KR102331528B1 - 이차전지 포장재용 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이차전지 포장재용 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체, 융점이 160℃ 이하인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 융점이 160℃ 이하인 올레핀블록공중합체 및 융점이 150℃ 이하인 고분자 탄성체를 포함한다.
상기의 성분으로 이루어지는 이차전지 포장재용 수지 조성물은 이차 전지용 포장재에 적용하면 히트실 부분를 굴곡했을 때 크랙의 발생을 억제하고 고도의 내열성을 부과하여 기밀성, 실링성, 봉합성 및 절연성을 향상시키는 효과를 나타낸다.

Description

이차전지 포장재용 수지 조성물 {RESIN COMPOSITION FOR SECONDARY BATTERY PACKAGING}
본 발명은 이차전지 포장재용 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 이차 전지용 포장재에 적용하면 히트실 부분를 굴곡했을 때 크랙의 발생을 억제하고 고도의 내열성을 부과하여 기밀성, 실링성, 봉합성 및 절연성이 향상된 이차전지용 포장재를 제공하는 이차전지 포장재용 수지 조성물에 관한 것이다.
종래에는 다양한 타입의 이차전지가 개발되어 있는데, 대부분의 이차전지는 전극이나 전해질 등의 전지 소자를 밀봉하기 위해 포장 재료가 불가결한 부재로 형성된다.
이차전지용 포장으로서 금속재의 포장 재료가 사용되고 있었지만, 최근에는 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차, 퍼스널 컴퓨터, 카메라 및 휴대 전화기 등의 고성능화에 수반하여, 다양한 형상의 이차전지가 요구됨과 함께 박형화나 경량화가 요구되고 있다. 그러나, 종래 사용되던 금속재의 전지용 포장 재료는 형상의 다양화 요구에에 부합하는 것이 어렵고, 경량화에도 한계가 있다는 문제점이 있었다.
상기의 문제점을 해소하기 위해 다양한 형상으로 가공이 용이하며 박형화나 경량화를 실현할 수 있는 이차전지용 포장 재료로서, 기재층, 접착층, 금속층 및 실란트층이 순차적으로 적층된 필름 형상의 적층체가 제안되고 있다.
이러한 필름 형상의 이차전지용 포장 재료에서는, 실란트층끼리를 대향시켜서 주연부를 히트실로 열 융착시킴으로써 이차전지 소자를 밀봉할 수 있도록 형성되어 있는데, 이차전지용 포장재료로는 내전해액성 및 실강도 등을 고려하여, 실란트층을 형성하는 수지로는 폴리프로필렌 등이 일반적으로 사용되고 있다. 폴리프로필렌은 융점이 120℃ 이상이므로 전지용포장 재료가 고온에 노출되더라도 높은 실 강도를 나타내는 이점이 있으며, 코어층에서는 높은 내열성을 발휘할 수 있다.
폴리프로필렌은 결정부분과 비결정부분이 존재하는데, 비결정부분이 많아지면 융점이 낮아지고, 결정부분이 많아지면 융점이 높아진다. 한편, 결정부분이 많은 폴리프로필렌을 실란트층에 사용한 경우, 융점이 높아지므로, 고온 시의 실 강도는 높아지지만, 히트실한 후의 냉각 과정에서의 결정성의 제어(예를 들어, 결정 핵의 성장, 결정 핵수의 증가등의 제어)가 곤란하다. 이로 인해, 예를 들어 히트 실 후에 실부를 굴곡했을 때, 실란트층의 실부 또는 그 근방 부분에서 크랙이 발생하여 절연성이 저하되기 쉬워진다는 문제점이 있었다.
이러한 문제점을 해결하기 위해서, 예를 들어 결정 부분이 많고 융점이 높은 폴리프로필렌을 실란트층에 사용해서 히트 실한 후에, 실부에 냉각판을 가압하거나, 냉각 에어를 분사하는 냉각 공정을 마련하는 경우도 있다. 그러나, 이러한 냉각 공정을 마련했을 경우에도, 실부에서의 크랙의 발생을 억제하는 것은 용이하지 않을 뿐만 아니라, 전지용의 포장 재료에는 절연성뿐만 아니라 높은 밀봉성 및 성형성이 요구된다.
