KR102325252B1 - 전기화학 디바이스용 외장재 및 전기화학 디바이스 - Google Patents
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Abstract
금속박층(4)과, 내측층으로서의 열가소성 수지 미연신 필름층(3)을 포함하는 전기화학 디바이스용 외장재에 있어서, 금속박층(4)의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층(8)이 형성된 구성으로 한다. 이와 같은 구성으로 함으로써, 충분한 경량화가 가능하고, 외부로부터의 수분의 침입을 억제할 수 있음과 함께, 전해액의 확산도 방지할 수 있는 전기화학 디바이스용 외장재를 제공할 수 있다.
Description
본 발명은 스마트 폰, 태블릿 등의 휴대 기기에 사용되는 전지나 콘덴서, 하이브리드 자동차, 전기자동차, 풍력 발전, 태양광 발전, 야간 전기의 축전용으로 사용되는 전지나 콘덴서 등의 전기화학 디바이스용의 얇고 경량의 외장재 및 그 외장재로 외장된 전기화학 디바이스에 관한 것이다.
또한, 본 명세서에서, 「외측층」이라는 의미는, 외장재에서의 최외측을 의미하는 것이 아니고, 금속박층보다도 외측에 배치되어 있는 것을 의미하는 것이다.
또한, 본 명세서에서, 「알루미늄」이라는 의미는, 알루미늄 및 그 합금을 포함하는 의미로 사용하고 있다.
스마트 폰, 태블릿 단말 등의 모바일 전기기기의 박형화, 경량화에 수반하여, 이들에 탑재되는 리튬 이온 전지, 리튬 폴리머 전지, 리튬 이온 커패시터, 전기 2중층 콘덴서 등의 전기화학 디바이스의 외장재로서는, 종래의 금속 캔에 대신하여, 알루미늄박의 양면에 플라스틱 필름을 맞붙인 라미네이트 외장재를 사용함으로써 경량화가 도모되어 있다. 또한, 그 응용으로서, 전기자동차 등의 전원이나, 축전 용도의 대형 전원, 커패시터 등도, 상기 구성의 라미네이트 외장재로 포장하는 것도 증가되어 오고 있다.
상기 라미네이트 외장재로서는, 배리어층이 되는 알루미늄박의 한쪽의 면에 내열성의 연신 필름을 맞붙임과 함께, 알루미늄박의 다른 쪽의 면에 열 실(heat seal)이 가능한 열융착성의 무연신 필름을 맞붙인 구성이 일반적이고, 이와 같은 구성에 의해 총 두께 100㎛ 정도의 외장재라도, 수분이나 각종 가스의 내부로의 침입 방지 및 전해액의 누설 방지 기능을 갖는 것으로 된다(특허 문헌 1 참조). 또한, 특허 문헌 1의 실시례 1의 외장재는 두께가 약 98㎛이고, 실시례 2의 외장재는 두께가 약 103㎛이다.
그런데, 상기 모바일 전기기기 등은, 근래, 한층 더 박형화, 경량화가 진행되고 있고, 여기에 탑재되는 전기화학 디바이스로서도 박형화, 경량화를 도모할 것이 요구되고 있고, 이를 받아들여 전기화학 디바이스용의 외장재의 박막화, 경량화를 도모하기 위해 개발이 진행되고 있다. 그리고, 현재는, 알루미늄박으로서는 핀 홀이 발생할 가능성이 없다는 30㎛ 이상의 것을 사용하여 외장재가 구성되어 있다. 또한, 30㎛ 미만에서는 알루미늄박에 핀 홀이 발생할 가능성이 있고, 두께를 얇게 하면 할수록, 핀 홀의 수가 증가하는 것이 알려져 있다. 핀 홀이 존재하는 경우에는, 알루미늄박은, 배리어층으로서의 기능을 다할 수가 없는 것으로 되고, 따라서 외부로부터의 수분의 침입을 방지할 수가 없고, 전해액의 확산, 누설도 방지할 수가 없다는 문제가 발생한다.
한편으로, 알루미늄박에서의 핀 홀을 없애기 위해, 알루미늄박의 두께를 30㎛ 이상으로 한 경우에는, 외장재로서의 총 두께는 적어도 80㎛ 이상이 되어 버리고, 따라서 이 이상의 박막화, 경량화는 어려운 것이 실정이었다.
이 때문에, 30㎃ 내지 500㎃ 정도의 소용량의 리튬 이온 전지 등의 소형의 전기화학 디바이스용의 외장재로서 사용하는 경우에도, 실제로는, 500㎃를 초과한 용량이 큰 리튬 이온 전지 등의 대형의 전기화학 디바이스용의 외장재와 같은 사양의 것을 사용하는 것으로 되어 있고, 특히 30㎃ 내지 500㎃의 용량의 소형의 전기화학 디바이스용의 외장재의 박막화, 경량화는 큰 과제로 되어 있다.
본 발명은, 이러한 기술적 배경을 감안하여 이루어진 것으로, 충분한 경량화가 가능하고, 외부로부터의 수분의 침입을 억제할 수 있음과 함께, 전해액의 확산도 방지할 수 있는 전기화학 디바이스용 외장재를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 이하의 수단을 제공한다.
[1] 금속박층과, 내측층으로서의 열가소성 수지 미연신 필름층을 포함하는 전기화학 디바이스용 외장재에 있어서,
상기 금속박층의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스용 외장재.
[2] 외측층과, 내측층으로서의 열가소성 수지 미연신 필름층과, 상기 외측층과 상기 내측층의 사이에 배설된 금속박층을 포함하는 전기화학 디바이스용 외장재에 있어서,
상기 금속박층의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스용 외장재.
[3] 상기 외측층이, 내열성 수지 필름층인 전항 2에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재.
[4] 상기 외측층이, 내열성 수지가 도포되어 형성된 내열성 수지 코트층인 전항 2에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재.
[5] 상기 금속박층의 두께가 5㎛ 이상 30㎛ 미만인 전항 1 내지 4의 어느 한 항에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재.
[6] 상기 금속 도금층의 두께가 0.5㎛ 내지 5㎛인 전항 1 내지 5의 어느 한 항에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재.
[7] 상기 금속 도금층은, 니켈, 아연, 주석, 크롬 및 코발트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속재료로 구성되는 도금층인 전항 1 내지 6의 어느 한 항에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재.
[8] 상기 외장재의 두께가 30㎛ 내지 80㎛인 전항 1 내지 7의 어느 한 항에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재.
[9] 전기화학 디바이스 본체부와,
전항 1 내지 8의 어느 한 항에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재를 구비하고,
상기 전기화학 디바이스 본체부가, 상기 외장재로 외장되어 있는 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스.
