KR102220580B1

KR102220580B1 - 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 함유하는 화장료 조성물

Info

Publication number: KR102220580B1
Application number: KR1020190067512A
Authority: KR
Inventors: 하서은; 박서연; 백승원; 최재환; 이승지; 김용재
Original assignee: 주식회사 인투바이오
Priority date: 2018-06-11
Filing date: 2019-06-07
Publication date: 2021-02-25
Also published as: KR20190140407A

Abstract

본 발명은 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 함유하는 화장료 조성물에 관한 것으로서, 본 발명에 따른 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 항염, 항산화 및 피부미백 효과가 우수하여 이를 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물은 항염, 항산화 및 피부미백용 화장품으로 유용하게 사용될 수 있다.

Description

떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 함유하는 화장료 조성물{Cosmetic composition containing botanical extract complex}

본 발명은 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물을 함유하는 화장료 조성물에 관한 것으로, 구체적으로는 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무의 혼합추출물을 함유하여 우수한 항염 활성, 항산화 활성 및 미백 활성을 나타내는 화장료 조성물에 관한 것이다.

식생활이나 대기, 수질환경 등이 변화함에 따라 현대인들에게 피부염 즉 피부소양증의 발생이 증가하고 있다. 염증반응은 외부 자극에 대한 신체조직의 방어기작으로서 외부로부터 발생한 물리적, 화학적 자극에 의한 신체 손상을 회복하려는 기전이다. 증상이 심한 피부소양증의 일차치료제로는 항염 효과가 있는 국소 코르티코스테로이드(topical corticosteroids) 제제를 사용할 수 있으나 부작용 등으로 장기간 사용이 불가하다.

멜라닌(melanin)은 표피 기저층에 존재하는 멜라닌 세포(melanocyte) 내의 멜라노좀(melanosome)이라고 하는 세포소기관에서 생합성된다. 멜라닌은 멜라노좀에서 합성된 후 멜라닌 세포의 수지상 돌기를 통해 각질형성세포(keratinocyte)를 거쳐 피부 각질층으로 이동한다(Gilchrest & Eller, 1999; Taylor, 2002). 이러한 멜라닌의 생성은 외부환경인 자외선 등으로부터 피부를 보호하는 중요한 피부 방어기작 중 하나이다. 그러나 멜라닌이 과발현 되면 피부 표면에 침착되어 주근깨, 기미, 피부반점 등의 색소침착을 유발하고 동시에 피부의 생리기능이 떨어져 흑색종으로 발달되기도 한다.

오랫동안 자외선에 피부가 노출되면 멜라닌 생성 유도 인자인 α-MSH이 각질세포에서 분비된다. α-MSH이 자극원으로서 melanocortin 1 receptor (MC1R)에 붙게 되면 세포 내에서 adenylate cyclase (AC)가 활성화되면서 동시에 cyclic adenosine monophosphate(cAMP)의 농도가 증가하여 protein kinase A (PKA)에 의해 tyrosinase가 활성화 된다(Thody & Graham, 1998). Tyrosinase는 아미노산의 일종인 L-tyrosine에서 dopaquinone으로 전환되는 과정에서 이를 촉진하는 중요한 효소이며, eumelanin과 pheomelanin의 합성에 모두 관여한다(Esposito et al., 2013; Ryu, 2011). 따라서 tyrosinase 활성을 억제하는 물질에 대한 연구가 미백 화장품 소재 개발 연구의 중요한 부분을 차지하고 있다.

현재까지 멜라닌 합성의 중요한 인자로 알려져 있는 tyrosinase를 억제하는 대표적인 물질로는 알부틴(arbutin), 코직산(kojic acid), 하이드로퀴논(hydroquinone), 비타민 C(vitamin C) 등이 있다. 특히 알부틴은 tyrosinase 활성 억제 기능과 더불어 5,6-dihydroxyindole-2-carboxylic acid(DHICA) polymerase 활성으로 인한 멜라노좀 생성 억제 효과도 가지고 있다고 알려져 있다(Chakraborty et al., 1998). 하지만 이들 물질들에 대한 안정성 및 안전성에 대한 문제점, 그리고 부작용에 대한 연구들이 나오면서 계속해서 논란이 일어나고 있다.

