JP4624670B2

JP4624670B2 - 燃料電池発電装置の多数の構成部品の機能の統合化

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Publication number: JP4624670B2
Application number: JP2003531547A
Authority: JP
Inventors: グラッソ，アルバート，ピー．; ヴァータニアン，ジョージ; ダイン，レスリー，エル．ヴァン; サイトウ，カズオ; カビール，ザキウル; イソム，ジョシュア，ディー．
Original assignee: ユーティーシーパワーコーポレイション
Priority date: 2001-09-27
Filing date: 2002-09-27
Publication date: 2011-02-02
Anticipated expiration: 2022-09-27
Also published as: US6605378B2; JP2005505103A; US20020009625A1; WO2003028138A1; DE10297258T5

Description

本発明は、一般に燃料電池発電装置の多数の構成部品の機能の統合化に関し、特に、各々の構成部品の秀でた特徴を活用して他の構成要素の劣った特徴を補うことができる、燃料電池発電装置の多数の構成部品の機能の統合化を取り扱う。

電気化学的燃料電池アッセンブリは、アノード電極に供給される燃料およびカソード電極に供給される酸化剤の相互作用を通して電気およびそれに伴う反応生成物を生成してこれらの電極間に外部電流の流れを生成する能力によって知られている。このような燃料電池アッセンブリは、内燃燃料装置などに比較して高効率であるために非常に有用であり、多くの分野に適用可能である。燃料電池アッセンブリは、運転の際に生成される化学反応副生成物が通常は水であり、環境に優しいため、さらに有利である。これらの特徴により、数ある中でも燃料電池アッセンブリは宇宙船および発電機を含む移動式設備および電動車両に必要とされるように、信頼性の高い独立型の発電を要する分野に特に適用できる。

電気化学的燃料電池アッセンブリは一般に燃料として水素に富むガスの流れ、酸化剤として酸素に富むガスの流れを用い、反応副生成物は水である。このような燃料電池アッセンブリは、固体高分子電解質からなる膜、またはイオン交換膜を用い、これらの膜は、主として炭素繊維紙である多孔質で電気伝導性のシート状素材でできているアノードおよびカソード電極基板間に配列される。ある特定の種類のイオン交換膜はプロトン交換膜（以下、ＰＥＭという）が知られ、例えばデュポン社によりＮＡＦＩＯＮ^TMの商標で売られていて、当業界周知である。望ましい電気化学反応を促進するために、触媒層がＰＥＭとそれぞれの電極基板との間に配列される。燃料電池アッセンブリ内の触媒層は、主として炭素に担持された白金あるいは白金合金であるが、その他の貴金属あるいは貴金属の合金を用いても良い。燃料電池アッセンブリ内の温度を制御するために、通常は水冷却液を供給し、燃料電池アッセンブリの周りに循環させる。

他に燃料電池アッセンブリで用いられる電解質で広く知られているものには、多孔質で非伝導性のマトリックス内にリン酸あるいは水酸化カリウムを保持したものが含まれる。しかしながら、循環する燃料および酸化剤との間に境界を設けており、その上多孔質のマトリックス内に毛管力によって保持されている液体の電解質と比較して圧力差に耐性のあるＰＥＭの優れた性能によって、ＰＥＭ燃料電池アッセンブリは液体あるいはアルカリの電解質を備えた燃料電池よりもかなりの利点を有していることがわかっている。さらに、ＰＥＭの電解質は固定されており、燃料電池アッセンブリから浸出することが無く、比較的安定した保水性を維持する能力を有している。

ＰＥＭ燃料電池アッセンブリの通常の運転においては、水素に富む燃料がアノードの多孔質の電極素材に浸透し、触媒層と反応して水素イオンと電子を生成する。水素イオンはＰＥＭを通り抜けてカソード電極へ移動する一方、電子は外部回路を通ってカソード電極へと流れる。カソード電極においては、酸素を含むガスの供給は多孔質の基板の素材にも浸透し、さらにアノード電極からの水素イオンおよび電子と触媒層において反応し、水を副生成物として生成する。ＰＥＭはアノードからカソードへの水素イオンの移動を促進するだけに留まらず、イオン交換膜はまた酸素を含む酸化剤ガスを、水素を豊富に含んだ燃料から離隔する働きをする。アノードおよびカソード触媒層で起こる反応は、次の反応式：
アノード反応：Ｈ₂ → ２Ｈ⁺ ＋２ｅ、
カソード反応：１／２Ｏ₂ ＋２Ｈ⁺ ＋２ｅ → Ｈ₂Ｏ、
で表される。

