KR101745114B1 - 막-전극 접합체 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 막-전극 접합체 제조 방법에 관한 것으로, 롤투롤(Roll-to-Roll) 방식의 공급 공정을 통해 전극전사지와 전해질막이 공급되어 합지된 뒤 박리막대를 통과하도록 하여 전극전사지의 이형지로부터 상기 박리막대에 의해 박리되는 전극이 전해질막에 전사되도록 하는 전극전사 공정에서, 전극전사지 및 전해질막을 사이에 두고 상기 박리막대의 반대측에 위치하는 정전기발생기를 구비하여, 상기 박리막대에 의해 전극이 전극전사지의 이형지로부터 박리되고 상기 정전기발생기에서 발생된 정전기에 의해 상기 박리된 전극이 전해질막에 밀착되도록 하는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법을 제공함으로써, 진동 및 정전기를 통해 전극이 원활하게 이형지로부터 박리되도록 하고, 막-전극 접합체의 기공도를 향상시키면서 전해질막의 변형을 최소화는 효과를 기대할 수 있다.

Description

막-전극 접합체 제조 방법{Manufacturing method for Membrane-electrode assembly}
본 발명은 막-전극 접합체 제조 방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 막-전극 접합체의 기공도를 향상시키고, 고온에서 전해질막의 변형을 최소하여 제조할 수 있는 막-전극 접합체 제조 방법에 관한 것이다.
일반적으로 현재 자동차용으로 많이 사용되고 있는 연료전지 스택은 출력밀도가 높은 고체고분자 전해질형 연료전지(PEMFC:Proton Exchange Membrane Fuel Cell)이다.
이러한 고체고분자 전해질형 연료전지에서는 연료가스인 수소가 연료극(Anode)으로 공급되고, 산화제 가스인 산소를 포함하는 공기가 공기극(Cathode)으로 공급된다.
또한, 연료극에서 수소는 전해질막(110)에 구성된 전극층의 촉매에 의해 수소이온과 전자로 분해되고, 이 중 수소이온만이 선택적으로 양이온 교환막인 전해질막을 통과하여 공기극으로 전달되며, 동시에 전자는 도체인 기체확산층과 분리판을 통해 공기극으로 전달된다.
이때, 공기극에서는 전해질막(110)을 통해 공급된 수소이온과 분리판을 통해 전달된 전자가 공기공급장치에 의해 공급되는 공기 중의 산소와 만나서 물을 생성하는 반응을 일으킨다.
또한, 외부 도선을 통한 전자의 흐름으로 전류가 생성되고, 아울러 물 생성 반응에서 열도 부수적으로 발생하게 된다.
한편, 연료전지 시스템에서 전기를 실질적으로 발생시키는 연료전지 스택은 수소이온이 이동하는 전해질막을 중심으로 막의 양쪽에 전기화학 반응이 일어나는 전극/촉매층이 부착된 막-전극 접합체(MEA:Membrane Electrode Assembly)와, 반응기체들을 고르게 분포시키고 발생된 전기를 전달하는 역할을 수행하는 기체확산층(GDL:Gas Diffusion Layer)과, 반응기체들 및 냉각수의 기밀성과 적정 체결압을 유지하기 위한 가스켓 및 체결기구와, 반응기체들 및 냉각수가 이동하는 분리판을 단위 셀의 구성으로 하며, 원하는 출력을 낼 수 있도록 상기한 단위 셀들이 수십에서 수백 개씩 적층된 구조를 가진다.
그리고, 막-전극 접합체(MEA)의 제조방법으로는 전해질막(110)에 직접 전극(120)을 코팅하는 직접코팅 방법과, 이형지(140)에 전극(120)을 입힌 후 이를 전해질막(110)에 전사(코팅 또는 프린팅)시키는 데칼(decal) 방법으로 구분된다.
