KR101227091B1 - 발효 쑥초액 및 탄화 쑥초액을 이용한 식품첨가물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 쑥류인 황해쑥, 참쑥, 인진쑥, 뜸쑥, 개쑥, 익모초 등을 이용하여 탄화공정을 이용한 쑥초액의 제조방법, 이 쑥초액을 이용한 식품첨가물 및 피부외용 의약품에 관한 것이다.

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Description

발효 쑥초액 및 탄화 쑥초액을 이용한 식품첨가물 {Food additive agents using worm-fermented liquid or worm wood-carbonized liquid}

제 1도는 탄화 쑥초액의 제조 공정을 나타낸다.

제 2도는 쑥초액 성분분리: 유기산 및 알코올 함량비율(％).

제 3도는 쑥초액 성분분리: 유기산 함량비율(％) 대표(참쑥)의 그래프

제 4도는 쑥초액 성분분리: 알코올 함량비율(％) 대표(참쑥)의 그래프

제 5도는 쑥초액 성분을 이용한 키토산 혼합약제의 IR, NMR 스펙트럼

본 발명은 들이나 뚝 그리고 야산등지에서 자생하는 쑥 등을 탄화 공정을 이용하여 열적 분해 및 결합에 따른 탄화공정으로 생성되는 쑥 줄기 및 잎 등을 이용한 쑥초액 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 음용이 가능한 쑥초액 및 피부 외용 의약품 부외 품 및 그의 제조방법에 관한 것이다.

필요한 원료 수급현상이나 원가절감에 따른 자원 확보 측면에서 보면 산야 전국적으로 자생하는 쑥은 종류가 다양하고 한방에서 약효 효능이 광B2, C 등과 철분, 칼슘, 칼륨, 인 등의 미네랄이 풍부한 알칼리성 식품이어서 산성화된 현대인의 체질 개선에 좋다. 또한 항암 작용을 하는 엽록소가 많아, 꾸준히 먹으면 암을 예방할 수 있다. 특히 피부 건조와 호흡기 질환, 알레르기성 증상을 예방, 치료하는 등 환절기 식품 중 으뜸으로 꼽힌다.

'민약 요법'에 수록된 약쑥의 작용을 보면 간염, 고혈압, 중풍, 두통, 복통, 땀띠, 습진, 신경통, 타박상, 편도선염, 요통, 치질 등 매우 다양한 질병에 효능이 있다. '동의보감'에는 따뜻한 성질을 가지고 있으며 위장과 간장, 신장의 기능을 강화하여 복통 치료에 좋다고 적혀 있다. 피를 맑게 하는 효과와 살균, 진통, 소염 등의 작용은 과학으로도 확인된 쑥의 효능이다. 특히 쑥은 냉·대하, 생리통 등 부인병에 탁월한 효과가 있다. 또한 지혈작용이 있어, 코피가 날 때 생 쑥을 비벼서 콧구멍을 막거나 베였을 때 상처에 붙이면 피가 곧 멈춘다. 그 밖에 해열, 해독, 구충 작용을 하며 생즙은 혈압 강화와 소화 촉진, 소염 작용이 있는 것으로 알려져 있다.

우리나라에는 20여 종의 쑥이 있다. 그 중 약으로 쓰는 것은 황해쑥, 참쑥, 으뜸으로 한다. 쑥 채취하는 시기도 중요한데 단오 무렵에 채취해 그늘에서 곰팡이가 피지 않게 말려야 한다. 인진(더위지기)의 일반성분은 가용성 무질소 함량이 가장 많고, 그 다음은 조단백 함량이 많다. 이는 농진청 식품성 분포에 나타난 결과와도 같다. 무기성분은 K, Ca이 많았고 타 식품에 비해 Fe 함량이 많았다. 주요 성분인 쿠마리, 콜로로겐산 등은 항암작용을 한다. 그러나 특히 칼륨의 함량이 높아 해로운 나트륨성분을 배출시킨다. 쑥은 식용으로 이용하는 한약제이다. 쑥의 주성분은 비타민 A와 B1, C이다.

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일반적으로, 기존 목초 액은 나무의 탄화과정에서 발생되는 연기를 냉각시켜 얻어지는 액체를 장시간 숙성시키고 정제하여 얻어지는 액으로, 주성분은 초산이고, 약 200여종의 각종 산이 혼합된 조성물이다. 이러한 목초액은 예전에는 사료, 피부병 치료제 등으로 사용되었지만, 현재에는 당료, 간질환, 변비 등의 질환을 해결하는 등 여러 가지 건강 분야에서 효능을 나타내고 있다. 그러나 이러한 목초액은 타르, 페놀, 벤조 피렌등과 같이 인체에 유해한 물질이 혼합되어 있고. 상술한 바와 같이 강한 초산이므로, 음용하였을 때 상당한 부작용이 발생되고 있다. 더욱이, 현재 음용할 수 있도록 여러 과정을 거처 정제된 목초액의 경우 역시, 식품 안정청 허가를 얻었음에도 불구하고, 음용하였을 때 역겨운 연기 냄새와, 속이 쓰린 증상이 자주 발생되는 등 문제점이 발생되었다.

이러한 가운데, 현재의 목초액은 1 내지 2％ 정도 물에 희석하여 음용하도록 되어 있는데, 실질적으로 1 내지 2％를 음용하는 것은 효능이 그리 없다. 그렇다고, 5％ 이상을 희석하는 경우는 상술한 바와 같은 문제점이 발생되므로, 이 역시 음용할 수 없다. 특히 쑥 류 주성분은 탄수화물 등의 성분(70-75％)과 기타 유기 아미노산, 미네랄, 비타민이 함유되어 있으며, 주로 식용, 사료, 음료, 의약품원료 등으로 이용되고 있다. 특히 쑥류는 식용으로만 오랫동안 이용해오고 있으며, 특히 최근에는 거의 방치되거나 버려지고 있다.

