KR102517117B1 - 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 특정 온도에서의 공정용량을 산출하는 방법은, 임의의 방전온도(T1)에서 측정한 방전용량(Q1)에서, 출하충전 시의 충전용량(Q2)을 차감한 값(Q1-Q2)을 이용하여, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법이다.
본 발명의 공정용량 산출방법은, 방전용량에서 충전용량을 차감한 용량값을 기준으로 보정을 하는 결과, 온도 의존성이 상쇄되어 보정에 의해 산출된 공정용량과 실제의 공정용량과의 정합성이 향상된 효과가 있다.

Description

리튬 이차전지의 공정용량 산출방법{Process of Capacity Calculation Method of Lithium Secondary Battery}
본 발명은 리튬 이차전지의 공정용량을 산출하는 방법에 관한 것이다.
리튬 이차전지의 제조사들은 고객이 요구하는 용량 기준에 부합하는 전지를 생산하기 위하여, 전지의 제조과정 중 전지의 용량을 측정하여 확인하고, 측정된 용량이 용량 기준에 부합할 경우 이를 최종 상품으로써 출하하게 된다.
고객사들은 통상 특정 온도에서의 전지의 공정용량을 요구하는데, 이차전지를 대량으로 제조하는 시스템 하에서, 고객이 원하는 특정온도에서의 공정용량을 실제로 측정해 출하하는 데에는 현실적으로 제약이 많다. 그래서 전지의 생산 현장의 설비나 제조공정 조건에 따라 전지의 용량을 측정하고, 이를 고객사가 요구하는 특정 온도에서의 공정용량으로 보정하는 과정을 거치고 있다.
그리고, 전지의 용량 측정은 활성화 공정을 마친 이차전지에 대해 디개싱(Degassing) 공정을 수행한 이후 출하 충전을 하기 이전에 이차전지를 방전시켜 이때 측정되는 방전용량을 전지의 용량으로 보고 있다.
방전온도와 방전용량을 이용해, 고객이 원하는 특정온도에서의 공정용량으로 보정하는 과정의 대략적 내용은 다음과 같다. 우선 디개싱 공정을 마친 리튬 이차전지를 만충전 및 만방전하는데, 방전 시의 온도에 따른 방전용량을 측정한 값들을 데이터베이스화 한다. 그리고 데이터베이스로부터 회귀분석을 통해 방전온도와 방전용량의 상관관계 함수를 도출하고, 이를 이용해 실제 측정한 방전용량을 고객이 원하는 특정 온도에서의 공정용량으로 보정하는 보정식이 도출된다. 상기 보정식은 방전온도와 특정온도의 온도 차에 따른 용량 변화 값만큼을 보상하는 것으로, 실제 측정한 방전용량에서 온도 차에 따른 용량 변화분 만큼을 보정하는 것이다. 그리고, 방전 시 온도 및 방전용량을 실측하여, 측정된 방전온도와 방전용량을 상기 보정식에 대입함으로써, 특정온도에서의 공정용량 값을 얻게 된다.
따라서 상기 보정식에 의해 계산되는 공정용량이 실제의 공정용량에 부합되는 정합성을 담보하기 위해서는 보정식에 대입하는 방전온도 및 방전용량이 정확한 수치여야 할 것이다.
그러나, 대량 시스템 하에서 대량의 이차전지들에 대해 개별적으로 방전온도를 측정하는 것은 불가능하므로, 이차전지가 수용되어 있는 챔버 내에 다수의 온도 측정 센서를 설치하고, 설치된 센서에 의해 측정된 온도의 평균값을 구하여 이를 일률적으로 챔버 내의 이차전지의 온도로 간주하게 된다. 그 결과 실제의 방전온도와 센서에 의해 측정된 방전온도가 일치하지 않는 경우가 생길 수 있다. 즉, 방전공정 시 측정되는 방전용량이, 측정된 방전온도에서의 방전용량과 일치하지 않는 경우가 있을 수 있는 것이다. 이러한 불일치로 인해, 방전용량 값에서, 방전온도와 특정온도의 차이로 인한 용량의 변화분을 보정하는 방식으로 공정용량을 산출하는 종래의 방식으로 산출된 공정용량 값은 실제의 공정용량과의 불일치를 야기할 수 있다. 그리고 이 같은 불일치는 고로딩/고에너지화 경향으로 인한 전지의 용량 증가나 챔버 내의 이차전지 개수가 많아지는 대량 생산화가 가속화될수록 심화될 수 있다.
