KR101133699B1 - 연료전지시스템 및 그 운전방법 - Google Patents

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도요타 지도샤（주）
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Abstract

전해질과, 상기 전해질의 양측에 배치된 애노드 및 캐소드 전극을 구비한 알칼라인 연료전지가 제공된다. 연료전지시스템은 상기 연료전지, 상기 연료전지의 배출 개구에 연결되어, 반응하지 않는 연료를 포함하는 배기 연료를 상기 연료전지로부터 배출시키는 배출로, 및 상기 연료를 연료전지 안으로 도입시키기 위한 도입 개구에 연결되어, 상기 배기 연료를 상기 연료전지로 순환 및 공급시키는 순환로를 구비한다. 상기 연료전지시스템은 상기 배출로와 상기 순환로에 링크되어, 상기 배출로와 상기 순환로 사이에 배치된 연료/물분리수단을 더 포함한다. 상기 수단은 상기 배출로로부터 유입되는 배기 연료로부터 물을 분리 및 제거한 다음, 이렇게 물이 분리되어 제거된 농축 연료를 상기 순환로 안으로 유동시키는 것을 특징으로 한다.

Description

연료전지시스템 및 그 운전방법{FUEL CELL SYSTEM AND OPERATION METHOD THEREFOR}
본 발명은 연료전지시스템 및 상기 연료전지시스템용 운전방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 본 발명은 알칼라인 연료전지를 구비하고, 상기 연료를 순환시켜 연료를 이용하는 연료전지시스템에 관한 것이다.
연료전지의 타입으로는 예컨대 알칼라인형, 인산형, 용융 카보네이트형, 고체전해질형, 고체중합체형 등의 다양한 타입들이 있다. 이러한 연료전지들 가운데, 알칼라인 연료전지는 일반적으로 애노드 전극, 캐소드 전극 및 두 전극을 서로 분리시키는 전해질 용액으로 구성된다. 애노드 전극에는 연료로서 수소(또는 수소를 생성하기 위한 재료로 사용되는 연료)가 공급되고, 캐소드 전극에는 산소(또는 대기 등)가 공급된다. 애노드 전극에서는, 그곳에 공급되는 수소가 수소 원자가 되는데, 이는 전해질 용액을 투과하여 캐소드 전극으로부터 애노드 전극으로 반응하는 수산화물 이온들과 반응하여, 물이 생기게 된다. 이러한 반응에 의해 생성되는 전자들은 외부 전극으로 보내진다. 다른 한편으로, 캐소드 전극에서는, 애노드 전극에서 추출된 전자들이 외부 회로를 거쳐 공급되기 때문에, 캐소드 전극에 흡착된 산소 분자들이 전자들을 수용하고, 상기 전해질 용액의 물과 반응하여 수산화물 이 온을 생성하게 된다.
예를 들면, 일본특허출원공보 제2002-8706호(JP-A-2002-8706)에 개시된 알칼라인 연료전지와 연계하여, 애노드 전극에 수소를 공급하기 위한 시스템이 개시되어 있는데, 여기서는 반응챔버가 애노드 전극측에 제공되어 순수 수소가 생성된다. 반응챔버의 내부에는 포타슘 수산화물 수용액이 채워진다. 연료전지의 동작 시, 실리콘이 반응챔버 안으로 공급되는데, 여기서는 실리콘과 포타슘 수산화물이 반응하여 순수 수소를 생성하게 된다. 이렇게 생성된 수소는 애노드 전극으로 공급되어, 상술된 전기화학반응이 일어나게 된다.
일부 경우에서는, 연료의 효과적인 활용을 위하여, 애노드 전극으로 공급되는 연료가 그것을 순환시켜 사용된다. 하지만, 알칼라인 연료전지에서는, 수소 및 산소가 애노드 전극에서 반응하여 물을 생성하게 된다. 그러므로, 애노드 전극에 순환에 의하여 수용성 연료가 공급되는 경우에는, 연료와 물이 때때로 혼합되어, 연료의 농도가 점진적으로 저하되기도 한다. 하지만, 발전의 성능을 높게 유지하기 위해서는 소정 레벨의 농도를 갖는 연료가 공급되는 것이 바람직하다.
이를 위하여, 예컨대 연료 농도가 검출되고, 상기 검출된 연료 농도가 소정 레벨로 저하되는 시점에, 연료가 배출되고 새로운 연료가 공급되는 방법이 고안되었다. 하지만, 일부 경우에는, 배기 연료가 반응하지 않은 연료를 포함하기도 한다. 연료의 효과적인 활용 관점에서 보면, 이러한 낭비적인 연료의 배출을 억제하는 것이 바람직하다.
본 발명은 연료를 순환시켜 그것을 이용하고, 연료 농도의 저하를 억제하면서 연료의 효과적인 이용률을 개선하기에 좋은 알칼라인 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제1실시형태는 전해질과, 상기 전해질의 양측에 배치되는, 액체 연료가 공급되는 애노드 전극 및 캐소드 전극을 구비한 알칼라인 연료전지; 상기 연료전지의 배출 개구에 연결되어, 반응하지 않는 연료 등을 포함하는 배기 연료를 상기 연료전지로부터 배출시키는 배출로; 연료를 연료전지 안으로 도입시키기 위한 도입 개구에 연결되어, 상기 배기 연료를 상기 연료전지로 순환 및 공급시키는 순환로; 및 상기 배출로와 상기 순환로에 링크되어, 상기 배출로와 상기 순환로 사이에 배치된 연료/물분리수단을 포함하는 연료전지시스템에 관한 것이다. 상기 연료/물분리수단은 상기 배출로로부터 유입되는 배기 연료로부터 물을 분리 및 제거하고, 이렇게 물이 분리되어 제거된 농축 연료를 상기 순환로 안으로 유동시킨다.