그래서 본 발명자는 폐자원 활용으로 쑥의 탄화공정으로 생성된 유효성분인 알콜류와 유기산류 등을 추출하고 정제, 분리하여 식용 및 응용방법을 연구하였다. 그 결과 쑥 종류 7가지 종류별로 세부 탄화공정을 거쳐 생성된 성분들을 분리 정제하고 일반 유기산류와 알콜류를 비교 분석을 하였다. 그리고 이들 구성 성분들의 살균력 측정과 의료용으로 활용할 수 있는 응용방법에 대해서 연구하였다.

특히 쑥류를 탄화시켜서 생성된 쑥초액은 그 구성성분이 기존 나무로부터 얻은 목초액과는 달리 구성성분이 다르며 성분 함량이 크게 다르다고 할 수이다. 특히 주목할 만한 것은 쑥초액은 메탄올 함량이 매우 낮아 손쉽게 정제할 수 있다는 특징이 있다. 그리고 이를 이용한 항균 시험 결과 항균 활성도가 매우 우수하며 기존 고순도 정제 목초액과의 함량성분 비료를 비교하여 그 특성과 우수성을 확인하였다. 특히 쑥초액을 이용하여 음식의 잡냄새를 제거하고 고기의 육질을 부드럽게 하며, 항균 효능 효과가 우수하며 그리고 맛을 향상시키는 훈제 효과가 있는 식품첨가물을 제공한다.

쑥초액은 건조된 쑥류의 잎, 줄기 등을 탄화시킬 때 발생되는 연기를 포집하여 급속 냉각시켜 생성되는 쑥초액을 다시 6∼12개월 동안 정치(定置) 또는 증류(蒸溜)시켜 만든 것으로 성분은 80∼90％가 물, 나머지는 초산 등 200종류 이상의 유기물, 화합물을 함유하고 있으며 한약제 쑥의 독특한 스모크 향을 지닌다. 쑥초액은 초산을 주성분으로 하는 pH2∼3의 산성액체로 식물이나 동물 등의 체내 침투성, 흡수성이 뛰어난 특징을 갖는다. 특히 200여종 이상의 유기물이 함유된 정제된 쑥초액을 상온에서 1개월 이상 보관하였는데도 대장균이나 일반세균이 전혀 검출되지 않았는데 이는 정제된 쑥초액 자체에 균성장 억제 기능이 있음을 보여준다.

상기와 같은 쑥초액은 용도가 매우 다양하나 현재까지는 개발한 예가 없었으나 본 발명자의 연구결과 식품 첨가물과 의약품 및 의약품 부외 품으로서의 용도가 밝혀졌다. 특히 최근 쑥초액과는 달리 기존에 개발되어 현재 시판되고 있는 목초액은 병충해구제, 방부제, 퇴비, 탈취제, 응고제, 염색조제, 도료용으로 사용되고, 쑥초액의 추출물로는 의약, 농약, 식품, 가공용 첨가제, 사료첨가제, 향료, 공업화학원료 등으로 널리 사용되고 있는 실정이다. 그러나 정치 분리한 기존 나무에 의한 목초액에는 여전히 목타르, 페놀, 메탄올, 크레졸, 벤조피렌 등의 유해성분이 함유되어 있어, 이를 식용으로 사용하려면 특수한 공정을 거쳐 모든 유해성분을 제거한 뒤 안전성이 확보된 상태에서 음용되어야 한다.

그러나 쑥류를 이용한 탄화에 따른 쑥초액은 기존의 잘 정제된 목초액과는 달리 상기 유해성분이 없거나 작고 특히 목초액에 다량 존재하는 메탄올 성분이 낮은 것이 특징이다. 이러한 메탄올은 체내에 들어가서 독성을 야기하는 것으로 알려졌다. 그러나 쑥초액은 메탄올 함량이 매우 낮고 식품으로 사용하는 원료를 사용하는 것으로 기존 목제 등을 탄화시켜서 얻는 식용 목적으로 정제한 기존의 목초액 보다 크게 안정적이라 할 수 있다. 이러한 증거는 그동안 유해성분이 제거된 기존의 목초액을 얻고자 다양한 연구가 있어 왔다.
예를 들면, 대한민국 특허공보 등록번호 제10-212472호에는 기존 목초액에 함유되어 있는 메탄올 및 페놀류 등의 유해성분을 제거하는 방법이 기재되어 있으며, 대한민국 공개특허공보 공개번호 제1998-95호에는 목재 탄화과정에서 생성되는 목탄가스를 채취한 후에 이를 정제하여 음용 가능한 목초액을 제조하는 음용 목초액의 제조방법이 기술되어 있으나, 상기와 같은 종래의 기술들은 목초액을 제조하는 기술이 복잡할 뿐 아니라 유해성분이 충분히 제거되지 못하여 실제로 활용되지 못하는 문제점이 있어 왔다.

