KR101669774B1 - 압연 구리박 및 그 제조 방법, 그리고 적층판 - Google Patents
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Abstract
수지와 양호하게 접착되고, 또한 구리박을 에칭으로 제거한 후의 수지의 투명성이 우수한 압연 구리박 및 그 제조 방법, 그리고 적층판을 제공한다. 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 500 이상 또한 900 이하인 압연 구리박으로, 구리박과 필름 두께 25 ㎛ 의 폴리이미드 필름을 적층한 폭 3 ㎜ 이상 5 ㎜ 이하의 편면 구리 피복 적층판의 시료에 대하여, 폴리이미드 필름면을 내측으로 한 180°밀착 굽힘을 실시했을 때에, 구리박이 파단될 때까지의 굽힘 횟수가 3 회 이상인 압연 구리박.
Description
본 발명은, 압연 구리박 및 그 제조 방법, 그리고 적층판에 관한 것으로, 특히 구리박을 에칭한 후의 잔부의 수지의 투명성이 요구되는 분야에 바람직한 압연 구리박 및 그 제조 방법, 그리고 적층판에 관한 것이다.
최근, 전자 기기의 고기능화에 수반되어, 신호의 고주파화가 진행되고 있고, 그에 따라 신호 배선으로서 사용되는 플렉시블 프린트 배선판 (이하, FPC) 에도 고주파 대응이 요구되고 있다. 신호가 고주파화되면, 신호 전류는 배선의 표면 근방을 전파하기 때문에, FPC 의 배선 부재로서 사용되는 구리박의 표면이 거칠면 신호의 손실이 커진다. 그 때문에 고주파 대응의 구리박에는 표면의 평활성이 요구된다.
또, FPC 를 LCD 와 ACF 접합할 때에, FPC 의 베이스가 되는 수지층 (예를 들어, 폴리이미드) 너머에 CCD 카메라로 마커 위치를 확인하고, 접합 위치 맞춤을 실시한다. 이 때문에 수지층의 투명도가 낮으면 위치 맞춤을 할 수 없다.
FPC 의 수지층은, 구리박과 수지층을 접합한 후에 에칭에 의해 구리층을 제거한 것이다. 그 때문에 수지층 표면은, 구리박 표면의 요철을 전사한 레플리카로 되어 있다. 즉, 구리박 표면이 거칠면 수지층 표면도 거칠어져, 광을 난반사하기 때문에 투명도가 저하된다. 이 때문에, 수지층의 광 투과성을 개선하기 위해서는, 구리박의 수지층과의 접착면을 평활하게 할 필요가 있다.
일반적으로, 구리박의 수지층과의 접착면은, 접착 강도를 늘리기 위해서 조화 (粗化) 도금 처리된다. 구리박의 표면 조도에 비해 조화 처리의 도금 입자가 크기 때문에, 구리박 표면을 평활하게 하는 수단으로서 지금까지 주로 도금 조건의 개량이 실시되어 왔다.
이와 같은 기술로서, 예를 들어 특허문헌 1 에는, 구리박 표면에 크롬 및 아연의 이온 또는 산화물로부터 형성되고, 적어도 0.5 ％ 의 실란을 함유하는 수용액을 이용하여 처리되는 부착층을 갖는 구리박이 나타나 있다.
그러나, 특허문헌 1 에 개시된 실증 샘플의 밀착 강도는 비교 샘플인 거친 구리박과 비교하면 접착 강도는 낮은 값에 그친다. 이와 같이, 조화 입자를 과도하게 미세화하면 수지층과의 밀착 강도가 저하되기 때문에, 조화 도금의 개량에 의한 평활화에는 한계가 있었다. 이 때문에, 수지층과 구리박의 밀착 강도의 확보와, 수지층의 시인성의 향상을 양립시키는 것이 곤란해졌다.
