KR101238754B1 - 유전체 소자 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
유전체 소자는 제1 전기전도체 및 이 위에 설치된 유전체를 갖는다. 제1 전기전도체와 유전체 사이에는 중간 영역이 형성되어 있다. 중간 영역에는 제1 전기전도체 및 유전체의 어떤 것과도 상이한 첨가물이 유전체와 혼재하고 있다. 이러한 첨가물은 Si, Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 및 Cr 중의 하나 이상의 원소를 포함하고 있다.
유전체 소자, 제1 전기전도체, 제2 전기전도체, 임계 박리 하중치.
Description
도 1은 실시 형태에 따른 유전체 소자의 구조를 도시한 개략 단면도이다.
도 2a 내지 도 2c는 유전체 소자의 제조방법을 도시한 개략도이다.
도 3a 및 도 3b는 박막 콘덴서의 제조방법을 도시한 개략도이다.
도 4는 유전체 소자의 단면의 전자현미경 사진이다.
도 5a 내지 도 5d는 유전체 소자의 단면에서 원소의 분포를 도시한 도면이다.
도 6a 내지 도 6d는 유전체 소자의 단면에서 원소의 분포를 도시한 도면이다.
도 7은 유전체 소자의 단면의 전자현미경 사진이다.
도 8a 내지 도 8d는 유전체 소자의 단면에서 원소의 분포를 도시한 도면이다.
도 9a 내지 도 9c는 Ni박의 표면상에서 첨가물의 분포를 도시한 개략도이다.
도 10은 유전체 소자의 변형예를 도시한 개략 단면도이다.
본 발명은 박막 콘덴서 등의 유전체 소자(誘電體 素子) 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
금속 등의 전기전도체 위에 유전체가 설치된 구조를 갖는 유전체 소자가 일반적으로 공지되어 있다. 유전체 소자의 전형적인 예는 박막 콘덴서이다. 일본 공개특허공보 제2001-203455호에는 금속박 위에 형성된 박막 콘덴서가 개시되어 있다. 또한, 일본 공개특허공보 제2000-164460호에는 금속박 위에 유전체막을 설치하고, 다시 당해 유전체막 위에 금속층을 형성하여 박막 콘덴서를 제조하는 방법이 개시되어 있다.
유전체 소자의 신뢰성을 높이기 위해, 유전체 소자중의 전기전도체와 이 위에 설치된 유전체와의 밀착성을 높이는 것이 요망되어 있다. 그래서, 본 발명은 전기전도체와 유전체의 밀착성이 우수한 유전체 소자 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 과제로 한다.
한 측면에서, 본 발명은 유전체 소자에 관한 것이다. 이러한 유전체 소자는 제1 전기전도체, 당해 제1 전기전도체 위에 설치된 유전체 및 이들 제1 전기전도체와 유전체 사이에 위치하고 제1 전기전도체와 유전체 중의 어느 것과도 상이한 첨가물이 유전체와 혼재하는 중간 영역을 구비하고 있다. 이러한 첨가물은 Si, Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 및 Cr 중의 하나 이상의 원소를 함유하고 있다. 첨가물은 스크래치법에 의해 계측되는 유전체의 임계 박리 하중치를 높이는 농도를 중간 영역에서 갖고 있는 것이 바람직하다. 중간 영역은 제1 전기전도체와 유전체의 경계 위의 전체에 걸쳐 존재(延在)할 수 있으며 경계 위의 일부에만 존재할 수 있다. 중간 영역에서 상기한 원소는 홑원소 물질로서 존재할 수 있으며 산화물로서 존재할 수 있다. 환언하면, 중간 영역은 홑원소 물질인 상기 원소 또는 상기 원소의 산화물, 또는 이들 모두를 포함할 수 있다. 또한 첨가물 중의 상기 원소와 유전체를 구성하는 유전체 재료가 부분적으로 반응할 수 있다.
임계 박리 하중치는 유전체를 박리시키기 위해 필요한 하중을 나타내고 있으며 이것이 높을수록 제1 전기전도체와 유전체의 밀착성이 높은 것으로 된다. 본 발명자 등의 연구에 따르면 충분한 양의 첨가물을 함유하는 중간 영역을 제1 전기전도체와 유전체 사이에 적어도 부분적으로 설치하는 것으로, 중간 영역을 갖지 않는 유전체 소자와 비교하여 높은 임계 박리 하중치를 유전체에 부여할 수 있다.