상기 연료전지시스템은 배출로로부터 유입되는 배기 연료로부터 물을 분리 및 제거하여, 이렇게 물이 분리되어 제거된 농축 연료를 순환로 안으로 유동시키는 연료/물분리수단을 포함한다. 그러므로, 상기 알칼라인 연료전지에서는, 연료를 순환시켜 그것이 사용될 수 있는 한편, 생성된 물과의 혼합으로 인한 연료 농도의 저하가 억제될 수 있게 된다. 그러므로, 연료의 효과적인 사용이 이루어지면서도, 비교적 고농도 연료를 연료전지에 공급하여 발전의 성능이 높게 유지될 수 있게 된다.
상기 연료전지시스템에 있어서, 연료/물분리수단은 배출로에 연결되는 재순환부, 및 상기 재순환부와 접촉하는 연료응축부를 포함할 수도 있되, 그 경계에서는 상기 재순환부가 상기 배기 연료 내의 연료를 투과증발부재를 통해 선택적으로 투과시키는 투과증발막에 의해 형성되고, 그 안으로 상기 투과증발막을 통해 투과된 농축 연료가 도입되며, 이는 상기 농축 연료를 상기 순환로로 공급하기 위하여 상기 순환로에 연결되는 것을 특징으로 한다.
상술된 연료/물분리수단은 재순환부 안으로 도입되는 배기 연료를 투과증발막을 통해 투과시키기 때문에, 연료가 고농도로 회수될 수 있다. 그러므로, 연료응축부로 회수된 농축 연료가 연료의 순환로로 공급될 수 있어, 연료를 순환시켜 그것이 사용되는 경우에도 연료 농도의 저하가 억제될 수 있게 된다.
상기 연료는 알콜일 수도 있고, 상기 투과증발막은 고-실리카 제올라이트, 실리콘 러버, 고-실리카 제올라이트-혼합 실리콘 러버, 및 트리메틸실릴프로핀으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 막일 수도 있다.
상기 연료전지시스템은 상기 재순환부의 유입 개구와 유출 개구에 연결되는 재순환관을 더 포함할 수도 있되, 이는 상기 재순환부의 유출 개구로부터 상기 재순환부의 유입 개구측으로 배출되는 배기 연료를 재순환시키는 것을 특징으로 한다.
이러한 구성에 의하면, 재순환관 내에 남아 있는 배기 연료가 재순환관을 통과하여, 연료/물분리수단으로 다시 공급되고, 연료/물분리수단을 통과한다. 그러므로, 연료/물분리수단을 통과하는 하나의 공정 시에 회수되지 않고 남은 배기 연료 내의 연료가 궁극적으로 회수될 수 있어, 상기 연료가 더욱 효과적으로 사용될 수 있게 된다.
상기 연료전지시스템에 있어서, 연료/물분리수단은 상기 배출로 및 상기 순환로와 연통되는 연료응축부, 및 상기 연료응축부와 접촉하는 물 도입부(water introduction portion)를 포함할 수도 있되, 그 경계는 상기 연료응축부가 상기 배기 연료 내의 물을 투과증발막을 통해 선택적으로 투과시키는 투과증발막에 의해 형성되고, 그 안으로 상기 배기 연료로부터 상기 투과증발막을 통해 투과되는 물이 도입되는 것을 특징으로 한다.
연료/물분리수단이 그 경계에서 상기 연료응축부가 배기 연료 내의 물을 막을 통해 선택적으로 투과시키는 투과증발막에 의해 형성되는 물 도입부를 구비한다면, 상기 연료응축부 안으로 도입되는 배기 연료 내의 물은 투과증발막을 통해 투과되어 선택적으로 제거될 수 있다. 그러므로, 연료응축부 안으로 도입되는 배기 연료 내의 연료 농도가 높아질 수 있어, 연료를 순환시켜 그것을 이용하는 경우에도 연료 농도의 저하가 억제될 수 있게 된다.
상기 연료/물분리수단은 상기 배출로에 연결되어 그 안으로 상기 배기 연료가 유입되는 재순환부, 및 상기 재순환부 내의 배기 연료로부터 연료를 선택적으로 증발시키기 위한 가열수단, 그리고 상기 재순환부와 상기 순환로 사이에 연결되는 연료응축부를 포함할 수도 있되, 그 안으로 상기 재순환부에서 증발된 연료가 도입되고, 이는 상기 연료를 응축시켜 상기 응축 연료를 상기 순환로로 공급하는 것을 특징으로 한다.
이러한 구성에 의하면, 상기 연료/물분리수단은 배기 연료가 도입되는 재순환부 내에서 가열수단을 이용하여 상기 배기 연료 내의 연료를 선택적으로 증발시킬 수 있다. 또한, 증발된 연료는 연료응축부로 회수되고, 순환로를 거쳐 연료전지로 다시 공급된다. 이에 따라, 연료를 순환시켜 그것을 사용하는 경우에도, 연료 농도의 저하가 억제될 수 있게 된다.
