KR101683312B1 - Anisotropic electroconductive adhesive and method for manufacturing connected structure using the anisotropic electroconductive adhesive - Google Patents
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Abstract
가열 툴을 느린 속도로 접촉·가압시킨 경우에도, 높은 전기적인 접속 신뢰성을 실현할 수 있는 이방성 도전 접착제는 라디칼 중합성 화합물과, 라디칼 개시제와, 필름 형성 수지를 함유하는 절연성 접착 성분에, 도전성 입자가 분산되어 이루어지는 것이다. 이 이방성 도전 접착제의 최저 용융 점도는 100 ∼ 800 ㎩·s 의 범위이고, 최저 용융 점도를 나타내는 온도가 90 ∼ 115 ℃ 의 범위이다.The anisotropic conductive adhesive capable of realizing a high electrical connection reliability even when the heating tool is contacted and pressed at a slow speed is characterized in that the insulating adhesive component containing the radical polymerizing compound, the radical initiator, and the film- . The lowest melt viscosity of this anisotropic conductive adhesive is in the range of 100 to 800 Pa · s, and the temperature exhibiting the lowest melt viscosity is in the range of 90 to 115 ° C.
Description
본 발명은 도전성 입자가 절연성 접착 성분에 분산되어 이루어지는 이방성 도전 접착제, 그것을 사용한 접속 구조체의 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to an anisotropic conductive adhesive in which conductive particles are dispersed in an insulating adhesive component, and a manufacturing method of a connection structure using the same.
종래, 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판 (FPC : Flexible Printed Circuits) 을 접합시키는 FOG (Film on Glass) 접합에서는, 유리 기판의 단자 전극과 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극을 이방성 도전 접착제를 개재하여 대향시키고, 가열 툴을 사용하여 이방성 도전 접착제를 가열 경화시키면서 단자 전극을 가압함으로써, 양 단자 전극을 전기적으로 접속시키고 있다 (특허문헌 1).Conventionally, in a FOG (Film on Glass) bonding in which a glass substrate and a flexible printed circuit (FPC) are bonded to each other, terminal electrodes of the glass substrate and the terminal electrodes of the flexible printed wiring board are opposed to each other via an anisotropic conductive adhesive, The terminal electrodes are pressed while thermally curing the anisotropic conductive adhesive using a tool to electrically connect both terminal electrodes (Patent Document 1).
그런데, 플렉시블 프린트 배선판의 베이스재로서 일반적으로 사용되는 폴리이미드 수지의 선팽창 계수 (10 ∼ 40 × 10-6/℃) 는 유리의 선팽창 계수 (약 8.5 × 10-6/℃) 보다 크기 때문에, 플렉시블 프린트 배선판이 FOG 접합시의 가열 툴의 열에 의해 유리 기판보다 신축 (확장) 되는 정도가 크기 때문에, 양 기판의 단자 전극에 치수 상의 어긋남이 발생하여, 단자 전극 피치가 작아지면 충분한 전기적 접속이 곤란해지는 경향이 있었다.However, since the coefficient of linear expansion (10 to 40 占 10 -6 / 占 폚) of the polyimide resin generally used as the base material of the flexible printed wiring board is larger than the linear expansion coefficient of glass (about 8.5 占10-6 / 占 폚) Since the printed wiring board has a large degree of expansion (expansion) of the printed wiring board due to the heat of the heating tool at the time of FOG bonding, the dimensional deviation occurs in the terminal electrodes of both the substrates and if the pitch of the terminal electrodes is small, There was a tendency.
그래서, 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극의 설계 간격을, 대응하는 유리 기판의 단자 전극의 설계 간격 (소정 간격이라고 하는 경우가 있다) 보다 좁은 간격으로 형성해 두고, 이방성 도전 접착제의 가열 경화시의 가열 툴로부터의 열로 소정 간격이 되도록 확장시켜, 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극끼리의 치수 어긋남을 억제하는 것이 현장적으로 실시되고 있다.Therefore, the design interval of the terminal electrodes of the flexible printed wiring board is formed at a narrower interval than the design interval (sometimes referred to as the predetermined interval) of the terminal electrodes of the corresponding glass substrate, and the distance from the heating tool So that the dimensional deviation between the terminal electrodes of the glass substrate and the flexible printed wiring board is suppressed.
그러나, 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극의 설계 간격을 소정 간격보다 좁게 형성한 경우, FOG 접합시의 가열 툴의 조작 조건이 개개의 FOG 접합마다 약간 편차가 있거나, 혹은 제조 상의 요청으로부터 가열 툴의 조작 조건을 약간 변화시키거나 하면, 이방성 도전 접착제에 의한 양호한 전기적 접속을 달성할 수 없는 경우가 있었다.However, when the design interval of the terminal electrodes of the flexible printed wiring board is narrower than the predetermined interval, the operating conditions of the heating tool at the time of FOG bonding are slightly varied for each FOG junction, A good electrical connection by the anisotropic conductive adhesive can not be achieved in some cases.
이와 같은 경우, 프린트 배선판 상의 단자가 유리 기판의 단자에 도달하기 전에 이방성 도전 접착제가 경화되는 것을 방지 또는 억제하고, 그로써 유리 기판 및 플렉시블 프린트 기판의 양 단자 전극과 도전성 입자의 충분한 접촉을 실현하기 위해, 가열 툴을 플렉시블 프린트 배선판에 대하여 비교적 빠른 속도로 접촉·가압시키는 것을 생각할 수 있지만, 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극의 좁게 형성된 간격을 유리 기판의 단자 전극 간격으로까지 확장시키기 위해 필요한 충분한 시간을 확보할 수 없다는 것이 우려된다.In this case, in order to prevent or suppress curing of the anisotropic conductive adhesive before the terminals on the printed circuit board reach the terminals of the glass substrate, thereby realizing sufficient contact between the both terminal electrodes of the glass substrate and the flexible printed board and the conductive particles , It is conceivable to contact and press the heating tool at a relatively high speed with respect to the flexible printed wiring board. However, it is possible to secure sufficient time necessary for extending the narrowly formed interval of the terminal electrodes of the flexible printed wiring board to the terminal electrode interval of the glass substrate I am worried that I can not.
그래서, 가열 툴을 플렉시블 프린트 배선판에 대하여 비교적 느린 속도로 접촉·가압하는 것을 생각할 수 있다. 이로써, 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극의 좁게 형성된 간격을 유리 기판의 단자 전극 간격으로까지 확장시키기 위해 필요한 충분한 시간을 확보할 수 있다. 그러나, 이 경우, 이방성 도전 접착제가 충분히 가압되기 전에 열경화되어, 유리 기판 및 플렉시블 프린트 기판의 양 단자 전극과 도전성 입자의 충분한 접촉을 실현할 수 없게 되는 것이 우려된다.Thus, it is conceivable that the heating tool is contacted and pressed against the flexible printed wiring board at a relatively slow speed. As a result, a sufficient time can be secured for expanding the narrowly formed interval of the terminal electrodes of the flexible printed wiring board to the interval of the terminal electrodes of the glass substrate. However, in this case, it is feared that the anisotropic conductive adhesive is thermally cured before sufficiently pressurized, and sufficient contact between the both terminal electrodes of the glass substrate and the flexible printed board and the conductive particles can not be realized.
또, 가열 툴을 플렉시블 프린트 배선판에 대하여 접촉·가압시킬 때, 그 속도가 빠른지 느린지에 상관없이, 가열 툴의 가압 종료 후, 플렉시블 프린트 배선판에는 냉각 수축에 의한 내부 응력이 발생한다. 특히, 단자 전극의 간격을 충분히 확장시킨 플렉시블 프린트 배선판일수록 수축도 커지므로, 내부 응력도 큰 것이 되어, 접속 신뢰성이 저하되는 것이 우려된다. 이 때문에, 응력 완화 능력이 높은 이방성 도전 접착제의 개발이 기다려지고 있는 것이 현 상황이다.Further, irrespective of whether the heating tool is contacted and pressed against the flexible printed wiring board, whether the speed is high or low, internal stress due to cooling shrinkage is generated in the flexible printed wiring board after the heating tool is pressed. In particular, as the flexible printed wiring board in which the interval between the terminal electrodes is sufficiently extended shrinks, the internal stress also becomes large, which may lower the connection reliability. For this reason, development of an anisotropic conductive adhesive having a high stress relaxation capability is expected in the current situation.