여기서, 직접코팅 방법의 경우 전해질막(110)과 전극(120)이 접합될 때 고온/고압의 조건이 아니므로 전극(120)의 기공도가 데칼 방법에 비해 상대적으로 높으며, 플로딩 현상(전극에 물이 차서 공급 가스가 원활하게 공급되는 것을 막는 현상)이 적어지는 경향이 있다.
또한, 막-전극 접합 공정이 없으므로 공정이 단순해지는 장점이 있다.
그러나, 전해질막(110)의 특성상 슬러리 용매에 접촉되면 팽창과 함께 우는 현상이 발생하게 되므로 제조가 매우 까다롭고 상품성이 떨어지는 단점이 있다.
한편, 데칼 방법의 경우 도 1에 도시된 바와 같이 전극 슬러리(촉매 슬러리)를 이형지(140)에 코팅한 후 고온으로 슬러리 용매를 건조시켜 전극전사지(130)를 형성하고, 이 전극전사지(130)를 통해 전해질막(110)에 전극(120)을 전사하여 접합하는 방법으로, 전극 접합 과정에서 슬러리 용매에 의한 전해질막(110)의 변형이 발생하지 않는 장점이 있다.
그리고, 전해질막(110)에 촉매 슬러리를 직접 코팅하는 직접코팅 방법에 비해 이형지(140)에 촉매 슬러리를 코팅하는 방식이 코팅속도가 매우 빠르다.
한편, 핫롤(hot roll) 또는 핫프레스(hot press)를 이용하여 전해질막(110)에 전극전사지(130)의 전극(120)을 고온/고압으로 접합할 때, 박리막대(200, Delami-bar)를 이용하는 방법으로 전극전사지(130)의 전극(120)을 전해질막(110)으로 전사시켜 3층 막-전극 접합체(3 layer MEA)를 제조할 수 있다.
이러한 방법은 롤투롤(roll-to-roll) 방식을 통해 연속 제조가 가능하므로 향후 양산 공정으로 스케일-업(Scale-Up) 하기에 유용하고 적당하다.
그러나, 데칼 방법의 경우, 전극(120)이 이형지(140)에 코팅되었을 때 직접코팅 방법에 비해 기공도가 낮고, 전극의 전사 과정, 즉 전해질막(110)과 전극(120)을 고온/고압 조건으로 접합하는 과정에서 전해질막(110)이 변형되는 문제점이 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명은 진동 및 정전기를 통해 이형지에 코팅된 전극을 전해질막에 전사하는 시트 타입을 적용하여 막-전극 접합체의 전극 기공도를 향상시키고, 전해질막의 변형을 최소하여 제조할 수 있는 막-전극 접합체 제조 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 롤투롤(Roll-to-Roll) 방식의 공급 공정을 통해 전극전사지와 전해질막이 공급되어 합지된 뒤 박리막대를 통과하도록 하여 전극전사지의 이형지로부터 상기 박리막대에 의해 박리되는 전극이 전해질막에 전사되도록 하는 전극전사 공정에서, 전극전사지 및 전해질막을 사이에 두고 상기 박리막대의 반대측에 위치하는 정전기발생기를 구비하여, 상기 박리막대에 의해 전극이 전극전사지의 이형지로부터 박리되고 상기 정전기발생기에서 발생된 정전기에 의해 상기 박리된 전극이 전해질막에 밀착되도록 하는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법을 제공한다.
여기서, 상기 전극전사지에 초음파 진동을 가하는 박리막대를 이용하여 초음파 진동에 의해 전극과 전극전사지의 이형지 간 결합력을 떨어뜨려 상기 전극이 전극전사지의 이형지로부터 용이하게 박리되도록 하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 전극전사 공정 후 전극이 전사된 전해질막을 저온롤프레스에 통과시켜 가압함에 따라 전해질막에 전극을 견고하게 접합하는 전극접합 공정이 수행되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 저온롤프레스의 온도는 상온에서 180℃ 이하인 것을 특징으로 한다.
