KR102282880B1 - 리튬 이차 전지 - Google Patents
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Abstract
낙하 충격을 받아도 내부 단락의 발생을 억제할 수 있는 리튬 이차 전지를 제공한다.
바닥이 있는 통 형상의 전지 케이스와, 전지 케이스 내에 띠 형상의 정극과 부극이 세퍼레이터를 개재하여 소용돌이 형상으로 권회되어 이루어지는 편평 형상 권회 전극체 및 비수전해액을 구비한 리튬 이차 전지로서, 상기 전지 케이스의 개구부는 상기 밀봉체로 폐색되어 있으며, 상기 편평 형상 권회 전극체는, 일방의 단면을 상기 바닥부 측에, 타방의 단면을 상기 개구부 측에 배치하도록, 상기 전지 케이스 내에 수납되어 있고, 편평 형상 권회 전극체는, 상기 개구부 측의 상기 단면과, 상기 2개의 폭이 넓은 면이, 테이프에 의해 고정되어 있으며, 전지 케이스의 두께를 c(㎜)로 하고, 상기 리튬 이차 전지의 질량을 m(g)으로 했을 때, m/c>150인 리튬 이차 전지를 제공한다.
바닥이 있는 통 형상의 전지 케이스와, 전지 케이스 내에 띠 형상의 정극과 부극이 세퍼레이터를 개재하여 소용돌이 형상으로 권회되어 이루어지는 편평 형상 권회 전극체 및 비수전해액을 구비한 리튬 이차 전지로서, 상기 전지 케이스의 개구부는 상기 밀봉체로 폐색되어 있으며, 상기 편평 형상 권회 전극체는, 일방의 단면을 상기 바닥부 측에, 타방의 단면을 상기 개구부 측에 배치하도록, 상기 전지 케이스 내에 수납되어 있고, 편평 형상 권회 전극체는, 상기 개구부 측의 상기 단면과, 상기 2개의 폭이 넓은 면이, 테이프에 의해 고정되어 있으며, 전지 케이스의 두께를 c(㎜)로 하고, 상기 리튬 이차 전지의 질량을 m(g)으로 했을 때, m/c>150인 리튬 이차 전지를 제공한다.
Description
본 발명은, 전지 케이스 내에 편평 형상 권회(卷回) 전극체가 봉입된 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
종래부터, 전지 케이스 내에 전극체가 봉입된 밀폐형 전지가 알려져 있다. 이러한 밀폐형 전지로서, 예를 들면 특허 문헌 1에는, 정극 리드체를 가지는 정극과 부극 리드체를 가지는 부극이, 세퍼레이터를 개재하고, 또한 상기 정극 리드체와 상기 부극 리드체가 동(同)방향으로 돌출되도록 겹쳐져, 소용돌이 형상으로 권회되어 이루어지는 편평 형상 권회 전극체가 전지 케이스에 봉입되어 이루어지고, 상기 세퍼레이터는, 열가소성 수지를 주체로 하는 다공질층 (I)와, 내열 온도가 150℃ 이상의 필러를 주체로서 포함하는 다공질층 (II)를 가지고 있으며, 상기 편평 형상 권회 전극체는, 상기 정극 리드체 및 상기 부극 리드체가 돌출되어 있는 단면과, 서로 대향하여 다른 면보다도 폭이 넓은 2매의 측면이 테이프에 의해 고정되어 있고, 상기 전지 케이스의 폭이 40㎜ 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지가 개시되어 있다. 이에 따라, 극도의 고온하에서의 안전성이 우수한 리튬 이차 전지를 제시하고 있다.
또한, 특허 문헌 2에는, 제 1 전극판과 제 2 전극판의 사이에 세퍼레이터가 적층되어 권취(卷取)된 전극 조립체에 대해, 제 1 전극 탭과 제 2 전극 탭 캔 거리에 대해 1/2 이상의 폭을 가지는 전극 조립체 변형 방지체(접착 테이프)가 배치되어 있는 리튬 이차 전지가 개시되어 있다. 이에 따라, 전극 조립체의 팽창 현상을 방지하는 것을 제시하고 있다.
그런데, 상기 서술한 바와 같이 권회 전극체를 이용한 리튬 이차 전지에 대해, 체적당의 에너지 밀도를 향상시키는 것이 요구되고 있다. 체적당의 에너지 밀도를 향상시키기 위해서는, 다양한 수단을 생각할 수 있지만, 그 하나로서 전지 케이스의 두께를 얇게 하는 것을 생각할 수 있다. 전지 케이스의 두께를 얇게 하면, 충방전에 기여하는 부재(정극이나 부극 등)을 동(同)체적으로 보다 많이 탑재할 수 있게 되기 때문에, 에너지 밀도가 향상된다.