본 발명의 목적은 이상의 종래 과제를 해결하고자 하는 것으로, 가열 툴을 느린 속도로 접촉·가압시킨 경우에도, 높은 전기적인 접속 신뢰성을 실현할 수 있는 이방성 도전 접착제, 그것을 사용한 접속 구조체의 제조 방법을 제공하는 것이다.An object of the present invention is to solve the problems described above and provide an anisotropic conductive adhesive capable of realizing a high electrical connection reliability even when the heating tool is contacted and pressed at a slow speed and a manufacturing method of a connection structure using the anisotropic conductive adhesive will be.
본 발명자들이 예의 검토한 결과, 이방성 도전 접착제의 경화 성분을 주로 라디칼 중합성 화합물에 의해 구성함과 함께, 그 한편으로 최저 용융 점도를 100 ∼ 800 ㎩·s 의 범위로 하고, 또한 최저 용융 점도에 도달하는 온도를 90 ∼ 115 ℃ 의 범위라는 매우 좁은 범위로 함으로써, 가열 툴의 속도를 느리게 해도 양호한 이방성 도전 접속을 실현할 수 있는 것을 알아내어, 본 발명을 완성시켰다.As a result of intensive investigations, the present inventors have found that a cured component of an anisotropic conductive adhesive is mainly composed of a radically polymerizable compound and has a minimum melt viscosity in the range of 100 to 800 Pa · s, It is possible to realize a good anisotropic conductive connection even when the heating tool is slowed down by setting the temperature to be reached within a very narrow range of 90 to 115 DEG C to complete the present invention.
즉, 본 발명은 라디칼 중합성 화합물과, 라디칼 개시제와, 필름 형성 수지를 함유하는 절연성 접착 성분에, 도전성 입자가 분산되어 이루어지는 이방성 도전 접착제로서, That is, the present invention provides an anisotropic conductive adhesive comprising conductive particles dispersed in an insulating adhesive component containing a radical polymerizing compound, a radical initiator, and a film forming resin,
최저 용융 점도가 100 ∼ 800 ㎩·s 의 범위이고, 최저 용융 점도를 나타내는 온도가 90 ∼ 115 ℃ 의 범위인 것을 특징으로 하는 이방성 도전 접착제를 제공한다.Wherein an anisotropic conductive adhesive has a minimum melt viscosity in a range of 100 to 800 Pa s and a minimum melt viscosity in a range of 90 to 115 ° C.
또, 본 발명은 소정 간격으로 단자 전극이 형성된 유리 기판과, 당해 소정 간격보다 좁은 간격으로 단자 전극이 형성된 플렉시블 프린트 배선판이 이방성 도전 접착제를 사용하여 접속되어 이루어지는 접속 구조체의 제조 방법에 있어서, 이하의 공정 (A) 및 (B) :The present invention also provides a method of manufacturing a connection structure in which a glass substrate on which terminal electrodes are formed at predetermined intervals, and a flexible printed wiring board on which terminal electrodes are formed at a narrower interval than the predetermined interval are connected using an anisotropic conductive adhesive, Processes (A) and (B):
(A) 상기 서술한 본 발명의 이방성 도전 접착제를 상기 유리 기판의 단자 전극과 상기 플렉시블 프린트 배선판의 상기 단자 전극 사이에 배치하는 배치 공정 ; 및(A) arranging the anisotropic conductive adhesive of the present invention described above between a terminal electrode of the glass substrate and the terminal electrode of the flexible printed wiring board; And
(B) 상기 플렉시블 프린트 배선판측으로부터 가열 툴을 가압하고, 당해 최저 용융 점도 이상의 온도에서 가열 가압하여, 상기 단자 전극 사이를 전기적으로 접속시키는 접속 공정(B) a bonding step of pressing the heating tool from the flexible printed wiring board side and heating and pressing at a temperature equal to or higher than the lowest melt viscosity to electrically connect the terminal electrodes
을 갖는 것을 특징으로 하는 제조 방법을 제공한다.And a method for producing the same.
본 발명의 이방성 도전 접착제는 그 최저 용융 점도가 100 ∼ 800 ㎩·s 이고, 또한 그 최저 점도 범위를 나타내는 온도가 90 ∼ 115 ℃ 라는 특성을 갖는다. 이 때문에, 소정 간격으로 단자 전극이 형성된 유리 기판과 당해 소정 간격보다 좁은 간격으로 단자 전극이 형성된 플렉시블 프린트 배선판을 본 발명의 이방성 도전 접착제를 사용하여 접속시키고자 한 경우에는, 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극 간격을 충분히 확장시키면서, 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판 사이에 협지된 상태에서도 높은 유동성을 확보할 수 있다. 그 결과, 가열 툴을 가압 속도가 제조 상 다소 편차가 있어도, 또는 저속에서도 높은 접속 신뢰성을 갖는 접속 구조체를 제공할 수 있다.The anisotropic conductive adhesive of the present invention has a minimum melt viscosity of 100 to 800 Pa · s and a temperature of 90 to 115 ° C which indicates the lowest viscosity range thereof. Therefore, in the case of connecting a flexible printed wiring board on which terminal electrodes are formed at a narrower interval than the glass substrate on which the terminal electrodes are formed at predetermined intervals, using the anisotropic conductive adhesive of the present invention, High fluidity can be ensured even in a state sandwiched between the glass substrate and the flexible printed circuit board while sufficiently extending the gap. As a result, it is possible to provide a connection structure having a high connection reliability even if the pressing speed of the heating tool is somewhat deviated from manufacturing or at low speed.
도 1a 는 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판을 접합시키는 방법의 설명도이다.
도 1b 는 도 1a 에 이어지는, 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판을 접합시키는 방법의 설명도이다.1A is an explanatory diagram of a method of bonding a glass substrate and a flexible printed wiring board.
Fig. 1B is an explanatory diagram of a method for bonding a glass substrate and a flexible printed wiring board, which follows Fig. 1A.
이하, 도면을 참조하면서 본 발명의 일 실시형태에 대해 설명한다. 또한, 본 명세서에 있어서, 특별히 언급하지 않는 한, 수치 범위「X ∼ Y」는 X 
본 발명의 이방성 도전 접착제는 라디칼 중합성 화합물과, 라디칼 개시제와, 필름 형성 수지를 함유하는 절연성 접착 성분에, 도전성 입자가 분산되어 이루어지는 것으로, 그 특징은, 최저 용융 점도가 100 ∼ 800 ㎩·s, 바람직하게는 100 ∼ 400 ㎩·s 의 범위이고, 또한 최저 용융 온도를 나타내는 온도가 90 ∼ 115 ℃, 바람직하게는 95 ∼ 110 ℃ 이다.The anisotropic conductive adhesive of the present invention is characterized in that conductive particles are dispersed in an insulating adhesive component containing a radical polymerizing compound, a radical initiator and a film-forming resin, characterized in that the lowest melt viscosity is 100 to 800 Pa s , Preferably 100 to 400 Pa 占 퐏, and the temperature at which the lowest melting temperature is exhibited is 90 to 115 占 폚, preferably 95 to 110 占 폚.
본 발명에 있어서, 최저 용융 점도를 100 ∼ 800 ㎩·s 로 하는 이유는, 100 ㎩·s 이상이면, 이방성 도전 접착제를 가열 가압하였을 때의 과잉 유동을 피할 수 있고, 그 결과, 단자 전극 사이에 필요한 접착제량을 확보할 수 있기 때문이다. 또, 최저 용융 점도가 800 ㎩·s 를 초과하면, 이방성 도전 접착제의 가열 가압시의 유동성이 저하되고, 접속 두께가 도전성 입자의 직경보다 커져, 그 결과, 접속 신뢰성이 저하되기 때문이다.In the present invention, the reason why the minimum melt viscosity is set to 100 to 800 Pa s is that when the pressure is 100 Pa s or more, an excessive flow when the anisotropic conductive adhesive is heated and pressed can be avoided, The required amount of adhesive can be secured. If the minimum melt viscosity exceeds 800 Pa · s, the fluidity at the time of heating and pressing the anisotropic conductive adhesive is lowered, and the connection thickness becomes larger than the diameter of the conductive particles, resulting in lowering the connection reliability.