[1] 및 [2]의 발명에서는, 금속박층의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층이 형성된 구성이기 때문에, 금속박의 박막화에 의해 금속박층에 핀 홀이 존재하고 있어도, 금속 도금층에 의해, 외부로부터의 수분의 침입을 억제할 수 있음과 함께, 전해액의 외부로의 확산, 누설도 억제할 수 있다. 이와 같이 금속 도금층의 존재에 의해 상기 여러 효과의 향상을 달성할 수 있기 때문에, 그 만큼, 금속박층의 두께를 얇게(예를 들면 5㎛ 이상 30㎛ 미만) 설계하여 경량화하여도, 외장재로서 외부로부터의 수분의 침입을 억제할 수 있음과 함께 전해액의 확산도 방지할 수 있다. 따라서, 본 발명에 의하면, 충분한 박막화, 경량화를 도모하면서, 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다. 이와 같이 박막화, 경량화된 본 발명의 외장재를 사용하여 외장된 전기화학 디바이스는, 전기화학 디바이스의 중량 에너지 밀도 및 체적 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다. 또한, 금속박층의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층이 형성되어 있기 때문에, 금속박 자체가 구비하고 있는 내찌름성(耐突刺性)을 더욱 향상시킬 수 있다.
또한, [2]의 발명에서는, 외측층이 마련되어 있기 때문에, 외장재로서 충분한 찌름(突刺) 강도를 확보할 수 있고, 내찌름성을 향상할 수 있다.
[3]의 발명에서는, 외측층이 내열성 수지 필름층이기 때문에, 외장재로서 찌름 강도를 보다 향상시킬 수 있다.
[4]의 발명에서는, 외측층이, 내열성 수지가 도포되어 형성된 내열성 수지 코트층이기 때문에, 외장재로서 찌름 강도를 보다 향상시킬 수 있다. 또한, 내열성 수지 코트층은, 내열성 수지 필름층으로 외측층을 구성한 경우와 비교하여, 보다 박막화하는 것이 가능하다.
[5]의 발명에서는, 금속박층의 두께가 5㎛ 이상 30㎛ 미만이기 때문에, 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보하면서, 또한 박막화, 경량화를 도모할 수 있다.
[6]의 발명에서는, 금속 도금층의 두께가 0.5㎛ 내지 5㎛이기 때문에, 충분한 박막화, 경량화를 도모하면서, 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다.
[7]의 발명에서는, 금속 도금층은, 니켈, 아연, 주석, 크롬 및 코발트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속재료로 구성되는 도금층이기 때문에, 보다 한층 우수한 수분 배리어성 및 보다 한층 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있음과 함께, 외장재로서의 찌름 강도를 더욱 향상시킬 수 있다.
[8]의 발명에서는, 외장재의 두께가 30㎛ 내지 80㎛이기 때문에, 이 외장재를 사용하여 외장된 전기화학 디바이스는, 전기화학 디바이스의 중량 에너지 밀도 및 체적 에너지 밀도를 더욱 향상시킬 수 있다.
[9]의 발명(전기화학 디바이스)에서는, 외장재에 의해, 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있음과 함께, 중량 에너지 밀도 및 체적 에너지 밀도를 향상시킨 전기화학 디바이스가 제공된다.
도 1은, 본 발명의 전기화학 디바이스용 외장재의 한 실시 형태(제1 실시 형태)를 도시하는 단면도.
도 2는, 본 발명의 전기화학 디바이스용 외장재의 다른 실시 형태(제2 실시 형태)를 도시하는 단면도.
도 3은, 본 발명의 전기화학 디바이스용 외장재의 또 다른 실시 형태(제3 실시 형태)를 도시하는 단면도.
도 4는, 본 발명의 전기화학 디바이스용 외장재의 또 다른 실시 형태(제4 실시 형태)를 도시하는 단면도
도 5는, 본 발명의 전기화학 디바이스의 한 실시 형태를 도시하는 단면도.
도 6은, 도 5의 전기화학 디바이스를 구성하는 외장재(평면형상의 것), 전기화학 디바이스 본체부 및 외장재(입체형상으로 성형된 것)를 히트 실하기 전의 분리한 상태로 도시하는 사시도.
도 2는, 본 발명의 전기화학 디바이스용 외장재의 다른 실시 형태(제2 실시 형태)를 도시하는 단면도.
도 3은, 본 발명의 전기화학 디바이스용 외장재의 또 다른 실시 형태(제3 실시 형태)를 도시하는 단면도.
도 4는, 본 발명의 전기화학 디바이스용 외장재의 또 다른 실시 형태(제4 실시 형태)를 도시하는 단면도
도 5는, 본 발명의 전기화학 디바이스의 한 실시 형태를 도시하는 단면도.
도 6은, 도 5의 전기화학 디바이스를 구성하는 외장재(평면형상의 것), 전기화학 디바이스 본체부 및 외장재(입체형상으로 성형된 것)를 히트 실하기 전의 분리한 상태로 도시하는 사시도.
본 발명에 관한 전기화학 디바이스용 외장재(1)의 한 실시 형태를 도 1에 도시한다. 이 전기화학 디바이스용 외장재(1)는, 금속박층(4)의 양면에 금속 도금층(8, 8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10)의 한쪽의 면에 제1 접착제층(5)을 통하여 외측층(2)이 적층 일체화됨과 함께, 상기 배리어층(10)의 다른 쪽의 면에 제2 접착제층(6)을 통하여 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)(3)이 적층 일체화된 구성으로 이루어진다. 본 실시 형태에서는, 상기 외측층(2)은, 내열성 수지 필름층(12)으로 구성되어 있다.
도 1에 도시하는 실시 형태에서는, 상기 배리어층(10)은, 금속박층(4)의 양면에 금속 도금층(8, 8)이 형성된 것으로 되지만, 특히 이와 같은 구성으로 한정되는 것은 아니고, 도 2, 3에 도시하는 바와 같이, 금속박층(4)의 한쪽의 면에만 금속 도금층(8)이 형성된 구성을 채용하여도 좋다.
즉, 도 2에 도시하는 실시 형태에서는, 전기화학 디바이스용 외장재(1)는, 금속박층(4)의 한쪽의 면에 금속 도금층(8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10)의 그 한쪽의 면에 (금속 도금층(8)의 표면에) 제1 접착제층(5)을 통하여 외측층(2)이 적층 일체화됨과 함께, 상기 배리어층(10)에서의 다른 쪽의 면에 (금속박층(4)의 표면에) 제2 접착제층(6)을 통하여 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)(3)이 적층 일체화된 구성으로 이루어진다. 이 실시 형태에서는, 상기 외측층(2)은, 내열성 수지 필름층(12)으로 구성되어 있다.
또한, 도 3에 도시하는 실시 형태에서는, 전기화학 디바이스용 외장재(1)는, 금속박층(4)의 한쪽의 면에 금속 도금층(8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10)의 다른 쪽의 면에 (금속박층(4)의 표면에) 제1 접착제층(5)을 통하여 외측층(2)이 적층 일체화됨과 함께, 상기 배리어층(10)에서의 한쪽의 면에 (금속 도금층(8)의 표면에) 제2 접착제층(6)을 통하여 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)(3)이 적층 일체화된 구성으로 이루어진다. 이 실시 형태에서는, 상기 외측층(2)은, 내열성 수지 필름층(12)으로 구성되어 있다.
