KR102287124B1 - 극저온 적용을 위한 실릴화된 중합체 기반의 접착제 조성물의 용도 - Google Patents

극저온 적용을 위한 실릴화된 중합체 기반의 접착제 조성물의 용도 Download PDF

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Abstract

본 발명은 -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물을 어셈블리하기 위한, 하나 이상의 실릴화된 중합체 및 하나 이상의 필러를 포함하는 접착제 조성물의 용도에 관한 것이다.

Description

극저온 적용을 위한 실릴화된 중합체 기반의 접착제 조성물의 용도 {USE OF AN ADHESIVE COMPOSITION BASED ON SILYLATED POLYMERS FOR CRYOGENIC APPLICATIONS}
본 발명은 -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 밀봉 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물 (carrying structure) 을 어셈블리하기 위한, 하나 이상의 실릴화된 중합체 및 하나 이상의 필러를 포함하는 접착제 조성물의 용도에 관한 것이다.
메탄 캐리어에서, 액체 메탄이 저장되는 탱크는 밀봉을 보장할 수 있게 하는 상이한 물질 및 격벽으로 구성된다.
우수한 절연은 -163 ℃ 의 온도에서 액체 메탄의 저장 및 수송에 필수적이다. 또한, 수송 또는 저장 부피를 최대화시키기 위해 절연체의 두께를 감소시키는 것이 필요하다.
저장 압력은 일반적으로 대기압에 가깝다. 증발에 의해 달성된 매우 약간의 정압은 조절되고, "분출 (boil out)" 은 재압축 및 액화되거나 단순히 연소되어 에너지를 생성할 수 있다.
신규 세대의 메탄 캐리어의 경우, 운반 구조물, 특히 선박에 통합된 밀봉 및 절연 탱크는 두 개의 연속적인 격벽 밀봉을 포함하는데, 제 1 격벽은 탱크에 함유된 생성물과 접촉되고 제 2 로 공지된 또다른 격벽은 1차 격벽과 운반 구조물 사이에 배열되고, 이러한 두 격벽 밀봉은 두 개의 열적 단열 격벽으로 대체된다.
제 2 절연 격벽은 당업자에 공지된 다양한 방법에 의해 선박의 내부 선체에 의해 구성된 운반 구조물에 고정된다.
이는 또한 액화 가스를 저장하기 위한 육상 탱크에 적용된다. 이러한 육상 탱크는 또한 열적 절연 층 두 개와 교대된 연속적인 격벽 밀봉물 두 개를 갖는다. 이러한 경우에, 담체 구조는 컨테이너일 수 있고, 이의 구조는 일반적으로 콘크리트로 이루어진다.
또한 저온에서 유체의 공기 수송이 가능할 수 있다. 이러한 경우에, 운반 구조물은 비행기의 동체일 수 있다.
이러한 세 가지 구현예에서 1차 및 2차 절연 격벽은, 열 절연체로 충전된 폐쇄된 평행 육면체 박스이거나 운반 패널에 결합된 절연 발포체의 블록으로 구성되는 연속적 절연 블록들로 구성된다.
박스의 패널 또는 운반 패널을 제조하는데 사용된 물질은 일반적으로 합판인데, 이는 제조 비용 및 이의 절연 품질 때문이다.
제 2 격벽의 절연 블록은 운반 구조물에 기계적으로 고정될 수 있거나 이의 외부 패널을 통해 상기 구조에 결합될 수 있다.
절연 블록이 운반 구조물에 결합되는 경우, 일반적으로 결합에 사용된 물질은 2성분 형태의 에폭시 수지이다. 전통적으로 사용된 에폭시 수지 퍼티 (putty) 는 저온 (-20 ℃ 내지 -50 ℃ 범위의 온도) 에서 일반적으로 1000 MPa 초과의 높은 압축 계수를 가져, 실질적으로 충격을 완충하고 변형을 흡수하는 능력을 제공하지는 않는다.
WO 2010/052671 은 액화 가스의 저장 및/또는 수송을 위한 탱크의 1차 격벽과 2차 격벽 사이의 결합을 보장하기 위한 폴리우레탄 (PU2K) 기반의 2성분 접착제 조성물의 용도에 관한 것이다. 폴리우레탄 기반의 2성분 접착제 조성물은 만족스러운 저온에서의 압축 계수를 갖지 않고, PU2K 조성물은 일반적으로 0 ℃ 미만의 온도에서 1000 MPa 초과의 압축 계수를 갖는다.
FR 2109153 은 실리콘-유형 접착제에 의한 결합 및 기계적 수단을 사용한 탱크용 열적 절연 층의 고정을 위한 시스템을 제안한다. 실리콘 또는 폴리실록산 또는 또한 폴리디메틸실록산 유형의 중합체는 매우 낮은 압축 계수를 갖고; 이는 매우 유연하다. 상기 중합체를 포함하는 접착제 조성물의 경우, 인장 강도는 오로지 2 MPa 정도이다. 이러한 접착제 조성물은 본 발명에 의해 의도된 적용물에 필요한 기계적 성능을 수득할 수 없게 한다.
본 발명의 목적은 극저온 산업 적용, 예컨대 밀봉 탱크, 예컨대 액화 가스의 저장 및/또는 수송을 위한 탱크, 및 운반 구조물의 어셈블리, 고정 및 조절과 관련된 제약과 같은 극저온 산업적 적용물에서의 압력 및 인장 응력과 관련한 제약에 적합화된 해법을 제공하는 것이다.
본 발명의 제 1 주제는 -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물을 어셈블리하기 위한, 하나 이상의 실릴화된 중합체 및 하나 이상의 필러를 포함하는 접착제 조성물의 용도에 관한 것으로서, 상기 실릴화된 중합체는 하기 화학식 (I) 의 기 하나 이상을 포함한다:
-Si(R4)p(OR5)3-p (I)
[식 중:
- R4 및 R5 는 동일 또는 상이하게, 각각 탄소수 1 내지 4 의 선형 또는 분지형 알킬 라디칼을 나타내고, 여러 R4 (또는 R5) 라디칼이 존재할 때 이들이 동일 또는 상이한 가능성이 있고;
- p 는 0, 1 또는 2 의 정수임].
바람직하게는, 가교 접착제 조성물의 압축 계수는 20 ℃ 에서 15 내지 600 MPa 범위이다.
