KR102025069B1 - 교호 끼워맞춘 핑거 공압출 구조체 - Google Patents

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Abstract

적어도 제1 물질 및 제2 물질의 교호 끼워맞춘 층을 포함하고, 제2 물질은 제1 물질의 전기 전도성보다 높거나 유사한 전도성을 가지고 제1 물질보다 더 높은 이온 전도성이며, 두 물질들의 단면은 비-직사각형인 전극 구조체.

Description

교호 끼워맞춘 핑거 공압출 구조체{STRUCTURES FOR INTERDIGITATED FINGER CO-EXTRUSION}
여러 적용 분야에서 전지, 연료 셀, 전기적 상호접촉부, 초고용량 캐퍼시터 및 기타 등은 긴밀하게 간격을 둔 (tightly spaced) 비유사 물질의 교호 끼워맞춘 스트립들이 유리하다.
이러한 물질들은 미국특허공개 2012/0156364에 기재된 공압출 프린트 헤드를 이용하여 공-압출될 수 있고, 미국특허 7,799,371에는 유사하지만 대안적 프린트 헤드가 개시된다. 본원에서 공-압출된다는 것은 물질들이 유동될 때 혼합되지 않는다는 것을 의미한다. 그러나, 형성된 구조는 단면 형상이 직사각형 구조를 가지고 교호 끼워맞춘 구조에 수직 방향으로 일직선으로 균일하게 프린트된다.
그러나, 모델링 결과는 비-직사각형 단면 구조가 용량 및 에너지 밀도에 있어서 개선된 성능 이득을 가진다는 것을 보였다.
전형적으로, 슬롯 코팅 공정 또는 박막 및 반도체 집적 기술로부터 전극이 형성된다. 이들 방법은 구조화된 전극의 대량 생산에 있어서 비용 효율적 방법에 이르지 못하였다.
도 1은 선행 교호 끼워맞춘 구조체를 보인다.
도 2-3은 교호 끼워맞춘 구조체의 실시태양을 보인다.
도 4는 교호 끼워맞춘 구조체의 선행 예를 보인다.
도 5-6은 교호 끼워맞춘 구조체의 실시태양을 보인다.
도 7은 전지 구조체의 실시태양을 보인다.
도 8 및 9 선행 및 본원의 리튬 구조체 실시태양에 대한 물질 이용률 도표를 보인다.
도 10은 선행 및 본원의 리튬 구조체 간의 방전 성능 도표를 도시한 것이다.
도 11 및 12는 압출 물질들의 파형 패턴 실시태양을 보인다.
도 1-6은 예컨대 미국특허 7,799,371에 도시된 공압출 프린트 헤드를 이용하여 형성된 구조체의 다양한 실시예들을 도시한 것이다. 도 1은 선행 전극 구조체 (10)의 실시예를 도시한 것이다. 구조체는 제2 물질 (14)과 교호 끼워맞춰지고 더 넓은 부분의 제1 물질 (12)을 가진다. 물질 (12)은 치밀하게 충전된 (packed) 활성 전극 물질로 이루어지고, 물질 (14)은 이온 또는 전기 전도성 개선을 위한 고도의 다공성 물질로 이루어진다. 물질 (14)은 제1 물질의 전기 전도성 이상 또는 동일한 전도성을 가질 수 있으나 확실하게 더 높은 이온 전도성을 가진다.
도 4는 유사한 선행 구성을 보이지만, 영역 (34)은 희생 물질 제거 결과이다. 치밀 영역 예컨대 32만이 남는다. 이에 따라 전해질은 전지 전극의 영역을 채울 수 있다.
도 2-3은 비-직사각형 단면을 가지는 치밀하게 충전된 영역 (18, 24) 및 다공성 영역 (20, 26)을 보인다. 공정 조건들, 예컨대 압력 보정 (pressure tuning), 유체 유량 및 유체 유변학 조절을 통하여, 구조체 (16, 22)가 얻어진다. 유체 유변학과 관련하여, 유사한 밀도를 가지고 2종의 물질들의 점도는 대등하여야 (matched) 한다. 그러나, 전도성 물질들 농도로 인하여 밀도는 달라질 수 있지만, 점도 대등성 유지는 중요하다.