제1 전기전도체는 Ni, Cu 또는 Al, 또는 이들의 어느 하나를 주성분으로 하는 합금으로 구성될 수 있다. 환언하면, 제1 전기전도체는 실질적으로 Ni, Cu 또는 Al 및 이들의 어느 하나를 주성분으로 하는 합금에서 선택되는 하나 이상의 전기전도성 재료로 이루어진 것일 수 있다. 보다 구체적으로, 제1 전기전도체는 Ni, Cu 또는 Al 및 이들의 어느 하나를 주성분으로 하는 합금에서 선택되는 하나 이상의 전기전도성 재료를 전체의 50질량% 이상 함유할 수 있다. 첨가물은 상기한 원소의 산화물을 포함할 수 있다.
유전체 소자는 유전체 위에 설치된 제2 전기전도체를 추가로 구비할 수 있다. 이러한 경우, 이러한 유전체 소자를 콘덴서로서 사용할 수 있게 된다. 제1 전기전도체는 상기 첨가물을 함유할 수 있으며, 이러한 경우, 상술한 원소의 제1 전기전도체에서의 농도는, 원소가 Si인 경우, 10ppm 내지 5000ppm이고, 원소가 Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 또는 Cr인 경우, 10ppm 내지 3000ppm인 것이 바람직하다. 이들 원소가 이러한 농도로 제1 전기전도체에 함유되어 있으면 제1 전기전도체와, 제1 전기전도체 위에 설치된 유전체를 가열함으로써 중간 영역이 형성되며, 유전체의 밀착 강도가 충분하게 높아지는 동시에 양호한 전기적 특성이 얻어진다.
별도의 측면에서 본 발명은 유전체 소자에 관한 것이다. 이러한 유전체 소자는 제1 전기전도체와, 제1 전기전도체 위에 설치된 유전체와, 제1 전기전도체와 유전체 사이에 위치하며, 제1 전기전도체 및 유전체의 어떤 것과도 상이한 첨가물이 유전체와 혼재하는 중간 영역을 구비하고 있다. 제1 전기전도체는 Ni로 구성되는 동시에 첨가물을 함유하고 있고 첨가물은 Si를 함유하고 있으며 제1 전기전도체에서 Si의 농도는 10ppm 내지 5000ppm이다. 제1 전기전도체 및 중간 영역에서 Si는 홑원소 물질로서 존재할 수 있으며 산화물로서 존재할 수 있다. 환언하면, 제1 전기전도체 및 중간 영역은 홑원소 물질인 Si 또는 Si 산화물, 또는 이들 모두를 포함할 수 있다.
상기와 같은 농도의 Si가 제1 전기전도체에 함유되어 있으면 제1 전기전도체와, 제1 전기전도체 위에 설치된 유전체를 가열함으로써 중간 영역이 형성되며, 유전체의 밀착성이 충분하게 높아지는 동시에 유전체 위에 제2 전기전도체를 설치하여 콘덴서를 제조할 때에 양호한 전기적 특성이 얻어진다.
상기한 어느 유전체 소자에서도, 유전체(유전체 재료)로서 산화물을 사용할 수 있다. 이러한 산화물 유전체의 바람직한 예는 화학식 ABO3의 조성을 갖는 페로브스카이트(perovskite)형 산화물이다. 페로브스카이트형 산화물로는 Ba, Sr, Ca, Pb, Ti, Zr 및 Hf 중의 하나 이상의 원소를 함유하는 산화물이 바람직하다. 이러한 산화물로는, 예를 들면, BaTiO3, SrTiO3, (BaSr)TiO3, (BaSr)(TiZr)O3 및 BaTiZrO3을 들 수 있다. 유전체는 이들의 산화물 중의 하나 이상을 포함할 수 있다.
제1 전기전도체는 금속박일 수 있다. 금속박은 자립할 수 있으므로 유전체를 지지하는 기재로서 사용할 수 있다. 따라서, 제1 전기전도체와는 별개로 기재를 준비할 필요는 없다. 단, 본 발명에 따르는 유전체 소자는 제1 전기전도체 및 유전체를 지지하는 기재를 다시 구비할 수 있다.
