KR101961952B1 - 다이 어태치 접착제 및 반도체 장치 - Google Patents

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조철호
윤호규
최민우
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에스케이하이닉스 주식회사
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결정성 에폭시 수지, 페놀계 에폭시 수지 경화제, 및 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 많아야 60 중량부 포함되는 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함하는 다이 어태치 접착제 및 이를 적용한 반도체 장치를 제시한다.

Description

다이 어태치 접착제 및 반도체 장치{Die attatch adhesive and semiconductor device using thereof}
본 출원은 반도체 기술에 관한 것으로, 보다 상세하게는 다이 어태치(die attatch) 접착제 및 이를 적용한 반도체 장치에 관한 것이다.
전자기기의 소형화, 경량화 및 고성능화 요구에 따라, 전자기기에 부품으로 채용되는 반도체 장치의 고집적화가 또한 요구되고 있다. 반도체 장치의 고기능화 및 고집적화의 요구에 따라, 다수의 반도체 칩들을 적층하여 하나의 반도체 패키지로 반도체 장치를 구성하는 에어리어 실장형 반도체 패키지(area semiconductor package)가 시도되고 있다. 다수의 반도체 칩들이 적층되는 3차원 패키지는 다수의 반도체 칩들이 기판에 실장되는 적층형 패키지(multichip package)로 구성될 수 있다.
반도체 패키지는 보다 얇은 두께로 구현되는 것이 요구되고 있어, 반도체 칩과 칩을 적층할 때 또는 인쇄회로기판(PCB)과 같은 기판에 반도체 칩을 실장할 때, 반도체 칩과 칩 사이 또는 칩과 기판 사이에 다이 어태치 필름(DAF: Die Attatch Film)과 같은 접착제를 도입하려는 시도가 이루어지고 있다. 적층되는 개별 반도체 칩의 두께 또한 얇게 도입되고 있어, 기판의 배선을 이루는 금속 물질, 예컨대 구리 배선의 구리 이온(Cu ion)이 패키지 제작 중에 인가되는 열적 스트레스(stress)나 기계적 스트레스에 의해 이동하여, 즉, 금속 이온 마이그레이션(metal ion migration) 발생이 우려되고 있다.
구리 이온의 마이그레이션에 의해 반도체 칩이 구리 오염되거나, 상호 격리되어야할 이웃하는 배선들이 상호 브리지(bridge)되는 불량이 유발될 수 있다. 이러한 금속 이온 마이그레이션에 의해 반도체 장치의 신뢰성이 저하될 수 있다. DAF에 금속 마이그레이션을 억제하거나 방지하는 기능이 요구되고 있다. 또한, DAF에 포함된 용융 실리카(silica)와 같은 무기 충전재가 얇은 두께의 반도체 칩에 열적 또는 기계적 충격을 인가하는 요인으로 작용할 수 있어, 무기 충전재를 배제한 DAF의 개발이 요구되고 있다.
본 출원은 수분 흡습을 억제하여 금속 이온의 마이그레이션을 억제할 수 있는 다이 어태치 접착제 및 이를 채용하여 반도체 칩을 실장 또는 적층하여 패키지한 반도체 장치를 제시하고자 한다.
본 출원의 일 관점은, 결정성 에폭시 수지; 페놀계 에폭시 수지 경화제; 및 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 0 중량부 내지 60 중량부 포함되는 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함하는 다이 어태치 접착제를 제시한다.
본 출원의 다른 일 관점은, 제1반도체 칩; 상기 제1반도체 칩 상에 적층된 제2반도체 칩; 및 상기 제1반도체 칩 및 상기 제2반도체 칩을 접착하는 다이 어태치 접착제이고, 상기 다이 어태치 접착제는 결정성 에폭시 수지, 페놀계 에폭시 수지 경화제, 및 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 0 중량부 내지 60 중량부 포함되는 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함하는 반도체 장치를 제시한다.
본 출원의 다른 일 관점은, 반도체 칩; 상기 반도체 칩이 실장된 기판; 및 상기 반도체 칩 및 상기 기판을 접착하는 다이 어태치 접착제이고, 상기 다이 어태치 접착제는 결정성 에폭시 수지, 페놀계 에폭시 수지 경화제, 및 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 0 중량부 내지 60 중량부 포함되는 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함하는 반도체 장치를 제시한다.
상기 결정성 에폭시 수지는 바이페닐형 에폭시 수지(biphenyl type epoxy resin) 또는 하이드로퀴논(hydroquinone)의 글리시딜에테르(glycidyl eter)화물을 포함하는 일군의 에폭시 수지에서 선택되는 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 페놀계 에폭시 수지 경화제는 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 80 중량부 내지 120 중량부 포함될 수 있다.
상기 페놀계 에폭시 수지 경화제는 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 92 중량부 내지 110 중량부 포함될 수 있다.
상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 30 중량부 내지 50중량부 포함될 수 있다.
상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는상호 간에 중량비로 5 : 0 내지 0 : 5 범위로 혼합되게 포함될 수 있다.
상기 에폭시화 실리콘 화합물은 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 0 중량부 내지 30 중량부 포함되고, 상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 40 중량부 내지 0 중량부 포함될 수 있다.
상기 에폭시화 실리콘 화합물은 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 6 중량부 내지 30 중량부 포함되고, 상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 10 중량부 내지 40 중량부 포함될 수 있다.
상기 에폭시화 실리콘 화합물은 500 내지 5500의 수평균 분자량을 가지는 에폭시 실리콘 공중합체 또는 실리콘 변성 에폭시 수지, 실리콘 변성 유체를 포함할 수 있다.
상기 경화제에 의한 경화를 촉진하는 경화촉진제가 더 첨가될 수 있다.
