KR101986788B1 - 단결정 성장 방법 및 중간 적층체 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 단결정 성장 방법은 도가니 내부에 분말 원료를 장입하는 과정; 종자정의 일면에 중간층을 제공하는 과정; 상기 도가니를 가열하여 상기 분말 원료를 승화시키는 과정; 및 상기 승화된 원료 기체가 상기 중간층 상에서 결정화되는 과정을 포함하고, 상기 중간층은 상기 종자정 및 결정화되는 물질과 상이한 물질로 이루어질 수 있다.

Description

단결정 성장 방법 및 중간 적층체{Growing method for single crystal and intermediate laminate}
본 발명은 단결정 성장 방법 및 중간 적층체에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 종자정의 일면에 제공된 중간층 상에서 단결정을 성장시키는 단결정 성장 방법 및 중간 적층체에 관한 것이다.
일반적으로 단결정은 사파이어(Al2O3), 실리콘 카바이드(SiC) 또는 실리콘(Si) 등의 이종 성장기판에서 성장된다.
그러나, 질화알루미늄과 같은 질화물계 단결정이 상기 이종 성장기판에서 성장될 경우, 질화물계 단결정과 이종 성장기판 사이에 존재하는 격자상수 차이로 단결정 내에 결함이 발생되며, 이러한 결함은 성장되는 질화물계 단결정의 결정성을 저하시켜 고품질의 단결정을 얻는데 어려운 문제가 있다.
예를 들어, 질화물계 단결정 물질인 질화알루미늄(AlN)의 격자상수는 3.111Å이다. 이에 비해, 실리콘 카바이드 기판의 격자상수는 4.3596Å이므로 질화알루미늄과 비교하여 약 23.2%의 큰 격자상수 차이를 갖는다. 이로 인해 실리콘 카바이드 기판 상에 성장되는 질화알루미늄 단결정에는 격자상수 차이로 다량의 전위가 발생되며, 단결정 내의 결함은 이를 이용한 소자의 성능 및 수명을 저하시켜 소자의 특성을 악화시킨다.
등록특허공보 제10-0616656호
본 발명은 종자정의 일면에 제공된 중간층 상에서 단결정을 성장시키는 단결정 성장 방법 및 중간 적층체를 제공한다.
본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 방법은 도가니 내부에 분말 원료를 장입하는 과정; 종자정의 일면에 중간층을 제공하는 과정; 상기 도가니를 가열하여 상기 분말 원료를 승화시키는 과정; 및 상기 승화된 원료 기체가 상기 중간층 상에서 결정화되는 과정을 포함하고, 상기 중간층은 상기 종자정 및 결정화되는 물질과 상이한 물질로 이루어질 수 있다.
상기 중간층은 2차원 평면 결정구조를 가질 수 있다.
상기 중간층을 제공하는 과정은, 베이스 기재 상에 상기 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질을 성장시켜 중간층을 형성하는 과정; 및 상기 중간층을 상기 종자정의 일면으로 전사하는 과정을 포함할 수 있다.
상기 베이스 기재는 금속 재질로 이루어질 수 있다.
상기 중간층을 형성하는 과정에서, 상기 중간층은 2nm 이하의 두께로 형성될 수 있다.
상기 중간층을 형성하는 과정에서, 상기 중간층은 원자 한 층으로 이루어진 단층 또는 상기 단층이 5층 이하로 적층되어 형성될 수 있다.
상기 중간층을 제공하는 과정은, 인시츄(in-situ) 방식으로 상기 종자정의 일면 상에 상기 중간층을 형성하는 과정을 포함할 수 있다.
상기 분말 원료를 승화시키는 과정은 2000℃ 내지 2300℃의 온도 범위에서 수행될 수 있다.
상기 종자정은 실리콘카바이드(SiC)를 포함하고, 상기 결정화되는 물질은 상기 실리콘카바이드와 다른 이종 물질일 수 있다.
상기 중간층은 그래핀(Graphene), 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 중간 적층체는 종자정; 상기 종자정 상에 제공되고, 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질로 이루어진 중간층; 및 상기 중간층 상에 형성된 단결정을 포함할 수 있다.
상기 중간층은 2nm 이하의 두께를 가질 수 있다.
상기 중간층은 원자 한 층으로 이루어진 단층 또는 상기 단층이 5층 이하로 적층되어 형성될 수 있다.
상기 중간층은 반데르발스 구조일 수 있다.
상기 중간층은 그래핀(Graphene), 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 종자정은 실리콘카바이드(SiC)를 포함하고, 상기 단결정은 상기 실리콘카바이드와 다른 이종 물질일 수 있다.
본 발명에 따르면 종자정의 일면에 2차원 평면 결정구조를 갖는 중간층을 제공하고, 중간층 상에서 단결정을 성장시킴으로써 종자정과 단결정의 격자상수 차이로 인한 전위 발생이 중간층에 의해 차단되어 단결정의 전위밀도가 감소할 수 있다. 즉, 수직 방향으로 불포화 결합이 존재하지 않은 중간층에 의해 종자정과 단결정의 원자 간의 상호결합력이 감소될 수 있어 격자상수에서 오는 결함의 발생을 감소시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면 금속 재질로 이루어진 베이스 기재 상에서 중간층을 형성함으로써 구조적으로 매우 안정한 2차원 평면 결정구조를 가지는 단층 또는 5층 이하의 다층으로 이루어진 중간층을 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 방법을 나타내는 순서도.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 장치를 나타내는 단면도.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 중간 적층체를 나타내는 단면도.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 더욱 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 설명 중, 동일 구성에 대해서는 동일한 참조부호를 부여하도록 하고, 도면은 본 발명의 실시예를 정확히 설명하기 위하여 크기가 부분적으로 과장될 수 있으며, 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 방법을 나타내는 순서도이고, 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 장치를 나타내는 단면도이다.