또한 별도의 측면에서, 본 발명은 유전체 소자의 제조방법에 관한 것이다. 본 방법은,
Si, Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 및 Cr 중의 하나 이상의 원소를 첨가물로서 함유하는 제1 전기전도체를 준비하는 공정,
제1 전기전도체 위에 이러한 첨가물과 다른 재료로 구성되는 유전체를 설치하는 공정 및
제1 전기전도체 및 유전체를 가열하여, 제1 전기전도체와 유전체 사이에 상기한 첨가물과 유전체가 혼재하는 중간 영역을 형성하며, 이에 따라 스크래치법에 의해 계측된 유전체의 임계 박리 하중치를 높이는 공정을 구비하고 있다. 중간 영역은 제1 전기전도체와 유전체의 경계 위의 전체에 걸쳐 존재할 수 있으며 경계 위의 일부에만 존재할 수 있다. 중간 영역에서 상기한 원소는 홑원소 물질로서 존재할 수 있으며 산화물로서 존재할 수 있다. 환언하면, 중간 영역은 상기 원소의 홑원소 물질 또는 상기 원소의 산화물 또는 이들 모두를 포함할 수 있다. 또한, 첨가물 중의 상기 원소와 유전체를 구성하는 유전체 재료가 일부 반응할 수 있다.
충분한 양의 첨가물을 함유하는 중간 영역을 제1 전기전도체와 유전체 사이에 적어도 부분적으로 설치하는 것으로, 중간 영역을 갖지 않는 유전체 소자와 비교하여 높은 임계 박리 하중치를 유전체에 부여할 수 있다.
또한 별도의 측면에서, 본 발명은 유전체 소자의 제조방법에 관한 것이다. 본 방법은,
첨가물을 함유하는 제1 전기전도체를 준비하는 공정,
제1 전기전도체 위에 이러한 첨가물과 다른 재료로 구성되는 유전체를 설치하는 공정 및
제1 전기전도체 및 유전체를 가열하여, 제1 전기전도체와 유전체 사이에 상기한 첨가물과 유전체가 혼재하는 중간 영역을 형성하는 공정을 구비하고 있다. 제1 전기전도체는 Ni로 구성되어 있고 첨가물은 Si를 포함하고 있으며 제1 전기전도체에서 Si의 농도가 10ppm 내지 5000ppm일 수 있다. 중간 영역은 제1 전기전도체와 유전체의 경계 위의 전체에 걸쳐 존재할 수 있으며 경계 위의 일부에만 존재할 수 있다. 중간 영역에서 Si는 홑원소 물질로서 존재할 수 있으며 산화물로서 존재할 수 있다. 환언하면, 중간 영역은 Si의 홑원소 물질 또는 Si의 산화물 또는 이들 모두를 포함할 수 있다.
상기와 같은 농도의 Si가 제1 전기전도체에 함유되어 있으면 제1 전기전도체와, 제1 전기전도체 위에 설치된 유전체를 가열함으로써 중간 영역이 형성되며, 유전체의 밀착성이 충분하게 높아지는 동시에 유전체 위에 제2 전기전도체를 설치하여 콘덴서를 제조할 때에 양호한 전기적 특성이 얻어진다.
적합한
실시예의
설명
이하, 첨부 도면을 참조하면서 본 발명의 실시 형태를 상세하게 설명한다. 또한, 도면의 설명에서 동일한 요소에는 동일한 부호를 붙이며, 중복되는 설명을 생략한다.
도 1은 본 발명의 실시 형태에 따른 유전체 소자(10)의 구조를 도시한 개략 단면도이다. 유전체 소자(10)는 제1 전기전도체인 기재(12)와, 기재(12) 위에 설치된 유전체막(14)을 갖고 있다. 기재(12)는 전기전도성 재료로 구성되는 전기전도체층이다. 유전체막(14)은 유전체 재료로 구성되는 유전체이다. 본 실시 형태 에서는 기재(12)는 Ni박이며, 유전체막(14)은 BST, 즉 티탄산바륨스트론튬(BaSr)TiO3으로 구성되어 있다. 기재(12)는 유전체막(14)을 지지하여 충분한 강도를 확보할 수 있는 정도의 두께를 갖고 있다. 본 실시 형태에서는 기재(12)의 두께는 약 100㎛이며, 유전체막(14)의 두께는 약 500nm이다. Ni박 등의 금속박은 자립할 수 있으므로 유전체막(14)을 지지하는 기재(12)로서 적합하게 사용할 수 있다.