본 발명은, 종래와 동일한 조화 도금을 실시한 경우에도 평활한 표면을 가져 수지와 양호하게 접착되고, 또한 구리박을 에칭으로 제거한 후의 수지의 투명성이 우수한 압연 구리박 및 그 제조 방법, 그리고 적층판을 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명자들은 예의 연구를 거듭한 결과, 조화 도금의 모재가 되는 압연 구리박의 표면을 소정의 수단으로 평활화하고, 광택도를 소정의 범위로 제어한 압연 구리박을 사용함으로써, 수지와의 양호한 밀착성을 얻기 위한 조화 처리를 실시해도, 구리박을 에칭으로 제거한 후의 수지의 투명성이 양호해지는 것을 알아냈다.
이상의 지견을 기초로 하여 완성된 본 발명은 일 측면에 있어서, 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 500 이상 또한 900 이하인 압연 구리박으로, 상기 구리박과 필름 두께 25 ㎛ 의 폴리이미드 필름을 적층한 폭 3 ㎜ 이상 5 ㎜ 이하의 편면 구리 피복 적층판의 시료에 대하여, 상기 폴리이미드 필름면을 내측으로 한 180°밀착 굽힘을 실시했을 때에, 상기 구리박이 파단될 때까지의 굽힘 횟수가 3 회 이상인 압연 구리박이다.
본 발명은 다른 일 측면에 있어서, 최종 냉간 압연 공정의 최종 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 17000 이하, 최종 압연 패스 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 15000 이하, 또한 그 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 10000 이하로 하고, 또한 최종 압연 공정에 있어서, 최종 압연 패스 직전에 압연 방향의 입사각 60 도 광택도가 500 보다 커지도록 조정한 후, 최종 압연 패스를 실시하는 본 발명에 기재된 압연 구리박의 제조 방법이다.
본 발명은 또 다른 일 측면에 있어서, 본 발명의 압연 구리박과 수지 기판을 적층하여 구성한 적층판이다.
본 발명에 의하면, 수지와 양호하게 접착되고, 또한 구리박을 에칭으로 제거한 후의 수지의 투명성이 우수한 압연 구리박 및 그 제조 방법, 그리고 적층판을 제공할 수 있다.
도 1 은, 실시예 2 의 구리박 표면의 SEM 이미지이다.
도 2 는, 비교예 2 의 구리박 표면의 SEM 이미지이다.
도 2 는, 비교예 2 의 구리박 표면의 SEM 이미지이다.
〔압연 구리박의 형태 및 제조 방법〕
본 발명에 있어서 사용하는 압연 구리박은, 수지 기판과 접착시켜 적층체를 제작하고, 에칭에 의해 부분적으로 구리박을 제거함으로써 사용되는 압연 구리박에 유용하다.
통상, 구리박의 수지 기판과 접착하는 면, 즉 조화면에는 적층 후의 구리박의 박리 강도를 향상시키는 것을 목적으로 하고, 탈지 후의 구리박의 표면에 울퉁불퉁한 형상의 전착을 실시하는 조화 처리가 실시된다. 이 조화 처리는 구리-코발트-니켈 합금 도금이나 구리-니켈-인 합금 도금 등에 의해 실시할 수 있다.
본 발명에 관련된 압연 구리박에는 Ag, Sn, In, Ti, Zn, Zr, Fe, P, Ni, Si, Te, Cr, Nb, V 등의 원소를 1 종 이상 함유하는 구리 합금박도 포함된다. 예를 들어, 상기 원소를 10 ∼ 2000 ppm 함유하는 구리 합금, 혹은 10 ∼ 500 ppm 함유하는 구리 합금이 포함된다. 상기 원소의 농도가 높아지면 (예를 들어 합계로 10 질량％ 이상) 도전율이 저하되는 경우가 있다. 압연 구리박의 도전율은, 바람직하게는 50 ％ IACS 이상, 보다 바람직하게는 60 ％ IACS 이상, 더욱 바람직하게는 80 ％ IACS 이상이다. 또 구리박 두께는 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 5 ∼ 50 ㎛, 더욱 바람직하게는 5 ∼ 35 ㎛ 이다.
