KR102335626B1 - 단결정 용액성장 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 단결정 용액성장 장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 종자정 지지부에서 다결정이 발생하게 되는 것을 억제하여 고품질의 단결정을 생산할 수 있는 단결정 용액성장 장치에 관한 것이다.
본 발명의 일실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 단결정 원료의 용융액을 수용하는 도가니; 상기 도가니에 수용된 용융액에 적어도 부분적으로 침지되어 단결정을 성장시킬 수 있도록 제공되는 종자정; 상기 종자정을 지지하며 상하방향으로 이동 가능하게 제공되는 종자정 지지부;를 포함하고, 상기 종자정 지지부는 이온결합성 물질로 이루어진다.

Description

단결정 용액성장 장치{Single crystal solution growth apparatus}
본 발명은 단결정 용액성장 장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 다결정이 발생하게 되는 것을 억제하여 고품질의 단결정을 생산할 수 있는 단결정 용액성장 장치에 관한 것이다.
일반적으로 단결정을 성장시키는 방법은 용액성장법으로 진행될 수 있으며, 도가니 내에 단결정 원료를 장입하고 도가니를 가열하여 이를 용융시킨 후, 단결정 원료의 용융액에 종자정(Seed Crystal)을 침지시키고 단결정 원료의 용융액 계면에서 결정화가 일어나도록 하여 종자정을 회전과 함께 서서히 인상시킴으로써, 종자정 아래쪽으로 단결정을 성장시킬 수 있다.
그러나, 단결정 원료의 용융액에 종자정이 침지되면 종자정을 따라 종자정 지지부까지 용융액이 타고 올라오는 현상(Capillary Effect)에 의해 액체의 표면이 이루는 곡면인 메니스커스(Meniscus)형태가 발생하게 되며, 종자정 지지부에 맞닿게 된 용융액에 의해 종자정 지지부의 하단 측면에서 다결정이 발생하는 문제가 발생한다.
종래에는 이러한 다결정 발생을 억제하기 위해, 예를 들어, 종자정 지지부에 추가적인 부품을 장착하는 등의 방법이 제시되었으나, 이러한 부품을 설치하는 절차가 작업과정 중에 추가되므로, 작업 절차가 번잡해진다는 문제점이 있다.
이에, 단결정 용액성장 시 종자정 지지부의 하단 측면에서 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있으며, 번잡한 작업절차가 추가 발생하지 않는 단결정 용액성장 장치가 필요하다.
등록특허 제10-2068218호
본 발명은 종자정 지지부에서 다결정이 발생하는 것을 억제하여, 고품질의 단결정을 생산할 수 있는 단결정 용액성장 장치를 제공한다.
본 발명의 일실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 단결정 원료의 용융액을 수용하는 도가니; 상기 도가니에 수용된 용융액에 적어도 부분적으로 침지되어 단결정을 성장시킬 수 있도록 제공되는 종자정; 상기 종자정을 지지하며, 상하방향으로 이동 가능하게 제공되는 종자정 지지부;를 포함하고, 상기 종자정 지지부는 이온결합성 물질로 이루어진다.
상기 도가니에 수용되는 용융액은 공유결합성 물질의 용융액일 수 있다.
상기 이온결합성 물질은 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질일 수 있다.
상기 이온결합성 물질은 질화물계 또는 산화물계 세라믹일 수 있다.
상기 질화물계 또는 산화물계 세라믹은 질화규소(Si3N4), 산화이트륨(Y2O3), 산화지르코늄(ZrO2), 산화알루미늄(Al2O3), 산화규소(SiO2) 및 질화붕소(BN) 중에서 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 용융액은 규소(Si) 또는 갈륨(Ga)을 포함할 수 있다.
상기 종자정이 상기 용융액에 침지되도록 상기 종자정 지지부가 최하점으로 이동했을 때, 상기 용융액의 표면은 상기 종자정 지지부의 하단과 같거나 낮을 수 있다.
상기 이온결합성 물질은 성분으로서 탄소를 포함하지 않을 수 있다.
상기 도가니는 그라파이트로 이루어질 수 있다.
본 발명의 실시 형태에 따른 단결정 용액성장 장치는 종자정 지지부를 이온결합성 물질로 제공함으로써, 결합의 종류가 다른 이종물질의 용융액과 맞닿았을 때 표면반응성이 감소할 수 있으며, 이러한 이온결합성 물질과 상이한 결합 구조를 나타내는 공유결합성 물질의 용융액과 맞닿았을 때 표면 반응성을 감소시킴으로써, 용융액의 메니스커스를 감소시킬 수 있다.
이러한 공유결합성 물질의 용융액의 실시예로써, 규소(Si) 또는 갈륨(Ga)을 포함한 물질(예를 들어, Si, SiC, GaAs)일 수 있고, 단결정 성장시 이온결합성 물질인 종자정 지지부와는 결합의 종류가 다른 이종물질이므로 표면반응성이 감소할 수 있으며, 용융액의 메니스커스를 감소시키고, 젖음성을 감소시킬 수 있다.
또한, 종자정 지지부를 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질로 제공하여, 높은 표면에너지에 의해, 다결정 발생을 억제할 수 있다.
여기서 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질로는 열변형이 적은 특징을 나타내는 질화물계 또는 산화물계의 세라믹을 사용할 수 있다.
이러한 질화물계 또는 산화물계의 세라믹 중 고온에서도 안정한 특징을 갖는 질화규소(Si3N4), 산화이트륨(Y2O3), 산화지르코늄(ZrO2), 산화알루미늄(Al2O3), 산화규소(SiO2)를 사용할 수 있으며, 특히, 질화붕소(BN)를 사용하여, 다결정 발생을 억제할 수 있고, 고온의 작업환경에서도 안정적으로 고품질의 단결정을 성장시킬 수 있다.