따라서 본 발명에서는 처음으로 쑥류를 종류별 또는 혼합으로 잘 세척하고 건조하여 특정한 로에서 연소시켜 발생하는 습윤성 증기를 냉각방법으로 수집한 다음 이를 정제하여 기존의 일반 나무 목초액과 비교한 다음 이들의 화학적 성분을 확인 분석하고 특히 쑥초액에는 개미산이나 메탄올 같은 유해독성 성분이 기존 목초액보다 훨씬 감소되거나 없으며 또한 향미 향취가 우수하여 식품 첨가제 및 식품 보존제로 활용할 수 있을 뿐만 아니라 의약품 부외 품으로 활용이 가능함을 밝혀냈다.
또한 본 발명에서 사용하는 키토산은 분자량에 관계없이 사용할 수 있으나, 대체로 분자량 사용범위는 200-100,000이다. 본 발명에서는 천연고분자로서 게, 새우 등의 갑각류로부터 키틴(chitin)을 탈아세틸화시켜 만든 키토산을 사용하였다. 전부터, 게, 새우 등을 건조, 분쇄하여 갑각류의 외피에 존재하고 있는 키틴이나 키토산 등이 향균 작용, 생체세포에 대한 친화성을 이용한 인조피부, 생체흡수성 봉합사 및 화장품 재료, 물 처리제, 식품첨가제 등에 이용되고 있다.

본 발명은 기존 나무 목초액의 문제점을 해소하고, 또 들녘에 서식하고 자라는 쑥은 많은 자원이 번식하여 채취로 인한 원료확보는 자연적으로 재생됨으로서 나무 벌목으로 인한 생태계 훼손 문제는 없다고 할 수 있다. 특히 한방에서는 피부위에 쑥을 올려놓고 불을 붙여 연소과정을 함으로써 쑥에 함유하고 있는 쑥 탄화에 의한 약제 효능을 오랜 전통으로 활용하였다. 그래서 이러한 폐자원 등을 이용하여 쑥 속에 들어있는 많은 화학적 성분과 구성당 그리고 미네랄 등을 이용하여 탄화공정을 수반함으로서 일반 발효나 화학적 합성으로 얻을 수 없는 새로운 화학물질을 얻을 수 있으며 특히 기존의 나무에 의한 목초액의 성분과는 달리 크게 효능 효과가 있는 것으로 식품 첨가제 및 의약품 원료로 활용하는 약용 쑥초 액의 활용도를 높일 수 있는데 그 목적이 있다.

본 발명의 다른 목적은 기존 목초 액에 함유되어 있는 메틸알코올 등의 유해성분이 낮은 식품으로 이용되고 있는 폐자원 활용 쑥류 탄화를 이용한 보다 안전성이 확보된 식품첨가제를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 식품첨가 시 맛을 좋게 할 뿐 아니라 인체에 섭취되어 다양한 효능을 나타내는 쑥초액을 이용한 식품첨가물 및 의약품 부외품의 제조방법을 제공하는 것이다.

이에 본 발명자는 전술한 종래의 나무 목초액 조성물의 문제점을 해결하기 위해 예의 연구한 결과, 기존의 먹을 수 있는 산야에 있는 풍부한 쑥류에서 쑥류 탄화 성분을 얻은 분획물질을 얻고 또 이를 이용하기 위한 간단한 방법으로 우유, 및 기타 숭늉(누룽지 삶은 물)에 적용하여 우유와 숭늉의 항산화제나 보존제 대신 항균 활성도를 확인한 결과 그 효능이 현저하게 증가되고 저장성 및 안정성을 크게 증가시켰다. 그리고 0.01 내지 10.0％을 함유하는 희석음료를 기준으로 하여 검토하였다. 그리고 특히 쑥초액을 0.05-2.0％를 이용하여 수용성 키토산과의 혼합으로 얼굴 부위의 여드름 치료와 발 무좀을 치료하는 효능을 확인하였다.

본 발명은 황해쑥, 참쑥, 인진쑥, 뜸쑥, 개쑥, 및 익모초로 이루어진 그룹 중에서 선택된 1종 또는 그 이상의 건조 쑥류를 고운 황토 가마에 일정량 적재하고 1200℃이상의 온도로 태우는 탄화공정, 이때 발산되는 연기를 포집하고 급속 냉각시켜서 진한 황갈색의 수분을 채취하고, 채취된 수분을 증류기에 투입하고 약 85 내지 95℃ 정도로 가열하여 유해물질이 1차 제거된 쑥초액을 다시 12시간 이상 방치한 다음 다시 온도를 90 내지 100℃로 될 때까지 가열하고 식힌 후 여과기로 거르는 여과공정, 상기 여과된 쑥초액을 증류기에 투입하여 불순물이 제거된 순수한 액체를 얻는 증류공정을 포함하는 쑥초액의 제조방법을 제공한다.

본 발명은 또한 상기 쑥초 원액을 이용하여 장기간 방치하여 침전 층을 이용하여 1차 분리한 후 유해물질을 제거하기 위하여 상기 증류 공정에서 생성된 증류액을 미세 여과막이 구비된 울트라 여과기를 통과한 증류액을 활성탄과 규조토 필터가 구비된 세라믹 여과기로 이송하여, 증류액 내의 유해 성분이 흡착되도록 하는 여과 공정과 상기 여과기를 통과한 증류액을 교반기로 이송하여, 3차 정제 공정 후의 증류액을 마이크로 필터로 여과시키게 되면, 증류액 내의 불순물과 유해 성분이 제거되어, 메틸알코올 함량이 섭취 허용량인 40ppm 이하인 쑥초액의 제조방법을 제공한다.

본 발명은 또한 알코올과 상기 쑥초액 및/또는 키토산의 혼합물로 된 피부외용 의약품을 제공한다.

본 발명은 또한 상기 쑥초액을 함유하는 식품첨가물을 제공한다.