도 1 내지 도 2를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 방법은 도가니(210) 내부에 분말 원료(A)를 장입하는 과정; 종자정(110)의 일면에 중간층(120)을 제공하는 과정; 상기 도가니(210)를 가열하여 상기 분말 원료(A)를 승화시키는 과정; 및 상기 승화된 원료 기체가 상기 중간층(120) 상에서 결정화되는 과정을 포함하고, 상기 중간층(120)은 상기 종자정(110) 및 결정화되는 물질과 상이한 물질로 이루어질 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 단결정은 분말 형태의 단결정 성장 원료를 승화시켜 단결정을 성장시키는 승화재결정법(PVT, Physical Vapor Transport)에 의해 성장될 수 있으며, 단결정 성장 방법에 대해 설명하기 이전에 승화재결정법으로 단결정을 성장시키기 위한 단결정 성장 장치에 대해 도 2를 참조하여 간단히 설명하기로 한다.
도 2를 참조하면, 단결정 성장 장치는 내부에 분말 원료(A)가 장입되는 도가니(210), 종자정(110)의 타면이 부착되는 종자정 지지부(220), 도가니(210)를 둘러싸는 단열재(230) 및 석영관(240), 석영관(240) 외부에 마련되어 도가니(210)를 가열하기 위한 가열부(250)를 포함한다.
도가니(210)는 단열재(230) 내부에 배치되어 단결정 성장 원료인 분말 형태의 원료를 수용하며, 종자정 지지부(220)는 도가니(210)의 상단부에 구비되어 그 내면에 종자정(110)의 타면이 부착될 수 있다. 종자정(110)은 도가니(210)의 상부에 위치하는 종자정 지지부(220) 내면에 기계적 또는 접착 방법에 의해 장착 고정되게 된다.
단열재(230) 및 석영관(240)은 도가니(210)의 외부에 배치되며, 단결정 성장이 진행되는 동안 도가니(210)의 온도를 분말 원료(A)가 승화되는 온도로 유지시킨다.
가열부(250)는 석영관(240) 외부에 배치되며, 예를 들어 고주파 유도 코일이 이용될 수 있다. 고주파 유도 코일에 고주파 전류를 흐르게 함으로써 도가니(210)가 가열될 수 있고, 가열된 도가니(210)에 의해 분말 원료(A)가 승화될 수 있다.
이하, 상술한 단결정 성장 장치를 이용하여 본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 방법을 설명한다.
먼저, 단열재(230) 내에 배치된 도가니(210) 내부에 분말 원료(A)를 장입할 수 있다.
분말 원료(A)가 도가니(210) 내부로 장입되면, 종자정(110)의 일면에 후술되는 중간층(120)이 제공될 수 있다. 중간층(120)은 단결정 성장 장치 내부공간에서 종자정(110)의 일면에 인시츄(in-situ)로 형성될 수도 있고, 단결정 성장 장치가 아닌 별도의 공간에서 종자정(110)의 일면 상에 형성될 수도 있으며, 종자정(110)이 아닌 후술하는 베이스 기재 상(300)에 형성될 수도 있다. 중간층(120)이 별도의 공간에서 종자정(110)의 일면 상에 형성된 경우에는 중간층(120)이 형성되어 있는 종자정(110)의 타면을 도가니(210) 상부에 위치한 종자정 지지부(220)의 내면에 부착시킬 수 있고, 중간층(120)이 베이스 기재(300) 상에 형성된 경우에는 중간층(120)을 종자정(110)의 일면으로 전사한 뒤 중간층(120)이 형성되어 있는 종자정(110)의 타면을 도가니(210) 상부에 위치한 종자정 지지부(220)의 내면에 부착시킬 수 있다.
종자정 지지부(220)의 내면에는 종자정(110) 또는 중간층(120)이 형성되어 있는 종자정(110)의 타면이 부착되어 고정될 수 있는데, 타면은 분말 원료(A)가 승화되어 발생된 원료 기체가 도달하지 않는 표면, 즉 후술하는 중간층(120)이 제공되는 표면의 반대면을 의미하고, 일면은 도가니(210)에 수용된 분말 원료(A)와 서로 대향되어 중간층(120)이 제공되는 표면을 의미한다.
종자정(110)으로는 한 실시예로 이종 기판인 실리콘 카바이드(SiC) 기판, 내고온성을 가져 높은 온도에서도 사용할 수 있는 기판 등을 사용할 수 있다. 또한, 분말 원료(A)는 질화알루미늄(AlN) 분말, 갈륨 나이트라이드(GAN) 분말 등의 질화물 분말일 수 있다.