한편, 도 4에 도시하는 실시 형태에서는, 전기화학 디바이스용 외장재(1)는, 금속박층(4)의 양면에 금속 도금층(8, 8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10)의 한쪽의 면에, 외측층(2)으로서의 내열성 수지 코트층(13)이 적층 일체화됨과 함께, 상기 배리어층(10)의 다른 쪽의 면에 제2 접착제층(6)을 통하여 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)(3)이 적층 일체화된 구성으로 이루어진다.
본 발명에서는, 상술한 바와 같이, 상기 금속박층(4)의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층(8)이 형성되어 있어서, 금속박의 박막화에 의해 금속박층(4)에 핀 홀이 존재하고 있어도, 핀 홀의 깊이 방향(금속박의 두께 방향)의 단부 개구가, 금속 도금층(8)으로 거의 폐색된 것으로 되어 있다고 생각된다. 또한, 금속박층(4)에서의 핀 홀의 내부(핀 홀에 있어서 단부 개구로부터 더욱 홀 내부에 들어간 영역)에 까지 금속 도금층(8)의 도금부가 침입하여 개략 폐색 또는 폐색하고 있는 경우도 있는 것이라고 생각할 수 있다.
상기 전기화학 디바이스용 외장재(1)에서는, 금속박층(4)의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층(8)이 형성된 구성이기 때문에, 금속박의 박막화에 의해 금속박층(4)에 핀 홀이 존재하고 있어도, 금속 도금층(4)에 의해, 외부로부터의 수분의 침입을 억제할 수 있음과 함께, 전해액의 외부로의 확산, 누설도 억제할 수 있다. 이와 같이 금속 도금층(4)의 존재에 의해 상기 여러 효과의 향상을 달성할 수 있기 때문에, 그 만큼, 금속박층(4)의 두께를 얇게(예를 들면 5㎛ 이상 30㎛ 미만) 설계하여 경량화하여도, 외장재(1)로서 외부로부터의 수분의 침입을 억제할 수 있음과 함께 전해액의 확산도 방지할 수 있다. 따라서, 본 발명에 의하면, 충분한 박막화, 경량화를 도모하면서, 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다. 이와 같이 박막화, 경량화된 본 발명의 외장재(1)를 사용하여 외장된 전기화학 디바이스(30)는, 전기화학 디바이스의 중량 에너지 밀도 및 체적 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다. 또한, 금속박층(4)의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층(8)이 형성되어 있기 때문에, 금속박 자체가 구비하고 있는 내찌름성을 더욱 향상시킬 수 있다.
또한, 도 1 내지 4에 도시하는 실시 형태에서는, 모두, 외측층(2)이 마련되어 있기 때문에, 외장재(1)로서 충분한 찌름 강도를 확보할 수 있고, 내찌름성을 충분히 향상시킬 수 있다.
또한, 도 1, 4에 도시하는 적층 구성에서는, 배리어의 기능을 다하는 것으로서, 금속박층(4), 그 금속박층(4)의 한쪽의 면에 형성된 금속 도금층(8), 상기 금속박층(4)의 다른 쪽의 면에 형성된 금속 도금층(8)의 3층이 존재하기 때문에, 도 2, 3에 도시하는 적층 구성(배리어의 기능을 다하는 것은, 금속박층(4), 그 금속박층(4)의 한쪽의 면에 형성된 금속 도금층(8)의 2층)과 비교하여, 보다 우수한 수분 배리어성 및 보다 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있는 이점이 있다.
또한, 본 발명에서, 충분한 경량화를 도모하기 위해 상기 금속박층(4)의 두께를 30㎛ 미만으로 설정한 경우에는, 금속박에 핀 홀이 발생하고 있을 가능성이 있고, 한편, 금속 도금층(8)은, 응력 변화 등에 의해 극히 일부에 벗겨짐이 생길 가능성은 부정할 수 없는 것이지만, 도 2, 3의 구성(금속박층(4) 및 하나의 금속 도금층(8)의 2중의 배리어가 마련된 구성)에서는, 상기 금속박층(4)의 핀 홀의 위치(특정점)와 상기 금속 도금층(8)의 벗겨짐점(剝点)의 위치(특정점)가 맞겹칠 가능성은 실질적으로 없다고 말할 수 있기 때문에, 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다.
또한, 도 1, 4의 구성에서는, 금속박층(4), 그 금속박층(4)의 한쪽의 면에 형성된 금속 도금층(8), 및 상기 금속박층(4)의 다른 쪽의 면에 형성된 금속 도금층(8)의 3중의 배리어부가 마련되어 있고, 상기 금속박층(4)의 핀 홀의 위치(특정점)와 상기 한쪽의 금속 도금층(8)의 벗겨짐점(특정점)과 상기 다른 쪽의 금속 도금층(8)의 벗겨짐점(특정점)이 3개 전부 같은 위치에서 맞겹칠 가능성은 실질적으로는 있을 수 업기 때문에, 이들 3중의 배리어부가 마련된 구성(도 1, 4의 구성)에서는, 도 2, 3의 구성(2중의 배리어부가 마련된 구성)과 비교하여, 보다 우수한 수분 배리어성 및 보다 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다.
본 발명에서, 상기 금속박층(4)은, 외장재(1)에 산소나 수분의 침입을 저지하는 가스 배리어성을 부여하는 역할을 담당하는 것이다. 상기 금속박층(4)의 두께는, 5㎛ 이상 30㎛ 미만인 것이 바람직하다. 이 두께 범위로 함으로써 박막화, 경량화를 도모할 수 있음과 함께, 상기 금속 도금층(8)의 두께를 증감 조정함으로써, 외장재(1) 전체로서 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다. 그 중에서도, 상기 금속박층(4)의 두께는, 5㎛ 이상 20㎛ 미만인 것이 보다 바람직하고, 5㎛ 내지 18㎛가 특히 바람직하다. 상기 금속박으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 알루미늄박, 스테인리스 박, 니켈박, 구리박, 티탄박 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 경량화와 비용의 관점에서, 알루미늄박을 사용하는 것이 바람직하다.
외측층(2) 및 내측층(열가소성 수지 미연신 필름층)(3)은 수지로 이루어지는 층이고, 이들의 수지층에는 극미량이지만, 케이스의 외부로부터는 광, 산소, 액체가 깊숙이 파고들 우려가 있고, 내부로부터는 내용물(전지의 전해액, 식품, 의약품 등)이 깊이 스며들 우려가 있다. 이들의 침입물이 금속박층(4)에 도달하면 금속박층의 부식 원인가 된다. 본 발명에서는, 상기 금속박에서의 적어도 상기 열가소성 수지층(3)측의 면에 화성 피막이 형성되어 있는 것이 바람직하고, 이 경우에는 금속박층(4)의 내식성을 향상시킬 수 있다. 그 중에서도, 상기 금속박의 양면에 화성 피막을 형성한 구성을 채용하는 것이 특히 바람직하고, 이 경우에는, 금속박층(4)의 내식성을 충분히 향상시킬 수 있다.