또한, 종자정 지지부의 하단이 상하이동에 의해 도달하게 되는 최하점을 용융액보다 높은 위치에 제공하여, 용융액이 종자정을 타고 올라오더라도 종자정 지지부까지는 올라오지 못하게 되므로, 종자정 지지부에 용융액이 맞닿아 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
그리고, 종자정 지지부는 탄소를 성분으로 포함하지 않는 물질(예를 들어, BN)으로 제공하여, 종자정 지지부 내부에 존재하는 탄소가 용융액(예를 들어, Si)과 반응하여 다결정(예를 들어, SiC)이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
또한, 그라파이트를 포함하는 도가니를 제공하여, 용액성장 시 용융액(예를 들어, Si)이 도가니로부터 유래한 탄소와 결합하여 단결정(예를 들어, SiC)을 성장시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 단결정 용액성장 장치를 나타내는 단면도.
도 2는 종래기술에 따른 단결정 용액성장 장치를 나타내는 단면도.
도 3은 종래기술에 따른 종자정 지지부에서 다결정이 발생한 이미지.
도 4는 종래기술에 따른 종자정 지지부의 용액 표면접촉각을 나타낸 이미지.
도 5는 본 발명의 일실시예에 따른 종자정 지지부의 용액 표면접촉각을 나타낸 이미지.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 더욱 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 설명 중, 동일 구성에 대해서는 동일한 참조부호를 부여하도록 하고, 도면은 본 발명의 실시예를 정확히 설명하기 위하여 크기가 부분적으로 과장될 수 있으며, 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 단결정 용액성장 장치를 나타내는 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 단결정 원료의 용융액을 수용하는 도가니(100); 상기 도가니(100)에 수용된 용융액(200)에 적어도 부분적으로 침지되어 단결정을 성장시킬 수 있도록 제공되는 종자정(300); 상기 종자정(300)을 지지하며, 상하방향으로 이동 가능하게 제공되는 종자정 지지부(400);를 포함할 수 있다.
이때, 상기 종자정 지지부(400)는 이온결합성 물질로 이루어질 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 내부공간을 제공하는 단열부(미도시)가 도가니(100)에 열을 가하여 상기 단결정 원료를 용융시키는 가열부(미도시)를 더 포함할 수 있다. 상기 단열부(미도시)는 내부공간이 있고 단결정 성장 과정에 필요한 공간이 제공되며, 내부공간 안에 원료의 용융액(200)을 수용하는 도가니(100)가 배치될 수 있고, 단열부(미도시)의 상부는 종자정 지지부(400)가 통과할 수 있도록 관통될 수 있다.
도가니(100)는 상측에 개구부를 가질 수 있으며, 내부 공간을 가져 단결정 원료를 수용할 수 있고, 가열부(미도시)에 의해 가열될 수 있다. 예를 들어, 상기 가열부(미도시)는 용융액(200) 표면이 단결정 성장을 위한 최적의 온도가 될 수 있도록, 도가니(100)를 가열하여 상기 단결정 원료를 용융시킬 수 있다.
용융액(200)은 단결정 원료를 도가니(100) 내부에서 용융시킨 후 생성되며, 종자정 지지부(400)의 바닥부에 부착되어있는 종자정(300)이 용융액 표면(S)과 맞닿은 후 종자정(300)의 표면에서 단결정을 형성할 수 있다. 상기 용융액(200)은 규소(Si) 또는 갈륨비소(GaAs)를 포함할 수 있으며, 이에 특별히 한정되지 않고, 종자정(Seed Crystal, 300)에 단결정을 형성할 수 있는 원료(또는 재료)이면 족하다.
종자정(300)은 단결정 성장의 핵(Seed)이 되는 결정으로, 상기 단결정 원료에 적어도 부분적으로 침지되어 단결정을 형성할 수 있다. 상기 종자정(300)은 예를 들어, 탄화규소(SiC)를 포함할 수 있으며, 이에 특별히 한정되지 않고, 종자정(Seed Crystal, 300)에 단결정을 형성할 수 있는 원료(또는 재료)이면 족하다.
종자정 지지부(400)는 상기 개구부를 통해 상하방향으로 이동 가능하게 제공될 수 있고, 하단에 종자정(300)이 부착될 수 있다. 예를 들어, 종자정 지지부(400)는 도가니(100)의 상방으로부터 하방의 도가니(100)의 내부 공간을 향해 연장될 수 있으며, 종자정 지지부(400)의 상단은 구동 장치(미도시)에 연결될 수 있고, 종자정 지지부(400)의 하단에 종자정(300)이 부착될 수 있다. 이때, 종자결정(300)은 탄화규소(SiC) 단결정일 수 있다. 단결정 성장 시, 종자정 지지부(400)의 하단은 도가니(100) 내에 배치될 수 있으며, 상기 구동 장치(미도시)에 의해 시드 종자정 지지부(400)가 상하방향으로 승강할 수 있다. 또한, 종자정 지지부(400)는 상기 구동 장치(미도시)에 의해 축 회전할 수도 있다.
상기 단결정 원료가 용융되면, 상기 단결정 원료의 용융액 표면(S)에 종자정(300)을 침지시킨 후, 종자정 지지부(400)를 서서히 인상시키면서(또는 끌어올리면서) 단결정을 성장시킬 수 있다. 이때, 종자정 지지부(400)의 축 회전을 통해 종자정(300)을 회전시키면서 종자정 지지부(400)를 인상시킬 수 있다.