영역 (18, 24)의 비-직사각형 단면으로 인하여 전극 구조체 (16, 22)에 걸쳐 농도 기울기 조절이 양호해진다. 이들 구조체는 다공성 영역에 치밀하게 충전된 영역의 더 넓은 표면적이 노출된다. 전지 전극에 걸쳐 더 큰 농도 기울기는 더 큰 저항 강하를 유발시키고, 이는 전지 셀의 에너지 밀도 및 출력 밀도에 영향을 준다. 농도 기울기를 조절함으로써, 큰 기울기를 회피할 수 있고 전지 셀의 효율을 높일 수 있다. 비-직사각형 단면은 뾰족한 코너 또는 둥근 코너를 가질 수 있다.
도 5 및 6은 치밀하게 충전된 물질의 비-직사각형 영역 (38, 44) 및 비-직사각형 공간 예컨대 40 및 46을 가지는 유사 구조체 (36, 42)를 도시한 것이다. 이들 구조체에서, 공간에는 전해질 물질이 채워지고, 치밀하게 충전된 물질은 더 넓은 표면적이 전해질에 노출된다.
도 7은 직사각형 단면 실시예와 비교하여 비-직사각형 전극 단면에서의 성능 개선을 판단하기 위한 전지 모델의 간단한 블록도를 도시한 것이다. 구조체 (50)은 집전체 경계 (520를 가진다. 본 실시태양에서 음극 (54)은 50 마이크로미터 범위의 두께를 가지는 리튬 포일로 이루어진다. 분리막 (56)은 음극 (52)과 양극 구조체 (58)를 분리시킨다. 본 실시태양에서 양극 구조체 (58)는 치밀하게 충전된 물질 및 고도의 다공성 물질의 교번 영역들로 이루어진다. 도 7의 블록도는 이러한 영역들을 직사각형으로 도시하지만, 실제로는 도 2 및 3의 형상을 가진다. 본 실시태양에서, 치밀하게 충전된 영역은 활물질인70% 농도의 리튬 코발트 산화물 (LCO)로 이루어지고 고도의 다공성 영역은 40% 농도의 LCO로 이루어진다.
물질은 임의 범위의 활물질 농도를 가지는 임의 유형의 전지 물질일 수 있지만, 전형적으로 고도의 다공성 영역은 치밀 영역보다 활물질이 낮게 포함된다. 또한, 전지 외 다른 구조체에 적용될 수 있다. 사용 가능한 예시적 물질은 리튬 코발트 산화물 (LCO), 리튬 니켈 코발트 망간 산화물 (NCM), 또는 이들의 혼합물을 포함한다. 기타 물질로는 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 (NCA), 리튬 망간 산화물 (LMO), 리튬 철 포스페이트 (LFeP)가 포함된다. 음극 물질은 리튬 티타네이트 (LTA)이다.
도 8 및 9는 인가된 전류 밀도가 12.9 mA/cm2에서‘1C’ 방전 후 각각 도 1 및 도 2의 전극 구조체에 대한 물질 이용률 도표를 보인다 ‘C’ 방전율은 최대 용량 대비 전지 방전율 측정치이다. ‘1C’율 (rate)은 전지가 전체 용량을 1 시간에 방전하는 전류이다. 질량 및 체적은 구조체의 다공성 및 치밀 영역들 간에 보존되고 단지 단면 구조만 차이가 있다. 1C 율에서 도 2의 구조체는 도 1의 구조체보다 대략 10% 이상의 활물질 이용률을 가진다.