기재(12)와 유전체막(14) 사이에는 중간 영역(16)이 형성되어 있다. 중간 영역(16)에서는 기재(12)를 구성하는 Ni나 유전체막(14)을 구성하는 BST와는 상이한 첨가물이 BST와 혼재하고 있다. 하기하는 바와 같이 이러한 첨가물은 기재(12)에 대한 유전체막(14)의 밀착성을 상승시킨다. 이러한 첨가물은 유전체막(14)의 밀착성을 1.5배 이상으로 높이는 데 충분한 농도로 중간 영역(16)에 함유되어 있는 것이 바람직하다.
이하에서는, 도 2a 내지 도 2c 및 도 3a 및 도 3b를 참조하면서, 유전체 소자(10)의 제조방법을 설명한다. 도 2a에 도시된 바와 같이 우선, 기재(12)로서, 압연법에 의해 제조된 Ni박을 준비한다. 단, 본 발명에서 기재(12)용 금속박의 제법은 압연법에 한정되지 않으며, 다른 방법, 예를 들면, 전해법일 수 있다.
본 실시 형태에서 사용하는 Ni박에는 충분한 양의 Si가 첨가되어 있다. 이러한 Ni박에는 Ti, Mg, Al, P 등의 다른 원소도 첨가되어 있지만, 농도는 Si가 가장 높다. 이들 첨가물은 하기하는 스크래치법에 의해 계측되는 유전체막(14)의 임계 박리 하중치를 1.5배 이상으로 높이는 농도를 갖는 것이 바람직하다. 첨가물의 적합한 농도에 관해서는 이후에 상세하게 설명한다.
계속해서, 도 2b에 도시된 바와 같이 기재(12) 위에 유전체막(14)으로서 BST 박막을 형성하여, 다층 구조체(15)를 제조한다. 본 실시 형태에서는 스퍼터법에 의해 BST를 기재(12) 위에 퇴적시켜 유전체막(14)을 형성한다. 단, 본 발명에서 유전체막(14)의 형성방법은 스퍼터법으로 한정되지 않으며 화학용액법 등의 다른 임의의 방법으로 유전체막(14)을 형성할 수 있다. 여기서는 BST의 조성을 Ba0.7Sr0.3TiO3으로 한다. 단, Ba와 Sr의 조성비는 7:3으로 한정되는 것은 아니며, 다른 조성비를 채용할 수 있다.
다음에 도 2c에 도시된 바와 같이 다층 구조체(15)를 어닐링 로(爐)(20)에 반입하여, 고온의 가스 분위기(25) 속에서 소정의 시간에 걸쳐 가열한다. 이러한 어닐링 처리에 의해 유전체막(14)의 결정성이 개선되는 동시에 기재(12)와 유전체막(14)의 경계 위에 중간 영역(16)이 형성된다[도 3a]. 중간 영역(16)은 유전체막(14)을 구성하는 BST 중에 기재(12) 중의 첨가물이 어닐링 처리에 의해 응집됨으로써 형성된다. 따라서, 중간 영역(16)에서는 이들 첨가물이 BST와 혼재하고 있다.
기재(12), 즉 Ni박의 산화를 방지하기 위해 분위기(25)로서는 환원 분위기, 감압 분위기 또는 감압 환원 분위기를 사용한다. 여기서, 감압 분위기란 1기압(= 101325Pa)보다 낮은 압력을 갖는 분위기를 의미하며, 감압 환원 분위기란 1기압보다 낮은 압력을 갖는 환원 분위기를 의미한다. 유전체막(14)의 결정성을 충분하게 개선하기 위해 분위기(25)의 온도는 400℃ 이상인 것이 바람직하다. 본 실시 형태에서는 분위기(25)의 온도를 800℃로 설정하였다.
중간 영역(16)을 형성함으로써 유전체 소자(10)가 완성된다. 또한, 중간 영역(16)은 기재(12)와 유전체막(14)의 경계 위의 전체에 걸쳐 존재할 수 있으며 경계 위의 일부에만 존재할 수 있다.
유전체막(14)을 구성하는 BST에는 산소가 함유되어 있으므로 어닐링 처리에 의해 Ni박 중의 첨가물이 중간 영역(16)에 응집되면 이의 첨가물은 산소와 결합될 가능성이 있다. 따라서, 중간 영역(16) 중의 첨가물의 적어도 일부는 산화물로서 존재하고 있을 가능성이 높다.