최근 웰빙(well-being) 및 로하스(lifestyles of health and sustainability, LOHAS)가 트렌드로 부상하고, 자연 친화적 환경에서의 건강한 삶을 추구함에 따라 기존의 피부 염증 완화 및 멜라닌 생성 억제 소재들이 가지고 있는 문제점들을 극복하고 보다 안전하고 우수한 효과를 갖는 소재를 탐색하기 위하여 천연물 유래 소재들에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.

이에 본 발명자들은 상기한 문제점을 해결하고자 천연소재들로부터 항염, 항산화 및 미백 효능을 평가 확인하고 이에 따라 피부 안전성이 확보된 새로운 천연 항염, 항산화 및 미백 화장료 조성물을 개발하고자 하였으며, 이에 본 발명을 완성하였다.

(0001) 대한민국 공개특허 10-2008-0079016 (2008.08.29) (0002) 대한민국 공개특허 10-2016-0020144 (2016.02.23) (0003) 대한민국 공개특허 10-2013-0046995 (2013.05.08)

본 발명은 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물을 함유하여 항염, 항산화 및 미백 효과가 우수한 화장료 조성물을 제공하는데 목적이 있다.

상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따르면, 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 함유하는 화장료 조성물이 제공된다. 상기 추출물은, 물, 탄소수 1 내지 4의 무수 또는 함수알코올, 에틸아세테이트, 아세톤, 글리세린, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 부틸렌글리콜로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 추출용매로 추출하여 제조되는 것이다.

상기 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물이 각각 1~10:1~10:1~10의 중량비로 혼합되어 이루어지는 것이며, 더욱 바람직하게는 1~2:1~2:1~2의 중량비로 혼합되어 이루어지는 것이다.

상기 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 상기 화장료 조성물 전체 중량에 대하여 0.001 ~ 20 중량% 포함되는 것이 바람직하다.

상기 화장료 조성물은 항염, 항산화 및 피부미백용인 것을 특징으로 한다.

상기 화장료 조성물은 스킨로션, 스킨 소프너, 스킨토너, 아스트린젠트, 로션, 밀크로션, 모이스처 로션, 영양로션, 맛사지 크림, 영양크림, 모이스처 크림, 핸드크림, 에센스, 팩, 비누, 샴푸, 클렌징폼, 클렌징로션, 클렌징크림, 바디로션, 바디클렌저, 유액, 프레스파우더, 루스파우더 또는 아이섀도의 제형으로 이루어질 수 있다.

본 발명에 따른 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 피부 염증완화 및 미백활성이 우수하므로, 이를 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물은 항염, 항산화 및 미백용 화장품으로 유용하게 사용될 수 있다.

도 1은 본 발명의 실시예 1에 따른 혼합추출물의 항산화활성 시험결과를 나타내는 그래프이다.
도 2는 본 발명의 실시예 1에 따른 혼합추출물의 항염활성 시험결과를 나타내는 그래프이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따른 혼합추출물의 미백활성 시험결과를 나타내는 그래프이다.

이하, 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.

본 발명은 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 유효성분으로 함유하는 화장료 조성물에 관한 것이다.

본 발명 화장료 조성물의 유효성분 중의 하나인 떡버들(Salix hallaisanensis)은 버드나무목 버드나무과의 낙엽 소교목이다. 한라산에서 처음 발견되었으며 높이 6m 정도이고 어린 가지에 비단같은 털이 있다. 잎은 어긋나고 달걀 모양 또는 타원형이며 길이 3∼14cm로 가장자리는 밋밋하거나 뚜렷하지 않은 톱니가 있다. 잎 앞면에는 주름이 많고 뒷면에는 흰색이 돈다. 꽃은 단성화이고 노란색이며 4월에 지난해 가지에서 핀다. 꽃대에는 털이 있고 수술은 2개이고 수술대 기부에 털이 있다. 열매는 5월에 익는다. 잎이 두껍고 크기 때문에 떡버들이라고 한다. 적갈색이 도는 커다란 겨울눈과 커다란 꽃이삭은 관상적 가치가 풍부하지만 아직 활용되지 못하고 있다. 잎이 거꾸로 선 바소꼴 또는 타원형이고 길이가 3~17cm, 너비는 7~60mm이며 뒷면에 털이 없는 것을 긴잎떡버들(var. longifolia)이라고 한다.

