KR101765697B1 - 금속 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지 - Google Patents

금속 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 전해질, 상기 전해질의 양면에 각각 적층된 연료극 및 공기극을 포함하는 단위셀, 상기 단위셀의 양면에 구비된 분리판, 상기 연료극과 상기 분리판 사이에 개재되는 연료극 집전체, 및 상기 공기극과 상기 분리판 사이에 개재되는 공기극 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지에 있어서, 상기 연료극 집전체는 금속 메쉬(mesh); 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼(foam)을 포함하며, 상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고, 상기 금속 폼은 상기 연료극 에 접촉되는 고체산화물 연료전지를 제공하고, 본 발명에 따르면, 공차 흡수 기능 및 집전 기능이 우수하고, 집전체의 변형을 방지하고 내구성을 확보할 수 있으며, 나아가, 분리판 유로 막힘 현상을 방지하여 높은 연료 및 공기 이용률을 갖는 효과가 있다.

Description

금속 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지{SOLID OXIDE FUEL CELL COMPRISING METALLIC CURRENT COLLECTOR}
본 발명은 금속 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.
고체산화물 연료전지는 연료극, 공기극 및 전해질 모두 세라믹 물질로 이루어지고, 이들을 적층시킨 후 고온에서 소성시켜 한 장의 단위셀(cell)로 제조하므로, 셀의 표면이 평탄하지 못하고 필연적으로 일정 수준의 표면 조도를 갖게 된다. 따라서, 분리판을 형성함에 있어서 연료극 또는 공기극이 평탄하지 못함에 따라 분리판 유로 간의 높이 공차가 필연적으로 발생한다. 일반적으로 연료극과 분리판, 공기극과 분리판 사이에 다양한 형태의 접촉 물질을 삽입하여, 각 전극과 분리판이 전기적으로 보다 균일하게 접촉하도록 돕는데, 이를 집전체(Current collector)라 부른다.
상기 집전체의 형태는 메쉬(mesh)형, 폼(Foam)형, 펠트(felt)형, 판(sheet)형 등으로 다양하나, 형태에 따라 장단점이 있다. 도 1은 메쉬형 집전체를 포함하는 금속산화물 연료전지의 단면으로, 상기 메쉬형 집전체는 강성을 가지므로 메쉬의 변형으로 인하여 분리판의 유로가 막히는 문제가 발생하지 않는다. 그러나, 변형이 없는 메쉬는 셀과의 접촉 면적이 매우 작아 전기적 성능이 크게 저하되고, 여러 개의 단위셀이 적층될 때 발생되는 누적 공차를 흡수하지 못하므로 국부적 접촉 불량이 발생한다.
도 2는 폼형 집전체를 포함하는 금속산화물 연료전지의 단면으로, 상기 폼형 집전체는 외력에 의하여 쉽게 변형이 되므로 폼의 변형으로 인하여 공차를 흡수하는 역할을 하며, 상기 폼은 셀의 표면과 전체에 걸쳐 균일한 면 접촉이 이루어지므로 전기적으로 접촉 면적이 크게 확대된다. 그러나, 상기 폼형 집전체가 분리판과 닿는 부분에서는 지나친 변형으로 인하여 가스의 유로를 막으며, 특히, 연료극의 유로를 막으면 연료 이용률을 크게 저하시키게 되므로 전체적인 연료전지 효율을 저하시키는 문제가 있다. 나아가, 집전체로서 금속 폼을 이용할 경우, 고온의 고체산화물 연료전지 작동환경에서 금속 폼을 구성하는 다공성의 금속 물질이 급격히 산화되어 산화물로 변형되기 때문에 그 형태에 변형이 일어나 기계적 강도를 잃어버릴 뿐만 아니라, 분리판의 공차나 각 전극의 표면 조도를 흡수할 수 없어 집전 성능이 떨어지게 된다는 문제점이 있다. 따라서, 도 3과 같이, 종래에는 필요에 따라 공기극 및 연료극에 각각 별개로 폼형 집전체 또는 메쉬형 집전체를 적용하였다.
