JP6186230B2

JP6186230B2 - 燃料電池システム

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Publication number: JP6186230B2
Application number: JP2013205189A
Authority: JP
Inventors: 綾子繁
Original assignee: Daihatsu Motor Co Ltd
Current assignee: Daihatsu Motor Co Ltd
Priority date: 2013-09-30
Filing date: 2013-09-30
Publication date: 2017-08-23
Anticipated expiration: 2033-09-30
Also published as: JP2015069917A

Description

本発明は、車両などに搭載される燃料電池システムに関する。

従来、車両などに搭載される燃料電池システムとして、メタノール、ジメチルエーテル、ヒドラジンなどの液体燃料を使用する固体高分子形の燃料電池を備える燃料電池システムが知られている。

より具体的には、例えば、アノード電極（燃料側電極）およびカソード電極（酸素側電極）を備える燃料電池と、燃料を燃料電池に供給するとともに、その燃料電池から排出される燃料を燃料電池に還流するための燃料給排部と、空気を燃料電池に供給し、また、燃料電池から排出される空気を外部に排出するための空気給排部と、燃料電池から出力される電気エネルギーを電動車両の動力とするための動力部とを備える燃料電池システムが、提案されている（例えば、特許文献１参照。）。

特開２０１０−１２９３０４号公報

一方、特許文献１に記載されるような燃料電池システムとしては、発電効率の向上や、低コスト化、省スペース化など、更なる発展が望まれている。

本発明の目的は、より優れた燃料電池システムを提供することにある。

上記目的を達成するために、本発明の燃料電池システムは、液体燃料および酸素を消費して発電する燃料電池と、前記燃料電池に対して液体燃料を供給する燃料供給路と、前記燃料電池に供給された液体燃料の反応生成物および反応生成水を含む排出液を排出する燃料排出路と、前記燃料電池から排出される排出液を、前記燃料電池に還流させるために、前記燃料供給路と前記燃料排出路とに接続される還流路と、前記燃料電池に対して空気を供給するための空気供給手段と、前記空気供給手段から前記燃料電池に対して空気を供給するために、前記空気供給手段および前記燃料電池に接続される空気供給路と、前記燃料排出路および前記空気供給路に介在され、前記空気供給手段から供給される空気を利用して、前記排出液から水分を分離するための水分離手段とを備えることを特徴としている。

また、本発明の燃料電池システムでは、前記燃料排出路は、前記排出液の流れ方向の途中において、互いに並列接続されるように分岐する複数の燃料排出側分岐路を備え、前記空気供給路は、前記空気の流れ方向途中において、互いに並列接続されるように分岐する複数の空気供給側分岐路と、空気を外部に排出させるドレイン路とを備え、前記水分離手段は、複数の前記燃料排出側分岐路、および、複数の前記空気供給側分岐路に対応するように、それぞれ介在されており、さらに、複数の前記空気供給用分岐路に対応して複数設けられ、前記水分離手段よりも空気の流れ方向上流側に備えられ、前記空気供給側分岐路を開放または閉塞するための第１開閉手段と、前記ドレイン路に備えられ、前記ドレイン路を開放または閉塞するための第２開閉手段と、前記燃料電池の運転状況に応じて、前記第１開閉手段および前記第２開閉手段の開閉を制御するための制御手段とを備え、前記制御手段は、前記空気供給手段から供給される空気の量が、前記燃料電池に対して過剰である場合に、前記第２開閉手段を開くことによって、前記燃料電池に供給される空気の量を調整し、前記空気供給手段から供給される空気の量が、前記水分離手段に対して過剰である場合に、複数の前記第１開閉手段の少なくとも１つを閉塞することが好適である。

本発明の燃料電池システムでは、燃料排出路に介在される水分離手段によって、排出液から水分が分離され、排出液の濃度が調整される。そして、濃度調整された排出液が、還流路によって燃料電池に還流される。そのため、本発明の燃料電池システムによれば、液体燃料を、より効率よく利用することができ、低コスト化を図ることができる。

また、本発明の燃料電池システムでは、空気供給手段から供給される空気によって、排出液から水分が分離されるため、水分離手段を通過した空気は、より多くの水分を含んだ状態で燃料電池に供給される。その結果、燃料電池の導電性の向上を図ることができ、発電効率の向上を図ることができる。

さらに、本発明の燃料電池システムによれば、加湿器を用いることなく空気に水分を含有させることができるため、加湿器を用いる場合に比べ、燃料電池システムの体積を減少させ、省スペース化を図ることができる。

図１は、本発明の燃料電池システムの第１参考形態を示す概略構成図である。図２は、図１に示す燃料電池システムに搭載される水分離装置を示す概略構成図である。図３は、図２に示す膜ユニットの径方向に沿う概略断面図である。図４は、本発明の燃料電池システムの第２実施形態を示す概略構成図である。図５は、図４に示す燃料電池システムのコントロールユニットにおいて実行される制御処理を示すフロー図である。

１．第１参考形態の全体構成
図１は、本発明の燃料電池システムの第１参考形態を示す概略構成図である。

なお、図示しないが、燃料電池システム１は、例えば、燃料電池およびバッテリを選択的に動力源とする電動車両などに搭載される。

図１において、燃料電池システム１は、燃料電池３と、燃料給排部４と、空気給排部５と、制御部６と、水分離部２１と、動力部７とを備えている。
（１）燃料電池
燃料電池３は、液体燃料が直接供給および排出され、液体燃料および酸素を消費して発電する、例えば、アニオン交換型燃料電池またはカチオン交換型燃料電池である。