바람직하게는 가교 접착제 조성물의 압축 계수는 -30 ℃ 에서 1000 MPa 이하이다.
바람직하게는, 가교 접착제 조성물은 3 MPa 이상의 인장 강도를 갖는다.
구현예에 따르면, -100 ℃ 이하의 온도에서 유체는 액화 천연 기체이다.
바람직하게는 운반 구조물은 선박의 선체이다.
바람직하게는, 접착제 조성물은:
접착제 조성물의 총 중량에 대하여,
- 30 내지 80 중량% 의 하나 이상의 실릴화된 중합체, 및
- 20 내지 70 중량% 의 하나 이상의 필러
를 포함한다.
본 발명의 구현예에 따르면, 접착제 조성물은 둘 이상의 상이한 필러를 포함한다.
바람직하게는, 접착제 조성물은 하나 이상의 무기 필러 및 하나 이상의 유기 필러를 포함한다.
본 발명의 구현예에 따르면, 접착제 조성물은 또한 하나 이상의 촉매를 포함한다.
본 발명의 구현예에 따르면, 실릴화된 중합체는 실릴화된 폴리에테르 및 실릴화된 폴리우레탄 (단독 또는 혼합) 으로부터 선택된다.
바람직하게는, 접착제 조성물은 하기 화학식 (II), (IIbis), (III) 또는 (IV) 의 중합체로부터 선택되는 실릴화된 중합체 하나 이상을 포함한다:
Figure 112014122794015-pat00001
[화학식 (II), (IIbis), (III) 및 (IV)에서:
- R1 은 방향족 또는 지방족, 선형, 분지형 또는 시클릭일 수 있는 5 내지 15 개의 탄소 원자를 포함하는 2가 탄화수소 라디칼을 나타내고,
- R3 은 1 내지 6 개의 탄소 원자를 포함하는 선형 또는 분지형 2가 알킬렌 라디칼을 나타내고,
- R2 는 2 내지 4 개의 탄소 원자를 포함하는 선형 또는 분지형 2가 알킬렌 라디칼을 나타내고,
- R4 및 R5 는 동일 또는 상이하게, 각각 탄소수 1 내지 4 의 선형 또는 분지형 알킬 라디칼을 나타내고,
- R6 은 수소 원자, 페닐 라디칼 또는 탄소수 1 내지 6 의 선형, 분지형 또는 시클릭 알킬 라디칼을 나타내고,
- n 은 화학식 -[OR2]n- 의 폴리에테르 블록의 평균 몰 질량이 300 g/mole 내지 40000 g/mole 의 범위가 되도록 하는 정수이고,
- m1 은 0 이거나, 또는 중합체의 평균 몰 질량이 500 g/mole 내지 50000 g/mole 의 범위가 되도록 하는 정수이고,
- m2 는 중합체의 평균 몰 질량이 500 g/mole 내지 50000 g/mole 인 0 이 아닌 정수이고,
- p 는 0, 1 또는 2 의 정수임].
바람직하게는, 접착제 조성물은 화학식 (II), (IIbis) 또는 (III) 의 중합체 하나 이상 및 화학식 (IV) 의 중합체 하나 이상을 포함한다.
본 발명의 제 2 주제는 -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물을 어셈블리하는 방법에 관한 것으로서, 상기 방법은 하기 단계를 포함한다:
a) 본 발명에 정의된 접착제 조성물을 15 ℃ 내지 35 ℃ 범위의 온도 및 20% 내지 70% 범위의 상대 습도에서 탱크의 외부 표면에 도포하는 단계, 및
b) 운반 구조물의 표면에 탱크의 외부 표면을 붙이는 단계.
본 발명의 제 3 주제는 본 발명에 정의된 접착제 조성물을 사용하여 어셈블리가 수행되는 것을 특징으로 하는, -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물의 어셈블리에 관한 것이다.
본 발명은 가교 이후에 이에 적용되는 압력, 압축 및 장력에 저항성인 접착제 조성물을 제공할 수 있게 한다.
본 발명은 절연 블록 및 운반 구조물의 형상에 적합화될 수 있는 접착제 조성물 덕분에 운반 구조물의 표면 불균일성을 보상할 수 있게 한다.
본 발명은 선박의 선체 및/또는 탱크의 변형 중 일부를 흡수할 수 있는 어셈블리를 제공할 수 있게 하는데, 이는 예를 들어 팽윤에 의해 야기된 탱크 내부의 액화 가스의 움직임으로 인한 것이고, 이에 따라 해로운 손상을 방지할 수 있게 한다.
본 발명은 1성분 형태의 접착제 조성물의 단순화된 적용을 가능하게 한다.
상기 정의된 접착제 조성물은 특히 -50 ℃ 내지 +40 ℃ 범위의 전체 온도 범위를 넘어 극저온 적용물에 익히 적합화된다. 실제로, 가교 접착제 조성물은 -30 ℃ 에서 1000 MPa 이하의 압축 계수를 유지한다.
따라서, 가교 접착제 조성물은 -50 ℃ 내지 +40 ℃ 범위의 온도에 적용될 수 있고, 저항성일 것이고, 즉 어셈블리가 탈결합을 겪거나, 점착력을 상실하거나, 운반 표면에 대한 탱크의 유의한 이동이 없을 것이다.
도 1 은 탱크 및 선박의 선체와 같은 운반 구조물 (7) 을 어셈블리하기 위한, 접착제 조성물 (8) 의 비이드로 나타내어지는 결합 영역을 갖는, 바다에 의한 액화 가스의 수송이 의도된 밀봉 탱크의 일부의 단면도를 나타낸다.
본 발명의 구현예의 상세한 설명
본 발명은 -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물을 어셈블리하기 위한, 하나 이상의 실릴화된 중합체 및 하나 이상의 필러를 포함하는 접착제 조성물의 용도에 관한 것이다.
접착제 조성물
바람직하게는, 본 발명에서 정의되는 접착제 조성물은 접착제 조성물의 총 중량에 대하여 하기를 함유한다:
- 30 내지 80 중량%, 바람직하게는 35 내지 75 중량%, 더욱 바람직하게는 40 내지 70 중량% 의 하나 이상의 실릴화된 중합체,
- 20 내지 70 중량%, 바람직하게는 25 내지 65 중량%, 더욱 바람직하게는 30 내지 60 중량% 의 하나 이상의 필러.