본 발명자 등은 투과형 전자현미경(TEM)을 사용하여 에너지 분산형 X선 분광(EDS)을 실시하며, 유전체 소자(10) 중에서 원소의 분포를 측정하였다. 도 4는 TEM을 사용하여 촬영한 유전체 소자(10)의 단면의 사진이며, 도 5a 내지 도 5d 및 도 6a 내지 도 6d는 동일한 단면에서 측정된 원소의 분포를 나타내고 있다. 도 5a 내지 도 5d에서 (a)는 Ba, (b)는 Ti, (c)는 Sr, (d)는 Si의 분포를 나타내고 있다. 도 6a 내지 도 6d에서 (e)는 Ni, (f)는 P, (g)는 Al, (h)는 O의 분포를 나타내고 있다. 도 5a 내지 도 5d 및 도 6a 내지 도 6d에서는 각 원소가 존재하는 영역이 흰 반점으로 표시되어 있다.
이들 도면에서 알 수 있는 바와 같이, 중간 영역(16)에는 기재(12)의 주성분인 Ni는 거의 존재하지 않으며 BST 중의 각 원소와, Ni박 중의 첨가물인 Si, P 및 Al이 혼재되어 있다. 도 6d의 (h)에 도시된 바와 같이 중간 영역(16)의 전역에 O가 분포하고 있으며, 따라서, 중간 영역(16)에서는 Si, P 및 Al의 대부분이 O와 결합하여 산화물로 되어 있는 것으로 생각된다.
도 7은 도 5a 내지 도 5d 중의 중간 영역(16)의 일부를 확대한 단면의 사진이며, 도 8a 내지 도 8d는 동일한 단면에서 측정된 원소의 분포를 나타내고 있다. 도 8a 내지 도 8d에서 (i)는 Ba, (j)는 Ti, (k)는 Sr, (l)은 Si의 분포를 나타내고 있다. 도 8a 내지 도 8d에서는 각 원소가 존재하는 영역이 흰 반점으로 표시되어 있다.
도 8d의 (i)에 도시된 바와 같이 Si는 편석되지 않고, BST 중의 각 원소와 동일하게 거의 균일하게 분포되어 있다. 따라서, 중간 영역(16)의 적어도 일부에서는 Si와 BST가 반응하는 것으로 생각된다.
본 실시 형태에서는 다시 유전체 소자(10)를 사용하여 박막 콘덴서를 제조한다. 또한, 박막 콘덴서도 유전체 소자의 하나이다. 구체적으로 도 3b의 (e)에 도시된 바와 같이 유전체막(14) 위에 상부 전극(18)을 형성하여, 박막 콘덴서(30)를 수득한다. 본 실시 형태에서는 상부 전극(18)은 Cu로 구성되어 있다. 또한, 박막 콘덴서(30)의 하부 전극으로서 기능하는 것은 Ni박으로 이루어진 기재(12)이다.
본 발명자 등은 다양한 농도의 Si가 첨가된 복수의 Ni 압연박을 준비하여, 상기한 방법에 따라 복수의 유전체 소자(10) 및 박막 콘덴서(30)를 제조하며, 이의 각각에 관해 유전체막(14)의 밀착성과, 박막 콘덴서(30)의 전기적인 특성, 즉 용량 밀도(C/A) 및 리크(leak) 특성을 계측하였다. 또한, 용량 밀도는 [박막 콘덴서(30)의 정전 용량]/[전극(18)의 면적]으로 정의된다.
유전체막(14)의 밀착성은 박막 콘덴서(30)가 아닌 유전체 소자(10)를 사용하여 계측하였다. 이러한 계측은 RHESCA사의 초박막 스크래치 시험기 CSR-02를 사용하여 스크래치법에 의해 실시하였다. 공지된 바와 같이 스크래치법은 일정한 곡율 반경을 갖는 딱딱한 압자를 계측해야 할 막의 표면에 압박 부착하여, 압자에 가하는 하중을 증가시키면서 막의 표면을 세게 긁고, 막의 파괴[예: 하지재(下地材)로부터 막의 박리]가 발생되는 하중치를 측정한다. 이러한 하중치는 「임계 박리 하중치」라고 호칭된다.
또한, 막의 밀착 강도는 이러한 임계 하중치를 사용하여 산출할 수 있다. 즉, 막의 밀착 강도 F는 압자에 의해 형성된 압흔의 주위 테두리부에 작용하는 최대 응력으로서, 다음 수학식 1로 나타낸다.
위의 수학식 1에서,
R은 압자의 곡율 반경이며,
H는 하지재의 브리넬 경도이다.
하기 표 1은 유전체막(14)의 임계 박리 하중치 및 박막 콘덴서(30)의 전기적 특성의 계측 결과를 나타내고 있다.
