KR102053239B1 - 고용량의 전극을 포함하는 이차전지의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이차전지용 전극을 제조하는 방법으로서, (a) 미코팅부를 사이에 두고 코팅부들이 위치되도록, 전극 합제(electrode mix)와 용매(solvent)를 포함하는 전극 슬러리를 전극 시트 상에 부분적으로 도포하는 과정; (b) 코팅부들을 건조하여 용매를 제거하는 과정; 및 (c) 건조된 코팅부들을 압연하는 과정;을 포함하고 있고, 상기 과정(c)에서 코팅부의 두께가 감소하면서 전극 합제가 미코팅부로 이동하여 미코팅부가 소멸되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법을 제공한다.

Description

고용량의 전극을 포함하는 이차전지의 제조 방법 {Method for Preparing Secondary Battery Having High Capacity Electrode}
본 발명은 고용량의 전극을 포함하는 이차전지의 제조 방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지에 대해 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중에서도 높은 에너지 밀도와 작동 전위를 나타내고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
또한, 최근에는 환경문제에 대한 관심이 커짐에 따라 대기오염의 주요 원인의 하나인 가솔린 차량, 디젤 차량 등 화석연료를 사용하는 차량을 대체할 수 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등에 대한 연구가 많이 진행되고 있다. 이러한 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등의 동력원으로는 주로 니켈 수소 금속(Ni-MH) 이차전지가 사용되고 있지만, 높은 에너지 밀도, 높은 방전 전압 및 출력 안정성의 리튬 이차전지를 사용하는 연구가 활발히 진행되고 있으며, 일부 상용화되어 있다.
리튬 이차전지는 전극 집전체 상에 각각 활물질이 도포되어 있는 양극과 음극 사이에 다공성의 분리막이 개재된 전극조립체에 리튬염을 포함하는 비수계 전해질이 함침되어 있는 구조로 이루어져 있으며, 일반적으로, 각 전극은 활물질과 바인더 수지 성분을 혼합하여 용매에 분산시켜 전극 합제를 만들고, 이것을 집전체 표면에 코팅한 후 압연 공정, 건조공정, 노칭(notching) 공정, 슬리팅(slitting) 등을 거쳐 제조된다.
한편, 고용량의 전지셀의 수요가 높아지면서 전극 합제의 로딩양 자체를 증가시키는 기술이 개발되어 이용되고 있는바, 이와 같이 많은 양의 전극 합제를 코팅하는 경우, 코팅 이후의 압연 공정에서 많은 양으로 코팅된 전극 합제층과 전극 합제가 코팅되지 않은 무지부의 압연률이 상이하여 압연 공정 시 무지부가 휘어지거나, 전극 합제층이 전극 시트 밖으로 터져 나오는 등의 문제점이 있었다.
따라서, 고로딩 및 고용량 이차전지의 제조시 전극 불량률을 낮추기 위하여, 전극 휘어짐 내지는 터짐과 같은 문제점을 극복할 수 있는 새로운 기술의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은, 고용량 전극 제조 시, 압연 공정에서 코팅부의 전극 합제층에 과도한 응력이 부가되어 전극 합제층이 전극 시트 밖으로 터져 나오는 현상 및 미코팅부의 압연률이 코팅부의 압연률보다 상대적으로 높아 휘어지는 현상을 최소화하여, 높은 생산성 및 향상된 용량을 나타내는 전극의 제조방법을 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이차전지용 전극의 제조방법은, (a) 미코팅부를 사이에 두고 코팅부들이 위치되도록, 전극 합제(electrode mix)와 용매(solvent)를 포함하는 전극 슬러리를 전극 시트 상에 부분적으로 도포하는 과정, (b) 코팅부들을 건조하여 용매를 제거하는 과정, 및 (c) 건조된 코팅부들을 압연하는 과정을 포함하고 있고, 상기 과정(c)에서 코팅부의 두께가 감소하면서 전극 합제가 미코팅부로 이동하여 미코팅부가 소멸되는 것을 특징으로 한다.