우리나라에 자생하는 Salix속 식물로는 떡버들 외에 왕버들(Salix chaenomeloides Kimura var. chaenomeloides), 쪽버들(Salix maximowiczii Kom.), 버드나무(Salix koreensis Andersson), 능수버들(Salix pseudolasiogyne H.Lev.), 제주산버들(Salix blinii H.Lev.) 등 30여종이 분포한다.

Salix속 식물에 대한 연구는 주로 유럽 및 일본에서 단일 페놀성 배당체로서 성분연구가 수행되어 왔다. 떡버들은 우리나라가 원산지인 식물로서, 건조한 곳에 자라는 식물이며, 산중턱 이상의 기온이 낮은 곳에 자생하므로 다른 Salix 속 식물과는 다른 성분이 함유되어 있을 것으로 예상되어 왔다.

눈향나무(Juniperus chinensis var. sargentii)는 측백나무과의 상록 침엽 관목이다. 누운향나무·참상나무·눈상나무라고도 한다. 높은 산의 바위틈에서 자란다. 원줄기가 비스듬히 서거나 땅바닥으로 벋는다. 향나무와 비슷하나 옆으로 자라고 가지가 꾸불꾸불하다. 잎은 어릴 때는 날카로운 바늘잎이지만 섬향나무처럼 찌르지 않으며 늙으면 비늘잎만으로 되는데, 맥보다 넓은 흰 줄이 2개 있고 뒷면은 푸른빛을 띤 녹색이다. 비늘잎은 작은가지에 번갈아 마주나고 마름모꼴이며 끝이 둥글다.

꽃은 5월에 피며 암수한그루이다. 수꽃은 달걀 모양이고 길이는 2mm이며 암꽃은 공 모양으로 가지 끝에 달린다. 열매는 구과로 다음해 10월에 익는다. 푸른 빛을 띠고 공 모양이며 달걀 모양의 종자가 1∼3개씩 들어 있다. 주로 관상용으로 심겨 지며, 한국, 일본, 타이완, 사할린섬 등에 분포한다.

함박꽃나무(Magnolia sieboldii)는 목련과의 낙엽소교목이다. 함백이꽃, 함박이, 옥란, 천녀목란, 천녀화라고도 한다. 산골짜기의 숲속에서 자란다. 높이 7m로 원줄기와 함께 옆에서 많은 줄기가 올라와 군생한다. 가지는 잿빛과 노란빛이 도는 갈색이며 어린 가지와 겨울눈에 눈털이 있다.

잎은 어긋나고 달걀을 거꾸로 세운 듯한 모양 또는 달걀을 거꾸로 세운 듯한 모양의 긴 타원형이다. 잎 끝이 급히 뾰족해지며 가장자리가 밋밋하고 뒷면은 회색빛이 도는 녹색으로 맥 위에 털이 있다. 꽃은 5∼6월에 흰색의 양성(兩性)으로 피고 잎이 난 다음 밑을 향하여 달리며 향기가 있다. 꽃은 지름 7∼10cm로서 꽃잎은 6∼9개이고 수술은 붉은빛이 돌며 꽃밥은 밝은 홍색이다. 열매는 타원형 골돌과로 길이 3∼4cm로 9월에 익으면 실에 매달린 종자가 나온다. 관상용으로 심으며 민간에서는 수피를 건위제, 구충제 등으로 약용한다. 한국, 일본, 중국 북동부에 분포한다.

본 발명에서 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무는 정제수로 깨끗이 세척하여 사용하며, 추출 방법에 따라 건조시켜 세절하거나 가루로 만들어 사용하는 것이 바람직하다. 본 발명에 있어서 떡버들은 잎이 사용되고, 눈향나무는 줄기 및/또는 가지가 사용될 수 있으며, 함박꽃나무는 줄기 및/또는 가지가 사용될 수 있다. 본 발명의 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물의 제조에 사용되는 추출용매로는 물, 탄소수 1 내지 4의 무수 또는 함수알코올, 에틸아세테이트, 아세톤, 글리세린, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 부틸렌글리콜로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 사용할 수 있다.