이 표에서 「리크 특성」은 실온하에 박막 콘덴서(30)의 하부 전극[즉, 기재(12)] 및 상부 전극(18) 사이에 3V의 전압을 인가할 때에 발생하는 리크 전류의 전류밀도를 나타내고 있다. 또한, 「Si 농도」는 Ni박에 첨가된 Si의 홑원소 물질의 농도 또는 Si 산화물의 농도의 Si 원소 환산치를 나타내고 있다.
표 1에 도시된 바와 같이 Ni박에 첨가된 Si의 농도가 0일 때, 즉 Ni박에 Si를 첨가하지 않으며 중간 영역(16) 내에 Si가 존재하지 않을 때, 유전체막(14)의 임계 박리 하중치는 10mN이었다. 이에 대해 Si의 농도가 10ppm인 때에는 임계 박리 하중치가 15mN이며, Si의 농도가 0일 때의 임계 박리 하중치와 비교하여 1.5배로 상승하였다. Si의 농도가 높아짐에 따라 임계 박리 하중치도 상승하여, Si 농도 5000ppm 및 10000ppm을 기초로, 25mN의 임계 박리 하중치가 얻어졌다. 이와 같이 Si가 존재하고 있는 중간 영역을 형성하는 것으로, 지금까지 달성되지 않은 유전체막(14)의 임계 박리 하중치의 1.5배 이상의 향상을 용이하게 실현할 수 있다.
한편, Si의 농도가 5000ppm을 초과하면 유전체막(14)의 임계 박리 하중치는 높지만, 박막 콘덴서(30)의 전기적 특성[보다 구체적으로 용량 밀도(C/A) 및 리크 특성]이 악화된다. 이것은 Si 및 Si 산화물이 유전체막(14) 중으로 확산하며, 경우에 따라 이의 일부가 BST와 반응하여 BST의 유전체로서의 성질을 악화시키기 때문이라고 생각된다.
중간 영역(16)에 의해 유전체막(14)의 밀착성이 향상되는 원인은 현재 시점에서 명백하지 않다. 본 발명자는 이 원인을 해명하기 위해 기재(12)와 동일한 제법에 의해 제작된 Ni 압연박을 어닐링 처리한 후, Ni 압연박의 표면에서 첨가물의 분포를 EPMA(전자 프로브 마이크로 분석기)를 사용하여 분석한다. 도 9a 내지 9c는 EPMA에 의해 측정된 첨가물의 분포를 도시한 개략도이다. 여기서, 도 9a는 Si의 분포를 도시하고 있으며 흰 영역(22)이 Si 농도가 낮은 영역, 반점을 붙인 영역(26)이 Si 농도가 높은 영역을 나타내고 있다. 도 9b는 Al의 분포를 도시하고 있으며 흰 영역(23)이 Al 농도가 낮은 영역, 반점을 붙인 영역(27)이 Al농도가 높은 영역을 도시하고 있다. 도 9c는 P의 분포를 나타내고 있으며 흰 영역(24)이 P 농도가 낮은 영역을 도시하며, 반점을 붙인 영역(28)이 P 농도가 높은 영역을 도시하고 있다. 분석에 사용한 Ni박의 두께는 300㎛이다. 이러한 Ni박을 800℃의 환원 분위기(H2: 5000ppm, Dp= 5O℃)하에 1시간 동안 가열하였다.
도 9a 내지 9c에 따르면 상기한 어닐링 처리에 의해 Ni박의 표면에 첨가물이 석출되며 각 첨가물이 Ni박의 표면 위에서 불균일한 분포를 갖는 것을 알았다. 특히, P는 Ni의 결정 입자계에 따라 선상(線狀)으로 분포하고 있다. 도 9a 내지 9c에는 Ni박 중의 첨가물 중에서 Si, Al 및 P가 도시되어 있지만, 분석결과에 따르면 다른 첨가물도 Ni박의 표면에 석출되어 있다. 첨가물(불순물)의 불균일한 분포에 기인하여, Ni박의 표면에는 첨가물(불순물)에 의해 요철이 형성되어 있을 가능성이 있다. 동일하게, 상기한 유전체 소자(10)에서도, 기재(12)와 유전체막(14)의 경계 위에 첨가물이 불균일하게 응집되는 것으로, 이의 경계 위에 요철이 형성되는 것으로 생각된다. 본 발명자 등은 이러한 요철이 유전체막(14)과 맞물리는 것이 원인으로, 유전체막(14)의 밀착성이 향상될 가능성이 있다고 생각하고 있다.
