KR101264851B1 - 고온형 리튬-염화티오닐 전지 - Google Patents

고온형 리튬-염화티오닐 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고온형 리튬-염화티오닐 전지에 관한 것으로서, 1차 리튬전지로서, 금속 리튬을 포함하여 이루어지는 음극; 탄소 분말을 포함하여 이루어지는 양극; 양극활물질 및 전해액으로서 사용되며, 전해질의 몰농도가 2.0M 내지 3.0M인 염화티오닐 전해액; 금속으로 형성되는 용기이며, 상기 음극과 상기 양극과 상기 염화티오닐 전해액을 수납하는 케이스;를 구비하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 염화티오닐의 끓는점을 상승시킴으로써, 100℃ 이상의 고온에서도 일정한 크기의 작동전압을 지속적으로 유지할 수 있는 우수한 방전특성을 가지는 효과가 있다.

Description

고온형 리튬-염화티오닐 전지{A lithium thionyl chloride battery workable under high temperature}
본 발명은 리튬-염화티오닐 전지에 관한 것으로서, 특히 100℃ 이상의 고온에서도 일정한 크기의 작동전압을 지속적으로 유지할 수 있는 우수한 방전특성을 가지는 리튬-염화티오닐 전지에 관한 것이다.
리튬전지(lithium battery)는, 음극에 금속 리튬을 사용한 전지들을 모두 가리키는 용어로서, 그 전극의 형태에 따라 보빈(bobbin)구조의 전지와 나선(spiral)구조의 전지로 구분할 수 있다.
상기 보빈 구조의 전지는, 도 1에 도시된 바와 같이, 두꺼운 판재형 금속 리튬(3)을 금속 케이스(1) 안쪽 벽에 두르고, 그 안쪽에는 격리막(separator)(5)을 둘러 고정한 상태에서, 양극(4)은 원통형으로 성형하고 그 내부에 집전을 위한 가는 금속봉인 헤더 핀(9)을 삽입하여 상기 금속 리튬(3)과 격리막(5)이 들어있는 금속 케이스(1)의 중심에 삽입함으로써 제조되는 것이 일반적이며, 주로 낮은 전류밀도가 필요한 곳에 사용되며, 상기 나선 구조의 전지는 양극과 음극을 얇고 긴 시트(sheet) 형태로 제조하고 양극과 음극 사이에 격리막을 댄 후, 나선형으로 감아서 전지 셀을 제조하고, 이를 금속 케이스에 수납함으로써 제조되는 것으로서, 전극이 얇고 반응면적이 넓어서 고출력이 가능한 구조이다.
한편, 상기 보빈 구조의 리튬전지로서, 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)과 같은 전해질염을 용해한 염화티오닐(thionyl chloride; SOCl2)을 양극활물질 및 전해액으로서 사용하는 리튬-염화티오닐(Li-SOCl2)전지가 많이 제조되고 있으며, 이러한 종래의 리튬-염화티오닐 전지의 경우, 상기 염화티오닐이 상기 금속 리튬(3)과 반응하게 됨에 따라, 끓는점이 79℃인 상기 염화티오닐이 점점 소진되면서 이산화황 가스(SO2)가 생성되는데, 상기 이산화황 가스(SO2)의 생성량이 증가할수록 전지 내부의 증기압은 점점 상승하게 된다.
특히, 상기 이산화황 가스(SO2)의 배출량은 전지의 온도에 비례하여 증가하게 되므로, 고온의 환경에서 사용하게 되는 리튬-염화티오닐 전지의 경우에는 상기 이산화황 가스(SO2)의 배출량이 더욱 증가하여 전지의 케이스(1)가 파열되어 전해액이 외부로 누출되는 문제점이 있다.
따라서 종래에는, 상술한 문제점을 해결하기 위하여, 전지 내부의 증기압을 견딜 수 있도록 상기 케이스(1)의 두께를 증가시키거나, 몇 가지 무기물 첨가제를 상기 염화티오닐에 첨가하여 이산화황 가스(SO2)의 생성을 억제하거나 생성된 이산화황 가스(SO2)를 다른 물질로 전환하는 방법들이 사용되기도 하였으나, 전지의 무게가 증가하거나 상기 첨가제의 다른 부작용이 존재하는 문제점은 여전히 남아있다.