본 발명의 제2실시형태는 연료전지시스템을 위한 운전방법에 관한 것이다. 이러한 운전방법에서는, 연료전지시스템이 작동할 때, 연료/물분리수단을 통과하는 배기 연료는 상기 배기 연료를 순환시켜 알칼라인 연료전지로 공급되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제3실시형태는 연료전지시스템을 위한 운전방법에 관한 것이다. 상기 방법은 연료순환로 내의 알칼라인 연료전지로부터 배출되는 배기 연료로부터 연료를 분리시키는 단계, 및 상기 분리된 연료를 알칼라인 연료전지로 공급하는 단계를 포함한다.
이러한 운전방법에서는, 연료전지시스템이 작동되어, 연료/물분리수단을 통과하는 배기 연료가 연료전지로 재순환되도록 한다. 그러므로, 연료의 효과적인 사용이 이루어지는 한편, 연료전지가 운전될 수 있도록 연료 농도의 저하가 억제될 수 있게 된다.
이하, 본 발명의 상기 목적 및 추가 목적, 특징 및 장점들은 동일한 도면 부호가 동일한 요소들을 나타내는 데 사용되는 첨부도면들을 참조하여 예시적인 실시예들의 하기 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다.
도 1은 본 발명의 제1실시예에서의 연료전지시스템을 기술하기 위한 개략도;
도 2는 본 발명의 제1실시예에서의 연료전지시스템을 기술하기 위한 개략도;
도 3은 본 발명의 제1실시예의 세퍼레이터디바이스 내의 투과증발막으로서 사용될 수 있는 막의 특성을 기술하기 위한 도면;
도 4는 본 발명의 제1실시예의 수정된 실시예에서의 연료전지시스템을 기술하기 위한 개략도; 및
도 5는 본 발명의 제2실시예에서의 연료전지시스템을 기술하기 위한 개략도이다.
이하, 본 발명의 실시예들을 도면들을 참조하여 설명하기로 한다. 도면들에서 동일하거나 대응하는 부분들은 동일한 참조 부호들이 할당되며, 그 상세한 설명은 단순화되거나 생략될 것이다.
[제1실시예의 연료전지시스템의 전반적인 구성]
도 1은 본 발명의 일 실시예의 연료전지시스템의 구성을 기술하기 위한 개략도이다. 도 1에 도시된 시스템은 알칼라인 연료전지(2)를 포함한다. 상기 연료전지(2)는 음이온교환막(10)(전해질)을 구비한다. 음이온교환막(10)의 대향하는 양측에는, 애노드 전극(12)과 캐소드 전극(14)이 배치된다. 집전판(16)은 애노드 전극(12) 및 캐소드 전극(14) 각각의 외측에 배치된다.
상기 애노드 전극(12)측 상의 집전판(16)에 연료로(18)가 연결된다. 연료전지(2)에 공급되는 연료(제1실시예에서는 에탄올)는 연료로(18)와 집전판(16)을 거쳐 애노드 전극(12)으로 공급된다. 전기화학반응에 의해 생성되는 물, 반응하지 않 은 연료 등(이하, "배기 연료"라고 함)은 애노드 전극(12)으로부터 연료로(18)측으로 배출된다. 다른 한편으로, 산소로(20)는 캐소드 전극(14)측 상의 집전판(16)에 연결된다. 대기는 산소로(20)로부터 집전판(16)을 거쳐 캐소드 전극(14)으로 공급되고, 반응하지 않은 산소를 함유하는 대기오프가스는 캐소드 전극(14)으로부터 산소로(20)측으로 배출된다.
연료전지(2)의 연료분사개구(도시안됨)에서는, 연료전지(2)의 연료로(18)가 연료공급관(22)(순환로)에 연결된다. 상기 연료전지(2)에 대한 연료공급관(22)의 연결부로부터 떨어진 면에서의 연료공급관(22)은, 연료로서 에탄올을 공급하는 연료탱크(24)에 연결되는 관과 후술하는 구조를 갖는 세퍼레이터디바이스(30)(연료/물분리수단)에 연결되는 관으로 분기된다. 또한, 상기 연료공급관(22)은 세퍼레이터디바이스(30)에 연결되는 복수의 관들로 분기된다. 상기 연료공급관(22)은 세퍼레이터디바이스(30)의 하류에서 배관(40)을 통해 진공펌프(도시안됨)와 연통시키기 위하여 상기 세퍼레이터디바이스(30)의 내부를 거쳐 연결된다.
다른 한편으로, 연료전지(2)의 연료배출개구(도시안됨)에서는, 연료전지(2)의 연료로(18)가 연료배출관(42)(배출로)에 연결된다. 연료전지(2)의 애노드 전극(12)으로부터 배출되는 배기 연료는 연료배출관(42) 안으로 배출된다. 상기 연료전지(2)에 연결되는 측에서 멀리 떨어진 면에서의 연료배출관(42)은 세퍼레이터디바이스(30)에 연결되는 복수의 관들로 분기된다. 상기 연료배출관(42)은 세퍼레이터디바이스(30)에 연결되는 재순환관(44)과 연통시키기 위하여 상기 세퍼레이터디바이스(30)의 내부를 거쳐 연결된다. 상기 세퍼레이터디바이스(30)에 대한 그 연결 부와 멀리 떨어진 면에서의 재순환관(44)의 일 단부는 연료배출관(42)과 세퍼레이터디바이스(30) 사이의 연결부의 상류에서 연료배출관(42)과 합류한다. 순환시스템은 재순환부(60), 상기 재순환부(60)에 연결된 그 일부분과 연료배출관(42)에 연결된 그 일부분 사이의 재순환관(44)의 일부분, 및 재순환관(44)에 연결된 그 일부분과 상기 재순환부(60)에 연결된 그 일부분 사이의 연료배출관(42)의 일부분으로 구성되어 있다. 첨언하면, 상기 재순환관(44)에 연결된 그 일부분과 상기 재순환부(60)에 연결된 그 일부분 사이의 연료배출관(42)의 일부분이 재순환관(44)의 일부분으로 간주될 수도 있다. 또한, 재순환관(44)도 순환시스템으로부터 분기되고, 밸브(46)를 통해 배출관(48)에 연결된다.