위와 같이, 방전공정 시 측정한 방전용량 및 방전온도를 이용해 산출한 공정용량 값과 실제 제품검사를 통한 공정용량 값 사이의 불일치는, 종래의 산출방식이 방전용량의 값을 기준으로 보정을 하는 방식인데, 상기 방전용량의 값이 온도에 의존하는 데에서 기인하는 것이다.
따라서, 방전용량을 이용해 공정용량을 산출함에 있어서, 온도 의존성을 감쇄시키는 보정방법에 대한 기술 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 방전용량 및 방전온도를 이용해 공정용량으로 보정하는 공정용량의 산출방법에 있어서, 온도 의존성을 감쇄시킴으로써, 보정식에 의해 도출된 공정용량과 실제의 공정용량과의 정합성을 향상시키는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 리튬 이차전지의 특정 온도에서의 공정용량을 산출하는 방법은, 임의의 방전온도(T1)에서 측정한 방전용량(Q1)에서, 출하충전 시의 충전용량(Q2)을 차감한 값(Q1-Q2)을 이용하여, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 공정용량 산출방법에 있어서, 상기 출하충전은 20℃ 내지 50℃의 온도에서 CC-CV 충전하는 것일 수 있다.
또한 상기 출하충전은 SOC 10% 내지 SOC 60%, 바람직하게는 SOC 10% 내지 SOC 40%로 충전하는 것일 수 있다.
본 발명의 공정용량 산출방법은, 방전온도에 따른 방전용량 자료를 회귀분석하여, 방전온도-방전용량의 회귀 방정식을 도출하는 방정식 도출 단계; 및 상기 도출된 회귀 방정식으로부터, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 보정식의 도출 단계;를 포함하고, 상기 도출된 보정식은, 방전용량-충전용량(Q1-Q2), 방전온도(T1), 특정 온도(T2)를 변수로 가질 수 있다.
또한, 본 발명의 공정용량 산출을 위한 상기 보정식은 특정 온도(T2)와 방전온도(T1) 차이로 인해 발생하는 용량 차를 보상하기 위한 적어도 하나 이상의 보정 계수를 갖는 것일 수 있다.
본 발명의 공정용량 산출방법은, 상기 보정식의 도출 단계 이후에 활성화 공정 조건의 차이에 따라 발생하는 차이를 보정하기 위해, 상기 보정식에 보정계수를 곱하는 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 공정용량 산출을 위한 상기 보정식에서, T1 및 Q1은 각각 디개싱 공정을 마친 리튬 이차전지에 대하여 만충전 후, 만방전하며 측정한 방전온도 및 방전용량인 것일 수 있다.
또한 본 발명의 공정용량 산출을 위한 상기 보정식에서 방전온도(T1)은 방전 시의 온도의 평균값일 수 있다.
또한 본 발명의 리튬 이차전지의 공정용량 산출 시스템은, 방전온도에 따른 방전용량 자료를 저장하는 데이터베이스부;
상기 데이터베이스부에 저장된 온도와 방전용량 자료의 회귀분석을 통해, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 보정식을 도출하는 분석부;
리튬 이차전지의 디개싱 공정 이후 수행하는 방전 공정시의 방전온도(T1), 방전용량(Q1) 및 출하 충전 시의 충전용량(Q2)을 측정하는 측정부; 및
상기 분석부에 의해 도출된 보정식에 상기 측정부에 의해 측정된 방전용량, 방전온도 및 충전용량을 대입하여 특정 온도(T2)에서의 공정용량을 산출하는 연산부; 를 포함하고,
상기 분석부에서 도출된 보정식은, 방전온도(T1), 방전용량(Q1) 및 충전용량(Q2)을 변수로 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 공정용량 산출방법은, 방전용량에서 충전용량을 차감한 용량값을 기준으로 보정을 하는 결과, 온도 의존성이 상쇄되어 보정에 의해 산출된 공정용량과 실제의 공정용량과의 정합성이 향상된 효과가 있다.
도 1은 방전온도에 따른 방전용량 값을 나타낸 그래프이다.
도 2는 온도 별로 방전용량과 충전용량을 나타낸 그래프이다.
도 3은 도 2에서 피크 부분을 확대한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 회귀분석에 따른 그래프이다.
본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시예에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 하나의 실시양태에 불과하고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원 시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물 및 변형예가 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본원 명세서 전체에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본원 명세서 전체에서 사용되는 용어 「약」, 「실질적으로」 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용 오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로서 사용되고 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
본 발명의 명세서에서 공정용량이란, 고객사가 요구하는 특정 온도(T2)에서의 전지의 용량, 이차전지의 제조용량, 이차전지의 규격용량, 이차전지의 용량을 모두 포함하는 개념이다.
본 발명의 명세서에서, 특정 온도(T2)란 고객이 요구하는 공정용량(Q3)의 온도 조건을 의미한다.