상기 경화촉진제는 상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 많아야 3 중량부 첨가될 수 있다.
상기 결정성 에폭시 수지, 상기 페놀계 에폭시 수지 경화제, 상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 전체 100 중량부 당 0.5 중량부 내지 5.0 중량부 첨가되는 계면결합제를 더 포함할 수 있다.
상기 결정성 에폭시 수지, 상기 페놀계 에폭시 수지 경화제, 상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 전체 100 중량부 당 0 중량부 내지 2 중량부로 첨가되는 음이온성 또는 비이온성 계면활성제를 더 포함할 수 있다.
상기 다이 어태치 접착제는 상기 반도체 칩 및 상기 기판을 접착하게 도입된 후, 상기 다이 어태치 접착제의 유리전이온도(Tg) 보다 0℃ 내지 30℃ 높은 온도에서 전경화(precure)되고, 상기 유리전이온도(Tg) 보다 30℃ 내지 50℃ 높은 온도에서 후경화될 수 있다.
본 출원은 수분 흡습을 억제하여 금속 이온의 마이그레이션을 억제할 수 있는 다이 어태치 접착제 및 이를 채용하여 반도체 칩을 실장 또는 적층하여 패키지한 반도체 장치를 제시할 수 있다.
도 1은 본 출원의 실시예에 따른 다이 어태치 접착제의 마이그레이션(migration) 억제 특성을 테스하기 위한 테스트 패턴을 보여주는 도면이다.
도 2 및 도 3은 본 출원의 실시예에 따른 다이 어태치 접착제를 적용한 반도체 장치를 보여주는 도면들이다.
본 출원은 수분 흡습률을 유효하게 낮출 수 있어 금속 이온 마이그레이션을 유효하게 억제하는 다이 어태치 접착제를 제시한다. 다이 어태치 접착제는 다량의 무기 충전재를 충전하지 않고서도 낮은 수분 흡습률을 구현할 수 있어, 기판 회로를 구성하는 금속 배선들 사이 또는 기판과 칩 사이의 금속 이온 마이그레이션, 특히 구리 이온 마이그레이션을 유효하게 억제할 수 있다.
반도체 칩의 두께가 보다 얇은 두께를 가지도록 요구됨에 따라, 기판에 형성되어 있는 구리 배선이나 구리 범프(bump) 등으로부터 구리 이온이 발생하여, 기판 표면에서뿐만 아니라 칩 두께 방향을 따라 구리 이온의 마이그레이션이 유발될 수 있다. 구리 이온 마이그레이션은 배선(interconnection)들 간의 전기적 단락을 유발할 뿐아니라, 반도체 칩에의 구리 오염을 유발하여 반도체 칩들이 패키지된 반도체 장치에 치명적인 신뢰성 불량을 야기할 수 있다. 이러한 금속 이온 마이그레이션을 억제하기 위해서 낮은 수분 흡습율을 구현하는 다이 어태치 접착제를 제시한다.
반도체 장치를 패키지하는 데 사용되는 고분자 소재는, 에폭시(epoxy)와 같은 친수성 소재를 포함하고 있어, 친수성 소재의 수분 흡습을 억제하기 위해 용융 실리카와 같은 무기 충전재를 에폭시 내에 충전하고 있다. 무기 충전재는 얇은 두께의 반도체 칩에 열적 또는 기계적 스트레스를 인가하는 요인으로 작용할 수 있어, 칩 크랙(chip crack)과 같은 칩 손상의 요인으로 평가될 수 있다. 본 출원에서는 무기 충전재의 충전을 실질적으로 배제한 다이 어태치 접착제를 제시한다. 무기 충전재는 본 출원에서 제시되는 다이 어태치 접착제에 낮은 함량으로 충전될 수도 있으나, 무기 충전재를 사용하지 않고서도 유효하게 낮은 수분 흡습율을 구현할 수 있어, 무기 충전재의 충전을 배제할 수 있다.
무기 충전재를 사용하지 않기 때문에 극한적으로 얇아지고 있는 칩에 충격을 주지 않을 뿐만 아니라 회로에도 충격을 주지 않으며, 반도체 장치의 높은 신뢰성을 달성할 수 있다. 반도체 칩 상에 다른 칩이 적층되는 3차원(3D) 패키지를 비롯한 각종 에어리어 실장형 반도체 장치에 다이 어태치용 접착제로 적용될 수 있다.
본 출원에서 반도체 칩은 반도체 다이로도 불리워질 수 있으며 또한 기판은 회로배선이 구리와 같은 금속 패턴으로 구비된 인쇄회로기판(PCB)이나 회로 배선을 구비한 인터포저(interposer) 또는 반도체 칩의 핸들링(handling)을 위한 캐리어 기판(carrier substrate)을 포함할 수 있다. 본 출원에서의 다이 어태치 접착제 또는 접착 필름은 반도체 칩들간의 접착 또는, 반도체 칩과 인쇄회로기판 또는 반도체 칩과 인터포저 기판간의 접착뿐만 아니라, 웨이퍼 레벨 패키지(wafer level package)을 제조할 때 반도체 칩으로 소잉(sowing)되기 이전의 웨이퍼(wafer)와 웨이퍼 간의 접착 또는 웨이퍼와 기판간의 접착에도 적용될 수 있다. 본 출원의 다이 어태치 접착제는 접착제 자체로 사용되거나 또는 접착 필름(attatch film) 형태로 적용되거나, 또는 다이 어태치 필름에 이방성 도전 필름(ACF: Anisotropic Conductive Film)이나 절연 레진(resin)과 같은 다른 필름이 합지(lamination) 또는 코팅(coating)되어 이루어지는 복합층의 시트(sheet) 또는 복합층 필름에서 하나의 층으로 적용될 수 있다.
