KR101728517B1 - 습식 혼합된 보헤마이트 슬러리를 이용한 질화알루미늄의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

수산화알루미늄을 수열합성 반응시켜 보헤마이트 슬러리를 수득한 뒤 이를 카본과 혼합하고 질소 분위기에서 고온 소성하고 탈탄화 반응을 거쳐 질화알루미늄을 제조하는 방법을 통해서, 종래의 공정에 비해 보다 균질한 질화 반응이 가능하고 수율이 더욱 높으며, 균일하고 안정된 고순도의 질화알루미늄 분말을 수득할 수 있다.

Description

습식 혼합된 보헤마이트 슬러리를 이용한 질화알루미늄의 제조 방법{PREPARATION OF ALUMINUM NITRIDE USING WET-MIXED BOEHMITE SLURRY}
본 발명은 반도체 제조장치, 방열기판 등의 제조에 사용되는 질화알루미늄의 제조에 관한 것으로서, 보다 구체적으로 보헤마이트 슬러리를 이용하여 탄소열환원법에 의해 질화알루미늄을 제조하는 방법에 관한 것이다.
질화알루미늄(AlN)은 낮은 열팽창계수(4.5x10-6)와 높은 열전도율(150W/mK 이상)로 인하여 열충격에 강한 특성을 가지고 있는 동시에, 불소 가스에 강한 내식성도 가지고 있는 소재이다. 따라서 AlN은 불소 가스의 사용이 꼭 필요하면서 강한 열 충격이 발생되는 반도체 제조 공정 중의 건조 에칭 공정과 CVD 공정에서의 부품으로 그 사용이 증가되고 있으며, 발생 제어 및 반도체 장비의 재료로도 사용되고 있다. 구체적으로, AlN은 정전척(ESC), 반도체 제조장치용 부재, LED용 히트싱크, 하이브리드카의 전원제어용 기판, 세라믹 챔버 부품, 히터, DBC 기판, 수지 첨가제, 방열 시트, 침지 노즐, 핫 플레이트 등 다양한 분야에 적용될 수 있다.
현재 알려진 질화알루미늄의 제조 방법으로는 탄소열환원법(carbonthermal reduction), 직접 질화법(direct nitridation), 부유 질화법(flotation nitridation), 화학기상증착법(CVD), 기상법(vapor phase method), 유기금속전구체법(organometallic precursor method) 등을 들 수 있다.
이 중 탄소열환원법에 의한 질화 공정은 비교적 고순도의 질화알루미늄을 용이하게 수득할 수 있는 방법으로서, 현재 도쿠야마(Tokuyama)사에 의한 방법이 공지되어 있다(대한민국 등록특허공보 제10-0029699호, 제10-0029764호 등). 그러나, 상기 방법은 알루미나 소결체를 이용하여 질화 반응을 실시하므로, 알루미나와 카본과의 균질 혼합이 어렵고, 또한 1700℃ 이상의 높은 반응 온도를 요구하며, 수율이 높지 않은 문제가 있다.
또한, 대한민국 등록특허공보 제10-0788196호는 건조된 보헤마이트 분말을 카본 함유 분말과 건식 혼합한 뒤 질화 반응을 통해 질화알루미늄을 제조하는 방법을 개시하고 있다. 그러나, 상기 방법도 질화 반응을 위한 원료 혼합 공정에서 카본을 알루미나 소결체 또는 보헤마이트 건조 분말과 건식 혼합함으로써, 균일한 혼합이 어려워 최종 질화알루미늄의 순도가 높지 않은 문제가 있다.
이에 따라, 고순도 및 고수율의 질화알루미늄을 균질하고 효율적으로 제조하는 새로운 방법이 요구되고 있다.
대한민국 등록특허 제10-0029699호 (도쿠야마 주식회사) 1989.06.15 대한민국 등록특허 제10-0029764호 (도쿠야마 주식회사) 1989.06.15. 대한민국 등록특허 제10-0788196호 (한국과학기술연구원) 2007.12.26.