상기한 다양한 실험 결과로부터, 본 발명자는 다음과 같이 추정한다. 즉, 유전체 소자(10) 및 박막 콘덴서(30)에서 Ni박 중의 Si의 바람직한 농도는 10ppm 내지 5000ppm이다. Ni박 중의 Si의 농도가 10ppm 미만이면 기재(12)와 유전체막(14)의 밀착성을 충분하게 높이는 것이 어려우며, 또한 Si의 농도가 5000ppm을 초과하면 박막 콘덴서(30)의 전기적 특성의 악화가 현저해진다. Si의 농도가 10 내지 5000ppm의 범위 내에 있을 때에는 유전체막(14)의 밀착성을 충분하게 상승시키는 동시에 양호한 전기적 특성을 얻을 수 있다.
Si의 보다 바람직한 농도는 100ppm 내지 1000ppm이다. 상기한 표 1에 따르면 Ni박 중의 Si의 농도가 100ppm 이상이면, 유전체막(14)의 임계 박리 하중치를 2배 이상으로 높일 수 있다. 또한, Ni박 중의 Si의 농도가 1000ppm 이하이면 용량 밀도(C/A)의 악화를 방지할 수 있다.
이와 같이, 본 실시 형태의 유전체 소자(10) 및 박막 콘덴서(30)는 첨가물로서 Si를 포함한 중간 영역(16)을 가지므로 유전체막(14)의 밀착성이 향상된다. Si의 농도를 적절하게 조절함으로써 유전체막(14)의 높은 밀착성을 유지한 채로, 박막 콘덴서(30)의 양호한 전기적 특성을 얻을 수 있다.
이상, 본 발명을 이의 실시 형태에 기초하여 상세하게 설명하였다. 그러나, 본 발명은 상기 실시 형태로 한정되는 것이 아니다. 본 발명은 이의 요지를 일탈하지 않는 범위에서 다양한 변형을 할 수 있다.
본 발명자 등의 발견에 따르면 Si 뿐만 아니라 Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 및 Cr도, 전기전도체에 대한 유전체의 밀착성을 높이는 작용을 갖고 있다. 즉, 전기전도체와 유전체의 경계에 형성되는 중간 영역(16)에는 Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 및 Cr 중의 하나 이상의 원소가 함유될 수 있다. 이들 원소는 유전체의 하지재[상기 실시 형태에서는 기재(12)]에 첨가될 수 있다. 하기의 표 2 내지 표 12는 중간 영역(16)에 각 원소가 함유되어 있는 경우에 유전체막(14)의 임계 박리 하중치 및 박막 콘덴서(30)의 전기적 특성의 계측결과를 기재하고 있다. 계측방법은 표 1에 관련하여 상기한 바와 같다. 이들 표에서 각 원소의 「농도」는 제1 전기전도체에서 당해 원소의 홑원소 물질의 농도 또는 당해 원소의 산화물의 농도의 당해 원소 환산치를 나타내고 있다. 어느 원소에 관해서도, 적절한 농도 범위에서 양호한 임계 박리 하중치 및 박막 콘덴서(30)의 전기적 특성이 얻어지고 있는 것을 알았다.
유전체의 하지재[상기 실시 형태에서는 기재(12)]는 Ni에 한정되지 않으며 Cu나 Al로 구성될 수 있으며 Ni, Cu 또는 Al의 어느 하나를 주성분으로 하는 합금으로 구성될 수 있다. 또한, 유전체는 BST에 한정되는 것은 아니다. 유전체는 산화물일 수 있으며 이의 바람직한 예는 화학식 ABO3의 조성을 갖는 페로브스카이트형의 산화물이다. 페로브스카이트형 산화물의 예로서는 Ba, Sr, Ca, Pb, Ti, Zr 및 Hf 중에서 하나 이상의 원소를 포함하고 있는 산화물을 들 수 있다. 보다 구체적으로 BST 이외에 BT, 즉 티탄산바륨 BaTiO3이나, 티타늄산스트론튬 SrTiO3, (BaSr)(TiZr)O3, BaTiZrO3을 들 수 있다. 유전체는 이들 산화물 중의 하나 이상을 포함할 수 있다. 또한, 상부 전극(18)은 Cu 이외의 금속(예: Pt)이나 합금으로 구성될 수 있다.