이하 본 발명을 자세히 설명한다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법은, 임의의 방전온도(T1)에서 측정한 방전용량(Q1)에서, 출하충전 시의 충전용량(Q2)을 차감한 값(Q1-Q2)을 이용하여, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 신규한 방법을 제안한다.
종래의 공정용량 산출방법의 보정식은, 방전용량(Q1)에서, 방전온도(T1)와 특정 온도(T2)와의 차이로 인한 용량 변화분 만큼을 보정해주는 방식이다. 이 같은 종래의 방식은, 방전용량(Q1)을 기준으로 보정하나, 본 발명의 공정용량 산출 시 사용되는 보정식은, 방전용량(Q1)이 아닌, 방전용량에서 출하충전 시의 충전용량을 차감한 값(Q1-Q2)을 기준으로, 방전온도(T1)와 특정 온도(T2)와의 차이로 인한 용량 변화분 만큼을 보정한다.
종래의 보정식은, 방전용량(Q1), 방전온도(T1) 및 특정 온도(T2)가 독립 변수이고, 방전온도(T1)와 특정온도(T2) 차이로 인한 용량 차이분을 보정하기 위하여, 보정계수를 가지고 있으며, 방전온도와 방전용량을 측정한 값을 상기 보정식에 대입하여, 특정온도에서의 공정용량을 산출할 수 있었다. 그런데, 전술한 바와 같이 방전용량은 온도가 증가함에 따라 증가하는 온도 의존성이 있고, 종래의 보정식에 대입하는, 방전용량 측정값은 실제의 온도에 따른 방전용량인 반면, 보정식에 대입하는 방전온도의 측정값은 실제의 온도와 다를 수 있기 때문에, 보정에 의해 도출된 공정용량과 실제의 공정용량은 정합성이 떨어지는 문제가 있었다. 이 같은 결과는 종래의 보정식이, 방전용량을 기준으로 온도 차에 따른 보정을 하는 원리에 기초하고 있고, 방전용량이 온도 의존성이 있는 결과 불가피한 것이다.
이에 본 발명의 발명자들은, 연구를 거듭한 결과 방전용량에서 충전용량을 차감한 값은, 온도 의존성이 획기적으로 감쇄된다는 점에 착안하여, 방전용량에서 충전용량을 차감한 값을 기준으로 보정하는 보정식을 도출하기에 이르게 된 것이다.
일반적으로 방전용량은 도 1에 도시된 바와 같이, 방전온도가 증가함에 따라 방전용량도 증가하는 경향을 나타내고 있는바, 방전용량은 온도 의존성을 가지고 있다.
그러나, 방전용량에서 충전용량을 차감한 값은 도 2 및 도 3에 도시된 바와 같이, 온도에 따른 편차가 거의 없다. 도 2는 온도 별로 방전용량 및 충전용량을 나타낸 그래프이다. 이들 도면을 참조하면, 온도가 40℃일 때의 방전용량과 온도가 20℃일 때의 방전용량은 그 차이가 상당하나, 방전용량에서 충전용량을 차감한 값은, 온도가 40℃일 때나 온도가 20℃일 때나 육안으로는 그 차이를 알 수 없을 정도로 매우 근소한 차이만 있을 뿐이다. 즉 방전용량에서 충전용량을 차감한 값은, 어느 온도에서나 거의 유사한 수준을 나타내므로, 종래의 공정용량 산출 보정식에서, 방전용량을 기준으로 보정을 하는 대신에, 방전용량에서 충전용량을 차감한 값을 기준으로 보정을 한다면, 온도 의존성이 감쇄되는 효과가 있을 것임을 합리적으로 추측할 수 있다.
이하 본 발명에 따라 공정용량의 산출 시 적용되는 보정식에 대해 자세히 설명한다.
본 발명의 공정용량의 산출에 사용되는 보정식은, 방전온도와 방전용량 자료의 회귀분석을 통해 도출되는 식에서 변형된 것이다. 회귀분석이란 통계학에서 사용하는 자료 분석 방법 중 하나로, 변수들 사이의 함수적인 관련성을 규명하기 위해 어떤 수학적 모형을 가정하고, 이 모형을 측정된 변수들의 자료로부터 추정하는 통계적 분석 방법이다. 기본적으로 오차를 가능한 한 작게 만드는 모형이 좋은 모형이기 때문에, 오차를 가장 작게 만드는 모형을 찾는 방법들이 연구되어 왔는데, 자료와 평균의 오차를 제곱해서 더했을 때, 그 합이 가장 작아지는 모형을 찾아내는 최소제곱법 등의 방법들이 있다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 방전온도에 따른 방전용량 자료에 근거한 회귀분석 결과를 나타낸 그래프로써, 이를 참조하면 방전용량은 선형회귀함수 모형을 가질 수 있으며, 아래와 같은 식 (1)이 도출될 수 있다.