종래의 단결정 용액성장 장치에서는 도가니(100) 내에 단결정 원료를 장입하고 도가니(100)를 가열하여 이를 용융시킨 후, 단결정 원료의 용융액(200)에 종자정(Seed Crystal, 300)을 침지시키고 단결정 원료의 용융액(200) 계면에서 결정화가 일어나도록 하여 종자정(300)을 서서히 인상시킴으로써(또는 회전시키며 인상시키면서), 종자정(300) 아래쪽으로 단결정을 성장시킬 수 있다.
단결정 용액성장 시, 공기 중으로 노출되는 단결정 원료의 용융액(200)의 표면 온도는 고품질의 단결정 성장을 위해서 중요한 인자 중 하나이며, 단결정 원료의 용융액(200)의 표면 온도가 낮아지게 되면, 단결정 원료의 용융액(200)의 표면에 원료 파티클(예를 들어, SiC 파티클) 또는 부유물이 발생하게 되고, 이러한 원료 파티클 또는 부유물이 종자결정 주위에 생성되어 고품질의 단결정 성장을 방해하게 된다.
특히, 단결정을 성장시키기 위해 용융액의 표면(S)에 종자정(300)이 침지되면 종자정(300)의 측면을 따라 종자정 지지부(400)까지 용융액(200)이 타고 올라오는 현상(Capillary Effect)에 의해 종자정 지지부(400)의 하단 측면까지도 메니스커스(Meniscus)가 발생하게 되며, 메니스커스 측면(meniscus bridge)은 단결정 성장의 최적 온도보다 저온 상태에 놓여질 수 있으며, 이러한 영역에서부터 발생하는 원료의 파티클 또는 부유물이 성장 중인 단결정에 결함으로 작용하여 결정방위가 불규칙한 다결정을 발생시키고, 단결정의 품질을 저하시키는 요인으로 작용한다.
이에, 상기 단결정 원료의 용융액(200) 표면에서 Capillary Effect에 의해 종자정(300)의 상단에 위치한 종자정 지지부(400)의 하단까지 용융액(200)이 타고 올라와 확장된 메니스커스를 형성하게 되어, 용융액(200)과 맞닿게 된 종자정 지지부(400)의 하단 측면에서 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있는 기술이 필요하다.
종자정 지지부(400)의 하단에 용융액(200)의 메니스커스가 발생하게 되는 것을 억제하기 위해, 상기 종자정 지지부(400)는 이온결합성 물질로 이루어질 수 있다.
여기서, 이온결합성 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)는 용융액(200)과 이질적인 결합형태를 나타내므로, 낮은 표면반응성(접착력)을 갖게 하여, Capillary Effect에 의해 용융액(200)이 종자정 지지부(400)를 타고 오르는 것을 억제시킬 수 있다.
모든 물질들을 이루고 있는 가장 기본적인 결합인 공유결합, 이온결합, 금속결합은 원자와 원자가 서로 전자를 주고받는 원리에 의해 이루어진다. 즉, 원자간 전자를 공유하는 형태로 결합이 이루어지게 되는 것으로, 이들 결합은 서로 다른 원자 사이에서 화학적으로 반응하여 결합하게 될 수 있다.
또한, 이종물질 사이의 화학적 접착은 모재의 표면과 접착되는 물질 사이의 친화력을 나타내는 것으로, 각 물질의 표면원자들의 결합하지 못하고 남은 에너지(Broken bond)에 의해 이종물질이 접착하게 되며, 이러한 접착에 필요한 에너지가 부족한 경우 화학적으로 접착하기 어렵게 된다.
위와 같은 Broken bond에 의한 표면에너지는 다른 원자와 결합하지 못하고 남게 된 원자의 여분의 에너지에 의한 것이므로, 원자 간의 결합력이 높은 물질일수록 표면에너지도 높은 경향이 있다.
예를 들어, 강한 결합력을 나타내는 이온결합성 물질과 상대적으로 약한 결합력을 나타내는 공유결합성 물질을 화학적으로 접착시키는 경우, 각 물질의 Broken bond가 나타내는 에너지에 큰 차이가 있으므로, 접착에 필요한 에너지가 부족하게 되어 두 물질은 서로 접착하기 어려울 수 있다.
이러한, 원자간 결합력이 높은 이온결합성 물질은 결합형태가 이질적인 이종물질과의 접착이 어렵고, 이러한 이온결합성 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)는 이종물질의 용융액(200)과 낮은 접착력을 나타내며, 낮은 표면반응성을 보이고, 용융액(200)이 종자정 지지부(400)의 하단까지 메니스커스를 형성하는 것을 억제할 수 있다.
상기 용융액(200)은 공유결합성 물질의 용융액(200)일 수 있다.
여기서, 공유결합성 물질로 이루어진 용융액(200)은 상기 이온결합성 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)와 결합형태가 이질적인 이종물질이므로 낮은 표면반응성을 나타낼 수 있다.
따라서, 단결정 용액성장 시, 단결정을 성장시키기 위해 종자정(300)의 하단이 용융액(200)의 표면까지 하강하여 용융액(200)에 적어도 일부 침지되었을 때, Capillary Effect에 의해 종자정(300)을 타고 올라온 용융액(200)과 종자정 지지부(400)가 맞닿게 되더라도, 이온결합성 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)와 공유결합성 물질로 이루어진 용융액(200)은 서로 낮은 표면반응성을 나타내며, 종자정 지지부(400)의 하단 측면까지 용융액(200)이 메니스커스를 형성하는 것을 억제할 수 있고, 종자정 지지부(400)의 하단 측면과 용융액(200)이 맞닿게 되어 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
상기 용융액(200)은 규소(Si) 또는 갈륨(Ga)을 포함하는 물질을 용융한 용융액(200)일 수 있다.