燃料電池３に供給され、また、燃料電池３から排出される液体燃料としては、例えば、メタノール、ジメチルエーテル、ヒドラジン（例えば、無水ヒドラジンや、ヒドラジン１水和物などの水加ヒドラジンなどを含む）などが挙げられる。

なお、以下において、燃料電池３に供給される液体燃料を供給液、燃料電池３から排出される液体燃料（未反応の液体燃料、反応生成物（窒素ガスなど）および反応生成水を含む）を排出液として、それぞれ区別する。

燃料電池３は、電解質層８と、電解質層８の一方側に配置されたアノード９と、電解質層８の他方側に配置されたカソード１０とを有する単位セル２８（燃料電池セル）が、セパレータ（図示せず）を介して複数積層されたスタック構造に形成されている。つまり、電解質層８を介してアノード９およびカソード１０が対向配置されてなる単位セル２８が複数積層されている。なお、図１では、積層される複数の単位セル２８のうち、１つだけを示し、その他の単位セル２８については省略している。

電解質層８は、例えば、アニオン成分またはカチオン成分が移動可能な層であり、アニオン交換膜またはカチオン交換膜を用いて形成されている。

アノード９は、燃料側電極としてのアノード電極１１と、アノード電極１１に液体燃料（供給液）を供給するための燃料供給部材１２とを有している。

アノード電極１１は、電解質層８の一方面に形成されている。アノード電極１１の電極材料としては、例えば、触媒が担持された多孔質担体（触媒担持多孔質担体）などが挙げられる。

燃料供給部材１２は、セパレータとしても兼用され、ガス不透過性の導電性部材からなる。燃料供給部材１２には、その表面から凹む葛折状の溝が形成されている。そして、燃料供給部材１２は、溝の形成された表面がアノード電極１１に対向接触されている。これにより、アノード電極１１の一方面と燃料供給部材１２の他方面（溝の形成された表面）との間には、アノード電極１１全体に液体燃料（供給液）を接触させるための燃料供給路１３が形成される。

燃料供給路１３には、液体燃料（供給液）をアノード９内に流入させるための燃料供給口１５が一端側（紙面下側）に形成され、液体燃料（排出液）をアノード９から排出するための燃料排出口１４が他端側（紙面上側）に形成されている。

カソード１０は、酸素側電極としてのカソード電極１６と、カソード電極１６に空気（酸素）を供給するための空気供給部材１７とを有している。

カソード電極１６は、電解質層８の他方面に形成されている。

カソード電極１６の電極材料としては、例えば、アノード電極１１の電極材料として例示した、触媒担持多孔質担体などが挙げられる。

空気供給部材１７は、セパレータとしても兼用され、ガス不透過性の導電性部材からなる。空気供給部材１７には、その表面から凹む葛折状の溝が形成されている。そして、空気供給部材１７は、溝の形成された表面がカソード電極１６に対向接触されている。これにより、カソード電極１６の他方面と空気供給部材１７の一方面（溝の形成された表面）との間には、カソード電極１６全体に空気を接触させるための空気流路としての空気供給路１８が形成される。

空気供給路１８には、空気をカソード１０内に流入させるための空気供給口１９が他端側（紙面上側）に形成され、空気をカソード１０から排出するための空気排出口２０が一端側（紙面下側）に形成されている。

また、このような燃料電池３において、複数の単位セル２８をそれぞれ区分する１つのセパレータは、上記燃料供給部材１２および上記空気供給部材１７を兼ね備える。換言すると、セパレータは、その一方側面において、燃料供給部材１２として作用するとともに、他方側面において、空気供給部材１７として作用する。
（２）燃料給排部
燃料給排部４は、液体燃料を貯蔵するための燃料タンク２２と、燃料タンク２２から燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）に対して供給液を供給する燃料供給路としての燃料供給ライン３０と、燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）から排出液を排出する燃料排出路としての燃料排出ライン３１と、燃料排出ライン３１から燃料供給ライン３０へ排出液を輸送し、排出液を燃料電池３に還流させるための還流路としての還流ライン３２とを備えている。

なお、燃料供給ライン３０と燃料排出ライン３１との間には、燃料電池３が介在されており、また、燃料排出ライン３１と還流ライン３２との間には、気液分離器２３（後述）が介在されている。

燃料タンク２２は、特に制限されず、公知の容器が用いられる。燃料タンク２２には、上記した液体燃料（例えば、メタノール、ジメチルエーテル、ヒドラジンなど）が貯蔵されている。

燃料供給ライン３０は、その上流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料タンク２２に接続されるとともに、下流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）に接続されている。

また、燃料供給ライン３０の流れ方向途中には、燃料供給ポンプ３３および燃料供給弁３４が設けられている。

燃料供給ポンプ３３としては、例えば、ロータリーポンプ、ギヤポンプなどの回転式ポンプ、ピストンポンプ、ダイヤフラムポンプなどの往復式ポンプなど、公知の送液ポンプが用いられる。燃料供給ポンプ３３は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、燃料供給ポンプ３３に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、燃料供給ポンプ３３の駆動および停止を制御する。

また、燃料供給弁３４は、燃料供給ライン３０を開閉するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。また、燃料供給弁３４は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、燃料供給弁３４に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、燃料供給弁３４の開閉を制御する。