본 출원의 다이 어태치 접착제는, 결정성 에폭시, 경화제, 에폭시화 실리콘 화합물(epoxy modified silicon compound) 또는 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체(butadiene acrylonitrile copolymer)를 포함할 수 있다. 에폭시화 실리콘 화합물(epoxy modified silicon compound) 또는 부타티엔 아크릴로니트릴 공중합체(butadiene acrylonitrile copolymer)는 각각으로 또는 함께 다이 어태치 접착제에 포함될 수 있다. 다이 어태치 접착제는 경화제로 페놀계 에폭시 수지 경화제를 포함할 수 있고, 계면결합제(coupling agent) 또는 계면활성제(surfactant), 경화촉진제를 더 포함할 수 있다. 또한, 다이 어태치 접착제의 제조 시 균일한 혼합물의 조성을 유도하기 위한 용매가 사용될 수 있다.
결정성 에폭시
다이 어태치 접착제 조성물을 구성하는 결정성 에폭시는 화학식 1과 같은 비페닐형 에폭시 수지 또는 하이드로퀴논(hydroquinone)의 글리시딜에테르(glycidyl eter)화물일 수 있다. 또는 결정성 에폭시는 화학식 2와 같은 에폭시일 수 있다. 결정성 에폭시는 예컨대 유카 셀(Yuka Shell) 사의 YX-4000H와 같은 바이페닐계 에폭시 수지(biphenyl type epoxy resin)일 수 있다.
Figure 112012017069268-pat00001
화학식 1에서 R1, R2, R3, R4는 수소 또는 탄소수 4 이하의 알킬기이고 서로 동일하거나 또는 상이한 알킬기일 수 있다.
Figure 112012017069268-pat00002
화학식 2에서 X는 단일 결합(-), -O- 또는 -S- 의 결합 또는 기이며, R1은 탄소수 1 내지 6의 알킬기이고 복수로 존재하는 R1끼리는 동일하거나 또는 상이한 알킬기일 수 있다. m은 1 내지 4의 정수이다. R2는 수소 또는 탄소수가 1 내지 4인 알킬기이며, 복수 존재하는 R2끼리는 동일하거나 또는 상이한 알킬기일 수 있다.
경화제
다이 어태치 접착제 조성물은 페놀계 에폭시 수지 경화제를 경화제로 포함할 수 있다. 페놀계 에폭시 수지 경화제는 페놀 노볼락계 경화제나 파라 자일렌 변성 페놀계 경화제 등일 수 있다. 페놀계 에폭시 수지 경화제는 결정성 에폭시와의 반응성이 우수하고 경화 후에도 준결정이 잘 생성되어 자유체적(free volumn)을 감소시킬 수 있어, 다이 어태치 접착제의 수분흡습률을 보다 낮게 유도할 수 있다. 파라 자일렌 변성 페놀계 경화제는 페놀 노볼락 경화제보다 준결정 생성을 용이하게 해주므로, 파라 자일렌 변성 페놀계 경화제로 경화시키는 것이 필름 접착제의 특성을 더 우수하게 유도하는 유효하다. 다이 어태치 접착제 조성물은 페놀계 에폭시 수지 경화제는 메이와 카세이(Meihwa Kasei)사의 MEH-7851ss와 같은 바이페닐 아랄킬 페놀 수지(biphenyl aralkyl phenolic resin)나 미쯔이 케미컬스(Mitsui Chemicals Inc.) 사의 XLC-4L과 같은 페놀 아랄킬 수지(phenol aralkyl resin)일 수 있다.
경화제는 다이 어태치 접착제 조성물에 포함되는 결정성 에폭시 100중량부 당 80 내지 120 중량부 포함될 수 있으며, 보다 유효하게는 92 내지 110 중량부 포함될 수 있다. 경화제는 다이 어태치 접착제 조성물에 포함되는 결정성 에폭시 100중량부 당 92 내지 100 중량부 또는 100 내지 110 중량부 포함될 수 있다.
계면결합제
다이 어태치 접착제 조성물을 위한 계면결합제는 실란(silane)계 계면결합제를 유효하게 사용될 수 있다. 실란계 계면결합제는 에폭시와 상용성이 우수하며, 말단기가 에폭시화된 실란계 계면결합제가 보다 유효하다. 계면결합제는 다이 어태치 접착제 조성물 전체 100 중량부(mass part) 당 0.5 내지 5.0 중량부가 첨가될 수 있으며, 보다 유효하게는 0.5 내지 3.0 중량부가 사용될 수 있다. 0.5 중량부 이하일 때는 기판과 칩, 그리고 칩과 칩간의 접착 특성 발현이 어렵고, 5.0 중량부 이상일 경우에는 과다한 계면결합제가 신뢰성 저하의 원인으로 작용할 수 있다. 계면결합제로 실란계 에폭시화 계면결합제인 신에쯔(Shinetsu)사의 KBM-403이 사용될 수 있다.
계면활성제
다이 어태치 접착제 조성물은 계면활성제를 더 포함할 수 있다. 계면활성제는 경화물의 자유체적을 보다 적게 유도하여 하여 수분 흡습을 낮추기 위해 도입될 수 있다. 비이온성 계면활성제나 음이온성 계면활성제 중 어느 하나나 또는 둘 모두를 사용할 수 있으며, 다이 어태치 접착제 조성물 전체 100중량부 당 0보다 크고 2 중량부 이하로 첨가될 수 있고, 보다 유효하게는 1 중량부 이하로 첨가될 수 있다. 계면활성제로 시스마 알드리치(Sigma Aldrich Co.)사의 소디움 도데실벤제네술포네이트(SDBS: sodium dodecylbenzenesulfonate)가 첨가될 수 있다.
