KR101734772B1 - 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물 - Google Patents

고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 폴리프로필렌 중합체, 폴리에틸렌 수지 조성물, 열가소성 탄성체, 실란계 프로필렌 중합체 및 무기 충전제를 주요 구성성분으로 하여 특정 함량비율로 혼합함으로써 기존 대비 유사한 수준의 기계적 물성을 가지면서도 특히 높은 마찰계수로 인한 기재 부착성과 내충격성을 크게 향상시킬 수 있고, 별도의 접착 공정이 필요 없어 공정 단순화, 원가절감 및 친환경적인 이점이 있으며, 이를 이용하여 자동차의 선바이져, 도어트림, 필라트림 등의 내장재 부품이나 다양한 산업의 부품 및 소재에 활용 가능한 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물{COMPOSITION OF POLYPROPYLENE HAVING HIGH IMPACT STRENGTH AND HIGH ADHESION}
본 발명은 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 폴리프로필렌 중합체, 폴리에틸렌 수지 조성물, 열가소성 탄성체, 실란계 프로필렌 중합체 및 무기 충전제를 주요 구성성분으로 하여 특정 함량비율로 혼합함으로써 기존 대비 유사한 수준의 기계적 물성을 가지면서도 특히 높은 마찰계수로 인한 기재 부착성과 내충격성을 크게 향상시킬 수 있고, 별도의 접착 공정이 필요 없어 공정 단순화, 원가절감 및 친환경적인 이점이 있으며, 이를 이용하여 자동차의 선바이져, 도어트림, 필라트림 등의 내장재 부품이나 다양한 산업의 부품 및 소재에 활용 가능한 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 관한 것이다.
자동차의 경량화 및 산업적인 원가절감이 중요해짐에 따라, 차량 내외장재의 플라스틱 부품의 채택이 점차 늘고 있다. 그 중에서도 비중이 가장 낮아 자동차 경량화의 효과가 가장 큰 폴리프로필렌 복합 수지의 이용은 점차 증가하고 있는 추세이다.
폴리프로필렌 복합 수지는 경량화와 원가 경쟁력의 장점이 있으나, 내장재로 사용하는 경우 표면의 촉감 및 디자인 고급화, 자외선에 대한 안정성 확보를 위해 폼/스킨 및 기타 감싸기 소재 등으로 표면을 감싸주는 작업이 병행되는 것이 일반적이다.
하지만 폴리프로필렌 복합 수지의 표면 마찰계수가 낮아 폼/스킨 및 기타 감싸기 소재와의 밀착이 어려우며, 시간이 지남에 따라 밀착력 저하로 인한 폴리프로필렌 복합 수지와 감싸기 소재의 이형 및 주름발생으로 많은 품질 불량을 초래하고 있다.
이를 극복하기 위해서는 추가적인 접착 공정이 필요하나, 이는 별도의 추가 공정이 발생하여 원료의 비용이 상승할 뿐 아니라 차량 내부의 유해물질이 증가되는 문제가 발생하여, 자동차 업계 및 전세계적인 자동차의 친환경 및 고급화 전략에 반한다는 한계가 존재한다.
종래 한국공개특허 제2014-0060129호에서는 폴리프로필렌을 함유하는 베이스 수지, 수산화마그네슘을 함유하는 강화제 및 에틸렌-부텐 엘라스토머를 포함하는 자동차 내장트림용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관해 개시되어 있으나, 표면 마찰계수가 낮아 소재와의 밀착성이 좋지 않은 문제가 있다.
따라서, 자동차 부품으로써의 기능 달성을 위해 기존 폴리프로필렌 소재 대비 유사하거나 상회하는 수준의 기계적인 물성을 만족하면서도 높은 마찰계수로 기재 부착성이 우수한 새로운 폴리프로필렌 소재에 대한 연구 개발이 필요한 상황이다.
한국공개특허 제2014-0060129호
상기와 같은 문제 해결을 위하여, 본 발명은 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체를 함유한 폴리프로필렌 중합체, 저비중 폴리에틸렌과 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체를 함유한 폴리에틸렌 수지 조성물, 열가소성 탄성체, 실란계 프로필렌 중합체 및 무기 충전제를 혼합함으로써 기존 대비 유사한 수준의 기계적 물성을 가지면서도 특히 내충격성과 높은 마찰계수로 인한 기재 부착성을 크게 향상시킬 수 있다는 사실을 알게 되어 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명의 목적은 기계적 물성이 우수하면서도 내충격성 및 부착성이 크게 향상된 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기 폴리프로필렌 복합 수지 조성물로 제조된 성형품을 제공하는데 있다.