또, 최저 용융 점도를 나타내는 온도를 90 ∼ 115 ℃ 로 하는 이유를 이하에 설명한다. 먼저, 최저 용융 온도가 90 ℃ 보다 낮은 이방성 도전 접착제는, 그 이후의 가열 가압에 기초한 용융 점도의 상승 영역에 빨리 도달하여, 급격하게 유동성이 저하되고, 그 때문에 미리 소정 간격을 보다 좁은 간격으로 단자 전극이 형성된 플렉시블 프린트 배선판에 대해서는, 그 간격이 충분히 확장되기 전에 이방성 도전 접착제의 대부분의 경화가 진행되어, 유리 기판 및 플렉시블 프린트 배선판의 양 기판의 단자 전극과 도전성 입자의 접촉이 불충분해지기 때문이다.The reason why the temperature representing the lowest melt viscosity is set to 90 to 115 캜 will be described below. First, the anisotropic conductive adhesive having the lowest melting temperature lower than 90 占 폚 quickly reaches the rising region of the melt viscosity based on the subsequent heating and pressing, resulting in a sudden drop in flowability. Therefore, Most of the anisotropic conductive adhesive is cured before the gap is sufficiently expanded so that the contact between the terminal electrodes of the substrates of both the glass substrate and the flexible printed wiring board and the conductive particles becomes insufficient .
한편, 최저 용융 점도가 115 ℃ 를 초과한 이방성 도전 접착제는, 경화 반응 자체가 충분히 실시되지 않은 채, 가열 툴에 의한 가열 가압의 소정 시간이 종료되게 되어, 이 경우에도 유리 기판 및 플렉시블 프린트 배선판의 양 기판의 단자 전극과 도전성 입자의 접촉이 불충분해지기 때문이다.On the other hand, the anisotropic conductive adhesive having a minimum melt viscosity of more than 115 캜 is subjected to a predetermined time for heating and pressing by a heating tool without sufficiently performing the curing reaction itself. In this case, too, the glass substrate and the flexible printed wiring board This is because the contact between the terminal electrodes of the both substrates and the conductive particles becomes insufficient.
이와 같이, 본 발명에 있어서는, 최저 용융 점도의 최적 범위가 100 ∼ 800 ㎩·s 이고, 최저 용융 점도를 나타내는 온도의 최적 범위가 90 ∼ 115 ℃ 이기 때문에, 최저 용융 점도를, 최저 용융 점도를 나타내는 온도로 나눈 값 [(최저 용융 점도)/(최저 용융 점도를 나타내는 온도)]의 최적 범위는 0.88 ∼ 8.8 이 된다.As described above, in the present invention, since the optimum range of the lowest melt viscosity is 100 to 800 Pa s and the optimum range of the temperature showing the lowest melt viscosity is 90 to 115 ° C, the lowest melt viscosity is defined as the lowest melt viscosity The optimum range of the value divided by the temperature [(lowest melt viscosity) / (temperature indicating the lowest melt viscosity)] is 0.88 to 8.8.
또한, [(최저 용융 점도)/(최저 용융 점도를 나타내는 온도)]의 값이 상기 최적 범위에 있다 해도, 「최저 용융 점도」 와 「최저 용융 점도를 나타내는 온도」중 적어도 어느 일방이 최적 범위에서 벗어나면, 접속 불량의 원인이 된다.In addition, even if the value of [(minimum melt viscosity) / (temperature representing minimum melt viscosity)] falls within the above optimum range, at least one of "minimum melt viscosity" and " If it is removed, it may cause connection failure.
본 발명의 이방성 도전 접착제의 도전성 입자는, 예를 들어, 니켈, 금, 구리 등의 금속 입자, 수지 입자에 금 도금 등을 실시한 것, 수지 입자에 금 도금을 실시한 입자의 최외층에 절연 피복을 실시한 것 등을 사용할 수 있다. 여기서, 도전성 입자의 평균 입경은 도통 신뢰성의 관점에서 바람직하게는 1 ∼ 20 ㎛, 보다 바람직하게는 2 ∼ 10 ㎛ 이다. 또, 절연성 접착 성분 중의 도전성 입자의 함유량은 도통 신뢰성 및 절연 신뢰성의 관점에서 바람직하게는 2 ∼ 50 질량％, 보다 바람직하게는 3 ∼ 20 질량％ 이다.The conductive particles of the anisotropic conductive adhesive of the present invention can be obtained, for example, by coating metal particles such as nickel, gold, copper, etc., resin particles with gold plating or the like, And the like can be used. Here, the average particle diameter of the conductive particles is preferably from 1 to 20 占 퐉, more preferably from 2 to 10 占 퐉, from the viewpoint of conduction reliability. The content of the conductive particles in the insulating adhesive component is preferably 2 to 50 mass%, and more preferably 3 to 20 mass% from the viewpoint of the conduction reliability and the insulation reliability.
절연성 접착 성분은, 전술한 바와 같이, 적어도 라디칼 중합성 화합물, 라디칼 중합 개시제 및 필름 형성 수지를 함유한다.As described above, the insulating adhesive component contains at least a radically polymerizable compound, a radical polymerization initiator, and a film-forming resin.
라디칼 중합성 화합물로는, 디시클로펜타닐(메트)아크릴레이트, 인 함유 (메트)아크릴레이트 등의 (메트)아크릴레이트 모노머류, 및 우레탄(메트)아크릴레이트, 폴리에스테르(메트)아크릴레이트 등의 (메트)아크릴레이트 올리고머류를 사용할 수 있다. 그 중에서도, 디시클로펜타닐(메트)아크릴 모노머 및 우레탄(메트)아크릴레이트 올리고머 중 적어도 어느 일방을 함유하는 것이 용융 점도와 경화 속도를 바람직하게 양립시킬 수 있는 점에서 바람직하다. 또한, 이들 모노머나 올리고머와 라디칼 중합 가능한 다른 라디칼 중합성 화합물을, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서 병용할 수 있다.Examples of the radically polymerizable compound include (meth) acrylate monomers such as dicyclopentanyl (meth) acrylate and phosphorus (meth) acrylate, and urethane (meth) acrylate and polyester (meth) (Meth) acrylate oligomers may be used. Among them, those containing at least one of a dicyclopentanyl (meth) acryl monomer and a urethane (meth) acrylate oligomer are preferable in that the melt viscosity and the curing rate can be desirably compatible with each other. These monomers and oligomers and other radical polymerizable compounds which can be radically polymerized can be used in combination within a range not hindering the effect of the present invention.
라디칼 개시제로는, 공지된 라디칼 중합 개시제를 사용할 수 있고, 그 중에서도 과산화물계 라디칼 개시제를 바람직하게 사용할 수 있다. 과산화물계 라디칼 개시제의 구체예로는, 벤조일퍼옥사이드 등의 디아실퍼옥사이드류, t-헥실퍼옥시피발레이트, t-부틸퍼옥시벤조에이트 등의 알킬퍼에스테르류, 1,1-디(t-부틸퍼옥시)시클로헥산 등의 퍼옥시케탈류를 바람직하게 들 수 있다. 또, 시판품으로서, 나이퍼 BW (디아실퍼옥사이드, 니치유 주식회사), 나이퍼 BMT-K40 (디아실퍼옥사이드, 니치유 주식회사), 나이퍼 BO (디아실퍼옥사이드, 니치유 주식회사), 나이퍼 FF (디아실퍼옥사이드, 니치유 주식회사), 나이퍼 BS (디아실퍼옥사이드, 니치유 주식회사), 나이퍼 E (디아실퍼옥사이드, 니치유 주식회사), 나이퍼 NS (디아실퍼옥사이드, 니치유 주식회사), 퍼헥실 O (퍼옥시에스테르, 니치유 주식회사), 퍼부틸 O (퍼옥시에스테르, 니치유 주식회사), 퍼테트라 A (퍼옥시케탈, 니치유 주식회사), 퍼헥사 C-80(S) (퍼옥시케탈, 니치유 주식회사), 퍼헥사 C-75(EB) (퍼옥시케탈, 니치유 주식회사), 퍼헥사 C(C) (퍼옥시케탈, 니치유 주식회사), 퍼헥사 C(S) (퍼옥시케탈, 니치유 주식회사), 퍼헥사 C-40 (퍼옥시케탈, 니치유 주식회사), 퍼헥사 C-40MB(S) (퍼옥시케탈, 니치유 주식회사), 퍼헥실 I (퍼옥시에스테르, 니치유 주식회사) 를 사용할 수 있다. 이들 라디칼 개시제는 단독으로도 병용으로도 사용할 수 있다.As the radical initiator, a known radical polymerization initiator can be used, and among these, a peroxide radical initiator can be preferably used. Specific examples of the peroxide radical initiator include diacyl peroxides such as benzoyl peroxide, alkyl peresters such as t-hexyl peroxy pivalate and t-butyl peroxy benzoate, 1,1-di (t- Butyl peroxy) cyclohexane, and the like. As commercially available products, there can be mentioned Nippon BW (diacyl peroxide, Nippon Oil Co., Ltd.), Nippon BMT-K40 (diacyl peroxide, Nippon Oil Co., Ltd.), Nippers BO (diacyl peroxide, Nippon Oil Co., (Diacyl peroxide, Nippon Oil Co., Ltd.), Nippers NS (diacyl peroxide, Nippon Oil Co., Ltd.), perhexyl O (peroxy ester, (Peroxyacetal, Nichiyu Co., Ltd.), pertetra A (peroxyketal, Nichiyu Co., Ltd.), perhexa C-80 (S) (Peroxyacetal, Nichiyu Co., Ltd.), perhexa C (C) (peroxyketal, Nichiyu Co., Ltd.), perhexa C (S) C-40 (peroxyketal, Nichiyu Co.), perhexa C-40MB (S) (peroxyketal, It can be used to heal, Inc.), buffer hexyl I (a peroxy ester, you cure, Inc.). These radical initiators may be used alone or in combination.