에폭시화 실리콘 화합물
다이 어태치 접착제 조성물은 에폭시화 실리콘 화합물을 포함할 수 있다. 에폭시화 실리콘 화합물은 결정성 에폭시 및 경화제를 포함하는 전체 에폭시 100 중량부 당 0 중량부 내지 30 중량부 이하로 포함될 수 있다. 에폭시화 실리콘 화합물은 다이 어태치 접착제 조성물에 포함되는 결정성 에폭시 100중량부 당 0 내지 60 중량부 이하 또는 적게 포함될 수 있으며, 보다 유효하게는 0 내지 30 중량부 이하 또는 적게 포함될 수 있다. 에폭시화 실리콘 화합물은 다이 어태치 접착제 조성물에 포함되는 결정성 에폭시 100 중량부 당 0 내지 6중량부, 6 내지 10 중량부, 또는 10 내지 20 중량부, 20 내지 30중량부 또는 30 내지 60 중량부 포함될 수 있다.
에폭시화 실리콘 화합물은 화학식 3 및 화학식 4의 에폭시화 실리콘 화합물을 사용할 수 있다. 화학식 3의 에폭시화 실리콘 화합물의 경우는 수평균분자량 500 내지 3000인 화합물을 사용하는 것이 보다 유효하고, 화학식 4의 실리콘 화합물은 분자량 5,000 이상 60000 이하인 것이 유효하며 5000 이상 5500 이하인 것이 보다 유효하다. 에폭시화 실리콘 화합물은 한세 케미에(Hanse Chemie)사의 Albiflex 296(분자량 1,700 g/mol)과 같은 에폭시 실리콘 공중합체(epoxy-silicon copolymer)나 한세 케미에(Hanse Chemie)사의 Albidur EP 2640(분자량 560 g/mol)와 같은 실리콘 변성 에폭시 수지(silicon modified epoxy resin)일 수 있다. 또는, 에폭시화 실리콘 화합물은 신에쯔(Shinetsu)사의 X-22-163C(분자량 5,400 g/mol)와 같은 변성 실리콘 유체(modified silicon fluid) 또는 실리콘 변성 오일(oil)일 수 있다.
Figure 112012017069268-pat00003
화학식 3에서 R3는 탄소수 2 내지 8의 탄화수소기이고 R4는 탄소수 3 내지 10의 탄화수소기이며, R5는 탄소수 1 내지 12의 탄화수소기이다. m, n은 1 내지 5의 정수이고 k는 1 내지 3의 정수이다.
Figure 112012017069268-pat00004
화학식 4에서 R6는 탄소수 1 내지 3의 유기기이고 R7은 탄소수 1 내지 3의 탄화수소기이다. p, q는 각각 1 내지 3의 정수이다.
부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체
다이 어태치 접착제 조성물은 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함할 수 있다. 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는 구조의 양 말단에 카르복실기를 갖는 공중합체로 사용될 수 있다. 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체로 화학식 5의 공중합체를 사용할 수 있다.
Figure 112012017069268-pat00005
화학식 5에서 Bu는 부타디엔 유래의 구조 단위이고 ACN은 아크릴로니트릴 유래의 구조단위이다. x 및 y는 1 미만의 양수로서 x + y = 1이다. z는 정수로써 50 내지 100의 값을 가질 수 있다.
에폭시화 실리콘 화합물과 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 배합 합량은 둘 중 어느 하나 또는 모두를 전체 다이 어태치 접착제 조성물 100 중량부 당 30 중량부 이하로 할 수 있으며, 보다 유효하게는 25 중량부 이하로 할 수 있다. 30 중량부 이상일 경우에는 반도체 칩과의 접착력이 감소하거나, 수분 흡습량이 증가할 수 있으며, 금속 마이크레이션 억제 특성이 나쁘게 나타날 수 있다.
에폭시화 실리콘 화합물과 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 배합 합량은, 결정성 에폭시 및 경화제를 포함하는 전체 에폭시 100 중량부 당 0 중량부 내지 60 중량부 이하 또는 60 중량부 보다 적게 포함될 수 있으며, 보다 유효하게는 0 내지 30 중량부 포함될 수 있으며, 더욱 유효하게는 25 중량부 이하로 포함될 수 있다. 에폭시화 실리콘 화합물과 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 배합 합량은 다이 어태치 접착제 조성물에 포함되는 결정성 에폭시 100중량부 당 0 내지 60 중량부 포함될 수 있으며, 보다 유효하게는 0 내지 30 중량부 포함될 수 있으며, 더욱 유효하게는 25 중량부 이하로 포함될 수 있다. 에폭시화 실리콘 화합물과 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 배합 합량은 다이 어태치 접착제 조성물에 포함되는 결정성 에폭시 100중량부 당 0 내지 10중량부, 10 내지 30 중량부, 30 내지 50 중량부 또는 50 내지 60중량부 포함될 수 있다.
에폭시화 실리콘 화합물과 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 중량비는 5 : 0 내지 0 : 5 범위로 할 수 있다. 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는 결정성 에폭시 100중량부 당 0 보다 크고 60 중량부 이하로 포함될 수 있으며, 보다 유효하게는 10 내지 20 중량부, 20 내지 24 중량부, 24 내지 30 중량부, 30 내지 40 중량부 또는 40 내지 60 중량부 포함될 수 있다.