본 발명은 (a) 폴리프로필렌 중합체로서, (a-1) 에틸렌 함량이 40 내지 60 중량%인 에틸렌-프로필렌 공중합체 10 내지 20 중량% 및 (a-2) 결정성(Crystallinity)이 45 중량% 초과인 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체 80 내지 90 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리프로필렌 중합체 43 내지 52 중량%;
(b) 폴리에틸렌 수지 조성물로서, (b-1) 비중이 0.905 내지 0.915인 저비중 폴리에틸렌 중합체 60 내지 80 중량% 및 (b-2) 비닐 아세테이트(Vinyl Acetate) 함량이 20 내지 40 중량%인 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 20 내지 40 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리에틸렌 수지 조성물 8 내지 10 중량%;
(c) 블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체 15 내지 25 중량%;
(d) 실란계 관능기가 3 내지 10 중량% 그라프트된 실란계 폴리프로필렌 중합체 2 내지 3 중량%; 및
(e) 판상형 구조를 갖는 무기 충전제 15 내지 25 중량%;
를 포함하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제공한다.
본 발명은 상기 폴리프로필렌 복합 수지 조성물로 제조된 성형품을 제공한다.
본 발명에 따른 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 기존 폴리프로필렌 소재 대비 기계적 물성 특성을 모두 만족하면서도 마찰계수가 높아 폼/스킨 및 기타 감싸기 소재와의 부착성을 크게 향상시킬 수 있다. 특히, 기계적 물성 특성에서 내충격성 우수하여 부품의 기능적인 측면에서도 향상된 물성을 보유하는 것이 가능하다.
또한, 별도의 접착 공정 없이도 기재 간 이형이 발생하지 않아 불량을 줄이는 동시에 우수한 품질 확보가 가능하며, 공정 단순화, 원가절감 및 친환경적인 이점이 있다.
또한, 이를 이용하여 자동차의 선바이져, 도어트림, 필라트림 등의 내장재 부품 및 폴리프로필렌 복합 수지를 이용하는 다양한 산업의 부품 및 소재에 널리 적용 가능한 이점이 있다.
이하에서는 본 발명을 하나의 실시예로 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 (a) 폴리프로필렌 중합체로서, (a-1) 에틸렌 함량이 40 내지 60 중량%인 에틸렌-프로필렌 공중합체 10 내지 20 중량% 및 (a-2) 결정성(Crystallinity)이 45 중량% 초과인 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체 80 내지 90 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리프로필렌 중합체 43 내지 52 중량%;
(b) 폴리에틸렌 수지 조성물로서, (b-1) 비중이 0.905 내지 0.915인 저비중 폴리에틸렌 중합체 60 내지 80 중량% 및 (b-2) 비닐 아세테이트(Vinyl Acetate) 함량이 20 내지 40 중량%인 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 20 내지 40 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리에틸렌 수지 조성물 8 내지 10 중량%;
(c) 블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체 15 내지 25 중량%;
(d) 실란계 관능기가 3 내지 10 중량% 그라프트된 실란계 폴리프로필렌 중합체 2 내지 3 중량%; 및
(e) 판상형 구조를 갖는 무기 충전제 15 내지 25 중량%;
를 포함하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 기존 폴리프로필렌 복합 수지와 다르게 프로필렌 중합체, 폴리에틸렌 수지 조성물, 블록 코폴리머 형태의 열가소성 탄성체, 실란계 프로필렌 중합체 및 무기 충전제를 주요 기술적 구성성분으로 하고, 각 구성성분이 특정 함량비율로 혼합되어 고충격성의 기계적 물성 특성을 가지면서도 마찰계수 0.8 이상을 보유하여 기재 부착성이 우수한 특성을 가질 수 있다.
(a) 폴리프로필렌 중합체
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 기본 수지로 전체 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 대하여 폴리프로필렌 중합체 43~52 중량%를 사용할 수 있다.
구체적으로 상기 폴리프로필렌 중합체의 함량이 43 중량% 미만인 경우 강성이 저하되고, 52 중량% 초과인 경우 마찰계수가 낮아짐과 동시에 아이조드 및 면 충격강도가 저하된다. 상기 폴리프로필렌 중합체는 본 발명에서 전체적인 물성의 밸런스를 조정하는데 가장 핵심적인 역할을 하기 때문에 상기 범위 내에서 사용하는 것이 매우 중요하다. 또한 강성 증가를 위해 상기 폴리프로필렌 중합체(a)의 함량이 초과되는 경우 폴리프로필렌의 물성 특성으로 인해 전체적인 마찰계수가 낮아져 기재 부착성이 저하되는 문제가 있다.