필름 형성 수지는 라디칼 중합성 화합물을 함유하는 절연성 접착 성분 및 그것을 구성 요소로 하는 이방성 도전 접착제에 막형성성을 부여하여 필름화를 용이하게 하고, 또 이방성 도전 접착제 전체의 응집력을 높이는 것이다. 필름 형성 수지로는, 특히 페녹시 수지, 또는 페녹시 수지의 제조 과정에 있어서 생성되는 페녹시 수지와 에폭시 수지의 혼합 수지 중 적어도 어느 일방을 바람직하게 사용할 수 있다. 페녹시 수지나 혼합 수지의 중량 평균 분자량은, 이방성 도전 접착제의 필름 강도와 유동성을 고려하여, 바람직하게는 20000 ∼ 60000, 보다 바람직하게는 20000 ∼ 40000 이다. 이것은, 중량 평균 분자량이 20000 이상이면, 이방성 도전 접착제를 가열했을 때의 과잉 유동을 피할 수 있고, 또 60000 이하이면 유동성 부족이 발생되지 않기 때문이다.The film-forming resin imparts film-forming properties to an insulating adhesive component containing a radical polymerizing compound and an anisotropic conductive adhesive containing it as a component, thereby facilitating film formation and enhancing cohesion of the entire anisotropic conductive adhesive. As the film-forming resin, at least one of a phenoxy resin or a mixed resin of a phenoxy resin and an epoxy resin produced in the production process of the phenoxy resin can be preferably used. The weight average molecular weight of the phenoxy resin or the mixed resin is preferably 20,000 to 60,000, more preferably 20,000 to 40,000, in consideration of film strength and fluidity of the anisotropic conductive adhesive. This is because if the weight average molecular weight is 20,000 or more, an excessive flow when the anisotropic conductive adhesive is heated can be avoided, and if the weight average molecular weight is 60,000 or less, lack of fluidity does not occur.
본 발명에 있어서, 절연성 접착 성분에는, 응력 완화제를 함유시키는 것이 바람직하다. 응력 완화제를 함유시킴으로써, 이방성 도전 접착제와 유리 기판의 계면 부분이나 이방성 도전 접착제와 플렉시블 프린트 배선판의 계면 부분에 발생하는 내부 응력의 강도를 경감시킬 수 있다.In the present invention, it is preferable that the insulating adhesive component contains a stress relaxation agent. By containing the stress relaxation agent, it is possible to reduce the intensity of the internal stress generated at the interface portion between the anisotropic conductive adhesive and the glass substrate, or at the interface portion between the anisotropic conductive adhesive and the flexible printed wiring board.
응력 완화제로는, 고무계의 탄성 재료를 바람직하게 사용할 수 있고, 입자 형상으로 사용하는 것이 바람직하다. 고무계의 탄성 재료로는, 폴리부타디엔으로 이루어지는 부타디엔 고무 (BR), 아크릴 고무 (ACR), 니트릴 고무 (NBR) 등을 예시할 수 있다. 그 중에서도, 폴리부타디엔으로 이루어지는 부타디엔 고무 (BR) 는, 아크릴 고무 (ACR), 니트릴 고무 (NBR) 등에 비해 반발 탄성이 높기 때문에, 내부 응력을 많이 흡수할 수 있으므로 바람직하다. 따라서, 본 발명에 있어서는, 응력 완화제로서 폴리부타디엔 입자를 사용하는 것이 특히 바람직하다.As the stress relaxation agent, a rubber-based elastic material can be preferably used, and it is preferable to use it as a particle shape. Examples of the rubber-based elastic material include butadiene rubber (BR), acrylic rubber (ACR), nitrile rubber (NBR) and the like made of polybutadiene. Among them, the butadiene rubber (BR) made of polybutadiene is preferable because it has high rebound resilience, such as acrylic rubber (ACR) and nitrile rubber (NBR), and can absorb a large amount of internal stress. Therefore, in the present invention, it is particularly preferable to use polybutadiene particles as the stress relaxation agent.
본 발명에서 사용하는 폴리부타디엔 입자로는, 그 탄성률이 경화 후의 이방성 도전 접착제의 탄성률보다 작은 것을 사용하는 것이 바람직하지만, 지나치게 작으면 유지력이 저하되고, 지나치게 높으면 이방성 도전 접착제의 경화물의 내부 응력을 충분히 작게 할 수 없게 되는 경향이 있으므로, 바람직하게는 탄성률이 1 × 108 ∼ 1 × 1010 dyn/㎠ 인 것을 사용한다.As the polybutadiene particles to be used in the present invention, it is preferable to use those having a modulus of elasticity less than that of the anisotropic conductive adhesive after curing. However, if too small, the holding force is deteriorated, while if too high, the internal stress of the cured product of the anisotropic conductive adhesive It is preferable that the elastic modulus is 1 x 10 8 to 1 x 10 10 dyn /
또, 도전성 입자와 접속 전극 사이의 전기적인 접속을 충분히 확보하기 위한 요소로서 중요한 평균 입경의 관점에서 본 폴리부타디엔 입자로는, 그 평균 입경이 도전성 입자의 평균 입경보다 작은 것이 바람직하지만, 지나치게 작으면 내부 응력을 완전히 흡수할 수 없고, 지나치게 크면 도전성 입자와 접속 전극 사이의 전기적인 접속을 충분히 얻을 수 없게 되는 것이 우려되므로, 평균 입경이 바람직하게는 0.01 ∼ 0.5 ㎛ 인 것을 사용한다.It is preferable that the average particle diameter of the polybutadiene particles seen from the viewpoint of the important average particle diameter as an element for ensuring sufficient electrical connection between the conductive particles and the connection electrode is smaller than the average particle diameter of the conductive particles. However, It is impossible to completely absorb the internal stress. When it is too large, it is feared that the electrical connection between the conductive particles and the connection electrode can not be sufficiently obtained. Therefore, an average particle size of preferably 0.01 to 0.5 μm is used.
이상 설명한 바와 같은 폴리부타디엔 입자의 이방성 도전 접착제에 있어서의 함유 비율은, 라디칼 중합성 화합물과 필름 형성 수지의 합계 75 질량부에 대하여, 바람직하게는 10 ∼ 30 질량부, 보다 바람직하게는 15 ∼ 25 질량부이다. 함유 비율이 10 질량부 이상이면, 이방성 도전 접착제에 발생하는 내부 응력을 충분히 저감시킬 수 있고, 30 질량부 이하이면, 이방성 도전 접착제의 필름화에 악영향을 주지 않고, 또 내열성을 저하시키지 않도록 할 수 있다.The content of the polybutadiene particles as described above in the anisotropic conductive adhesive is preferably 10 to 30 parts by mass, more preferably 15 to 25 parts by mass, relative to the total of 75 parts by mass of the radical polymerizable compound and the film- Mass part. When the content is 10 parts by mass or more, the internal stress generated in the anisotropic conductive adhesive can be sufficiently reduced. When the amount is 30 parts by mass or less, adverse effects are not adversely affected in the film of the anisotropic conductive adhesive, have.
다음으로, 본 발명의 이방성 도전 접착제의 제조 방법의 일례에 대해 설명한다.Next, an example of a method for producing the anisotropic conductive adhesive of the present invention will be described.