한편, 질화물계 단결정 중 한 실시예로 질화알루미늄은 직접천이형 반도체로 높은 밴드갭 에너지(6.2eV)를 가지고 있으며, 직접천이형의 반도체이기 때문에 효율적인 발광효과를 나타낸다. 이를 통해 GaN, InN 등의 3족 질화물 반도체와 함께 LED 및 LD 광학소자에 자주 쓰이며, 다른 물질들과는 달리 큰 밴드갭 에너지로 인해 파장이 짧은 UV 및 DUV 발광소자에 필수적으로 필요한 물질이다. 이러한 질화알루미늄 단결정을 포함한 소자를 제조하기 위해서는 질화물을 고품위의 단결정으로 성장시키는 기술이 필수적으로 요구된다. 하지만, 질화알루미늄 단결정을 실리콘 카바이드 기판과 같이 질화알루미늄과 다른 이종 물질인 종자정(또는 이종 기판)(110)에서 성장시킬 경우 질화알루미늄과 종자정(110) 사이에 존재하는 격자상수 차이로 인해 단결정 내에 결함이 발생되며, 이러한 결함은 성장되는 질화알루미늄의 결정성을 저하시켜 고품질의 단결정 성장을 어렵게 하는 문제가 있다.
예를 들어, 종자정(110)으로 사용되는 실리콘 카바이드 기판 상에 질화알루미늄 단결정을 성장시키는 경우, 질화알루미늄의 격자상수는 3.111Å이고 실리콘 카바이드 기판의 격자상수는 4.3596Å이므로, 실리콘 카바이드 기판은 질화알루미늄과 비교하여 약 23.2%의 큰 격자상수 차이를 갖는다. 이렇게 격자상수의 차이가 발생하게 되면 질화알루미늄 단결정에는 다량의 전위가 발생하게 되고, 실리콘 카바이드 기판과 질화알루미늄 단결정의 계면 사이에서는 응력이 발생되어 단결정 내에 격자 결함이 발생되는 문제가 있다. 이에, 본 발명에서는 단결정의 결함을 감소시키기 위해 질화알루미늄 단결정을 성장시키기 전 종자정(110)의 타면에 종자정(110) 및 결정화되는 물질과 상이한 물질로 이루어진 중간층(120)을 제공하였으며, 중간층(120)에 의해 종자정(110)과 단결정의 격자상수 차이로 인한 전위 발생이 차단되어 단결정의 전위밀도가 감소할 수 있고, 이에 따라 결함의 발생확률이 감소할 수 있다.
상기 중간층(120)은 2차원 평면 결정구조를 가질 수 있다.
본 발명에서는 격자상수에서 오는 단결정 결함의 발생을 더욱 최소화시키고, 단결정과 종자정(110)의 원자 간의 상호결합력을 감소시켜 단결정의 응력이 완화될 수 있도록 중간층이 2차원 평면 결정구조를 가질 수 있도록 하였다.
중간층(120)은 수직방향(또는 상하방향)으로의 불포화 결합(Dangling bond)이 존재하지 않고 원자들이 2차원 평면상으로 배열된 2차원 물질로 이루어질 수 있으며, 2차원 물질은 예를 들어, 탄소 원자가 육각형의 규칙적인 평면 구조를 이루고 있는 그래핀일 수 있다.
일반적으로 층간 물질의 격자상수 차이를 완화시키기 위해 버퍼층으로 쓰이는 기존의 물질과는 달리 2차원 구조체로서 탄소 원자들이 평면 형태로 펼쳐져 있는 그래핀은 표면에 수직 방향으로의 불포화 결합이 존재하지 않고 원자 층 수준으로 매우 평탄하기 때문에 단결정을 성장시키는 경우 단결정과 종자정(110)의 상호결합력을 감소시킬 수 있다. 여기서, 불포화 결합은 결정의 표면에서 원자가 공유결합의 상대를 잃어 결합에 관여하지 않는 것으로, 원자들의 최외각 전자가 완벽하게 결합을 마치지 못하는 상태를 의미한다.
앞서 살펴본 바와 같이, 질화알루미늄 단결정과 종자정(110)인 실리콘 카바이드 기판 사이에 존재하는 약 23.2%의 측면방향 격자상수 차이에 의해 질화알루미늄 단결정 내에는 높은 전위밀도와 결함이 발생하는 문제가 존재하게 되는데, 본 발명의 실시예에 따른 중간층(120)을 종자정(110)과 단결정 사이에 제공하게 되면 격자상수 차이에 의해 발생하는 초기전위가 2차원 평면 결정구조를 갖는 중간층(120)에 의해 블로킹되어 전위밀도가 감소될 수 있다. 더욱이, 수직방향으로의 불포화결합이 존재하지 않는 2차원 물질로 이루어진 중간층(120)을 종자정(110)의 타면에 제공하게 되면 중간층(120)에 의해 두 물질 즉, 질화알루미늄과 실리콘 카바이드 간의 상호결합력이 다소 감소되지만 중간층(120)의 얇은 두께제어를 통해 공유결합을 유지시킬 수 있다. 이를 통해 종자정(110)과 단결정 사이의 응력을 완화시키면서도 단결정의 배향성을 결맞게 유지시킬 수 있게 된다. 이는 일반적인 버퍼층을 유사한 두께로 적용하려고 시도했을 시, 최초 3차원 핵생성 및 결정학적 거동에 따라 균일한 전체 표면 증착이 어렵다는 점에서 비교된다. 특히, 일반적인 버퍼층의 경우, 3차원 공유결합 및 불포화결합이 유지된다는 측면에서 종자정(110)과 단결정 사이에서 완벽한 격리 효과와 상호결합력의 유지를 동시에 달성시키기 어렵다. 따라서, 본 발명에서 제안하는 2차원 물질의 중간층(120)의 구조를 사용했을 때, 상하부간 격자상수에서 오는 결함의 발생확률이 감소할 수 있어 결함밀도가 감소될 수 있게 된다.