아래 표에서 용량, 에너지 및 출력은 구조체들 간의 상대 성능 개선을 보이고 리튬 코발트 산화물에 대한 절대 성능 개선은 구현되지 않는다. 하기 표와 연관된 도 10은 비-직사각형 구조체를 이용할 때의 에너지, 출력 및 용량 이득을 보인다. 도 10 그래프에서, 상부 라인은 도 2의 구조체이고 하부 라인은 도 1의 구조체이다. 도표는 도 1의 구조체보다 도 2 구조체가 더 긴 작동 시간 및 더 낮은 전압 강하를 가진다는 것을 보인다. 이는 양극 구조체에서 활물질 이용률 증가 및 더 낮은 농도 기울기로 인한 것이다.
비 용량
(mAh/g)		 에너지 밀도
(Wh/kg)		 출력 밀도
(W/kg)
비-직사각형 36.126 106.917 405.160
직사각형 34.225 100.318 401.273
% 개선율 5.6 % 6.6% 1.0%
상기된 바와 같이, 이러한 이득은 구조체의 용적 증가 또는 더 많은 질량으로 인한 것이 아니라, 단지 구조 변경으로 인한 것이다.
지금까지는 전지 전극 구조체에 대한 단면 구조 변경에 대하여 논의하였다. 그러나, 상기된 바와 같이, 공정 변수들을 제어하면 식각 마스크 및 상호접속부로서 프린트 헤드를 이용하여 비-직사각형 구조체를 형성할 수 있다. 이러한 환경에서, 도 5 및 6에 도시된 구조체들은 희생 물질이 제거된 후 남겨진 물질로 구성된다. 형성된 구조체에서 물질 목적에 따라 물질은 전도성 또는 고분자일 수 있다. 예를들면, 회로 상호접속부의 경우, 물질은 금속 또는 전도성 고분자인 전도성일 수 있고, 희생 물질 제거 후 접촉부로 사용될 수 있다.
미국특허공개 2012/0156364에서 논의된 프린트 헤드는 ‘일소성 (swept)’ 유로로서 언급되는 것을 가지고, 여기에서 유로의 에지 및 코너는 유각 및/또는 경사 형성되어 물질이 누적되는 데드 스폿 (dead spot)을 완화시킨다. 이러한 누적 물질은 임계질량에 이르러 유로로 분출되거나, 유로를 수축시킨다. 어떠한 경우이든, 유로를 일소함으로써, 표면에 형성된 물질 적층 균일성은 직선 일체형 패턴에서 보존된다. 그러나, ‘비-일소성 (unswept)’ 유로를 사용하거나, 압력차 또는 기계적 운동을 이용하여 프린트 헤드로의 물질 유동을 펄스화함으로써, 더욱 무작위한, 파상 또는 ‘파형’ 물질 유동 패턴이 표면에 형성된다.
도 11은 이러한 무작위 물질 패턴의 예시를 보인다. 형성된 적층은 2종의 상이한 물질 (62, 64)의 파형 라인으로 이루어진다. 상기된 바와 같이, 물질 중 하나는 제거되고, 희생 물질로 작용한다. 제거에 의해 남겨진 공극은 상이한 물질로 채워질 수 있다. 대안으로, 잔류 물질은 상호접촉부 및 접촉 패드를 형성하거나, 하부 물질을 위한 식각 마스크를 형성한다.
도 12는 간단한 물질 패턴을 보인다. 유동 방향은 물질이 프린트 헤드로부터 흐르는 방향으로 정의된다. 프린트 헤드는 관찰자에게서 가장 가까운 패턴 에지로부터 관찰자로부터 멀리 떨어지도록 후퇴한다. 필름 수직 방향은 필름 평면도 방향이다. 적층 (stacking) 방향이란 프린트 헤드를 다중 평행 경로로 운전하여 도시된 방향으로 작은 패턴을 옆으로 적층 시킴으로써 훨씬 더 큰 패턴을 형성하는 이러한 패턴이 옆으로 ‘적층’될 수 있는 능력을 의미한다.