방전용량= a + α*log10(방전온도)+β*log10(방전온도)2 ; 식 (1)
(여기서 a는 상수이고, α, β는 보정계수이다)
상기 식 1을 이용하면, 리튬 이차전지의 제조과정 중 측정된 임의의 방전온도에서의 방전용량을 고객이 요구하는 특정 온도(T1)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 보정식이, 아래와 같은 과정을 거쳐 도출될 수 있다.
즉, 상기 식 1에서 a, α, β 는 일정한 값을 가지므로, 특정온도와 공정용량을 상기 식 (1)에 대입한 식 (2)와, 실제로 측정한 방전용량 및 방전용량을 상기 식 1에 대입한 식 (3)이 각각 아래와 같이 도출되고,
공정용량 = a + α*log10(특정온도)+β*log10(특정온도)2 ; 식 (2)
방전용량 = a + α*log10(방전온도)+β*log10(방전온도)2 ; 식 (3)
상기 식 (2)에서 식 (3)을 빼면, 아래와 같이 방전용량의 측정값 및 방전온도의 측정값을 이용하여 특정 온도에서의 공정용량으로 보정하는 식 (4)가 도출되는 것이다.
공정용량 = 방전용량-α*log10(방전온도/특정온도)-β*(log10(방전온도)2-log10(특정온도)2) ; 식 (4)
위 식 (4)를 살펴보면, 리튬 이차전지의 생산 현장에서 측정한 방전용량에서, 방전온도와 특정온도의 차이로 인해 발생할 수 있는 용량 변화분을 보정하기 위해서, 방전용량 값에서, [α*log10(방전온도/특정온도)+β*(log10(방전온도)2-log10(특정온도)2)] 만큼 차감하여 보정하는 것을 알 수 있다. 종래에는 위 식을 이용하여 임의의 방전온도에서 측정한 방전용량과 고객이 요구하는 특정온도를 상기 보정식에 대입하여, 고객이 요구하는 특정 온도에서의 공정용량을 산출하였다.
그러나, 전술한 바와 같이 상기 보정식에 대입하는 방전용량이, 상기 보정식에 대입하는 방전온도에서의 방전용량과 일치하지 않을 수 있기 때문에, 본 발명에서는 상기 보정식의 변수인 방전용량을 (방전용량-충전용량)으로 대체하였으며, 그 결과 도출된 보정식은 아래와 같다.
공정용량 = [(방전용량-충전용량)- α*log10(방전온도/특정온도)-β*(log10(방전온도)2-log10(특정온도)2)]; 식 (5)
그리고, 상기 식 (5)에서 (방전용량-충전용량)을 기준으로 보정한 값은, SOC 100%에 해당하는 방전용량에서 보정한 것이 아니므로, SOC 100%에 해당하는 방전용량에서 보정한 것과 같은 결과를 얻기 위해 상기 식 (5)에 제3의 보정계수 γ를 곱해준 식 (6)이 도출될 수 있다.
공정용량 = [(방전용량-충전용량)- α*log10(방전온도/특정온도)-β*(log10(방전온도)2-log10(특정온도)2)]* γ; 식 (6)
상기 보정계수 γ의 도출 방법은 제한이 있는 것은 아니며, 본 발명의 일 실시예에서는, 우선 상기 식 (5)에 의해 도출된 용량을 기준으로 ±2σ수준의 이차전지를 최소 30개 이상 선별하고, 제품검사 조건으로 별도로 방전용량(제품검사 용량)을 측정하여 데이터를 확보한다. 그리고 상기 제품검사 용량을 식 (5)에 의해 도출된 용량으로 나누어 보정계수 γ를 구할 수 있다.
상기 내용을 종합하면, 고객사가 요구하는 T2의 온도에서의 공정용량 Q3는, 임의의 방전온도 T1에서 측정한 방전용량 Q1 및 출하 충전용량 Q2를 상기 식 (6) 대입함으로써, 아래와 같이 얻을 수 있다.
Q3=[(Q1-Q2)- α*log10(T1/T2)-β*(log10(T1)2-log10(T2)2)]* γ
또한, 실제 제조 현장에서의 활성화 공정 조건과, 고객사가 요구하는 활성화 공정 조건 사이에 차이가 있을 수 있고, 이 같은 활성화 공정 차에 따라 용량의 차이가 발생하므로, 이 같은 차이 분을 보정하기 위하여 상기 식 (6)에서 활성화 공정 조건의 차이에 따른 용량 보정 단계가 더 포함될 수 있다.