공유결합성 물질 중 본 발명의 단결정 용액성장 장치에 사용하기에 바람직하게는 다른 원자와의 결합을 통해 공유결합을 이루는 물질이어야 하며, 종래의 단결정 용액성장에서 단결정 원료로 사용되고 있는 Si, SiC, GaAs는 모두 아래와 같이 공유결합을 이루는 물질이므로, 본 발명의 단결정 용액성장 장치에 사용될 수 있다.
두 원자 사이의 전기음성도가 유사할 때, 비금속은 공유결합을 통해 고체를 형성한다. 공유결합 중에서 특히 전기음성도가 동일한 두 원자(예를 들어, Si-Si)와 같이 유사성이 매우 큰 경우는 각 원자가 전자를 내어 놓고, 그 전자쌍을 공유하여 결합을 이룬다. 이 때문에 전하 분리가 일어나지 않는 무극성 공유결합(Nonpolar bonding)을 갖고, GaAs 및 SiC와 같이 각 원자간 전기음성도의 유사성이 상대적으로 작은 경우에는 공유전자쌍을 잡아당기는 힘에 불균형이 발생하여, 극성 공유결합을 가지므로, Si, SiC 및 GaAs는 공유결합성 물질이라고 할 수 있으며, 본 발명의 단결정 용액성장 장치의 용융액(200)으로써 사용했을 때, 이온결합성 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)와는 결합성질이 다른 물질이므로, 낮은 표면반응성(접착력)을 나타낼 수 있으며, 단결정 용액성장 시 종자정(300)이 용융액(200)의 표면까지 하강했을 때, Capillary Effect에 의해 종자정 지지부(400)의 하단 측면까지 메니스커스가 형성되어, 종자정 지지부(400)의 측면과 용융액(200)이 맞닿게(접착)되는 것을 억제할 수 있다.
이때, 상기 공유결합성 물질로 이루어진 용융액(200)은 액상의 물질을 이용하는 용액성장법의 특징을 고려했을 때, 융점이상의 온도에서 용융된 액체상태로 존재하므로 Long-range order에서 모든 이온 간 공유결합을 하고 있다고 할 수는 없지만 Short-range order에서는 공유결합의 특징을 유지하고 있다고 볼 수 있다.
도 2는 종래기술에 따른 단결정 용액성장 장치를 나타내는 단면도이고, 도 3은 종래의 종자정 지지부(400)에서 다결정이 발생한 이미지이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 종래의 단결정 용액성장 장치에서는 Capillary Effect에 의해 단결정 용액성장 시 용융액(200)이 종자정(300)을 타고 올라와 종자정 지지부(400)의 하단 측면까지 메니스커스를 형성할 수 있고, 이러한 용융액(200)의 메니스커스에 의해 용융액(200)과 맞닿게 된 종자정 지지부(400)의 하단 측면으로부터 다결정이 발생하며, 고품질의 단결정 성장을 방해할 수 있다.
일반적으로, 단결정(예를 들어, SiC) 용액성장은 2000°C 가량의 고온에서 진행되는 과정이므로, 고온에서 안정적이며 변형이 적은 그라파이트를 종자정 지지부(400)의 소재로써 사용할 수 있다.
이 때, Capillary Effect에 의해 종자정(300)의 표면을 따라 종자정 지지부(400)까지 융용액(예를 들어, Si)이 타고 올라 메니스커스(Meniscus)를 형성할 수 있으며, 용융액(200)과 맞닿게 된 종자정 지지부(400)의 내부로부터 용융액(200)에 탄소(C)가 공급될 수 있고, 종자정 지지부(400)로부터 유래한 탄소가 용융액(200)의 내부로 확산됨에 따라 종자정 지지부(400)의 하단 측면에 다결정(예를 들어, SiC)이 발생할 수 있다.
이 경우, 다결정이 성장하여 종자정 지지부(400)의 측면방향으로 종자정(300)보다 더 크게 성장할 수 있으며, 이를 통해 고품질의 단결정의 성장에 방해가 될 수 있다.
그리고, 이러한 다결정의 성장방향이 종자정(300)의 단결정 성장면으로 향하면, 다결정으로 종자정(300)의 결정성장면을 뒤덮게 될 수 있고, 단결정 성장이 불가능해지는 문제가 발생할 수 있다.
또한, 다결정이 용융액(200)의 표면방향으로 성장하여, 도가니(100)의 벽체까지 도달하게 될 수 있으며, 이 경우 용융액(200)의 표면에 발생한 다결정과 도가니(100) 벽체와의 마찰에 의해 종자정 지지부(400)의 상하운동이 방해되므로, 단결정 성장의 방해요소로 작용할 수 있다.
한편, 그라파이트는 탄소원자들 간의 공유결합과 반데르발스 결합으로 이루어진 물질이므로, 결합의 동질성에 의해 공유결합성 물질(예를 들어, Si)의 용융액(200)과 맞닿았을 때 높은 표면 반응성(접착력)을 나타낼 수 있으며, 용융액(200)이 Capillary Effect에 의해 종자정 지지부(400)를 타고 오르는 높이를 증가시킬 수 있고, 다결정 발생을 억제하기 어려울 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 단결정 용액성장 시, 단결정을 성장시키기 위해 종자정(300)의 하단이 용융액(200)의 표면까지 하강하여 용융액(200)에 적어도 일부 침지되었을 때, Capillary Effect에 의해 종자정(300)을 타고 올라온 용융액(200)과 종자정 지지부(400)가 맞닿게 되더라도, 이온결합성 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)와 결합형태가 이질적인 용융액(200)이 서로 낮은 표면반응성을 나타내고, 종자정 지지부(400)의 하단 측면까지 용융액(200)이 메니스커스를 형성하는 것을 억제할 수 있으며, 종자정 지지부(400)의 하단 측면과 용융액(200)이 맞닿게 되어 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
도 4는 종래기술에 따른 종자정 지지부(400)의 용액 표면접촉각(Contact angle)을 나타낸 이미지이고, 도 5는 본 발명의 일실시예에 따른 종자정 지지부(400)의 용액 표면접촉각을 나타낸 이미지이다.