このような燃料供給ライン３０により、燃料タンク２２から、液体燃料（供給液）が燃料電池３へ供給される。

燃料排出ライン３１は、その上流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料電池３（具体的には、アノード９の燃料供給路１３）に接続されるとともに、下流側端部が、シール材（ガスケットなど）を介して、気液分離器２３に接続されている。

このような燃料排出ライン３１により、排出液が燃料電池３から排出され、気液分離器２３に輸送される。

また、燃料排出ライン３１において、排出液の流れ方向途中には、後述する水分離装置４５が介在されている。

気液分離器２３は、例えば、中空の容器からなり、その下部には、気液分離器２３の内外を流通させる底部流通口２４が２つ形成されている。

また、気液分離器２３の上部には、気液分離器２３の内外を流通させる上部流通口２５が１つ形成されている。

気液分離器２３は、２つの底部流通口２４が、それぞれ、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料排出ライン３１および還流ライン３２（後述）に接続されている。

上部流通口２５には、気液分離器２３で分離されたガス（気体）を排出するためのガス排出管２６が接続されている。ガス排出管２６は、シール材（ガスケット）を介して上部流通口２５に接続されている。また、ガス排出管２６の途中には、ガス排出弁２７が設けられている。

ガス排出弁２７は、ガス排出管２６を開放して気液分離器２３内の圧力を開放するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。ガス排出弁２７は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号がガス排出弁２７に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、ガス排出弁２７の開閉を制御する。

還流ライン３２は、燃料電池３から排出される排出液を、燃料電池３に還流させるために、気液分離器２３を介して、燃料供給ライン３０と燃料排出ライン３１とに接続されている。

より具体的には、還流ライン３２は、その上流側端部は、シール材（ガスケットなど）を介して、気液分離器２３に接続されている。換言すれば、還流ライン３２の上流側端部は、気液分離器２３を介して、燃料供給ライン３０に接続されている。また、還流ライン３２の下流側端部は、シール材（ガスケットなど）を介して、燃料供給ライン３０の流れ方向途中、詳しくは、燃料供給ポンプ３３および燃料供給弁３４よりも下流側に接続されている。

また、還流ライン３２の流れ方向途中には、燃料還流ポンプ３５が介在されている。

燃料還流ポンプ３５としては、例えば、ロータリーポンプ、ギヤポンプなどの回転式ポンプ、ピストンポンプ、ダイヤフラムポンプなどの往復式ポンプなど、公知の送液ポンプが用いられる。燃料還流ポンプ３５は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されている（図１の破線参照）。これにより、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、燃料還流ポンプ３５に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、燃料還流ポンプ３５の駆動および停止を制御する。

これにより、燃料排出ライン３１内を輸送される排出液が、気液分離器２３および還流ライン３２を介して、燃料供給ライン３０に輸送される。そして、燃料タンク２２から輸送された液体燃料（１次供給液）と混合された後、供給液（２次供給液）として、燃料電池３に戻ることにより、アノード９を循環するクローズドライン（閉流路）が形成される。
（３）空気給排部
空気給排部５は、燃料電池３に対して空気を供給するための空気供給手段としてのエアコンプレッサ４３と、エアコンプレッサ４３から燃料電池３（カソード１０）に対して空気を供給する空気供給路としての空気供給ライン４１と、カソード１０から排出される空気を外部に排出するための空気排出ライン４２とを備えている。

エアコンプレッサ４３は、所定量の空気を吐出し、燃料電池３に空気を供給するためのポンプである。エアコンプレッサ４３は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されており、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、エアコンプレッサ４３に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、エアコンプレッサ４３の駆動および停止を制御する。

空気供給ライン４１は、その一端側（上流側）がエアコンプレッサ４３に接続されており、他端側（下流側）が燃料電池３の空気供給口１９に接続されている。空気供給ライン４１の流れ方向途中には、空気供給弁４４が設けられている。

空気供給弁４４は、空気供給ライン４１を開閉するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。

また、空気供給弁４４は、コントロールユニット２９（後述）に電気的に接続されており、コントロールユニット２９（後述）からの制御信号が、空気供給弁４４に入力され、コントロールユニット２９（後述）が、空気供給弁４４の開閉を制御する。

また、空気供給ライン４１において、空気の流れ方向途中、具体的には、空気供給弁４４の下流側には、後述する水分離装置４５が介在されている。

空気排出ライン４２は、その一端側（上流側）が空気排出口２０に接続され、他端側（下流側）がドレインとされる。
（４）水分離部
水分離部２１は、燃料電池３において液体燃料の電気化学反応（後述）によって生じる水を、排出液から分離するために備えられている。

具体的には、水分離部２１は、水分離手段としての水分離装置４５を備えている。

水分離装置４５は、空気供給ライン４１から供給される空気を利用して、排出液に含まれる水分を排出液から分離するための装置であって、燃料排出ライン３１および空気排出ライン４２に介在されている。

このような水分離装置４５は、図２に示されるように、燃料排出ライン３１に介在される膜ユニット５３と、膜ユニット５３を収容し、空気供給ライン４１に介在される収容部５１とを備えている。

膜ユニット５３は、図３に示されるように、ハニカムセラミック担体６０と、ハニカムセラミック担体６０に担持される水分離膜４７とを備えている。

ハニカムセラミック担体６０は、例えば、アルミナなどのセラミックからなる略円筒部材であって、その径方向内側には、略六角形の貫通孔（パス）５４が、複数形成されている。