상기 활성화 공정의 차이란, 활성화 공정 시의 충방전 전류값, 방전 전압값, 충방전 속도(C-Rate) 및 방전조건 등과 같은 활성화 공정 조건의 차이를 의미하는 것일 수 있으며, 이에 따른 용량 보정을 위해 상기 식 (6)에 보정계수를 곱하는 것이다. 활성화 공정 조건의 차이에 의한 용량 변화분을 보정하는 상기 보정계수는 회귀분석 등의 방법을 이용하여 도출할 수 있다. 즉 고객사가 요구하는 규격의 활성화 공정에 의한 공정용량과 제조 현장에서의 활성화 공정에 의한 공정용량과의 상관관계로부터 보정계수를 도출할 수 있다.
본 발명의 공정용량 산출방법은, 이차전지의 제조현장에서 수행하는 방전 공정 및 충전공정 시 측정된 자료들로부터 도출되는바, 이하 상기 방전 공정 및 충전공정에 대해 상세히 설명하기로 한다.
일반적으로 이차전지는, 양극 및 음극을 각각 제조하는 전극 제조 공정, 제조된 전극에 분리막을 개재시킨 전극조립체를 전지 케이스에 삽입한 후 전해액을 주입하는 조립 공정 및 조립이 완료된 전지를 충전, 에이징, 방전 등의 공정을 통해 전지구조를 안정화시키고 사용 가능한 상태로 되도록 하는 화성 공정을 거쳐 제조된다.
상기 화성 공정은, 활성화 공정과 선별(Grading) 공정 등을 포함한다.
상기 활성화 공정은 구체적으로 전해액이 전극 및 분리막에 함침되도록 전지를 일정 온도 및 습도 조건하에서 숙성시키는 프리-에이징(Pre-aging) 공정, 음극 표면에 SEI 피막이 형성되도록 전지 용량의 일정 용량까지 충전시키는 초기 충전 공정, 전지를 안정화 시키고 OCV 검사를 위해 일정한 온도 및 습도에서 유지하는 에이징 공정 및 활성화 공정 중 전해액의 부반응 등에 의해 생성된 활성화 가스를 탈기하는 디개싱(Degassing) 공정 등을 포함하고 있다.
상기 선별 공정은 전지의 용량 선별을 위해 전지를 완전 방전시키는 방전 공정, 제품 출하를 위해 충전하는 출하충전 공정 및 선택적으로 불량 전지를 선별하는 불량검사 등을 포함할 수 있으며, 바로 상기 방전공전 및 출하충전 공정에서 방전용량(Q1), 방전온도(T1) 및 충전용량(Q2)을 측정해 상기 식 (5)에 대입함으로써, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)이 도출될 수 있는 것이다.
상기 방전공정에서 디개싱 공정이 완료된 전지를 만충전한 후, 만방전시키며 방전온도(T1) 및 방전용량(Q1)을 측정하는데, 전지가 만방전되면서 발열되므로 방전기간 동안 온도가 항시 일정하기는 어렵고, 온도가 증가할 수 있다. 따라서, 본 발명의 공정용량 산출방법에 적용되는 보정식에서, 방전온도(T1)란 방전 시 온도의 평균값을 의미한다 할 것이다.
본 발명의 일 실시예에서 상기 출하충전은 20℃ 내지 50℃의 온도에서 수행될 수 있으며, 더욱 바람직하게는 25℃ 내지 40℃의 온도 하에서 수행되는 것이 바람직하다. 상기 출하충전의 온도가 상기 범위를 벗어날 경우에는, 보정식에 의해 산출된 값과 실제의 공정용량 간의 정합성이 떨어질 수 있어 바람직하지 않다.
또한, 상기 출하충전은 CC(Constant Current) 충전방식으로 전류를 흘려주거나, CC/CV(Constant Current/ Constant Voltage) 충전방식으로 전류를 흘려줄 수 있으며, CC/CV 충전 방식이 더욱 바람직하다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 출하충전 시의 충전량은 SOC 10% 내지 SOC 60%일 수 있고 더욱 바람직하게는 SOC 10% 내지 SOC 40%이며, 가장 바람직하게는 SOC 15% 내지 SOC 30%이다. 출하 충전 시의 충전량이 60%를 초과할 경우, 방전용량에서 충전용량을 차감한 값(Q1-Q2)이 온도가 변함에 따라 일정하지 않을 수 있으므로 바람직하지 않다.
본 발명의 공정용량 산출 시스템에 대하여 설명한다.