본 발명은 또한 쑥류를 탄화시켜서 발생되는 연기 중에 혼합되어 있는 유기화합물 등을 냉각시킨 후 90∼100℃까지 가열하고 식힌 후 여과기로 걸러 액상만을 분리한 준비된 쑥초액을 증류기에 투입하여 얻어지는 것을 특징으로 하는 쑥초액을 이용한 식품첨가물을 제공한다.

본 발명에 따르면, 건조 쑥류로서 황해쑥, 참쑥, 인진쑥, 뜸쑥, 개쑥, 익모초 등으로 이용하여 건조하고 이를 탄화공정으로 처리하여 탄화공정에 의한 훈연 기체중의 화합물을 냉각시켜 쑥초액을 만드는 방법과 이들의 항균효능 결과에 따른 식품 첨가물 및 피부외용 의약품에 제공된다. 탄화 쑥초액을 증류, 여과하도록 한 정제 공정에 있어서, 먼저, 쑥초액 원액을 만들기 위해서는 건조 쑥을 고운 황토 가마에 일정량 적재하고 1200℃ 이상의 온도로 연소시킨다. 공기 공급은 불길이 꺼지지 않고 유지될 정도로 조정하여 쑥류를 탄화시킨다. 이때 발산되는 연기를 포집하여 급속냉각 시켜서 수분을 채취한다. 채취된 수분은 진한 황갈색으로, 타르, 메탄올, 에탄올 기타 유기산 및 알콜류 성분이 많다.

유해물질을 제거하기 위하여 상기 채취한 쑥초액을 수개월에서 1년 정도 장기간 용기에 넣어 정치(定置)시킨다.
쑥초액에 함유된 성분의 비중에 의해서 상, 중, 하의 세 층으로 분리되며 중층에는 쑥초액이 상, 하층에는 경유질과 타르로 분리된다.

그러나 상기와 같이 정치 분리된 쑥초액에는 기존 목초액에서 발생되는 목타르 등의 유해성분이 없거나 소량 함유되어 있다. 그래서 이를 식용으로 사용하기 위해 추출된 쑥초액을 특수한 증류기에 투입시키고 증류시켜 유해성분을 모두 제거하여 안전성을 확보하는 것이 중요하다. 처음의 쑥초액은 적갈색(호박색)을 나타내 는데 목타르 등의 유해성분이 완전히 제거된 상태의 쑥초액은 엷은 노란색 도는 옅은 갈색을 띠는 투명한 액체가 된다.

본 발명공정 중 건조 쑥류를 탄화시키고 이때 발산되는 연기중의 구성분을 냉각장치를 이용하여 냉각시켜 얻은 탄화 쑥초액(이하 쑥초액이라 명칭함)을 증류, 여과하도록 한 정제 공정에 있어서, 쑥초액을 보일러를 통해 적정 온도로 가열하고, 쑥초액에서 발생하는 증기를 응축기에서 응축시켜, 폐액을 분리하고 증류액을 추출하며, 메탄올이나 페놀 등의 유해성분을 제거하도록 하는 증류 공정(D)과; 상기 증류 공정에서 생성된 증류액을 미세 여과막이 구비된 울트라 여과기를 순환시켜 증류액 내의 불순물을 여과시키도록 하고, 울트라 여과기를 통과한 증류액을 활성탄과 규조토 필터가 구비된 세라믹 여과기로 이송하여, 증류액내의 유해 성분이 흡착되도록 하는 여과 공정(F)과; 상기 여과기를 통과한 증류액을 교반기로 이송하여, 대략 2시간 가량 교반시키도록 하고, 메탄올이나 페놀 등의 기타 유해성분을 제거하도록 하는 교반 공정 그리고, 불순물을 여과하는 미세 여과 막을 구비한 울트라 여과기와, 증류액의 유해 성분을 흡착, 탈취하는 활성탄과 규조토 필터를 구비한 세라믹 여과기로 구성된다.

마감 공정에서 3차 정제 공정 후의 증류 액을 마이크로 필터로 여과시키게 되면, 증류액 내의 불순물과 유해 성분이 제거되어, 일반인이 안심하고 음용할 수 있다. 본 발명의 쑥초액 증류 방법과 장치를 통하여 정제된 증류액의 유해성분 함량을 기존의 증류액과 비교해보면 다음과 같다.

표-1

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이러한 쑥초액은 유해 성분들이 다량 제거되었으므로, 5 내지 10％정도까지 음용하여도 문제가 발생되지 않는다.

본 발명에 따르면 쑥초액을 이용한 키토산 함유 항균제 조성물이 제공된다. 여기에서 사용하는 키토산은 분자량에 관계없이 사용할 수 있으나, 대체로 분자량 사용범위는 200∼100,000이다.

본 발명에서는 갑각류의 외피에 존재하는 키토산이 향균작용, 생체세포에 대한 친화성을 이용한 인조피부, 생체 흡수성 봉합사 및 화장품 재료, 물 처리제, 식품첨가제 등에 이용되고 있다. 분자량은 300∼200,000인 분포를 갖는 키토산을 쑥초액 수용액에 용해시켜 최종농도가 0.15％ 되게 하였다. 이 농도로 신발 안쪽에 하루 1회씩 3일간 분무한 결과 악취가 없었으며 또한 무좀 발에 살포한 결과 무좀균이 없어짐을 확인하였다. 특히 여드름이 발생한 피부에 같은 농도로 바른 결과 1회 치료로 거의 없어짐을 확인하였다. 특히 같은 농도로 숭늉과 우유에 처리하여 날짜 간격으로 처리 결과를 확인한 결과 보존기간이 넣지 않는 시료에 비해 현저하게 보존기간이 증가되었다.