도 2는 본 발명의 제1실시예에 따른 연료전지시스템에 장착되는 세퍼레이터디바이스(30)를 기술하기 위한 개략도이다. 도 2는 도 1의 II-II 선을 따라 취한 단면을 보여준다. 도 1 및 도 2를 참조하면, 세퍼레이터디바이스(30)는 복수의 재순환부(60)를 구비한다. 각각의 재순환부(60)는 그 두 단부에서 세퍼레이터디바이스(30)의 외측부에 연결되는 연료배출관(42) 및 재순환관(44)에 연결된다.
재순환부(60)의 외주벽은 투과증발막으로 형성된다. 상기 투과증발막은 배기 연료 내의 에탄올을 상기 막을 통해 선택적으로 투과시키는 포어를 구비하지 않은 균일막이다. 재순환부(60) 주위에는, 투과증발막에 의하여, 재순환부(60)와의 경계로부터 분리되는 연료응축부(62)가 형성된다. 상기 연료응축부(62)는 연료공급관(22)과 연통시키기 위하여 일 측에 연결되고, 타 단부에서 배관(40)에 연결되어, 진공펌프와 연통하도록 연결되게 된다. 냉각수가 유동하는 냉각부(64)는 연료응축 부(62) 외부에 배치된다.
[제1실시예의 연료전지시스템의 운전]
연료전지(2)가 작동될 때, 알콜 등과 같은 수소를 함유하는 액체 연료가 연료로서 애노드 전극(12)에 공급된다. 구체적으로, 제1실시예의 연료전지시스템에서는, 에탄올이 연료로서 사용된다. 연료가 애노드 전극(12)으로 공급되면, 수소 원자들이 애노드 전극(12)의 촉매 작용으로 인해 에탄올로부터 추출되고, 음이온교환막(10)을 통과하는 수소 원자와 수산화물 이온들이 반응하여 물을 생성하게 되는 동시에, 전자들을 해리시킨다. 애노드 전극(12)에서의 반응은 연료가 순수 수소인 경우 하기 화학식 (1)에서와 같이 또는 연료가 에탄올인 경우에는 하기 화학식 (2)에서와 같이 진행된다.
H2 + 2OH- → 2H2O+2e-
CH3CH2OH+12OH- → 2CO2+9H2O+12e-
다른 한편으로, 캐소드 전극(14)은 대기(또는 산소)와 함께 공급된다. 대기가 캐소드 전극(14)에 공급됨에 따라, 대기 안의 산소 분자들이 캐소드 전극(14)으로부터 전자들을 받아, 캐소드 전극(14)의 촉매 작용으로 인해 몇 가지 스테이지를 통하여 수산화물 이온을 생성하게 된다. 수산화물 이온들은 음이온교환막(10)을 통 해 애노드 전극(12)측으로 이동한다. 캐소드 전극(14)에서의 반응은 하기 화학식 (3)에서와 같이 진행된다.
1/2O2+H2O+2e- → 2OH-
상술된 애노드 전극(12)측과 캐소드 전극(14)측에서의 반응들의 조합은 하기 화학식 (4)로 표현되는 물-생성 반응이 전체로서 연료전지에서 발생하고, 상기 반응에 수반되는 전자들은 두 전극측 상의 집전판(16)을 통해 이동한다는 것을 보여준다. 그러므로, 전류 흐름, 즉 전력이 발생되게 된다.
H2+1/2O2 → H2O
화학식 (1) 또는 (2)에 도시된 바와 같이, 상기 알칼라인 연료전지의 전기화학반응시 애노드 전극(12)측에 물이 생성된다. 그러므로, 에탄올과 같은 수용성 연료가 그것을 순환시켜 사용되는 경우에는, 연료전지(2)의 작동 시간이 길어짐에 따라, 연료 안으로 혼합되어 생성되는 물의 양이 증가하고 연료 농도가 점진적으로 저하되는 것으로 생각해 볼 수 있다.
하지만, 제1실시예의 연료전지시스템에서는, 에탄올에 혼합된 물이 에탄올의 순환로의 중간부에 배치된 세퍼레이터디바이스(30)에 의해 분리 및 제거된다(연료공급관(22), 연료배출관(42) 등). 이하, 연료전지시스템에서의 세퍼레이터디바이스(30)의 동작을 설명하기로 한다.
연료전지(2)의 연료로(18)로부터 연료배출관(42) 안으로 배출되는 배기 연료는 연료배출관(42)을 통과하고, 상기 세퍼레이터디바이스(30) 내의 재순환부(60)로 유입된다. 여기서, 재순환부(60) 외부에 배치된 연료응축부(62)에서는, 진공펌프에 의하여 압력이 저감되었다는 점에 유의해야 한다. 또한, 재순환부(60)와 연료응축부(62) 사이의 경계면은 투과증발막으로 형성된다. 상기 투과증발막은 에탄올과 물을 함유하는 배기 연료 내의 에탄올만의 투과를 선택적으로 허용하는 특성을 가진다. 그러므로, 재순환부(60)와 연료응축부(62) 간의 압력차는 상기 재순환부(60)로 공급되는 배기 연료 내의 에탄올만이 투과증발막을 통해 연료응축부(62)로 지나가도록 구동력이 된다. 다른 한편으로, 배기 연료 내의 물은 투과증발막을 통과할 수 없으므로, 재순환부(60) 내에 남아 있게 된다.