수직 방향으로 불포화 결합이 형성되지 않은 2차원 물질이 아닌 3차원 물질을 사용하여 일반적인 버퍼층을 형성할 경우 3차원 물질은 좌우 방향뿐만 아니라 상하 방향으로도 원자 결합이 떨어져 있는 불포화 결합이 다수 형성되어 있기 때문에 질화알루미늄과 실리콘 카바이드의 상호결합력을 감소시키지 못한다. 격자상수 차이를 완화시키기 위해 비슷한 격자상수를 갖는 물질로 이루어진 일반적인 버퍼층과 다르게 본 발명의 실시예에 따른 중간층(120)은 질화알루미늄과 실리콘 카바이드의 격자상수 차이에는 크게 변화를 일으키지 않으면서 상호결합력을 감소시켜 결함밀도를 감소시키기 때문에 층간 물질의 격자상수 차이를 완화시키는 일반적인 버퍼층과는 다른 역할을 하는 중간층(120)일 수 있다.
전술한 중간층(120)이 종자정(110)의 타면에 제공되면, 도가니(210)를 가열하여 도가니(210) 내부에 수용된 분말 원료(A)를 승화시킬 수 있고, 승화된 원료 기체는 중간층(120) 상에서 결정화되면서 단결정이 성장될 수 있다. 다시 말해서, 단열재(230) 내부에 배치된 도가니(210) 내에 질화알루미늄 원료 분말을 채운 뒤 종자정 지지부(220)에 중간층(120)이 제공된 종자정(110)의 타면을 부착시키면 석영관(240)의 주위에 감겨져 있는 고주파 가열코일을 이용하여 도가니(210)의 온도를 원료 분말의 승화점까지 승온시킬 수 있다.
이때, 도가니(210)를 가열하여 승온시키는 과정 이전에 단결정 성장 장치의 내부를 예를 들어 10- 2torr로 감압하고, 질소 가스 또는 아르곤 가스와 같은 불활성 가스를 주입하여 상압까지 가압한 후 다시 가스를 배기하여 감압하는 과정을 반복하여 진공 퍼지할 수 있으며, 진공 퍼지가 완료되면 50torr 내지 500torr까지 감압한 뒤 도가니(210)를 가열하게 된다. 도가니(210)를 가열하여 분말 원료(A)를 승화시키는 과정은 2000℃ 내지 2300℃의 온도 범위에서 수행될 수 있으며, 도가니(210) 가열에 의해 분말 원료(A)가 열분해 및 승화되면 승화된 원료 기체는 중간층(120)의 표면에서 응축되면서 결정화가 이루어져 단결정으로 성장하게 된다.
2000℃ 내지 2300℃의 온도 범위에서 질화알루미늄 분말 원료(A)를 승화시켜 종자정(110)이 아닌 중간층(120) 상에서 단결정을 성장시키는 본 발명의 실시예에 따른 승화재결정법을 통해 단결정 성장을 진행하게 되면 50μm/hr보다 높은 우수한 성장 속도를 가질 수 있게 되고, 고순도 분말과 불활성 가스를 사용하므로 고온에서도 그래핀으로 이루어진 중간층(120)의 형상을 유지할 수 있다. 즉, 본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장 방법에서는 수소와 같이 에칭에 의해 그래핀 표면에 영향을 미칠 수 있는 부산물의 발생률이 적기 때문에 그래핀 표면의 훼손을 방지할 수 있고 이에 따라 그래핀으로 이루어진 중간층(120) 상에서 성장되는 단결정의 균일도가 향상될 수 있다. 뿐만 아니라, 본 발명의 실시예에 따른 승화재결정법을 통해 단결정 성장을 진행하게 되면 매우 높은 단결정 성장률을 가질 수 있게 되고, 100μm 이상으로 두껍게 성장된 단결정은 종자정(110)으로 가공되어 종자정(110)으로 사용될 수 있는 장점이 있다.
이러한 승화재결정법에 있어서 단결정 성장은 2000℃ 내지 2300℃의 높은 온도 범위에서 일어나기 때문에 2000℃보다 높은 온도에서도 사용 가능한 실리콘 카바이드 기판이 종자정(110)으로 사용될 수 있으며, 이종 기판인 사파이어(Al2O3) 기판이 종자정(110)으로 사용될 경우 사파이어 기판은 열적 특성이 우수하지 못하기 때문에 2000℃ 이상의 고온에서 질화물 단결정 성장시 기판이 휘어지는 현상 즉, 웨이퍼 휨 현상이 발생하는 문제점이 있다. 따라서, 분말 원료(A)를 승화시키기 위한 2000℃ 내지 2300℃의 매우 높은 고온에서도 휘어지는 문제 없이 사용 가능한 종자정(110)으로 본 발명에서는 사파이어 기판이 아닌 2000℃ 이상의 고온에서도 사용 가능한 실리콘 카바이드 기판을 종자정(110)으로 사용하였다.