따라서, 본 발명은 고순도 및 고수율의 질화알루미늄을 균질하고 효율적으로 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적에 따라, 본 발명은 (a) 원료 수산화알루미늄을 준비하는 단계; (b) 상기 원료 수산화알루미늄의 수용액을 수열합성 반응시켜 보헤마이트 슬러리를 수득하는 단계; (c) 상기 보헤마이트 슬러리를 카본과 습식 혼합하고 질소 분위기에서 소성하는 단계; 및 (d) 수득한 소성물을 대기 분위기에서 열처리하여 탈탄화(decarbonization)시키는 단계를 포함하는, 질화알루미늄의 제조 방법을 제공한다.
또한 본 발명은 상기 방법으로 제조된 질화알루미늄을 제공한다.
본 발명에 따르면, 보헤마이트 슬러리를 이용하여 탄소열환원법에 의해 질화시켜 질화알루미늄을 합성하므로, 소결된 α-알루미나 또는 건조된 보헤마이트 분말로부터 질화알루미늄을 합성하는 종래의 건식 공정에 비해, 습식 공정을 통해 보다 균질한 질화 반응이 가능하고 수율이 더욱 높으며, 균일하고 안정된 고순도의 질화알루미늄 분말을 효율적으로 수득할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 질화알루미늄의 제조공정의 일례를 단계별로 나타낸 흐름도이다.
도 2는 보헤마이트와 카본의 혼합시의 에너지분산 X선 분석(EDAX) 맵핑 이미지로서, (a)는 습식 혼합물에 대한 결과이고 (b)는 건식 혼합물에 대한 결과이다.
도 3은 1700℃에서 합성된 질화알루미늄의 X선 회절분석(XRD) 이미지로서, (a)는 보헤마이트와 카본을 습식 혼합하여 소성한 결과이고 (b)는 건식 혼합하여 소성한 결과이다.
질화알루미늄의 제조 방법
이하, 본 발명에 따른 질화알루미늄의 제조 방법을 도 1을 참조하여 단계별로 구체적으로 설명한다.
원료 수산화알루미늄의 준비
본 단계는 원료인 수산알루미늄을 준비하는 단계이다(도 1의 S0 및 S1 단계).
원료로 사용되는 수산화알루미늄은 통상적인 베이어 공정(Bayer process)을 통해 제조된 것을 사용할 수 있다. 이와 같이 베이어 공정에 의해 제조된 수산화알루미늄은 대체적으로 미량의 불순물을 함유하고 있다.
원료 수산화알루미늄은 분말 형태인 것을 사용할 수 있으며, 입도가 0.1㎛ 내지 50㎛인 것을 사용할 수 있고, 바람직하게는 입도가 0.2㎛ 내지 30㎛인 것을 사용할 수 있다.
보헤마이트 슬러리의 제조
본 단계는 수산화알루미늄을 물과 함께 수열합성 반응조에 넣고 고온 증기압 상태에서 열분해시켜 천이형 알루미나인 보헤마이트를 슬러리 상태로 제조하는 단계이다(도 1의 S2 및 S3 단계).
수열합성 반응에 사용하는 물은 증류수 또는 공업용수를 사용하여도 무방하며,
수산화알루미늄에 대한 물의 첨가량은 수산화알루미늄 수용액의 농도가 1 내지 10 M 이 되도록, 더욱 바람직하게는 1.5 내지 5 M 이 되도록 첨가하는 것이 바람직하다. 상기 범위 내에서 교반이 보다 원활하게 이루어질 수 있으며, 보다 빠른 시간내에 슬러리화되는 장점이 있다.
수열합성 반응조내 교반 조건은 분당 150회 이내가 적당하며, 상기 범위 내에서 슬러리의 침전발생이 억제되지 않으면서 수열합성에 대한 방해가 적을 수 있다.