본 발명은 천연 쑥초액 0.01 내지 10.0 중량％를 함유함을 특징으로 하는 식품의 항산화제나 보존제 대신 항균 활성도를 증가시키고 저장성 및 안정성을 크게 증가 시켰다. 그리고 특히 쑥초액을 0.01-10.0 ％, 바람직하게는 0.02-0.2％를 이용하여 수용성 키토산과의 혼합으로 여드름 치료와 발무좀을 치료하는 효능을 확인하였다.

이하, 본 발명을 실시예에 의거하여 구체적으로 설명하지만 이들로 본 발명의 기술적 범위가 제한되는 것은 아니다.

실시예

전남 완도군 일대에 자생하고 있는 쑥류인 황해쑥, 참쑥, 인진쑥, 뜸쑥, 개쑥, 익모초 등을 건조하여 기존의 일반 로를 이용하여 회수한 기체원료를 응축하여 측정하였다. 첨가된 대상 시료는 숭늉, 우유, 키토산 등을 이용하여 농도별로 선택하여 첨가 실험을 하였다.

분석조건

1. 유기산 분석 조건

- 기기: 유기산 전용 분석 장치(LC10A Series, Shimadzu, Japan)

- 칼럼 : Shim-pack SCR-102H (300mm*8.8mm i.d, Supelco, USA); two columns in series (같은 2개 컬럼이 장착)

- 유동상: 4mM p-톨루엔설폰산

- Flow rate: 0.8mL/min

- 오븐 온도: 43℃

- Reagent: 4mM p-톨루엔 설폰산 및 100uM EDTA를 함유한 16mM 비스-트리스 수용액

- Reagent flow rate: 0.8mL/min

- Detector Cell Temp. : 46℃

- Detector: Electrolytic conductivity

2. 알코올 분석 조건

- 기기: 기체 크로마토그래피 (17A, Shimadzu, Japan)

- 칼럼 : Supelco wax-10 capillary column (30m*0.25mm*0.25um, Supelco, USA)

- 오븐온도: 50℃에서 5min유지 후 분당 3℃씩 110℃ 승온 후, 분당 20℃씩 220℃까지 단계적으로 올려 분석

- Injection Temp.: 220℃

- Detector Temp.: 220℃

- Flow rate (He gas): 1.0 mL/min

- Split ratio: 80:1

2). 탄화공정

본 발명에 따르면 건조 쑥류를 탄화시켜 발생되는 연기 중의 구성분을 냉각장치를 이용하여 얻은 탄화 쑥초액(이하 쑥초액이라 명칭함)을 증류, 여과하도록 한 정제 공정에 있어서, 먼저, 쑥초액 원액을 만들기 위해서는 건조 쑥을 고운 황토 가마에 일정량 적재하고 1200℃ 이상의 온도로 연소시킨다. 공기 공급은 불길이 꺼지지 않고 유지될 정도로 조정하여 쑥류를 탄화시킨다. 이때 발산되는 연기를 포집하여 급속냉각 시켜서 수분을 채취한다. 채취된 수분은 진한 황갈색으로, 타르, 메탄올, 에탄올 기타 유기산 및 알콜류 성분이 많다.

유해물질을 제거하기 위하여 상기 채취한 쑥초액을 수개월에서 1년 정도 장기간 용기에 넣어 정치(定置)시킨다. 쑥초액에 함유된 성분의 비중에 의해서 상, 중, 하의 세 층으로 분리되며 중층에는 쑥초액이 상, 하층에는 경유질과 타르로 분리된다. 그러나 상기와 같이 정치 분리된 쑥초액에는 기존 목초액에서 발생되는 목타르 등의 유해성분이 없거나 소량 함유되어 있다. 그래서 이를 식용으로 사용하기 위해 추출된 쑥초액을 특수한 증류기에 투입시키고 증류시켜 유해성분을 모두 제거하여 안전성을 확보하는 것이 중요하다. 처음의 쑥초액은 적갈색(호박색)을 나타내는데 목타르 등의 유해성분이 완전히 제거된 상태의 쑥초액은 엷은 노란색 또는 옅은 갈색을 띠는 투명한 액체가 된다.

본 발명공정 중 건조 쑥류를 탄화시켜 발생되는 연기중의 구성분을 냉각장치를 이용하여 얻은 탄화 쑥초액(이하 쑥초액이라 명칭함)을 증류, 여과하도록 한 정제 공정에 있어서, 쑥초액을 보일러를 통해 적정 온도로 가열하고, 쑥초액에서 발생하는 증기를 응축기에서 응축시켜, 폐액을 분리하고 증류액을 추출하며, 메탄올이나 페놀 등의 유해성분을 제거하도록 하는 증류공정(D)과; 미세여과 막을 구비한 울트라 여과기와, 증류액의 유해 성분을 흡착, 탈취하는 활성탄과 규조토 필터를 구비한 세라믹 여과기로 구성된다.

실시예 1 - 탄화공정에 의한 쑥초액 원액 제조

쑥류인 황해쑥, 참쑥, 인진쑥, 뜸쑥, 개쑥, 익모초 등의 건조 쑥류를 고운 황토 가마에 일정량 적재하고 약 1200℃에서 태운다. 불은 소화되지 않고 불길이 유지될 정도로 적정량의 공기가 공급되게 조정하여 참나무를 탄화시켰다. 이때, 발산되는 연기를 포집하고 급속냉각 시켜서 진한 황갈색의 수분을 채취하였다. 상기 채취된 수분을 증류기에 투입하고 90℃의 온도로 12시간 가열하여 유해물질이 1차 제거된 쑥초액 원액을 준비하였다.