한편, 전지 케이스의 두께가 얇아지면, 전지 케이스 자체의 강도가 저하되고, 특히 개구부 부근이 취약해진다고 하는 문제가 있었다. 예를 들면, 낙하 시험을 행하면, 취약한 개구부 부근이 변형되고, 이에 따라 권회 전극체의 단부(端部)로부터 세퍼레이터 등이 말려지거나, 단부가 찌그러지거나 함으로써 리튬 이차 전지의 단락(短絡)이 발생하는 경우가 있었다.
또한, 전지 케이스의 개구부 부근의 변형은, 전지의 중량이 크면 현저하게 발생하고, 전지 케이스의 두께와 전지 질량과의 관계가, 낙하 시험 시의 내부 단락의 발생 수에 크게 영향을 주는 것이, 본 발명의 발명자들의 검토로 알 수 있었다.
본 발명은, 낙하 충격을 받아도 내부 단락의 발생을 억제할 수 있는 리튬 이차 전지를 제공하는 것이다.
본 발명은, 바닥이 있는 통 형상의 전지 케이스와, 전지 케이스 내에 띠 형상의 정극과 부극 및 세퍼레이터를 개재하여 소용돌이 형상으로 권회되어 이루어지는 편평 형상 권회 전극체 및 비수전해액을 구비한 리튬 이차 전지로서, 상기 전지 케이스는 바닥부, 측면부, 개구부를 가지고, 상기 개구부는 상기 밀봉체로 폐색되어 있으며, 상기 편평 형상 권회 전극체는, 대향하는 2개의 단면과, 대향하는 2개의 폭이 넓은 면을 가지고, 상기 편평 형상 권회 전극체는, 일방의 단면을 상기 바닥부 측에, 타방의 단면을 상기 개구부 측에 배치하도록, 상기 전지 케이스 내에 수납되어 있으며, 상기 편평 형상 권회 전극체는, 상기 개구부 측의 상기 단면과, 상기 2개의 폭이 넓은 면이, 테이프에 의해 고정되어 있고, 상기 전지 케이스의 두께를 c(㎜)로 하고, 상기 리튬 이차 전지의 질량을 m(g)으로 했을 때, m/c>150인 것을 특징으로 한다. 이에 따라, 에너지 밀도가 높아도 낙하되어도 내부 단락의 발생을 억제할 수 있는 리튬 이차 전지로 할 수 있다.
본 발명은, 전지 케이스의 두께(c)가 0.27㎜ 이하일 때에 적용하는 것이 바람직하다. 발생하기 쉬운 내부 단락을 보다 억제할 수 있기 때문이다.
본 발명은, m/c>170일 때에, 적용하는 것이 바람직하다. 발생하기 쉬운 내부 단락을 보다 더 억제할 수 있기 때문이다.
본 발명은, 정극은, 정극 리드체를 가지고, 부극은, 부극 리드체를 가지며, 정극 리드체와 부극 리드체는, 상기 편평 형상 권회 전극체의 상기 개구부 측의 상기 단면으로부터 돌출하도록 배치되어 있는 리튬 이차 전지에도 적용할 수 있다. 또한, 그 경우에, 본 발명의 테이프는, 정극 리드체와 상기 부극 리드체의 사이의 상기 단면을 덮도록 배치하는 것이 가능하다.
또한, 본 발명은, 상기 정극 리드체 및 상기 부극 리드체 중, 일방은 상기 편평 형상 권회 전극체의 권회 최내주(最內周)측에 배치되고, 타방은 상기 편평 형상 권회 전극체의 권회 최외주(最外周)측에 배치되는 리튬 이차 전지인 경우에 적용하는 것이 바람직하다. 발생하기 쉬운 내부 단락을 보다 억제할 수 있기 때문이다.
본 발명은, 체적당의 에너지 밀도가 550Wh/L 이상일 때에, 적용하는 것이 바람직하다. 발생하기 쉬운 내부 단락을 보다 억제할 수 있기 때문이다.
본 발명에 의하면, 낙하 충격을 받아도 내부 단락의 발생을 억제할 수 있는 리튬 이차 전지로 할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 실시 양태의 일례를 나타내는 외관 사시도이다.
도 2는, 본 발명의 실시 양태의 일례의 제조 과정을 나타내는 도이다.
도 3은, 본 발명의 실시 양태의 일례를 나타내는 정면도이다.
도 4는, 본 발명의 과제를 설명하는 도이다.
도 5는, 본 발명의 과제를 설명하는 도이다.
도 2는, 본 발명의 실시 양태의 일례의 제조 과정을 나타내는 도이다.
도 3은, 본 발명의 실시 양태의 일례를 나타내는 정면도이다.
도 4는, 본 발명의 과제를 설명하는 도이다.