이러한 방식으로, 재순환부(60) 내의 배기 연료로부터 투과증발막을 통한 투과로 인하여 에탄올이 농축되고, 연료응축부(62)에 회수된다. 그 후, 에탄올은 외주 상에 배치된 냉각부(64)에 의해 냉각 및 액화된다. 그런 다음, 에탄올은 세퍼레이터디바이스(30)의 연료응축부(62)로부터 연료공급관(22) 안으로 배출된다. 상기 에탄올은 연료로서 연료공급관(22)으로부터 연료전지(2)로 다시 공급된다.
또한, 연료공급관(22)으로부터 공급되는 에탄올의 유동량이 부족한 경우, 부족량만 연료공급원(24)으로부터 추가적으로 공급된다. 따라서, 연료전지(2)의 내부에는 필요한 양의 연료가 소정의 압력으로 끊임없이 공급된다.
다른 한편으로, 투과증발막을 통해 투과되지 않고 재순환부(60)에 남아 있는 물을 함유하고 있는 배기 연료는 세퍼레이터디바이스(30)에 연결된 재순환관(44) 안으로 배출된다. 상기 재순환관(44) 안으로 배출되는 배기 연료는 세퍼레이터디바이스(30)의 상류에서 연료배출관(42)으로 들어가고, 연료전지(2)로부터 연료배출관(42)으로 유입되고 있는 배기 연료와 혼합되므로, 상기 세퍼레이터디바이스(30) 안으로 다시 유입되게 된다.
이러한 연료전지시스템에서는, 세퍼레이터디바이스(30)로부터 재순환관(44) 안으로 배출되는 배기 연료 내의 에탄올 농도가 검출된다. 에탄올 농도가 기준값 아래로 희석되는 경우, 밸브(46)가 개방되어 낮은 에탄올 농도의 배기 연료를 배출관(48)으로부터 외부로 배출시키게 된다.
상술된 바와 같이, 제1실시예의 연료전지시스템에 따르면, 연료의 효과적인 사용이 배기 연료를 순환시켜 이루어지는 동안, 에탄올은 순환하고 있는 연료로부터 선택적으로 회수될 수 있고, 순환으로 투입될 수도 있다. 그러므로, 연료전지(2)로 공급되는 에탄올의 농도가 높게 유지될 수 있다. 또한, 재순환관(44)을 통한 배기 연료의 순환으로 인하여, 배기 연료가 세퍼레이터디바이스(30)의 내부를 반복해서 통과하게 된다. 그러므로, 분리의 한 공정이 에탄올의 회수를 통해 달성될 수 없고, 일부 에탄올이 재순환부(60)에서 배기 연료 내에 남아 있을지라도, 배기 연료 내의 에탄올은 배기 연료가 세퍼레이터디바이스(30)의 내부를 다시 통과할 때에 회수될 수 있다. 그러므로, 에탄올이 더욱 효과적으로 활용될 수 있게 된다. 또한, 에탄올 농도가 기준값 이하인 것으로 검출되는 경우, 배기 연료는 외부로 배출된다. 이는 연료를 순환시켜 사용되는 상기 연료 내의 에탄올 농도의 과도한 저하를 억제한다.
기술된 바와 같이 에탄올과 물을 분리시키는 투과증발막은 다양한 종류에 이용가능하다. 구체적으로, 그 예로는 고-실리카 제올라이트(하이드로포빅 제올라이트), 실리콘 러버, 트리메틸실릴프로핀, 고-실리카 제올라이트-혼입 실리콘 러버 등과 같은 거대분자재료의 막들을 들 수 있다.
도 3은 투과증발막의 특성을 기술하기 위한 도면이다. 도 3에서, 수평축은 각각의 막으로 공급되는 에탄올의 몰비 [mol.%]를 보여주고, 수직축은 투과 유량 [kg/(m2?h)] 및 투과된 증기 에탄올 몰비 [mol.%]를 보여준다. 도 3으로부터, 고-실리카 제올라이트막(2)의 사용은 공급된 저-에탄올 농도 용액으로부터 상대적으로 빠른 투과 유량으로 70 내지 90 [mol.%]의 농축된 에탄올 용액을 얻는 것을 가능하게 할 수 있다는 점을 이해할 수 있다. 첨언하면, 이러한 고-실리카 제올라이트막(2)으로서 높은 분리 성능을 전달하지 못하는 실리콘 러버막 등과 같은 막이 연료로부터 소정의 정도로 물을 제거할 수 있게 된다. 그러므로, 실리콘 러버막 등이 투과증발막으로 사용되는 경우에도, 연료가 순환을 위해 농축될 수 있어, 상기 연료의 효과적인 활용이 가능하게 된다.