본 발명의 리튬 이차전지의 공정용량 산출 시스템은,
방전온도에 따른 방전용량 자료를 저장하는 데이터베이스부;
상기 데이터베이스부에 저장된 온도와 방전용량 자료의 회귀분석을 통해, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 보정식을 도출하는 분석부;
리튬 이차전지의 디개싱 공정 이후 수행하는 방전 공정시의 방전온도(T1), 방전용량(Q1) 및 출하 충전 시의 충전용량(Q2)을 측정하는 측정부; 및
상기 분석부에 의해 도출된 보정식에 상기 측정부에 의해 측정된 방전용량, 방전온도 및 충전용량을 대입하여 특정 온도(T2)에서의 공정용량을 산출하는 연산부; 를 포함하고,
상기 분석부에서 도출된 보정식은, 방전온도(T1), 방전용량(Q1) 및 충전용량(Q2)을 변수로 갖는 것을 특징으로 한다.
상기 데이터베이스부는, 방전온도에 따른 방전용량 자료를 저장하는 유닛이다. 전술한 바와 같이 디개싱 공정을 마친 리튬 이차전지에 대하여, 용량 선별을 위해 리튬 이차전지를 만충전한 후 만방전시키는 방전공정을 거치는데, 상기 방전공정 시 방전온도 및 방전용량을 측정한다. 데이터베이스부는 측정된 방전온도에 따른 방전용량 값을 저장한다. 이때 방전온도는 방전의 전 기간 동안 측정된 온도의 평균 값일 수 있다.
상기 분석부는, 상기 데이터베이스부에 저장된 방전온도 및 방전용량 자료를 회귀분석하여, 방전온도와 방전용량과의 상관관계 함수를 도출하고, 상기 상관관계 함수로부터, 측정된 방전온도, 방전용량 값을 이용해 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 보정식을 도출한다.
상기 분석부는, 상기 데이터베이스부에 저장된 방전온도에 따른 방전용량 값의 자료를 회귀분석하여, 도 4에 도시된 그래프와 같이, 방전용량과 방전온도와의 상관관계에 기초한 선형회귀 함수가 도출될 수 있다. 상기 선형회귀 함수는 종속변수인 방전용량과 독립변수인 방전온도와의 선형 상관 관계를 회귀분석 기법에 의해 모델링한 것이며, 이를 이용해, 임의의 방전온도(T1)에서 측정한 방전용량(Q1)을 이용해 특정 온도(T1)에서의 공정용량(Q3)로 보정하는 공정용량 산출 보정식이 도출된다. 상기 보정식의 도출 과정의 내용은 전술한 바와 같으며, 전술한 식 (4), 식 (5)와 같은 식이 상기 분석부에 의해 도출될 수 있다.
상기 측정부는, 리튬 이차전지의 디개싱 공정 이후 수행하는 방전 공정시의 방전온도(T1), 방전용량(Q1) 및 출하 충전 시의 충전용량(Q2)을 측정한다. 디개싱 공정을 마친 리튬 이차전지의 용량을 측정하기 위해, 전지를 만충전한 후 만방전하는 방전 공정 시, 방전온도(T1) 및 방전용량(Q1)을 각각 측정한다. 그리고 본 발명의 보정식은 방전용량에서 보정하는 대신에 방전용량에서 충전용량을 차감한 값(Q1-Q2)에서 보정하는 것을 특징으로 하므로, 출하 충전 시의 충전용량(Q2)을 측정한다.
상기 연산부는, 상기 분석부에 의해 도출된 보정식에 상기 측정부에 의해 측정된 방전용량(Q1), 방전온도(T1) 및 충전용량(Q2)을 대입하여 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)을 산출한다. 상기 연산부에 의해 계산이 완료된 공정용량 값은, 방전용량에서 충전용량 차감한 값(Q1-Q2)을 기준으로 보정을 하므로, 온도 의존성이 감쇄되어, 실제의 공정용량과 정합성이 향상되는 효과가 있다.
이하, 본 발명의 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명하기로 한다.
실시예 1
용량을 P로 설계한 7,305개의 이차전지에 대하여, 디개싱 공정을 마친 후 만충전 후 만방전하며 방전온도 및 방전용량을 측정하고, 이후 SOC 18%의 수준으로 출하 충전을 수행하였다. 아래의 식에, 측정된 방전온도 및 방전용량을 각각 대입하여 25℃에서의 공정용량으로 보정하였다.
공정용량 = [(방전용량-충전용량)- α*log10(방전온도/25℃)-β*(log10(방전온도)2-log10(25℃)2)]* γ
(상기 α, β, γ는 각각 보정계수로써, 회귀분석에 의해 도출된 상수이고, 그 구체적 값은 생략하였다)
실시예 2
용량을 P로 설계한 24,322개의 이차전지에 대하여, 디개싱 공정을 마친 후 만충전 후 만방전하여 방전온도 및 방전용량을 측정하고, 이후 SOC 30%의 수준으로 출하 충전을 수행하였다. 상기 식에 측정된 방전온도 및 방전용량을 각각 대입하여 25℃에서의 공정용량으로 보정하였다.