공개특허 10-2015-0075442에서는 집전 기능을 향상시키고 공차흡수력을 갖도록 하기 위하여 메쉬형 집전체의 양면에 폼형 집전체를 부착한 집전체를 개시하고 있다. 그러나, 셀과 접촉하는 부분의 폼은 의도하는 바대로 집전 면적의 확대를 달성하나, 분리판과 접촉하는 부분의 폼은 가스 유로 형성을 위해서 형성된 분리판 요철 때문에 폼의 변형이 발생된다. 이러한 폼의 변형에 의해 분리판의 가스 유로가 막히게 되어, 결과적으로 가스의 흐름을 방해하여 심각한 연료 이용률의 저하 또는 공기 이용률의 저하를 유발하는 문제점이 있다.
본 발명은 단위셀과 분리판의 접촉 면적을 극대화하여 우수한 집전 기능 및 공차 흡수력을 확보할 뿐만 아니라 높은 연료 및 공기 이용률을 확보할 수 있는 고체산화물 연료전지를 제공하고자 한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전해질, 상기 전해질의 양면에 각각 적층된 연료극 및 공기극을 포함하는 단위셀, 상기 단위셀의 양면에 구비된 분리판, 상기 연료극과 상기 분리판 사이에 개재되는 연료극 집전체, 및 상기 공기극과 상기 분리판 사이에 개재되는 공기극 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지에 있어서, 상기 연료극 집전체는 금속 메쉬(mesh), 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼(foam)을 포함하며, 상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고, 상기 금속 폼은 상기 연료극 에 접촉되는 고체산화물 연료전지를 제공한다.
상기 공기극 집전체는 금속 메쉬(mesh), 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼(foam)을 포함하며, 상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고, 상기 금속 폼은 상기 공기극에 접촉될 수 있다.
상기 금속 메쉬는 스테인리스; Fe-Cr 합금; 또는 망간(Mn), 구리(Cu), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag) 및 백금(Pt)로 이루어진 군에서 선택된 금속 또는 합금을 포함할 수 있다.
상기 금속 메쉬는 평직 또는 능직 패턴으로 형성된 금속 와이어를 포함하며, 상기 금속 와이어의 선경(Ø)은 0.1~0.2mm이며, 간격을 나타내는 패턴은 #50 이하일 수 있다.
상기 금속 폼은 스테인리스; Fe-Cr-Mn 합금; 또는 망간(Mn), 구리(Cu), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag) 및 백금(Pt)로 이루어진 군에서 선택된 금속 또는 합금을 포함할 수 있다.
상기 금속 폼은 CoNi, CoMn 및 CuMn으로 이루어지는 2원계 합금 중 1종 또는 2종 이상; 또는 CoNiMn 및 CoCuMn으로 이루어지는 3원계 합금 중 1종 또는 2종을 포함할 수 있다.
상기 금속 폼(foam)을 이루는 Co, Cu, Ni 및 Mn은 Co:Ni, Co:Mn 및 Cu:Mn = 1:9~9:1의 조성을 가질 수 있다.
상기 금속 폼은 밀도가 200 내지 1000g/m3일 수 있다.
본 발명의 고체산화물 연료전지에 따르면, 공차 흡수 기능 및 집전 기능이 우수하고, 집전체의 변형을 방지하고 내구성을 확보할 수 있으며, 나아가, 분리판 유로 막힘 현상을 방지하여 높은 연료 및 공기 이용률을 갖는 효과가 있다.
도 1은 메쉬형 집전체를 포함하는 금속산화물 연료전지의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 폼형 집전체를 포함하는 금속산화물 연료전지의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 공기극과 연료극 각각에 메쉬형 집전체 및 폼형 집전체를 별도로 적용한 금속산화물 연료전지의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.
도 4 및 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 금속산화물 연료 전지의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.