各貫通孔（パス）５４は、ハニカムセラミック担体６０の軸線方向を貫通する流体通路として形成されており、その周壁面は、水分離膜４７により被覆されている。

水分離膜４７は、排出液中に含まれる液体燃料の反応生成物や、未反応の液体燃料などを遮断する一方、反応生成水（水分）を透過させる膜であって、特に制限されないが、例えば、孔径が１ｎｍ以下の炭素膜などが挙げられる。水分離膜４７の孔径は、例えば、１ｎｍ以下、好ましくは、０．５ｎｍ以下であり、通常、０．３ｎｍ以上である。

そして、図２に示されるように、膜ユニット５３は、その長手方向が排出液の流れ方向に沿うように燃料排出ライン３１に介在されている。これにより、膜ユニット５３の貫通孔５４（水分離膜４７により被覆された貫通孔５４）内に、排出液が通過可能とされ、水分離膜４７の厚み方向一方側（貫通孔５４の内側）に、排出液が接触可能とされている。また、水分離膜４７の厚み方向他方側（貫通孔５４の外側）には、ハニカムセラミック担体６０が接触される。

収容部５１は、例えば、膜ユニット５３よりも大きい円筒形状に形成されており、図２に示されるように、膜ユニット５３を収容するように、燃料排出ライン３１に組み付けられ、また、空気供給ライン４１に介在されるように配置されている。

そして、詳しくは後述するが、このような収容部５１に空気供給ライン４１から空気が供給されることによって、空気が膜ユニット５３透過し、また、この空気の水蒸気圧と排出液の水蒸気圧との差によって、排出液に含有される水分が分離される。

また、分離された水分は、空気とともに空気供給ライン４１を介して燃料電池３に供給される。
（５）制御部
図１において、制御部６は、コントロールユニット２９を備えている。

コントロールユニット２９は、燃料電池システム１における電気的な制御を実行するユニット（例えば、ＥＣＵ：ＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃＣｏｎｔｒｏｌＵｎｉｔ）であり、ＣＰＵ、ＲＯＭおよびＲＡＭなどを備えるマイクロコンピュータから構成されている。

制御部６では、詳しくは後述するが、例えば、燃料供給ポンプ３３、燃料還流ポンプ３５などの駆動および停止や、燃料供給弁３４、ガス排出弁２７、空気供給弁４４などの開閉などを、適宜制御する。
（６）動力部
動力部７は、燃料電池３から出力される電気エネルギーを、例えば、燃料電池システム１が搭載される電動車両（図示せず）の駆動力として機械エネルギーに変換するためのモータ３７と、モータ３７に電気的に接続されるインバータ３８と、モータ３７による回生エネルギーを蓄電するための動力用バッテリ４０と、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６とを備えている。

モータ３７としては、例えば、三相誘導電動機、三相同期電動機など、公知の三相電動機が挙げられる。

インバータ３８は、モータ３７と燃料電池３との間に配置されている。インバータ３８は、燃料電池３で発電された直流電力を交流電力に変換する装置であって、例えば、公知のインバータ回路が組み込まれた電力変換装置が挙げられる。また、インバータ３８は、配線により、燃料電池３およびモータ３７にそれぞれ電気的に接続されている。

動力用バッテリ４０としては、例えば、定格電圧が１００Ｖ程度のニッケル水素電池や、リチウムイオン電池など、公知の二次電池が挙げられる。また、動力用バッテリ４０は、インバータ３８と燃料電池３との間の配線に接続され、これにより、燃料電池３からの電力を蓄電可能、かつ、モータ３７に電力を供給可能とされている。

ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、動力用バッテリ４０と燃料電池３との間に配置されている。ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、燃料電池３の出力電圧を昇降圧する機能を有し、燃料電池３の電力および動力用バッテリ４０の入出力電力を調整する機能を有している。

そして、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、コントロールユニット２９と電気的に接続されており（図１の破線参照）、これにより、コントロールユニット２９から出力される出力制御信号の入力に応じて、燃料電池３の出力（出力電圧）を制御する。

また、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６は、配線により、燃料電池３および動力用バッテリ４０にそれぞれ電気的に接続されているとともに、配線の分岐により、インバータ３８に電気的に接続されている。

これにより、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６からモータ３７への電力は、インバータ３８において直流電力から三相交流電力に変換され、三相交流電力としてモータ３７に供給される。
２．燃料電池システムによる発電
上記した燃料電池システム１では、コントロールユニット２９の制御により、燃料供給弁３４が開かれ、燃料供給ポンプ３３および燃料還流ポンプ３５が駆動されることにより、液体燃料が、燃料供給ライン３０を介してアノード９に供給される。一方、空気供給弁４４が開かれ、エアコンプレッサ４３が駆動されることにより、空気が空気供給ライン４１を介してカソード１０に供給される。なお、燃料供給弁３４は、液体燃料が所定量供給された後に閉じられる。

アノード９では、液体燃料が、アノード電極１１と接触しながら燃料供給路１３を通過する。一方、カソード１０では、空気が、カソード電極１６と接触しながら空気供給路１８を通過する。