먼저, 라디칼 중합성 화합물 및 필름 형성 수지를 용제에 용해시키고, 다음으로, 라디칼 개시제 및 도전성 입자를 소정량 첨가하고, 추가로 필요에 따라 응력 완화제 (바람직하게는 폴리부타디엔 입자) 를 첨가하여 혼합·교반한다. 이 혼합 용액을 예를 들어 폴리에스테르 필름 등의 박리 필름 상에 코팅하고, 건조시킨 후, 커버 필름을 라미네이트하여, 필름화된 이방성 도전 접착제를 얻을 수 있다.First, a radical-polymerizing compound and a film-forming resin are dissolved in a solvent, followed by adding a predetermined amount of a radical initiator and conductive particles, and further adding a stress-relieving agent (preferably polybutadiene particles) Lt; / RTI > The mixed solution is coated on a release film such as a polyester film, dried, and then the cover film is laminated to obtain a film-formed anisotropic conductive adhesive.
이상 설명한 본 발명의 이방성 도전 접착제는 액정 패널 등의 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판을 이방성 도전 접속시켜 접속 구조체를 제조할 때에 바람직하게 사용할 수 있다. 이와 같은 접속 구조체의 제조 방법을, 도 1a 및 도 1b (유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판을 접합시키는 방법의 설명도이다) 를 참조하면서 이하에 설명한다.The anisotropic conductive adhesive of the present invention described above can be suitably used when an anisotropic conductive connection is made between a glass substrate such as a liquid crystal panel and a flexible printed wiring board to produce a connection structure. A method of manufacturing such a connection structure is described below with reference to Figs. 1A and 1B (a diagram illustrating a method of bonding a glass substrate and a flexible printed wiring board).
본 발명의 접속 구조체의 제조 방법은 소정 간격으로 단자 전극이 형성된 유리 기판과, 당해 소정 간격보다 좁은 간격으로 단자 전극이 형성된 플렉시블 프린트 배선판이 이방성 도전 접착제를 사용하여 접속되어 이루어지는 접속 구조체의 제조 방법으로서, 이하의 공정 (A) 및 (B) 를 갖는 방법이다.A manufacturing method of a connection structure according to the present invention is a manufacturing method of a connection structure in which a glass substrate on which terminal electrodes are formed at predetermined intervals and a flexible printed wiring board on which terminal electrodes are formed at intervals narrower than the predetermined interval are connected using an anisotropic conductive adhesive , And the following steps (A) and (B).
공정 (A) <배치 공정>Process (A) <Batch process>
먼저, 이미 설명한 본 발명의 이방성 도전 접착제를 유리 기판의 단자 전극과 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극 사이에 배치한다. 이 배치 공정은, 본 발명의 이방성 도전 접착제를 사용하는 것 이외에, 종래 공지된 수법을 이용할 수 있다.First, the anisotropic conductive adhesive of the present invention described above is disposed between the terminal electrodes of the glass substrate and the terminal electrodes of the flexible printed wiring board. In this arrangement step, in addition to the use of the anisotropic conductive adhesive of the present invention, conventionally known techniques may be used.
여기서, 도 1a 에 나타내는 바와 같이, 유리 기판 (1) 에는, 소정 간격 (A) 으로 단자 전극 (11) 이 형성되어 있고, 한편 플렉시블 프린트 배선판 (3) 에는, 유리 기판 (1) 의 소정 간격 (A) 보다 좁은 간격 (B) 으로 단자 전극 (31) 이 형성되어 있다.1A, a
유리 기판 (1) 으로는, 액정 패널 등의 표시 패널의 유리 기판을 바람직하게 들 수 있다. 소정 간격 (A) 이란, ITO 전극 등으로 형성되는 단자 전극 (11) 의 피치를 의미하고, 기본적으로는 인접 전극 사이의 스페이스를 의미하는 것은 아니지만, 스페이스를 기준으로 해도 된다. 통상적으로 20 ∼ 200 ㎛ 이고, 특히 본 발명의 효과가 유효해지는 것은 미세한 20 ∼ 60 ㎛ 이다.As the
한편, 플렉시블 프린트 배선판 (3) 으로는, 폴리이미드 필름 베이스에 동박이 적층된 플렉시블 기판의 당해 동박을 에칭 등에 의해 단자 전극 (31) 으로 가공한 것을 바람직하게 들 수 있다. 소정 간격 (A) 보다 좁은 간격 (B) 이란, 단자 전극 (31) 의 피치를 의미하고, 기본적으로는 인접 전극 사이의 스페이스를 의미하는 것은 아니지만, 스페이스를 기준으로 해도 된다.On the other hand, as the flexible printed
또, 간격 (B) 은 소정 간격 (A) 보다 좁게 하지만, 그 좁기의 레벨은 유리 기판 (1) 이나 플렉시블 프린트 배선판 (3) 의 선팽창 계수차, 가열 온도, 가열 속도, 가압력 등에 따라 상이한데, 통상적으로 소정 간격 (A) 의 0.01 ∼ 1 ％ 감소, 바람직하게는 0.1 ∼ 0.3 ％ 감소로 한다.Although the interval B is narrower than the predetermined interval A, the level of the narrowness differs depending on the difference in coefficient of linear expansion of the
공정 (B) <접속 공정>Process (B) < Connection process >
다음으로, 플렉시블 프린트 배선판 (3) 측으로부터 가열 툴 (도시 생략) 을 가압하여, 최저 용융 점도 이상의 온도에서 가열 가압하고, 이방성 도전 접착제 (2) 를 경화시킴으로써, 유리 기판 (1) 과 플렉시블 프린트 배선판 (3) 의 양 단자 전극 사이를 전기적으로 접속시킨다. 즉, 이 접속 공정에 있어서는, 플렉시블 프린트 배선판 (3) 이 가열에 의해 확장되어, 도 1b 에 나타내는 바와 같이, 플렉시블 프린트 배선판 (3) 의 단자 전극 (31) 의 간격 (B') 이 유리 기판 (1) 의 단자 전극 (11) 의 간격 (A) 과 거의 동등해져, 단자 전극 (11 과 31) 사이가 이방성 도전 접착제의 경화물에 의해 전기적으로 접속된다. 이로써 접속 구조체를 얻을 수 있다.Next, a heating tool (not shown) is pressed from the side of the flexible printed
공정 (B) 에 있어서의 바람직한 가열 가압 조건으로는, 이방성 도전 접착제의 온도가 4 초 후에 150 ∼ 200 ℃ 에 도달하도록 조정된 가열 툴을, 1 ∼ 50 ㎜/sec, 바람직하게는 1 ∼ 10 ㎜/sec 의 속도로 플렉시블 프린트 배선판에 맞닿게 한 후, 그 속도에서 4 초간 이상 가열 가압하는 조건을 들 수 있다. 구체적으로는, 이방성 도전 접착제 (2) 에 대하여, 150 ∼ 200 ℃ 의 가열 툴을 1 ∼ 50 ㎜/sec 의 가압 속도, 특히 저속을 의도하는 경우에는 1 ∼ 10 ㎜/sec 의 가압 속도로 4 초 이상, 바람직하게는 4 ∼ 6 초의 조건에서 가열 가압하는 조건을 들 수 있다. 이 조건에 있어서는, 이방성 도전 접착제 (2) 의 최저 용융 점도를 나타내는 온도 범위 (90 ∼ 115 ℃) 는 가열 개시시의 온도 (예를 들어 실온) 보다 높고, 또한 이방성 도전 접착제 (2) 를 경화시키기 위한 가열 온도 (150 ∼ 200 ℃) 보다는 낮게 된다. 따라서, 이와 같은 가열 가압 조건하에서는, 이방성 도전 접착제 (2) 는 점도가 가열 개시 후에 저하되고, 최저 용융 점도 (100 ∼ 800 ㎩·s) 를 거쳐, 증가하며 경화된다. 이와 같은 점도 변화에 의해, 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판을 높은 신뢰성으로 접속시킬 수 있다.Preferable heating and pressurizing conditions in the step (B) include a heating tool adjusted so that the temperature of the anisotropic conductive adhesive reaches 150 to 200 DEG C after 4 seconds is set to 1 to 50 mm / sec, preferably 1 to 10 mm / sec to the flexible printed wiring board, and heating and pressing at the speed for 4 seconds or more. Concretely, the heating tool at 150 to 200 ° C is pressed against the anisotropic
또한, 가열 툴의 가압 속도를 1 ∼ 50 ㎜/sec 로 한 것은, 느리게 하면 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극의 간격을 소정 간격으로까지 확장시킬 수 있는 반면, 충분히 가압하기 전에 이방성 도전 접착제가 경화되어, 결과적으로 양호한 이방성 도전 접속을 실현할 수 없는 것이 우려되기 때문이다. 반대로 빠르게 하면 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극의 간격을 소정 간격으로까지 확장시키기 전에 이방성 도전 접착제가 경화되는 것이 우려되기 때문이다.In addition, the pressing speed of the heating tool is set to 1 to 50 mm / sec because if the distance is slow, the interval between the terminal electrodes of the flexible printed wiring board can be extended to a predetermined distance, but the anisotropic conductive adhesive hardens before being fully pressed, As a result, it is feared that a good anisotropic conductive connection can not be realized. On the other hand, if the speed is increased rapidly, the anisotropic conductive adhesive may be cured before the interval between the terminal electrodes of the flexible printed wiring board is extended to a predetermined distance.