본 발명자들은 상기의 목적을 달성하고자, 집전기능과 공차 흡수력이 우수한 폼형 집전체 및 내구성이 우수한 메쉬형 집전체를 함께 사용하면서도, 상기 폼형 집전체 및 메쉬형 집전체가 배치되는 위치를 명확히 함으로써 분리판 유로 막힘 현상을 방지하여 높은 연료 및 공기 이용률을 갖는 연료전지를 얻을 수 있다는 점을 인지하고 본 발명을 제안하게 되었다.
이하, 도 4 및 5를 참조하여, 본 발명의 고체산화물 연료전지에 대하여 구체적으로 설명한다.
그러나 본 발명의 실시형태는 여러 가지의 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로만 한정되는 것은 아니다. 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위해 과장될 수 있으며, 도면상의 동일한 부호로 표시되는 요소는 동일한 요소이다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
도 4 및 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지용 집전체의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다. 도 4 및 5를 참조하여, 본 발명의 고체산화물 연료전지의 일 실시예에 대하여 설명한다. 다만, 도 4 및 5는 본 발명의 일례를 나타낸 것으로서, 이에 반드시 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시예인 고체산화물 연료전지는, 전해질(1), 상기 전해질의 양면에 각각 적층된 연료극(2) 및 공기극(3)을 포함하는 단위셀(4); 상기 단위셀의 양면에 구비된 분리판(5); 상기 연료극과 상기 분리판 사이에 개재되는 연료극 집전체; 및 상기 공기극과 상기 분리판 사이에 개재되는 공기극 집전체를 포함하며, 상기 연료극 집전체는 금속 메쉬(mesh)(6); 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼(foam)(7)을 포함하며, 상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고, 상기 금속 폼은 상기 연료극에 접촉될 수 있다.
또한, 상기 공기극 집전체는 금속 메쉬(6), 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼(7)을 포함하며, 상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고, 상기 금속 폼은 상기 공기극에 접촉될 수 있다.
즉, 본 발명의 고체산화물 연료전지에 포함되는 상기 집전체는, 금속 메쉬(6); 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼(7)을 포함하고, 상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고, 상기 금속 폼은 상기 연료극 및 공기극을 포함하는 단위셀에 접촉되는 것이 바람직하다.
상기 금속 메쉬(6)는 상기 집전체의 기계적 강도 확보를 위한 것으로, 상기 금속 메쉬에 접하고 있는 금속 폼(7)이 고체산화물 연료전지의 작동 환경인 700℃ 이상의 고온 하에서 산화된다고 하더라도 연료전지의 내구성 및 연료전지 스택의 치수 안정성을 확보할 수 있다.
상기 금속 폼(7)은 외력에 의하여 쉽게 변형이 되므로 폼의 변형으로 인하여 공차를 흡수하는 역할을 하며, 상기 폼은 단위셀(4)의 표면과 균일한 면접촉이 이루어지므로 전기적인 접촉 면적을 크게 확대할 수 있다. 이로 인한 효과적인 집전에 의해 높은 전력 밀도를 얻을 수 있다. 그러나, 상기 금속 폼은 가스 유로 형성을 위해서 형성된 분리판(5)의 요철 때문에 폼의 변형이 발생할 수 있으며, 이러한 폼의 변형에 의해 분리판의 가스 유로가 막히게 되어, 결과적으로 가스의 흐름을 방해하여 심각한 연료 이용률의 저하 또는 공기 이용률의 저하를 유발할 수 있다.
그러나, 본 발명은 상기 금속 메쉬(6)를 상기 분리판(5)에 접촉시키고, 상기 금속 폼(7)을 상기 연료극(2)에 접촉시킴으로써, 분리판 유로 막힘 현상을 방지하여 높은 연료 이용률을 가질 수 있어 연료전지의 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명은 상기 금속 메쉬를 상기 분리판에 접촉시키고, 상기 금속 폼을 상기 공기극에 접촉시킴으로써, 분리판 유로 막힘 현상을 방지하여 높은 공기 이용률을 가질 수 있다.