또한, 캐소드측 전극전사지와 전해질막, 애노드측 전극전사지가 상기 공급 공정을 통해 공급되어 합지된 뒤, 캐소드측 전극전사지와 애노드측 전극전사지 중 어느 하나의 전극전사지로부터 전극을 전해질막에 전사시키는 제1전극전사 공정과, 상기 제1전극전사 공정 후 전극이 전사된 전해질막을 저온롤프레스에 통과시키는 제1전극접합 공정을 수행하고, 이어 나머지 다른 하나의 전극전사지로부터 전극을 전해질막에 전사시키는 제2전극전사 공정과, 상기 제2전극전사 공정 후 전극이 전사된 전해질막을 저온롤프레스에 통과시키는 제2전극접합 공정을 연속적으로 수행하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 박리막대는 삼각형 또는 평평한 판형상으로 형성된 것을 특징으로 한다.
또한, 전극전사지와 전해질막이 공급되어 합지되는 상기 공급 공정과, 전극이 전극전사지의 이형지로부터 박리 및 전해질막으로 전사되도록 하는 전극전사 공정 사이에 복사열발생기를 통해 상기 합지된 전극전사지와 전해질막에 복사열을 가하는 가열 공정이 수행되는 것을 특징으로 한다.
상기와 같이 구성된 본 발명을 제공함으로써, 진동 및 정전기를 통해 전극이 원활하게 이형되므로 막-전극 접합체의 기공도를 향상시키고, 고온에서 전해질막의 변형을 최소화는 효과를 기대할 수 있다.
도 1은 종래 막-전극 접합체 제조 방법을 나타내는 공정 예시도.
도 2는 본 발명에 따른 막-전극 접합체 제조 방법을 나타내는 공정 예시도.
도 3은 본 발명에 따른 막-전극 접합체 제조 방법에서 전사공정을 나타내는 예시도.
도 4는 본 발명에 따른 막-전극 접합체 제조 방법을 나타내는 공정 순서도.
도 5는 본 발명에 의해 제조된 MEA를 종래 MEA와 기공도 분석한 그래프.
이하, 본 발명에 대하여 동일한 기술분야에 속하는 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 첨부도면을 참조하여 바람직한 실시예를 상세하게 설명하기로 한다.
도 2는 본 발명에 따른 막-전극 접합체 제조 방법을 나타내는 공정 예시도이고, 도 3은 본 발명에 따른 막-전극 접합체 제조 방법에서 전사공정을 나타내는 예시도이다.
또한, 도 4는 본 발명에 따른 막-전극 접합체 제조 방법을 나타내는 공정 순서도이고, 도 5는 본 발명에 의해 제조된 MEA를 종래 MEA와 기공도 분석한 그래프이다.
본 발명은 막-전극 접합체의 제조 과정에서 데칼 공정의 단점인 전극 기공도의 하락과 전해질막 변형의 문제점을 해결하기 위해 전극을 전해질막에 전사할 때 고온/고압의 조건이 아닌 진동 및 정전기를 통해 이형지에 코팅된 전극을 시트 타입으로 전해질막에 전사하여 막-전극 접합체를 제조함으로써 데칼 공정에 비해 전극 기공도가 향상되고 고온에 의한 전해질막의 변형을 방지할 수 있는 막-전극 접합 공정을 제공한다.
본 발명의 막-전극 접합체 제조 방법은 도 2 내지 도 4에 도시된 바와 같이 롤투롤(Roll-to-Roll) 방식으로 애노드측 전극전사지(130), 전해질막(110), 캐소드측 전극전사지(130)가 겹쳐져서 박리막대(200) 측으로 연속 공급된다.(S100)
그리고, 롤투롤(Roll-to-Roll) 방식의 공급 공정(S100)을 통해 공급되는 전극전사지(130)에서 전극(120)을 박리하여 전해질막(110)에 전사하는 방법으로서, 초음파 진동을 이용하는 전측 박리막대(200)를 통해 상기 전극전사지(130)로부터 전극(120)을 박리하여 전해질막(110)의 변형 없이 전극(120)을 전해질막(110)의 일면에 전사하는 제1전극전사 공정(S300)을 수행한다.
