囲するように燃料電池の周囲に配置され、触媒層に供給されたガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。ガス拡散電極とは、ガス拡散層および触媒層の接合体をいう。ガスケットを構成する材料としては、特に制限はないが、フッ素ゴム、シリコーンゴム、エチレンプロピレンゴム(EPDM)、ポリイソブチレンゴムなどのゴム材料、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリヘキサフルオロプロピレン、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)などのフッ素系の高分子材料、ポリオレフィンやポリエステルなどの熱可塑性樹脂などが挙げられる。また、ガスケットの厚さにも特に制限はなく、好ましくは50μm〜2mmであり、より好ましくは100μm〜1mm程度とすればよい。
本発明の燃料電池の製造方法は、1)電解質膜、ガス拡散層、およびセパレータからなる群より選択される少なくとも1つの部材の端部に自己融着性シール材を塗布する工程;2)前記自己融着性シール材を硬化する工程;3)前記電解質膜およびガス拡散層を含む膜電極接合体、ならびに前記セパレータを積層し積層体を得る工程;4)前記積層体を加圧、融着する工程、を含む。以下、工程順に説明するが、本発明は下記の形態に制限されるものではない。
本工程では、電解質膜、膜電極接合体、およびセパレータからなる群より選択される少なくとも1つの部材の端部に自己融着性シール材を塗布する。
塗布された自己融着性シール材の塗布面が他の材料と接触しないように配慮しながら、本工程に移り、加熱乾燥、放射線照射等の手段により自己融着性シール材が硬化される。硬化した自己融着性シール材は、異種材料間はもとより、5kPa以下の接触面圧では同種材料間でも融着性やタック性をほとんど示さない。よって、自己融着性シール材を塗布した部材をロール形状にしたり、カットしてストッカーに一時貯蔵することが可能となり、多様な燃料電池の生産ラインの設計・構築が可能となる。
本工程においては、電解質膜およびガス拡散層を含む膜電極接合体、ならびにセパレータが1枚ずつ積層される。自己融着性シール材は、前記電解質膜、前記ガス拡散層、および前記セパレータからなる群より選択される少なくとも1つの部材の端部に備えられている。積層される積層数は燃料電池の用途によって異なるが、概ね定置用で数十層、自動車用で数百層である。上述の通り、本発明で用いられる自己融着性シール材は、5kPa以下の接触面圧では、同種材料間でも融着性やタック性を示さないため、単セルの仮積層後の位置修正が可能である。位置修正の方法としては、例えば、仮積層した燃料電池スタックの外周部に平板をあてがって、振動・重力その他の方法で整列させる等の方法を用いることが挙げられる。
本工程においては、上記3)の工程で得られた積層体が、10kPa以上の圧力で積層方向に加圧される。これにより、自己融着性シール材間で強固な融着力が発現し、燃料電池スタックが完成する。目的に応じて、好ましくは100℃以下、より好ましくは80℃以下の温度で燃料電池スタックを加熱し、融着力の向上を図ることも可能である。融着温度の下限値は特に制限されないが、20℃以上であることが好ましく、40℃以上であることがより好ましい。
上述した本発明の燃料電池を搭載した車両もまた、本発明の技術的範囲に包含される。本発明の燃料電池は、発電性能および耐久性に優れるため、高出力を要求される車両用途に適している。
以下のようにして、図2の構造を有する膜電極接合体を製造した。
表面プラズマ処理を施したPETフィルム(0.1mm)を70mm×70mmに切り出し、中心部に50mm×50mmの開口部を設けたPETフィルムの外周部に、幅10mmでポリオルガノシロキサンとホウ素化合物とを含む厚さ20μmの自己融着性シール材(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製 SE6770U:100質量部、ジクミルパーオキサイド:2質量部、トリエトキシホウ酸:5質量部)をディスペンサ法により塗工したPETフィルムを用意した。その後、平均粒径0.5μmのアルミナパウダーを塗工面に0.9g/m2で付着させた。
70×70mmに切り出した電解質膜(デュポン社製、ナフィオン(登録商標)211)の両面に、前記PETフィルムを塗工面が外側に向くように貼り付けた。インクジェット法により、両面の開口部に白金担持カーボン電極(48mm×48mm)を塗工して、触媒層−電解質膜−触媒層からなるCCM(両面外周部に前記PETフィルムを備える)を製造した。これにより、電解質膜11の両面に、それぞれ触媒層12(アノード触媒層およびカソード触媒層)が形成され、かつ電解質膜11の端部に補強層19および自己融着性シール材20が形成されてなる、CCM(1)が製造された。