상기 화성 피막은, 금속박의 표면에 화성 처리를 시행함에 의해 형성되는 피막이고, 예를 들면, 금속박에 크로메이트 처리, 지르코늄 화합물을 사용한 논크롬형 화성 처리를 시행함에 의해 형성할 수 있다. 예를 들면, 크로메이트 처리의 경우는, 탈지 처리를 행한 금속박의 표면에 하기 1) 내지 3) 중 어느 하나의 혼합물의 수용액을 도공한 후, 건조한다.
1) 인산과, 크롬산과, 불화물의 금속염 및 불화물의 비금속염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 포함하는 혼합물의 수용액
2) 인산과, 아크릴계 수지, 키토산 유도체 수지 및 페놀계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 수지와, 크롬산 및 크롬(Ⅲ)염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 포함하는 혼합물의 수용액
3) 인산과, 아크릴계 수지, 키토산 유도체 수지 및 페놀계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 수지와, 크롬산 및 크롬(Ⅲ)염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물과, 불화물의 금속염 및 불화물의 비금속염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 포함하는 혼합물의 수용액.
상기 화성 피막은, 크롬 부착량(편면당)으로서 0.1㎎/㎡ 내지 50㎎/㎡가 바람직하고, 특히 2㎎/㎡ 내지 20㎎/㎡가 바람직하다.
상기 금속 도금층(8)을 구성하는 금속으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 니켈, 아연, 주석, 크롬, 코발트, 금, 은, 백금 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 상기 금속 도금층(8)은, 니켈, 아연, 주석, 크롬 및 코발트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속재료로 구성되는 도금층인 것이 바람직하고, 이들 특정한 금속재료의 적어도 1종으로 구성되는 경우에는, 보다 한층 우수한 수분 배리어성 및 보다 한층 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있음과 함께, 외장재(1)로서의 찌름 강도를 더욱 향상시킬 수 있다.
상기 금속 도금층(8)의 두께(양면에 도금층이 형성되어 있는 경우에는 편면에 형성된 도금층의 두께)(T)는, 0.5㎛ 내지 5㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 상기 금속박층(4)의 두께가 30㎛ 미만에서는 금속박에 핀 홀이 발생하고 있을 가능성이 있지만, 이 금속박의 두께에 맞추어서 금속 도금층(8)의 두께(T)를 증감 조정함으로써, 외장재(1) 전체로서 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다. 그 중에서도, 상기 금속 도금층(8)의 두께(양면에 도금층이 형성되어 있는 경우에는 편면에 형성된 도금층의 두께)(T)는, 금속박층(4)의 핀 홀을 충분히 막는 관점에서, 2㎛ 내지 5㎛로 설정되는 것이 보다 바람직하다(도 1 내지 4 참조). 또한, 금속 도금층(8)을 구성하는 금속으로서 니켈을 사용한 경우에는, 다른 금속을 사용한 경우와 비교하여, 찌름 강도를 보다 향상시킬 수 있는 이점이 있다.
상기 금속 도금의 수법으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 무전해 도금법, 전기 도금법, 진공 도금법 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 상기 금속 도금층(8)은, 무전해 도금법에 의해 형성된 것이 바람직하다. 무전해 도금법에 의해 형성한 금속 도금층은, 전기 도금법으로 형성하는 것과 비교하여, 얼룩이 없고 보다 균일한 도금층으로 되어 있어서 우수한 수분 배리어성 및 우수한 전해액 확산 방지성을 확실하게 확보할 수 있고, 특히 금속박층(4)이 알루미늄박층인 경우에는 그 알루미늄박층(4)에 대해 금속 도금층(무전해 도금법에 의해 형성한 금속 도금층)(8)이 높은 밀착성을 구비하고 있다는 유리한 효과를 이룬다.
상기 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)(3)은, 리튬 이온 2차 전지 등에서 사용되는 부식성이 강한 전해액 등에 대해서도 우수한 내약품성을 구비시킴과 함께, 외장재에 히트 실 성을 부여하는 역할을 담당하는 것이다.
상기 열가소성 수지 미연신 필름층(3)을 구성하는 수지로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 아이오노머, 에틸렌아크릴산에틸(EEA), 에틸렌아크릴산메틸(EAA), 에틸렌메타크릴산메틸 수지(EMMA), 에틸렌-아세트산 비닐 공중합 수지(EVA), 무수말레인산변성 폴리프로필렌, 무수말레인산변성 폴리에틸렌 등을 들 수 있다.
상기 열가소성 수지 미연신 필름층(3)의 두께는, 20㎛ 내지 80㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 20㎛ 이상으로 함으로써 핀 홀의 발생을 충분히 방지할 수 있음과 함께, 80㎛ 이하로 설정함으로써 수지 사용량을 절감할 수 있고 비용 절감을 도모할 수 있다. 그 중에서도, 상기 열가소성 수지 미연신 필름층(3)의 두께는 30㎛ 내지 50㎛로 설정되는 것이 특히 바람직하다. 또한, 상기 열가소성 수지 미연신 필름층(3)은, 단층이라도 좋고, 복층이라도 좋다.
본 발명에서, 상기 외측층(2)은, 외장재로서 양호한 성형성을 확보하는 역할을 주로 담당하는 부재이다, 즉, 성형시의 금속박의 네킹에 의한 파단을 방지하는 역할을 담당하는 것이다. 또한, 본 발명에서는, 상기 외측층(2)은, 필수의 구성 층은 아니지만, 마련되어 있는 것이 바람직하다.
상기 외측층(2)은, 특히 한정되는 것은 아니지만, 내열성 수지 필름층(12)으로 구성되든지, 또는, 내열성 수지가 도포되어 형성된 내열성 수지 코트층(13)으로 구성되는 것이 바람직하다. 이 경우에는, 외장재(1)로서 찌름 강도를 보다 향상시킬 수 있는 이점이 있다.
상기 내열성 수지 필름층(12)으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 연신 폴리아미드 필름(연신 나일론 필름 등), 연신 폴리에스테르 필름이 바람직하게 사용된다. 그 중에서도, 상기 내열성 수지 필름층(12)으로서는, 2축연신 폴리아미드 필름(2축연신 나일론 필름 등), 2축연신 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT) 필름, 2축연신 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름 또는 2축연신 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN) 필름에 의해 구성되는 것이 특히 바람직하다. 상기 나일론으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 6나일론, 6,6나일론, MXD 나일론 등을 들 수 있다. 또한, 상기 내열성 수지 필름층(12)은, 단층(단일한 연신 필름)으로 형성되어 있어도 좋고, 또는, 예를 들면 연신 폴리에스테르 필름/연신 폴리아미드 필름으로 이루어지는 복층(2축연신 PET 필름/2축연신 나일론 필름으로 이루어지는 복층 등)으로 형성되어 있어도 좋다.