도 5는, 본 발명의 과제를 설명하는 도이다.
본 발명자들은, 리튬 이차 전지(이하, 전지라고 기재함)의 밀봉체측(전지 케이스 개구측)을 하면으로 했을 때의 낙하 시험에 대해, 전지 케이스의 두께와 전지 질량과의 관계에 있어서, 전지의 단락이 일어나기 쉬운 조건이 있는 것을 발견했다.
그 조건이란, 전지의 질량(m(g))을 전지 케이스의 두께(c(㎜))로 나누었을 때의 값이 150보다 클(ｍ/c>150) 때에, 낙하 시험에 있어서 전지의 단락이 일어나는 빈도가 높아지는 것을 발견했다. 이에 대해 제 1 실시 양태를 이용하여 설명한다.
(제 1 실시 양태)
도 1은 본 발명의 실시 양태의 일례인 각형 리튬 이차 전지의 사시도이다. 리튬 이차 전지(1)는, 바닥이 있는 통 형상의 전지 케이스(2)와, 밀봉체(3)를 가진다. 전지 케이스(2) 및 밀봉체(3)는 알루미늄 또는 알루미늄 합금제이며, 본 실시 형태에서는 전지 케이스(2) 및 밀봉체(3)는 정극과 접속되어 외장체 전체의 극성이 정극이다.
전지 케이스(2)는 바닥부(11), 측면부(12, 13), 및 개구부(14)를 가진다. 개구부(14)는 밀봉체(3)로 폐색되어 있으며, 일반적으로 레이저 용접 등으로 밀봉된다. 측면부는 각각 한 쌍의 폭이 넓은 측면부(13)와 폭이 좁은 측면부(12)로 구성되어 있으며, 폭이 넓은 측면부(13)끼리를 연결하도록 폭이 좁은 측면부(12)가 존재한다. 밀봉체(3)에는 주액 구멍이 설치되어 있고, 주액 구멍을 통하여 비수전해액을 주입한다. 그 후, 주액 구멍을 밀봉하기 위해 주액 덮개(31)가 배치되어 있다. 또한, 필요에 따라 벤트(32)를 형성해도 된다.
리튬 이차 전지(1)는, 전지 케이스(2)의 각 측면부, 바닥부 및 밀봉체로 형성하는 개구부측 모서리부(21, 22)와 바닥부측 모서리부(23, 24)를 가진다.
또한, 밀봉체(3)는 부극 단자(33)를 구비하고 있다. 부극 단자(33)는 밀봉체(3)와 절연 부재로 절연되어 있으며, 후술하는 부극 리드와 전기적으로 접속되어 있다.
도 2는 전지 케이스 내에 수납되는 권회 전극체를 나타낸다. 권회 전극체는, 띠 형상의 부극(60), 정극(70), 세퍼레이터(80)를 겹쳐, 권회축을 P로 하여 권회된다. 띠 형상의 부극(60)은, 부극 집전체(61) 상에 부극 합제층(62)과 부극 리드체(6)를 구비하고 있다. 띠 형상의 정극(70)은, 정극 집전체(71) 상에 정극 합제층(72)과 정극 리드체(7)를 구비하고 있다. 본 실시 형태에서는, 권회체 최내주측에 부극 리드체(6)를, 권회체 최외주측에 정극 리드체(7)를 배치하고 있다. 도 2와 같이 권회 후, 가압함으로써 편평 형상 권회 전극체가 된다.
부극(60)은, 부극 활물질을 함유하는 부극 활물질층(62)을, 구리 등의 금속박제의 부극 집전체(61) 상에 설치한 것이다. 상세하게는, 부극(60)은, 리튬 이온을 흡장·방출 가능한 부극 활물질, 도전 조제 및 바인더 등을 포함하는 부극합제를, 구리박 등으로 이루어지는 부극 집전체(61) 상에 도포하여 건조시킨 후, 롤러 등에 의해 두께 방향으로 가압함으로써 형성된다. 그 후, 니켈이나 구리 등의 부극 리드체(6)를 레이저 용접 등에 의해 고정한다.
부극 활물질로서는, 예를 들면, 리튬 이온을 흡장·방출 가능한 탄소 재료(흑연류, 열분해 탄소류, 코크스류, 유리상 탄소류 등)을 이용하는 것이 바람직하다. 부극 활물질은, 상기 서술의 물질에 한정되지 않는다.
정극(70)은, 리튬 이온을 흡장·방출 가능한 리튬 함유 산화물인 정극 활물질, 도전 조제 및 바인더 등을 포함하는 정극합제를, 알루미늄박 등으로 이루어지는 정극 집전체(71) 상에 도포하여 건조시킨 후, 롤러 등에 의해 두께 방향으로 가압함으로써 형성된다. 그 후, 알루미늄 등의 정극 리드체(7)를 레이저 용접 등에 의해 고정한다.