도 4에서는 그라파이트와 물이 이루는 표면접촉각(Contact angle)이 76.7 °임을 측정하였으며, 도 5에서는 질화붕소(BN)와 물이 이루는 표면접촉각이 84.4°임을 측정하였다.
이때, 단결정 원료로써 예를 들어, Si는 융점이 1414°C이상이므로, 이러한 단결정 용액성장은 1414°C이상의 고온 환경에서 이루어질 수 있다. 때문에 종래에 단결정 원료로써 사용되는 Si 용융액(200)과 그라파이트 또는 질화붕소(BN)와의 표면접촉각의 측정은 실질적으로 어려움이 있어, Si용액이 아닌 물과의 표면접촉각을 측정하였다.
이러한, 종자정 지지부(400)를 이루는 재료의 차이에 따른, 용융액(200)과의 표면접촉각의 차이는, 단결정 원료의 용융액(200)에서도 유사한 표면접촉각의 차이를 이룰 수 있다.
실질적으로, 그라파이트는 Si 용융액(200)과 40°의 접촉각을 가지고, 질화붕소(BN)는 135°의 접촉각을 나타낸다고 알려져있다.
본 발명의 일실시예에 따른 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)는 용융액(200)과 종자정 지지부(400)가 맞닿았을 때, Capillary Effect에 의해 종자정 지지부(400)의 하단 측면까지 용융액(200)이 메니스커스를 형성하더라도, 낮은 젖음성에 의해 높은 표면접촉각을 나타내므로, 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
표면접촉각이 높다는 것은 고체(종자정 지지부, 400)의 표면(내지는 계면)에서 새로운 결정 핵이 생성되기에 큰 에너지가 필요함을 의미할 수 있고, 이러한 접촉각과 핵 생성 에너지의 관계에 관해서는 다음과 같은 Classical nucleation theory를 통해 알 수 있다.
Figure 112020014902518-pat00001
Figure 112020014902518-pat00002
이와 같이, 이종 핵 생성에너지
Figure 112020014902518-pat00003
는 Wetting factor
Figure 112020014902518-pat00004
와 동종 핵 생성 에너지
Figure 112020014902518-pat00005
의 곱으로 이루어져 있으며,
Figure 112020014902518-pat00006
는 표면접촉각(Contact angle,
Figure 112020014902518-pat00007
)에 관한 함수로
Figure 112020014902518-pat00008
가 커질수록
Figure 112020014902518-pat00009
의 값이 커진다.
Figure 112020014902518-pat00010
값이 커지면서 핵 생성에 필요한 에너지 장벽(Energy barrier)이 커진다. 따라서, 용융액(200)과 큰 표면접촉각을 가지는 물질은 이종 핵 생성에 요구되는 에너지도 커지게 될 수 있고, 다결정이 발생하기 어렵게 될 수 있다.
따라서, 종자정 지지부(400)에 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질을 사용할 경우, 종자정 지지부(400)와 용융액(200)이 맞닿았을 때, 다결정이 발생하기 위해 큰 에너지가 필요할 수 있고, 다결정의 발생이 억제될 수 있다.
상기 공유결합성 물질로 이루어진 용융액(200)은 첨가촉매제로서, 크롬(Cr), 티탄(Ti), 철(Fe), 망간(Mn), 코발트(Co), 바나듐(V) 중에서 선택된 적어도 어느 하나를 더 포함할 수 있다.
단결정 용액성장 장치는 일실시예로써, SiC 용융액(200)을 이용하여 SiC 단결정을 용액성장 시키는 경우, 종자정(300)은 SiC 단결정일 수 있고, 상기 용융액(200)에서 단결정의 구성요소 중 적어도 하나의 용해도를 높여주는 촉매금속을 첨가제로써 포함할 수 있다.
SiC 단결정 용액성장 과정은 단결정 원료(예를 들어, Si)를 가열하여 용융액(200) 상태로 만들고, 상기 용융액(200)에 SiC가 생성되기 위한 탄소(C)가 용해됨으로써 SiC 용융액(200)을 형성하는 과정에 의해 이루어질 수 있다. 이때, 탄소는 예를 들어, 그라파이트 도가니로부터 용출되어 공급받을 수 있으나, 이는 일례일 뿐, 이에 제한되지 않는다.
이러한 SiC 단결정 성장 시, SiC 용융액(200)에 탄소가 충분히 용해되지 못하면, SiC 단결정의 성장속도가 감소하게 되고, 고품질의 SiC 단결정 성장을 방해하게 된다.
이에, 용융액(200)에 대한 탄소의 용해도를 향상시키기 위하여 다른 촉매 금속 원소를 추가적으로 첨가할 수 있고, 어떠한 금속도 가능하나, 일례로써 크롬(Cr), 티탄(Ti), 철(Fe), 망간(Mn), 코발트(Co), 바나듐(V) 등 여러 촉매 금속일 수 있다.
이때, 촉매금속은 용융액(200)에 대한 탄소의 용해능을 향상시킬 수 있지만, 이러한 촉매금속은 액체인 용융액(200)과 기체 사이의 표면에너지를 감소시키는 성분으로 알려져 있으며, 용융액(200)과 기체 사이의 표면에너지 감소에 의해, 용융액(200)과 종자정 지지부(400) 사이의 계면에너지 또한 감소시킬 수 있다.