상기 제1실시예의 시스템의 상세한 설명에서, 세퍼레이터디바이스(30)에 의한 에탄올과 물 간의 분리는 항상 연료전지(2)의 동작 시에 수행된다. 하지만, 에탄올과 물 간의 분리는 배기 연료 내의 에탄올 농도가 저하된 경우에만 수행될 수도 있다. 구체적으로는, 예컨대 세퍼레이터디바이스(30)를 우회하는 바이패스로가 제공되고, 에탄올의 농도의 저하가 농도계 또는 타임카운터에 의해 검출된다. 이러 한 구성에서는, 에탄올 농도가 기준 농도보다 높은 것으로 판정되는 경우, 배기 연료가 바이패스로를 통해 유동하게 된다. 에탄올 농도가 기준 농도 이하로 저하된 것으로 판정되는 경우에는, 배기 연료가 세퍼레이터디바이스(30)를 통해 유동하게 된다.
또한, 상기 제1실시예의 상세한 설명에서는, 배기 연료 내의 에탄올 농도가 검출되고, 에탄올 농도가 기준값 이하인 경우, 배기 연료는 밸브(46)를 해제시켜 외부로 배출된다. 하지만, 본 발명에서, 밸브(46)를 개폐하여 배기 연료를 배출하는 방법과 세퍼레이터디바이스(30) 안으로 배기 연료를 순환시키는 방법이 이것으로 국한되는 것은 아니다. 예를 들어, 세퍼레이터디바이스(30) 내에서 배기 연료를 순환하기 위한 기준 시간이 설정될 수도 있고, 기준 시간의 경과가 인지될 때, 밸브(46)가 해제될 수도 있어, 에탄올 농도가 저하된 배기 연료가 배출될 것이다.
또한, 도 1 및 도 2를 참조하여 설명된 세퍼레이터디바이스(30)의 형상 및 구조가 상술된 것으로 제한되는 것은 아니다. 본 발명에서, 연료와 물을 분리하기 위한 분리수단에 관해서는, 배기 연료로부터의 회수가 발생하는 재순환부(60)와 연료응축부(62) 간의 경계면이 투과증발막으로 형성되면 충분하고, 상기 분리수단의 부분들의 형상, 구조 등은 본 발명에서 고려되지 않는다. 에탄올의 효율적인 회수를 위해서는, 회수된 에탄올을 냉각시키는 냉각부(64)가 배치되는 것이 바람직하다. 하지만, 냉각이 상이한 부분에서 달성될 수 있는 경우에는, 세퍼레이터디바이스(30)에서의 냉각부(64)의 배치가 생략될 수도 있다.
첨언하면, 상기 제1실시예의 상세한 설명에서는, 에탄올이 연료로 사용되기 때문에, 에탄올을 선택적으로 투과시키는 막을 채택하는 투과증발법이 재순환부(60)와 연료응축부(62) 간의 경계면에서 활용된다. 하지만, 본 발명은 연료가 에탄올인 경우로 국한되는 것은 아니다. 본 발명에서는, 에탄올 이외의 연료가 사용되는 경우에도, 연료가 물로부터 분리될 수 있고, 농축된 상태로 회수될 수 있으며, 사용을 위하여 다시 순환될 수 있다. 즉, 재순환부(60)와 연료응축부(62)를 분리하기 위한 투과증발막이 연료의 종류에 따라 선택되는 것으로 충분하다. 다양한 연료에 따른 투과증발막은 각종 연구 등을 통해 공지되므로, 여기서는 그 상세한 목록을 생략하기로 한다. 예를 들어, NH3(암모니아수)가 연료로 사용되는 경우에는, 키토산막이 사용될 수 있다.
또한, 본 발명은 연료가 투과증발막을 통한 투과에 의하여 배기 연료로부터 선택적으로 연료가 회수되는 경우로 제한되는 것이 아니다. 예를 들어, 물을 선택적으로 투과시키는 투과증발막 또한 재순환부(60)와 연료응축부(62) 간의 경계에서 사용될 수도 있다. 이러한 시스템이 채택되는 경우, 연료가 세퍼레이터디바이스(30)의 재순환부(60) 내에 남아 있게 된다. 그러므로, 본 시스템은 연료공급관(22)이 재순환부(60)에 연결되고, 상기 재순환관(44)이 도 4에 도시된 바와 같이 연료응축부(62)에 연결되는 구조를 구성함으로써 실현될 수 있다.
또한, 상기 실시예는 음이온교환막(10)을 채택하는 알칼라인 연료전지가 연료전지로 사용되는 경우와 연계하여 설명되었다. 하지만, 상기 실시예가 이러한 타입의 연료전지로 국한되는 것은 아니다. 예를 들면, 음이온교환막(10) 대신에 KOH 등과 같은 음이온을 통과시키는 전해질을 채택하는 알칼라인 연료전지를 사용하는 것도 허용가능하다.
도 1에서는, 설명을 간단히 하기 위하여, 음이온교환막(10)의 양측에 배치된 한 쌍의 전극(애노드 전극(12) 및 캐소드 전극(14)과 하나의 음이온교환막(10)만이 연료전지(2) 내에 도시되어 있다. 하지만, 연료전지는 음이온교환막(10)으로 제조된 복수의 소위 막-전극 접합체(MEA)들과 한 쌍의 전극들이 그들 사이에 배치된 세퍼레이터들과 적층되는 스택 구조를 가질 수도 있다. 또한, 각각의 애노드 전극(12) 및 캐소드 전극(14)의 촉매층의 표면상에 확산층이 배치될 수도 있다.
제2실시예
도 5는 본 발명의 제2실시예의 연료전지시스템의 구조를 기술하기 위한 개략도이다. 도 5에 도시된 연료전지시스템은 에탄올과 물 간의 분리를 위한 시스템이 상이하다는 점을 제외하고는, 도 1에 도시된 시스템과 실질적으로 동일한 구성을 가진다.