한 구현예에 따르면, 접착제 조성물은 접착제 조성물의 총 중량에 대하여 하기를 함유한다:
- 30 내지 80 중량%, 바람직하게는 35 내지 75 중량%, 더욱 바람직하게는 40 내지 70 중량% 의 하나 이상의 실릴화된 중합체,
- 20 내지 70 중량%, 바람직하게는 25 내지 65 중량%, 더욱 바람직하게는 30 내지 60 중량% 의 하나 이상의 필러,
- 0.1 내지 10 중량% 의, 유동학적 작용제, 촉매 및 산화방지제로부터 선택되는 하나 이상의 첨가제.
한 구현예에 따르면, 접착제 조성물은 본질적으로 접착제 조성물의 총 중량에 대하여 하기를 함유하여 이루어진다:
- 30 내지 80 중량%, 바람직하게는 35 내지 75 중량%, 더욱 바람직하게는 40 내지 70 중량% 의 하나 이상의 실릴화된 중합체,
- 20 내지 70 중량%, 바람직하게는 25 내지 65 중량%, 더욱 바람직하게는 30 내지 60 중량% 의 하나 이상의 필러,
- 0.1 내지 10 중량% 의, 유동학적 작용제, 촉매, 산화방지제, 접착 촉진제, 가소제로부터 선택되는 하나 이상의 기타 첨가제.
바람직하게는, 본 발명에서 정의된 접착제 조성물은 가교 후 +20℃ 에서 15 내지 600 MPa 의 범위, 바람직하게는 20 내지 500 MPa 의 범위, 더욱 바람직하게는 25 내지 400 MPa 의 범위인 계수, 및 -30℃ 에서 1000 MPa 이하, 바람직하게는 750 MPa 이하, 더욱 바람직하게는 500 MPa 이하의 계수를 갖고 있다.
압축 계수는 표준 ASTM D695 에 따라 측정했다. 치수가 20 mm x 10 mm x 10 mm 인 블록 형태의 압축 시험편은 시험할 조성물을 Teflon 성형틀에 넣어 제조한다. +23℃ 및 50% 상대 습도에서의 가교 15 일 후, 시험편을 성형틀에서 떼어내고, 측정을 위해 원하는 온도 (예를 들어, +20℃ 및 -30℃) 로 한 다음, 동력계를 이용해 1 mm/min 의 속도로 압축한다.
바람직하게는, 접착제 조성물은 추가로 하기 특징을 갖는다:
- +23℃ 에서의 파단 신율이 4% 이상, 바람직하게는 10% 이상, 더욱 바람직하게는 15% 이상임, 및/또는
- +23℃ 에서의 인장 강도가 3 MPa 이상, 바람직하게는 3.5 MPa 이상임, 및/또는
- 밀도가 1.2 내지 1.7 의 범위, 바람직하게는 1.3 내지 1.5 의 범위임, 및/또는
- 오픈 타임 (open time) 이 10 분 이상, 바람직하게는 10 내지 150 분의 범위, 더욱 바람직하게는 30 내지 90 분의 범위임.
파단 신율 및 인장 강도를 표준 ISO 527-2 에 따라 측정한다. 시험될 조성물을 Teflon 몰드 내에 배치함으로써 h2-유형 덤벨 시험편을 생성한다. 23℃ 및 50% 상대 습도에서 15 일의 가교 후에, 시험편을 몰드로부터 제거하고, 표 2 에 표시된 온도에서 유지되는 인클로저 (enclosure) 내에 배치하고, 동력계를 사용하여 100 mm/분의 속도로 당긴다.
가교된 퍼티 상에서 밀도를 표준 ISO 2811-1 에 따라 비중병을 사용하여 측정한다.
접착제의 오픈 타임 OT 은 구성요소들을 어셈블리하기 전 초과되지 않는 시간으로 정의된다. OT 경과시, 추구하는 특성들은 더이상 보장되지 않으며: 퍼티는 그의 표면 상에 붙일 지지체의 우수한 습윤화를 더이상 보장하지 않는 스킨 (skin) 을 지니고 있다.
이는 적용의 주변 기후 조건 (습도, 온도) 에 의해 영향받는다.
1성분 제품의 경우, 이는 합할 표면 상의 스킨 형성에 소요되는 시간으로 정의된다.
실릴화된 중합체
본 발명의 의미에 있어서, 실릴화된 중합체란 하기 화학식 (I) 의 기 하나 이상을 포함하는 중합체를 의미한다:
-Si(R4)p(OR5)3-p (I)
[식 중:
- R4 및 R5 는 동일 또는 상이하게, 각각 탄소수 1 내지 4 의 선형 또는 분지형 알킬 라디칼을 나타내고, 여러 R4 (또는 R5) 라디칼이 존재할 때 이들이 동일 또는 상이한 가능성이 있고;
- p 는 0, 1 또는 2 의 정수임].
상기 정의된 바와 같은 실릴화된 중합체는 하나 이상의 가교가능한 알콕시실릴기를 포함한다. 접착제 조성물은 결합시킬 기판에 도포되기 전에는 가교되지 아니한다. 접착제 조성물은 그의 가교가 가능하도록 하는 조건 하에 도포된다. 접착제 조성물의 가교의 영향은, 상기 기재된 실릴화된 중합체의 중합체 사슬들 사이에서의 주변 습도의 작용 하의 3-차원적 중합체 네트워크의 형성을 초래할 실록산-타입 결합의 제공이다. 가교된 접착제 조성물은 우수한 열기계적 특성, 특히 상기 정의된 바와 같은 압축 계수를 지닌다.
바람직하게는, 실릴화된 중합체는 실릴화된 폴리우레탄, 실릴화된 폴리에테르 및 이의 혼합물로부터 선택된다.
바람직하게는, 실릴화된 중합체(들)의 평균 분자 질량은 500 내지 50000 g/mol 의 범위, 또한 바람직하게는 700 내지 20000 g/mol 의 범위이다.
중합체의 분자량은 당업자에게 널리 공지된 방법, 예를 들어 폴리에틸렌 글리콜 벤치마크를 이용한 입체 배제 크로마토그래피를 이용해 측정될 수 있다.