즉, 본 발명에 따른 이차전지용 전극의 제조방법은, 코팅부 사이에 미코팅부를 형성하도록 전극 슬러리를 부분적으로 도포하고, 압연 과정에서 코팅부에서 밀려 나오는 전극 합제층의 일부가 미코팅부를 채우면서 응력을 분산시키므로, 코팅부의 전극 합제층이 전극 시트 밖으로 터져 나온 불량 전극의 제조를 현저하게 줄일 수 있다. 또한, 일반적으로 미코팅부의 압연률이 높아 전극이 휘어지는 문제가 발생하지만, 본 발명의 제조 방법에 따르면, 코팅부의 전극 합제층의 일부가 미코팅부로 이동함으로써, 미코팅부에 전극 합제가 채워지므로 전체적으로 균일한 두께를 갖는 전극이 제조될 수 있는 바, 전극의 리튬 이온 전도도가 균일해지고 저항이 감소되어 용량 및 수명 특성이 향상된 전극 및 이차전지를 제조할 수 있다.
이때, 상기 과정(c)의 압연에 의해 제조된 전극에서 전극 합제의 도포량은 4 mAh/cm2 이상일 수 있으며, 더욱 상세하게는 5 mAh/cm2 이상일 수 있는 바, 본원의 전극 합제의 도포량은 종래 기술에서 전극 제조 시의 도포량의 약 4배 이상이 될 수 있다.
따라서, 본 발명의 제조 방법에 따라 제조된 하나의 전극 당 충방전 사이클 동안 리튬 이온의 이동에 필요한 활물질 양이 증가하므로, 높은 용량 및 향상된 사이클 특성을 나타낼 수 있다. 또한, 4 mAh/cm2 또는 5 mAh/cm2 이상의 높은 양으로 전극 합제를 도포하더라도, 상기와 같은 제조 방법을 통해 압연 시 나타날 수 있는 전극 불량의 문제점을 해결할 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 과정(a)에서 미코팅부에 의해 특정한 패턴 형상이 형성될 수 있으며, 상기 미코팅부에 의해 일정한 간격 내지 형태를 갖는 복수의 코팅부들이 전극 시트 상에 형성될 수 있다. 각각의 미코팅부들은 압연 시 밀려나오는 전극 합제층이 전극 시트 밖으로 터져나가지 않도록 완충 공간의 역할을 하며, 결과적으로, 압연이 완료된 코팅부들의 두께가 일정해질 수 있어, 균일한 품질을 갖는 전극을 제조할 수 있다.
여기서, '패턴 형상의 형성'이란, 전극 시트 위에 코팅부와 미코팅부가 함께 존재하여, 전극 시트를 평면상으로 바라보았을 때 특정한 문양을 가지고, 전극 시트의 측면에서 보았을 때는 요철 형상을 이루도록, 전극 슬러리가 부분적으로 코팅되는 것을 의미한다.
상기 미코팅부의 패턴은, 예를 들어, 평면상으로 직선 형상, 지그재그 형상, 물결무늬 형상, 격자무늬 형상 또는 허니컴(Honeycomb) 형상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니므로, 필요에 따라 여러 가지 패턴을 형성할 수 있다.
또한, 상기 미코팅부의 패턴 형상은 압연 후 전체적인 코팅부의 형상이 균일하게 될 수 있다면, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 평면상으로 삼각형, 사각형 또는 육각형일 수 있으며, 전극 슬러리 도포 시 다양한 코팅 부재 내지 방법을 이용하여 패턴 형상이 결정될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 과정(a)에서, 압연 이후 패턴 형상이 사라지는 미코팅부의 폭은 10 ㎛ 내지 300 ㎛일 수 있고, 더 상세하게는 50 ㎛ 내지 200 ㎛일 수 있으며, 가장 바람직하게는 50 ㎛ 내지 100㎛이다. 상기 바람직한 범위를 넘어서서, 미코팅부의 폭이 10 ㎛ 미만인 경우에는 본래 의도했던 압연 시의 완충 작용을 수행할 수 없으므로 바람직하지 않고, 반대로 미코팅부의 폭이 300 ㎛를 초과하는 경우에는, 압연이 완료되더라도 패턴 형상이 국부적으로 사라지지 않아 균일한 두께 내지 크기의 전극을 형성할 수 없으므로 바람직하지 않다.