실시예 2

원액을 이용하여 유해물질을 제거하기 위하여 상기 채취한 쑥초액을 수개월에서 1년 정도 장기간 용기에 넣어 정치(定置)시킨다. 쑥초액에 함유된 성분의 비중에 의해서 상, 중, 하의 세 층으로 분리되며 중층에는 쑥초액이상, 하층에는 경유질과 타르로 분리된다. 그러나 상기와 같이 정치 분리된 쑥초액에는 기존 목초 액에서 발생되는 목타르 등의 유해성분이 없거나 소량 함유되어 있다. 그래서 이를 식용으로 사용하기 위해 추출된 쑥초액을 특수한 증류기에 투입시키고 증류시켜 유해성분을 모두 제거하여 안전성을 확보하는 것이 중요하다. 처음의 쑥초액은 적갈색(호박색)을 나타내는데 목타르 등의 유해성분이 완전히 제거된 상태의 쑥초액은 엷은 노란색 또는 옅은 갈색을 띠는 투명한 액체가 된다.

실시예 3

실시예 1 또는 2에서 제조된 쑥초액을 보일러를 통해 적정 온도로 가열하고, 쑥초액에서 발생하는 증기를 응축기에서 응축시켜, 폐액을 분리하고 증류액을 추출하며, 메탄올이나 페놀 등의 유해성분을 제거하도록 하는 증류 공정과 상기 증류 공정에서 생성된 증류액을 미세 여과막이 구비된 울트라 여과기를 순환시켜 증류액 내의 불순물을 여과시키도록 하고, 울트라 여과기를 통과한 증류액을 활성탄과 규조토 필터가 구비된 세라믹 여과기로 이송하여, 증류액내의 유해 성분이 흡착되도록 하는 여과 공정과 상기 여과기를 통과한 증류액을 교반기로 이송하여, 대략 2시간가량 교반시키도록 하고, 메탄올이나 페놀 등의 기타 유해성분을 제거하도록 하는 교반 공정 그리고, 불순물을 여과하는 미세 여과막을 구비한 울트라 여과기와, 증류액의 유해 성분을 흡착, 탈취하는 활성탄과 규조토 필터를 구비한 세라믹 여과기로 구성된다. 상기 마감 공정에서 3차 정제 공정 후의 증류액을 마이크로 필터로 여과시키게 되면, 증류액 내의 불순물과 유해 성분이 제거되어, 메틸알코올 함량이 섭취 허용량인 40ppm 이하로 나타나 안심하고 복용가능하다.

실시예 4

실시예 3으로부터 제조된 쑥초액을 이용하여 소고기 불고기를 만들었다. 소고기 200g 양념에 쑥초액 10mg을 물 50cc로 희석하여 넣었다. 이렇게 만든 불고기는 고기 특유의 고기 냄새가 제거되었으며 육질이 매우 부드러웠고 약간의 스모그 향과 함께 좋은 맛을 냈다.

실시예 5

에탄올 -----------------------------------30mL

쑥초액(pH 2.18)---------------------------70mL

실시예 6

에탄올-----------------------------------91mL

젖산-------------------------------------9 mL

(pH 3.6으로 조정)

실시예 7

에탄올------------------------------------25mL

쑥초액(pH 2.18)---------------------------70mL

젖산--------------------------------------5mL

(pH 3.6으로 조정)

실시예 8

에탄올--------------------------------------20mL

쑥초액(pH 2.18)-----------------------------74mL

젖산----------------------------------------5g

자몽종자 추출물-----------------------------1g

(pH 3.6으로 조정)

실시예 9 pH에 따른 무좀치료 효과

쑥초액 (2.18), 젖산, 옥살산, 구연산, 주석산 각각 9.9％ 및 숙신산 5％에 각각 에탄올을 20％로 첨가하고, 수산화나트륨으로 pH 3.0, pH 3,6, pH 4.0의 용액을 제조하였다, 이 혼합액을 발 무좀 환자 18명에게 각각 1시간 동안 발을 침지시킨 후의 치료효과를 나타냈다, 침지 후 1개월 동안 조사한 결과 pH 4.0혼합물에 침지한 경우는 모두 재발하였으나, pH 3.6의 혼합물에서는 모두 재발하지 않았다. 따라서 에탄올이 첨가되면 pH 3.6이내면 무좀이 치료되는 것으로 나타났다.

실시예 10 쑥초액의 무좀균에 대한 살균효과

무좀균 트리코파이톤 루브룸 균을 배양하여 포자를 만들었다, 쑥초액(pH 2.18)과 여기에 에탄올 20％로 첨가한 혼합액을 염산과 수산화나트륨으로 각 pH로 조정하였다. 여기에 포자 현탁액을 넣고 60분 정치한 후 포자의 사멸 정도를 보았다. 대조군은 페트리디쉬 한 개당 250개 콜로니가 되도록 균농도를 정하였다. 그 결과는 하기 표 2에 나타낸다.

표 2. 무좀균 초자의 생존비율(％)

쑥초액(pH 2.18)에서의 사멸율은 50％이며, 혼합액은 동일 pH에서는 80％로 나타났고, pH 3.25에서 50％의 사멸율을 보여 에탄올의 첨가가 얼마나 효과적인가를 알 수 있었다. 에탄올과 유기산 혼합물의 pH 3.6에서 효과가 있으므로 사멸율로 보면 사멸율이 40％정도면 무좀이 치료되는 것으로 나타났다. 그리고 쑥초액을 수산화나트륨으로 pH를 올렸던바 pH 4.0초과에서는 거의 살균력이 없었다. 따라서 무좀균의 살균력은 pH에 주로 의존하는 것을 알았다. 다른 유기산들도 종류에 따라 다소 차이는 있으나 같은 경향을 보였다.