본 발명의 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물은 통상의 기술자에게 알려진 공지된 추출법에 의해 제조될 수 있다. 또한 본 발명의 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물은 추출 용매로 추출한 추출액을 감압 농축한 농축액, 농축액을 동결 건조한 분말 또는 농축액을 분무 건조하여 건조한 분말일 수 있다.

본 발명 화장료 조성물의 유효성분으로서의 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물이 각각 1~10:1~10:1~10의 중량비로, 더욱 바람직하게는 1~2:1~2:1~2의 중량비로 혼합되어 이루어지는 것이다. 상기 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 건조된 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무를 혼합한 후 추출하여 제조될 수 있다.

떡버들 추출물, 눈향나무 추출물 및 함박꽃나무 추출물 각각의 항염, 항산화 및 피부미백 활성이 우수하게 나타나지만, 상기 추출물들의 혼합추출물에서 더욱 우수한 항염, 항산화 및 피부미백 활성을 확인할 수 있었다. 그러므로 상기 화장료 조성물은 항염, 항산화 및 피부미백용 화장품으로 사용될 수 있다.

또한, 각 제형의 화장료 조성물에 있어서, 상기의 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물 외에 다른 성분들을 기타 화장료의 제형 또는 사용목적 등에 따라 임의로 선정하여 배합할 수 있다. 예를 들어, 착색제(색소), 착향제(향료), 현탁화제, 유화제, 용해보조제, 안정제, 등장제, pH조절제, 점도조절제, 용제 등을 포함할 수 있다.

[실시예]

이하, 본 발명을 실시예 및 시험예를 통하여 더욱 상세히 설명한다.

제조예 1: 떡버들 추출물의 제조

떡버들 잎을 세척 건조한 후 중량대비 10배의 70% 에탄올을 이용하여 5일간 상온에서 추출 및 여과를 총 3회 반복 실시 후, 이를 모두 모아 감압 농축하여 농축액 약 18g을 얻었다.

제조예 2: 눈향나무 추출물의 제조

눈향나무의 줄기를 세척 건조한 후 중량대비 10배의 70% 에탄올을 이용하여 5일간 상온에서 추출 및 여과를 총 3회 반복 실시 후, 이를 모두 모아 감압 농축하여 농축액 약 25g을 얻었다.

제조예 3: 함박꽃나무 추출물의 제조

함박꽃나무의 줄기를 세척 건조한 후 중량대비 10배의 70% 에탄올을 이용하여 5일간 상온에서 추출 및 여과를 총 3회 반복 실시 후, 이를 모두 모아 감압 농축하여 농축액 약 16g을 얻었다.

실시예 1~4: 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물의 제조

상기 제조예에서 제조된 추출물들을 하기 표 1의 비율로 혼합하여 혼합추출물을 제조하였다.

시험예 1: DPPH법을 이용한 항산화 효과 시험

상기 실시예의 추출물들에 대한 항산화 효과를 확인하기 위하여 아래와 같이 시험하였다.

Free radical 소거활성은 DPPH를 이용하였다. 메탄올에 용해시킨 150 uM의 1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl(DPPH) 용액 100ul에 에탄올 100ul를 첨가하여 음성 대조군으로 사용하였고 농도별(10, 50, 100, 500μg/mL)로 희석한 제조예 및 실시예의 시료들을 100ul 첨가하여 섞은 다음 37도에서 30분간 반응시킨 후 Spectrophotometer로 520nm에서 흡광도를 측정하였다. 양성대조군으로는 ascorbic acid를 사용하였다. 결과값은 DPPH가 환원되어 흡광도가 감소하는 정도를 음성대조군과 비교하여 Free radical 소거활성율을 측정하였다.

그 결과를 하기 표 2 및 도 1(실시예 1)에 나타내었다.

상기 표 2와 도 1에서 확인되는 바와 같이 상기 실시예의 혼합추출물은 농도의존적인 항산화능을 나타내었으며, 실시예 1의 혼합추출물은 가장 우수한 항산화능을 나타내었다.

시험예 2: 항염활성 시험

상기 제조예와 실시예의 추출물들에 대해 항염 활성 평가를 다음과 같은 방법으로 수행하였다.