이 과정에서 박리막대(200)를 지나는 애노드측 전극전사지 또는 캐소드측 전극전사지(130) 중 어느 하나의 전극전사지(130)에서 전측 박리막대(200)의 초음파 진동을 통해 이형지(140)로부터 전극(120)이 전해질막(110)의 일면으로 전사됨과 동시에, 전극이 제거된 이형지(140)는 분리된 후 롤에 감기어 제거된다.
이후, 제2전극전사 공정(S600)에서는 상기 박리막대(200)를 지난 나머지 반대쪽의 전극전사지(130)에서 후측 박리막대(200)의 초음파 진동을 통해 이형지(140)로부터 전극(120)이 전해질막(110)의 타면으로 전사됨과 동시에, 전극이 제거된 이형지(140)는 분리된 후 롤에 감기어 제거되고, 이로써 MEA(100)가 완성된다.
이와 같이 전극(120)과 이형지(140)의 종류에 따라 전극(120)을 전해질막(110)에 전사하는 과정에서 초음파 진동을 가할 수 있는 박리막대(200)를 이용하여 전극(120)과 이형지(140)의 결합력을 떨어뜨림으로써 전극(120)이 전해질막(110)에 용이하게 전사될 수 있도록 한다.
그리고, 전해질막(110)을 중심으로 각 박리막대(200)의 반대측에 정전기발생기(600)을 구비하고, 상기 정전기발생기(600)에서 발생하는 정전기에 의해 상기 제1전극전사 공정(S300)과 제2전극전사 공정(S600)에서 전사되는 전극(120)을 전해질막(110) 측으로 정전기유도하여 이형지로부터 용이하게 탈리 및 박리되도록 하는 제1전극유도 공정(S400)과 제2전극유도 공정(S700)이 수행될 수 있다.
여기서, 상기 제1전극전사 공정(S300) 후에 전극(120)이 전사된 전해질막(110)을 저온롤프레스(400)에 통과시켜 저온/고압으로 가압함에 따라 전해질막(110)에 전극(120)을 견고하게 접합하는 제1전극접합 공정(S500)이 수행될 수 있다.
또한, 상기 제1전극접합 공정(S500) 후에 전극(120)이 접합된 전해질막(110)의 반대측 면에 대응하여 상기 제1전극전사 공정(S300), 제1전극유도 공정(S400), 제1전극접합 공정(S500)과 각각 동일한 방식으로 제2전극전사 공정(S600), 제2전극유도 공정(S700), 제2전극접합 공정(S800)이 순차적으로 더 수행될 수 있다.
여기서, 상기 제2전극전사 공정(S600)의 후단에 전극(120)이 전사된 전해질막(110)을 저온롤프레스(400)에 통과시켜 저온/고압을 통해 전해질막(110)에 전극(120)을 접합하는 방식으로 제1전극접합 공정(S800)이 수행될 수 있다.
즉, 본 발명에 따른 막-전극 접합체 제조 장치는, 개선된 롤투롤 방식으로 전극전사지(130)와 전해질막(110)을 연속적으로 공급하여 전해질막(110)에 전극(120)을 전사하는 공정에서, 애노드측 및 캐소드측 전극(120)과 전해질막(110)이 겹쳐진 상태로 박리막대(200) 측으로 이동되도록 하되, 전해질막(110)을 기준으로 한쪽 면에 박리막대(200)가 설치되고, 대응되는 반대 측에는 정전기를 발생시켜 인가함으로써 전극(120)을 전해질막(110)측으로 유도하는 정전기발생기(600)가 더 구비된 구조이다.
이때, 도 2에 나타낸 바와 같이, 전해질막 및 전극의 이송 경로를 기준으로 전후를 구분할 때 정전기 발생기는 박리막대의 후단에 배치된다.
이에 따라, 상기 박리막대에 의해 전극전사지의 이형지로부터 전극이 박리된 상태에서, 상기 박리막대의 반대측에 위치한 정전기발생기에서 발생된 정전기에 의해, 상기 이형지로부터 박리된 전극이 전해질막에 밀착될 수 있게 된다.