그 중에서도, 상기 내열성 수지 필름층(12)은, 외방측에 배치된 2축연신 폴리에스테르 필름과, 제1 접착제층(5)측에 배치된 2축연신 폴리아미드 필름을 포함하는 복층 구성인 것이 바람직하다. 또한, 상기 내열성 수지 필름층(12)은, 외방측에 배치된 2축연신 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름과, 제1 접착제층(5)측에 배치된 2축연신 나일론 필름을 포함하는 복층 구성인 것이 보다 바람직하다.
또한, 상기 내열성 수지 필름층(12)은, 폴리카보네이트 미연신 필름, 폴리이미드 미연신 필름 등의 내열성 수지 미연신 필름으로 구성되어 있어도 좋다.
상기 내열성 수지 필름층(12)의 두께는, 12㎛ 내지 50㎛로 설정되는 것이 바람직하다.
상기 내열성 수지 코트층(13)은, 내열성 수지가 도포되어 형성된 코트층이다. 예를 들면, 내열성 수지를 금속박층(4)의 표면에 도포함에 의해 형성할 수 있다. 또는, 금속박층(4)의 적어도 한쪽의 면에 금속 도금층(8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10)의 그 한쪽의 면에 (금속 도금층(8)의 표면에) 도포함에 의해 형성할 수 있다.
상기 내열성 수지 코트층(13)을 구성하는 내열성 수지로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 아크릴계 수지, 에폭시계 수지, 우레탄계 수지, 폴리올레핀계 수지, 불소계 수지 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 내열성, 내약품성에 우수한 점에서, 테트라플루오로에틸렌 또는 플루오로에틸렌비닐에테르를 베이스로 한 불소계 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 외장재의 외관을 바꾸어서 의장성을 향상시키기 위해, 상기 내열성 수지에 미립자(실리카, 아크릴 비즈 등), 잉크 등의 첨가제를 첨가하여도 좋다.
상기 수지 코트의 수법으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 그라비어롤법, 리버스롤 코토법, 립롤 코트법, 다이 코트법 등을 들 수 있다. 상기 내열성 수지 코트층(13)의 두께는, 0.1㎛ 내지 40㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 그 중에서도, 상기 내열성 수지 코트층(13)의 두께는, 0.1㎛ 내지 20㎛로 설정되는 것이 보다 바람직하다.
상기 외측층(2)의 외면 또는/및 내면(금속박층(4)측의 면)에 증착층을 적층한 구성으로 하여도 좋다. 이와 같은 증착층을 마련함에 의해, 보다 한층 우수한 수분 배리어성 및 보다 한층 우수한 전해액 확산 방지성을 확보할 수 있다. 상기 증착층은, 금속, 금속 산화물 및 불화물로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 재료로 이루어지는 구성인 것이 바람직하다. 상기 금속으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 알루미늄, 크롬, 아연, 니켈, 금, 은, 백금 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 알루미나, 실리카, 산화티탄, 산화지르코늄 등을 들 수 있다. 상기 불화물로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 불화마그네슘 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 상기 증착층을 형성하는 재료(증착 재료)는, 알루미늄, 알루미나 및 실리카로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 재료인 것이 특히 바람직하다.
상기 제1 접착제층(5)으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 폴리우레탄 접착제층, 폴리에스테르폴리우레탄 접착제층, 폴리에테르폴리우레탄 접착제층 등을 들 수 있다. 상기 제1 접착제층(5)의 두께는, 1㎛ 내지 5㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 그 중에서도, 외장재의 박막화, 경량화의 관점에서, 상기 제1 접착제층(5)의 두께는, 1㎛ 내지 3㎛로 설정되는 것이 특히 바람직하다.
상기 제2 접착제층(6)으로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 상기 제1 접착제층(5)으로서 예시한 것도 사용할 수 있지만, 전해액에 의한 팽창이 적은 폴리올레핀계 접착제를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 제2 접착제층(6)의 두께는, 1㎛ 내지 5㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 그 중에서도, 외장재의 박막화, 경량화의 관점에서, 상기 제2 접착제층(6)의 두께는, 1㎛ 내지 3㎛로 설정되는 것이 특히 바람직하다.
상기 배리어층(10)(금속박층(4)의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층(8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10))과, 상기 외측층(2)(내열성 수지 필름층(12), 내열성 수지 코트층(13) 등)과의 맞붙임 방법은, 특히 한정되지 않지만, 드라이라미네이트라고 불리는 방법을 추천할 수 있다. 구체적으로는, 배리어층(10)의 상면 또는 외측층(2)의 하면, 또는 이들 양쪽의 면에, 조제한 제1 접착제를 도포하고, 용매를 증발시켜서 건조 피막으로 한 후에, 배리어층(10)과 외측층(2)을 맞붙인다. 그 후, 제1 접착제의 경화 조건에 따라 경화시킨다. 이것에 의해, 배리어층(10)과 외측층(2)이 제1 접착제층(5)을 통하여 접합된다. 또한, 제1 접착제의 도포 수법으로서는, 그라비어 코트법, 리버스롤 코트법, 립 롤 코트법 등을 예시할 수 있다.
상기 배리어층(10)(금속박층(4)의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층(8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10))과, 상기 열가소성 수지 미연신 필름층(3)과의 맞붙임 방법은, 특히 한정되지 않지만, 상술한 배리어층(10)과 외측층(2)과의 맞붙임과 마찬가지로, 제2 접착제를 도포하여 건조시킨 후에, 배리어층(10)과 열가소성 수지 미연신 필름층(3)을 맞붙이는 드라이 라미네이트법을 예시할 수 있다.
상기 열가소성 수지층(3) 및 상기 외측층(2)에는, 첨가제가 첨가 함유되어 있어도 좋다. 이와 같은 첨가제로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 블로킹 방지제(실리카, 타르크, 카올린, 아크릴 수지 비즈 등), 윤활제(지방산아마이드, 왁스 등), 산화방지제(힌더드 페놀 등) 등을 들 수 있다.
본 발명의 외장재(1)의 두께는, 30㎛ 내지 80㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 80㎛ 이하임으로써, 이 외장재(1)를 사용하여 외장된 전기화학 디바이스(30)의 중량 에너지 밀도 및 체적 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다. 그 중에서도, 상기 외장재(1)의 두께는, 30㎛ 내지 65㎛로 설정되는 것이 보다 바람직하다.
또한, 본 발명의 외장재(1)에서, 상기 외측층(2)은, 필수의 구성층이 아니고, 상기 배리어층(10)(금속박층(4)의 적어도 한쪽의 표면에 금속 도금층(8)이 형성되어 이루어지는 배리어층(10))의 한쪽의 면에 제2 접착제층(6)을 통하여 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)(3)이 적층 일체화된 구성을 채용하여도 좋다.
또한, 상기 실시 형태에서는, 제1 접착제층(5)과 제2 접착제층(6)을 마련한 구성을 채용하고 있지만, 이들 양층(5, 6)은, 모두 필수의 구성층이 아니고, 이들을 마련하지 않는 구성을 채용할 수도 있다.