먼저, 대식세포주인 RAW 246.7 세포를 10% Fetal bovine serum(FBS), 1% Penicillin/streptomycin(P/S)이 함유된 Dulbecco's modified eagle medium(DMEM) 배지를 사용하여 37℃, 5% CO₂ 조건의 항온 배양기에서 배양을 하였다. 세포를 48well culture plate에 well 당 6 × 10⁴ 세포를 처리하고 24시간 배양하였다. 배양 후 농도별(5, 100, 200μg/mL)로 희석한 제조예 및 실시예의 시료들을 처리하고 1시간 후에 Lipo poly saccharide(LPS)를 1μg/mL의 농도로 각 well에 처리한 후 22시간 추가 배양하였다. 배양이 완료되면 세포배양액 100μL와 Griess 시약[1%(w/v) sulfanilamide, 0.1% N-1-napthylethylene diamine in 2.5% (w/v) phosphoric acid] 100μL을 혼합하여 96 well plate에서 10분 동안 반응시킨 후 540nm에서 흡광도를 측정하였다. 아질산염 나트륨(Sodium nitrate)를 이용해 표준곡선을 구하고 이를 이용해 생성된 아질산염 값을 산출하여, 그 결과를 표 3 및 도 2(실시예 1)에 나타내었다. L-NMMA를 대조예로 하였다.

상기 표 3 및 도 2에서 확인되는 바와 같이 제조예 1의 떡버들 추출물, 제조예 2의 눈향나무 추출물 및 제조예 3의 함박꽃나무 추출물에서도 항염 활성을 확인할 수 있지만, 본 발명 실시예 1 내지 4의 혼합추출물에서 더 우수한 항염 활성을 나타내어, 혼합에 따른 상승작용이 있음을 알 수 있다.

시험예 3: 미백활성 확인

상기 제조예와 실시예의 추출물들에 대해 미백 활성을 다음과 같은 방법으로 평가하였다.

먼저, 상기 제조예 및 실시예의 추출물들에 하이드로퀴논 수용액과 함께 각각 악성 멜라닌 종양 세포(B-16 mouse melanoma cell)의 배지에 첨가하여 3일간 배양한 후, 트립신을 처리하여 세포들을 배양 용기로부터 떼어내 원심분리한 후 멜라닌을 추출하였다. 여기에 수산화나트륨 용액(1N농도) 1ml을 가하여 10분간 끓여 멜라닌을 녹이고 분광광도계를 이용하여 400nm에서의 흡광도를 측정하여 생성된 멜라닌의 양을 단위 세포수당 흡광도로 나타내는 방법으로 수행하였다. 상기 실험을 3회 이상 반복하여 측정하였으며, 대조군에 대한 상대적인 멜라닌 생성량을 저해율(%)로 계산하였고, 그 결과를 표 4 및 도 3(실시예 1)에 나타내었다.

상기 표 4 및 도 3에서 확인되는 바와 같이, 본 발명 실시예 1 내지 4의 혼합추출물의 경우 제조예의 추출물들에 비하여 매우 우수한 melanogenesis 저해 활성을 나타내었다.

제형 실시예 1: 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 함유하는 세럼의 제조

혼합추출물(실시예 1)을 함유한 세럼을 하기의 표 5의 조성 및 함량으로 통상의 방법에 따라 제조하였다.

제형 실시예 2: 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 함유하는 크림의 제조

혼합추출물(실시예 1)을 함유하는 크림을 하기의 표 6의 조성 및 함량으로 통상의 방법에 따라 제조하였다.

Claims

떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 추출물이 각각 동일 중량비로 혼합되어 이루어지는 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물을 함유하는 항염, 항산화 및 피부미백용 화장료 조성물.
제1항에 있어서, 상기 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 물, 탄소수 1 내지 4의 무수 또는 함수알코올, 에틸아세테이트, 아세톤, 글리세린, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 부틸렌글리콜로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 추출용매로 추출하여 제조되는 것임을 특징으로 하는 화장료 조성물.
삭제
제1항에 있어서, 상기 떡버들, 눈향나무 및 함박꽃나무 혼합추출물은 상기 화장료 조성물 전체 중량에 대하여 0.001 ~ 20 중량% 포함되는 것임을 특징으로 하는 화장료 조성물.
삭제