수열합성 반응조내 고온가압 조건하에서 수산화알루미늄이 천이형 알루미나로 전환되는 과정에서 반응식 1과 같이 삼수화물이 일수화물로 전이된다. 또한, 이 때 수산화알루미늄 결정 내에 존재하는 Na 이온이 활성화된 물분자와 반응하여 NaOH 또는 Na2CO3 형태로 반응함으로써 수산화알루미늄으로부터 탈이온화하게 된다.
[반응식 1]
Al2O3·3H2O → Al2O3·H2O + 2H2O
원료 수산화알루미늄의 경우 대략 34.5%의 결정수를 함유하고 있는데 수열합성의 고온 고압의 조건에서 열분해되면서 결정수가 빠져나오면서 수득된 보헤마이트는 결정수 형태로 약 16 내지 18 중량%의 수분을 함유하게 되고, 이 과정에서 Na+ 이온도 수산화알루미늄 결정으로부터 같이 빠져 나오면서 수용액과 접촉할 수 있는 활성도를 증가시키며 이때 Na+ 이온의 제거효율이 향상된다.
바람직한 수열합성 반응의 조건으로는 다음과 같다. 반응 온도는 120℃ 내지 250℃의 범위로 조절할 수 있고, 더욱 바람직하게는 190℃ 내지 230℃인 것이 좋다. 반응 압력은 4 내지 25 bar의 범위로 조절할 수 있고, 더욱 바람직하게는 15 내지 20 bar인 것이 좋다. 반응 시간은 30분 내지 150분으로 조절할 수 있고, 더욱 바람직하게는 60분 내지 120분인 것이 좋다. 반응 초기 pH의 범위는 3.0 내지 8.0으로 조절할 수 있고, 더욱 바람직하게는 pH 5.5 내지 7.5인 것이 좋다. 상기 범위 내일 때, 보헤마이트 결정의 제조 및 Na+의 탈이온화에 용이하며, 제조된 보헤마이트가 열분해 온도가 높은 천이형 알루미나 특성을 나타내는데 적합하다.
본 발명의 한 양태에 따라, 수열합성 반응은 초기 pH 3.0 내지 8.0으로 하여 120℃ 내지 250℃의 온도 및 4 내지 25 bar의 압력 조건에서 30분 내지 150분간 수행할 수 있다.
본 발명의 다른 양태에 따라, 수열합성 반응은 초기 pH 5.5 내지 7.5로 하여 190℃ 내지 230℃의 온도 및 15 내지 20 bar의 압력 조건에서 60분 내지 120분간 수행할 수 있다.
상기 수열합성 중에는 pH 조절제로 수산(C2H2O4)을 첨가하여 반응 용액의 산염기도를 조절함으로써 반응 중에 발생하는 Na 이온을 소듐옥살레이트(Na2C2O4) 염으로 만들어 안정적으로 제거할 수 있다. 이 때 반응 용액에 대한 수산의 첨가량은 0.01 내지 0.1 M인 것이 바람직한데, 상기 농도 범위에서 알루미늄의 용해에 의한 착화합물의 형성을 억제하여 소다의 반응을 더욱 활성화시킬 수 있다.
그 결과 보헤마이트 슬러리가 수득되며, 고형분의 평균 입자 크기가 5㎛ 내지 60㎛일 수 있고, 보헤마이트의 순도가 99.9% 내지 99.999% 일 수 있다.
수득된 보헤마이트 슬러리는 다음 공정에서 적합한 점도로 조절되기 위해 혼합 공정, 분산 공정 등을 추가로 거칠 수 있다.
습식 혼합(보헤마이트 슬러리 및 카본)
본 단계에서는 이전 단계에서 수득한 보헤마이트 슬러리를 카본과 습식 혼합한다(도 1의 S4 단계).