이러한, 고계, 기체, 액체 사이의 계면 에너지들의 상관관계는 Young's equation을 통해서도 알 수 있는데,
Figure 112020014902518-pat00011
이때,
Figure 112020014902518-pat00012
는 고체와 액체 사이의 계면에너지,
Figure 112020014902518-pat00013
은 고체와 기체 사이의 계면에너지,
Figure 112020014902518-pat00014
은 액체와 기체 사이의 표면에너지,
Figure 112020014902518-pat00015
는 고체 표면 위 액체의 표면접촉각(Contact angle)이다.
Young's equation에 따르면, 고체와 액체 사이의 젖음성은 이러한 고체와 액체 사이에 작용하는 계면에너지(
Figure 112020014902518-pat00016
)가 작을수록 증가하게 될 수 있고, 또한, 액체와 기체 사이에 작용하는 표면에너지(
Figure 112020014902518-pat00017
)가 작을수록 증가하게 될 수 있다.
따라서, 용융액(200)에 탄소 용해도를 높이기 위한 촉매금속의 첨가할 경우, 액체와 기체의 표면에너지(
Figure 112020014902518-pat00018
)와 고체와 액체 사이의 계면에너지(
Figure 112020014902518-pat00019
)가 감소할 수 있고, 액체인 용융액(200)과 고체인 종자정 지지부(400) 사이의 젖음성을 증가시키므로써, Capillary Effect에 의해 종자정(300)의 표면을 따라 종자정 지지부(400)까지 융용액(200)이 타고 올랐을 때, 용융액(200)의 메니스커스(Meniscus)가 증가할 수 있으며, 용융액(200)과 맞닿게 된 종자정 지지부(400) 하단의 다결정 발생을 증가시킬 수 있다.
촉매금속을 첨가한 용융액(200)을 사용하는 단결정 용액성장에 있어서, 종래기술에서와 같이 젖음성이 높은 그라파이트 소재의 종자정 지지부(400)를 사용하는 경우, 촉매금속의 첨가로 인하여, 용융액(200)의 젖음성이 더욱 증가하게 되는 문제가 발생할 수 있고, 고품질의 단결정 성장에 방해요소로 작용할 수 있다.
반면, 본 발명의 일실시예에 따른 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)를 사용하면, 종자정 지지부(400)의 하단에 형성되는 용융액(200)의 메니스커스(Meniscus)를 감소시킬 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 종자정 지지부(400)는 이온결합성 물질을 포함할 수 있는데, 상기 이온결합성 물질은 질화물계 또는 산화물계 세라믹일 수 있다.
종래의 종자정 지지부(400)의 경우, 종자정(300)이 고온 상태의 용융액(200)과 접촉하는 순간, 고온의 용융액(200)으로부터 종자정 지지부(400)의 표면을 향하여 열유동(heat flux)이 많이 일어난다. 이렇게 되면 종자정 지지부(400)의 가장자리와 중심부에서 발생하는 열구배가 달라져서 각 부분의 변형 정도에 차이가 발생하게 되며, 이러한 현상은 이차적으로 종자정(300)에 열적 스트레스를 가하게 될 수 있다.
또한, 종자정(300)과 종자정 지지부(400)간의 열팽창계수차가 크게되면 고온에서 종자정 지지부(400)와 종자정(300)간의 상이한 수축이완 현상으로 인하여 종자정(300)이 종자정 지지부(400)로부터 쉽게 탈착되는 문제가 발생할 수 있다.
더욱이, 냉각 과정에서 종자정 지지부(400)와 성장된 단결정 잉곳이 수축하는 과정에서 수축률 차이로 인해 잉곳이 깨지는 문제가 발생할 수 있다.
그리고, 고온에서 이루어지는 단결정 용액성장 과정에 의해 종자정 지지부(400)가 열피로에 의해 열분해 되는 문제가 발생할 수 있다.
반면에, 본 발명에 따른 단결정 용액성장 장치에서는 우수한 내열성과 내마모성 가지며, 낮은 열팽창 계수에 의해 고온에서 팽창하는 비율과 저온에서 수축하는 열에 의한 변형이 적은 특징이 있는 질화물계 또는 산화물계의 세라믹을 사용함으로써, 종자정 지지부(400)가 열에 의해 변형되는 정도를 감소시키고, 종자정(300)에 가해지는 열적 스트레스를 감소시킬 수 있으며, 고온안정성에 의해 종자정 지지부(400)가 열피로에 의해 열분해되는 것을 방지할 수 있고, 우수한 내마모성 특징에 의해 부품의 수명을 증가시킬 수 있다.
특히, 상기 질화물계 또는 산화물계 세라믹은 일반적으로 SiC 단결정의 원료로 사용되는 규소(Si)의 융점이 1414°C임을 고려하여, 바람직하게는 융점이 1414°C 이상이며, 열에 의한 종자정 지지부(400)의 변형 내지는 분해를 방지할 수 있도록 낮은 열팽창계수 및 고온안정성을 나타내는, 질화규소(Si3N4), 산화이트륨(Y2O3), 산화지르코늄(ZrO2), 산화알루미늄(Al2O3), 산화규소(SiO2), 질화붕소(BN)를 포함할 수 있다.
한편, 그라파이트는 Si 용융액(200)과 40°의 표면접촉각을 가지고, 질화붕소(BN)는 135°의 표면접촉각을 나타낸다고 알려져있다.
이와 같이, 질화붕소(BN)는 그라파이트보다 매우 큰 표면접촉각을 나타내는 물질이며, 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질로 본 발명에 사용 가능할 수 있다.