즉, 본 발명은 공차 흡수 기능 및 집전 기능이 우수한 금속 폼(7) 및 내구성이 우수한 금속(6) 메쉬를 집전체로 사용하여 각각의 구성으로 인한 효과를 가지는 동시에, 상기 금속 메쉬를 요철이 있는 상기 분리판(5)에 접촉시킴으로써 분리판의 유로를 막는 현상을 방지하여 높은 연료 및 공기 이용률을 가질 수 있다.
상기 금속 메쉬(6)는 금속 와이어가 서로 교차하며 형성되며, 종선 및 횡선이 상하 1:1 수직으로 교차하여 정방형의 망목(opening)을 형성하는 평직(plain weave) 패턴으로 형성되거나, 종선 및 횡선이 매 2가닥씩 수직 교차하여 망목을 형성하는 능직(twilled weave) 패턴으로 형성될 수 있다. 상기 금속 메쉬에 있어서, 상기 금속 와이어의 선경과 패턴은 고온에서 장기간의 내산화성 및 기계적 강도를 유지하기 위하여 선경(Ø)은 0.1~0.2mm인 것이 바람직하다. 상기 선경이 0.1mm 미만이면 메쉬의 변형으로 인하여 분리판의 유로가 막히는 문제가 발생하며, 0.2mm 초과하면 연료의 수직방향 유동 거리가 증가되어 연료 이용률이 저하될 뿐만 아니라 전체 스택의 크기가 증가하는 단점이 있다. 간격을 나타내는 패턴은 #50 이하인 것이 바람직하며, 패턴이 #50 초과하면 메쉬의 개구율이 낮아지기 때문에 연료의 유동을 저해한다.
상기 금속 메쉬(6)의 재질은 특별히 한정하지 않으나, 스테인리스; Fe-Cr 합금; 또는 망간(Mn), 구리(Cu), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag) 및 백금(Pt)로 이루어진 군에서 선택된 금속 또는 합금을 사용할 수 있다. 다만, Cr을 5중량% 이상 함유하는 Fe-Cr 합금 메쉬를 사용할 경우, 고체산화물 작동 환경에서 휘발성의 Cr 화합물이 형성되어 셀의 성능을 저하시키기 때문에 보호 코팅층을 형성시킨 후 사용하는 것이 바람직하다. 반면, Cr 성분이 5중량% 미만인 Fe-Cr 합금, Ni 합금, Co 합금 메쉬를 사용할 경우 별도의 보호 코팅층을 형성함 없이 그대로 사용할 수 있다.
상기 금속 폼(7)의 재질은 특별히 한정하지 않으나, 스테인리스; Fe-Cr 합금; 또는 망간(Mn), 구리(Cu), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag) 및 백금(Pt)로 이루어진 군에서 선택된 금속 또는 합금을 사용할 수 있다.
특히, 상기 금속 폼은 고온에서 스피넬 구조의 전도성 세라믹을 형성할 수 있는 원소로서 이루어지는 것이 바람직하다. 예를 들어, 상기 금속 폼의 재질은 Co, Cu, Ni 및 Mn 중 2종 이상의 금속으로 이루어질 수 있으며, 바람직하게는 CoNi, CoMn 및 CuMn으로 이루어지는 2원계 합금 중 1종 또는 2종 이상; 또는 CoNiMn 및 CoCuMn으로 이루어지는 3원계 합금 중 1종 또는 2종의 혼합금속으로 이루어진 금속 폼(foam)인 것이 바람직하다.
상기 본 발명의 금속 폼(foam)을 이루는 Co, Cu, Ni 및 Mn은 그 조성이 Co:Ni, Co:Mn, Cu:Ni 및 Cu:Mn = 1:9~9:1을 만족하는 것이 바람직하며, 이와 같이 조성됨으로써 고온에서 우수한 전기전도도를 갖는 전도성 세라믹을 형성할 수 있다. 보다 바람직하게는, Co:Ni의 경우 1.5~2.0:1.5~1.0, Co:Mn의 경우 1.5~2.0:1.5~1.0, Cu:Mn의 경우 1.0~1.3:2.0~1.7의 조성을 만족할 때, 보다 우수한 전기전도도를 갖는 전도성 세라믹을 형성할 수 있다.