한 구현예에 따르면, 실릴화된 중합체는 하기 화학식 (II), (IIbis), (III) 또는 (IV) 중 하나에 해당한다:
Figure 112014122794015-pat00002
[화학식 (II), (IIbis), (III) 및 (IV)에서:
- R1 은 방향족 또는 지방족, 선형, 분지형 또는 시클릭일 수 있는 5 내지 15 개의 탄소 원자를 포함하는 2가 탄화수소 라디칼을 나타내고,
- R3 은 1 내지 6 개의 탄소 원자를 포함하는 선형 또는 분지형 2가 알킬렌 라디칼을 나타내고,
- R2 는 2 내지 4 개의 탄소 원자를 포함하는 선형 또는 분지형 2가 알킬렌 라디칼을 나타내고,
- R4 및 R5 는 동일 또는 상이하게, 각각 탄소수 1 내지 4 의 선형 또는 분지형 알킬 라디칼을 나타내고,
- R6 은 수소 원자, 페닐 라디칼 또는 탄소수 1 내지 6 의 선형, 분지형 또는 시클릭 알킬 라디칼을 나타내고,
- n 은 화학식 -[OR2]n- 의 폴리에테르 블록의 평균 몰 질량이 300 g/mole 내지 40000 g/mole 의 범위가 되도록 하는 정수이고,
- m1 은 0 이거나, 또는 중합체의 평균 몰 질량이 500 g/mole 내지 50000 g/mole 의 범위가 되도록 하는 정수이고,
- m2 는 중합체의 평균 몰 질량이 500 g/mole 내지 50000 g/mole 인 0 이 아닌 정수이고,
- p 는 0, 1 또는 2 의 정수임].
바람직하게는, R1 은 하기에서 2 의 자유 원자가를 나타내는 화학식의 2 가 라디칼들 중 하나로부터 선택된다:
a) 이소포론으로부터 유도되는 2 가 라디칼:
Figure 112014122794015-pat00003
b)
Figure 112014122794015-pat00004
c)
Figure 112014122794015-pat00005
또는
Figure 112014122794015-pat00006
d)
Figure 112014122794015-pat00007
또는
Figure 112014122794015-pat00008
e) -(CH2)6- (또는 헥사메틸렌 라디칼).
본 발명의 한 구현예에 따르면, 접착제 조성물은 화학식 (II), (IIbis) 또는 (III) 의 하나 이상의 실릴화된 중합체 및 화학식 (IV) 의 하나 이상의 실릴화된 중합체를 함유한다.
화학식 (II) 에 해당하는 중합체들 중에서, 다음의 것을 언급할 수 있다:
- GENIOSIL® STP-E15 (Wacker 사에서 입수가능): 수평균 분자 질량이 15000 g/mol 인, 트리메톡시 유형의 2개의 기 (I) 를 포함하는 폴리에테르 (m1 은 0 이고, p 는 0 이고, R4 는 메틸기를 나타냄);
- GENIOSIL® STP-E10 (Wacker 사에서 입수가능): 수평균 분자 질량이 15000 g/mol 인, 디메톡시 유형의 2개의 기 (I) 를 포함하는 폴리에테르 (m1 은 0 이고, p 는 1 이고, R4 는 메틸기를 나타냄);
- SPUR+® 1050MM (Momentive 사에서 입수가능): 분자량이 16393 g/mol 인, 트리메톡시 유형의 2개의 기 (I) 를 포함하는 폴리우레탄 (m1 이 0 이외의 것이고, p 가 0 이고, R4 가 메틸기를 나타냄).
화학식 (IIbis) 에 해당하는 중합체들 중에서,
- 하기 실험 부분에서 기재된 중합체 PS7: 분자량이 22500 g/mol 인, 트리메톡시 유형의 2개의 기 (I) 를 포함하는 폴리우레탄 (p 는 0 이고, R4 는 메틸기를 나타냄) 을 언급할 수 있다.
화학식 (III) 에 해당하는 중합체 중에서, 몰 질량이 16000 g/mol 인, 디메톡시 유형의 2개의 기 (I) 를 포함하는 폴리에테르 (p 는 1 과 동일하고 R4 는 메틸기를 나타냄) 에 해당하는 중합체 MS Polymer® S203H (Kaneka 사제) 를 언급할 수 있다.
화학식 (IV) 에 해당하는 중합체 중에서, 몰 질량이 800 g/mol 및 14000 g/mol 인, 2개의 중합체의 혼합물 (이때, p 는 0 과 동일하고 R4 는 메틸기임) 에 해당하는 중합체 GENIOSIL® XB502 (Wacker 사제) 를 언급할 수 있다.
본 발명의 구현예에 따르면, 접착제 조성물 중 존재하는 중합체는 상기 정의된 바와 같은 실릴화된 중합체로부터 선택된다.
충전제
충전제는 무기 충전제, 유기 충전제 및 이의 혼합물로부터 선택될 수 있다.
무기 충전제는 탄산 칼슘, 칼슘 폴리카르보네이트, 수산화 알루미늄, 탈크, 카올린, 카본 블랙, 실리카 및 건식 실리카, 석영으로부터 선택될 수 있다. 특히 SOCAL® 312 (Solvay 사제) 및 MARTINAL® OL104 (Martinwerk 사제) 가 언급될 수 있다.
유기 충전제는 폴리비닐 클로라이드, 폴리에틸렌, 폴리아미드, 스티렌-부타디엔 수지, 또는 분말 형태의 임의의 기타 중합체로부터 선택될 수 있다. 특히 Solvin® 373 MC (Solvay 사제) 가 언급될 수 있다.
구현예에 따르면, 접착제 조성물은 하나 이상의 광물성 충전제 및 하나 이상의 유기 충전제를 포함한다.
바람직하게는, 충전제는 0.010 내지 20 μm, 바람직하게는 0.020 내지 15 μm, 또한 바람직하게는 0.030 내지 5 μm의 입도분석 범위를 갖는다.
접착제 조성물 중 존재하는 충전제는 조성물 내에서 상이한 기능, 예를 들어 유동학적 작용제의 기능을 보장할 수 있다.
기타 첨가제
구현예에 따르면, 접착제 조성물은 접착제 조성물의 총 중량에 대해 기타 첨가제를 0.1 내지 10중량%로 추가 포함한다.
"기타 첨가제" 란 실릴화된 중합체나 충전제가 아닌 다른 첨가제를 의미하는 것으로 한다.