そして、各電極（アノード電極１１およびカソード電極１６）において電気化学反応が生じ、起電力が発生する。例えば、液体燃料がメタノールである場合には、下記式（１）〜（３）の通りとなる。
（１）ＣＨ_３ＯＨ＋６ＯＨ⁻→ＣＯ_２＋５Ｈ_２Ｏ＋６ｅ⁻（アノード電極１１での反応）
（２）Ｏ_２＋２Ｈ_２Ｏ＋４ｅ⁻→４ＯＨ⁻ （カソード電極１６での反応）
（３）ＣＨ_３ＯＨ＋３／２Ｏ_２→ＣＯ_２＋２Ｈ_２Ｏ（燃料電池３全体での反応）
すなわち、メタノールが供給されたアノード電極１１では、メタノール（ＣＨ_３ＯＨ）とカソード電極１６での反応で生成した水酸化物イオン（ＯＨ⁻）とが反応して、二酸化炭素（ＣＯ_２）および水（Ｈ_２Ｏ）が生成するとともに、電子（ｅ⁻）が発生する（上記式（１）参照）。

アノード電極１１で発生した電子（ｅ⁻）は、図示しない外部回路を経由してカソード電極１６に到達する。つまり、この外部回路を通過する電子（ｅ⁻）が、電流となる。

一方、カソード電極１６では、電子（ｅ⁻）と、外部からの供給もしくは燃料電池３での反応で生成した水（Ｈ_２Ｏ）と、空気供給路１８を流れる空気中の酸素（Ｏ_２）とが反応して、水酸化物イオン（ＯＨ⁻）が生成する（上記式（２）参照）。

そして、生成した水酸化物イオン（ＯＨ⁻）が、電解質層８を通過してアノード電極１１に到達し、上記と同様の反応（上記式（１）参照）が生じる。

また、例えば、液体燃料がヒドラジンである場合には、下記式（４）〜（６）の通りとなる。
（４）Ｎ_２Ｈ_４＋４ＯＨ⁻→Ｎ_２＋４Ｈ_２Ｏ＋４ｅ⁻ （アノード電極１１での反応）
（５）Ｏ_２＋２Ｈ_２Ｏ＋４ｅ⁻→４ＯＨ⁻ （カソード電極１６での反応）
（６）Ｎ_２Ｈ_４＋Ｏ_２→Ｎ_２＋２Ｈ_２Ｏ（燃料電池３全体での反応）
このようなアノード電極１１およびカソード電極１６での電気化学的反応が連続的に生じることによって、燃料電池３全体として、上記式（３）または上記式（６）で表わされる反応が生じて、燃料電池３に起電力が発生する。

そして、発生した起電力が、配線を介して、ＤＣ／ＤＣコンバータ３６に送電され、動力部７では、インバータ３８およびモータ３７、および／または、動力用バッテリ４０に送電される。そして、モータ３７では、インバータ３８により三相交流電力に変換された電気エネルギーが、例えば、電動車両（図示せず）の車輪を駆動させる機械エネルギーに変換される。一方、動力用バッテリ４０では、その電力が充電される。

また、燃料給排部４では、燃料還流ポンプ３５および燃料供給ポンプ３３の駆動力により、アノード９から排出される使用後および未反応の液体燃料（排出液）が、燃料排出ライン３１を通過して上流側の底部流通口２４から気液分離器２３に流入する。気液分離器２３では、水位が上部流通口２５よりも下方位置に保持される液体燃料の液溜まりが、気液分離器２３の中空部分に生じるとともに、液溜まりに含まれるガス（気体）が液溜まりの上方空間へ分離される。その一方で、液溜まりの一部が、下流側の底部流通口２４から還流ライン３２に流出する。

還流ライン３２に流出する液体燃料は、燃料供給ライン３０の流れ方向途中部分において、燃料タンク２２から供給される液体燃料と混合された後、再び燃料供給口１５から燃料供給路１３に流入する。

このようにして、液体燃料が、クローズドライン（還流ライン３２、燃料供給ライン３０、燃料排出ライン３１、気液分離器２３および燃料供給路１３）を循環する。なお、気液分離器２３で分離された気体は、ガス排出弁２７が開かれることにより、ガス排出管２６を介して外部へ排出される。
３．水の分離
上記したように、燃料電池システム１では、燃料電池３のアノード９から排出される使用後および未反応の液体燃料（排出液）が、還流ライン３２および燃料供給ライン３０を介して、燃料電池３に還流され、再利用される。

しかし、式（１）〜（６）として示したように、燃料電池３による発電では、その発電反応において水が生じるため、排出液には、水が含有される。すなわち、排出液においては、液体燃料の濃度が低下している。そのため、排出液をそのまま燃料電池３に還流して用いると、発電効率の低下を惹起する場合がある。

これに対して、上記の燃料電池システム１では、燃料電池３から排出される排出液に含有される水を分離し、還流される液体燃料の濃度を調整（増加）することができる。

より具体的には、この燃料電池システム１では、図１に示されるように、燃料電池３から燃料排出ライン３１に排出された排出液は、気液分離器２３に供給される前に、水分離装置４５に供給される。

そして、水分離装置４５では、図２に示されるように、排出液が、膜ユニット５３の貫通孔５４に供給される。また、これとともに、空気が、空気供給ライン４１を介して膜ユニット５３の外側（収容部５１内）に供給される。

このとき、空気は、膜ユニット５３の径方向一方側（図２の紙面上側）から収容部５１に供給され、ハニカムセラミック担体６０を透過し、径方向他方側（図２の紙面下側）に向かって排出される。

そして、膜ユニット５３を透過する空気の水蒸気圧と、貫通孔５４内を通過する排出液の水蒸気圧との差によって、排出液に含有される水分が水蒸気として、水分離膜４７の一方側（貫通孔５４の内側）から水分離膜の他方側（ハニカムセラミック担体６０）に向かって、通過する。その結果、水分が、膜ユニット５３の外側に排出される。