경화촉진제
경화촉진제는 에폭시 경화 반응 공정 동안에 에폭시 수지가 완전히 경화될 수 있도록 경화시간을 단축하는 촉매로 첨가될 수 있다. 경화촉진제는 이미다졸계 또는 포스핀계 등의 촉진제를 사용할 수 있다. 경화촉진제의 함량은 결정성 에폭시 100 중량부에 대해 0 중량부 내지 3 중량부 이하로 사용될 수 있으며, 결정성 에폭시 100부에 대해 2 중량부 이하로 사용될 수 있다. 경화촉진제는 호꼬(Hokko)사 TPP를 사용할 수 있다.
용매
다이 어태치 접착제를 제조하는 데 사용되는 용매는 결정성 에폭시, 페놀계 에폭시 수지 경화제, 실란계 계면결합제, 계면활성제, 경화촉진제, 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체 등을 용해할 수 있는 용매를 하나 또는 다수 포함할 수 있다. 이러한 용매는 테트라히도록퓨란 (tetrahydrofuran), 아세톤(acetone), 메틸에틸게톤 (methylethylketone), DMAC (dimethylacetamide), NMP (N-methyl-2-pyrrolidone), 시클로핵산 (cyclohexane) 등을 포함할 수 있다.
이하에서는 실시예를 들어 본 출원의 다이 어태치 접착제 또는 접착 필름에 관하여 더욱 상세하게 설명하지만, 이들 실시예는 본원 출원에 대한 설명의 목적을 위한 것으로 본 출원에서 보호받고자 하는 범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
본 출원에서 제시하는 다이 어태치 접착제 조성물은 필름 형태로 제조할 수 있으며, 본 출원에서 제시하는 조성물을 사용하여 반도체용 접착 필름을 형성하는 데에는 제조 방법을 사용할 수 있다. 따라서, 이하 설명에서 제시하는 필름 제조 방법은 본 출원의 다이 어태치 접착제 조성물로 필름을 형성하는 하나의 실시예로 제시된다.
실시예
실시예에서는 다이 어테치용 접착제의 필름의 접착력과 구리 마이그레이션, 및 수분 흡습률을 측정하고, 이를 위해서 각각 다른 방법으로 시편을 제조한다. 접착력 측정을 위해서 결정성 에폭시, 페놀계 에폭시 수지 경화제, 실란계 계면결합제, 계면활성제, 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체, 경화촉진제 등을 메틸에틸케톤 용제에 용해시킨 후, 비즈밀, 막대 초음파기기 등으로 혼련하고, 제1폴리이미드(polyimide) 필름 위에 스프레이(spray) 코팅한다. 구리층이 코팅(coating)된 다른 제2폴리이미드 필름을 제1폴리이미드 필름 위에 올려놓은 후 기포가 발생하지 않도록 실리콘 고무 패드와 스틸(steel) 패널(pannel)을 순차적으로 상하에 겹치게 한 뒤 일정한 압력으로 압착(lamination)하였다. 접착제층의 두께는 평균 35 마이크로미터(㎛)로 제조하며, 용매를 건조 제거한 뒤 경화 조건에서 경화한다.
구리 마이그레이션 테스트(test)를 위해서 결정성 에폭시, 페놀계 에폭시 수지 경화제, 실란계 계면결합제, 계면활성제, 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 약 110 ℃에서 10분 이상 용융 혼합하고, 경화촉진제를 추가 첨가하여 30 초 동안 역시 용융 혼합한 뒤 후 0℃ 이하로 급냉 후 분쇄한다. 구리 마이그레이션 테스트를 위해 도 1에 제시된 시험용 구리 패턴(10)을 금형(mold) 밑바닥에 깔아 놓은 뒤 분쇄한 혼합물의 일정량을 덮은 뒤 몰딩하여 시편을 제조한다. 구리 패턴(10)의 크기는 10 X 35 X 2 mm이며, 라인 및 스페이스(line & space)는 대략 150㎛ 라인 폭과 150㎛ 스페이스 폭이다. 수분 흡습을 테스트하기 위해, 구리 마이그레이션 테스트용 시편과 동일한 크기인 10 X 35 X 2 mm의 크기로 다이 어태치 접착제의 시편을 금형 몰딩하여 제작한다.
각각의 시편들에 대해 금형 내에서 압력을 유지하면서 시편에 사용된 접착제 조성물의 유리전이온도(Tg) 보다 20℃ 높은 온도, 즉, [유리전이온도 + 20 ℃]의 온도에서 약 60분 동안 전경화(pre cure)한 뒤, 금형으로부터 제거 후 다시 오븐에서 전경화 온도보다 20℃ 높은 온도, 예컨대, Tg 보다 40℃ 높은 온도, 즉, [유리전이온도 + 40℃]에서 60분간 후경화를 실시한다.
본 출원의 다이 어태치 접착제는 페놀계 경화제를 사용하며, 이때, 경화 조건은 유리전이온도 + (0℃ 내지 30℃) 온도에서 대략 0분 보다 크고 90분 이하의 시간 동안 전경화하는 1단계와, 유리전이온도 + (30℃ 내지 50℃) 온도에서 30분 내지 90분의 후경화로 진행되는 2단계로 경화될 수 있다.
이와 같이 제조된 시편들의 실시예 1 내지 8의 조성을 표 1에 제시한다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7 실시예 8
1) 결정성에폭시 100 100 100 100 100 100 100 100
2) 페놀경화제 1 110 110 110 110 0 0 0 0
3) 페놀경화제 2 0 0 0 0 92 92 92 92
4) 경화촉진제 2 2 2 2 2 2 2 2
5) 계면활성제 0 0 0 2 0 0 0 2
6) 계면결합제 2 2 2 2 2 2 2 2
7) 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체 0 24 40 20 0 10 30 20
8) 에폭시화 실리콘화합물1 0 6 0 0 0 0 20 0
9) 에폭시화 실리콘화합물2 0 0 10 0 0 20 0 0
10) 에폭시화 실리콘화합물3 0 0 0 30 0 0 0 30
합계 214 244 264 266 196 226 246 248
* 1) 결정성 에폭시: YX-4000H (제조원; Yuka Shell Co.)