기타 첨가제(들)은 이들이 분말 형태 (충전제) 로 존재하지 않는 정도로, 촉매, 접착 촉진제, 가소제, 유동학적 작용제로부터 선택될 수 있다.
적용되는 제약에 따라 접착제 조성물의 유동학을 조정하기 위한 첨가제가 제공될 수 있다. 예를 들어, 특히 접착제 조성물 층을 수용하는 표면이 수평이 아닌 경우 조성물의 도포 동안 흘러내림을 방지하기 위해 항복점을 증가시키는 첨가제 (유동학적 작용제) 가 첨가될 수 있다.
본 발명의 구현예에 따르면, 접착제 조성물은 조성물 중 존재하는 충전제 이외에 0.1 내지 5중량%의 이들 충전제와는 상이한 유동학적 작용제(들)을 포함한다.
구현예에 따르면, 접착제 조성물은 하나 이상의 촉매를 추가 포함한다.
바람직하게는, 접착제 조성물은 0.01 내지 5중량%의 촉매(들), 바람직하게는 0.05 내지 3중량%의 촉매(들), 또한 바람직하게는 0.08 내지 2중량%의 촉매(들)을 포함한다.
기타 첨가제는 접착제 조성물의 저장 동안 이의 안정성을 개선시키기 위해 제공될 수 있다. 비닐트리메톡시실란과 같은 수분 제거제가 언급될 수 있다.
접착제 조성물은 10℃ 내지 40℃ 범위의 온도 및 0.1% 내지 50% 범위의 상대 습도에서 실릴화된 중합체(들) 및 충전제(들)을 혼합함으로써 제조될 수 있다. 촉매가 존재하는 경우, 이는 바람직하게는 실릴화된 중합체 및 충전제가 혼합된 이후 제 2 단계에서 첨가된다. 다른 첨가제는 통상적 용도에 따라 도입된다.
어셈블리
본 발명의 의미 내에서, 어셈블리란 결합, 조정, 고정, 유지, 접촉 등의 작용의 결과를 의미하는 것으로 한다.
수득된 어셈블리는 탱크의 구성요소, 접착제 조성물의 층 및 운반 구조물의 연속물에 상응한다.
탱크
구현예에 따르면, 탱크는 절연 격벽으로 지칭되는 2개의 열적 절연 층과 교대하는 2개의 연속 격벽 실을 포함하는 밀봉된 탱크가다. 바람직하게는, 제 1 격벽 실 (1차로서 공지됨) 은 유체, 예를 들어 액화 가스와 접촉 중인 반면, 제 2 격벽 (2차 또는 견제 격벽으로서 공지됨) 은 2개의 절연 격벽 사이에 배열된다. 상이한 격벽은 서로 어셈블리될 수 있고 이어서 2차 절연 격벽은 운반 구조물 상에서 기계적으로 그리고 결합에 의해 고정된다.
본 발명에 있어서, 운반 구조물로의 2차 절연 격벽의 고정 (또는 어셈블리) 은 상기 정의된 바와 같은 접착제 조성물을 사용하여 수행된다.
본 발명의 의미 내에서 "밀봉된 탱크" 란, 유체 특히 액체 예컨대 액화된 천연 가스 또는 해수에 불침투성인 탱크를 의미하는 것으로 한다.
탱크의 1차 격벽은 스테인레스 스틸 또는 인바 (invar) 로 제조될 수 있다. 탱크의 2차 격벽은 인바 또는 컴포지트 (TRIPLEX®) 로 제조될 수 있다. 이들 격벽은 예를 들어 WO 2010/052671 에 기술되어 있다.
이들 탱크의 제조 및 더욱 일반적인 설명을 위해, Gaz Transport et Technigaz (GTT) 사로부터의 FR 2822814, FR 2887010, FR 2781557 에 제공된 교시를 참조할 수 있다.
바람직하게는, 탱크는 액화 가스의 저장 및/또는 수송을 위한 탱크이다.
구현예에 따르면, 1차 및 2차 절연 격벽은 수개의 절연 블록 예를 들어 열적 절연체로 충전되는 밀폐 평행육면체 박스의 병렬에 의해 제조되며, 이의 두께는 추구되는 절연력에 따라 다양할 수 있다.
또다른 구현예에 따르면, 1차 및 2차 절연 격벽은 운반 패널에 결합된 절연용 발포물질 블록의 병렬에 의해 제조된다.
바람직하게는, 박스의 패널 또는 운반 패널을 제조하는데 사용되는 재료는 합판이다.
이후, 2차 절연 격벽 및 운반 구조물의 어셈블리는 상기 2차 절연 격벽의 외부 패널을 통해 수행된다.
상기 정의된 바와 같은 접착제 조성물은 바람직하게는 접착제 조성물의 하나 이상의 비이드 형태로 2차 절연 격벽의 외부 패널에 도포된다.
절연 격벽이 수개의 패널의 병렬 형태로 존재하는 경우, 접착제 조성물은 외부 패널에 도포되며, 이어서 접착된 패널은 운반체 표면에 후속적으로 부착된다.
어셈블리 동안, 바람직하게는, 접착된 패널이 운반 구조물 상에 위치하고 (접착됨) 상기 정의된 바와 같은 접착제 조성물의 특징은 패널이 운반 구조물의 형상으로 완벽하게 적용될 수 있게 한다. 특히 이는 패널 및/또는 운반 구조물의 임의의 불규칙성을 보상하는 것을 가능케 한다. 게다가, 일부 구축물은 이러한 특성만을 사용하며, 운반 구조물이 접착방지 필름에 의해 보호되고 1차 절연 격벽은 운반 구조물에 대해 기계적으로 고정된다.
밀봉된 탱크를 구성하고 있는 다른 격벽은 이어서 당업자에게 공지된 방법에 따라 어셈블리된다.
탱크에 함유된 유체
탱크에 함유된 유체는 -100℃ 이하의 온도, 바람직하게는 -125℃ 이하의 온도, 또한 바람직하게는 -150℃ 이하의 온도로 존재한다.
바람직하게는, 유체는 액체, 바람직하게는 액화 가스, 특히 액화 천연 가스 (LNG) 이다.
액화 천연 가스는 일반적으로 -163℃ 의 온도에서 저장되고 수송된다.
운반 구조물
본 발명의 의미 내에서, 운반 구조물은 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너를 나타낸다.
운반 구조물은 탱크를 포함하도록 의도된다.