실시예Example
이하, 본 발명을 실시예에 의해 구체적으로 설명한다. 또한, 실시예 또는 비교예에 있어서 사용한 성분을 이하에 나타낸다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to examples. The components used in Examples and Comparative Examples are shown below.
<라디칼 중합성 화합물><Radical Polymerizable Compound>
디시클로펜타디엔디메타크릴레이트 (DCP, 신나카무라 화학 공업 (주))Dicyclopentadiene dimethacrylate (DCP, Shin Nakamura Chemical Industry Co., Ltd.)
우레탄아크릴레이트 (M-1600, 토아 합성 (주))Urethane acrylate (M-1600, Toagosei Co., Ltd.)
인 함유 메타크릴레이트 (PM2, 닛폰 화약 (주))Phosphorus-containing methacrylate (PM2, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.)
<라디칼 중합 개시제>≪ Radical polymerization initiator &
퍼옥시디카보네이트계 개시제 (퍼로일 L, 니치유 (주))Peroxydicarbonate-based initiator (Peroil L, Nichiyu Corporation)
디아실퍼옥사이드계 개시제 (나이퍼 BW, 니치유 (주))Diacyl peroxide initiator (Kniper BW, Nichiyu Corporation)
퍼옥시케탈계 개시제 (퍼테트라 A, 니치유 (주))Peroxyketal initiator (Pertetra A, Nichiyu)
디알킬퍼옥사이드계 개시제 (퍼쿠밀 D, 니치유 (주))A dialkyl peroxide initiator (Percumyl D, Nichiyu Corporation)
<필름 형성성 수지>≪ Film Forming Resin >
비스페놀 A/비스페놀 F 혼합 페녹시 수지 (Bis-A/Bis-F 혼합 페녹시 수지 : 중량 평균 분자량 60000) (YP-50, 토토 화성 (주))Bisphenol A / bisphenol F mixed phenoxy resin (Bis-A / Bis-F mixed phenoxy resin: weight average molecular weight 60000) (YP-50, Toto Chemical Co., Ltd.)
비스페놀 A/비스페놀 F 혼합 페녹시 수지 (Bis-A/Bis-F 혼합 페녹시 수지 : 중량 평균 분자량 30000) (jER-4110, 재팬 에폭시 레진 (주))Bisphenol A / bisphenol F mixed phenoxy resin (Bis-A / Bis-F mixed phenoxy resin: weight average molecular weight 30000) (jER-4110, Japan Epoxy Resin Co., Ltd.)
비스페놀 F 형 페녹시 수지 (Bis-F 페녹시 수지 : 중량 평균 분자량 20000) (jER-4007P, 재팬 에폭시 레진 (주))Bisphenol F type phenoxy resin (Bis-F phenoxy resin: weight average molecular weight 20000) (jER-4007P, Japan Epoxy Resin Co., Ltd.)
<응력 완화제><Stress relieving agent>
아크릴 고무 (중량 평균 분자량 1200000) (SG-600LB, 나가세 켐텍스 (주))Acrylic rubber (weight average molecular weight 1200000) (SG-600LB, Nagase Chemtex Co., Ltd.)
폴리부타디엔 입자 (평균 입경 0.1 ㎛)Polybutadiene particles (average particle diameter 0.1 mu m)
<실란 커플링제><Silane coupling agent>
실란 커플링제 (KBM-503, 신에츠 화학 공업 (주))Silane coupling agent (KBM-503, Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.)
<도전성 입자><Conductive Particle>
벤조구아나민 입자를 니켈-금 도금으로 피복한 도전성 입자 (평균 입경 5 ㎛, 닛폰 화학 공업 (주))(Average particle diameter: 5 mu m, Nippon Chemical Industry Co., Ltd.) in which benzoguanamine particles were coated with nickel-gold plating,
실시예 1 ∼ 7 및 비교예 1 ∼ 4Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 4
표 1 에 나타내는 배합의 성분 중, 라디칼 중합성 화합물과 라디칼 개시제와 필름 형성 수지와 커플링제를, 용제인 톨루엔에 용해시켜 절연성 접착 성분 용액을 조제하였다.Of the components shown in Table 1, a radical polymerizing compound, a radical initiator, a film forming resin and a coupling agent were dissolved in toluene as a solvent to prepare an insulating adhesive component solution.
다음으로, 이 절연성 접착 성분 용액 (톨루엔을 제거한 성분 100 질량부) 에, 도전성 입자를 3 질량부 첨가하여 이방성 도전 접착제 액체를 조제하였다.Next, 3 parts by mass of conductive particles were added to this insulating adhesive component solution (100 parts by mass of the component from which toluene had been removed) to prepare an anisotropic conductive adhesive liquid.
다음으로, 이 이방성 도전 접착제 액체를, 박리 처리된 폴리에스테르 필름 상에 건조 후의 두께가 25 ㎛ 가 되도록 도포하고, 80 ℃, 5 분이라는 조건에서 건조시켜, 필름화된 이방성 도전 접착제를 얻었다. 이 이방성 도전 접착제를 폭 2 ㎜ 의 직사각형 형상으로 절단하여, 실시예 1 ∼ 7 및 비교예 1 ∼ 4 의 이방성 도전 필름 샘플로 하였다.Next, this anisotropic conductive adhesive liquid was coated on the exfoliated polyester film so as to have a thickness of 25 mu m after drying, and dried at 80 DEG C for 5 minutes to obtain an anisotropic conductive adhesive film. The anisotropic conductive adhesive was cut into a rectangular shape having a width of 2 mm to obtain an anisotropic conductive film samples of Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 4.
(평가)(evaluation)
실시예 1 ∼ 7 및 비교예 1 ∼ 4 의 각 이방성 도전 필름 샘플에 대해, 이하에 설명하는 바와 같이, 「도통 저항값」, 「접속 신뢰성」, 「최저 용융 점도」, 「최저 용융 점도에 도달하는 온도」, 및 접속에 의해 발생한 「단자 사이의 보이드」를 측정 평가하였다. 얻어진 결과를 표 2 에 나타낸다.The connection reliability, the " minimum melt viscosity ", " the minimum melt viscosity ", and the " minimum melt viscosity "Quot; and " voids between terminals " generated by the connection were measured and evaluated. The obtained results are shown in Table 2.
<(1) 도통 저항값><(1) Conducting resistance value>
스테인리스 블록의 가열 툴로, 이방성 도전 필름 샘플을 180 ℃, 압력 3.5 ㎫, 가압 시간 4 초라는 조건에서 가열 가압하여 접속 구조체를 제조하고, 그 접속 구조체의 도통 저항값을 측정하였다. 또한, 가열 툴의 속도는 50, 30, 10, 1.0 및 0.1 ㎜/sec 의 5 종의 속도로 실시하고, 이들 가열 툴 속도마다의 도통 저항값을 측정하였다.A connection structure was prepared by heating and pressing a sample of the anisotropic conductive film at 180 DEG C under a pressure of 3.5 MPa and a pressing time of 4 seconds with a heating tool of a stainless steel block and the conduction resistance value of the connection structure was measured. The speed of the heating tool was measured at five speeds of 50, 30, 10, 1.0, and 0.1 mm / sec, and the conduction resistance values of these heating tool speeds were measured.
<(2) 접속 신뢰성><(2) Connection reliability>
상기 서술한 바와 같이 도통 저항값을 측정한 접속 구조체를 사용하여 온도 85 ℃, 상대 습도 85 ％ 의 조건에서 500 시간 에이징 처리 후, 도통 저항을 측정하였다.The connection structure obtained by measuring the conduction resistance value as described above was subjected to aging treatment at a temperature of 85 DEG C and a relative humidity of 85% for 500 hours, and the conduction resistance was measured.