본 발명의 압연 구리박은, 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 500 보다 크다. 이 때문에, 구리박 표면의 평활성이 양호해져, 수지와의 양호한 밀착성을 얻기 위한 조화 처리를 실시해도, 구리박을 에칭으로 제거한 후의 수지의 투명성이 양호해진다. 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 500 이하이면, 수지와의 양호한 밀착성을 얻기 위한 조화 처리를 실시한 경우, 구리박을 에칭으로 제거한 후의 수지의 양호한 투명성을 얻는 것이 곤란해진다.
또, 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 520 이상인 것이 바람직하고, 550 이상인 것이 더욱 바람직하다. 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 600 이상인 것이 보다 더 바람직하다. 구리박의 특성상, 60 도 광택도 (G) 에 대하여 상한에 제한은 없지만, 제조성 등을 고려하면 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 를 900 이하로 할 수 있다.
본 발명의 압연 구리박은, 구리박과 필름 두께 25 ㎛ 의 폴리이미드 필름을 적층한 폭 3 ㎜ 이상 5 ㎜ 이하의 편면 구리 피복 적층판의 시료에 대하여, 폴리이미드 필름면을 내측으로 한 180° 밀착 굽힘을 실시했을 때에, 구리박이 파단될 때까지의 굽힘 횟수가 3 회 이상인 것이 바람직하고, 5 회 이상인 것이 보다 바람직하다. 이와 같은 조건을 만족하도록 굴곡성이 양호하면, LCD 모듈용 FPC 로서 바람직하게 사용할 수 있다.
본 발명의 압연 구리박의 제조 방법으로는, 먼저 용해로에서 원료를 용해시켜, 원하는 조성의 용탕을 얻는다. 그리고, 이 용탕을 잉곳에 주조한다. 그 후, 열간 압연, 냉간 압연 및 어닐링을 적절히 실시하고, 소정의 두께를 갖는 박으로 마무리한다. 열처리 후에는, 열처리시에 생성된 표면 산화막을 제거하기 위해서, 표면의 산세나 연마 등을 실시해도 된다. 최종 냉간 압연에서는, 열처리 후의 재료를 반복해서 압연기에 통판 (通板) (패스) 함으로써 소정의 두께로 마무리한다. 본 발명의 압연 구리박의 제조 방법에서는, 최종 냉간 압연 공정의 최종 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 17000 이하, 최종 압연 패스 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 15000 이하, 또한 그 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 10000 이하로 하고, 또한 최종 압연 공정에 있어서, 최종 압연 패스 직전에 압연 방향의 입사각 60 도 광택도가 500 보다 커지도록 조정한 후, 최종 압연 패스를 실시하는 것이 중요하다.
여기서, 유막 당량은 하기의 식으로 규정된다.
유막 당량 = ｛(압연유 점도 [cSt]) × (통판 속도 [mpm] ＋ 롤 둘레 속도 [mpm])｝/｛(롤의 맞물림각 [rad]) × (재료의 항복 응력 [㎏/㎟])｝
압연유 점도 [cSt] 는 40 ℃ 에서의 동점도이다.
유막 당량을 제어하기 위해서는, 저점도의 압연유를 사용하거나, 통판 속도를 늦추거나 하는 등, 공지된 방법을 이용하면 된다.
유막 당량을 제어함으로써, 재료 표면의 변형이 롤에 의해 구속되고, 압연에 의한 두께의 변화에 수반되는 표면 조도의 증가를 억제할 수 있다. 또, 최종 압연 패스 직전에 광택도를 높임으로써, 최종 패스 후의 광택도를 소기의 범위로 제어할 수 있다. 최종 패스 직전에 광택도가 낮으면, 최종 패스에서 재료 표면을 평활하게 해도 이전 패스까지 형성된 깊은 요철이 잔류하기 때문에, 소기의 표면 형상이 얻어지지 않는다.
또, 유막 당량이 작은 경우에는, 압연에 사용하는 압연 롤 표면의 요철이 재료 표면에 전사되기 쉽기 때문에, 압연 롤 표면도 평활한 것이 바람직하다. 이 때문에, 본 발명의 압연 구리박의 제조 방법에서 사용하는 압연 롤은, 롤의 회전축에 평행한 방향에서 측정했을 때의 평균 조도 (Ra) 가 0.1 ㎛ 이하인 것이 바람직하다.