상기 정의된 접착제 조성물은, 특히 액화 가스의 해양 수송, 특히 높은 메탄 함량을 갖는 액화 천연 가스 (LNG) 의 수송을 위한 운반 구조물, 특히 선박의 선체에 통합되는 탱크의 제조에 더욱 특별히 사용된다.
바람직하게는, 통합 탱크는 밀봉되고 열적으로 절연된다.
본 발명은 또한 탱크, 바람직하게는 -100℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 밀봉된 탱크, 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물을 어셈블리하는 방법에 관한 것으로서, 상기 방법은 하기 단계를 포함한다:
a) 본 발명에 정의된 접착제 조성물을 15℃ 내지 35℃ 범위의 온도 및 20% 내지 70% 범위의 상대 습도에서 밀봉된 탱크의 외부 표면에 도포하는 단계, 및
b) 운반 구조물의 표면 상에 밀봉된 탱크의 외부 표면을 붙이는 단계.
접착제 조성물의 도포는 15℃ 내지 35℃ 범위의 온도 및 20% 내지 70%의 상대 습도에서 수행되어 접착제 조성물이 교차결합되게 한다.
구현예에 따르면, 탱크의 외부 표면은 2차 절연 격벽의 외부 패널이다.
본 발명의 구현예에 따르면, 접착제 조성물은 접착제 조성물의 비이드 형태로 도포된다. 탱크의 각 외부 패널은 따라서 접착제 조성물의 하나 이상의 비이드를 수용할 수 있다. 바람직하게는, 수개의 비이드가 하나의 그리고 동일한 패널에 도포되는 경우, 이들 비이드는 실질적으로 서로 평행하다.
본 발명의 어셈블리 방법의 변형에 따르면, 본 발명에 정의된 바와 같은 접착제 조성물은 운반 구조물의 표면에 우선 도포되고, 이어서 탱크의 외부 표면은 접착제 조성물로 피복된 운반 구조물의 표면에 도포된다.
본 발명은 또한 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물, 및 -100℃ 이하의 온도에서 유체를 포함하는 밀봉된 탱크의 어셈블리에 관한 것이며, 상기 어셈블리는 본 발명에 정의된 바와 같은 접착제 조성물을 사용하여 수행되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 어셈블리는 그때 본 발명에 따른 접착제 조성물의 가교 후에 수득되는 결합된 조인트를 포함한다.
바람직하게는, 본 발명에 따른 어셈블리는 상기에 정의된 바와 같은 밀봉된 탱크 및 운반 구조물의 어셈블리이다. 바람직하게는, 운반 구조물은 선박의 선체이다.
바람직하게는, 유체는 액체, 바람직하게는 액화 가스, 특히 액화 천연 가스 (LNG) 이다.
도 1 은 본 발명의 구현예에 따른 어셈블리의 단면도를 보여준다. 도 1 은 일차 (1) 및 이차 (4) 막 뿐만 아니라 밀봉된 탱크의 일차 (2) 및 이차 (5) 절연 격벽을 보여준다. 상기 절연 격벽 (2) 및 (5) 는 합판의 층, (3) 및 (6) 을 각각 포함한다. 도 1 은 또한 이차 절연 격벽 (5) 의 합판 (6) 과 운반 구조물 (7) 사이에 위치하는 접착제 조성물의 비이드 (8) 를 보여준다. 도 1 은 또한 운반 구조물 (7) 상의 조절 및 고정 스터드 (9) 를 보여준다. 열적 가교를 방지하기 위해 캡 (10) 을 절연시킴으로써 이들 스터드에 대한 접근구는 그때 다시 폐쇄된다. 유사하게, 패널 (11) 사이의 공간은 유리솜으로 채워져 있다. -163℃ 에서 액화 천연 가스의 수송 및/또는 저장의 경우에, 이차 막 (4) 는 대략 -110℃ 의 온도를 갖고, 이차 절연 격벽 (5) 의 합판 층 (6) 은 대략 -25℃ 의 온도를 갖고, 운반 구조물은 +4℃ 내지 +30℃ 범위의 온도를 가질 수 있다.
실시예
본 발명에 따른 여러 접착제 조성물을 제조하고 시험했다.
하기 제품을 사용했다:
- PS1: GENIOSIL® XB502 (Wacker);
- PS2: GENIOSIL® STP-E15 (Wacker);
- PS3: GENIOSIL® STP-E10 (Wacker);
- PS4: MS Polymer® S303H (Kaneka);
- PS5: SPUR+® 1050MM (Momentive);
- PS6: 국제 출원 WO2009/106699 에 기재된 바와 같은 중합체 A (상기에 정의된 바와 같은 화학식 (II) 에 상응하는 중합체, 식 중 R1 은 이소포론 디이소시아네이트 IPDI 를 나타냄);
- PS7: 상기에 정의된 바와 같은 화학식 (IIbis) 에 상응하는 중합체;
- CM1: 0.05 μm 의 입자크기를 갖는 침전 탄산 칼슘 Socal® 312 (Solvay);
- CM2: 3 μm 의 입자크기를 갖는 수산화 알루미늄 Martical® OL104 (Martinwerk);
- CO1: 폴리비닐 클로라이드 Solvin® 373 (Solvay);
- AO: 산화방지제 Irganox® 1010 (BASF);
- CH: 수분 제거제 VTMO® XL10 (Wacker);
- PA: 접착 촉진제 GENIOSIL® GF9 (Wacker);
- Kta1: 디아자바이시클로운데센 촉매 (DBU, Sigma);
- Kta2: TIBKAT® 422 촉매 (Tib Chemicals).
중합체 PS7 의 합성:
단계 (i): 2 개의 말단 기 -NCO 및 하나 이상의 폴리에테르 블록을 포함하는 폴리우레탄의 합성:
g 당 28 mg KOH 의 히드록실가 (0.499 mmol/g 의 등가 -OH 관능기가에 상응함) 를 갖는 83.04 g 폴리에테르 폴리올 Desmophen® 4028 BD (Bayer 로부터 입수가능한, 4000 g/mol 의 몰 질량을 갖는, 폴리프로필렌 글리콜 유형의 디올) 를 교반기, 가열 수단, 온도계가 구비되고 진공 펌프에 연결된 250-ml 폐쇄된 반응기 내에 도입한다. 폴리에테르 폴리올을 탈수하기 위해 전부 80℃ 로 가열하고, 20 mbar 의 감압 하에 1 시간 동안 유지한다.