상기 폴리프로필렌 중합체(a)는 (a-1) 에틸렌 함량이 40 내지 60 중량%인 에틸렌-프로필렌 공중합체 10 내지 20 중량% 및 (a-2) 결정성(Crystallinity)이 45 중량% 초과인 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체 80 내지 90 중량%의 혼합물로 이루어진 것일 수 있다.
상기 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-1)는 높은 에틸렌 함량으로 인해 폴리에틸렌 중합체와의 상용성이 좋아 마찰계수 증가에 중요한 역할을 할 수 있다. 상기 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-2)는 결정성이 높아 성형품의 강성을 증가시키는 데에 영향을 미칠 수 있다. 특히, 상기 에틸렌-프로필렌 공중합체의 함량이 10 중량% 미만이면 마찰계수가 저하되고, 20 중량% 초과이면 기계적 강성이 저하되는 문제가 있다. 이에 상기 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-1)와 상기 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-2)의 적정 혼합비율에서 기계적인 물성과 표면 마찰계수의 균형을 유지할 수 있다.
(a-1) 에틸렌-프로필렌 공중합체
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-1)는 높은 에틸렌 함량으로 인해 폴리에틸렌 중합체와의 상용성이 좋아 마찰계수 증가에 중요한 역할을 할 수 있다.
상기 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-1)는 에틸렌 함량이 40 내지 60 중량%를 함유한 것을 사용하는 것이 좋다. 상기 에틸렌 함량이 40 중량% 미만인 경우 폴리에틸렌 중합체와의 상용성 저하로 인한 마찰계수 증가와 충격강도의 저하가 발생하고, 상기 에틸렌 함량이 60 중량% 초과인 경우 플라스틱의 기계적 물성 중 강성이 저하되어, 성형품의 강성이 저하되는 문제가 있다.
또한 상기 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-1)는 용융지수가 5 내지 20 g/10min(@230℃, 2.16kg)인 것일 수 있다. 이때, 용융지수가 5 g/분(@230℃, 2.16kg) 미만이면 흐름성 저하로 인한 성형성이 저하되고, 20 g/분(@230℃, 2.16kg) 초과이면 아이조드 및 면 충격강도가 저하되는 문제가 있다. 바람직하게는 용융지수가 5 내지 17 g/분(@230℃, 2.16kg)인 것을 사용하는 것이 좋다.
(a-2) 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-2)는 결정성이 45 중량%를 초과하는 것으로 결정성이 높아 성형품의 강성을 증가시키는데에 영향을 미칠 수 있다. 이때, 결정성이 45 중량% 미만인 경우 강성이 저하되는 문제가 있다. 바람직하게는 결정성이 55~100 중량%인 것을 사용하는 것이 좋다.
또한, 상기 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-2)는 용융지수가 10 내지 30 g/10min(@230℃, 2.16kg)인 것일 수 있다. 이때, 용융지수가 10 g/분(@230℃, 2.16kg) 미만이면 흐름성 저하로 인한 성형성이 저하되고, 30 g/분(@230℃, 2.16kg) 초과이면 아이조드 및 면 충격강도가 저하되는 문제가 있다. 바람직하게는 10 내지 20 g/분(@230℃, 2.16kg)인 것이 좋고, 더욱 바람직하게는 8 내지 17 g/분(@230℃, 2.16kg)인 것을 사용하는 것이 좋다.
(b) 폴리에틸렌 수지 조성물
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 폴리에틸렌 수지 조성물(b)은 전체 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 대하여 8~10 중량%를 사용할 수 있다. 이때, 함량이 8 중량% 미만이면 마찰계수가 저하되는 문제가 있고, 10 중량% 초과이면 강성 저하가 발생한다.
상기 폴리에틸렌 수지 조성물(b)은 (b-1) 비중이 0.905 내지 0.915인 저비중 폴리에틸렌 중합체 60 내지 80 중량% 및 (b-2) 비닐 아세테이트(Vinyl Acetate) 함량이 20 내지 40 중량%인 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 20 내지 40 중량%의 혼합물로 이루어진 것일 수 있다.
구체적으로 상기 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)의 함량이 60 중량% 미만인 경우 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체가 상대적으로 과량 혼합되어 상기 폴리프로필렌 중합체와 상기 폴리에틸렌 수지 조성물의 상용성이 저하되고, 결과적으로 전체적인 기계적인 물성 저하를 초래할 수 있다. 또한 함량이 80 중량% 초과인 경우 상기 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체가 상대적으로 소량 혼합되어 마찰계수가 저하되고, 결과적으로 기재 부착성이 저하된다.