본 발명의 실시예에 따른 2차원 평면 결정구조를 갖는 중간층(120)을 종자정(110)인 실리콘 카바이드 기판의 일면에 제공한 뒤 분말 원료(A)를 승화시켜 중간층(120) 상에서 단결정을 성장시킴으로써 격자상수 차이에 의해 발생하는 초기전위가 중간층(120)에 의해 블로킹되어 전위밀도가 감소될 수 있으며, 수직방향으로의 불포화 결합이 존재하지 않는 중간층(120)에 의해 질화알루미늄 단결정과 실리콘 카바이드 기판 간의 상호결합력이 감소할 수 있어 격자상수에서 오는 결함의 발생을 감소시킬 수 있다.
상기 중간층(120)을 제공하는 과정은, 베이스 기재(300) 상에 상기 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질을 성장시켜 중간층(120)을 형성하는 과정; 및 상기 중간층(120)을 상기 종자정(110)의 일면으로 전사하는 과정을 포함할 수 있다.
종자정(110)의 일면에 제공되는 중간층(120)과 질화알루미늄 단결정을 단결정 성장 장치 내부에서 인시츄(in-situ) 방식으로 형성할 경우 질화알루미늄 단결정의 성장과 중간층(120)의 형성이 혼재될 우려가 있으며, 후술하겠지만 원자 하나의 두께를 가지는 단층 또는 단층이 5층 이하로 적층된 안정적인 중간층을 얻기 위해서 본 발명에서는 2차원 평면 결정구조를 갖는 중간층(120)을 종자정(110)의 타면 상에서 직접 형성하지 않고 별도로 형성한 뒤 종자정(110)의 타면으로 전사하였다.
먼저, 베이스 기재(300) 상에 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질 예를 들어, 그래핀을 성장시키기 위해 탄소 소스 및 열에너지를 공급할 수 있고, 공급된 소스에 의해 그래핀이 성장되어 베이스 기재(300) 상에 2차원 평면 결정구조를 갖는 중간층(120)이 형성될 수 있다. 베이스 기재(300)는 그래핀을 성장시킴과 동시에 형성된 중간층(120)을 지지하기 위한 성장 지지체 역할을 할 수 있다.
베이스 기재(300) 상에 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질 성장에 의해 중간층(120)이 형성되면, 형성된 중간층(120)을 종자정(110)의 타면으로 전사할 수 있다. 중간층(120)을 종자정(110)의 타면으로 전사하는 과정은 습식전사(wet-transfer)법을 사용하여 진행할 수도 있으나 베이스 기재(300) 상에 형성된 중간층(120)을 종자정(110)의 타면에 전사하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 업계에 알려져 있는 일반적인 방법을 따르므로 상세한 설명은 생략하기로 한다.
상기 중간층(120)을 형성하는 과정에서, 상기 중간층(120)은 2nm 이하의 두께로 형성될 수 있고, 상기 중간층(120)은 원자 한 층으로 이루어진 단층 또는 상기 단층이 5층 이하로 적층되어 형성될 수 있다.
단층은, 중간층(120)이 그래핀일 경우 탄소 원자가 한 겹으로 배열되어 원자 한 층으로 이루어진 것을 의미하며, 단층은 하나의 원자층으로 이루어져 있으므로 탄소 원자 하나의 두께 즉, 0.35nm의 두께를 가질 수 있다. 이러한 단층이 반복적으로 적층되면 다층 그래핀이 형성될 수 있는데, 중간층(120)이 0.35nm의 두께를 가지는 단층 그래핀으로 이루어진 경우에는 중간층(120) 상에서 결정화되는 단결정의 성장 속도가 감소될 수 있고, 단층 그래핀은 매우 얇은 두께를 가지므로 0.7nm 이상의 두께를 가지는 다층 그래핀에 비해 구조적으로 불안정할 수 있다. 이처럼, 단결정의 성장속도와 안정성 문제 등을 고려하여 단층을 적층하여 중간층(120)을 형성할 필요가 있는데, 단층이 반복적으로 적층되어 중간층(120)의 두께가 2nm보다 두꺼워 질 경우에는 단결정과 종자정(110)의 상호결합력이 크게 감소하여 중간층(120) 상에서 일어나는 단결정의 성장이 어려워지는 문제가 있다. 이에, 본 발명에서는 중간층(120)을 형성하는 과정에서 0.35nm의 두께를 가지는 단층 그래핀을 적층하되 5층 이하로 적층하여 2nm 이하의 두께를 가지도록 하였다.
앞서 살펴본 바와 같이, 단층을 5층 이하로 적층하여 2nm 이하의 두께를 가지는 다층으로 이루어진 중간층(120)을 형성할 수 있는데, 단층 그래핀에 비해 상대적으로 두꺼운 두께를 가지는 5층 이하의 다층 그래핀으로 이루어진 중간층(120) 즉, 0.35nm보다 두꺼운 두께를 가지는 중간층(120)이 종자정(110)의 타면에 전사될 경우에는 중간층(120) 상에서 성장되는 단결정이 그래핀의 구조를 기반으로 성장되는 문제가 발생할 수 있다.