上記(1)において、アルミナパウダーを付着しない以外は、上記(1)と同様にして、自己融着性シール材を製造した。
サンドブラストを施し70×70mmに切り出したアルミセパレータ(0.1mm厚)の外周部に、幅10mmでポリオルガノシロキサンとホウ素化合物とを含む厚さ20μmの自己融着性シール材層(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製 SE6770U:100質量部、ジクミルパーオキサイド:2質量部、トリエトキシホウ酸:5質量部)をディスペンサ法により塗工したセパレータを用意した。
ガス拡散層として50×50mmに切り出した市販GDL(SGLカーボン社製:25BC)を用いた。上記(3)で得られたセパレータ、上記ガス拡散層、上記(2)で作製したCCM(1)、上記ガス拡散層、上記(3)で得られたセパレータの順で積層した。これにより、図2に示されるように、電解質膜11の両面に、それぞれ触媒層12(アノード触媒層およびカソード触媒層)およびガス拡散層12が形成され、かつ電解質膜11の端部に補強層19および自己融着性シール材20が形成されてなる、CCM(1)、ならびに、上記CCM(1)の両面に、端部に自己融着性シール材20が配置されたセパレータ16に配置された積層体(燃料電池)10が製造された。
(1)自己融着性シール材表面へのタック防止層の形成
ガラス製サンプル瓶(アズワン製、グッドボーイ100ml)に、タック防止層用添加剤として、0.01gのアルミナパウダー(米国BUEHLER製、MICROPOLISH II、平均粒径:0.05μmおよび1.0μm)を、それぞれ、導入し、2分以上攪拌した。次に、縦50mm横10mmに切り出した自己融着製シール材(富士高分子工業製フジポリ ヒラテープ5TV0.25−25、厚み:0.25μm、幅:25μm)を針金で作った壁面付着防止用治具にセットして上記サンプル瓶に投入し、2分以上攪拌することで、自己融着性シール材の表面にタック防止層を形成した。サンプル瓶から取り出した自己融着性シール材2枚について互いのタック防止層が接触するように軽く重ね合わせた後、5kPaおよび100kPaで25℃、10分間加圧した後に、圧縮試験機(カトーテック製)を用いて、剥離速度6cm/minの速度でT型剥離試験を実施して、自己融着力(T剥離強度)を測定した。その結果を表1に示す。
本出願は、2009年8月7日に出願された日本特許出願番号2009−184358号に基づいており、その開示内容は、参照され、全体として、組み入れられている。
11 固体高分子電解質膜、
12 触媒層、
13 ガス拡散層、
14 マイクロポーラスレイヤー、
15 基材、
16 セパレータ、
17 流路、
18 膜電極接合体、
19 補強層、
20 自己融着性シール材。
Claims (5)
- 電解質膜の両面にアノードとカソードの電極層を備える膜電極接合体と、セパレータとの積層体からなる燃料電池であって、前記膜電極接合体または前記セパレータの端部に自己融着性シール材を備え、前記自己融着性シール材の表面に、さらにタック防止層を備えることを特徴とする燃料電池。
- 前記自己融着性シール材が、ポリオルガノシロキサンおよびホウ素化合物を含むことを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 前記自己融着性シール材が、さらにスズ化合物を含むことを特徴とする請求項2に記載の燃料電池。
- 前記タック防止層は、アルミナパウダーおよびシリカパウダーの少なくとも一方から形成される、請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃料電池。
- 1)電解質膜の両面にアノードとカソードの電極層を備える膜電極接合体およびセパレータからなる群より選択される少なくとも1つの部材の端部に自己融着性シール材を塗布する工程と、
2)前記自己融着性シール材を硬化する工程と、
3)タック防止層を前記自己融着性シール材の表面に形成する工程と、
4)前記膜電極接合体、ならびに前記セパレータを積層し積層体を得る工程と、
5)前記積層体を圧着する工程と、
を含むことを特徴とする、燃料電池の製造方法。
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