상기 과정(a)에서 도포 과정 시 사용되는 방법은, 상기와 같이 미코팅부가 특정한 패턴 형상을 형성할 수 있도록 전극 슬러리를 도포할 수 있는 방법이라면 특별히 제한되지 않는 바, 예를 들어, 노즐 스캔(Nozzle scan), 다이 캐스팅(Die casting), 콤마 코팅(Comma coating) 및 스크린 프린팅(Screen printing) 등으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 방법으로 이루어질 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 제조방법은 과정(a) 이후에, (b) 및 (c)의 순서로 진행될 수도 있고, (c) 및 (b)의 순서로 진행될 수도 있는 바, 상기 과정(b)에서 건조는 합제에 혼합된 용매를 빠르게 제거할 수 있으면서, 전극 합제에 화학적인 변화를 일으키지 않는 방법이라면 특별히 제한되지 않는다. 바람직하게는 열풍 건조, 또는 진공 건조 또는 열풍 건조 및 진공 건조를 혼합하여 이루어질 수 있다. 상기 건조 과정 이후에는, 전극 합제의 안정화를 위하여 실온에서의 냉각 과정을 더 포함할 수 있다.
특히, 상기 과정(b)의 건조가 과정(c)보다 먼저 진행되는 경우에는, 건조 및 제거되는 용매의 양은 처음 전극 슬러리 제조 시에 투입된 용매의 20 중량% 내지 60 중량%일 수 있고, 더 상세하게는 20 중량% 내지 40 중량%일 수 있는 바, 이러한 범위 내의 용매가 제거될 경우, 과정(c)의 압연 공정에서 전극 합제층이 미코팅부로 밀려날 수 있을 정도의 유동성을 확보할 수 있으므로 바람직하다.
또 다른 구체적인 예에서, 상기 과정(c)에서, 전극 합제의 이동에 의해 소멸된 미코팅부에서의 전극 합제층의 두께는 코팅부의 전극 합제층의 두께와 동일하거나 그보다 작을 수 있고, 더욱 바람직하게는, 전극 합제의 이동에 의해 소멸된 미코팅부에서 전극 합제층의 두께는 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께와 동일할 수 있는 바, 최종적으로 제조되는 전극은 전체적으로 균일한 두께를 가지며, 그에 따라, 전극의 각 부분 별 전해액 함침률 내지는 리튬 이온의 전도도 또한 균일해짐으로써 이차전지의 충방전 효율을 향상시킬 수 있으므로 바람직하다.
또한, 상기 과정(c)에서 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께는 100 ㎛ 내지 300 ㎛일 수 있는 바, 전극 합제층의 두께가 100 ㎛ 미만인 경우, 도포량이 감소하게 되므로 고용량 및 고성능의 전극을 제조할 수 없으므로 바람직하지 않고, 전극 합제층의 두께가 300 ㎛를 초과하는 경우에는, 활물질층이 너무 두꺼워져서 전해액에 대한 함침성이 저하되는 바, 바람직하지 않다.
본 발명은 또한, 전술한 제조방법에 의해 제조된 전극을 제공하는 바, 상기 이차전지용 전극은 양극 및/또는 음극일 수 있다.
상기 양극은 본 발명의 제조 방법에 따라, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을, 미코팅부가 일정 패턴을 형성하도록 도포한 후 압연 및 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, Li2MnO3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다.
이러한 바인더의 예로는, 전술한 바와 같이, 폴리불화비닐리덴(PVdF), 폴리비닐알코올(PVA), 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 본 발명의 제조 방법에 따라, 음극 집전체 상에 음극 활물질을 미코팅부가 일정 패턴을 형성하도록 도포한 후, 압연 및 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤≤x≤≤1), LixWO2(0≤≤x≤≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤≤1; 1≤≤y≤≤3; 1≤≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등이 사용될 수 있다.