2) 페놀경화제 1: MEH-7851ss (제조원; Meihwa Kasei)
3) 페놀 경화제 2: XLC-4L (제조원; Mitsui Chemicals Inc.)
4) 경화촉진제: TPP (제조원; Hokko)
5) 계면활성제: Sodium dodecylbenzenesulfonate(SDBS) (제조원; Sigma Aldrich Co.)
6) 계면결합제: KBM-403 (실란계 에폭시화 계면결합제, 제조원;Shinetsu)
7) 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체 (제조원; B. F. Goodrich)
8) 에폭시화 실리콘 화합물 1: Albiflex 296 (제조원; Hanse Chemie, 분자량 1,7 00 g/mol)
9) 에폭시화 실리콘 화합물 2: Albidur EP 2640 (제조원; Hanse Chemie, 분자량 560 g/mol)
10) 에폭시화 실리콘 화합물 3: X-22-163C (Shinetsu, 분자량 5,400 g/mol)
표 1에 제시된 실시예 1 내지 8과의 비교를 위해서, 페놀계 경화제 이외의 경화제를 사용하는 경우, 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 함량과 비율을 달리하는 경우, 또는 전경화 조건을 변화시킨 경우에 대한 실시예 9 내지 16을 표 2에 제시한다.
실시예 9 실시예
10 		실시예 11 실시예 12 실시예 13 실시예 14 실시예 15 실시예 16
결정성에폭시 100 - 100 100 100 100 100 100
11)액상 에폭시 - 100 - - - - - -
12)아민 경화제 1 30 - - - - - - -
13)아민 경화제 2 - 60 - - - - - -
페놀 경화제 1 - - 110 - 110 - 110 -
페놀 경화제 2 - - - 92 - 92 - 92
경화촉진제 - - 2 2 2 2 2 2
계면결합제 2 2 2 2 2 2 2 2
부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체 - - - - 60 - 40 20
에폭시화 실리콘화합물1 - - - - - 60 - -
에폭시화 실리콘화합물2 - - - - - - 10 -
에폭시화 실리콘화합물3 - - - - - - - 30
합계 132 162 212 194 274 256 264 246
전경화 온도(℃) 실시예1과 동일 Tg-20 Tg-10 실시예2와 동일 Tg-20 Tg-10
시간(분) 60 60 60 60
* 11) 액상 에폭시: 디글리시딜 이써 비스페놀A(diglycidyl ether bisphenol A) (제조원; Sigma Aldrich Co., 당량 173 g/eq.)
12) 아민 경화제 1: 디암모노디페닐 메탄(diamonodiphenyl methane :DDM) (제조원; Sigma Aldrich Co., 분자량 198.26 g/mol)
13) 아민 경화제 2: TH-432 (제조원; 국도화학, 당량 110 g/eq.)
다이 어태치 접착제의 물성 평가
표 1 및 2에 제시된 실시예 1 내지 8 및 실시예 9 내지 16의 조성물 시편들에 대한 물성 평가는 구리 마이그레이션 테스트, 수분 흡수율, 접착력의 항목에 대해 실시한다.
구리 마이그레이션 테스트;
도 1에 제시된 바와 같은 구리 패턴(10)을 이용하여 시편들을 제조한 뒤, 85 ℃, 85 RH% 상대 습도 조건하에서 50 볼트(V)의 전압의 가하여 500 시간 동안 저항 변화를 관찰한다. 저항 측정은 피코아메터(picoammeter)를 이용할 수 있으며, 1,000 옴(ohm) 이상 저항이 감소하면 구리 마이그레이션이 발생한 것으로 판단한다. 구리 마이그레이션이 발생된 것으로 관측된 시간(Hr)을 측정하여 나타내고, 500 시간 동안 구리 마이그레이션이 발생되지 않은 경우는 미발생(X)로 나타낸다.
수분 흡습률;
85 ℃, 85 RH% 상대 습도 조건 하에서 조성물 시편들에 수분을 흡습시키고, 확산계수와 포화흡습량을 측정한다.
접착력;
T-필(peel) 테스트 방법으로 접착력을 측정하고, 필 스피드(peel speed)는 50 mm/min으로 한다. 테스트 시편의 크기는 100 X 10 X 0.16 mm로 제조한다. 길이 방향에 따라 나타나는 하중 값의 평균과 최대 하중 값을 각각 측정한다.
이와 같은 구리 마이그레이션 테스트 결과, 수분 흡습율 테스트 결과, 접착력 테스트 결과들을 표 3 및 4에 실시예들별로 제시한다.