상기 실시 형태에서는 유전체막(14)을 지지하는 기재(12)가 박막 콘덴서(30)의 하부 전극을 겸하고 있다. 이 대신에, 도 10에 도시된 바와 같이 제1 전기전도체인 전기전도체층(34) 및 유전체막(14)을 지지하는 기판(32)이 기재로서 설치될 수 있다. 도 10은 이러한 변형이 실시된 유전체 소자(10a)를 도시한 개략단면도이다. 기판(32)은 충분한 두께를 갖고 있으며 전기전도체층(34) 및 유전체막(14)을 지지한다. 환언하면, 기판(32) 및 전기전도체층(34)으로 이루어진 층(12a)이 유전체막(14)을 지지하는 기재로서 기능하고 있다. 유전체막(14) 위에 상부 전극을 설치하여 박막 콘덴서를 형성한 경우, 전기전도체층(34)은 하부 전극으로서 기능한다.
본 발명에 따르면 전기전도체와 유전체와의 밀착성이 우수한 유전체 소자, 및 이의 제조방법을 제공할 수 있다.
Claims (12)
- 제1 전기전도체,당해 제1 전기전도체 위에 설치된 유전체 및이들 제1 전기전도체와 유전체 사이에 위치하고 제1 전기전도체와 유전체 중의 어느 것과도 상이한 첨가물이 유전체와 혼재하는 중간 영역을 구비하며,첨가물이 Si, Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 및 Cr 중의 하나 이상의 원소를 포함하는, 유전체 소자.
- 제1항에 있어서, 첨가물이, 스크래치법에 의한 계측시 유전체의 임계 박리 하중치를 높이는 농도를 상기 중간 영역에서 갖는, 유전체 소자.
- 제1항에 있어서, 제1 전기전도체가 Ni, Cu 또는 Al, 또는 이들 중 어느 하나를 주성분으로 하는 합금으로 구성되는, 유전체 소자.
- 제1항에 있어서, 첨가물이 상기 원소의 산화물을 포함하는, 유전체 소자.
- 제1항에 있어서, 유전체 위에 설치된 제2 전기전도체를 추가로 구비하고, 제1 전기전도체가 첨가물을 함유하며, 제1 전기전도체에서의 원소의 농도가, 원소가 Si인 경우, 10ppm 내지 5000ppm이고, 원소가 Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 또는 Cr인 경우, 10ppm 내지 3000ppm인, 유전체 소자.
- 제1항에 있어서, 제1 전기전도체가 Ni로 구성되는 동시에 첨가물을 함유하고, 첨가물이 Si를 포함하고, 제1 전기전도체에서 Si의 농도가 10ppm 내지 5000ppm인, 유전체 소자.
- 제1항에 있어서, 유전체가 산화물인, 유전체 소자.
- 제7항에 있어서, 유전체가 페로브스카이트(perovskite) 구조를 갖고, Ba, Sr, Ca, Pb, Ti, Zr 및 Hf 중의 하나 이상의 원소를 포함하는, 유전체 소자.
- 제1항에 있어서, 제1 전기전도체가 금속박인, 유전체 소자.
- 제1항 내지 제9항 중의 어느 한 항에 있어서, 제1 전기전도체 및 유전체를 지지하는 기재를 추가로 구비하는, 유전체 소자.
- Si, Al, P, Mg, Mn, Y, V, Mo, Co, Nb, Fe 및 Cr 중의 하나 이상의 원소를 첨가물로서 포함하는 제1 전기전도체를 준비하는 공정,제1 전기전도체 위에 첨가물과 상이한 재료로 구성되는 유전체를 설치하는 공정 및제1 전기전도체 및 유전체를 가열하여, 제1 전기전도체와 유전체 사이에 첨가물과 유전체가 혼재하는 중간 영역을 형성하며, 이에 따라 스크래치법에 의한 계측시 유전체의 임계 박리 하중치를 높이는 공정을 구비하는, 유전체 소자의 제조방법.
- 첨가물을 포함하는 제1 전기전도체를 준비하는 공정,제1 전기전도체 위에 첨가물과 상이한 재료로 구성되는 유전체를 설치하는 공정 및제1 전기전도체 및 유전체를 가열하여, 제1 전기전도체와 유전체 사이에 첨가물과 유전체가 혼재하는 중간 영역을 형성하는 공정을 구비하고,제1 전기전도체가 Ni로 구성되고, 첨가물이 Si를 포함하며, 제1 전기전도체에서 Si의 농도가 10ppm 내지 5000ppm인, 유전체 소자의 제조방법.
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