<(3) 최저 용융 점도 및 최저 용융 점도를 나타내는 온도>≪ (3) Temperature showing the lowest melt viscosity and the lowest melt viscosity >
이방성 도전 접착제 액체를 경화시키지 않고 톨루엔을 제거하여 고화시킨 것을 회전식 점도계에 장전하고, 소정의 승온 속도 (10 ℃/min) 로 상승시키면서 용융 점도를 측정하였다.The anisotropic conductive adhesive liquid was solidified by removing toluene without curing the liquid. The solidified liquid was loaded on a rotary viscometer, and the melt viscosity was measured while raising the temperature at a predetermined rate (10 ° C / min).
<(4) 단자 전극 사이의 보이드><(4) Void between terminal electrodes>
각 이방성 도전 필름 샘플에 의해 접속된 접속 구조체에 대해, 유리 기판측으로부터 광학 현미경을 사용하여 육안으로 보이드의 유무를 관찰하였다.With respect to the connection structure connected by each of the anisotropic conductive film samples, the presence or absence of voids was visually observed from the glass substrate side using an optical microscope.
(평가 결과)(Evaluation results)
표 1 및 표 2 의 결과로부터, 실시예 1 ∼ 실시예 7 의 배합으로 제조된 이방성 도전 접착제의 샘플은, 그 최저 용융 점도가 100 ∼ 800 ㎩·s 로 조정되었기 때문에, 이들 실시예 샘플을 사용한 접속 구조체는, 가열 툴 속도가 1.0 ∼ 50 ㎜/sec 의 범위 중 어느 것에 있어서도, 도통 저항값이 1 Ω 이하가 되어, 초기의 접속 상태가 양호했음을 알 수 있다. 또, 이들 실시예는 소정의 에이징에 의해서도 그 저항값이 5 Ω 을 초과하여 상승하지는 않아, 접속 신뢰성이 높음을 알 수 있다.From the results shown in Tables 1 and 2, the samples of the anisotropic conductive adhesive prepared from the blends of Examples 1 to 7 were adjusted to have the lowest melt viscosity of 100 to 800 Pa · s. Therefore, It can be seen that the connection structure has a conduction resistance value of 1 Ω or less in any of the ranges of the heating tool speed of 1.0 to 50 mm / sec, and the initial connection state is good. In addition, in these embodiments, the resistance value does not rise beyond 5 Ω even by a predetermined aging, and the connection reliability is high.
한편, 비교예 1 의 샘플을 사용한 접속 구조체는 가열 툴 속도가 비교적 빠른 경우에는 낮은 도통 저항값을 나타냈지만, 1.0 ㎜/sec 에 있어서는 이미 10 Ω 에 도달하였다. 비교예 1 의 샘플은, 최저 용융 점도에 도달하는 온도는 적정이었지만, 최저 용융 점도 자체가 1000 ㎩·s 로 높아 유동성이 떨어지는 것이었다. 이 점은, 가열 툴 속도가 빠른 경우에는 문제가 없지만, 가압 툴이 저속이면, 플렉시블 프린트 배선판의 단자 전극의 간격이 유리 기판 상의 단자 전극의 소정 간격으로까지 확장되기 전에, 이방성 도전 필름의 최저 용융 점도를 통과하여 이미 용융 점도의 상승 영역에 도달하고, 그 때문에 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판의 양 단자 전극과 도전성 입자의 접촉이 불충분해져, 접속 구조체의 전기적 접속이 불량해지는 것을 나타내는 것으로 생각된다.On the other hand, the connection structure using the sample of Comparative Example 1 showed a low conduction resistance value when the heating tool speed was relatively fast, but reached 10 Ω at 1.0 mm / sec. In the sample of Comparative Example 1, the temperature at which the minimum melt viscosity was reached was proper, but the minimum melt viscosity itself was as high as 1000 Pa-s, and the fluidity was poor. This is not a problem when the heating tool speed is high. However, if the pressing tool is at a low speed, before the interval of the terminal electrodes of the flexible printed wiring board expands to a predetermined interval of the terminal electrodes on the glass substrate, It has already passed through the viscosity and reaches the region where the melt viscosity has already risen. Therefore, it is considered that the contact between the glass substrate and the both terminal electrodes of the flexible printed wiring board and the conductive particles becomes insufficient and the electrical connection of the connection structure becomes poor.
비교예 2 의 샘플을 사용한 접속 구조체는 어느 가열 툴 속도에 있어서도 보이드가 발생하였다. 보이드의 발생은 바로 접속 구조체의 전기적 접속 불량을 일으키는 것은 아니지만, 접속 불량의 원인이 되는 것이다. 비교예 2 의 샘플은, 최저 용융 점도에 도달하는 온도에 대해서는 적정이었지만, 최저 용융 점도 자체가 70 ㎩·s 로 낮아, 과잉 유동이 원인이 되어 보이드가 발생한 것으로 생각된다.The connection structure using the sample of Comparative Example 2 had voids at any heating tool speed. The occurrence of voids does not directly cause an electrical connection failure of the connection structure, but causes a connection failure. The sample of Comparative Example 2 was appropriate for the temperature at which the minimum melt viscosity was reached, but it was considered that the minimum melt viscosity itself was as low as 70 Pa · s, causing excessive flow, resulting in voids.
비교예 3 의 샘플을 사용한 접속 구조체는, 가열 툴 속도가 1.0 ∼ 50 ㎜/sec 의 범위 중 어느 것에 있어서도, 도통 저항값이 1 Ω 이하가 되어, 초기의 접속 상태가 양호하였다. 그러나, 소정의 에이징에 의해 대폭 도통 저항값이 상승하였다. 비교예 3 의 샘플은, 최저 용융 점도는 250 ㎩·s 로 적절했지만, 최저 용융 점도에 도달하는 온도가 120 ℃ 로 높았다. 따라서, 최종적으로 경화될 때까지 시간을 필요로 하여, 경화 불량을 일으키고, 그 결과, 접속 구조체의 전기적 접속은 불량해지는 것을 나타내는 것으로 생각된다.In the connection structure using the sample of Comparative Example 3, the conduction resistance value was 1 Ω or less in any of the ranges of the heating tool speed of 1.0 to 50 mm / sec, and the initial connection state was good. However, the conduction resistance greatly increased due to the predetermined aging. The sample of Comparative Example 3 had a minimum melt viscosity of 250 < RTI ID = 0.0 > Pa s, < / RTI > Therefore, it takes time to finally cure, causing a hardening failure, and consequently, it is considered that the electrical connection of the connection structure becomes poor.
비교예 4 의 샘플을 사용한 접속 구조체는, 가열 툴 속도가 10 ㎜/sec 라는 저속 영역에 들어가면, 그 도통 저항값이 상승하였다. 비교예 4 의 샘플은, 최저 용융 점도가 900 ㎩·s 로 높고, 최저 용융 점도에 도달하는 온도는 88 ℃ 로 낮았다. 따라서, 이방성 도전 접착제의 최저 용융 점도를 통과하여 이미 용융 점도의 상승 영역에 도달한 것으로 생각되고, 가열 툴 속도가 저속 영역에 걸리면, 양 단자와 도전성 입자의 접촉이 불충분해지고, 그 결과, 접속 구조체의 전기적 접속은 불량해진 것으로 생각된다.In the connection structure using the sample of Comparative Example 4, when the heating tool speed entered a low speed region of 10 mm / sec, the conduction resistance value increased. The sample of Comparative Example 4 had a lowest melt viscosity as high as 900 Pa 占 퐏, and a temperature at which the lowest melt viscosity reached 88 占 폚. Therefore, it is considered that the conductive paste has passed through the lowest melt viscosity of the anisotropic conductive adhesive and has already reached the region where the melt viscosity has risen. When the heating tool speed is caught in the low speed region, contact between the both terminals and the conductive particles becomes insufficient, Is considered to be poor.
<플렉시블 프린트 배선판의 신축률><Elastic modulus of flexible printed wiring board>
실시예 1 ∼ 실시예 7 의 이방성 도전 필름 샘플을 사용한 접속 구조체 중, 실시예 2 및 실시예 3 에 대해, 그 접속 구조체에 있어서의 플렉시블 프린트 배선판의 신축률을 측정하였다. 얻어진 결과를 표 3 에 나타낸다.Flexural ratios of the flexible printed wiring boards in the connection structures of Examples 2 and 3 were measured among the connection structures using the anisotropic conductive film samples of Examples 1 to 7. The obtained results are shown in Table 3.