실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예 5 실시예 6 실시예 7 실시예 8
포화 흡습률 (%) 0.72 0.83 0.92 0.85 0.53 0.60 0.73 0.79
확산계수
(X 10 4 ㎟/ sec ) 		1.175 2.081 2.331 1.950 1.473 1.560 2.118 1.854
접착력 평균 하중 ( gf / cm ) 602.3 352.0 483.7 268.4 586.7 697.5 406.1 434.7
최대 하중
(g) 		798.8 502.0 598.0 411.2 774.1 767.3 616.3 641.8
마이그레이션 발생 시간 ( time ) X(미발생) X 255 X X X 304 X
실시예 9 실시예 10 실시예 11 실시예 12 실시예 13 실시예 14 실시예 15 실시예 16
포화 흡습률 (%) 1.02 1.72 0.80 0.65 0.95 0.60 0.88 0.69
확산계수
(X 10 4 ㎟/ sec ) 		2.045 2.100 1.205 1.600 4.19 1.760 1.690 1.530
접착력 평균 하중
( gf / cm ) 		425.3 153.0 591.7 578.6 99.7 14.0 142.0 135.3
최대 하중
(g) 		590.2 224.8 790.3 755.5 121.0 14.0 178.5 172.0
마이그레이션 발생 시간 ( time ) 416 26 X X 109 144 213 222
표 3 및 표 4의 실시예 1 내지 8 및 실시예 9 내지 16의 평가 결과들은, 본 출원의 다이 어태치 접착제 조성물이 접착력을 개선하며 수분 흡습율을 낮출 수 있고, 또한, 구리 이온과 같은 금속 이온 마이그레이션을 억제할 수 있음을 보여준다. 표 3 및 표 4의 결과는 금속 마이그레이션은 다이 어태치용 필름 접착제의 접착력과 수분 흡습에 영향을 받는 것을 보여주고 있다. 실리콘 화합물은 소수성이어서 수분 흡습량이 적지만 접착력이 상대적으로 취약할 수 있어, 함량이 과다할 경우 마이그레이션을 유발하는 요인으로 작용할 수 있다. 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는 실리콘 화합물보다 상대적으로 높은 접착력을 구현하는 데 기여하는 것으로 나타나지만, 상대적으로 높은 수분 흡습량에 기여하는 것을 보여주고, 확산계수가 상대적으로 커서 역시 과다한 함량으로 첨가될 경우 마이그레이션을 일으키는 요인으로 작용할 수 있다.
계면활성제의 영향은 표 3의 실시예 4 및 8의 결과로 비교 평가될 수 있는 데, 계면활성제는 에폭시와 경화제에서의 방향족 화합물 간에 p-p 적층 상호작용을 일으켜서 수지가 준결정화하는데 도움을 줄 수 있지만, 계면활성제의 친수 특성에 의해 수분 흡습과 확산계수는 오히려 증가할 수 있다. 그럼에도 계면활성제의 첨가는 구리 이온 마이그레이션에는 유의한 영향을 끼치지 않을 수 있다. 결정성 에폭시를 아민계 경화제, 특히 방향족 화합물을 갖는 아민게 경화제로 경화시키면, 유리전이온도(Tg)를 상대적으로 높일 수 있고 상대적으로 높은 고온에서 열팽창계수를 낮출 수 있지만, 아민의 보다 높은 친수적인 특성에 의해 구리 이온 마이그레이션을 억제하는 효과를 확보하기는 어렵다.
표 4의 실시예 13의 결과에 제시된 에폭시화 실리콘 화합물을 단독 적용한 경우와 실시예 14의 결과에 제시된 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 단독으로 적용할 경우에는 전체 조성물의 100 중량부 당 30 중량부를 넘지 않는 것, 다시 말해서 결정성 에폭시 100 중량부 당 60 중량부를 넘지 않게 포함되는 것이 유효하다. 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 그 이상 적용하면 수분 흡습량이 과도하게 많아지고 확산계수가 매우 커지기 때문에 마이그레이션 억제 특성을 유효하게 확보하기 어려울 수 있다. 또한 에폭시화 실리콘 화합물의 경우에는 수분 흡습 특성은 향상되지만 접착력이 상대적으로 급격히 낮아지고, 필름 접착제와 구리 패턴 사이로 수분 침투가 상대적으로 용이해지기 때문에 마이그레이션 억제 특성의 확보가 어렵다.
표 4의 실시예들 11, 12, 15 및 16의 결과는 전경화 조건에 따른 특성의 비교 결과를 보여주며, 전경화(procure)를 유리전이온도보다 낮은 온도에서 실시하게 되면 분자의 재배열에 필요한 열적 에너지가 충분하지 않아서 준결정 생성이 원활하지 못하며, 에폭시 수지의 자유체적이 높아지게 되어 수분 침투가 용이하게 되므로 금속 이온 마이그레이션이 상대적으로 빠른 시간에 발생하게 될 수 있다.
상술한 바와 같은 본 출원의 다이 어태치 접착제는 필름 형태나 접착제로서 반도체 칩이 적층 패키지되는 반도체 장치에 적용될 수 있다.
도 2 및 도 3은 본 출원의 실시예에 따른 다이 어태치 접착제를 적용한 반도체 장치를 보여준다.
도 2를 참조하면, 기판(100)은 PCB 기판이나 인터포저 기판일 수 있으며, 경우에 따라 핸들링 캐리어 기판일 수도 있다. 기판(100)의 후면에는 솔더볼과 같은 외부 접속부(150)들이 구비될 수 있다. 기판(100) 상에 반도체 칩(200)이 다이 어태치 접착제(300)를 사용하여 접착된다. 이때, 다이 어태치 접착제(300)는 필름 형태로 부착되거나 접착제로 액상 또는 반고형으로 도포될 수 있다. 반도체 칩(200)은 다수 개가 상호 적층될 수 있으며, 이때, 제1, 제2 및 제3 반도체 칩들(210, 220, 230) 사이에는 다이 어태치 접착제(300)가 도입될 수 있다. 반도체 칩들(210, 220, 230)은 동일한 반도체 칩이나 서로 다른 반도체 칩일 수 있으며, 로직(logic) 반도체 칩, 컨트롤러(controller) 반도체 칩, 통신용 반도체 칩, 디램(DRAM) 메모리 반도체 칩, 낸드(NAND) 메모리 반도체 칩일 수 있다.