정극 활물질인 리튬 함유 산화물로서는, 예를 들면, LiCoO2 등의 리튬코발트 산화물이나 LiMn2O4 등의 리튬망간 산화물, LiNiO2 등의 리튬니켈 산화물 등의 리튬 복합 산화물을 이용하는 것이 바람직하다. 또한, 정극 활물질로서, 1종류의 물질만을 이용해도 되고, 2종류 이상의 물질을 이용해도 된다. 또한, 정극 활물질은, 상기 서술의 물질에 한정되지 않는다.
세퍼레이터(80)는, 종래부터 알려져 있는 리튬 이차 전지 등의 전기 화학 소자로 사용되고 있는 폴리올레핀제의 미(微)다공질막 등을 이용할 수 있다.
도 3은 전지 케이스(2)의 폭이 넓은 측면부(13)를 정면으로 하여, 전지 케이스를 투과시킨 상태를 나타내고 있다. 편평 형상 권회 전극체(4)는, 대향하는 2개의 폭이 넓은 면(43)과 대향하는 2개의 단면(개구부측 단면(41)과 바닥부측 단면(42))을 가진다. 도 3에서는 생략하고 있지만, 개구부측 단면(41)과 밀봉체(3)의 사이에, 상부 절연체를 배치해도 된다.
편평 형상 권회 전극체(4)의 개구부측 단면(41)으로부터는, 부극 리드체(6) 및 정극 리드체(7)가 돌출되어 있다. 부극 리드체(6)는 부극 단자(33)와, 정극 리드체(7)는 밀봉체와, 각각 전기적으로 접속되어 있다. 정극 리드체(7)와 부극 리드체(6)의 사이에는, 일방의 폭이 넓은 면(43)으로부터 개구부측 단면(41), 또한 타방의 폭이 넓은 면(43)에 걸쳐, 테이프(5)를 붙임으로써 고정되어 있다.
일반적으로, 전지의 낙하 시험은, 리튬 이차 전지의 6면(도 1에서는 밀봉체(3)가 있는 면, 바닥부(11), 2개의 폭이 넓은 측면부, 2개의 폭이 좁은 측면부)과 4 모서리(도 1에서는 모서리부(21, 22, 23, 24))가 각각 충격을 받도록, 충격을 받는 면을 아래로 하고, 소정의 높이(예를 들면, 1.8m의 높이)로부터 평면 상에 각각 복수회 낙하시키고, 그 후 액누설의 유무나 전압의 변화, 발열 등을 확인하는 것이다.
이 때, 밀봉체가 있는 면이나 개구부측 모서리부를 아래로 하여 낙하시켰을 때에, 전지 케이스의 개구부 부근이 현저하게 변형되는 경우가 있는 것을 알 수 있었다. 도 4를 이용하여 설명한다. 도 4는 전지 케이스의 폭이 좁은 측면부측에서 본 단면도이며, 밀봉체(3)가 있는 면을 아래로 한 도이다. 또한, 전지 케이스 내의 부재는 생략하고 있다.
밀봉체(3)가 있는 면이나 개구부측 모서리부를 아래로 하여 낙하 시험을 행하기 전을 도 4의 A, 낙하 시험 후에 전지 케이스가 변형된 상태를 도 4의 B에 나타낸다. 낙하 시험 전에 있어서는 전지 케이스의 변형은 발견되지 않는다. 한편, 당해 낙하 시험 후에는 전지 케이스의 바닥부(11)의 변형은 거의 없지만, 개구부(14) 부근이 현저하게 변형되는 것을 알 수 있다. 이것은, 구조상 전지 케이스의 개구부(14) 부근의 강도가 가장 취약하기 때문에, 취약한 부분으로부터 변형이 일어나기 쉽기 때문이다.
한편, 낙하 시험에서 전지 케이스에 가해지는 충격력은 변경되지 않고, 전지 케이스의 두께(c)가 충분히 두꺼우면, 전지 케이스의 개구부(14)부근도 충분한 강도를 확보할 수 있기 때문에 도 4의 B와 같이 변형되지 않는다.
낙하 시험에서 전지 케이스에 가해지는 충격력은, 낙하 전의 전지의 위치 에너지에 의존한다. 위치 에너지는, 낙하시키는 전지의 질량×중력 가속도×높이로 산출할 수 있고, 동일한 낙하 시험을 행하는 한은 중력 가속도와 높이는 일정하기 때문에, 낙하시키는 전지의 질량이 커지면 커질수록, 낙하 시험에서 전지 케이스에 가해지는 충격력이 커진다.