본 단계에서 사용하는 보헤마이트 슬러리는 고형분의 농도가 3 내지 70 중량%일 수 있으며, 상기 농도를 맞추기 위해 분산 용매를 추가로 이용할 수 있다. 분산 용매로서는 물, 알콜, 또는 이들의 혼합 용매를 이용할 수 있으며, 예를 들어 물/이소프로필알콜(90:10~50:50, w/w) 혼합 용매를 이용할 수 있다.
보헤마이트 슬러리를 카본과 혼합하기 위해서는 로디게 믹서, 고점도 믹서, 무중력 혼합기 등을 이용하는 것이 가능하며, 예를 들어 고점도 믹서 방법을 이용하여 잘 분산한 뒤 비드밀 등을 활용하여 액상 조건으로 균일하게 혼합을 실시하는 것이 좋다.
질화 반응시에, 보헤마이트 슬러리와 카본의 혼합비(중량비)는 30:70 내지 70:30 일 수 있고, 예를 들어 40:60 내지 60:40 일 수 있다.
질화 반응 공정
본 단계에서는 이전 단계에서 수득한 보헤마이트 슬러리와 카본의 습식 혼합물을 질소 분위기에서 고온 소성한다(질화 반응, 도 1의 S5 단계). 그 결과 탄소열환원을 통한 질화 반응에 의해 질화알루미늄이 합성되고, 이때 부산물인 COx 가스가 방출되며 미반응된 카본이 잔류한다.
질소가 함유된 가스를 주입시의 유량은 0.5 내지 10 L/min일 수 있고, 예를 들어 5 내지 7 L/min 일 수 있다.
또한 질소 가스 외에도, 수소 가스, 암모니아 가스, 또는 이들의 혼합 가스를 추가로 주입하여 소성할 수 있다. 수소 가스를 추가로 주입시에 질소 가스와 수소 가스의 주입량의 부피비는 7:3 내지 4:6 인 것이 바람직하다.
또한, 소성 시간은 1 내지 7 시간일 수 있고, 예를 들어 2 내지 5 시간일 수 있다. 또한, 소성 온도는 1200℃ 내지 1800℃일 수 있고, 예를 들어 1400℃ 내지 1600℃일 수 있다. 또한, 소성시 반응기 압력은 0.1 내지 1 bar일 수 있고, 예를 들어 0.3 내지 0.5 bar일 수 있다.
탈탄화 반응 공정
본 단계에서는 이전 단계에서 수득한 생성물을 대기 분위기에서 열처리(저온 소성)하여 생성물 중에 잔류하는 카본을 제거한다(탈탄화 반응, 도 1의 S6 단계). 그 결과 잔류 카본이 COx 가스 형태로 방출되어 순수한 질화알루미늄 분말이 얻어진다(도 1의 S7 단계).
열처리 온도는 대기 분위기, 바람직하게는 산소 분위기에서 수행될 수 있다.
탈탄화 반응 온도는 600℃ 내지 900℃일 수 있고, 예를 들어 700℃ 내지 800℃일 수 있다. 열처리 시간은 0.5 내지 5 시간일 수 있고, 예를 들어 2 내지 4 시간일 수 있다. 또한, 열처리시 반응기 압력은 0.1 내지 1 bar 일 수 있고, 예를 들어 0.3 내지 0.5 bar일 수 있다.
이후, 질화알루미늄 분말은 분쇄 및 분급 공정을 더 거칠 수 있다.
그 결과 얻어지는 질화알루미늄의 수율은 80% 내지 99%일 수 있고, 나아가 90% 내지 95%일 수 있다. 수득되는 질화알루미늄 분말의 평균 입경은 1㎛ 내지 5㎛일 수 있다. 또한, 수득되는 질화알루미늄 분말의 순도는 95% 내지 99%일 수 있다.