또한, 최근에는 이차전지의 박형화나 경량화의 요구에 수반하여, 더욱 얇은 이차전지용 포장 재료가 요구되고 있고, 실란트층 및 코어층에 대해서도 두께를 보다 얇게 형성하도록 하는 기술이 요구되고 있다.
한국특허등록 제10-1504436호(2015.03.13) 한국특허공개 제10-2020-0142097호(2020.12.21)
본 발명의 목적은 이차 전지용 포장재에 적용하면 히트실 부분를 굴곡했을 때 크랙의 발생을 억제하고 고도의 내열성을 부과하여 기밀성, 실링성, 봉합성 및 절연성이 향상된 이차전지용 포장재를 제공하는 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체에, 융점이 160℃ 이하인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 융점이 160℃ 이하인 올레핀블록공중합체 및 융점이 150℃ 이하인 고분자 탄성체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상을 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제공함에 의해 달성된다.
본 발명의 바람직한 특징에 따르면, 상기 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체 50 내지 90 중량%에 융점이 160℃ 이하인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 융점이 160℃ 이하인 올레핀블록공중합체 및 융점이 150℃ 이하인 고분자 탄성체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상을 10 내지 50 중량% 혼합하여 이루어지는 것으로 한다.
본 발명의 더 바람직한 특징에 따르면, 상기 올레핀블록공중합체는 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 프로필렌에틸렌1-옥텐 공중합체 및 프로필렌에틸렌1-헥센 공중합체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나로 이루어지는 것으로 한다.
본 발명의 더욱 바람직한 특징에 따르면, 상기 고분자 탄성체는 폴리올레핀계 엘라스토머 또는 폴리올레핀계 플라스토머로 이루어지는 것으로 한다.
또한, 본 발명의 목적은 상기 이차전지 포장재용 수지 조성물이 코어층 및 실란트층으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상에 적용된 이차전지용 포장재를 제공함에 의해서도 달성될 수 있다.
본 발명의 바람직한 특징에 따르면, 상기 코어층 및 실란트층은 1 내지 90㎛의 두께로 형성되는 것으로 한다.
또한, 본 발명의 목적은 상기 이차전지 포장재용 수지 조성물로 밀봉된 이차전지 소자를 갖는 이차전지를 제공함에 의해서도 달성될 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물은 이차 전지용 포장재에 적용하면 히트실 부분를 굴곡했을 때 크랙의 발생을 억제하고 고도의 내열성을 부과하여 기밀성, 실링성, 봉합성 및 절연성이 향상된 이차전지용 포장재를 제공하는 탁월한 효과를 나타낸다.
도 1은 본 발명에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물이 적용되는 이차전지 포장재를 모식적으로 나타낸 단면도이다.
이하에는, 본 발명의 바람직한 실시예와 각 성분의 물성을 상세하게 설명하되, 이는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 발명을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세하게 설명하기 위한 것이지, 이로 인해 본 발명의 기술적인 사상 및 범주가 한정되는 것을 의미하지는 않는다.
본 발명에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물은 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체에 융점이 160℃ 이하인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 융점이 160℃ 이하인 올레핀블록공중합체 및 융점이 150℃ 이하인 고분자 탄성체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상을 혼합하여 이루어지며, 상기의 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체 50 내지 90 중량%에, 융점이 160℃ 이하인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 융점이 160℃ 이하인 올레핀블록공중합체 및 융점이 150℃ 이하인 고분자 탄성체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상을 10 내지 50 중량% 혼합하여 이루어진다.
이때, 상기 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체와 융점이 160℃ 이하인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체는 블럭 공중합체 또는 랜덤 공중합체 모두가 적용될 수 있다.
상기와 같은 성분으로 이루어지는 이차전지 포장재용 수지 조성물은 아래 도 1에 개시된 바와 같은 이차전지용 포장재의 코어층 및 실란트층에 적용되면, 이차전지용 포장 재료의 전체 및 일부를 굴곡했을 경우의 크랙 발생을 억제하여 높은 절연성을 부여할 수 있고, 실부가 고온 또는 전해액에 노출되었을 경우에도 높은 실 강도를 나타낼 뿐만 아니라, 높은 밀봉성을 부여할 수 있으며, 이차전지용 포장 재가 연신되었을 때, 크랙의 발생을 억제하여 높은 성형성을 부여하는 역할을 한다.