도 5에서, 에탄올과 물을 분리시키는 분리장치(70)(연료/물분리수단)는 연료공급관(22)과 연료배출관(42) 사이에 배치된다. 상기 에탄올/물분리장치(70)는 그 안에 연료배출관(42)에 연결되는 분리부(72)를 구비한다. 상기 분리부(72) 내에는, 유도되는 배기 연료를 가열하는 가열장치(74)가 설치된다. 가열장치(74)가 설치되는 장소의 하류에 위치하는 측부는 연료응축부(76)와 재순환부(78)로 분기된다. 냉각장치(80)는 연료응축부(76) 부근에 설치된다. 상기 연료응축부(76)는 분리장치(70)의 외부에 연결되는 연료공급관(22)에 연결된다. 다른 한편으로, 상기 재순 환부(78)는 분리부(72)에 연결된다. 또한, 재순환부(78)는 배기 연료의 순환시스템으로부터 분기되고, 상기 브랜치는 밸브(82)를 통해 배출관(84)으로 연결된다. 상기 분리부(72)와 재순환부(78)는 본 발명의 재순환부로 간주될 수 있다.
상기 배기 연료는 주로 물과 에탄올을 함유한다. 에탄올의 끓는점은 대략 78℃ 정도인데, 이는 물의 끓는점보다 낮다. 이러한 사실을 이용하여, 제2실시예의 분리장치(70)는 배기 연료를 증류시켜 순환용 에탄올을 농축시키게 된다. 구체적으로는, 연료전지(2)로부터 배출되는 배기 연료가 연료배출관(42)으로부터 분리부(72) 안으로 유동하는데, 여기서 배기 연료가 가열장치(74)에 의해 가열된다. 첨언하면, 상기 가열장치(74)는 에탄올의 끓는점 이상이면서 물의 끓는점보다는 낮은 온도 범위 내에서 배기 연료를 가열하기 위하여 ECU(도시안됨)에 의하여 설정 및 제어된다. 그러므로, 상기 분리부(72)에서는, 배기 연료 내의 에탄올이 주로 증발되어, 주로 에탄올이 상기 제공된 연료응축부(76) 안으로 유입되게 된다. 상기 연료응축부(76) 내의 에탄올은 냉각장치(80)에 의하여 액화되도록 냉각된다. 그런 다음, 농축된 에탄올은 연료응축부(76)의 하류측에 연결된 연료공급관(22)을 통과하고, 다시 연료전지(2)로 공급된다.
다른 한편으로, 물은 그 끓는점으로 가열되지 않으므로, 배기 연료의 진행 방향으로 배치된 재순환부(78) 안으로 직접 유입되며, 그를 통해 분리부(72)의 상류측으로 유동하여, 상기 분리부(72)로 들어간다. 순환 시, 물의 양이 증가하여 분리부(72) 내의 연료 농도가 기준값 아래로 되는 경우, 밸브(82)가 개방되어, 배기 연료는 배출관(84)을 통해 재순환부(78) 밖으로 배출되게 된다.
이러한 방식으로, 제2실시예의 분리장치(70)는 에탄올과 물을 서로 확실하게 분리시킬 수도 있다. 이에 따라, 에탄올은 에탄올 농도의 저하가 억제되면서 그것을 순환시켜 사용될 수도 있으므로, 연료가 효과적으로 활용될 수 있게 된다.
첨언하면, 상기 제2실시예는 에탄올이 연료로 사용되는 경우와 연계하여 상술되었다. 하지만, 본 발명이 이것으로 국한되는 것은 아니며, 즉 본 발명에서 에탄올 이외의 연료가 연료로 사용될 수도 있다. 이러한 경우에는, 증류법이 사용되고, 가열장치(74)의 가열 온도가 연료의 끓는점에 기초하여 설정되는 것으로 충분하다. 또한, 물의 끓는점이 연료의 끓는점보다 낮은 경우에는, 연료를 증발시키지 않고 물을 증발시키는 가열 온도가 설정되고, 물은 도 5에 도시된 연료응축부(76) 안으로 회수되며, 분리장치(70) 안으로 순환 및 유입되고, 연료가 도 5에 도시된 재순환부(78) 안으로 회수되며, 연료공급관(22)으로 공급되기만 하면 충분하다.
첨언하면, 상기 분리장치(70)가 제2실시예와 연계하여 기술된 구조로 국한되는 것은 아니다. 즉, 상기 장치의 구체적인 구조는 상기 구조가 물과 연료의 상이한 끓는점을 이용하는 소위 증류법을 채택하기 위하여 제공되는 한, 여하한의 구조일 수도 있다.
또한, 연료와 물을 분리시키는 방법에 관해서는, 투과증발법이 제1실시예와 연계하여 상술되었고, 간단한 증류 공정의 사용이 제2실시예와 연계하여 상술되었다. 하지만, 본 발명이 이것으로 국한되는 것은 아니다. 예를 들면, 역삼투 공정, 막증류 공정, 증기투과 공정 등이 배기 연료로부터 연료를 회수하는 데 사용될 수도 있다.
첨언하면, 상기 실시예들에서는, 도면에는 도시되어 있지 않지만, 연료공급관(22), 재순환관(44), 재순환부(78) 등을 위해 밸브들과 펌프들이 제공되어, 배기 연료가 연료전지, 분리장치(30) 및 분리부(72)로 순환되도록 한다.