한편, 박리막대(200)를 지나는 전극(120)은 이형지(140)와의 이형성이 높아져 시트 형태로 이형지(140)로부터 분리되어 전해질막(110)에 임시적으로 부착된다.
이후 저온롤프레스(400)를 통과하는 과정에서 이형지(140)로부터 분리된 전극(120)이 전해질막(110)의 일면에 접합되고, 이후 반대측의 전해질막(110)의 타면에서도 역시 같은 방식으로 전극(120)이 시트 타입으로 부착된 후 저온롤프레스(400)를 통과해 전해질막(110)에 접합되어 3층으로 이루어진 MEA(100)가 제조된다.
한편, 상기 박리막대(200) 이전에 구비된 복사열발생기(500)를 통해 전해질막(110)의 양면을 가열하는 공정(S200)을 더 포함할 수 있다.
이때, 애노드측 전극전사지(130), 전해질막(110), 캐소드측 전극전사지(130)가 합지된 후 박리막대(200)과 정전기발생기(600)를 통과하기 전에 복사열발생기(500)를 통과하도록 상기 복사열발생기(500)는 애노드측 전극전사지(130), 전해질막(110), 캐소드측 전극전사지(130)의 이송 경로를 기준으로 박리막대(200)와 정전기발생기(600)의 전단 위치에 배치될 수 있다.
이와 같이 상기 전해질막(110)의 양측으로 복사열을 가하게 되면, 전해질막(110)은 열에 의해 유연하게 변형되어 전극(120)을 용이하게 전사할 수 있는 접착력이 증가된다.
또한, 상기 박리막대(200)에 각각 대응되는 전해질막(110)의 반대측에 구비된 정전기발생기(600)를 통해 전극(120)을 전해질막(110) 측으로 밀착 유도하는 공정(S400,S700)을 거침으로써, 박리막대(200)의 각 반대편에 있는 정전기발생기(600)에 의해 전극(120)을 유도하는 정전기가 발생될 경우, 박리막대(200)에 의해 이형지(140)로부터 이형된 시트타입의 전극(120)이 전해질막(110)에 밀착될 수 있게 된다.
그리고, 상기 박리막대(200)는 삼각형 또는 평평한 판형상으로 형성되는 것이 바람직하다.
만약, 박리막대(200)가 원형이나 타원형일 경우, 이형지(140)에 코팅된 전극(120)이 전해질막(110)에 전사되지 않고 이형지(140)와 함께 제거되므로 제작에 따른 불량이 발생할 수 있다.
또한, 상기 이형지(140)가 박리막대(200)를 통과할 때 꺾이는 각이 클수록 전극(120)이 이형지(140)로부터 쉽게 이형되어 전해질막(110)에 정확히 전사될 수 있다.
한편, 상기 저온롤프레스(400)의 가열 온도는 상온에서 180℃ 이하인 것이 좋다.
즉, 전극(120)과 이형지(140)의 이형성을 높이기 위해 애노드측 전극(120)/전해질막(110)/캐소드측 전극(120)이 겹쳐진 상태에서 상온에서 180℃ 온도조건에서 열을 가하여 주면 이형성이 향상되는 효과가 있는 반면, 온도 조건이 180℃를 초과하면 전해질막(110) 및 이형지(140)의 변형이 발생하게 되므로 전극(120)의 접합에 있어서 매우 불리하다.
이렇게, 제조된 MEA(100)는 종래 롤투롤(Roll-to-Roll)의 데칼 방법으로 제조되는 MEA(100)에 비해 전극(120)을 고온/고압에서 접합하여 전사하는 공정이 없으므로 전극(120)의 기공도가 향상되고, 고온롤프레스(300)를 거치지 않으므로 전해질막(110)의 변형을 최소화할 수 있다.
한편, 도 5의 그래프에 도시된 바와 같이, 발명의 시트 타입으로 제조한 전극(120) 기공도와 데칼 방법으로 제조한 전극(120)의 기공도를 비교한 것이다.