질화알루미늄 단결정은 실리콘 카바이드 기판과의 결합 에너지 또는 상호결합력(Bonding energy)에 의해 성장되며, 이러한 결합 에너지가 높을 경우 단결정에서 스트레인이 발생하므로 본 발명에서는 질화알루미늄 단결정과 실리콘 카바이드 기판 사이에 수직방향으로의 불포화 결합이 존재하지 않은 중간층(120)을 제공하여 상호 결합력을 감소시킨다. 하지만, 다층이 반복 적층되어 단층인 0.35nm보다 두꺼운 두께를 가지는 중간층(120) 또는 1nm보다 두꺼운 두께를 가지는 중간층(120)이 종자정(110)의 타면에 제공될 경우에는 중간층(120)을 사이에 두고 형성된 질화알루미늄 단결정과 실리콘 카바이드 기판 간의 결합에너지가 상호간에 영향을 미치지 않는 문제가 발생될 수 있다. 다층 그래핀으로 이루어진 중간층(120)에 의해 단결정과 종자정(110)의 결합 에너지가 상호간에 영향을 미치지 못할 경우 중간층(120) 상에서 성장되는 질화알루미늄 단결정은 중간층(120)을 이루는 물질인 그래핀의 구조를 기반으로 성장되기 때문에 본 발명에서는 중간층(120)을 형성하는 과정에서 중간층(120)이 0.35nm의 두께를 가지는 탄소 원자 한 층으로 이루어진 단층으로 형성될 수 있도록 하였다.
한편, 그래핀을 성장시키고 종자정(110)의 타면으로 전사하기 위한 성장 지지체인 베이스 기재(300)는 금속 재질로 이루어질 수 있는데, 전술한 바와 같이 단결정 성장에 있어서 중간층(120)은 단층이 적층되어 5층 이하의 다층으로 형성되는 경우보다 원자 한 층으로 이루어진 단층으로 형성될 필요가 있다. 본 발명에서는 단층의 안정적인 그래핀을 얻기 위해 실리콘 카바이드로 이루어진 종자정(110)이 아닌 금속 재질 예를 들어, 니켈 호일과 같은 금속 호일로 이루어진 베이스 기재(300) 상에서 그래핀을 성장시켜 중간층(120)을 형성하였으며, 금속 호일 상에서 그래핀을 성장시킴으로써 종자정(110) 상에서 그래핀을 성장시키는 경우보다 안정적으로 단층 그래핀으로 이루어진 중간층(120)이 형성될 수 있다.
이러한 중간층(120)을 형성하는데 사용할 수 있는 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질로는 그래핀 외에 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene)가 있을 수 있다.
본 발명의 실시예에 따른 단결정 성장은 2000℃ 내지 2300℃의 고온에서 진행되며, 중간층(120)은 2000℃가 넘는 고온 분위기의 단결정 성장 장치 내부에 제공되므로 중간층(120)은 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질로 이루어짐과 동시에 승화재결정법으로 단결정이 성장되는 고온에서도 특성을 유지할 수 있도록 고온 안정성이 확보된 내고온성 특성을 가져야 한다. 따라서, 본 발명의 중간층(120)은 2차원 평면 결정구조를 가지며, 매우 높은 고온에서 특성을 유지할 수 있도록 내고온성 특성을 갖는 그래핀(Graphene), 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene) 중 적어도 어느 하나의 물질로 이루어질 수 있다.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 중간 적층체를 나타내는 단면도이다.
도 3을 참조하면, 본 발명의 다른 실시예에 따른 중간 적층체(100)는 종자정(110); 상기 종자정(110) 상에 제공되고, 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질로 이루어진 중간층(120); 및 상기 중간층(120) 상에 형성된 단결정(130)을 포함할 수 있다. 또한, 상기 종자정(110)은 실리콘카바이드(SiC)를 포함하고, 상기 단결정(130)은 상기 실리콘카바이드와 다른 이종 물질일 수 있다.
본 발명의 중간 적층체(100)는 중간층(120) 상에서 성장 완료된 단결정(130)을 가공하여 단결정 웨이퍼로 제조하기 위한 중간체로서, 종자정(110), 중간층(120) 및 단결정(130) 순으로 적층 형성되어 있다.
종자정(110)은 단결정(130)을 성장시키기 위한 단결정 성장 소스로 실리콘 카바이드 기판일 수 있고, 단결정(130)은 질화알루미늄 단결정(130)일 수 있다. 앞서 도 1 내지 도 2를 참조하여 설명한 바와 같이 분말 원료(A)를 승화시키기 위한 2000℃ 내지 2300℃의 매우 높은 고온에서도 휘어지는 문제 없이 사용 가능한 종자정(110)으로 본 발명에서는 사파이어 기판이 아닌 2000℃ 이상의 고온에서도 사용 가능한 실리콘 카바이드 기판을 종자정(110)으로 사용할 수 있다. 실리콘 카바이드와 다른 이종 물질인 단결정(130)은 질화알루미늄일 수 있는데, 질화알루미늄은 한 실시예일 뿐 갈륨 나이트라이드(GaN) 등의 다른 질화물 단결정(130)으로 이루어질 수도 있다. 종자정(110)과 단결정(130) 사이에 형성되는 중간층(120)은 수직방향(또는 상하방향)으로의 불포화 결합(Dangling bond)이 존재하지 않고 원자들이 2차원 평면상으로 배열된 2차원 물질로 이루어질 수 있으며, 2차원 물질은 예를 들어, 탄소 원자가 육각형의 규칙적인 평면 구조를 이루고 있는 그래핀일 수 있다.