실시예 11 각 물질의 트리코파이톤 루브룸 포자에 대한 살균효과

각종 용액에 실험예 2와 같이 하여 포자현탁액을 넣고 60분 정치한 후 포자의 사멸정도를 보았다. 결과는 도2와 같다. 에탄올에서는 60분 처리군에서 pH가 올라갈수록 급격히 살균효과가 떨어지는 것을 알 수 있으며, 무좀 치료제로 시판되는 pH 2.18의 쑥초액도 50％정도의 살균효과만이 있을 뿐 이였다. 유기산들은 살균력들이 뛰어나 비교적 높은 pH에서도 효과가 좋았으며, 유기산 중 초산이 가장 좋았다. 유기산과 에탄올 혹은 쑥초액을 혼합하는 것이 더욱 좋았으며, 3가지 혼합은 더 좋은 살균효과를 나타냈다. 그리고 젖산과 쑥초액 혼합액도 살균력이 좋았으며, 쑥액과 다른 유기산의 혼합액도 유사한 결과를 보였다. 유기산 함유용액에서는 옥살산, 주석산, 젖산+쑥초액, 주석산+에탄올, 옥살산+에탄올+쑥초액만이 pH 4.0 내지 2.18의 쑥초액 보다 살균력이 다소 떨어지는 것으로 나타났다.

이와 같이 에탄올과 쑥초액 및/또는 키토산은 혼합하여 무좀균 포자 살균시 기존 민간치료제로 사용되고 있는 쑥초액 단독보다 뛰어난 무좀균포자 살균력을 보였다. 에탄올과 혼합액의 경우 유기산의 농도범위는 pH를 떨어뜨릴 수 있는 3∼20％가 좋았다.

실시예 12

분자량이 300∼200,000의 분포를 갖는 키토산 15를 1％ 쑥초액 수용액 100에 용해시켜 최종농도가 0.15％ 되게 하였다. 이 농도로 신발 안쪽에 하루 1회씩 3일간 분무한 결과 악취가 없었으며 또한 무좀 발에 살포한 결과 무좀균이 없어짐을 확인하였다. 특히 여드름이 발생한 피부에 간은 농도로 바른 결과 1회 치료로 거의 없어짐을 확인하였다. 그래서 실시예에 의한 몇 가지 방법으로 실험을 실시하여 피부질환 치료 가능성 및 효과를 확인하여 이들 결과를 출원하고자 하였다. 특히 간은 농도로 숭늉과 우유에 처리하여 날짜 간격으로 처리 결과를 확인한 결과 보존기간이 넣지 않는 시료에 비해 현저하게 보존기간이 증가되었다. [화학적 구조는 제 5도 참조]

실시예 13 - 분석 조건

기기: 기체 크로마토그래피 (17A, Shimadzu, Japan)

-칼럼 : Supelco wax-10 capillary column (30m*0.25mm*0.25um, Supelco, USA)

-오븐온도.: 50℃에서 5min유지 후 분당 3℃씩 110℃ 승온 후, 분당 20℃씩 220℃까지 단계적으로 올려 분석

- Injection Temp.: 220℃, - Detector Temp.: 220℃, - Flow rate (He gas): 1.0 mL/min, - Split ratio: 80:1

쑥초액 A: 참쑥, 쑥초액 B: 인진쑥, 쑥초액 C: 뜸쑥, 쑥초액 D:개쑥, 쑥초액 E: 익모초, 식용 목초액 F: 정제 목초액

(단위: ppb)

* 시료를 0.45um membrane filter로 여과한 것을 시료로 사용하였으며, GC(17A, Shimadzu, Japan)로 분석하였고, 정량은 외부 표준물질에 의한 peak 면적 비로 계산 (시료 및 표준물질 3회 injection)

실시예 16

대장균에 의한 항균시험 결과는 다음과 같다. 쑥초액이 함유한 용액이 항균효과가 탁월함을 알 수 있다.

주) 1. 시험방법 : KICM-FIR-1002

2. 사용균주 : Esherichia coli ATCC 25922

3. CPU : Colony Forming Unit

4. 40p = 0.04 ml

5. 배지상의 균수는 희석배수를 곱하여 산출한 것임.

쑥초액 성분을 함유한 용액은 초기에 비하여 24시간 후에 거의 모든 세균을 살균시킨 것으로 나타났다.

실시예 17 -항진균 활성 시험

본 발명에 따른 쑥초액의 항균성을 확인하기 위하여 아래 설명하는 바에 따라 실험하였다. 쑥초액의 효과 검증에 칸디다 알비칸스(ATCC 10231), 아스퍼질러스 나이거(ATCC 16404) 및 사카로마이세스 세레비지에(ATCC 9763)의 균류를 사용하였고, 에아레이우스 콜라이 ATCC10536, 세르비시아 아레이유스ATCC 6538, 배지로는 박테펩톤 20g, 효모추출물 10g, 염화나트륨 20g, 증류수 21㎖의 조성으로 이루어진 LB 배지(pH 7.3)를 사용하였다. 또한, 진균은 30℃에서 48시간동안 미리 진탕 배양한 것을 사용하였다. 공지의 키토산을 대조약제로 하고 실시예 1 내지 4에서 합성한 쑥초액을 시험물질로 하여 이들을 각각 함유하는 검정 배지를 제조하였다. 즉, DMF 0.3％(v/v)를 함유하는 인산완충액(1.0％ w/w, pH 6.0)1㎖에 각 화합물을 가하여 이를 LB 배지와 혼합하였을 때, 항진균제의 최종 농도가 100 (㎍/ml)가 되도록 하였다. 그리고 이를 2배씩 희석 시켜 0.05㎕/㎖까지 농도가 다른 12개씩의 용액을 제조하였다. 한편, 균체액은 LB배지로 ㎖당 10개의 세포가 포함되도록 제조하여 사용하였으며, 균체액의 농도는 1.20％ LB 아가에서 측정한 CFU(Colony Forming Unit)에 의거하여 결정하였다. 균체액과 항균제 용액을 20000:1(v/v)의 비율로 혼합한 다음 각 화합물에 따라 36내지 48시간까지의 범위에서 매 5부 마다 670nm에서의 광학밀도 (Opt-ical Density)를 측정하였다. 광학밀도에 의거하여 균류의 증식 곡선을 작성하고, 증식 곡선으로부터 최소 억제농도(Minimum Inhibitory Concentration : MIC를 결정하여 하기 표 1의 결과를 얻었다.