이와 같이 본 발명에서 제공하는 방법으로 제조된 MEA(100)가 종래 데칼 방법에 의해 제조된 MEA(100)에 비해 기공 크기 더욱 큰 것을 확인할 수 있다.
상기와 같이 구성된 본 발명을 제공함으로써, 진동 및 정전기를 통해 전극이 원활하게 이형되므로 막-전극 접합체의 기공도를 향상시키고, 고온에서 전해질막의 변형을 최소화는 효과를 기대할 수 있다.
이상에 설명한 본 명세서 및 청구범위에 사용되는 용어 및 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 본 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 도면 및 실시 예에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 하나의 실시 예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것이 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형 예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
100: MEA 110: 전해질막
120: 전극 130: 전극전사지
140: 이형지 200: 박리막대
300: 고온롤프레스 400: 저온롤프레스
500: 복사열발생기 600: 정전기발생기
S100: 공급공정 S200: 가열공정
S300: 제1전사공정 S400: 제1유도공정
S500: 제1접합공정 S600: 제2전사공정
S700: 제2유도공정 S800: 제2접합공정

Claims (7)

  1. 롤투롤(Roll-to-Roll) 방식의 공급 공정을 통해 전극전사지와 전해질막이 공급되어 합지된 뒤 박리막대를 통과하도록 하여 전극전사지의 이형지로부터 상기 박리막대에 의해 박리되는 전극이 전해질막에 전사되도록 하는 전극전사 공정에서, 전극전사지 및 전해질막을 사이에 두고 상기 박리막대의 반대측에 위치하는 정전기발생기를 구비하고,
    상기 정전기 발생기는 전해질막 및 전극의 이송 경로를 기준으로 박리막대의 후단에 배치되며,
    상기 박리막대에 의해 전극전사지의 이형지로부터 전극이 박리된 상태에서, 상기 박리막대의 반대측에 위치한 정전기발생기에서 발생된 정전기에 의해, 상기 이형지로부터 박리된 전극이 전해질막에 밀착되도록 하는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극전사지에 초음파 진동을 가하는 박리막대를 이용하여 초음파 진동에 의해 전극과 전극전사지의 이형지 간 결합력을 떨어뜨려 상기 전극이 전극전사지의 이형지로부터 용이하게 박리되도록 하는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 전극전사 공정 후 전극이 전사된 전해질막을 저온롤프레스에 통과시켜 가압함에 따라 전해질막에 전극을 견고하게 접합하는 전극접합 공정이 수행되는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 저온롤프레스의 온도는 상온에서 180℃ 이하인 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법.
  5. 청구항 3에 있어서,
    캐소드측 전극전사지와 전해질막, 애노드측 전극전사지가 상기 공급 공정을 통해 공급되어 합지된 뒤, 캐소드측 전극전사지와 애노드측 전극전사지 중 어느 하나의 전극전사지로부터 전극을 전해질막에 전사시키는 제1전극전사 공정과, 상기 제1전극전사 공정 후 전극이 전사된 전해질막을 저온롤프레스에 통과시키는 제1전극접합 공정을 수행하고,
    이어 나머지 다른 하나의 전극전사지로부터 전극을 전해질막에 전사시키는 제2전극전사 공정과, 상기 제2전극전사 공정 후 전극이 전사된 전해질막을 저온롤프레스에 통과시키는 제2전극접합 공정을 연속적으로 수행하는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 박리막대는 삼각형 또는 평평한 판형상으로 형성된 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법.
  7. 청구항 1에 있어서,
    전극전사지와 전해질막이 공급되어 합지되는 상기 공급 공정과, 전극이 전극전사지의 이형지로부터 박리 및 전해질막으로 전사되도록 하는 전극전사 공정 사이에 복사열발생기를 통해 상기 합지된 전극전사지와 전해질막에 복사열을 가하는 가열 공정이 수행되는 것을 특징으로 하는 막-전극 접합체 제조 방법.



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