일반적으로 층간 물질의 격자상수 차이를 완화시키기 위해 버퍼층으로 쓰이는 기존의 물질과는 달리 2차원 구조체로서 탄소 원자들이 평면 형태로 펼쳐져 있는 그래핀은 표면에 수직 방향으로의 불포화 결합이 존재하지 않고 원자 층 수준으로 매우 평탄하기 때문에 단결정(130)을 성장시키는 경우 단결정(130)과 종자정(110)의 상호결합력을 감소시킬 수 있다.
수직방향으로의 불포화 결합이 존재하지 않으면서도 두께가 얇게 제어되는 중간층(120)의 삽입을 통해서 단결정(130)과 종자정(110) 사이에서의 반데르발스 힘을 유지시킬 수 있으며, 따라서 단결정(130)과 종자정(110) 사이에는 원자와 원자가 결합할 때 만들어지는 두 원자 사이의 틈인 반데르발스 갭 또는 층간 공간이 형성될 수 있다. 이는 단결정(130)과 종자정(110)의 상호 결합력은 일정부분 감소시키나, 두 물질의 원자간 발생되는 반데르발스 힘에 의해 단결정(130)과 종자정(110)사이에 결정적 배향성을 유지시킨다. 동시에 단결정(130)과 종자정(110) 사이의 완화된 반데르 발스 힘은, 격자상수 차이에서 오는 결함을 감소시킨다.
질화알루미늄 단결정(130)과 종자정(110)인 실리콘 카바이드 기판 사이에 존재하는 격자상수 차이에 의해 질화알루미늄 단결정(130) 내에는 높은 전위밀도와 결함이 발생하는 문제가 존재하게 되는데, 본 발명의 실시예에 따른 중간층(120)을 종자정(110)과 단결정(130) 사이에 제공하게 되면 격자상수 차이에 의해 발생하는 초기전위가 2차원 평면 결정구조를 갖는 중간층(120)에 의해 블로킹되어 전위밀도가 감소될 수 있다. 더욱이, 수직방향으로의 불포화결합이 존재하지 않는 2차원 물질로 이루어진 중간층(120)을 종자정(110)의 타면에 제공하게 되면 중간층(120)에 의해 두 물질 즉, 질화알루미늄과 실리콘 카바이드 간의 상호결합력이 감소될 수 있기 때문에 질화알루미늄 단결정(130)의 응력이 완화되어 독립적으로 성장할 수 있게 된다. 이에 따라, 상하부간 격자상수에서 오는 결함의 발생확률이 감소할 수 있어 결함밀도가 감소될 수 있게 된다.
상기 중간층(120)은 2nm 이하의 두께를 가질 수 있고, 상기 중간층(120)은 원자 한 층으로 이루어진 단층 또는 상기 단층이 5층 이하로 적층되어 형성될 수 있다.
단층은, 중간층(120)이 그래핀일 경우 탄소 원자가 한 겹으로 배열되어 원자 한 층으로 이루어진 것을 의미하며, 단층은 하나의 원자층으로 이루어져 있으므로 탄소 원자 하나의 두께 즉, 0.35nm의 두께를 가질 수 있다. 이러한 단층이 반복적으로 적층되면 다층 그래핀이 형성될 수 있는데, 중간층(120)이 단층 그래핀으로 이루어진 경우에는 중간층(120) 상에서 결정화되는 단결정(130)의 성장 속도가 감소될 수도 있기 때문에 단층을 5층 이하로 적층하여 중간층(120)이 2nm 이하의 두께를 가지는 다층 그래핀으로 이루어지도록 형성할 수 있다.
단결정(130)의 성장속도 등을 고려하여 단층을 5층 이하로 적층하여 중간층(120)을 형성할 수도 있으나, 적층 형성되어 단층에 비해 상대적으로 두꺼운 두께를 가지는 중간층(120)이 종자정(110)의 타면에 전사될 경우 중간층(120) 상에서 성장되는 단결정(130)이 그래핀의 구조를 기반으로 성장되는 문제가 발생할 수 있기 때문에 중간층(120)을 0.35nm의 두께 또는 1nm 이하의 두께를 가지는 탄소 원자 한 층으로 이루어진 단층으로 형성할 수 있다.