비교예 1
용량을 P로 설계한 7,305개의 이차전지에 대하여, 디개싱 공정을 마친 후 만충전 후 만방전하며 방전온도 및 방전용량을 측정하고, 이후 SOC 18%의 수준으로 출하 충전을 수행하였다. 아래의 식에, 측정된 방전온도 및 방전용량을 각각 대입하여 25℃에서의 공정용량으로 보정하였다.
공정용량 = 방전용량-α*log10(방전온도/25℃)-β*(log10(방전온도)2-log10(25℃)2)
(상기 α,β,γ는 각각 보정계수로써, 회귀분석에 의해 도출된 상수이고, 그 구체적 값은 생략하였다)
비교예 2
용량을 P로 설계한 24,322개의 이차전지에 대하여, 디개싱 공정을 마친 후 만충전 후 만방전하여 방전온도 및 방전용량을 측정하고, 이후 SOC 30%의 수준으로 출하 충전을 수행하였다. 상기 식에, 측정된 방전온도 및 방전용량을 각각 대입하여 25℃에서의 공정용량으로 보정하였다.
실험예 1: 정합성 평가
보정식에 의해 산출된 공정용량과, 제품검사의 용량과의 정합성을 평가하기 위해, 상기 실시예 1 및 비교예 1의 표본 집단에 대해 50개의 전지를 추출하여 p-value(P) 값을 구하여 그 결과를 표 1에 나타내었다. p-value(P)란, 통계학에서 귀무가설이 맞다는 전제 하에 통계값이 실제로 관측된 값 이상일 확률로 정의되는데, p-value(P)는 통계학 분야에서 널리 알려진 수학식에 의해 도출되고, 본 발명의 명세서에는 상기 수학식의 자세한 내용은 생략하기로 한다. 상기 P값 > 0.05 인 경우, 산출된 공정용량과 제품검사에 의한 용량 값의 차이가 있는 것이고, P값 < 0.05 인 경우 산출된 공정용량과 제품검사에 의한 용량 값의 차이가 없는 것을 의미한다.
실시예 1 비교예 1
p-value 0.054 0.002
실험예 2: P pk , C pk 평가
본 발명의 효과를 확인하기 위하여, 실시예 1 및 실시예 2, 비교예 1 및 비교예 2의 각 표본집단으로부터 각 산출된 공정용량 자료에 근거하여 단기공정능력지수 및 장기공정능력지수를 각각 구하여 표 1에 나타내었다. 공정능력지수란, 공정능력(6σ)과 규격의 폭(T)에 대한 비율로서, 공정이 규격 제품을 어느 정도 생산할 능력을 가지고 있는지를 나타내는 값이며, 단기공정능력은 군간 변동을 포함하지 않은 공정능력을, 장기공정능력은 군내/군간 변동을 모두 포함하는 공정능력이다. 일반적으로 양산승인을 위해 요구되는 Cpk 및 Ppk는 각각 1.33 이상, 1.67이상이다.
Cpk Ppk
실시예 1 1.69 1.74
실시예 2 4.23 3.05
비교예 1 0.99 0.98
비교예 2 1.70 1.45
상기 표 1에서 보는 바와 같이, 본 발명의 산출방법은 실제로 측정된 값과 일치될 확률이 종래의 보정식에 의한 산출방식과 비교해 훨씬 크다. 따라서 본 발명의 공정용량 산출방법은 실제로 제품검사에서 측정되는 공정용량과 일치하는 정합성이 향상된 것으로 볼 수 있다.
그리고, 상기 표 2에서 보는 바와 같이, 본 발명의 산출방법에 따른 실시예 1,2의 산출 공정용량의 분포는, Cpk 및 Ppk가 모두 양산승인 조건을 만족하나, 종래의 보정식에 따른 비교예 1,2의 산출 공정용량의 분포는 양산승인 조건을 만족하지 못한다.
위와 같이 본 발명의 공정용량 산출방법은, 실제로 측정되는 제품용량과의 정합성이 높으며, 분산성이 우수한 것으로 나타났다.
본 발명의 공정용량 산출방법은, 방전용량에서 충전용량을 차감한 값이 어느 온도에서나 거의 일정하다는 점에 바탕을 두고 있는바, 이의 사실 확인을 위해 아래와 같은 실험을 진행하였다.