(b-1) 저비중 폴리에틸렌 중합체
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)는 용융지수가 10 내지 30 g/10분(@230℃, 2.16kg)이고, 메인 체인인 탄소(C) 1000개 당 사이드 체인인 긴사슬가지(Long Chain Branch)의 함량이 4 내지 7 중량%인 것일 수 있다. 여기에서 탄소 1000개당 긴사슬가지의 함량(중량%)은 일반적으로 폴리프로필렌 공중합체에서 에틸렌 함량을 나타내는 것이다.
상기 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)는 비중이 0.905 내지 0.915 인 것을 사용할 수 있다. 이때, 비중이 0.905 미만인 경우 상기 폴리에틸렌 수지 조성물의 강성이 낮아 전체적인 조성물의 강성 저하를 유발한다. 반대로 비중이 0.915 초과인 경우 마찰계수의 저하로 기재 부착성이 저하된다.
또한 상기 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)는 용융지수가 10 내지 30 g/10분(@230℃, 2.16kg)인 것일 수 있다. 이때 용융지수가 10 g/10분(@230℃, 2.16kg) 미만이면 흐름성 저하로 인해 성형성이 좋지 않고, 30 g/10분(@230℃, 2.16kg) 초과이면 아이조드 및 면 충격강도가 저하된다.
또한 상기 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)는 탄소(C) 1000개 당 긴사슬가지(Long Chain Branch) 4 내지 7 중량%를 함유한 것일 수 있다. 탄소 1000개 당 긴사슬가지의 함량이 4 중량% 미만이면 결과적으로 상기 폴리에틸렌 수지 조성물의 비중이 증가하여 마찰계수가 저하되는 결과를 초래할 수 있다. 또한 7 중량% 초과이면 폴리프로필렌과의 상용성이 저하되어 폴리프로필렌 복합 수지 조성물의 강성 및 충격강도를 포함한 전체적인 기계적 물성을 저하시킨다.
(b-2) 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체(b-2)는 비닐 아세테이트 함량이 20 내지 40 중량%를 함유할 수 있다. 이때, 상기 비닐 아세테이트의 함량이 20 중량% 미만이면 극성기의 감소로 표면 마찰계수가 저하되고, 40 중량% 초과이면 극성기가 과량 혼합되어 취수성이 증가하고 성형성이 저하된다. 본 발명에서 상기 저비중 폴리에틸렌 중합체 및 상기 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체는 높은 마찰계수로 인한 기재 부착성 증가에 가장 핵심적인 역할을 하므로 상기의 함량비율을 만족하는 것이 필수적이다.
또한, 상기 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체(b-2)는 용융지수가 10 내지 30 g/10분(@230℃, 2.16kg)인 것일 수 있다. 이때 용융지수가 10 g/10분(@230℃, 2.16kg) 미만이면 흐름성 저하로 인해 성형성이 좋지 않고, 30 g/10분(@230℃, 2.16kg) 초과이면 아이조드 및 몇 충격강도가 저하된다.
(c) 열가소성 탄성체
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 열가소성 탄성체(c)는 비중이 0.86 내지 0.92이며, 녹는점(Tm)이 120 내지 200 ℃인 것일 수 있다. 상기 열가소성 탄성체는 블록 코폴리머 형태로 중합된 것을 특징으로 한다.
일반적인 열가소성 탄성체에서 랜덤 코폴리머 형태로 무작위하게 배열되는 구조의 중합된 고무와 달리 본 발명에서 사용되는 열가소성 탄성체(c)는 에틸렌-부틸렌, 에틸렌-옥텐 또는 이들의 혼합물이 블록 코폴리머 형태로 일정한 간격 또는 순서에 의해 중합된 열가소성 탄성체인 것일 수 있다. 바람직하게는 에틸렌-옥텐이 블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체를 사용할 수 있다. 이때, 상기 에틸렌-옥텐은 옥텐 함량이 20 내지 30 중량%인 것일 수 있다. 이렇게 블록 코폴리머 형태로 중합됨에 따라 비중이 0.86 내지 0.92로 상대적으로 낮아지게 되고, 녹는점(Tm)이 120 내지 200 ℃의 고내열 특성을 가지게 된다.
보다 상세하게는 일반적인 열가소성 탄성체와 달리 블록 코폴리머 형태로 중합된 경우, 고분자 사슬 내의 단단한 부분과 부드러운 부분이 교차하여 규칙적으로 배열된다. 이러한 특성으로 인해 상기와 같은 특징을 가지게 되며 본 발명의 핵심 요소인 마찰계수의 증가에도 중요한 역할을 하게 된다.