본 발명은 상기 문제를 해결하기 위해 안출된 것으로서, 그 목적은 100℃ 이상의 고온에서도 일정한 크기의 작동전압을 지속적으로 유지할 수 있는 우수한 방전특성을 가질 수 있도록 구조가 개선된 리튬-염화티오닐 전지를 제공하기 위함이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따른 리튬-염화티오닐 전지는, 1차 리튬전지로서, 금속 리튬을 포함하여 이루어지는 음극; 탄소 분말을 포함하여 이루어지는 양극; 양극활물질 및 전해액으로서 사용되며, 전해질의 몰농도가 2.0M 내지 3.0M인 염화티오닐 전해액; 금속으로 형성되는 용기이며, 상기 음극과 상기 양극과 상기 염화티오닐 전해액을 수납하는 케이스;를 구비하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 염화티오닐 전해액의 몰농도는 2.3M 내지 2.7M인 것이 바람직하다.
여기서, 상기 염화티오닐 전해액은, 상기 케이스에 최대로 수납될 수 있는 양의 75% 내지 85%가 수납되는 것이 바람직하다.
여기서, 상기 전해질은, 염화알루미늄리튬(LiAlCl4), 불화붕소리튬(LiBF4), 염화붕소리튬(LiBCl4), 불화붕소나트륨(NaBF4), 염화붕소나트륨(NaBCl4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상인 것이 바람직하다.
여기서, 상기 전해질은, 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)인 것이 바람직하다.
여기서, 상기 염화티오닐 전해액의 몰농도는, -45℃ 내지 150℃의 온도에서 사용될 수 있도록 조절되는 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 염화티오닐의 끓는점을 상승시킴으로써, 100℃ 이상의 고온에서도 일정한 크기의 작동전압을 지속적으로 유지할 수 있는 우수한 방전특성을 가지는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예인 리튬-염화티오닐 전지의 단면도이다.
도 2는 130℃의 온도 및 1.0mA/cm2세기의 전류 조건에서 전해액의 몰농도에 따른 방전특성을 나타내는 도면이다.
이하에서, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예인 리튬-염화티오닐 전지의 단면도이며, 도 2는 130℃의 온도 및 1.0mA/cm2세기의 전류 조건에서 전해액의 몰농도에 따른 방전특성을 나타내는 도면이다.
도 1 내지 도 2를 참조하면, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 리튬-염화티오닐 전지(100)는, 금속 리튬(Lithium)을 음극으로 사용하고 양극활물질 및 전해액으로서 염화티오닐(thionyl chloride; SOCl2) 전해액을 사용하는 보빈 구조의 1차 리튬전지로서, 직경 14.75mm 높이 25.1mm의 1/2AA 크기 규격을 가지며, 케이스(1)와, 음극(3)과, 양극(4)과, 격리막(5)을 포함하여 구성된다.
상기 케이스(1)는, 스테인리스 스틸 판재로 형성된 원통형 용기로서, 상부는 개방되어 있다. 본 실시예에서는, 상기 케이스(1)가, STS 304L 규격의 스테인리스 스틸로 제조된다.
상기 음극(Anode)(3)은, 파이프형 금속 리튬으로서, 외주면이 상기 케이스(1)의 내주면에 마주하여 접촉하도록 상기 케이스(1)의 내부에 삽입되어 수용되며, 폭 15.5mm, 길이 37.0mm, 두께 0.9mm (W15.5 × L37.0 × 0.9t), 질량 0.27g 내지 0.33g의 판재를 사용하여 제조된다.
상기 음극(3)은 질량이 0.27g 내지 0.33g인데, 여기서, 상기 금속 리튬의 양이 0.27g 미만이면, 130℃의 온도 및 1.0mA/cm2세기의 전류 조건에서 요구되는 방전용량을 가지는 리튬전지를 제조하기 어려워지는 문제점이 있으며, 상기 금속 리튬의 양이 0.33g을 초과하면, 1/2AA 크기의 상기 케이스(1)의 내부에 삽입하기 힘들어지는 문제점이 있다.
본 실시예에서는, 상기 음극(3)으로서, 99.9% 내지 99.99%의 순도를 갖는 순수한 금속 리튬 0.3g이 사용되고 있다.