상기 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해액일 수 있고, 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해질을 제조할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 이차전지용 전극을 포함하는 이차전지를 제공하는 바, 상기 이차전지의 종류는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 구체적인 예로서, 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬 이온(Li-ion) 이차전지, 리튬 폴리머(Li-polymer) 이차전지, 또는 리튬 이온 폴리머(Li-ion polymer) 이차전지 등과 같은 리튬 이차전지일 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 이차전지를 포함하는 전지팩을 제공하고, 상기 전지팩을 전원으로 포함하고 있는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 태블릿 PC, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 및 전력저장장치 등으로부터 선택되는 것일 수 있다. 이들 디바이스의 구조 및 그것의 제작 방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명은 생략한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극의 제조방법은, 도포 시 특정한 패턴 형상을 가지는 미코팅부를 사이에 두고 코팅부가 형성되도록 도포함으로써, 압연 공정에서 상기 미코팅부가 코팅부에 대한 완충 공간의 역할을 하기 때문에, 전극 제조시의 불량률을 낮추고, 압연 공정 이후 전극 합제층은 전체적으로 균일한 두께를 가지게 되는 바, 우수한 품질을 갖는 전극을 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 제조방법의 플로우 차트이다;
도 2는 도 1에 따른 제조방법으로 제조되는 전극 형태의 변화를 나타낸 코팅방향의 수직 단면도이다;
도 3 내지 도 7은 하나의 실시예에 따른 전극 합제의 패턴 형상을 나타낸 평면도이다; 및
도 8은 또 다른 실시예에 따른 코팅부의 형상을 나타낸 코팅 방향의 수직 단면도이다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 제조방법의 플로우 차트가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 이차전지용 전극의 제조방법(100)은, 미코팅부를 사이에 두고 코팅부들이 위치되도록, 전극 합제(electrode mix)와 용매(solvent)를 포함하는 전극 슬러리를 전극 시트 상에 부분적으로 도포하는 과정(110), 코팅부들을 건조하여 용매를 제거하는 과정(120), 및 건조된 코팅부들을 압연하는 과정(130)의 순서로 진행된다.
과정(110)에서는 고용량을 나타내는 전극을 제조하기 위하여, 전극 합제의 도포량이 4 mAh/cm2 이상이 되도록 전극시트에 전극 슬러리를 도포한다. 상기와 같은 도포량은, 종래의 전극에서 사용되는 전극 합제의 도포량과 비교할 때 약 4배 이상에 해당하는 바, 본 발명의 제조방법에 따라 제조된 전극 및 이차전지는 높은 용량 및 향상된 사이클 특성을 나타낼 수 있다.
또한, 전극 슬러리 도포 시에 패턴을 형성하지 않는 종래의 전극 제조과정에서는 이렇게 많은 양의 전극 합제를 도포하는 경우, 압연 공정 시 전극 시트 밖으로 전극 합제층이 터져 나오거나, 전극 시트의 각 부위별 압연률이 달라 전극이 휘어지는 문제가 있었으나, 이를 해결하기 위하여, 본 발명에 따른 제조 방법은, 과정(110)에서 압연 공정 시 완충 작용을 할 수 있는, 일정한 패턴 형상을 나타내는 미코팅부를 형성하도록 전극 슬러리를 도포한다.
과정(120)에서 건조 시, 전극 슬러리 제조 시에 투입된 용매의 20 중량% 내지 60 중량% 만큼의 용매만을 제거하는 바, 과정(130)의 압연 공정에서 전극 합제층이 미코팅부로 밀려날 수 있을 정도의 유동성을 확보할 수 있다.
또한, 과정(130)에서 건조된 코팅부들을 압연하는 경우, 상기 코팅부의 전극합제층의 일부가 패턴 형상을 갖는 미코팅부로 밀려 내려와 미코팅부를 채우게 되므로, 일정한 압력에도 전극 시트 밖으로 코팅부가 터지는 현상이나 전극이 휘는 현상이 현저히 감소하게 된다.