문제의 신축률은 2 차원 측장기를 사용하여 열 압착 전후의 플렉시블 프린트 배선판의 길이를 측정하여 산출하였다. 또한, 접속 구조체에 사용한 유리 기판 (상품명 코닝 1737F, 코닝사 제조) 및 플렉시블 프린트 배선판의 베이스재인 폴리이미드 (캡톤 EN, 토오레·듀폰사 제조) 의 열팽창 계수는, 3.7 × 10-6/℃, 및 16 × 10-6/℃ 이다.The expansion / contraction ratio in question was calculated by measuring the length of the flexible printed wiring board before and after thermocompression using a two-dimensional lateral organ. The thermal expansion coefficient of the glass substrate (trade name: Corning 1737F, manufactured by Corning) used for the connection structure and the polyimide (Capton EN manufactured by Torre DuPont), which is the base material of the flexible printed wiring board, was 3.7 × 10 -6 / Lt; -6 > / DEG C.
필름 샘플Anisotropic challenge
Film sample
표 3 으로부터, 실시예에 사용된 가열 툴의 온도, 압력 및 시간에 있어서는, 그 가열 툴 속도가 상대적으로 느린 경우에는, 플렉시블 프린트 배선판의 신장이 커졌음을 알 수 있다. 따라서, 동일한 실장 설비를 사용해도 느린 가열 툴 속도에 의해 가열 가압하는 경우에는, 이 신장량을 고려해야 한다는 것을 알 수 있다.It can be seen from Table 3 that the elongation of the flexible printed wiring board is increased when the heating tool speed is relatively slow at the temperature, pressure and time of the heating tool used in the embodiment. Therefore, it can be seen that, in the case of heating and pressurizing by the slow heating tool speed even if the same mounting equipment is used, this elongation amount must be considered.
신축률은 일반적으로 가열 툴의 온도, 가열 툴의 속도, 플렉시블 프린트 배선판의 폴리이미드의 선팽창 계수 및 두께와 상관이 있지만, 저속 영역 (1.0 ∼ 10 ㎜/sec) 에 있어서는, 표 3 으로부터 신축률의 범위가 0.1 ∼ 0.25 ％ 인 것을 알 수 있다.The expansion / contraction ratio is generally correlated with the temperature of the heating tool, the speed of the heating tool, the linear expansion coefficient and the thickness of the polyimide of the flexible printed wiring board. However, in the low speed region (1.0 to 10 mm / sec) And the range is 0.1 to 0.25%.
산업상 이용가능성Industrial availability
본 발명의 이방성 도전 접착제는, 가열 툴을 느린 속도로 접촉·가압시킨 경우에도, 높은 전기적인 접속 신뢰성을 실현할 수 있다. 따라서, 액정 패널 등의 표시 소자의 유리 기판과 플렉시블 프린트 배선판의 이방성 도전 접속에 유용하다.The anisotropic conductive adhesive of the present invention can realize high electrical connection reliability even when the heating tool is contacted and pressed at a slow speed. Therefore, it is useful for anisotropic conductive connection of a glass substrate of a display element such as a liquid crystal panel and a flexible printed wiring board.
1 : 유리 기판
2 : 이방성 도전 접착제
3 : 플렉시블 프린트 배선판
11, 31 : 단자 전극1: glass substrate
2: Anisotropic conductive adhesive
3: Flexible printed wiring board
11, 31: terminal electrode
Claims (12)
최저 용융 점도가 100 ∼ 800 ㎩·s 의 범위이고, 최저 용융 점도를 나타내는 온도가 90 ∼ 115 ℃ 의 범위이고, 추가로 응력 완화제를 함유하고, 상기 응력 완화제가 폴리부타디엔 입자이고, 상기 폴리부타디엔 입자가 0.01 ∼ 5 ㎛ 의 평균 입경을 갖는 이방성 도전 접착제.1. An anisotropic conductive adhesive comprising conductive particles dispersed in an insulating adhesive component containing a radical polymerizing compound, a radical initiator and a film forming resin,
Wherein the minimum melt viscosity is in the range of 100 to 800 Pa s, the temperature exhibiting the lowest melt viscosity is in the range of 90 to 115 占 폚, further contains the stress relaxation agent, the stress relieving agent is the polybutadiene particle, Is an anisotropic conductive adhesive having an average particle diameter of 0.01 to 5 mu m.
(최저 용융 점도)/(최저 용융 점도를 나타내는 온도)의 값이 0.88 ∼ 8.8 인 이방성 도전 접착제.The method according to claim 1,
(Lowest melt viscosity) / (temperature showing the lowest melt viscosity) of 0.88 to 8.8.
그 폴리부타디엔 입자를, 상기 라디칼 중합성 화합물과 필름 형성 수지의 합계 75 질량부에 대하여, 10 ∼ 30 질량부 함유하는 이방성 도전 접착제.The method according to claim 1,
Wherein the polybutadiene particles are contained in an amount of 10 to 30 parts by mass based on the total of 75 parts by mass of the radical polymerizing compound and the film forming resin.
그 폴리부타디엔 입자가 1 × 108 ∼ 1 × 1010 dyn/㎠ 의 탄성률을 갖는 이방성 도전 접착제.The method according to claim 1,
Wherein the polybutadiene particles have a modulus of elasticity of 1 x 10 8 to 1 x 10 10 dyn / cm 2.
그 필름 형성 수지가 중량 평균 분자량 20000 ∼ 60000 의 페녹시 수지, 또는 페녹시 수지와 에폭시 수지로 이루어지는 중량 평균 분자량 20000 ∼ 60000 의 혼합 수지 중 적어도 어느 일방을 함유하는 이방성 도전 접착제.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the film forming resin contains at least one of a phenoxy resin having a weight average molecular weight of 20,000 to 60,000 or a mixed resin of a phenoxy resin and an epoxy resin and having a weight average molecular weight of 20,000 to 60,000.
그 라디칼 중합성 화합물이 디시클로펜타닐(메트)아크릴 모노머 및 우레탄(메트)아크릴레이트 올리고머 중 적어도 어느 일방을 함유하는 이방성 도전 접착제.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the radically polymerizable compound contains at least one of dicyclopentane (meth) acrylic monomer and urethane (meth) acrylate oligomer.
(A) 제 1 항에 기재된 이방성 도전 접착제를 상기 유리 기판의 단자 전극과 상기 플렉시블 프린트 배선판의 상기 단자 전극 사이에 배치하는 배치 공정 ; 및
(B) 상기 플렉시블 프린트 배선판측으로부터 가열 툴을 가압하고, 당해 최저 용융 점도 이상의 온도에서 가열 가압하여, 상기 단자 전극 사이를 전기적으로 접속시키는 접속 공정
을 갖는 것을 특징으로 하는 제조 방법.A method for manufacturing a connection structure in which a glass substrate on which terminal electrodes are formed at predetermined intervals and a flexible printed wiring board on which terminal electrodes are formed at intervals narrower than the predetermined interval are connected using an anisotropic conductive adhesive, (B):
(A) arranging the anisotropic conductive adhesive according to claim 1 between a terminal electrode of the glass substrate and the terminal electrode of the flexible printed wiring board; And
(B) a bonding step of pressing the heating tool from the flexible printed wiring board side and heating and pressing at a temperature equal to or higher than the lowest melt viscosity to electrically connect the terminal electrodes
≪ / RTI >
공정 (B) 에 있어서, 상기 이방성 도전 접착제의 온도가 4 초 후에 150 ∼ 200 ℃ 에 도달하도록 조정된 상기 가열 툴을, 1 ∼ 50 ㎜/sec 의 속도로 상기 플렉시블 프린트 배선판에 맞닿게 한 후, 그 속도에서 4 초간 이상 가열 가압하는 제조 방법.11. The method of claim 10,
In the step (B), the heating tool adjusted so that the temperature of the anisotropic conductive adhesive reaches 150 to 200 DEG C after 4 seconds is brought into contact with the flexible printed wiring board at a speed of 1 to 50 mm / sec, And heating and pressing at a speed of 4 seconds or longer.
공정 (B) 에 있어서, 상기 이방성 도전 접착제의 온도가 4 초 후에 150 ∼ 200 ℃ 에 도달하도록 조정된 상기 가열 툴을, 1 ∼ 10 ㎜/sec 의 속도로 상기 플렉시블 프린트 배선판에 맞닿게 한 후, 그 속도에서 4 초간 이상 가열 가압하는 제조 방법.11. The method of claim 10,
In the step (B), the heating tool adjusted so that the temperature of the anisotropic conductive adhesive reaches 150 to 200 DEG C after 4 seconds is brought into contact with the flexible printed wiring board at a speed of 1 to 10 mm / sec, And heating and pressing at a speed of 4 seconds or longer.
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