상기 양극(Cathode)(4)은, 탄소 분말 재질의 다공성 원통형 부재로서, 외주면이 상기 음극(3)의 내주면과 마주하도록 상기 음극(3)의 내부에 배치되며, 외경 10.3mm, 높이 11.0mm (φ10.3 × H11.0), 질량 0.20g 내지 0.24g의 규격을 가진다.
상기 양극(4)은, 질량이 0.20g 내지 0.24g의 값을 가지는데, 여기서, 상기 양극(4)의 질량이 0.20g 미만이며, 금속 리튬과 염화티오닐 전해액의 반응공간이 너무 적어져서 방전용량이 감소하게 되는 문제점이 있으며, 상기 양극(4)의 질량이 0.24g을 초과하면, 상기 양극(4)의 조직이 치밀해져 탄소 분말 간의 공극이 부족하게 되어 방전용량이 감소하는 문제점이 있다. 본 실시예에서는, 상기 양극(4)의 질량이 0.223g이다.
상기 양극(4)은, 아세틸렌 블랙 85 내지 95 중량부와 활성탄소 5 내지 15 중량부를 혼합하여 탄소 분말을 마련하고, 상기 혼합된 탄소 분말 1g당 3.5 내지 3.9ml의 이소프로필알콜을 함습시킨 후, 상기 혼합된 탄소 분말 1g당 0.45 내지 0.48ml의 증류수와 상기 혼합된 탄소 분말 1g당 0.0010~0.0015g 폴리사불화 에틸렌(PTFE)을 혼합하여 생성된 액체를, 상기 이소프로필알콜이 함습된 탄소 분말에 분사시켜 혼합하고, 이렇게 혼합된 반죽을 원통형으로 압출 성형한 후, 70 내지 80도 하에서 12시간 이상 1차 건조를 시킨 다음, 150 내지 320도 하에서 3시간 이상 2차 건조시키는 공정에 의하여 제조된다.
상기 격리막(5)은, 유리 섬유(Glass Fiber) 재질의 파이프형 막으로서, 상기 음극(3)과 양극(4) 사이에 배치된다. 본 실시예에서는, 상기 격리막(5)으로서, 직경 1 내지 6㎛의 유리 섬유로 제조된 막 부재가 사용된다.
상기 양극(4)의 하단부와 상기 격리막(5)의 하단부 사이를 전기적으로 절연하고, 동시에 상기 양극(4)의 하면 및 상기 케이스(1)의 바닥 내면 사이를 전기적으로 절연하기 위하여, 원통 용기형 막 부재인 하측 절연체(2)가, 상기 양극(4)과 격리막(5) 사이 및 상기 양극(4)과 케이스(1) 사이에 걸쳐서 배치되어 있다. 상기 하측 절연체(2)는, 상기 격리막(5)과 마찬가지로 유리 섬유로 제조된다.
상기 격리막(5)의 개구된 상부는 상측 절연체(6)에 의하여 폐쇄되는데, 상기 상측 절연체(6)는, 상기 하측 절연체(2)와 마찬가지로 유리 섬유로 제조된 원판형 막이 사용된다.
상기 케이스(1)의 개구된 상부는, 상부 플레이트(7)에 의하여 폐쇄되는데, 상기 상부 플레이트(7)는, STS 304L 규격의 스테인리스 스틸로 제조된 원판형 부재이다.
상기 상부 플레이트(7)의 중앙부에는 제1 관통공(71)이 형성되어 있다.
니켈 합금(Ni Alloy 52)으로 제조된 헤더 핀(9)이, 상기 상부 플레이트(7)의 상기 제1 관통공(71) 및 상기 상측 절연체(6)의 중앙부에 형성된 제2 관통공(61)을 차례로 관통한 상태로, 상기 양극(4)의 중앙부에 삽입된다.
상기 염화티오닐(thionyl chloride; SOCl2)은, 자극적인 냄새가 나는 무색 발연성의 유독한 액체로서, 염화술피닐이라고도 하는데, 상기 케이스(1)의 내부에 채워진다.
상기 염화티오닐 전해액(LiAlCl4/SOCl2)은, 양극활물질 및 전해액으로 기능하는 것으로서, 전해질인 염화알루미늄(AlCl3)과 염화리튬(LiCl)을 용해시켜 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)를 형성시킴으로써 제조되며, 상기 염화티오닐 전해액의 몰농도는 2.0M 내지 3.0M이며, 상기 염화티오닐 전해액의 질량은 2.7g 내지 3.1g이다. 여기서, 상기 염화티오닐 전해액의 몰농도가 2.3M 내지 2.7M인 것이 더욱 적절한데, 본 실시예에서는 2.5M의 염화티오닐 전해액이 사용된다.