또한, 본 발명의 외장재(1)는, 도 1 내지 4에 도시한 적층 구조롤 특히 한정되는 것은 아니고, 다시 층을 추가하여 외장재로서 기능을 향상시킬 수도 있다.
본 발명의 외장재(1)를 성형(디프드로잉 성형, 장출 성형 등)함에 의해, 전기화학 디바이스용 성형 케이스(전지 케이스 등)를 얻을 수 있다.
다음에, 본 발명의 전기화학 디바이스(30)의 한 실시 형태를 도 5, 6에 도시한다. 도 5, 6에 도시하는 바와 같이, 본 발명의 외장재(1)를 성형하여 얻어진 성형 케이스(1A)의 수용 오목부 내에, 개략 직방체 형상의 전기화학 디바이스 본체부(전기화학 소자)(31)가 수용되고, 그 전기화학 디바이스 본체부(31)의 위에, 본 발명의 외장재(1)가 그 내측층(3)측을 내측(하측)으로 하여 배치되고, 그 평면형상 외장재(1)의 내측층(3)의 주연부와, 상기 성형 케이스(1A)의 플랜지부(밀봉용 주연부)(29)의 내측층(3)이 히트 실에 의해 실 접합되고 밀봉됨에 의해, 본 발명의 전기화학 디바이스(30)가 구성되어 있다.
도 5에서, 39는, 상기 외장재(1)의 주연부와, 상기 성형 케이스(1A)의 플랜지부(밀봉용 주연부)(29)가 접합(용착)된 히트 실부이다.
상기 전기화학 디바이스 본체부(31)로서는, 특히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면, 전지 본체부, 커패시터 본체부, 콘덴서 본체부 등을 들 수 있다.
상기 히트 실부(39)의 폭은, 0.5㎜ 이상으로 설정하는 것이 바람직하다. 0.5㎜ 이상으로 함으로써 밀봉을 확실하게 행할 수 있다. 그 중에서도, 상기 히트 실부(39)의 폭은, 3㎜ 내지 15㎜로 설정하는 것이 바람직하다.
실시례
다음에, 본 발명의 구체적 실시례에 관해 설명하지만, 본 발명은 이들 실시례의 것으로 특히 한정되는 것은 아니다.
<실시례 1>
두께 15㎛의 연질 알루미늄박(JISH4000로 규정하는 A8079 연질 알루미늄 합금박)(4)에 무전해 니켈 도금(카니젠 도금)을 행함에 의해, 상기 연질 알루미늄박(4)의 양면의 각각에 두께(T) 2㎛의 니켈 도금층(8)을 형성하여, 두께 19㎛의 양면 도금 알루미늄박(배리어층(10))을 얻었다.
다음에, 상기 양면 도금 알루미늄박(배리어층(10))의 양면에, 인산, 폴리아크릴산(아크릴계 수지), 크롬(Ⅲ)염 화합물, 물, 알코올로 이루어지는 화성 처리액을 도포한 후, 150℃에서 건조를 행함에 의해, 양면에 화성 피막을 형성한 양면 도금 알루미늄박을 준비하였다. 이 화성 피막에 의한 크롬 부착량은, 편면에서 5㎎/㎡이다.
다음에, 상기 양면에 화성 피막을 형성한 양면 도금 알루미늄박의 한쪽의 면에, 2액경화형 폴리에스테르-우레탄계 수지 접착제를 도포하고 건조시켜서 제1 접착제층(5)을 형성하고, 그 제1 접착제층(5)의 표면에 두께 12㎛의 2축연신 폴리에스테르 필름(2)을 맞붙임과 함께, 상기 알루미늄박의 다른 쪽의 면에 2액경화형 폴리올레핀계 접착제(산 변성 폴리프로필렌을 주제로 하고, 헥사메틸렌디이소시아네이트를 경화제로 하는 2액경화형 접착제)를 도포하고 건조시켜서 제2 접착제층(6)으로 하고, 그 제2 접착제층(6)의 표면에, 두께 25㎛의 미연신 폴리프로필렌 필름(3)을 접합하였다. 이 적층체를 40℃ 환경하에서 3일간 방치함(양생을 행함)에 의해, 도 1에 도시하는 전기화학 디바이스용 외장재(두께 62㎛)(1)를 얻었다.
<실시례 2>
두께 15㎛의 연질 알루미늄 합금박에 대신하여, 두께 7㎛의 연질 알루미늄 합금박을 사용한 이외는, 실시례 1과 마찬가지로 하여, 도 1에 도시하는 전기화학 디바이스용 외장재(두께 54㎛)(1)를 얻었다.
<실시례 3>
니켈 도금층(8)의 두께(T)를 0.5㎛로 변경한 이외는, 실시례 1과 마찬가지로 하여, 도 1에 도시하는 전기화학 디바이스용 외장재(두께 59㎛)(1)를 얻었다.
<실시례 4>
양면 도금 알루미늄박으로서, 두께 15㎛의 연질 알루미늄박(JISH4000로 규정하는 A8079 연질 알루미늄 합금박)(4)에 무전해 니켈 도금(카니젠 도금)을 행하여 상기 연질 알루미늄박의 양면의 각각에 두께 1㎛의 니켈 도금층을 형성한 후, 또한 무전해 주석 도금을 행하여 그 양면의 각각에 또한 두께 1㎛의 주석 도금층을 적층하여 얻은 두께 19㎛의 양면 도금 알루미늄박을 사용한 이외는, 실시례 1과 마찬가지로 하여, 도 1에 도시하는 전기화학 디바이스용 외장재(두께 62㎛)(1)를 얻었다.
<실시례 5>
양면 도금 알루미늄박에 대신하여, 연질 알루미늄박의 편면에 두께 2㎛의 니켈 도금층(8)이 형성되어 이루어지는 편면 도금 알루미늄박을 사용한 이외는, 실시례 1과 마찬가지로 하여, 도 2에 도시하는 전기화학 디바이스용 외장재(두께 60㎛)(1)를 얻었다. 또한, 편면 도금 알루미늄박의 도금면(8)측에 2축연신 폴리에스테르 필름(2)을 맞붙이는 것으로 하였다(도 2 참조).
<실시례 6>
테트라플루오로에틸렌과 아세트산비닐에스테르의 공중합체를 주제 수지로 하고, 트릴렌디이소시아네이트(TDI)와 헥사메틸렌디이소시아네이트(HDI)를 질량비가 1 : 1가 되도록 혼합한 것을 경화제로 하고, 상기 주제 수지 100질량부, 상기 경화제 18질량부를 혼합하여 코트 수지(내열성 수지)를 얻었다.
다음에, 상기 코트 수지(내열성 수지) 80질량부, 황산바륨 10질량부, 입상 실리카 10질량부를 혼합하여 이루어지는 수지 조성물에 아세트산에틸을 용매로서 첨가하여 고형분이 19질량%가 되도록 조정한 수지 용액을 제작하였다.