그라파이트는 탄소원자들 간의 공유결합과 반데르발스 결합으로 이루어진 물질이므로, 결합의 동질성에 의해 공유결합성 물질(예를 들어, Si)의 용융액(200)과 맞닿았을 때 높은 표면 반응성(접착력)을 나타낼 수 있으며, 용융액(200)이 Capillary Effect에 의해 종자정 지지부(400)를 타고 오르는 높이를 증가시킬 수 있고, 낮은 표면접촉각을 나타내어, 다결정이 발생하는 것을 억제하기 어려울 수 있다.
그라파이트보다 큰 표면접촉각을 나타내는 질화붕소(BN)를 본 발명의 단결정 용액성장 장치에 사용하면, 단결정 용액성장 시, 단결정을 성장시키기 위해 종자정(300)의 하단이 용융액(200)의 표면까지 하강하여 용융액(200)에 적어도 일부 침지되었을 때, Capillary Effect에 의해 종자정(300)을 타고 올라온 용융액(200)과 종자정 지지부(400)가 맞닿게 되더라도, 이온결합성 물질로 이루어진 종자정 지지부(400)와 결합형태가 이질적인 용융액(200)이 서로 낮은 표면반응성을 나타내고, 종자정 지지부(400)의 하단 측면까지 용융액(200)이 메니스커스를 형성하는 것을 억제할 수 있으며, 종자정 지지부(400)의 하단 측면과 용융액(200)이 맞닿게 되어 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
또한, 질화붕소(BN)는 낮은 열팽창계수를 가지므로, 고온의 작업 환경에서도 열변형이 적을 수 있고, 종자정 지지부(400)에 사용할 경우, 종자정 지지부(400)의 열팽창에 의해 종자정 지지부(400)의 하단에 부착된 종자정(200)에 스트레스가 가해지는 것을 억제할 수 있다.
그리고, 고품질의 단결정(예를 들어, SiC) 성장을 위해 필요한 온도가 1800°C 내지는 1900°C의 고온임을 고려하여, 융점이 없으며 3000°C 이상의 온도에서 승화하게 되는 특징이 있는 질화붕소(BN)를 종자정 지지부(400)에 사용하면, 고온에서 이루어지는 단결정 용액성장 과정의 환경에서도 안정적으로 고품질의 단결정을 성장시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 상기 종자정(300)이 상기 용융액(200)에 침지되도록 상기 종자정 지지부(400)가 최하점으로 이동했을 때, 상기 용융액(200)의 표면은 상기 종자정 지지부(400)의 하단과 같거나 낮을 수 있다.
즉, 상기 종자정 지지부(400)가 상하방향으로 이동하여 종자정 지지부(400)의 하단이 도달하게 되는 최하점을 용융액(200)과 닿지 않는 위치에 제공할 수 있으며, 이를 통해 용융액(200)이 종자정(300)을 타고 올라 메니스커스를 형성하더라도 종자정 지지부(400)에는 맞닿지 않는 높이에 위치하게 되므로, 종자정 지지부(400)에 용융액(200)이 맞닿아 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 상기 종자정 지지부(400)는 이온결합성 물질로 이루어질 수 있으며, 상기 이온결합성 물질은 성분으로서 탄소를 포함하지 않을 수 있다.
종래의 그라파이트 소재의 종자정 지지부(400)에서는 Capillary Effect에 의해 종자정(300)의 표면을 따라 종자정 지지부(400)까지 융용액(예를 들어, Si, 200)이 타고 올라 메니스커스(Meniscus)를 형성할 수 있으며, 용융액(200)과 맞닿게 된 종자정 지지부(400)의 내부로부터 용융액(200)에 탄소(C)가 공급될 수 있고, 종자정 지지부(400)로부터 유래한 탄소가 용융액(200)의 내부로 확산됨에 따라 종자정 지지부(400)의 하단 측면에 다결정(예를 들어, SiC)이 발생할 수 있다.
반면, 본 발명의 실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는 상기 종자정 지지부(400)가 탄소(C)를 성분으로서 포함하지 않는 물질(예를 들어, BN)일 수 있으며, 탄소와 결합하여 다결정을 발생시키는 용융액(예를 들어, Si, 200)을 사용한 단결정(예를 들어, SiC)의 용액성장 시, 종자정 지지부(400)의 내부에 존재하는 탄소가 용융액(200)과 반응하여 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있으므로, Capillary Effect에 의해 종자정(300)의 표면을 따라 종자정 지지부(400)까지 융용액(예를 들어, Si, 200)이 타고 올라 메니스커스(Meniscus)를 형성하더라도 다결정 성장을 위한 탄소 공급이 차단되므로, 다결정 발생을 억제할 수 있다.
한편, 본 발명의 실시예에 따른 단결정 용액성장 장치는, 상기 도가니(100)가 그라파이트로 이루어질 수 있으며, 용융액(예를 들어, Si, 200)이 단결정(SiC)으로 성장하기 위해 필요한 탄소(C)를 종자정 지지부(예를 들어, 그라파이트, 400)로부터 공급받아야 할 경우를 고려하여, 종자정 지지부(400) 대신 용융액(200)을 수용하는 도가니(100)로부터 탄소를 공급받을 수 있고, 이를 통해, 단결정 원료의 용융액(200)에 단결정 성장을 위한 탄소를 충분히 공급할 수 있다.
종래에는 종자정 지지부(400)의 하단 측면에 다결정이 발생하는 것을 억제하기 위해 추가적인 장치를 결합하거나 종자정 지지부(400)의 형태를 변경하는 등의 작업을 제시하였으나, 별도의 장치를 종자정 지지부(400)에 결합하기 위한 작업이 추가됨에 따라 작업과정이 번잡해질 수 있으며, 종자정 지지부(400)의 형태를 변경하는 경우, 종자정 지지부(400)를 생산해내기 위한 생산공정(예를 들어, 금형을 이용한 주조 등)에도 변경이 필요하며, 단결정 성장장치 내부의 구조 또한 변경된 종자정 지지부(400)의 형태에 따라 추가적인 변경이 필요하게 되므로, 비용적인 면에서 좋은 효율을 내지 못할 수 있다.