여기서, 상기 염화티오닐 전해액이 상기 1/2AA 크기의 케이스(1)의 내부 공간에 채워진 후, 상기 케이스(1)의 내부 공간의 15% 내지 25%의 여유 공간이 남아 있는 것이 안정성 측면에서 유리하다. 다시 말하면, 상기 염화티오닐 전해액이 상기 케이스(1)에 최대로 수납될 수 있는 양의 75% 내지 85%가 수납되는 것이 바람직한데, 상기 케이스(1)의 여유 공간이 15% 미만이면, 고온에서의 안정성이 저하되는 문제점이 있고, 상기 케이스(1)의 여유 공간이 25%를 초과하면, 고온에서의 안정성이 저하되는 문제점이 있다. 즉, 상기 염화티오닐은, 상기 케이스(1)에 최대로 수납될 수 있는 양의 75% 내지 85%가 수납되는 것이 바람직하다. 여기서, 상기 케이스(1)의 여유 공간은 19% 내지 22%인 것이 더욱 적절한데, 특히, 85℃ 내지 120℃의 온도에서는, 상기 케이스(1)의 여유 공간이 20% 정도 확보되는 것이 바람직하다. 본 실시예에서는 상기 케이스(1)의 여유 공간이 20%이다.
본 실시예에서는, 염화티오닐 전해액 1리터에 2.5mol의 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)이 함유된 2.5M의 염화티오닐 전해액 2.9g이 사용되고 있다.
이하에서는, 상술한 구성의 리튬-염화티오닐 전지(100)의 작용 및 효과를 설명하기로 한다.
도 2에는 130℃의 온도 및 1.0mA/cm2세기의 전류 조건에서 전해액의 몰농도에 따른 방전특성이 도시되어 있다. 여기서, "A"는 2.5M의 염화티오닐 전해액 2.9g이 사용된 본 실시예의 경우이며, "B1"는 1.0M의 염화티오닐 전해액 2.9g이 사용된 비교예1의 경우이며, "B2"는 1.5M의 염화티오닐 전해액 2.9g이 사용된 비교예2의 경우이며, "B3"는 2.0M의 염화티오닐 전해액 2.9g이 사용된 비교예3의 경우이며, "B4"는 3.0M의 염화티오닐 전해액 2.9g이 사용된 비교예4의 경우이다. 정리하면 아래의 표 1과 같다.
실시예 및 비교예 전해액 몰농도(M)
A(본 실시예) 2.5
B1(비교예1) 1.0
B2(비교예2) 1.5
B3(비교예3) 2.0
B4(비교예4) 3.0
도 2에 도시된 바와 같이, 몰농도가 1.0M, 1.5M인 비교예1(B1) 및 비교예2(B2)의 경우에는, 3.5V 전압 기준으로 작동시간이 약 40시간 정도로 매우 짧다는 것을 알 수 있다.
한편, 몰농도가 2.0M인 비교예3(B3)의 경우에는 3.5V 전압 기준으로는 작동시간이 약 45시간 정도로 상기 비교예1(B1) 및 비교예2(B2)와 거의 유사하나, 3.0V 전압 기준으로는 작동시간이 110시간 정도로 매우 증가하는 것을 알 수 있다.
또한, 몰농도가 3.0M인 비교예4(B4)의 경우에는 3.5V 전압 기준으로는 작동시간이 약 70시간 정도로 상기 비교예들(B1, B2, B3)보다 더 우수하나, 3.0V 전압 기준으로는 작동시간이 90시간 정도로 상기 비교예3(B3)의 경우보다 짧아진다는 것을 알 수 있다.
그러나, 상기 리튬-염화티오닐 전지(100)를 사용한 본 실시예의 경우(A), 3.5V 전압 기준으로는 작동시간이 약 100시간 정도로 상기 비교예들(B1, B2, B3, B4)보다 매우 우수하며, 3.0V 전압 기준으로도 작동시간이 120시간 정도로 상기 비교예들(B1, B2, B3, B4)보다 매우 우수하다는 것을 알 수 있다.