지금까지 본 발명을 그 바람직한 실시예들을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 개시된 실시예들이나 구성예들로 국한되는 것이 아니라는 점은 자명하다. 이와는 달리, 본 발명은 다양한 변형예들과 등가 구성들을 커버하도록 의도되어 있다. 또한, 개시된 발명의 각종 요소들은 예시적인 다양한 조합들과 구성들로 도시되어 있지만, 단 하나 또는 그보다 많거나 적은 요소를 포함하는 여타의 조합 및 구성들도 본 발명의 기술적 사상 및 범위 내에 있다.

Claims (16)

  1. 연료전지시스템에 있어서,
    전해질(10)과, 상기 전해질의 양측에 배치되는 애노드 전극과 캐소드 전극을 구비한 알칼라인 연료전지(2);
    상기 연료전지의 배출 개구에 연결되어, 반응하지 않는 연료를 포함하는 배기 연료를 상기 연료전지로부터 배출시키는 배출로(42);
    연료를 연료전지 안으로 도입시키기 위한 도입 개구에 연결되어, 상기 배기 연료를 상기 연료전지로 순환 및 공급시키는 순환로(22); 및
    상기 배출로와 상기 순환로에 링크되어, 상기 배출로와 상기 순환로 사이에 배치된 연료/물분리수단(30)을 포함하여 이루어지되,
    상기 연료/물분리수단은 상기 배출로로부터 유입되는 배기 연료로부터 물을 분리 및 제거하고, 물이 분리되어 제거된 농축 연료를 상기 순환로 안으로 유동시키고,
    상기 연료는 액체 및 수용성 연료인 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 연료/물분리수단(30)은,
    상기 배출로(42)에 연결되는 재순환부(60), 및
    상기 재순환부와 접촉하고, 상기 재순환부와의 경계가 상기 배기 연료 내의 연료를 투과증발막을 통해 선택적으로 투과시키는 투과증발막에 의해 형성되고, 상기 투과증발막을 통해 투과된 농축 연료가 도입되며, 상기 순환로(22)에 연결되어 상기 농축 연료를 상기 순환로로 공급하는 연료응축부(62)를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 연료는 알콜이고, 상기 투과증발막은 고-실리카 제올라이트, 실리콘 러버, 고-실리카 제올라이트-혼입 실리콘 러버, 및 트리메틸실릴프로핀으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 막인 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  4. 제2항 또는 제3항에 있어서,
    일 단부가 상기 재순환부의 유입 개구에 연결되고, 타 단부는 상기 재순환부의 유출 개구에 연결되며, 상기 재순환부의 유출 개구로부터 상기 재순환부의 유입 개구측으로 배출되는 배기 연료를 재순환시키는 재순환관(44)을 더 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  5. 제2항 또는 제3항에 있어서,
    상기 연료응축부(62)를 감압시키는 진공펌프를 더 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  6. 제2항 또는 제3항에 있어서,
    상기 연료응축부(62)는 상기 농축 연료를 냉각시키는 냉각부인 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 연료/물분리수단(30)은,
    상기 배출로(42) 및 상기 순환로(22)와 연통되는 연료응축부(60), 및
    상기 연료응축부(60)와 접촉하고, 상기 연료응축부(60)와의 경계가 상기 배기 연료 내의 물을 투과증발막을 통해 선택적으로 투과시키는 투과증발막에 의해 형성되고, 상기 배기 연료로부터 상기 투과증발막을 통해 투과되는 물이 도입되는 물 도입부(62)를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 연료/물분리수단(70)은,
    상기 배출로(42)에 연결되어 상기 배기 연료가 유입되는 재순환부(72, 78),
    상기 재순환부(72, 78) 내의 배기 연료로부터 연료를 선택적으로 증발시키기 위한 가열수단(74), 및
    상기 재순환부(72, 78)와 상기 순환로(22) 사이에 연결되고, 상기 재순환부(72, 78)에서 증발된 연료가 도입되고, 상기 연료를 응축시켜 응축 연료를 상기 순환로(22)로 공급하는 연료응축부(76)를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지시스템.
  9. 연료전지시스템용 운전방법에 있어서,
    제1항, 제7항 또는 제8항 중 어느 한 항에 따른 연료전지시스템이 작동할 때, 상기 연료/물분리수단을 통과하는 배기 연료는, 상기 순환로 안으로 유동되어 알칼라인 연료전지(2)로 공급되는 것을 특징으로 하는 연료전지시스템용 운전방법.
  10. 알칼라인 연료전지시스템용 운전방법에 있어서,
    연료순환로 내의 알칼라인 연료전지(2)로부터 배출되는 배기 연료로부터 물을 분리 및 제거하여 농축 연료를 분리시키는 단계; 및
    분리된 농축 연료를 상기 알칼라인 연료전지(2)로 공급하는 단계를 포함하여 이루어지되,
    상기 연료는 액체 및 수용성 연료인 것을 특징으로 하는 알칼라인 연료전지시스템용 운전방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 배기 연료로부터의 연료는 투과증발막을 이용하여 분리되는 것을 특징으로 하는 알칼라인 연료전지시스템용 운전방법.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 배기 연료로부터의 연료는 증류에 의해 분리되는 것을 특징으로 하는 알칼라인 연료전지시스템용 운전방법.
  13. 제10항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 연료는 알콜 또는 암모니아수인 것을 특징으로 하는 알칼라인 연료전지시스템용 운전방법.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 연료는 에탄올인 것을 특징으로 하는 알칼라인 연료전지시스템용 운전방법.
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  16. 삭제
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