이상의 방법에 의한 질화알루미늄의 제조는 보헤마이트 슬러리를 이용하여 탄소열환원법에 의해 질화시켜 질화알루미늄을 합성하므로, 종래와 같이 소결을 거친 α-알루미나로부터 질화알루미늄을 합성하는 공정에 비해, 습식 공정을 통해 보다 균질한 질화 반응이 가능하고 수율이 더욱 높으며, 균일하고 안정된 고순도의 질화알루미늄 분말을 경제적으로 수득할 수 있다.
따라서, 본 발명에 따라 제조된 질화알루미늄은 반도체 제조장치, 방열기판 등의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기의 실시예는 본 발명의 일례이며 본 발명의 범위가 하기 실시예만으로 한정되는 것은 아니다.
실시예 1: 보헤마이트 슬러리를 이용한 질화알루미늄의 제조
단계 (1): 보헤마이트 슬러리의 제조
베이어 공정에 의해 제조된 평균 입도 1.5㎛의 원료 수산화알루미늄(조성: Al2O3·3H2O 99.7%, Na2O 0.25~0.35%, SiO2 0.01%, Fe2O3 0.01%, LOI(감열감량): 33.4%, 수분: 0.5%, 제품명:KH-101LC, 제조사:KC주식회사) 시료를 준비하였다. 수열합성 반응조로서 온도조절과 압력측정이 가능한 스테인레스스틸 고압솥(autoclave)을 사용하였다. 상기 시료 300g을 2L의 스테인레스스틸 고압솥에 넣고 물 1L를 넣은 뒤, 상기 반응 용액에 수산(H2C2O4·2H2O, 제조사:덕산약품공업(주))을 0.06 M 의 농도로 첨가하여 pH 5.5로 조절하였다. 이후 반응온도 200℃ 및 압력 16bar 조건으로 올린 다음 60분 동안 수열합성 반응을 유지시킨 뒤, 서서히 냉각하였다. 이후 제조된 보헤마이트 슬러리를 통기도 0.6cc/㎠의 천여과방식의 진공필터를 사용하여 여과하였으며, 이때 슬러리 여과 후 반응에 사용된 시료량 만큼에 해당하는 공업용수를 2회에 나누어 세척하였다. 그 결과, 보헤마이트 슬러리를 얻었으며, 고형분 평균 입자 크기가 8.9㎛이고, 보헤마이트의 순도가 99.999% 이었다.
단계 (2): 보헤마이트 슬러리의 습식 혼합
상기 단계 (1)에서 수득한 보헤마이트 슬러리를 고점도 믹서로 혼합하고 비드밀로 분산시켰다. 보헤마이트 슬러리를 물/이소프로필알콜(50:50, w/w) 혼합 용매를 이용하여 고형분 농도가 50중량%가 되도록 하였다. 상기 보헤마이트 슬러리에 카본 블랙(EVONIK사 제조)을 50:50의 중량비로 혼합하고, 고점도 믹서 방법으로 잘 분산한 뒤 비드밀을 이용하여 액상 조건으로 균일하게 습식 혼합하였다.
단계 (3): 질화 반응 및 탈탄화 반응
상기 단계 (2)에서 수득한 혼합물에 질소 가스를 5L/min의 유량으로 유입시켜가며 반응 온도를 1700℃로 조절하여 5시간 동안 탄소열환원(carbonthermal reduction) 및 질화(nitridation) 반응을 유지시켰다. 이후 800℃의 온도에서 탈탄화(decarbonization) 반응을 수시간 동안 실시하여 질화알루미늄 분말을 수득하였다.
비교예 1: 보헤마이트 건조 분말을 이용한 질화알루미늄의 제조
단계 (1): 보헤마이트 슬러리의 제조
실시예 1의 단계 (a)와 동일한 방법으로 보헤마이트 슬러리를 제조하였다.