블록 코폴리머 형태의 열가소성 탄성체가 아닐 경우 마찰계수 저하를 유발하게 된다. 또한 상기 열가소성 탄성체(c)는 함량이 15 내지 25 중량%, 구체적으로는 18 내지 22 중량%를 포함하는데, 15 중량% 미만인 경우 아이조드 및 면 충격강도가 저하되고 마찰계수가 저하되어 기재 부착성이 낮아지고 25 중량% 초과이면 강성이 저하된다.
(d) 실란계 프로필렌 중합체
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 실란계 프로필렌 중합체(d)는 실란계 관능기가 3 내지 10 중량% 그라프트된 것을 사용할 수 있다. 이때, 실란계 관능기가 3 중량% 미만으로 그라프트된 경우, 상기 폴리프로필렌 중합체(a)와 상기 폴리에틸렌 수지 조성물(b)의 상용성이 낮아져 전체적인 기계적 물성 저하가 발생한다. 반대로 10 중량% 초과로 그라프트된 경우, 함수량이 증가하고 취성이 발생한다. 여기에서 실란계 관능기로는 아미노에틸아미노프로필실란, 클로로프로필트리에톡시실란, 메틸디아민에톡시실란, 페닐트리메톡시실란, 비닐벤질아미노에틸아미노프로필트리메톡시실란, 아미노에틸아미노프로필트리메톡시실란, 메타크릴록시프로필트리메톡시실란, 3-글리시돗기프로필트리메톡시실란으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있다. 바람직하게는 아미노에틸아미노프로필실란이 3 내지 10 중량% 그라프트된 실란계 프로필렌 중합체를 사용할 수 있다.
이러한 상기 실란계 프로필렌 중합체(d)는 전체 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 대하여 2 내지 3 중량%를 사용할 수 있다. 이때, 사용함량이 2 중량% 미만인 경우 상용성이 저하됨에 따라 기계적 물성 저하가 발생하고, 3 중량%를 초과하는 경우 강성 저하를 유발한다.
(e) 무기 충전제
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 무기 충전제(e)는 판산형 구조를 갖는 무기 충전제로서, 라밀라 인덱스(Lamillarity Index)가 5 내지 15인 것일 수 있다. 구체적으로 상기 라밀라 인덱스는 무기 충전제의 판상형 구조가 얼만큼 잘 이루어져 있는지에 대한 지수로써, 무기 충전제의 두께 대비 단면적이 넓을수록 큰 값을 가지게 된다.
일반적으로 무기 충전제의 라밀라 인덱스는 3 미만이며, 라밀라 인덱스가 높을수록 물성보강 효과가 훨씬 우수하다. 본 발명에서는 라밀라 인덱스가 5 내지 15인 무기 충전제를 사용할 수 있다. 라밀라 인덱스가 5 미만인 경우 물성보강 효과가 적어 기계적 물성이 저하되고, 15 초과인 경우 무기 충전제의 가공이 어렵다. 또한 라밀라 인덱스가 높은 무기 충전제를 사용한 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 표면에 무기 충전제가 위치하게 되어 전자 현미경으로 관찰하였을 때 표면의 굴곡이 마이크로 단위로 생겨 마찰계수가 증가하는 효과를 가질 수 있다.
또한, 상기 무기 충전제(e)는 판상형 구조의 탈크(Talc), 마이카(Mica) 및 판상형 마그네슘(Platy Mg)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있다.
또한, 상기 판상형 무기 충전물은 전체 폴리프로필렌 복합 수지 조성물에 대하여 15 내지 25 중량%를 포함하는데, 이때 함량이 15 중량% 미만인 경우 강성이 저하되고, 25 중량% 초과인 경우 아이조드 및 면 충격이 저하된다.
(f) 기타 첨가제
본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 상기 주요성분 이외에도 성형품의 성능 및 가공상의 특성을 향상시키기 위하여 산화방지제, 중화제, 대전방지제, 자외선안정제 및 슬립제로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 이들은 표면 품질, 취성 및 기본 물성을 유지하는 범위 내에서 적정량으로 조절하여 첨가될 수 있다.
한편, 본 발명은 상기 폴리프로필렌 복합 수지 조성물로 제조된 성형품을 제공한다.
따라서, 본 발명에 따른 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 기존 폴리프로필렌 소재 대비 기계적 물성 특성을 모두 만족하면서도 마찰계수가 높아 폼/스킨 및 기타 감싸기 소재와의 부착성을 크게 향상시킬 수 있다. 특히, 기계적 물성 특성에서 내충격성 우수하여 부품의 기능적인 측면에서도 향상된 물성을 보유하는 것이 가능하다.
또한, 별도의 접착 공정 없이도 기재 간 이형이 발생하지 않아 불량을 줄이는 동시에 우수한 품질 확보가 가능하며, 실제 산업의 공정 단순화, 원가절감 및 친환경적인 이점이 있다.