그리고, 본 발명자들은 예의 검토한 결과, 전지 케이스의 두께(c(㎜))와 전지의 질량(m(g))이 m/c>150일 때에, 밀봉체가 있는 면, 개구부측 모서리부(21 및 22)를 아래로 하고, 즉 개구부측을 아래로 하여 낙하 시험을 행하면, 도 4의 B와 같은 전지 케이스의 변형이 일어나기 쉬운 것을 발견했다. 또한, m/c>170일 때에, 전지 케이스의 변형이 더 일어나기 쉽다.
전지 케이스의 두께(c)가 얇으면 얇을수록 변형이 일어나기 쉬운 한편, 보다 고용량의 리튬 이차 전지를 얻기 위해, 전지 케이스의 두께(c)를 얇게 하고, 전지의 충방전에 기여하는 재료를 많게 하여, 체적당의 에너지 밀도를 높이는 방법이 이루어지고 있다. 전지 케이스의 두께(c)는 0.27㎜ 이하이면 상기의 전지 케이스의 변형이 일어나기 쉬워지는 한편, 체적당의 에너지 밀도를 높게 할 수 있기 때문에, 본 발명의 적용이 바람직하다. 또한, 전지 케이스의 두께(c)는, 전지로서 최저한의 강도를 확보하기 위해 0.12㎜ 이상인 것이 바람직하다.
전지의 질량(m(g))은, 에너지 밀도 확보의 관점에서, 30g 이상이 바람직하다. 또한, 통상 실현 가능한 전지의 질량으로서, 70g 이하가 바람직하다.
또한, 본 발명에 있어서의 전지 케이스 두께란, 전지 케이스의 폭이 넓은 측면의 개구부에 있어서의 두께를 측정함으로써 얻어지는 것이다.
체적 에너지 밀도는 540Wh/L 이상, 나아가서는 550Wh/L 이상일 때에 본 발명을 적용하는 것이 바람직하다. 이러한 고에너지 밀도를 달성하려고 하면, 전지 케이스의 두께(c)를 종래보다 얇게 하는 것을 생각할 수 있기 때문이다.
체적 에너지 밀도는, 리튬 이차 전지의 정격 용량(Q(Ah)), 평균 전압(V), 셀 체적(L)을 이용하여 산출한다. 우선, 리튬 이차 전지를 25℃에 있어서, 1.0C의 전류값으로 정전류 충전하고, 전압값이 충전 상한 전압에 도달한 후에, 또한 그 충전 상한 전압의 전압값으로 정전압 충전을 행하고, 합계 충전 시간이 2.5시간이 된 시점에서 충전을 종료하여, 만충전 상태로 한다. 충전 후의 리튬 이차 전지에 대해, 0.2C로 방전을 행하고, 전압값이 2.75V에 도달하면 방전을 멈추고 방전 전기량을 구하여, 이 방전 전기량의 96%을 정격 용량(Q(Ah))으로 한다. 충전 상한 전압은, 모든 리튬 이차 전지에 있어서 일정하지 않고 전지의 설계 단계에서 결정하는 것이며, 전지마다 상이하다. 충전 상한 전압은, 4.2V~4.6V의 범위의 것이 일반적으로 설정된다.
평균 전압은, 방전 전기량 측정에서 얻어진 충전 상한 전압―2.75V 사이에서의 방전 용량과 전압을 적분치한 값을 이용했다. 또한, 셀 체적을 산출하기 위해 이용한 셀 두께는, 만충전 상태의 두께를 이용했다.
체적 에너지 밀도(Wh/L)는, 이 정격 용량(Q(Ah))과, 평균 전압(V), 셀의 체적(L)을 이용하여, 정격 용량(Q)×평균 전압(V)/셀 체적(L)으로 구할 수 있다.
도 4의 B와 같이 전지 케이스의 개구부 부근이, 전지의 두께 방향으로 커지는 변형이 일어나면, 편평 형상 권회 전극체의 단면이 데미지를 받기 쉽다. 또한, 전지 케이스의 변형이 일어난 후에도 밀봉체가 있는 면이나 개구부측 모서리부를 아래로 한 낙하 시험을 반복하면, 개구부측 단면이 밀봉체(3)에 접근하는 방향으로의 이동을 하기 때문에, 도 5의 A와 같이 변형부(14D)와, 개구부측 단면의 에지부가 충격을 받으면서 스치게 되므로, 개구부측 단면의 에지부로부터, 세퍼레이터나 정극의 말림이 일어나, 전지 케이스와 극성이 상이한 부극이 접촉함으로써 내부 단락이 발생하는 경우가 있다. 이 때, 리드체 중 적어도 일방이 권회 최외주측에 배치되어 있으면, 그 부분을 기점으로 말림이 일어나는 경우가 있다.