이때, 상기 융점이 160℃ 이하인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 융점이 160℃ 이하인 올레핀블록공중합체 및 융점이 150℃ 이하인 고분자 탄성체는 각각 또는 혼합물의 형태로, 상기 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체에 혼합되는데, 상기 융점이 170℃ 이하인 프로필렌에틸렌 공중합체 50 내지 90 중량%에 10 내지 50 중량%로 함유되는 것이 바람직하다.
상기 올레핀블록공중합체는 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체, 프로필렌에틸렌1-옥텐 공중합체 및 프로필렌에틸렌1-헥센 공중합체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나로 이루어지는 것이 바람직하며, 상기 고분자 탄성체는 폴리올레핀계 엘라스토머 또는 폴리올레핀계 플라스토머로 이루어지는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물이 이차전지용 포장재의 코어층 및 실란트층에 적용되는 경우에는 1 내지 90㎛의 두께로 형성되는 것이 바람직한데, 상기와 같이 본 발명에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물로 형성되는 코어층이나 실란트층의 두께가 1㎛ 미만이면 이차전지용 포장 재료의 전체 및 일부를 굴곡했을 경우의 크랙 발생을 억제하여 높은 절연성의 부여효과, 실부가 고온 또는 전해액에 노출되었을 경우에 높은 실 강도의 발현효과, 높은 밀봉성을 부여 효과 및 이차전지용 포장 재가 연신되었을 때 크랙의 발생을 억제하여 높은 성형성을 부여하는 효과 등이 미미하며, 상기 코어층이나 실란트층의 두께가 90㎛를 초과하게 되면 상기의 효과는 크게 향상되지 않으면서 제품의 두께와 중량을 증가시키기 때문에 경량화 및 박막화를 지향하는 이차전지 기술분야의 요구에 부합할 수 없게 된다.
이하에서는, 본 발명에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물이 적용된 포장재의 제조방법 및 그 제조방법으로 제조된 포장재의 물성을 실시예를 들어 설명하기로 한다.
<제조예 1>
융점이 160℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 140℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 5.5인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<제조예 2>
융점이 160℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 135℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 6.5인 올레핀블록공중합체(프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체) 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<제조예 3>
융점이 160℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 143℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 0.5인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<제조예 4>
융점이 160℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 85℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 8인 폴리올레핀 플라스토머 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<제조예 5>
융점이 155℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 140℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 5.5인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<제조예 6>
융점이 155℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 135℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 6.5인 올레핀블록공중합체(프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체) 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<제조예 7>
융점이 155℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 143℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 0.5인 프로필렌에틸렌1-부텐 공중합체 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<제조예 8>
융점이 155℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도(melt flow rate, MFR)가 5인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량% 및 융점이 85℃이며 230℃의 온도에서 용융 흐름속도가 8인 폴리올레핀 플라스토머 30 중량%를 혼합하여 이차전지 포장재용 수지 조성물을 제조하였다.
<실시예 1>
나일론 필름(두께 25㎛)을 포함하는 기재층 상에, 양면에 화성 처리를 실시한 알루미늄박(두께 42㎛)을 포함하는 금속층을 드라이 라미네이션법에 의해 적층시켰다. 구체적으로는, 알루미늄박의 한쪽 면에, 2액형 우레탄 접착제(폴리에스테르계의 주제와 이소시아네이트계의 경화제)를 도포하여, 금속층 상에 접착층(두께 5㎛)을 형성하였다. 계속해서, 금속층 상의 접착층과 기재층을 가압 및 가열 접합한 후, 80℃에서 48시간의 에이징 처리를 실시함으로써, 기재층/접착층/금속층의 적층체를 제조하였다. 계속해서, 금속층 상에, 무수말레인산 변성 폴리프로필렌 수지에 의해 형성된 접착층과, 상기 제조예 1을 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 45㎛의 두께로 공압출하여 실란트층을 형성하는 과정을 통해 기재층/접착층/금속층/접착층/실란트층이 순서대로 적층된 적층체를 포함하는 이차전지 포장재를 제조하였다.
<실시예 2>
상기 실시예 1과 동일하게 진행하되, 상기 제조예 2를 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 적용하여 이차전지용 포장재를 제조하였다.