이때, 코팅부에서 밀려나온 전극 합제층에 의해 미코팅부의 패턴 형상은 사라지게 되고, 코팅부에서 밀려 나온 전극 합제로 채워진 미코팅부의 두께는 압연된 코팅부의 두께보다 작거나, 동일할 수 있는 바, 전체적으로 균일한 두께의 전극이 더 우수한 성능을 나타낼 수 있으므로, 전극 합제층이 채워진 미코팅부의 두께와 전극 합제층이 일부 밀려나간 코팅부의 두께가 동일해지는 것이 더 바람직하다.
한편, 도시하지 않았지만, 과정(120)이 과정(130) 이후에 진행될 수도 있으며, 이 경우에는 전극 슬러리의 모든 용매를 제거할 수 있다.
도 2에는 도 1에 따른 제조방법으로 제조되는 전극 형태의 변화를 코팅방향의 수직면에서 나타낸 단면도가 도시되어 있다.
구체적으로, 과정(110)에서 전극 슬러리(221)가 전극 시트(210) 상에 부분적으로 도포되어, 코팅부(220) 및 미코팅부(230)를 형성한다. 전극 시트의 측면, 즉 코팅방향의 수직 단면에서 바라보면, 도시된 바와 같이 코팅부(220) 및 미코팅부(230)로 인해 요철 구조가 형성된다. 이때, 코팅부(220) 사이의 간격, 즉 미코팅부(230)의 폭(D)은, 압연 시 코팅부(220) 사이에서 완충 작용을 하면서도, 미코팅부(230)를 모두 소멸시킬 수 있을 정도의 간격을 확보해야 하는 바, 10 ㎛ 내지 300 ㎛일 수 있고, 더 상세하게는 50 ㎛ 내지 200 ㎛일 수 있다. 가장 바람직하게는 50 ㎛ 내지 100 ㎛이다.
이후, 압연 과정을 진행하면, 화살표의 움직임과 같이, 코팅부(220)의 전극 합제층의 일부가 미코팅부(230)로 밀려 내려가면서 미코팅부(230)를 채우므로, 코팅부(220)의 두께(W1)는 점차로 감소하게 되며, 결과적으로 미코팅부(230)가 소멸되어 압연된 상태에서 전체적으로 균일한 높이로 이루어진 코팅부(240)가 형성될 수 있다.
이때, 최종적으로 균일한 두께 및 크기를 갖는 전극(240)을 형성하기 위하여, 전극 합제층이 채워진 미코팅부의 두께는 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께(W2)와 동일한 것이 바람직하다. 그러나, 도시하지 않았으나, 상기 소멸된 미코팅부의 두께가 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께(W2)보다 작을 수도 있다.
건조된 코팅부를 압연할 때의 선압은 0.5 ~ 3.5 ton/㎝일 수 있고, 더욱 바람직하게는 1 ~ 3 ton/㎝, 가장 바람직하게는 1 ~ 2 ton/㎝ 이다. 압연 시 선압이 0.5 ton/㎝ 미만일 경우에는 전극의 균일성 측면에서 바람직하지 않고, 선압이 3.5 ton/㎝ 를 초과할 경우에는 전극이 깨지는 문제가 발생할 수 있다.
건조된 코팅부의 압연 횟수는 1 ~ 3회가 바람직하다. 압연 횟수가 3회를 초과할 경우 전극 합제가 깨질 염려가 있어 바람직하지 않다.
구체적으로, 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께(W2)는 100 ㎛ 내지 300 ㎛일 수 있고, 바람직하게는 110 ㎛ 내지 250 ㎛, 가장 바람직하게는 130 ㎛ 내지 200 ㎛이다. 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께가 100㎛ 미만일 경우에는 고용량 및 고성능 전극 제조 측면에서 바람직하지 않고, 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께가 300㎛를 초과할 경우에는 전해액 함침성 측면에서 바람직하지 않다.
압연 후 코팅부의 전극 합제층의 두께는, 압연 전 코팅부의 전극 합제층의 두께의 30% 내지 80% 일 수 있다. 더욱 바람직하게는 40% 내지 75% 이고, 가장 바람직하게는 50% 내지 70% 이다.
도 3 내지 도 7에는 하나의 실시예에 따른 전극 합제의 패턴 형상을 나타낸 평면도가 도시되어 있다.