또한, 개구부 부근의 폭이 넓은 면의 대향 거리가 넓어지기 때문에, 도 5의 B와 같이 개구부측 단면이 밀봉체측으로 이동하기 쉬워진다. 그 낙하 시험을 반복하면, 몇 번이나 밀봉체나 혹은 도시하지 않은 상부 절연체에 강하게 닿아 개구부측 단면이 찌그러져, 내부 단락이 발생하는 경우가 있다.
따라서 본 발명의 제 1 실시 양태에서는, 도 3과 같이 편평 형상 권회 전극체의, 개구부측 단면(41)과 2개의 폭이 넓은 면(43)을, 테이프(5)를 붙임으로써 고정한다. 이에 따라, 전지 케이스(2)가 예기치 않게 변형된 경우에 있어서도, 개구부측 단면이 찌그러지는 것을 방지해, 세퍼레이터 등의 말림을 방지하여, 내부 단락의 발생을 방지할 수 있다.
(그 밖의 실시 형태)
예를 들면, 테이프(5)의 부착 위치는 정극 리드체와 부극 리드체의 사이가 아니어도 되고, 각 리드체보다 개구부측 단면의 폭방향 외측에 배치해도 된다. 또한, 테이프(5)를 일방의 폭이 넓은 면(43)으로부터 바닥부측 단면(42), 타방의 폭이 넓은 면(43), 및 개구부측 단면(41)에 걸쳐 부착해도 된다. 테이프(5)는 복수 개 배치해도 된다. 테이프(5)는 각 리드체에 대해 평행하게 부착하지 않아도, 예를 들면 비스듬하게 붙여도 된다.
[실시예]
상기 서술의 구성을 가지는 리튬 이차 전지의 효과를 확인하기 위한 시험을 행했다. 구체적으로는, 이하와 같은 실시예, 비교예 및 참고예의 리튬 이차 전지를 제작하여, 당해 리튬 이차 전지의 낙하 시험을 행한 후, 내부 단락의 발생 수를 확인했다.
(실시예 1)
<정극의 제작>
정극 활물질인 코발트산 리튬 96질량부와, 결착제인 폴리불화비닐리덴(PVDF)을 10질량％의 농도로 포함하는 Ｎ-메틸-2-피롤리돈(NMP) 용액 20질량부와, 도전 조제인 인조 흑연 1질량부 및 케첸 블랙 1질량부를, 이축 혼련기를 이용하여 혼련하고, 또한 NMP를 더해 점도를 조절하여, 정극합제 함유 페이스트를 조제했다.
상기 정극합제 함유 페이스트를, 알루미늄박(정극 집전체)의 양면에 도포한 후, 건조를 행하여, 알루미늄박의 양면 또는 편면에 정극 활물질층을 형성했다. 그 후, 정극 활물질층의 프레스 처리를 행함으로써, 당해 정극 활물질층의 두께 및 밀도를 조절함과 함께, 알루미늄박의 노출부에 니켈제의 정극 리드체를 용접하여, 띠 형상의 정극을 제작했다.
<부극의 제작>
평균 입자경(D)의 50%가 16㎛인 부극 활물질의 흑연 97.5질량부와, 결착제인 스티렌부타디엔고무(SBR): 1.5질량부와, 증점제인 카르복시메틸셀룰로오스(CMC): 1질량부에, 물을 더해 혼합하여, 부극합제 함유 페이스트를 조제했다.
상기 부극합제 함유 페이스트를, 구리박(부극 집전체)의 양면에 도포한 후, 건조를 행하여, 구리박의 양면에 부극 합제층(부극 활물질층)을 형성했다. 그 후, 부극 활물질층의 프레스 처리를 행함으로써, 당해 부극 활물질층의 두께 및 밀도를 조절함과 함께, 구리박의 노출부에 니켈제의 부극 리드체를 용접하여, 띠 형상의 부극을 제작했다.
<비수전해질의 조제>
에틸렌카보네이트(EC)과 디에틸카보네이트(DEC)와의 용적비 3:7의 혼합 용매에, LiPF6을 1.1mol/L의 농도로 용해시켜, 플루오로에틸렌카보네이트(FEC)를 2.0질량％가 되는 양, 및 비닐렌카보네이트(VC)를 2.0질량％가 되는 양으로, 각각 첨가하여, 비수전해질을 조제했다.
<전지의 조립>
상기 띠 형상의 정극을, 폴리에틸렌제의 세퍼레이터를 사이에 끼우도록 상기 띠 형상의 부극에 겹친 상태로, 도 2와 같이 권회한 후, 편평 형상이 되도록 가압하여 편평 형상 권회 전극체를 얻었다. 이 편평 형상 권회 전극체의 정극 리드체와 부극 리드체의 사이에, 도 3에 나타내는 바와 같이 테이프를 부착했다.