このようにして水分が分離され、濃度が調整（増加）された排出液（すなわち、高濃度の液体燃料）は、図１に示すように、燃料排出ライン３１を介して気液分離器２３に供給され、上記したように、還流ライン３２および燃料供給ライン３０を介して、再び燃料電池３に供給される。

一方、排出液から分離された水は、空気とともに空気供給ライン４１内を通過して、燃料電池３に供給される。
４．作用効果
このような燃料電池システム１では、燃料排出ライン３１に介在される水分離装置４５によって、排出液から水分が分離され、排出液の濃度が調整される。そして、濃度調整された排出液が、還流ライン３２によって燃料電池３に還流される。そのため、上記の燃料電池システム１によれば、燃料タンク２２からの液体燃料の供給量や供給頻度を低減することができ、液体燃料をより効率よく利用することができ、低コスト化を図ることができる。

また、上記の燃料電池システム１では、エアコンプレッサ４３から供給される空気によって、排出液から水分が分離されるため、水分離装置４５を通過した空気は、より多くの水分を含んだ状態で燃料電池３に供給される。その結果、燃料電池３における電解質層８を湿潤させることができ、その導電性の向上を図ることができるため、発電効率の向上を図ることができる。

さらに、上記の燃料電池システム１によれば、加湿器を用いることなく空気に水分を含有させることができるため、加湿器を用いる場合に比べ、燃料電池システム１の体積を減少させ、省スペース化を図ることができる。

なお、上記した参考形態では、水分離膜４７を略六角形状の貫通孔５４を有するハニカムセラミック担体６０に担持させることにより膜ユニット５３を形成したが、貫通孔５４の形状は、上記に限定されず、例えば、三角形、四角形、八角形などの多角形状であってもよく、また、円形状、楕円形状であってもよい。

また、ハニカムセラミック担体６０を用いることなく、水分離膜４７からなる中空糸を複数束ねることにより、膜ユニット５３を形成することもでき、さらには、水分離膜４７からなるチューブを膜ユニット５３としてそのまま用いてもよい。
５．第２実施形態の全体構成
図４は、本発明の燃料電池システムの第２実施形態を示す概略構成図である。なお、図４において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。

上記した燃料電池システム１では、排出液に含有される水を分離し、還流される液体燃料の濃度を増加させたが、液体燃料の濃度が過度に高くなると、かえって発電効率の低下を惹起する場合や、多量の燃料が消費されることにより、高コスト化する場合がある。

これに対して、燃料電池システム１の第２実施形態では、１つの燃料電池３に対して複数の水分離装置４５を備え、さらに、空気の供給量を調整することにより、液体燃料の濃度を、さらに調整することができる。

具体的には、この燃料電池システム１では、燃料排出ライン３１は、複数（３つ）の燃料排出側分岐路としての燃料排出側分岐ライン６１（以下、燃料排出側分岐ライン６１を区別する場合には、燃料排出側分岐ライン６１ａ、燃料排出側分岐ライン６１ｂおよび燃料排出側分岐ライン６１ｃ）を備えている。

燃料排出側分岐ライン６１は、燃料排出ライン３１における排出液の流れ方向の途中において、互いに並列接続されるように分岐する燃料流路として設けられている。

複数の燃料排出側分岐ライン６１には、それぞれ、上記と同様に水分離装置４５が介在されており、また、水分離装置４５の下流側、かつ、気液分離器２３の上流側において１つに合流されている。

また、空気供給ライン４１は、複数（３つ）の空気供給側分岐路としての空気供給側分岐ライン６２（以下、空気供給側分岐ライン６２を区別する場合には、空気供給側分岐ライン６２ａ、空気供給側分岐ライン６２ｂおよび空気供給側分岐ライン６２ｃ）と、ドレイン路としてのドレインライン６３とを備えている。

空気供給側分岐ライン６２は、空気供給ライン４１における空気の流れ方向途中において、互いに並列接続されるように分岐する空気流路として設けられている。

複数の空気供給側分岐ライン６２には、それぞれ、上記と同様に水分離装置４５が介在されており、また、水分離装置４５の下流側、かつ、燃料電池３の上流側において、１つに合流されている。

ドレインライン６３は、空気供給ライン４１に供給される空気の少なくとも一部を、燃料電池３に供給することなく、外部に排出させるために備えられている。具体的には、ドレインライン６３は、燃料電池３よりも空気の流れ方向上流側において、空気供給ライン４１から分岐されるように設けられており、その下流側端部が、空気排出ライン４２の途中部分に接続されている。

また、この燃料電池システム１では、複数（３つ）水分離装置４５が、複数（３つ）の燃料排出側分岐ライン６１、および、複数（３つ）の空気供給側分岐ライン６２に対応するように、それぞれ１つずつ介在されている。

具体的には、燃料排出側分岐ライン６１ａおよび空気供給側分岐ライン６２ａに、水分離装置４５ａが介在され、また、燃料排出側分岐ライン６１ｂおよび空気供給側分岐ライン６２ｂに、水分離装置４５ｂが介在され、さらに、燃料排出側分岐ライン６１ｃおよび空気供給側分岐ライン６２ｃに、水分離装置４５ｃが介在されている。なお、各燃料排出側分岐ライン６１および各空気供給側分岐ライン６２と、各水分離装置４５との接続態様は、図２に示す通りである。