또한, 이를 이용하여 자동차의 선바이져, 도어트림, 필라트림 등의 내장재 부품 및 폴리프로필렌 복합 수지를 이용하는 다양한 산업의 부품 및 소재에 널리 적용 가능한 이점이 있다.
이하 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 구체적으로 설명하겠는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
에틸렌 함량이 50 중량%인 에틸렌-프로필렌 공중합체 15 중량%와 결정성이 55 중량%인 고결정성 에틸렌-프로필렌 중합체 85 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리프로필렌 중합체를 제조하였다.
그 다음 탄소 1000개 당 긴사슬가지가 5 중량% 포함된 비중 0.91을 가지는 저비중 폴리에틸렌 중합체 70 중량%와 비닐아세테이트가 30 중량% 함유된 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 30 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리에틸렌 수지 조성물을 제조하였다.
그런 다음 폴리프로필렌 중합체 48 중량%, 폴리에틸렌 수지 조성물 9 중량%, 블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체 20 중량%, 아미노에틸아미노프로필실란이 7 중량% 그라프트된 실란계 프로필렌 중합체 3 중량%, 라밀라 인덱스가 10인 탈크(Talc) 20 중량% 및 첨가제 1 PHR(part per hundred resin)를 물리적으로 혼합한 후 이축 압출기를 통해 펠렛형태로 가공하였다. 이때, 상기 열가소성 탄성체는 옥텐 함량이 20 내지 30 중량%인 에틸렌-옥텐이 블록 코폴리머 형태로 중합된 것을 사용하였다. 상기 펠렛을 220±30 ℃의 사출 조건 하에서 사출하여 열적/기계적 물성 평가를 위한 시편을 제조하였다.
실시예 2
상기 실시예 1에서 사용한 것과 동일한 함량으로 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제조하되, 그 중 폴리에틸렌 수지 조성물로 탄소 1000개 당 긴사슬가지가 7 중량% 포함된 비중 0.906을 가지는 저비중 폴리에틸렌 중합체 70 중량%와 비닐아세테이트가 40 중량% 함유된 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 30 중량%의 혼합물인 것을 사용하여 펠렛형태로 가공하였다. 상기 펠렛을 220±30 ℃의 사출 조건 하에서 사출하여 열적/기계적 물성 평가를 위한 시편을 제조하였다.
실시예 3
상기 실시예 1에서 사용한 것과 동일한 함량으로 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제조하되, 그 중 폴리에틸렌 수지 조성물로 탄소 1000개 당 긴사슬가지가 4 중량% 포함된 비중 0.913을 가지는 저비중 폴리에틸렌 중합체 70 중량%와 비닐아세테이트가 20 중량% 함유된 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 30 중량%의 혼합물인 것을 사용하여 펠렛형태로 가공하였다. 상기 펠렛을 220±30 ℃의 사출 조건 하에서 사출하여 열적/기계적 물성 평가를 위한 시편을 제조하였다.
비교예 1, 2
상기 실시예 1에서 사용한 것과 동일한 성분으로 혼합하되, 혼합 비율을 하기 표 1과 같이 사용하여 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제조한 후 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하여 시편을 제조하였다.
폴리프로필렌중합체(a) 폴리에틸렌
수지 조성물(b)		 열가소성
탄성체(c)		 실란계 관능기
그라프트된
폴리프로필렌 중합체 (d)		 판상형
무기 충전물(e)
비교예 1 52 5 20 3 20
비교예 2 44 13 20 3 20
비교예 3
블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체 대신 일반 에틸렌-옥텐 열가소성 탄성체를 사용한 것을 제외하고, 상기 실시예 1에서 사용한 것과 동일한 성분 및 함량비율로 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제조한 후 물성 평가를 위한 시편을 제조하였다.
비교예 4
판상형 구조를 갖는 무기 충전제로 라밀라 인덱스가 2인 탈크를 사용한 것을 제외하고, 상기 실시예 1에서 사용한 것과 동일한 성분 및 함량비율로 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제조한 후 물성 평가를 위한 시편을 제조하였다.
비교예 5
탄소 1000개 당 긴사슬가지가 10 중량% 포함된 비중 0.902를 가지는 저비중 폴리에틸렌 중합체 70 중량%와 비닐아세테이트가 40 중량% 함유된 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 30 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리에틸렌 수지 조성물을 사용한 것을 제외하고, 상기 실시예 1에서 사용한 것과 동일한 성분 및 함량비율로 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제조한 후 물성 평가를 위한 시편을 제조하였다.