이러한 방식으로, 비-직사각형 단면의 전극 구조체를 형성함으로써 더욱 효율적이고 더 높은 성능의 전지용 전극 구조체가 형성된다. 비-직사각형 구조체는 일소성 유로를 가지는 기존 프린트 헤드로부터 공정 변수들을 조절하거나 기존 프린트 헤드와 유사하지만, ‘비-일소성’ 경로를 가지는 프린트 헤드로부터 형성될 수 있다. 유사하게, 상호 접촉부 또는 무작위 식각 마스크로 사용 가능한 무작위 구조체는 기존 프린트 헤드를 이용하여 공정 제어를 통하여 또는 비-일소성 유로를 가지는 프린트 헤드를 이용하여 형성된다.

Claims (9)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 적어도 제 1 물질 및 제 2 물질의 교번 영역들의 교호 끼워맞춘 층 (interdigitated layer) 을 포함하는 전극 구조체로서, 상기 제 2 물질은,
    상기 제 1 물질의 전기 전도성보다 높거나 유사한 전기 전도성을 갖고,
    상기 제 1 물질보다 이온 전도성이 더 높고,
    상기 제 1 물질보다 더 높은 다공성을 갖고,
    상기 제 1 물질보다 적은 활물질을 갖고,
    두 물질들의 단면은 사다리꼴이고, 상기 전극 구조체는 교변 부분들이 적층 방향으로 교번하도록 세퍼레이터에 인접하게 위치하는 양극 또는 음극 중의 하나이고, 상기 적층 방향은 상기 양극 또는 음극 중의 하나에 평행하여서, 다공성이 상기 양극 또는 음극과 접촉하는 높은 다공성과 낮은 다공성 사이에서 교번하고,
    상기 교호 끼워맞춘 층은 파형 또는 파상 패턴의 층을 포함하는, 전극 구조체.
  5. 삭제
  6. 적어도 제 1 물질 및 제 2 물질의 교번 영역들의 교호 끼워맞춘 층 (interdigitated layer) 을 포함하는 전극 구조체로서, 상기 제 2 물질은,
    상기 제 1 물질의 전기 전도성보다 높거나 유사한 전기 전도성을 갖고,
    상기 제 1 물질보다 이온 전도성이 더 높고,
    상기 제 1 물질보다 더 높은 다공성을 갖고,
    상기 제 1 물질보다 적은 활물질을 갖고,
    두 물질들의 단면은 사다리꼴이고, 상기 전극 구조체는 교변 부분들이 적층 방향으로 교번하도록 세퍼레이터에 인접하게 위치하는 양극 또는 음극 중의 하나이고, 상기 적층 방향은 상기 양극 또는 음극 중의 하나에 평행하여서, 다공성이 상기 양극 또는 음극과 접촉하는 높은 다공성과 낮은 다공성 사이에서 교번하고,
    사다리꼴인 상기 두 물질들의 단면은 일 단부에서 반대편 단부에서보다 더 좁은 폭들을 갖는 재료들의 줄무늬들을 포함하는, 전극 구조체.
  7. 적어도 제 1 물질 및 제 2 물질의 교번 영역들의 교호 끼워맞춘 층 (interdigitated layer) 을 포함하는 전극 구조체로서, 상기 제 2 물질은,
    상기 제 1 물질의 전기 전도성보다 높거나 유사한 전기 전도성을 갖고,
    상기 제 1 물질보다 이온 전도성이 더 높고,
    상기 제 1 물질보다 더 높은 다공성을 갖고,
    상기 제 1 물질보다 적은 활물질을 갖고,
    두 물질들의 단면은 사다리꼴이고, 상기 전극 구조체는 교변 부분들이 적층 방향으로 교번하도록 세퍼레이터에 인접하게 위치하는 양극 또는 음극 중의 하나이고, 상기 적층 방향은 상기 양극 또는 음극 중의 하나에 평행하여서, 다공성이 상기 양극 또는 음극과 접촉하는 높은 다공성과 낮은 다공성 사이에서 교번하고,
    사다리꼴인 상기 두 물질들의 단면은 하나의 물질의 넓어지는 줄무늬 및 다른 하나의 물질의 좁아지는 줄무늬를 포함하는, 전극 구조체.
  8. 삭제
  9. 삭제
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