また、この燃料電池システム１は、複数の空気供給側分岐ライン６２に対応するように複数設けられ、水分離装置４５よりも空気の流れ方向上流側において、空気供給側分岐ライン６２を開放または閉塞するための第１開閉手段としての第１開閉弁６４（以下、第１開閉弁６４を区別する場合には、第１開閉弁６４ａ、第１開閉弁６４ｂおよび第１開閉弁６４ｃ）を備えている。

第１開閉弁６４は、各空気供給側分岐ライン６２を個別に開閉するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。

また、各第１開閉弁６４は、それぞれ、コントロールユニット２９に電気的に接続されており、コントロールユニット２９からの制御信号が、第１開閉弁６４に入力され、コントロールユニット２９が、第１開閉弁６４の開閉を制御する。

また、この燃料電池システム１は、水分離装置４５よりも空気の流れ方向下流側、具体的には、ドレインライン６３において、そのドレインライン６３を開放または閉塞するための第２開閉手段としての第２開閉弁６５を備えている。

第２開閉弁６５は、ドレインライン６３に開閉するための弁であって、例えば、電磁弁など、公知の開閉弁が用いられる。

また、第２開閉弁６５は、コントロールユニット２９に電気的に接続されており、コントロールユニット２９からの制御信号が、第２開閉弁６５に入力され、コントロールユニット２９が、第２開閉弁６５の開閉や、その開度を制御する。

つまり、この燃料電池システム１では、コントロールユニット２９が、第１開閉弁６４および第２開閉弁６５の開閉を制御するための制御手段として用いられている。コントロールユニット２９は、燃料電池３の運転状況を判断し、その運転状態に応じて、第１開閉弁６４および第２開閉弁６５の開閉を制御する。

以下において、コントロールユニット２９による制御について、図５を参照して説明する。

この制御処理では、燃料電池３の運転中に、スタートおよびリターンが繰り返される。

処理がスタートされると、まず、コントロールユニット２９によってエアコンプレッサ４３が駆動され、燃料電池３において必要とされる量の空気が、エアコンプレッサ４３から供給される。また、これとともに、上記と同様に燃料供給ポンプ３３が駆動され、液体燃料が燃料電池３に供給される。これにより、式（１）〜（６）として示したように、燃料電池３において発電される（Ｓ１）。

次いで、この処理では、燃料電池３から排出される排出液に含まれる水（反応生成水）の量が検知される。そして、その排出液からどの程度の水を分離すれば、燃料電池３に還流される排出液の燃料濃度が、燃料電池３の運転に適した濃度となるか、すなわち、水の分離量が判断される（Ｓ２）。

具体的には、まず、排出液中の燃料濃度が検知される。なお、検知方法としては、特に制限されず、燃料電池３の運転状況から、所定のプログラムに従って予測してもよく、また、図示しない濃度センサによって直接検知してもよい。

そして、検知された排出液の燃料濃度と、燃料電池３において要求される燃料濃度とが比較され、要求される水の分離量が判断される。

次いで、この処理では、要求される水の分離量から、水の分離において要求される空気量Ａが判断される（Ｓ３）。

すなわち、上記した燃料電池システム１では、分離される水の量は、使用される水分離装置４５の数および各水分離装置４５に送られる空気量に依存する。そのため、使用される水分離装置４５の数および各水分離装置４５に送られる空気量を調整することによって、水の分離量を調整することができ、還流される排出液の燃料濃度を調整することができる。

そして、上記した水分離装置４５は、使用時において空気の供給を必要とする。そのため、使用される水分離装置４５の数および各水分離装置４５において必要とされる空気量が多い場合には、空気の必要量が多くなり、また、使用される水分離装置４５の数および各水分離装置４５において必要とされる空気量が少ない場合には、空気の必要量が少なくなる。つまり、要求される水の分離量に応じて、水の分離において要求される空気量Ａが異なる。

つまり、要求される水の分離量から、使用される水分離装置４５の数および各水分離装置４５に送る空気量を判断することができ、その水分離装置４５の数および各水分離装置４５に送る空気量に基づいて、水の分離に要求される空気量Ａを判断することができる。

一方、この処理では、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂが判断される（Ｓ４）。

すなわち、燃料電池３は、その運転状況（要求される出力量など）に応じて、液体燃料および酸素（空気）の消費量が異なる。そこで、この処理では、燃料電池３の運転状況が判断され、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂが判断される。

次いで、この処理では、水の分離において要求される空気量Ａと、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂとが比較され、水の分離において要求される空気量Ａが、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂを超過するかが判断される（Ｓ５）。

以下において、水の分離において要求される空気量Ａが、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂを超過する場合（Ｓ５：ＹＥＳ）について説明する。

具体的には、例えば、排出液から多量の水を分離する必要があり、すべての水分離装置４５を使用する必要があると判断された場合には、水の分離において要求される空気量Ａが多く、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂを超過する場合がある。

このような場合には、まず、エアコンプレッサ４３によって、水の分離において要求される空気量Ａの空気が、供給される（Ｓ６）。

また、このとき、すべての第１開閉弁６４を開放状態とする。これにより、すべての水分離装置４５に対して空気が供給され、すべての水分離装置４５において、排出液から水が分離される。その結果、多くの水を、排出液から分離することができ、排出液の濃度を調整することができる。

また、水の分離に用いられた空気は、水分離装置４５の下流側において合流され、空気供給ライン４１を介して、燃料電池３に供給される。

一方、このような場合には、エアコンプレッサ４３から供給される空気の全量を、燃料電池３に対して供給すると、過剰であるため、コントロールユニット２９の制御により、第２開閉弁６５を開放状態とする。第２開閉弁６５の開度は、水の分離において要求される空気量Ａと、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂとの比に応じて、適宜設定される。