이러한 면에서 본 발명에서 제시하는 소재를 변경한 종자정 지지부(400)를 사용할 경우, 종래의 단결정 용액성장 장치를 큰 변경 없이 부분적으로만 치환하여 이용할 수 있으며, 종자정 지지부(400)를 제외한 나머지 부품의 변경이 불필요하게 되므로, 추가적인 비용 소모를 줄일 수 있고, 번잡한 추가 작업공정이 필요하지 않을 수 있다.
이처럼, 본 발명에서는 종자정 지지부를 이온결합성 물질로 제공함으로써, 결합의 종류가 다른 이종물질의 용융액과 맞닿았을 때 표면반응성이 감소할 수 있으며, 이러한 이온결합성 물질과 상이한 결합 구조를 나타내는 공유결합성 물질(예를 들어, Si)의 용융액과 맞닿았을 때 표면 반응성을 감소시킴으로써, 용융액의 메니스커스를 감소시킬 수 있다. 이때, 공유결합성 물질의 용융액은, 규소(Si) 또는 갈륨(Ga)을 포함한 물질(예를 들어, Si, SiC, GaAs)일 수 있고, 단결정 성장시 이온결합성 물질인 종자정 지지부와는 결합의 종류가 다른 이종물질이므로 표면반응성이 감소할 수 있으며, 용융액의 메니스커스를 감소시킬 수 있다. 또한, 종자정 지지부를 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질로 제공하여, 높은 표면에너지에 의해, 다결정 발생을 억제할 수 있다. 여기서 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질로는 열변형이 적은 특징을 나타내는 질화물계 또는 산화물계의 세라믹을 사용할 수 있다. 이러한 질화물계 또는 산화물계의 세라믹 중 고온에서도 안정한 특징을 갖는 질화규소(Si3N4), 산화이트륨(Y2O3), 산화지르코늄(ZrO2), 산화알루미늄(Al2O3), 산화규소(SiO2)를 사용할 수 있으며, 특히, 질화붕소(BN)를 사용하여, 다결정 발생을 억제할 수 있고, 고온의 작업환경에서도 안정적으로 고품질의 단결정을 성장시킬 수 있다. 그리고, 종자정 지지부의 하단이 상하이동에 의해 도달하게 되는 최하점을 용융액보다 높은 위치에 제공하여, 용융액이 종자정을 타고 올라오더라도 종자정 지지부까지는 올라오지 못하게 되므로, 종자정 지지부에 용융액이 맞닿아 다결정이 발생하는 것을 억제할 수 있고, 종자정 지지부는 탄소를 성분으로 포함하지 않는 물질(예를 들어, BN)으로 제공하여, 종자정 지지부 내부에 존재하는 탄소가 용융액(예를 들어, Si)과 반응하여 다결정(예를 들어, SiC)이 발생하는 것을 억제할 수 있다. 또한, 그라파이트를 포함하는 도가니를 제공하여, 용액성장 시 용융액(예를 들어, Si)이 도가니로부터 유래한 탄소와 결합하여 단결정(예를 들어, SiC)을 성장시킬 수 있다.
상기 설명에서 사용한 “~ 상에”라는 의미는 직접 접촉하는 경우와 직접 접촉하지는 않지만 상부 또는 하부에 대향하여 위치하는 경우를 포함하고, 상부면 또는 하부면 전체에 대향하여 위치하는 것뿐만 아니라 부분적으로 대향하여 위치하는 것도 가능하며, 위치상 떨어져 대향하거나 상부면 또는 하부면에 직접 접촉한다는 의미로 사용하였다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 도시하고 설명하였으나, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다.
100: 도가니 200: 용융액
300: 종자정 400: 종자정 지지부
S: 용융액의 표면

Claims (9)

  1. 단결정 원료의 용융액을 수용하는 도가니;
    상기 도가니에 수용된 용융액에 적어도 부분적으로 침지되어 단결정을 성장시킬 수 있도록 제공되는 종자정;
    상기 종자정을 지지하며, 상하방향으로 이동 가능하게 제공되는 종자정 지지부;를 포함하고,
    상기 종자정 지지부는 이온결합성 물질로 이루어지고,
    상기 이온결합성 물질은 그라파이트보다 젖음성이 낮은 물질인 단결정 용액성장 장치.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 도가니에 수용되는 용융액은 공유결합성 물질의 용융액인 단결정 용액성장 장치.
  3. 삭제
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 이온결합성 물질은 질화물계 또는 산화물계 세라믹인 단결정 용액성장 장치.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 질화물계 또는 산화물계 세라믹은 질화규소(Si3N4), 산화이트륨(Y2O3), 산화지르코늄(ZrO2), 산화알루미늄(Al2O3), 산화규소(SiO2) 및 질화붕소(BN) 중에서 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 단결정 용액성장 장치.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 용융액은 규소(Si) 또는 갈륨(Ga)을 포함하는 단결정 용액성장 장치.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 종자정이 상기 용융액에 침지되도록 상기 종자정 지지부가 최하점으로 이동했을 때, 상기 용융액의 표면은 상기 종자정 지지부의 하단과 같거나 낮은 단결정 용액성장 장치.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 이온결합성 물질은 성분으로서 탄소를 포함하지 않는 단결정 용액성장 장치.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 도가니는 그라파이트로 이루어진 단결정 용액성장 장치.
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