이어서, 도 3과 같이 외형 치수가 두께 56㎜, 폭 42㎜, 높이 96㎜, 케이스 두께가 0.27㎜의 알루미늄 합금제의 각형의 전지 케이스 내에 상기 전극체를 삽입하고, 리드체의 용접을 행함과 함께, 알루미늄 합금제의 밀봉체를 전지 케이스의 개구부에 용접했다. 그 후, 밀봉체에 설치된 주입 구멍으로부터 상기 비수전해질을 주입하고, 1시간 정치한 후, 주입구를 밀봉했다. 그 후, 활성화 공정을 거쳐, 도 1에 나타내는 구조의 리튬 이차 전지를 얻었다. 이 때의 전지 질량은 56.9g이며, m/c는 221이었다. 또한, 상기 서술한 방법으로 체적 에너지 밀도를 구한 바, 549Wh/L였다.
(실시예 2)
외형 치수가 두께 53㎜, 폭 51㎜, 높이 72㎜, 케이스 두께가 0.24㎜의 알루미늄 합금제의 각형의 전지 케이스를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 이차 전지를 제작했다. 이 때의 전지 질량은 45.8g이며, m/c는 191이었다. 또한, 상기 서술한 방법으로 체적 에너지 밀도를 구한 바, 574Wh/L였다.
(실시예 3)
외형 치수가 두께 46㎜, 폭 37㎜, 높이 83㎜, 케이스 두께가 0.19㎜의 알루미늄 합금제의 각형의 전지 케이스를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 이차 전지를 제작했다. 이 때의 전지 질량은 35.0g이며, m/c는 184였다. 또한, 상기 서술한 방법으로 체적 에너지 밀도를 구한 바, 627Wh/L였다.
(실시예 4)
외형 치수가 두께 51㎜, 폭 57㎜, 높이 61㎜, 케이스 두께가 0.25㎜의 알루미늄 합금제의 각형의 전지 케이스를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 이차 전지를 제작했다. 이 때의 전지 질량은 41.7g이며, m/c는 167이었다. 또한, 상기 서술한 방법으로 체적 에너지 밀도를 구한 바, 627Wh/L였다.
(비교예 1)
테이프를 부착하지 않은 것 이외는 실시예 1과 동일하게 하여 편평 형상 권회 전극체를 제작하고, 이 편평 형상 권회 전극체를 이용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 이차 전지를 제작했다.
(비교예 2)
테이프를 부착하지 않은 것 이외는 실시예 4와 동일하게 하여 편평 형상 권회 전극체를 제작하고, 이 편평 형상 권회 전극체를 이용한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 이차 전지를 제작했다.
(참고예 1)
테이프를 부착하지 않은 것 이외는 실시예 1과 동일하게 하여 편평 형상 권회 전극체를 제작했다. 편평 형상 권회 전극체를 이용하여, 외형 치수가 두께 41㎜, 폭 51㎜, 높이 68㎜, 케이스 두께가 0.27㎜의 알루미늄 합금제의 각형의 전지 케이스를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 이차 전지를 제작했다. 이 때의 전지 질량은 34.0g이며, m/c는 126이었다. 또한, 상기 서술한 방법으로 체적 에너지 밀도를 구한 바, 569Wh/L였다.
<낙하 시험>
상기 서술한 바와 같이 제작한 실시예, 비교예 및 참고예의 리튬 이차 전지를 각각 10개 준비하고, 각각을 25℃ 환경하에서 1.0C로 충전 상한 전압에 도달할 때까지 정전류 충전을 행한 후, 충전 상한 전압으로 합계 충전 시간이 2.5시간이 될 때까지 정전압 충전을 행하여 만충전 상태로 했다. 각각의 전지의 충전 상한 전압은 표 1에 나타낸다.
각 리튬 이차 전지에 대해 버니어 캘리퍼스로 두께 치수를 측정하고, 전압계로 전압을 측정한 후에 낙하 시험을 행했다. 낙하 시험은, 각 리튬 이차 전지를, 당해 전지의 밀봉체가 있는 면을 아래로 하여 높이 1.8m의 위치로부터 평면 상에 낙하시키고, 계속해서 당해 전지의 일방의 개구부측 모서리부를 아래로 하여 동일한 조건으로 낙하, 또한 당해 전지의 타방의 개구부측 모서리부를 아래로 하여 동일한 조건으로 낙하를 1사이클로 하고, 이것을 15사이클 반복했다.