뒤이어, 실시례 1에서 얻어진 양면에 화성 피막을 형성한 양면 도금 알루미늄박의 한쪽의 면(도금층(8)의 표면)에, 상기 수지 용액을 그라비어롤법에 의해 도포한 후, 건조시킴에 의해, 건조 후의 두께가 2㎛의 내열성 수지 코트층(13)을 적층함과 함께, 상기 알루미늄박의 다른 쪽의 면(도금층(8)의 표면)에 2액경화형 폴리올레핀계 접착제(산변성 폴리프로필렌을 주제로 하고, 헥사메틸렌디이소시아네이트를 경화제로 하는 2액경화형 접착제)를 도포하고 건조시켜서 제2 접착제층(6)으로 하고, 그 제2 접착제층(6)의 표면에, 두께 25㎛의 미연신 폴리프로필렌 필름(3)을 맞붙였다. 이 적층체를 40℃ 환경하에서 3일간 방치함(양생을 행함)에 의해, 도 4에 도시하는 전기화학 디바이스용 외장재(두께 50㎛)(1)를 얻었다.
<비교례 1>
두께 19㎛의 양면 도금 알루미늄박에 대신하여, 두께 15㎛의 연질 알루미늄박(JISH4000로 규정하는 A8079 연질 알루미늄 합금박)을 사용한 이외는, 실시례 1과 마찬가지로 하여, 전기화학 디바이스용 외장재를 얻었다.
<비교례 2>
두께 19㎛의 양면 도금 알루미늄박에 대신하여, 두께 40㎛의 연질 알루미늄박(JISH4000로 규정하는 A8079 연질 알루미늄 합금박)을 사용한 이외는, 실시례 1과 마찬가지로 하여, 전기화학 디바이스용 외장재를 얻었다.
상기한 바와 같이 하여 얻어진 각 전기화학 디바이스용 외장재를 사용하여 하기한 바와 같이 전지(모의 전지)를 작성하였다. 우선, 외장재를 세로 120㎜ × 가로 100㎜의 크기로 재단하고, 이 재단한 외장재를, 웅형(雄型)과 자형(雌型)으로 이루어지는 금형을 이용하여, 세로 100㎜ × 가로 80㎜ × 깊이 2㎜의 상면이 개방된 개략 직방체 형상으로 엠보스 성형함에 의해, 주위에 플랜지부(29)를 갖는 성형 케이스(1A)를 작성하였다(도 6 참조). 또한, 상면이 개방된 개략 직방체 형상의 저면의 내면이 미연신 폴리프로필렌 필름(내측층)(3)이 되도록 엠보스 성형하였다. 한편, 엠보스 성형을 시행하지 않은 세로 120㎜ × 가로 100㎜의 크기의 외장재(1)의 재단품(이하, 「평면형상 외장재」라고 한다)도 작성하였다(도 6 참조).
두께 30㎛의 연질 알루미늄박, 두께 100㎛의 폴리프로필렌 필름, 두께 30㎛의 연질 구리박을 층상으로 맞겹쳐서 세로 95㎜ × 가로 75㎜의 크기로 타발한 모의 전극을 작성하고, 이 모의 전극을 10장 적층하여, 전기화학 디바이스 본체부(모의품)(31)를 얻었다(도 6 참조).
그리하여, 도 5에 도시하는 바와 같이, 상기 성형 케이스(1A)의 상면 개방의 개략 직방체 형상의 엠보스부에 상기 전기화학 디바이스 본체부(31)를 장전한 후, 상기 성형 케이스(1A)와 상기 평면형상 외장재(1)를, 서로의 내측층(3)끼리가 마주 보도록 맞겹치고, 상기 평면형상 외장재(1)의 내측층(3)의 주연부와, 상기 성형 케이스(1A)의 플랜지부(29)의 내측층(3)을, 그 4변 중의 3변에 대해 200℃로 가열한 금속제 열판을 0.3㎫의 압력으로 3초간 댐에 의해 히트 실 접합을 행하여 히트 실부(39)를 형성한 후, 이것을 노점 -60℃의 드라이 룸 내에 24시간 방치하였다.
다음에, 노점 -60℃의 드라이 룸 내에서, 상기 히트 실 접합체에서의 아직 접합되지 않은 1변의 개방부를 통하여, 주사기를 이용하여 전해액(에틸렌카보네이트 : 디메틸렌카보네이트 : 디메틸카보네이트가, 1 : 1 : 1의 체적 비율로 혼합된 혼합 카보네이트에 LiPF6를 첨가하여 얻어진 LiPF6 농도가 1몰/ℓ의 전해액) 10㎖을 내부에 주입 적하한 후, 0.086㎫의 감압 상태에서, 상기 히트 실 접합체의 미 접합의 1측부에, 200℃로 가열한 금속제 열판을 0.3㎫의 압력으로 3초간 대여서 히트 실 접합을 행함에 의해, 밀봉을 완료하여, 도 5에 도시하는 전지(모의 전지)(30)를 얻었다.
상기한 바와 같이 하여 얻어진 전지(모의 전지)에 관해, 하기 평가 시험법에 의거하여, 모의 전지 내부의 전해액 중의 수분량의 측정에 의한 수분 배리어성 평가, 및 전해액 확산 방지성의 평가를 행하였다. 이들의 결과를 표 2, 3에 표시한다.
<수분 배리어성의 평가 시험법>
각 실시례, 각 비교례마다, 각각 9개의 샘플(모의 전지)을 준비하고, 40℃, 습도 90%의 제1 항온항습조, 60℃, 습도 90%의 제2 항온항습조, 80℃, 습도 90%의 제3 항온항습조에 각각 3개 배치시킨 후, 1주간 경과 후에 1개 취출하고, 2주간 경과 후에 1개 취출하고, 3주간 경과 후에 1개 취출하고, 각각에 관해 실린지를 이용하여 전지 내부의 전해액을 1㎖ 취출하고, 칼피셔 수분측정기(히라누마산업주식회사제 「AQ2250」)를 이용하여 전해액중의 수분량을 측정하였다.
표2의 결과에어서, 초기의(시험 시작 전의) 수분량과 비교하여, 1주간 경과 후 이후의 수분량은, 모두 분명히 증가하고 있는데, 이것은, 모의 전지나, 외장재의 폴리프로필렌 필름에 미량 포함되어 있던 수분이 전해액중에 용출한 것이라고 생각된다. 비교례 1의 결과(1, 2, 3주간 경과 후의 수분량)와의 비교로부터, 실시례 1 내지 5의 외장재를 사용하여 구성된 모의 전지에서는, 극단적인(실질적인) 수분 증가는 인정되지 않고, 본 발명의 외장재에 의한 수분 배리어가 우수한 효과를 확인할 수 있다.