단계 (2): 보헤마이트의 건조 및 건식 혼합
상기 단계 (1)에서 수득한 보헤마이트 슬러리를 세척하여 여과하였다. 수득한 여과 케이크를 재차 슬러리화하여 40%의 고액농도를 가지는 슬러리를 제조하였다. 이를 스프레이 건조기를 이용하여 직접 열풍 건조방식으로 건조하였다. 건조기의 공급 열풍온도를 180~250℃로 하여 통상의 건조방법과 동일하게 건조하였다. 그 결과 수득한 보헤마이트 건조 분말을 카본 블랙(EVONIK사 제조)과 50:50의 중량비로 혼합하고, 믹서와 비드밀을 이용하여 균일하게 건식 혼합하였다.
단계 (3): 질화 반응 및 탈탄화 반응
상기 단계 (2)의 건식 혼합물을 이용하여, 상기 실시예 1의 단계 (3)와 동일한 조건으로 질화 및 탈탄화 반응시켜, 질화알루미늄 분말을 수득하였다.
실험예 1: 혼합 방식 차이에 따른 카본 분포 비교
상기 실시예 1의 단계 (2)의 습식 혼합물 및 비교예 1의 단계 (2)의 건식 혼합물에 대해, 에너지분산 X선 분석(EDAX; energy dispersive x-ray spectroscopy)으로 맵핑(mapping) 이미지를 얻어, 도 2에 나타내었다.
도 2의 (a)는 실시예 1의 단계 (2)에서 얻은 습식 혼합물에 대한 EDAX 맵핑 이미지로서, 카본(검은 점)이 비교적 균일하게 분포되어 있음을 확인할 수 있다. 반면, 도 2의 (b)는 비교예 1의 단계 (2)에서 얻은 건식 혼합물에 대한 EDAX 맵핑 이미지로서, 카본(검은 점)이 불균일하게 분포되어 군데군데 모여 있음을 확인할 수 있다.
이를 통해, 보헤마이트와 카본의 혼합시에 습식 혼합이 건식 혼합보다 더 균일한 혼합이 이루어짐을 알 수 있다.
실험예 2: 혼합 방식 차이에 따른 질화알루미늄 합성 비교
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 최종 수득된 각각의 질화알루미늄에 대해 X선 회절분석(XRD; X-ray diffraction)을 실시하여 그 결과를 도 3에 나타내었다.
도 3의 (a)는 실시예 1에서 얻은 AlN에 대한 XRD 이미지로서, AlN의 특징적인 피크가 잘 나타나고 있으며 불순물 피크가 없음을 확인할 수 있다. 반면, 도 3의 (b)는 비교예 1에서 얻은 AlN에 대한 XRD 이미지로서, AlN의 피크 외에도 중간 물질인 AlON의 불순물 피크가 나타남을 확인할 수 있다.
이는 질화 반응을 위한 보헤마이트와 카본의 혼합 단계에서 습식 혼합이 균일한 질화 반응 원료를 제공하는 반면 건식 혼합은 균일한 질화 반응 원료를 제공하지 못했기 때문으로 해석된다.
이를 통해, 보헤마이트 슬러리를 이용하여 합성하는 것이 건조된 보헤마이트 분말을 이용하여 합성하는 것보다 더욱 우수한 질화알루미늄 합성 전이를 불러옴을 알 수 있다.
이상, 본 발명을 상기 실시예를 중심으로 하여 설명하였으나 이는 예시에 지나지 아니하며, 본 발명은 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 다양한 변형 및 균등한 기타의 실시예를 이하에 첨부한 청구범위 내에서 수행할 수 있다는 사실을 이해하여야 한다.