비교예 6
탄소 1000개 당 긴사슬가지가 20 중량% 포함된 비중 0.917을 가지는 저비중 폴리에틸렌 중합체 70 중량%와 비닐아세테이트가 10 중량% 함유된 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 30 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리에틸렌 수지 조성물을 사용한 것을 제외하고, 상기 실시예 1에서 사용한 것과 동일한 성분 및 함량비율로 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 제조한 후 물성 평가를 위한 시편을 제조하였다.
실험예 : 시편의 물성 측정
하기 표 2에 나타낸 물성 결과는 10개의 시편을 측정하여 상한치와 하한치를 제외한 평균값을 나타낸 것이며, 이에 대한 시험방법은 다음과 같다.
(1) 비중 측정: ASTM D792 법에 따라 굴곡강도 측정 시편의 중앙부를 취하여 측정하였다.
(2) 인장강도 및 신율 측정: ASTM D638 법에 따라 측정하되 하중 인가 속도는 50 mm/min로 측정하였다. 신율은 파단점을 기준으로 측정되었다.
(3) 굴곡탄성율 및 굴곡강도 측정: ASTM D790 법에 따라 측정하되 하중 인가 속도는 10mm/min로 측정하였다.
(4) 아이조드(Izod) 충격 강도 측정: ASTM D256 법에 따라 상온(23 ℃) 및 -30 ℃에서 Notched 시험편으로 측정하였다.
(5) 열변형 온도(Heat Distortion Temperature) 측정: ASTM D648 법에 따라 1.82 MPa의 하중에서 측정하였다.
(6) 마찰계수(Coefficient of Friction): ASTM D1894 법에 따라 동마찰계수를 측정하였다.
(7) 기재 부착성 평가: 자동차 선바이져 감싸기용 PVC 기재를 감싸기 기재로 사용하였고, 본 발명의 실시예, 비교예 수지로 선바이져 내부 기재를 만들어 실제 부품을 제작하였다. 해당 실제 부품으로 기재 부착성 평가를 진행하였으며, 품질에 이상이 없는 경우 ‘O’, 품질 불량인 경우‘X’로 표시하였다.
구분 측정 결과
항목 단위 기존
소재		 실시예
1		 실시예
2		 실시예
3		 비교예
1		 비교예
2		 비교예
3		 비교예
4		 비교예
5		 비교예
6
비중 g/cm3 1.032 1.032 1.031 1.033 1.031 1.033 1.032 1.032 1.031 1.035
인장강도 MPa 25 26 28 26 32 19 26 25 24 28
신율 % 82 110 113 99 102 130 106 100 127 104
굴곡강도 MPa 41 42 45 41 49 37 42 40 37 45
굴곡탄성율 MPa 2400 2460 2620 2400 2710 2100 2450 2400 2210 2450
아이조드 충격강도
(상온)		 J/m 180 199 191 207 120 165 189 178 159 184
아이조드
충격강도
(-10℃)		 J/m 50 56 54 60 29 45 54 50 39 51
열변형온도
(0.46 MPa)		 ℃ 130 130 133 130 137 121 133 130 127 132
마찰계수 - 0.31 0.91 1.02 0.88 0.27 1.06 0.29 0.67 1.03 0.43
기재부착성 - X O O O X O X X O X
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 상기 실시예 1~3에서 제조된 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 마찰계수가 0.88 내지 1.05를 보유하여 기존 소재 대비 마찰계수가 큰 폭으로 향상된 것을 확인할 수 있다.
통상적으로 사용하는 폴리프로필렌의 마찰계수가 0.1 내지 0.3이고, 고무의 마찰계수가 1.1 내지 1.3인 점을 감안한다면, 상기 실시예 1~3의 수치는 고무와 유사한 수준이라고 볼 수 있으며, 이로 인해 우레탄폼 및 감싸기 기재와의 부착성이 매우 우수한 것을 확인할 수 있었다. 또한 기존 소재 및 상기 비교예 1~6에 비하여 높은 충격 강도를 가지며, 유사한 수준의 강성을 보유하고 있음을 확인하였다.
이에 반하여, 상기 비교예 1은 폴리프로필렌 중합체의 사용량이 많은 경우로, 상기 실시예에 비해 강성 측면에서 우수한 결과를 보였지만, 충격강도가 저하되고 마찰계수가 낮아 기재 부착성이 열등한 결과를 얻었다.
상기 비교예 2는 폴리에틸렌 수지 조성물의 사용량이 많은 경우로, 폴리프로필렌 중합체와의 상용성이 저하되어 전반적인 기계적 물성이 모두 열등하여 부품으로서의 기능적인 측면에서 불량을 초래할 가능성이 높은 결과를 얻었다.