これにより、エアコンプレッサ４３から供給される空気の少なくとも一部を、空気供給ライン４１から空気排出ライン４２に輸送することができ、燃料電池３に供給される空気量を、調整することができ、効率よく発電することができる。

なお、上記の制御処理は、燃料電池３の運転停止まで繰り返される（リターン）。

また、以下において、水の分離において要求される空気量Ａが、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂ以下である場合（Ｓ５：ＮＯ）について説明する。

具体的には、例えば、排出液から分離する水の量が少なく、すべての水分離装置４５を使用する必要がないと判断された場合には、水の分離において要求される空気量Ａが少なく、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂ以下となる場合がある。

このような場合には、まず、エアコンプレッサ４３によって、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂの空気が、供給される（Ｓ７）。

一方、このような場合には、エアコンプレッサ４３から供給される空気の量は、水分離装置４５に対しては過剰であるため、水分離装置４５に供給される空気量を、調整する必要がある。

そこで、この処理では、コントロールユニット２９の制御により、複数（３つ）の第１開閉弁６４の少なくとも１つ（例えば、第１開閉弁６４ａおよび第２開閉弁６４ｂ）を開放状態とする一方、第１開閉弁６４（例えば、第１開閉弁６４ｃ）の少なくとも１つを閉塞状態とする。また、このとき、第２開閉弁６５を、閉塞状態とする。

なお、開放状態または閉塞状態とする第１開閉弁６４の数は、水の分離において要求される空気量Ａと、燃料電池３の運転において要求される空気量Ｂとの比に応じて、適宜設定される。

これにより、所定の水分離装置４５（例えば、第１開閉弁６４ａおよび第２開閉弁６４ｂ）に対してのみ空気が供給され、その水分離装置４５においてのみ、排出液から水が分離される。その結果、使用された水分離装置４５の数に対応した量の水を、排出液から分離することができ、排出液の濃度を調整することができる。

また、水の分離に用いられた空気は、水分離装置４５の下流側において合流され、空気供給ライン４１を介して、燃料電池３に供給される。なお、第２開閉弁６５が閉塞状態とされているため、エアコンプレッサ４３から供給される空気の全量を、燃料電池３に供給することができ、効率よく発電することができる。

このような燃料電池システム１でも、燃料排出ライン３１に介在される水分離装置４５によって、排出液から水分が分離され、排出液の濃度が調整される。そして、濃度調整された排出液が、還流ライン３２によって燃料電池３に還流される。そのため、上記の燃料電池システム１によれば、燃料タンク２２からの液体燃料の供給量や供給頻度を低減することができ、液体燃料をより効率よく利用することができ、低コスト化を図ることができる。

とりわけ、上記の燃料電池システム１によれば、還流される液体燃料（排出液）の濃度を調整することができるため、効率よく発電することができるとともに、過度な燃料の消費を抑制することができ、低コスト化を図ることができる。

なお、上記した説明では、ドレインライン６３の下流側端部を、空気排出ライン４２に接続したが、例えば、空気排出ライン４２に接続することなく大気開放し、直接空気を排出させることもできる。

１燃料電池システム
３燃料電池
８電解質層
３０燃料供給ライン
３１燃料排出ライン
３２還流ライン
４１空気供給ライン
４３エアコンプレッサ
４５水分離装置

Claims

液体燃料および酸素を消費して発電する燃料電池と、
前記燃料電池に対して液体燃料を供給する燃料供給路と、
前記燃料電池に供給された液体燃料の反応生成物および反応生成水を含む排出液を排出する燃料排出路と、
前記燃料電池から排出される排出液を、前記燃料電池に還流させるために、前記燃料供給路と前記燃料排出路とに接続される還流路と、
前記燃料電池に対して空気を供給するための空気供給手段と、
前記空気供給手段から前記燃料電池に対して空気を供給するために、前記空気供給手段および前記燃料電池に接続される空気供給路と、
前記燃料排出路および前記空気供給路に介在され、前記空気供給手段から供給される空気を利用して、前記排出液から水分を分離するための水分離手段と
を備え、
前記燃料排出路は、前記排出液の流れ方向の途中において、互いに並列接続されるように分岐する複数の燃料排出側分岐路を備え、
前記空気供給路は、前記空気の流れ方向途中において、互いに並列接続されるように分岐する複数の空気供給側分岐路と、空気を外部に排出させるドレイン路とを備え、
前記水分離手段は、複数の前記燃料排出側分岐路、および、複数の前記空気供給側分岐路に対応するように、それぞれ介在されており、
さらに、
複数の前記空気供給用分岐路に対応して複数設けられ、前記水分離手段よりも空気の流れ方向上流側に備えられ、前記空気供給側分岐路を開放または閉塞するための第１開閉手段と、
前記ドレイン路に備えられ、前記ドレイン路を開放または閉塞するための第２開閉手段と、
前記燃料電池の運転状況に応じて、前記第１開閉手段および前記第２開閉手段の開閉を制御するための制御手段と
を備え、
前記制御手段は、
前記空気供給手段から供給される空気の量が、前記燃料電池に対して過剰である場合に、前記第２開閉手段を開くことによって、前記燃料電池に供給される空気の量を調整し、
前記空気供給手段から供給される空気の量が、前記水分離手段に対して過剰である場合に、複数の前記第１開閉手段の少なくとも１つを閉塞する
ことを特徴とする、燃料電池システム。