상술한 구성의 리튬-염화티오닐 전지(100)의 경우, 전해질인 상기 염화알루미늄리튬의 투입량을 늘리게 되면, 상기 염화티오닐 전해액의 몰농도가 증가되고, 이로 인하여 상기 염화티오닐 전해액의 끓는점이 상승하게 된다. 따라서, 상기 리튬-염화티오닐 전지(100)는, 100℃의 고온에서도 전지 내부의 증기압이 과도하게 상승하지 않는 장점이 있다.
또한, 상기 리튬-염화티오닐 전지(100)는, 상기 염화티오닐 전해액의 끓는점을 상승시키기 위하여, 상기 전해질로서 기존의 1차 리튬전지에 많이 사용되어 오던 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)을 사용하고 있으므로, 상기 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)이 반응성 강한 리튬이나 염화티오닐과 거의 반응하지 않는 장점이 있다.
그리고, 상기 리튬-염화티오닐 전지(100)는, 상기 염화티오닐의 몰농도가 2.0M 내지 3.0M이므로, 150℃ 정도의 고온에서도 일정한 크기의 작동전압을 지속적으로 유지할 수 있는 우수한 방전특성을 가지는 장점이 있다. 따라서, 상기 리튬-염화티오닐 전지(100)는, -45℃ 내지 150℃의 온도에서 사용될 수 있는 장점이 있다.
본 실시예에서는, 상기 전해질로서 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)이 사용되고 있으나, 상기 전해질이, 염화알루미늄리튬(LiAlCl4), 불화붕소리튬(LiBF4), 염화붕소리튬(LiBCl4), 불화붕소나트륨(NaBF4), 염화붕소나트륨(NaBCl4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상일 수도 있음은 물론이다. 이러한 전해질들은, 반응성이 강한 리튬이나 염화티오닐과 거의 반응하지 않는 성질을 가지기 때문에, 전지의 내부 저항을 증가시키는 등의 부작용 없이, 염화티오닐 전해액의 끓는점을 상승시킬 수 있는 장점이 있다.
이상으로 본 발명을 설명하였는데, 본 발명의 기술적 범위는 상술한 실시예에 기재된 내용으로 한정되는 것은 아니며, 해당 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 수정 또는 변경된 등가의 구성은 본 발명의 기술적 사상의 범위를 벗어나지 않는 것임은 명백하다.
＊ 도면의 주요부위에 대한 부호의 설명 ＊
100 : 리튬-염화티오닐 전지 1 : 케이스
2 : 하측 절연체 3 : 음극
4 : 양극 5 : 격리막
6 : 상측 절연체 7 : 상부 플레이트
9 : 헤더 핀 71 : 제1 관통공
61 : 제2 관통공

Claims (6)

1차 리튬전지로서,
금속 리튬을 포함하여 이루어지는 음극;
탄소 분말을 포함하여 이루어지는 양극;
양극활물질 및 전해액으로서 사용되며, 전해질의 몰농도가 2.0M 내지 3.0M인 염화티오닐 전해액;
금속으로 형성되는 용기이며, 상기 음극과 상기 양극과 상기 염화티오닐 전해액을 수납하는 케이스;
를 구비하는 것을 특징으로 하는 리튬-염화티오닐 전지.
제 1항에 있어서,
상기 염화티오닐 전해액의 몰농도는 2.3M 내지 2.7M인 것을 특징으로 하는 리튬-염화티오닐 전지.
제 1항에 있어서,
상기 염화티오닐 전해액은, 상기 케이스에 최대로 수납될 수 있는 양의 75% 내지 85%가 수납되는 것을 특징으로 하는 리튬-염화티오닐 전지.
제 1항에 있어서,
상기 전해질은, 염화알루미늄리튬(LiAlCl4), 불화붕소리튬(LiBF4), 염화붕소리튬(LiBCl4), 불화붕소나트륨(NaBF4), 염화붕소나트륨(NaBCl4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상인 것을 특징으로 하는 리튬-염화티오닐 전지.
제 4항에 있어서,
상기 전해질은, 염화알루미늄리튬(LiAlCl4)인 것을 특징으로 하는 리튬-염화티오닐 전지.
제 1항에 있어서,
상기 염화티오닐 전해액의 몰농도는, -45℃ 내지 150℃의 온도에서 사용될 수 있도록 조절되는 것을 특징으로 하는 리튬-염화티오닐 전지.
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