<실시예 3>
상기 실시예 1과 동일하게 진행하되, 상기 제조예 3을 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 적용하여 이차전지용 포장재를 제조하였다.
<실시예 4>
상기 실시예 1과 동일하게 진행하되, 상기 제조예 4를 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 적용하여 이차전지용 포장재를 제조하였다.
<실시예 5>
상기 실시예 1과 동일하게 진행하되, 상기 제조예 5를 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 적용하여 이차전지용 포장재를 제조하였다.
<실시예 6>
상기 실시예 1과 동일하게 진행하되, 상기 제조예 6을 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 적용하여 이차전지용 포장재를 제조하였다.
<실시예 7>
상기 실시예 1과 동일하게 진행하되, 상기 제조예 7을 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 적용하여 이차전지용 포장재를 제조하였다.
<실시예 8>
상기 실시예 1과 동일하게 진행하되, 상기 제조예 8을 통해 제조된 이차전지 포장재용 수지 조성물을 적용하여 이차전지용 포장재를 제조하였다.
상기 실시예 1 내지 8을 통해 제조된 이차전지용 포장재의 인장강도, 실링강도, 연신시 크렉 및 밀봉성을 평가하여 아래 표 1에 나타내었다.
{단, 인장강도, 실링강도, 연신시 크렉 및 밀봉성은 이차전지용 포장재를 60mm(MD 방향)×60mm(TD 방향)의 시편으로 재단한 후에 이들 시편을 MD 방향으로 2단 중첩하고, 반대편 사이드를 7mm 폭으로 열접착해서 1변이 개구를 갖는 파우치 타입의 외장체를 제작하였다. 이어서, 얻어진 외장체를, 개구하는 1변으로부터 금속 단자가 외부에 연장하도록 셀을 포함하는 리튬이온 전지 본체를 봉입하고, 전해액을 넣어 금속 단자를 끼움 지지하면서, 개구부를 3mm 폭으로 밀봉 실하여, 리튬 이온 전지를 제작하였다. 이때, 히트 실은 압력 2.0MPa, 열접착 온도 170℃, 실 시간 5.0초의 조건에서 행하였다. 이어서, 얻어진 리튬 이온 전지의 히트 실한 부분을 내측으로 굴곡하고, 원상태로 되돌렸다.
이후 시편을 리튬 이온 전지 절연 시험기를 이용하여, 절연성평가 시험을 실시하였다. 먼저, 상기 리튬 이온 전지를, 각각 5개 준비하여, 각 리튬 이온 전지의 부극 단자와 알루미늄박의 사이에 인가 전압 100V의 전압을 가하여, 99sec 후의 전압 강하가 20V 이내인 것을 합격으로 하였다. 아울러 모든 샘플의 리크(leak)를 육안으로 확인하여 밀봉성을 확인하였다. 인장강도의 측정은 미국산업규격 ASTM D882법을 이용하여 Instron장비를 사용하여 평가하였다.}
<표 1>
Figure 112021031752320-pat00001
상기 표 1에 나타낸 것처럼, 본 발명의 실시예 1 내지 8을 통해 제조된 이차전지용 포장재는 인장강도, 실링강도, 연신시 크렉 및 밀봉성이 우수한 것을 알 수 있다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물은 이차 전지용 포장재에 적용하면 히트실 부분를 굴곡했을 때 크랙의 발생을 억제하고 고도의 내열성을 부과하여 기밀성, 실링성, 봉합성 및 절연성이 향상된 이차전지용 포장재를 제공한다.
또한, 상기와 같은 우수한 물성을 나타내는 수지 조성물로 밀봉된 이차전지 소자를 갖는 이차전지를 제공할 수 있다.

Claims (7)

  1. 융점이 155 내지 160℃이며, 230℃에서 용융 흐름속도가 5g/10min인 프로필렌에틸렌 공중합체 70 중량%에 융점이 85℃ 이며, 230℃에서 용융 흐름속도가 8g/min인 폴리올레핀 플라스토머 30 중량%를 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차전지 포장재용 수지 조성물.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 청구항 1에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물이 코어층으로 적용되며,
    상기 코어층은 1 내지 90㎛의 두께로 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 포장재.
  6. 삭제
  7. 청구항 1에 따른 이차전지 포장재용 수지 조성물로 밀봉된 이차전지 소자를 갖는 이차전지.
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