Claims (10)

  1. (a) 원료 수산화알루미늄을 준비하는 단계;
    (b) 상기 원료 수산화알루미늄의 수용액을 수열합성 반응시켜 보헤마이트 슬러리를 수득하는 단계;
    (c) 상기 보헤마이트 슬러리를 카본과 습식 혼합하고 질소 분위기에서 소성하는 단계; 및
    (d) 수득한 소성물을 대기 분위기에서 열처리하여 탈탄화(decarbonization)시키는 단계를 포함하고,
    상기 단계 (c)의 습식 혼합은, 물 및 이소프로필알콜이 90:10 내지 50:50의 중량비로 혼합된 용매 중에서 실시되는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    단계 (a)에서, 상기 원료 수산화알루미늄이 베이어 공정(Bayer process)에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    단계 (b)에서, 상기 원료 수산화알루미늄 수용액의 농도가 1.5 내지 5 M 인 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    단계 (b)에서, 상기 수열합성 반응이 120℃ 내지 250℃의 온도 및 4 내지 25 bar의 압력 조건에서 30분 내지 150분간 수행되는 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    단계 (c)에서, 상기 보헤마이트 슬러리가 50 내지 70 중량%의 고형분 농도를 갖는 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    단계 (c)에서, 상기 소성이 질소 가스를 5~7 L/min의 유량으로 주입하며 수행되는 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    단계 (c)에서, 상기 보헤마이트 슬러리와 카본의 중량비가 30:70 내지 70:30 인 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  8. 제 6 항에 있어서,
    단계 (c)의 소성시에, 상기 질소 가스와 함께, 수소 가스를 추가로 주입하여 소성하고, 이때 상기 질소 가스와 수소 가스의 주입량의 부피비는 7:3 내지 4:6인 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  9. 제 1 항에 있어서,
    단계 (c)에서, 상기 소성을 1400℃ 내지 1600℃에서 2 내지 5 시간 동안 수행하는 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
  10. 제 1 항에 있어서,
    단계 (d)에서, 상기 열처리를 600℃ 내지 900℃에서 2 내지 4 시간 동안 수행하는 것을 특징으로 하는, 질화알루미늄의 제조 방법.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20230032844A (ko) 2021-08-31 2023-03-07 고려대학교 산학협력단 비소 제거용 고반응성 보헤마이트 흡착제 및 그 제조방법

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN106431418A (zh) * 2016-09-26 2017-02-22 中国科学院福建物质结构研究所 水热法制备纳米AlN粉体的方法和其中间体及产品
KR102701676B1 (ko) * 2019-04-29 2024-08-30 주식회사 엘지화학 질화 알루미늄 분말의 제조방법
CN113735151B (zh) * 2021-09-24 2023-06-23 中铝郑州有色金属研究院有限公司 一种低铁勃姆石及其制备方法和应用

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2003097527A1 (en) 2002-05-22 2003-11-27 Japan Energy Corporation Particulate aluminum nitride and method for production thereof
KR101178397B1 (ko) * 2011-09-29 2012-08-30 케이씨 주식회사 저소다 보헤마이트 및 수열합성에 의한 이의 제조방법
JP5265905B2 (ja) 2007-11-21 2013-08-14 河合石灰工業株式会社 立方体状ベーマイト

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR910001300B1 (ko) * 1986-11-28 1991-03-02 가와사키세이데쓰 가부시키가이샤 질화 알루미늄 분말의 제조방법
JP2887023B2 (ja) * 1992-03-30 1999-04-26 ワイケイケイ株式会社 微細板状ベーマイト粒子及びその製造方法
US5817274A (en) * 1995-08-11 1998-10-06 Toshiba Ceramics Co., Ltd. Method of manufacturing aluminum nitride

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2003097527A1 (en) 2002-05-22 2003-11-27 Japan Energy Corporation Particulate aluminum nitride and method for production thereof
JP5265905B2 (ja) 2007-11-21 2013-08-14 河合石灰工業株式会社 立方体状ベーマイト
KR101178397B1 (ko) * 2011-09-29 2012-08-30 케이씨 주식회사 저소다 보헤마이트 및 수열합성에 의한 이의 제조방법

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20230032844A (ko) 2021-08-31 2023-03-07 고려대학교 산학협력단 비소 제거용 고반응성 보헤마이트 흡착제 및 그 제조방법

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