디개싱 공정까지 마친 이차전지에 대해 만충전 및 만방전하였다. 이때 방전온도는 25℃, 30℃, 35℃, 40℃, 45℃로 조건을 달리하였다. 이후 SOC 15%(제1군), SOC 30%(제2군), SOC 60%(제3군)로 충전량을 달리하며 출하충전을 수행하였다.
SOC 15%로 출하충전한 전지군들(제1군)의 (방전용량-충전용량) 값을 각 온도별로 각각 측정하여 최대값과 최소값의 차이를 표 3에 나타내었다. SOC 30%(제2군) 및 SOC 60%(제3군)로 충전한 전지군들에 대해서도 마찬가지로 (방전용량-충전용량) 값의 최대값과 최소값의 차이를 계산해 표 3에 나타내었다.
그리고, 비교군으로써 상기 온도에서 방전용량을 측정해, 그 최대값과 최소값의 차이를 표 3에 나타내었다.
제1군 제2군 제3군 비교군
최대값-최소값(mAh/℃) 34.7 49.6 59.0 284.8
상기 표 3에서 보는 바와 같이, 온도 변화에 따른 용량의 최대값과 최소값 차이는, 제1군 내지 제3군과 비교군을 대조하였을 때, 비교군이 훨씬 큰 것으로 나타났다. 따라서 방전용량에서 충전용량을 차감한 값은, 방전용량과는 달리 온도 의존성이 현저히 감쇄된 것을 확인할 수 있다. 그리고 충전량이 상대적으로 큰 제3군 보다 충전량이 상대적으로 작은 제1군이 온도 의존성이 더욱 작다는 것을 알 수 있는바, 본 발명에 있어서, 출하 충전량을 작게 설정하여 본 발명의 보정식을 활용한다면 온도 의존성을 최소화한 공정용량을 산출할 수 있을 것으로 예측된다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성을 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 보호범위는 아래의 특허청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 특정 온도에서의 공정용량을 산출하는 방법으로써,
    임의의 방전온도(T1)에서 측정한 방전용량(Q1)에서, 출하충전 시의 충전용량(Q2)을 차감한 값(Q1-Q2)을 이용하여, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법에 있어서,
    상기 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법은
    방전온도에 따른 방전용량 자료를 회귀분석하여, 방전온도-방전용량의 회귀 방정식을 도출하는 방정식 도출 단계; 및
    상기 도출된 회귀 방정식으로부터, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 보정식의 도출 단계;를 포함하고,
    상기 도출된 보정식은, 방전용량-충전용량(Q1-Q2), 방전온도(T1), 특정 온도(T2)를 변수로 갖는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 출하충전은 20℃ 내지 50℃의 온도에서 CC-CV 충전하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 출하충전은 SOC 10% 내지 SOC 60%로 충전하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 출하충전은 SOC 10% 내지 SOC 40%로 충전하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법.
  5. 삭제
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 보정식은 특정 온도(T2)와 방전온도(T1) 차이로 인해 발생하는 용량 차를 보상하기 위한 적어도 하나 이상의 보정 계수를 갖는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 보정식의 도출 단계 이후에 활성화 공정 조건의 차이에 따라 발생하는 차이를 보정하기 위해, 상기 보정식에 보정계수를 곱하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 보정식의 변수인 T1 및 Q1은 각각 디개싱 공정을 마친 리튬 이차전지에 대하여 만충전 후, 만방전하며 측정한 방전온도 및 방전용량인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 방전온도(T1)은 방전 시 온도의 평균값인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출방법.
  10. 리튬 이차전지의 공정용량 산출 시스템에 있어서,
    방전온도에 따른 방전용량 자료를 저장하는 데이터베이스부;
    상기 데이터베이스부에 저장된 온도와 방전용량 자료의 회귀분석을 통해, 방전온도와 방전용량과의 상관관계 함수를 도출하고, 상기 상관관계 함수로부터, 특정 온도(T2)에서의 공정용량(Q3)으로 보정하는 보정식을 도출하는 분석부;
    리튬 이차전지의 디개싱 공정 이후 수행하는 방전 공정시의 방전온도(T1), 방전용량(Q1) 및 출하 충전 시의 충전용량(Q2)을 측정하는 측정부; 및
    상기 분석부에 의해 도출된 보정식에 상기 측정부에 의해 측정된 방전용량, 방전온도 및 충전용량을 대입하여 특정 온도(T2)에서의 공정용량을 산출하는 연산부; 를 포함하고,
    상기 분석부에서 도출된 보정식은, 방전용량-충전용량(Q1-Q2), 방전온도(T1), 특정 온도(T2)를 변수로 갖는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지의 공정용량 산출 시스템.
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