질화알루미늄 단결정(130)은 실리콘 카바이드 기판과의 결합 에너지(Bonding energy)에 의해 성장되며, 이러한 결합 에너지가 높을 경우 단결정(130)에서 스트레인이 발생하므로 본 발명에서는 질화알루미늄 단결정(130)과 실리콘 카바이드 기판 사이에 수직방향으로의 불포화 결합이 존재하지 않은 중간층(120)을 제공하여 상호 결합력을 감소시킨다. 하지만, 단층이 반복적으로 적층되어 단층에 비해 상대적으로 두꺼운 두께를 가지는 중간층(120)이 종자정(110)의 타면에 제공될 경우에는 중간층(120)을 사이에 두고 형성된 질화알루미늄 단결정(130)과 실리콘 카바이드 기판 간의 결합에너지가 상호간에 영향을 미치지 않는 문제가 발생된다. 즉, 다층 그래핀으로 이루어진 중간층(120)에 의해 단결정(130)과 종자정(110)의 결합 에너지가 상호간에 영향을 미치지 못할 경우 중간층(120) 상에서 성장되는 질화알루미늄 단결정(130)은 중간층(120)을 이루는 물질인 그래핀의 구조를 기반으로 성장되기 때문에 본 발명에서는 중간층(120)을 형성하는 과정에서 원자 한 층으로 이루어진 단층으로 형성될 수 있도록 하였다.
상기 중간층(120)은 그래핀(Graphene), 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
앞서 도 1 내지 도 2를 참조하여 설명한 바와 같이 단결정(130) 성장은 2000℃ 내지 2300℃의 고온에서 진행되며, 중간층(120)은 2000℃가 넘는 고온 분위기의 단결정(130) 성장 장치 내부에 제공되므로 중간층(120)은 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질로 이루어짐과 동시에 승화재결정법으로 단결정(130)이 성장되는 고온에서도 특성을 유지할 수 있도록 고온 안정성이 확보된 내고온성 특성을 가져야 한다. 따라서, 본 발명의 중간층(120)은 2nm 이하의 얇은 두께를 가지고, 2차원 평면 결정구조를 가지며, 매우 높은 고온에서 특성을 유지할 수 있도록 내고온성 특성을 갖는 그래핀(Graphene), 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene) 중 적어도 어느 하나의 물질로 이루어질 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 상세한 설명에서는 구체적인 실시 예에 관해 설명하였으나, 본 발명의 범주에서 벗어나지 않는 한도 내에서 여러 가지 변형이 가능하다. 그러므로, 본 발명의 범위는 설명된 실시 예에 국한되어 정해져서는 안되며, 아래에 기재될 특허청구범위뿐만 아니라 이 청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.
100: 중간 적층체 110: 종자정
120: 중간층 130: 단결정
210: 도가니 220: 종자정 지지부
230: 단열재 240: 석영관
250: 가열부 300: 베이스 기재
A: 분말 원료

Claims (16)

  1. 도가니 내부에 분말 원료를 장입하는 과정;
    종자정의 일면에 중간층을 제공하는 과정;
    상기 도가니를 가열하여 상기 분말 원료를 승화시키는 과정; 및
    상기 승화된 원료 기체가 상기 중간층 상에서 결정화되는 과정을 포함하고,
    상기 중간층은 상기 종자정 및 결정화되는 물질과 상이한 물질로 이루어지며,
    상기 중간층을 형성하는 과정에서,
    상기 중간층은 원자 한 층으로 이루어진 단층 또는 상기 단층이 5층 이하로 적층되어 2nm 이하의 두께로 형성되고,
    상기 중간층을 제공하는 과정은,
    베이스 기재 상에 상기 중간층을 형성하는 과정; 및
    상기 중간층을 상기 종자정의 일면으로 전사하는 과정을 포함하는 단결정 성장 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 중간층은 2차원 평면 결정구조를 갖는 단결정 성장 방법.
  3. 삭제
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 베이스 기재는 금속 재질로 이루어지는 단결정 성장 방법.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 분말 원료를 승화시키는 과정은 2000℃ 내지 2300℃의 온도 범위에서 수행되는 단결정 성장 방법.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 종자정은 실리콘카바이드(SiC)를 포함하고,
    상기 결정화되는 물질은 상기 실리콘카바이드와 다른 이종 물질인 단결정 성장 방법.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 중간층은 그래핀(Graphene), 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene) 중 적어도 어느 하나를 포함하는 단결정 성장 방법.
  11. 종자정;
    상기 종자정 상에 제공되고, 2차원 평면 결정구조를 갖는 물질로 이루어진 중간층; 및
    상기 중간층 상에 형성된 단결정을 포함하고,
    상기 중간층은 원자 한 층으로 이루어진 단층 또는 상기 단층이 5층 이하로 적층되어 2nm 이하의 두께로 형성되며,
    상기 종자정에는 베이스 기재 상에 형성된 상기 중간층이 상기 종자정의 일면으로 전사되어 제공되는 중간 적층체.
  12. 삭제
  13. 삭제
  14. 청구항 11에 있어서,
    상기 중간층은 반데르발스 구조인 중간 적층체.
  15. 청구항 11에 있어서,
    상기 중간층은 그래핀(Graphene), 보로핀(Borophene), 게르마닌(Germanene), 실리신(Silicene), Si2BN, 스테이넨(Stanene), 포스포린(Phosphorene), 휘수연광(Molybdenite) 및 비스무텐(Bismuthene) 중 적어도 어느 하나를 포함하는 중간 적층체.
  16. 청구항 11에 있어서,
    상기 종자정은 실리콘카바이드(SiC)를 포함하고,
    상기 단결정은 상기 실리콘카바이드와 다른 이종 물질인 중간 적층체.





KR1020170163372A 2017-11-30 2017-11-30 단결정 성장 방법 및 중간 적층체 KR101986788B1 (ko)

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