그 후 0.5 mg 의 아연/비스무스 카르복실레이트 촉매 (Borchers GmbH 사로부터의 Borchi® Kat VP0244) 및 8.79 g 이소포론 디이소시아네이트 IPDI (37.6% 중량/-NCO 기의 중량을 적정함) 를 대기압에서 유지되고 90℃ 의 온도로 조절한 반응기 내에 도입하며, 이와 같이 도입되는 양은 1.9 의 NCO/OH 비율에 상응한다. 폴리에테르 폴리올의 히드록실 관능기의 완전한 소모에 상응하는, 0.406 mmol/g 의 -NCO 함량을 갖는 91.83 g 의 폴리우레탄이 수득될 때까지 중첨가 반응을 4 시간 동안 지속한다 (아민에 의한 전위차 적정이 뒤따름).
단계 (ii): 말단 알콕시실릴 기에 각각 연결된 우레아 관능기에 의해 종결된 폴리우레탄의 합성:
1 의 NCO/NH2 비율에 상응하는, 8.23 g 감마-아미노-n-프로필-트리에톡시실란 (M=221g/mol) 을 단계 (i) 의 마지막에 반응기 내에 도입한다.
그 후 반응이 완료 (적외선 분석에서 -NCO 밴드의 소멸에 의해 탐지됨) 될 때까지 반응기를 불활성 대기 하에 100℃ 에서 1 시간 동안 유지한다.
100.06 g 의 반투명 생성물이 수득된다.
Brookfield RVT 점도계 (23℃ 에서 20 rpm 의 회전 속도 및 스핀들 7 로) 에 의해 측정되는 이의 용융 점도는 85000 mPa.s 이다.
입체 배제 크로마토그래피 또는 GPC ("겔 투과 크로마토그래피") 에 의해 측정되는 이의 수 분자 질량은 22500 Da 이다.
조성물 1 내지 13 을 하기 절차에 따라 제조했다: 각각의 제형의 구성요소 (촉매를 제외함) 를 5 kg 의 용량을 갖는 혼합기 내에 도입하고, 그 후 1500 rpm 에서 30 분 동안 진공 하에 교반한다. 물의 순환은 혼합물의 온도를 최대 30℃ 로 조절하는 것을 가능하게 해준다. 그 후 임의적 촉매(들), 접착 촉진제(들), 수분 제거제(들) 및 산화방지제(들)을 첨가하고, 혼합물을 또다른 10 분 동안 교반한다. 접착제 조성물을 혼합기로부터 추출하고, 밀폐 밀봉된 카트리지에 저장한다.
표 1 은 각각의 접착제 조성물의 총 중량에 대한 각각의 구성요소의 질량 백분율의 비율을 보여준다.
표 1: 접착제 조성물 (중량%)
Figure 112014122794015-pat00009

상기 조성물에 대해, 열기계적 특성을 측정했다. 결과가 하기 표 2 에 제공되어 있다.
표 2: 가교된 접착제 조성물의 열기계적 특성
Figure 112014122794015-pat00010

압축 계수를 표준 ASTM D695 에 따라 측정한다. 시험될 조성물을 Teflon 몰드에 배치함으로써 치수 20 mm x 10 mm x 10 mm 의 블록 형태의 압축 시험편을 생성한다. +23℃ 및 50% 상대 습도에서 15 일의 가교 후에, 시험편을 몰드로부터 제거하고, 표 2 에 제시된 온도에서 유지되는 인클로저 내에 배치하고, 동력계를 사용하여 압축한다.
파단 신율 및 인장 강도를 표준 ISO 527-2 에 따라 측정한다. 시험될 조성물을 Teflon 몰드 내에 배치함으로써 h2-유형 덤벨 시험편을 생성한다. 23℃ 및 50% 상대 습도에서 15 일의 가교 후에, 시험편을 몰드로부터 제거하고, 표 2 에 표시된 온도에서 유지되는 인클로저 내에 배치하고, 동력계를 사용하여 당긴다.
밀도를 표준 ISO 2811-1 에 따라 비중병을 사용하여 측정한다.
각각의 접착제 조성물에 대해, 압축 계수는 온도가 하강할 때 약간 증가하지만, -30℃ 에서 1000 MPa 이하임이 관찰된다.
여러 유형의 퍼티 제형 사이의 비교
하기 퍼티를 시험했다:
- 본 발명에 따른 상기 실시예 11 의 조성물;
- PU2K: WO 2010/052671 의 실시예 C9 에 기재된 바와 같은 2성분 폴리우레탄 퍼티 (수지 R9 및 경화 D9 의 혼합물). 2 가지 성분 R9 및 D9 를 혼합한 후, 2K PU 조성물 중 중합체 및 충전제의 각각의 비율은 50중량% 의 2성분 폴리우레탄 및 50중량% 의 충전제이다;
- 에폭시 2K: 아래 기재된 2성분 에폭시 퍼티. 에폭시 2K 조성물 중 중합체 및 충전제의 각각의 비율은 67중량% 의 2성분 에폭시 및 33중량% 의 충전제이다.
2성분 에폭시 중합체는 일반적으로 운반 구조물 상에서 액화 가스를 수송하는 탱크의 조정에 사용된다.
본 출원에서 시험되는 에폭시 2K 는 아래 정의된 파트 A 및 B 를 100/50 의A/B 비율로 혼합함으로써 수득된다:
파트 A:
- 280 g 에폭시 수지 DER® 331 (Dow Chemicals 로부터 입수가능함);
- 280 g 에폭시 수지 DER® 351 (Dow Chemicals 로부터 입수가능함);
- 4.5 g 가소제 BYK® 080A (BYK 로부터 입수가능함);
- 112 g 폴리우레탄 유연화제 (flexibilizer) Desmocap® 11 (Bayer 로부터 입수가능함);
- 28 g 티타늄 디옥시드 TIONA 595 (공급사 Millenium Chemicals);
- 195 g 침전 탄산 칼슘 SOCAL 312 (Solvay 로부터 입수가능함);
- 56 g 의 글라스 볼 SCOTCHLITE® S38HS (3M 으로부터 입수가능함);
- 44.5 g 건식 실리카 CAB-O-SIL® EH5 (Cabot 로부터 입수가능함).