도 3 내지 도 7을 참조하면, 코팅부(310, 410, 510, 610, 710)들 사이에 미코팅부(320, 420, 520, 620, 720)들이 형성되도록 전극 시트 위에 전극 합제가 포되어, 미코팅부은 패턴(300, 400, 500, 600, 700)을 형성하고 있다. 구체적으로, 상기 미코팅부의 패턴(300, 400, 500, 600, 700)은 직선 형상(300), 지그재그 형상(400), 물결무늬 형상(500), 격자무늬 형상(600) 또는 허니컴 형상(700)일 수 있으며, 이러한 패턴으로만 한정되지 않고, 압연 시 미코팅부가 소멸될 정도의 간격을 두어 특정한 패턴을 형성하도록 전극 슬러리를 도포할 수 있다.
도 8에는 또 다른 실시예에서 도포가 완료된 코팅부의 코팅 방향의 수직 단면도가 도시되어 있다. 도 3 내지 도 7에 따른 미코팅부의 패턴 형상(300, 400, 500, 600, 700)에 의해 형성되는 코팅부들 각각은, 미코팅부의 패턴 형상(300, 400, 500, 600, 700)과 별개로 평면상으로 다양한 형상을 취할 수 있는 바, 구체적으로, 삼각형(810), 사각형(820) 또는 육각형(830)일 수 있다. 이외에도 상기 코팅부는 다양한 형상을 취할 수 있는 바, 본 발명에 따른 제조방법에서는 전극 슬러리 도포 시 다양한 토출 부재 내지 방법을 사용할 수 있다.
이와 같이, 본 발명에 따른 제조방법으로 이차전지용 전극을 제조하는 경우, 전극 합제층이 전극 시트 밖으로 터져 나오거나, 압연된 전극이 휘어지는 현상을 최소화하여, 제조 불량률을 현저히 낮추고, 고용량 및 고효율을 나타내는 전극을 제조할 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (14)

  1. 이차전지용 전극을 제조하는 방법으로서,
    (a) 미코팅부를 사이에 두고 코팅부들이 위치되도록, 전극 합제(electrode mix)와 용매(solvent)를 포함하는 전극 슬러리를 전극 시트 상에 부분적으로 도포하는 과정;
    (b) 코팅부들을 건조하여 용매를 제거하는 과정; 및
    (c) 건조된 코팅부들을 압연하는 과정;
    을 포함하고 있고,
    상기 과정(a) 이후에 과정(b) 및 과정(c)의 순서로 진행되고,
    상기 과정(b)에서 용매의 제거율은 전극 슬러리 제조 시에 투입된 용매 대비 20 중량% 내지 60 중량%이며,
    상기 과정(c)에서 코팅부의 두께가 감소하면서 전극 합제가 미코팅부로 이동하여 미코팅부가 소멸되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(c)의 압연에 의해 제조된 전극에서 전극 합제의 도포량은 4 mAh/cm2 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(a)에서 패턴 형상의 미코팅부에 의해 복수의 코팅부들이 전극 시트 상에 형성되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 미코팅부의 패턴 형상은 평면상으로 직선 형상, 지그재그 형상, 물결무늬 형상, 격자무늬 형상 또는 허니컴(Honeycomb) 형상인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  5. 제 3 항에 있어서, 상기 코팅부들 각각은 평면상으로 삼각형, 사각형인 또는 육각형인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(a)에서 미코팅부의 폭은 10 ㎛ 내지 300 ㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(a)에서 도포 과정은, 노즐 스캔(nozzle scan), 다이 캐스팅(die casting), 콤마 코팅(comma coating) 및 스크린 프린팅(screen printing) 등으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 방법으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 과정(c)에서, 전극 합제의 이동에 의해 소멸된 미코팅부에서 전극 합제층의 두께는 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께와 동일하거나 그보다 작은 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  12. 제 1 항에 있어서, 압연된 코팅부의 전극 합제층의 두께는 100 ㎛ 내지 300 ㎛인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조방법.
  13. 삭제
  14. 삭제
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