본 출원의 다이 어태치 접착제(300)는 도 3에 제시된 바와 같이 기판(100)과 반도체 칩(200) 사이 또는 반도체 칩(200)과 반도체 칩(200) 사이를 접착하는 역할을 하며, 반도체 칩(200)에 형성된 범프(bump)와 같은 제1접속 연결부(201)와 기판(100) 또는 다른 반도체 칩 상에 형성된 배선(interconnection) 또는 접속 패드(pad)와 같은 제2접속 연결부(101)들이 체결된 경우, 이들 제1 및 제2접속 연결부(201, 101)들을 이루는 구리와 같은 금속이 외부로 마이그레이션되는 것을 유효하게 억제할 수 있다. 이에 따라, 제1 및 제2접속 연결부(201, 101)가 이웃하는 단른 접속 연결부와 브리지되거나 또는 반도체 칩(200)이 마이그레이션된 이온에 의해 오염되는 것을 유효하게 억제할 수 있어, 반도체 장치의 신뢰도를 개선할 수 있다.
본 출원의 다이 어태치용 필름 접착제는, 무기 충전재를 다량 충전하여야 구현될 수 있던 낮은 수분 흡습율을 무기 충전재를 배제하고도 구현할 수 있어, 기판 회로를 구성하는 금속의 기판 표면, 내지는 기판과 칩간 마이그레이션의 발생을 억제할 수 있다. 또한, 다이 어태치 접착제는 무기 충전재를 함유하지 않으므로, 극한적으로 얇아지고 있는 칩에 충격을 주지 않을 뿐만 아니라 회로에도 충격을 주지 않으며, 반도체 장치의 높은 신뢰성을 달성할 수 있다. 이에 따라, 3D 패키지를 비롯한 각종 에어리어 실장형 반도체 장치에 다이 어태치용 필름 또는 접착제로 적용하는 것이 가능하다.
상술한 바와 같이 본 출원의 실시 형태들을 도면들을 예시하며 설명하지만, 이는 본 출원에서 제시하고자 하는 바를 설명하기 위한 것이며, 세밀하게 제시된 형상으로 본 출원에서 제시하고자 하는 바를 한정하고자 한 것은 아니다. 본 출원에서 제시한 기술적 사상이 반영되는 한 다양한 다른 변형예들이 가능할 것이다.
100: 기판, 200: 반도체 칩,
300: 다이 어태치 접착제.

Claims (18)

  1. 결정성 에폭시 수지;
    페놀계 에폭시 수지 경화제; 및
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 30 중량부 내지 50 중량부 포함되는 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함하고,
    상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 합량 범위 내에서,
    상기 에폭시화 실리콘 화합물은
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 6 중량부 내지 30 중량부 포함되고,
    상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 40 중량부 내지 10 중량부 포함되고,
    무기 충전재가 배제된 다이 어태치 접착제.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 결정성 에폭시 수지는
    바이페닐형 에폭시 수지(biphenyl type epoxy resin) 또는 하이드로퀴논(hydroquinone)의 글리시딜에테르(glycidyl ether)화물 중 어느 하나를 포함하는 다이 어태치 접착제.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 페놀계 에폭시 수지 경화제는
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 80 중량부 내지 120 중량부 포함되는 다이 어태치 접착제.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 페놀계 에폭시 수지 경화제는
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 92 중량부 내지 110 중량부 포함되는 다이 어태치 접착제.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 삭제
  12. 제1항에 있어서,
    상기 경화제에 의한 경화를 촉진하는 경화촉진제가 더 첨가된 다이 어태치 접착제.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 경화촉진제는
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 많아야 3 중량부 첨가된 다이 어태치 접착제.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 결정성 에폭시 수지, 상기 페놀계 에폭시 수지 경화제, 상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 전체 100 중량부 당 0.5 중량부 내지 5.0 중량부 첨가되는 계면결합제를 더 포함하는 다이 어태치 접착제.
  15. 삭제
  16. 제1반도체 칩;
    상기 제1반도체 칩 상에 적층된 제2반도체 칩; 및
    상기 제1반도체 칩 및 상기 제2반도체 칩을 접착하는 다이 어태치 접착제이고,
    상기 다이 어태치 접착제는
    결정성 에폭시 수지,
    페놀계 에폭시 수지 경화제, 및
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 30 중량부 내지 50 중량부 포함되는 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함하고,
    상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 합량 범위 내에서,
    상기 에폭시화 실리콘 화합물은
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 6 중량부 내지 30 중량부 포함되고,
    상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 40 중량부 내지 10 중량부 포함되고,
    상기 다이 어태치 접착제는 무기 충전재를 배제한 반도체 장치.
  17. 반도체 칩;
    상기 반도체 칩이 실장된 기판; 및
    상기 반도체 칩 및 상기 기판을 접착하는 다이 어태치 접착제이고,
    상기 다이 어태치 접착제는
    결정성 에폭시 수지,
    페놀계 에폭시 수지 경화제, 및
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 합량으로 30 중량부 내지 50 중량부 포함되는 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체를 포함하고,
    상기 에폭시화 실리콘 화합물 및 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체의 합량 범위 내에서,
    상기 에폭시화 실리콘 화합물은
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 6 중량부 내지 30 중량부 포함되고,
    상기 부타디엔 아크릴로니트릴 공중합체는
    상기 결정성 에폭시 수지 100 중량부 당 40 중량부 내지 10 중량부 포함되고,
    상기 다이 어태치 접착제는 무기 충전재를 배제한 반도체 장치.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 다이 어태치 접착제는
    상기 반도체 칩 및 상기 기판을 접착하게 도입된 후,
    상기 다이 어태치 접착제의 유리전이온도(Tg) 보다 0℃ 내지 30℃ 높은 온도에서 전경화(precure)되고,
    상기 유리전이온도(Tg) 보다 30℃ 내지 50℃ 높은 온도에서 후경화된 반도체 장치.
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