파트 B:
- 200 g 폴리아미드 가교제 ANCAMIDE® 2353 (Air Products 로부터 입수가능함);
- 233 g 폴리아민 가교제 JEFFAMINE® D400 (Huntsman 으로부터 입수가능함);
- 233 g 폴리아민 가교제 JEFFAMINE® T403 (Huntsman 으로부터 입수가능함);
- 5.3 g 가소제 BYK® 080A (BYK 로부터 입수가능함);
- 13.3 g 접착 촉진제 SILQUEST® A1110 (Momentive 로부터 입수가능함);
- 132.3 g TALC POWDER HAICHENG® No. 2 (Sheng Teai 로부터 입수가능함);
- 100 g 미네랄 충전제 OMYA® BL200 (Omya 로부터 입수가능함);
- 13.3 g 의 글라스 볼 SCOTCHLITE® S38HS (3M 으로부터 입수가능함);
- 66.5 g 건식 실리카 CAB-O-SIL® EH5 (Cabot 로부터 입수가능함).
압축 계수 및 파단 신율을 측정했고, 결과가 하기 표 3 에 제시되어 있다.
표 3: 상이한 퍼티의 열기계적 특성
Figure 112014122794015-pat00011
2성분 폴리우레탄은 온도가 하강할 때 매우 크게 증가하는 압축 계수를 갖는다. 그것의 압축 계수는 0℃ 에서 2500 MPa 이고, -30℃ 에서 4000 MPa 이다.
2성분 에폭시 중합체를 포함하는 조성물은 20℃ 의 온도에서 매우 높은 압축 계수, 1800 MPa 를 갖는다.
그와 대조적으로, 본 발명에서 정의된 접착제 조성물에 포함되어 있는 중합체 PS1 및 PS2 를 포함하는 실시예 11 의 조성물은 20℃ 에서 60 MPa 로부터 -30℃ 에서 230 MPa 까지 상승하는 압축 계수를 갖는다.
물론 본 발명은 기재되고 제시된 실시예 및 구현예에 제한되지 않고, 수많은 변형이 당업자에게 접근가능하다.

Claims (15)

  1. -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물을 어셈블리하기 위해 사용되는 것을 특징으로 하는, 하나 이상의 실릴화된 중합체 및 하나 이상의 필러를 포함하는 접착제 조성물로서,
    상기 실릴화된 중합체는 하기 화학식 (II), (IIbis), (III) 또는 (IV) 의 중합체로부터 선택되는 접착제 조성물:
    Figure 112021032859026-pat00014

    [화학식 (II), (IIbis), (III) 및 (IV)에서:
    - R1 은 방향족 또는 지방족, 선형, 분지형 또는 시클릭일 수 있는 5 내지 15 개의 탄소 원자를 포함하는 2가 탄화수소 라디칼을 나타내고,
    - R3 은 1 내지 6 개의 탄소 원자를 포함하는 선형 또는 분지형 2가 알킬렌 라디칼을 나타내고,
    - R2 는 2 내지 4 개의 탄소 원자를 포함하는 선형 또는 분지형 2가 알킬렌 라디칼을 나타내고,
    - R4 및 R5 는 동일 또는 상이하게, 각각 탄소수 1 내지 4 의 선형 또는 분지형 알킬 라디칼을 나타내고,
    - R6 은 수소 원자, 페닐 라디칼 또는 탄소수 1 내지 6 의 선형, 분지형 또는 시클릭 알킬 라디칼을 나타내고,
    - n 은 화학식 -[OR2]n- 의 폴리에테르 블록의 평균 몰 질량이 300 g/mole 내지 40000 g/mole 의 범위가 되도록 하는 정수이고,
    - m1 은 0 이거나, 또는 중합체의 평균 몰 질량이 500 g/mole 내지 50000 g/mole 의 범위가 되도록 하는 정수이고,
    - m2 는 중합체의 평균 몰 질량이 500 g/mole 내지 50000 g/mole 인 0 이 아닌 정수이고,
    - p 는 0, 1 또는 2 의 정수임].
  2. 제 1 항에 있어서, 가교 접착제 조성물의 압축 계수가 20 ℃ 에서 15 내지 600 MPa 범위인 접착제 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서, 가교 접착제 조성물의 압축 계수가 -30 ℃ 에서 1000 MPa 이하인 접착제 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서, 가교 접착제 조성물이 23 ℃ 에서 3 MPa 이상의 인장 강도를 갖는 접착제 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서, -100 ℃ 이하의 온도에서 유체가 액화 천연 기체인 접착제 조성물.
  6. 제 1 항에 있어서, 운반 구조물이 선박의 선체인 접착제 조성물.
  7. 제 1 항에 있어서, 접착제 조성물이:
    접착제 조성물의 총 중량에 대하여,
    - 30 내지 80 중량% 의 하나 이상의 실릴화된 중합체, 및
    - 20 내지 70 중량% 의 하나 이상의 필러
    를 포함하는 접착제 조성물.
  8. 제 1 항에 있어서, 접착제 조성물이 둘 이상의 상이한 필러를 포함하는 접착제 조성물.
  9. 제 8 항에 있어서, 접착제 조성물이 하나 이상의 무기 필러 및 하나 이상의 유기 필러를 포함하는 접착제 조성물.
  10. 제 1 항에 있어서, 접착제 조성물이 추가로 하나 이상의 촉매를 포함하는 접착제 조성물.
  11. 제 1 항에 있어서, 접착제 조성물이 화학식 (II), (IIbis) 또는 (III) 의 중합체 하나 이상 및 화학식 (IV) 의 중합체 하나 이상을 포함하는 접착제 조성물.
  12. 하기 단계를 포함하는, -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물을 어셈블리하는 방법:
    a) 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 따른 접착제 조성물을 15 ℃ 내지 35 ℃ 범위의 온도 및 20% 내지 70% 범위의 상대 습도에서 탱크의 외부 표면에 도포하는 단계, 및
    b) 운반 구조물의 표면에 탱크의 외부 표면을 붙이는 단계.
  13. 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 따른 접착제 조성물을 사용하여 어셈블리가 수행되는 것을 특징으로 하는, -100 ℃ 이하의 온도에서 유체를 함유하는 탱크 및 선박의 선체, 비행기의 동체 및 컨테이너로부터 선택되는 운반 구조물의 어셈블리.
  14. 삭제
  15. 삭제
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