상기 비교예 3은 블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체가 아닌 일반 에틸렌-옥텐 열가소성 탄성체를 사용한 경우로, 전체적인 물성은 상기 실시예 1~3과 유사하였지만 마찰계수가 낮아 기재 부착성이 열등함을 확인하였다.
상기 비교예 4는 판상형 무기 충전제의 라밀라 인덱스가 낮은 경우로, 전체적인 기계적 물성이 상기 실시예 1~3 보다 낮아 기존 소재와 유사한 수준을 보이고, 마찰계수가 낮아 기재 부착성이 열등하였다.
상기 비교예 5는 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)의 탄소 1000개당 긴사슬가지의 함량이 크고, 비중이 낮은 경우로, 폴리프로필렌 중합체와의 상용성이 저하되어 전체적인 기계적 물성이 저하된 것을 확인하였다.
상기 비교예 6은 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)의 탄소 1000개당 긴사슬가지의 함량이 낮고, 비중이 높으며, 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체(b-2)의 비닐아세테이트 함량이 낮은 경우로, 기계적 물성은 기존 소재와 유사한 수준이나 마찰계수가 낮아 기재 부착성이 열등하였다.
이를 통해, 본 발명에 따른 실시예 1~3에서 제조된 폴리프로필렌 복합 수지 조성물은 최적의 구성성분과 그 혼합비율로 인하여 상기 비교예 1~6과 대비하여 높은 내충격성과 전체적인 기계적 물성이 균형을 이루는 것을 확인하였으며, 마찰계수가 높은 특성을 갖게 되어 기재 부착성이 향상된 것을 확인할 수 있었다.
본 발명은 기존과 유사한 수준의 강성을 가지며, 높은 내충격성을 갖고 마찰계수가 높아 우레탄폼 및 기타 감싸기 기재와의 부착성이 증가하여 별도의 접착 공정 없이도 기재간 부착을 가능하게 한다. 이를 통해 실제 산업의 공정 단순화 및 원가절감 효과와 품질 향상을 이룰 수 있으므로 자동차의 선바이져, 도어트림, 필라트림 등 내장재 부품 및 폴리프로필렌 수지를 이용하는 다양한 산업 의 부품 및 소재에 널리 적용 가능하다.

Claims (10)

  1. (a) 폴리프로필렌 중합체로서,
    (a-1) 에틸렌 함량이 40 내지 60 중량%인 에틸렌-프로필렌 공중합체 10 내지 20 중량% 및 (a-2) 결정성(Crystallinity)이 45 중량% 초과인 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체 80 내지 90 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리프로필렌 중합체 43 내지 52 중량%;
    (b) 폴리에틸렌 수지 조성물로서,
    (b-1) 비중이 0.905 내지 0.915인 저비중 폴리에틸렌 중합체 60 내지 80 중량% 및 (b-2) 비닐 아세테이트(Vinyl Acetate) 함량이 20 내지 40 중량%인 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체 20 내지 40 중량%의 혼합물로 이루어진 폴리에틸렌 수지 조성물 8 내지 10 중량%;
    (c) 블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체 15 내지 25 중량%;
    (d) 실란계 관능기가 3 내지 10 중량% 그라프트된 실란계 프로필렌 중합체 2 내지 3 중량%; 및
    (e) 판상형 구조를 갖는 무기 충전제 15 내지 25 중량%;
    를 포함하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-1)는 용융지수가 5 내지 20 g/10min(@230℃, 2.16kg)인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 고결정성 에틸렌-프로필렌 공중합체(a-2)는 용융지수가 10 내지 30 g/10min(@230℃, 2.16kg)인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 저비중 폴리에틸렌 중합체(b-1)는 용융지수가 10 내지 30 g/10분(@230℃, 2.16kg)이고, 탄소(C) 1000개 당 긴사슬가지(Long Chain Branch)가 4 내지 7 중량%인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 에틸렌-비닐아세테이트 공중합체(b-2)는 용융지수가 10 내지 30 g/10분(@230℃, 2.16kg)인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 열가소성 탄성체(c)는 비중이 0.86 내지 0.92이며, 녹는점(Tm)이 120 내지 200 ℃인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 열가소성 탄성체(c)는 에틸렌-부틸렌, 에틸렌-옥텐 또는 이들의 혼합물이 블록 코폴리머 형태로 중합된 열가소성 탄성체인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 무기 충전제(e)는 라밀라 인덱스(Lamillarity Index)가 5 내지 15인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 무기 충전제(e)는 탈크(Talc), 마이카(Mica) 및 판상형 마그네슘(Platy Mg)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 고충격성 및 고부착성을 갖는 폴리프로필렌 복합 수지 조성물.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중에서 선택된 어느 한 항의 폴리프로필렌 복합 수지 조성물로 제조된 성형품.
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