본 발명의 압연 구리박을, 조화 처리면측으로부터 수지 기판에 첩합 (貼合) 하여 적층체를 제조할 수 있다. 수지 기판은 프린트 배선판 등에 적용 가능한 특성을 갖는 것이면 특별히 제한을 받지 않지만, 예를 들어 폴리에틸렌테레프탈레이트 (PET) 등의 폴리에스테르 필름이나 폴리이미드 필름, 액정 폴리머 (LCP) 필름 등을 사용할 수 있다.
첩합 방법은, 폴리이미드 필름 등의 기재에 접착제를 개재하여, 또는 접착제를 사용하지 않고 고온 고압하에서 압연 구리박에 적층 접착하여, 또는 폴리이미드 전구체를 도포·건조·경화 등을 실시함으로써 적층판을 제조할 수 있다.
실시예
실시예 1 ∼ 11 및 비교예 1 ∼ 5 로서, 각 압연 구리박을 이하와 같이 준비하였다.
먼저, 표 1 에 기재된 조성의 구리 잉곳을 제조하고, 열간 압연을 실시한 후, 냉간 압연과 300 ∼ 800 ℃ 의 온도로 설정한 어닐링로에 있어서의 어닐링을 1 회 이상 반복하고, 그 후 냉간 압연하여 1 ∼ 2 ㎜ 두께의 압연판을 얻었다. 이 압연판을 300 ∼ 800 ℃ 의 온도로 설정한 어닐링로에서 어닐링하여 재결정시키고, 표 1 에 기재된 두께까지 최종 냉간 압연하였다. 이 때, 실시예 1 ∼ 11 에 대해서는 최종 냉간 압연 공정에 있어서, 최종 압연 패스에 있어서 유막 당량이 17000 이하, 최종 압연 패스 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 15000 이하, 또한 그 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 10000 이하가 되도록 압연 조건을 조정하고, 최종 압연 패스 직전에 압연 방향의 입사각 60 도 광택도가 표 1 에 기재된 값이 되도록 압연 조건을 조정하여 실시하였다. 표 1 에 있어서, 최종 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 「최종 패스 유막 당량」, 최종 압연 패스 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 「최종 1 패스 전 유막 당량」, 또한 그 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 「최종 2 패스 전 유막 당량」으로 기재하고 있다.
또, 비교예 1 ∼ 5 에 대해서는 표 1 에 기재된 조건으로 최종 냉간 압연을 실시하였다.
또, 이 때 사용한 압연 롤은, 롤의 회전축에 평행한 방향에서 측정했을 때의 평균 조도 (Ra) 가 0.08 ㎛ 였다.
조화 처리의 조건은 이하와 같이 설정하였다. 조화 처리의 조건은, 실용상 충분한 필 강도가 얻어지는 것으로 하고, 일반적으로 FPC 용도에서 사용되고 있는 것으로 하였다.
·도금욕 조성：Cu 15 g/ℓ, Co 8.5 g/ℓ, Ni 8.6 g/ℓ
·처리액 pH：2.5
·처리 온도：38 ℃
·전류 밀도：20 A/d㎡
·도금 시간：2.0 초
상기 서술한 바와 같이 하여 제작한 실시예 및 비교예의 각 샘플에 대하여, 각종 평가를 하기와 같이 실시하였다.
·광택도；
JIS Z8741 에 준거한 닛폰 전색 공업 주식회사 제조 광택도계 핸디 글로스 미터 PG-1 을 사용하고, 압연 방향의 입사각 60 도로 표면 처리 전의 구리박의 광택도를 구하였다.
·시인성 (수지 투명성)；
수지 투명성의 평가는 헤이즈값을 이용하여 실시하였다. 여기서 헤이즈값 (％) 은, (확산 투과율)/(전체 광선 투과율) × 100 으로 산출되는 값이다.