<전해액 확산 방지성의 평가 시험법>
각 실시례, 각 비교례마다, 각각 3개의 샘플(모의 전지)을 준비하고, 전자 천칭으로 각각의 질량(이하, 「초기 질량」이라고 한다)을 측정하였다. 다음에, 각 샘플을 각각 폴리프로필렌제의 트레이에 넣어서, 40℃의 제1 항온조, 60℃의 제2 항온조, 80℃의 제3 항온조에 각각 1개 배치시킨 후, 각각, 1주간 경과 후에 취출하고 질량 측정을 행한 후, 곧 해당 항온조에 되돌렸다. 2주간 경과 후, 3주간 경과 후에도 마찬가지로 하여 질량 측정을 행하였다. 이 때, 전해액이 확산한 누출된 분만큼 질량은 감소하는 것으로 되고, 전해액이 누출이 없는 경우에는 질량 변화는 없다.
X={(1주간 후의 질량)-(초기 질량)}÷(초기 질량)×100
Y={(2주간 후의 질량)-(초기 질량)}÷(초기 질량)×100
Z={(3주간 후의 질량)-(초기 질량)}÷(초기 질량)×100
1주간 경과 후의 질량 변화율(X)(%), 2주간 경과 후의 질량 변화율(Y)(%), 3주간 경과 후의 질량 변화율(Z)(%)을, 각각 상기한 계산식에 의해 산출하였다.
표 1 내지 3으로부터 분명한 바와같이, 본 발명에 관한 실시례 1 내지 6의 전기화학 디바이스용 외장재를 사용하여 구성된 전지(모의 전지)는, 금속 도금층이 마련되지 않은 비교례 1의 외장재와 비교하여, 외장재의 두께가 동등함(경량화되어 있다)에도 불구하고, 수분 배리어성이 우수함과 함께, 전해액의 확산 방지성에도 우수하다. 즉, 본 발명에 관한 실시례 1 내지 6의 전기화학 디바이스용 외장재를 사용하여 구성된 전지(모의 전지)에서는, 우수한 수분 배리어성, 우수한 전해액 확산 방지성, 충분한 경량성의 3개를 동시에 충족할 수 있다.
이에 대해, 금속 도금층이 마련되지 않은 비교례 1의 외장재에서는, 경량화되어 있지만, 수분 배리어성에 뒤떨어져 있고, 전해액의 확산 방지성도 뒤떨어져 있다. 또한, 비교례 2의 외장재에서는, 수분 배리어성이 우수함과 함께, 전해액의 확산 방지성에도 우수하지만, 경량화는 되어 있지 않다. 이와 같이, 비교례 1, 2에서는, 우수한 수분 배리어성, 우수한 전해액 확산 방지성, 충분한 경량성의 3개를 동시에 충족할 수는 없었다.
또한, 금속 도금층의 두께가 0.5㎛인 실시례 3의 1, 2, 3주간 경과 후의 수분량과, 금속 도금층의 두께가 2㎛인 실시례 1의 1, 2, 3주간 경과 후의 수분량과의 대비로부터, 금속 도금층의 두께가 두꺼워질수록 수분 배리어성이 보다 향상함을 알았다.
또한, 금속 도금층의 두께가 0.5㎛인 실시례 3의 1, 2, 3주간 경과 후의 질량 변화율과, 금속 도금층의 두께가 2㎛인 실시례 1의 1, 2, 3주간 경과 후의 질량 변화율과의 대비로부터, 금속 도금층의 두께가 두꺼워질수록 전해액 확산 방지성이 보다 향상됨을 알았다.
[산업상의 이용 가능성]
본 발명에 관한 전기화학 디바이스용 외장재는, 예를 들면, 전지용 외장재, 콘덴서용 외장재로서 알맞게 사용되는데, 특히 이와 같은 용도로 한정되는 것은 아니다. 그 중에서도, 본 발명에 관한 전기화학 디바이스용 외장재는, 30㎃ 내지 500㎃의 용량의 소형의 전기화학 디바이스용의 외장재로서 알맞다.
본 발명에 관한 전기화학 디바이스는 예를 들면,
1) 스마트 폰, 태블릿 등의 휴대 기기에 사용되는 리튬 폴리머 전지, 리튬 이온 전지, 리튬 이온 커패시터, 전기 2중층 콘덴서.
2) 하이브리드 자동차, 전기자동차 등의 전원.
3) 풍력 발전, 태양광 발전, 야간 전기의 축전용으로 사용되는 전지나 콘덴서 등으로서 알맞지만, 특히 이와 같은 용도로 한정되는 것은 아니다.
본 출원은, 2014년 3월 24일자로 출원된 일본 특허출원 특원2014-60266호의 우선권 주장을 수반하는 것이고, 그 개시 내용은, 그대로 본원의 일부를 구성하는 것이다.
여기서 사용된 용어 및 설명은, 본 발명에 관한 실시 형태를 설명하기 위해 사용된 것이고, 본 발명은 이것으로 한정되는 것은 아니다. 본 발명은, 청구의 범위 내라면, 그 정신을 일탈하는 것이 아닌 한 어떠한 설계적 변경도 허용하는 것이다.
1 : 전기화학 디바이스용 외장재
2 : 외측층
3 : 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)
4 : 금속박층
5 : 제1 접착제층
6 : 제2 접착제층
8 : 금속 도금층
10 : 배리어층
12 : 내열성 수지 필름층
13 : 내열성 수지 코트층
30 : 전기화학 디바이스
31 : 전기화학 디바이스 본체부(전기화학 소자)
T : 도금층의 두께
2 : 외측층
3 : 열가소성 수지 미연신 필름층(내측층)
4 : 금속박층
5 : 제1 접착제층
6 : 제2 접착제층
8 : 금속 도금층
10 : 배리어층
12 : 내열성 수지 필름층
13 : 내열성 수지 코트층
30 : 전기화학 디바이스
31 : 전기화학 디바이스 본체부(전기화학 소자)
T : 도금층의 두께
Claims (9)
- 외측층과, 내측층으로서의 열가소성 수지 미연신 필름층과, 상기 외측층과 상기 내측층의 사이에 배설된 금속박층을 포함하는 전기화학 디바이스용 외장재에 있어서,
상기 금속박층의 적어도 어느 한쪽의 표면에 금속 도금층이 형성되어 있고,
상기 외측층이, 내열성 수지 필름층이고, 연신 폴리아미드 필름 및 연신 폴리에스테르 필름 중 적어도 하나로 구성되는 내열성 수지 필름이고,
상기 금속박층이, 알루미늄박층이고, 상기 금속박층의 두께가 5㎛ 이상 30㎛ 미만이고,
상기 금속 도금층의 두께가 2㎛ 내지 5㎛이고,
상기 외장재가, 입체형상으로 형성되고, 상기 외장재의 두께가 30㎛ 내지 80㎛인 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스용 외장재. - 제 1항에 있어서,
상기 금속 도금층은, 니켈, 아연, 주석, 크롬 및 코발트로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 금속재료로 구성되는 도금층인 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스용 외장재. - 전기화학 디바이스 본체부와,
제 1항 또는 제 2항에 기재된 전기화학 디바이스용 외장재를 구비하고,
상기 전기화학 디바이스 본체부가, 상기 외장재로 외장되어 있는 것을 특징으로 하는 전기화학 디바이스. - 삭제
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