표 1. 항진균, 항세균 활성효과(MIC : ㎍/ml)

상기 표 1의 결과로부터 알 수 있듯이, 본 발명에 따른 쑥초액 함유 키토산 용액은 키토산에 비해서 우수한 항진균력을 나타냈으며, 따라서, 본 발명의 화합물은 신규한 항균제 화합물로서 높은 효용 가치를 지니는 것임이 확인되었다.

실시예18

쑥초액 키토산 및 키토산을 이용한 구강 치염 세균인 스트랩토코커스 뮤탄스 및 (Prpionibacterium acnes)아그네스스 균에 대한 치료 효과 실험을 하였다. 그 결과는 표 2에 나타낸다.

표 2. 구강내 항세균 및 여드름 균 활성효과(MIC : ㎍/ml)

표 2에서 알 수 있는 바와 같이, 쑥초액 함유 키토산이 일반 키토산보다 구강내 세균인 스트랩토코커스 뮤탄스 및 여드름 피부염증균인(Prpionibacterium acnes)아그네스스균에 대한 항균 효과는 일반 키토산보다 전반적으로 높은 항균 활성도를 나타남을 알 수 있었다.

본 발명의 쑥초액을 이용한 식품 첨가물은 쑥초액 자체에 함유되어 있는 메틸알코올 등 유해물질이 기존 목초액보다 없거나 낮아 효과적으로 제거된 것으로 다양한 음식을 제조할 때 식품첨가물로 사용하여 항균성이 뛰어나며, 의약부외품, 음식의 잡냄새 제거, 고기 육질의 연화작용 및 맛을 향상시키는 효과를 나타낸다. 이러한 쑥초액은 유해 성분들이 다량 제거되었으므로, 5 내지 10％ 정도까지 음용하여도, 건위 및 거담 등의 문제가 발생되지 않는다. 본 발명에 따른 쑥초액 조성물은 기호도, 향, 색상 등 보존성 등의 음료효과가 우수하다. 다양한 온도에서 살균과 저장이 숭늉에 미치는 영향을 알아보기 위하여 쑥초액을 75도, 95도에서 각각 15초간 살균한 뒤 10, 20, 30도의 인큐베이터에서 32일 동안 저장하며 미생물 ,이화학적 및 관능검사를 실시한 결과는 일반적으로 10℃에서 저장시 안정성이 우수하게 나타났다. 저장기간 동안 숭늉의 pH는 일정하게 유지되었으며 일반세균과 효모, 곰팡이의 검출결과는 음성으로 나타났다. 관능검사 결과 10℃ 저장시료는 32일 까지 안정성에는 아무런 이상이 없었다. 그러나 숭늉은 살균온도 보다는 저장온도에 의하여 더 큰 영향을 받을 수 있다고 사료된다.

Claims (8)

1. 황해쑥, 참쑥, 인진쑥, 뜸쑥, 개쑥, 및 익모초로 이루어진 그룹 중에서 선택된 1종 또는 그 이상의 건조 쑥류를 고운 황토 가마에 일정량 적재하고 1200℃이상의 온도로 태우는 탄화공정, 이때 발산되는 연기를 포집하고 급속냉각 시켜서 진한 황갈색의 수분을 채취하고, 채취된 수분을 증류기에 투입하고 85 내지 95℃ 정도로 가열하여 유해물질이 1차 제거된 쑥초액 원액을 다시 12시간이상 방치한 다음 다시 온도를 90 내지 100℃로 될 때까지 가열하고 식힌 후 여과기로 거르는 여과공정, 상기 여과된 쑥초액을 증류기에 투입하여 불순물이 제거된 순수한 액체를 얻는 증류공정을 포함하는 쑥초액의 제조방법.
2. 제1항에 있어서, 상기 쑥초 원액을 이용하여 장기간 방치하여 침전층을 이용하여 1차 분리한 후 유해물질을 제거하기 위하여 상기 증류 공정에서 생성된 증류액을 미세 여과막이 구비된 울트라 여과기를 통과한 증류액을 활성탄과 규조토 필터가 구비된 세라믹 여과기로 이송하여, 증류액내의 유해 성분이 흡착되도록 하는 여과 공정과 상기 여과기를 통과한 증류액을 교반기로 이송하여, 3차 정제 공정 후의 증류액을 마이크로 필터로 여과시키게 되면, 증류액 내의 불순물과 유해 성분이 제거된 쑥초액의 제조 방법.
3. 삭제
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5. 제1항의 방법에 제조된 쑥초액을 0.1∼5 중량％ 함유하는 식품첨가물.
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