각 샘플 구리박의 일방의 표면에, 조화 처리로서 이하의 조건으로 도금 처리를 실시하였다.
·도금욕 조성：Cu 15 g/ℓ, Co 8.5 g/ℓ, Ni 8.6 g/ℓ
·처리액 pH：2.5
·처리 온도：38 ℃
·전류 밀도：20 A/d㎡
·도금 시간：2.0 초
다음으로 조화 처리 구리박에 대하여, 라미네이트용 열경화성 접착제가 부착된 폴리이미드 필름 (두께 50 ㎛, 우베 흥산 제조 유피렉스) 의 양면에 조화 면측을 첩합하고, 구리박을 에칭 (염화 제 2 철 수용액) 으로 제거하여 샘플 필름을 제작하였다. JIS K7136 (2000) 에 준거한 무라카미 색채 기술 연구소 제조 헤이즈 미터 HM-150 을 사용하여, 샘플 필름의 헤이즈값을 측정하였다.
·필 강도 (접착 강도)；
PC-TM-650 에 준거하여, 인장 시험기 오토 그래프 100 으로 상태 필 강도를 측정하고, 상기 상태 필 강도가 0.7 N/mm 이상을 적층 기판 용도에 사용할 수 있는 것 (판정 「○」) 으로 하고, 0.7 N/mm 미만인 것을 사용할 수 없는 것 (판정 「×」) 으로 하였다.
·굽힘성；
각 구리박과 필름 두께 25 ㎛ 의 폴리이미드 필름을 적층한 폭 3 ㎜ 이상 5 ㎜ 이하의 편면 구리 피복 적층판의 시료를 제작하고, 폴리이미드 필름면을 내측으로 한 180°밀착 굽힘을 실시했을 때에, 구리박이 파단될 때까지의 굽힘 횟수를 측정하였다.
상기 각 시험의 조건 및 평가를 표 1 에 나타낸다.
(평가 결과)
도 1 에 실시예 2 의 구리박 표면의 SEM 이미지를 나타낸다. 도 2 에 비교예 2 의 구리박 표면의 SEM 이미지를 나타낸다.
실시예 1 ∼ 11 은, 모두 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 500 보다 크고, 수지와의 밀착성, 수지의 시인성 및 굽힘성이 양호하였다.
비교예 1 ∼ 5 는, 모두 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 500 이하이고, 수지의 시인성이 불량했다. 또, 굽힘성이 불량한 것도 있었다.
Claims (6)
- 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 500 이상 또한 900 이하인 압연 구리박으로,
상기 구리박과 필름 두께 25 ㎛ 의 폴리이미드 필름을 적층한 폭 3 ㎜ 이상 5 ㎜ 이하의 편면 구리 피복 적층판의 시료에 대하여, 상기 폴리이미드 필름면을 내측으로 한 180°밀착 굽힘을 실시했을 때에, 상기 구리박이 파단될 때까지의 굽힘 횟수가 3 회 이상인 압연 구리박. - 제 1 항에 있어서,
상기 압연 방향의 입사각 60 도 광택도 (G) 가 600 이상 또한 900 이하인 압연 구리박. - 제 1 항에 있어서,
상기 구리박이 파단될 때까지의 굽힘 횟수가 5 회 이상인 압연 구리박. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
최종 냉간 압연 공정의 최종 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 17000 이하, 최종 압연 패스 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 15000 이하, 또한 그 직전의 압연 패스에 있어서의 유막 당량을 10000 이하로 하고, 또한 최종 압연 공정에 있어서, 최종 압연 패스 직전에 압연 방향의 입사각 60 도 광택도가 500 보다 커지도록 조정한 후, 최종 압연 패스를 실시하는 압연 구리박의 제조 방법. - 재 4 항에 있어서,
롤의 회전축에 평행한 방향에서 측정했을 때의 평균 조도 (Ra) 가 0.1 ㎛ 이하인 압연 롤을 이용하여 압연을 실시하는 압연 구리박의 제조 방법. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 압연 구리박과 수지 기판을 적층하여 구성한 적층판.
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