상기 금속 폼(7)의 공차 흡수 효과 및 집전 효율 향상의 효과를 극대화시키기 위하여 상기 금속 폼의 밀도는 200 내지 1000g/m3인 것이 바람직하다. 상기 금속 폼의 밀도가 200g/m3 미만이면 기공률은 높아지는 반면 그 두께가 충분하지 못하여 집전체로서의 충분한 전기전도성의 확보가 어려운 문제가 있다. 다만, 금속 폼의 밀도가 1000g/m3 초과하면 가스의 흐름이 원활하게 이루어지지 않는 문제가 있다.
한편, 상기 금속 폼(7) 및 상기 금속 메쉬(6)를 포함하는 집전체는, 상기 금속 폼 및 상기 금속 메쉬를 단순히 물리적으로 접촉시켜 사용할 수도 있으나, 집전기능 향상을 위하여 브레이징 접합, 확산용접 등에 의해 접합하여 사용함이 바람직하다. 금속 폼과 금속 메쉬를 접합하여 사용할 경우, 접촉저항이 증가할 뿐만 아니라, 화학적으로 반응하여 계면에 견고한 층을 형성할 수 있다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.
1 : 전해질
2 : 연료극
3 : 공기극
4 : 단위셀
5 : 분리판
6 : 금속 메쉬
7 : 금속 폼

Claims (8)

  1. 전해질, 상기 전해질의 양면에 각각 적층된 연료극 및 공기극을 포함하는 단위셀; 상기 단위셀의 양면에 구비된 분리판; 상기 연료극과 상기 분리판 사이에 개재되는 연료극 집전체; 및 상기 공기극과 상기 분리판 사이에 개재되는 공기극 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지에 있어서,
    상기 연료극 집전체는 금속 메쉬(mesh); 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼(foam)을 포함하며,
    상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고,
    상기 금속 폼은 상기 연료극에 접촉되고,
    상기 공기극 집전체는 금속 메쉬; 및 상기 금속 메쉬의 일면에 형성된 금속 폼을 포함하며,
    상기 금속 메쉬는 상기 분리판에 접촉되고,
    상기 금속 폼은 상기 공기극에 접촉되는 고체산화물 연료전지.

  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 금속 메쉬는 스테인리스; Fe-Cr 합금; 또는 망간(Mn), 구리(Cu), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag) 및 백금(Pt)로 이루어진 군에서 선택된 금속 또는 합금을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 금속 메쉬는 평직 또는 능직 패턴으로 형성된 금속 와이어를 포함하며,
    상기 금속 와이어의 선경(Ø)은 0.1~0.2mm이며, 간격을 나타내는 패턴은 #50 이하인 고체산화물 연료전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 금속 폼은 스테인리스; Fe-Cr-Mn 합금; 또는 망간(Mn), 구리(Cu), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag) 및 백금(Pt)로 이루어진 군에서 선택된 금속 또는 합금을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 금속 폼은 CoNi, CoMn 및 CuMn으로 이루어지는 2원계 합금 중 1종 또는 2종 이상; 또는 CoNiMn 및 CoCuMn으로 이루어지는 3원계 합금 중 1종 또는 2종을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 금속 폼(foam)을 이루는 Co, Cu, Ni 및 Mn은 Co:Ni, Co:Mn 및 Cu:Mn = 1:9~9:1의 조성을 갖는 고체산화물 연료전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 금속 폼은 밀도가 200 내지 1000g/m3인 고체산화물 연료전지.
KR1020150168673A 2015-11-30 2015-11-30 금속 집전체를 포함하는 고체산화물 연료전지 KR101765697B1 (ko)

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