그 후, 각 전지 전지 케이스의 개구부 부근의 변형의 유무를 조사하기 위해, 전지의 개구부 부근의 전지의 두께가 가장 커진 개소를 버니어 캘리퍼스로 측정하면서 특정하고, 가장 전지 두께가 큰 개소가 낙하 시험 전의 두께와 비교해 5% 이상의 두께 증가가 있었던 전지의 개수를 셌다. 또한, 낙하 시험 후의 전지의 전압이 낙하 시험 전의 전압과 비교하여, 30mV 이상의 감소가 있었던 것을 내부 단락의 발생으로 간주하고, 내부 단락이 일어난 전지의 수를 셌다. 그 결과를 표 1에 나타낸다.
표 1에 나타내는 바와 같이, m/c>150을 충족시키지 않는 리튬 이차 전지는, 애당초 낙하 시험으로 전지 케이스의 개구부 부근에서의 변형이 일어나기 어렵고, 전지 케이스의 변형에 기인하는 내부 단락도 마찬가지로 일어나지 않았다.
(참고예 1)
한편, m/c>150의 리튬 이차 전지는, 전지 케이스의 변형이 일어나기 쉽고, m/c>170에서 더 변형이 일어나기 쉬운 것을 알 수 있다. 한편, 전지 케이스의 변형이 일어났다고 해도, 편평 형상 권회 전극체의 개구부측의 단면과 2개의 폭이 넓은 면이, 테이프에 의해 고정되어 있으면, 내부 단락의 발생을 억제할 수 있다.
따라서, m/c>150일 때에, 편평 형상 권회 전극체의 개구부측의 단면과 2개의 폭이 넓은 면이, 테이프에 의해 고정되어 있으면, 전지 케이스의 변형이 일어났다고 해도, 내부 단락의 발생을 억제할 수 있다.
본 발명은, 바닥이 있는 통 형상의 전지 케이스와, 전지 케이스 내에 띠 형상의 정극과 부극이 세퍼레이터를 개재하여 소용돌이 형상으로 권회되어 이루어지는 편평 형상 권회 전극체 및 비수전해액을 구비한 리튬 이차 전지에 이용 가능하다.
1 리튬 이차 전지
2 전지 케이스
3 밀봉체
4 편평 형상 권회 전극체
5 테이프
14 개구부
41 개구부측 단면
43 폭이 넓은 면
60 부극
70 정극
80 세퍼레이터
2 전지 케이스
3 밀봉체
4 편평 형상 권회 전극체
5 테이프
14 개구부
41 개구부측 단면
43 폭이 넓은 면
60 부극
70 정극
80 세퍼레이터
Claims (7)
- 바닥이 있는 통 형상의 전지 케이스와,
전지 케이스 내에 띠 형상의 정극과 부극이 세퍼레이터를 개재하여 소용돌이 형상으로 권회되어 이루어지는 편평 형상 권회 전극체 및 비수전해액을 구비한 리튬 이차 전지로서,
상기 전지 케이스는 바닥부, 측면부, 개구부를 가지고,
상기 개구부는 밀봉체로 폐색되어 있으며,
상기 상기 편평 형상 권회 전극체는, 대향하는 2개의 단면과, 대향하는 2개의 폭이 넓은 면을 가지고,
상기 편평 형상 권회 전극체는, 일방의 단면을 상기 바닥부 측에, 타방의 단면을 상기 개구부 측에 배치하도록, 상기 전지 케이스 내에 수납되어 있으며,
상기 편평 형상 권회 전극체는, 상기 개구부 측의 상기 단면과, 상기 2개의 폭이 넓은 면이, 테이프에 의해 고정되어 있고,
상기 전지 케이스의 두께를 c(㎜)로 하고, 상기 리튬 이차 전지의 질량을 m(g)으로 했을 때, m/c>150인 리튬 이차 전지. - 제 1 항에 있어서,
전지 케이스의 두께(c)는, 0.27㎜ 이하인 리튬 이차 전지. - 제 1 항에 있어서,
m/c>170인 리튬 이차 전지. - 제 1 항에 있어서,
상기 정극은, 정극 리드체를 가지고,
상기 부극은, 부극 리드체를 가지며,
상기 정극 리드체와 상기 부극 리드체는, 상기 편평 형상 권회 전극체의 상기 개구부 측의 상기 단면으로부터 돌출되도록 배치되어 있는 리튬 이차 전지. - 제 4 항에 있어서,
상기 테이프는, 상기 정극 리드체와 상기 부극 리드체의 사이의 상기 단면을 덮도록 배치되는 리튬 이차 전지. - 제 4 항에 있어서,
상기 정극 리드체 및 상기 부극 리드체 중, 일방은 상기 편평 형상 권회 전극체의 권회 최내주측에 배치되고, 타방은 상기 편평 형상 권회 전극체의 권회 최외주측에 배치되는 리튬 이차 전지. - 제 1 항 또는 제 4 항에 있어서,
체적당의 에너지 밀도가, 550Wh/L 이상인 리튬 이차 전지.
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