従来のＰＥＭ型燃料電池では、イオン交換膜をアノードおよびカソードのプレートと呼ばれる浸透性で電気伝導性の２つのプレートの間に置く。プレートは主にグラファイト、グラファイト−高分子複合体などから形成されている。プレートは多孔質で電気伝導性の２つの電極基板の構造的な支持材として働き、同時に集電装置としても働き、またそれぞれアノード電極に燃料およびカソード電極に酸化剤を運ぶ手段を提供する。それらはさらに燃料電池を運転する際の反応副生成物である水を取り除くためにも用いられる。

さらに、プレートは、燃料をアノードの流路に、あるいは代わりに、酸化剤をカソードの流路に供給するために用いられる反応物供給マニホールドを、その内部に形成する。さらに、それらは、燃料電池から燃料および酸化剤流れの未反応成分、および副生成物として生成されるどのような水も導くように、対応する排気マニホールドを有する。一般的なＰＥＭ型燃料電池の構造および運転は周知であり、ライザー（Ｒｅｉｓｅｒ）に付与され、その全体が参照により本願に組み込まれる、同一出願人が所有する米国特許第５，８５３，９０９号に詳細に述べられている。あるいは、クンツ（Ｋｕｎｚ）らに付与され、その全体が参照により本願に組み込まれる、同一出願人が所有する米国特許第３，９９４，７４８号において示されているように、マニホールドは燃料電池自体に外付けしても良い。

燃料電池アッセンブリのための燃料を製造する最近の努力においては、メタン、天然ガス、ガソリンあるいは同種のものなどの炭化水素燃料の化学変換から、水素に富む流れを作り出し、水素に富むガスを用いることに焦点が当てられている。このプロセスは、生成される水素が可能な限り純粋になるよう効率的に変換され、従って一酸化炭素および他の望ましくない化学的な副生成物の生成量を最低限に留めることを保証する必要がある。この炭化水素の改質は、一般に水蒸気改質器、あるいは自熱式改質器の利用を通して達成される。改質された炭化水素燃料は、しばしば多量のアンモニアＮＨ₃、および相当量の二酸化炭素ＣＯ₂、を含んでいる。これらのガスは燃料電池アッセンブリ内に供給される水、および内部で生成される水中に溶解および解離する傾向にある。結果として起こる給水の汚染は、水の伝導性を冷却液流路およびマニホールドに分路電流腐食をもたらす点まで上昇させる原因となり、燃料電池の素材の劣化を導き、同時にＰＥＭの電気伝導性を低下させ、従って燃料電池アッセンブリの全体的な効率を下げることにつながる。

上に示したようにアノードおよびカソードのプレートは、冷却水の循環のための冷却液流路を備えると同時に燃料電池アッセンブリの運転時の副生成物として生成する過剰の水を運ぶ、および取り除く冷却液ループの一部である。燃料電池アッセンブリを通して回収され、および循環される水は、従って汚染に弱く、燃料電池アッセンブリの運転を害し、損なう怖れがある。

従って水の汚染から燃料電池アッセンブリを保護するシステムを提供することが必要である。そのような１つのシステムが、グラッソに付与され、その全体が参照により本願に組み込まれる、同一出願人が所有する、米国特許第４，３４４、８５０号に述べられている。燃料電池アッセンブリの冷却液供給を処理するためのグラッソのシステムは、４，３４４，８５０号の図１に示されるように、燃料電池アッセンブリに供給される冷却液補給水を浄化するために独立したフィルターおよび脱塩装置を用いる。独立した脱気装置も用いられ、湿ったカソードおよびアノードの出口の流れから排気凝縮器により凝縮水が得られ、処理される。グラッソで検討されたように、冷却液の流れおよび燃料電池アッセンブリの本体との間で起こる熱交換は、ブルートその他に付与され、その全体が参照により本願に組み込まれる、同一出願人に譲渡された米国特許第４，２３３，３６９号に従って達成される。

グラッソの冷却液システムは、全体的な冷却液流れの浄化に備えていないことに注目することは重要である。これはグラッソの冷却液導管は銅あるいは同種のもので作られており、燃料電池アッセンブリ本体とは拡散可能に連通せず、冷却液流れは改質された燃料流れに存在するとりわけＣＯ₂あるいはＮＨ₃からの汚染を受けないことに拠る。グラッソの場合、冷却液流れを浄化する負荷はそれ故フィルターおよび脱塩装置のみに拠り、結果これらの構成部品はより損耗し、従ってより多くの修理および取り換えに帰着する。さらにグラッソの場合、冷却液を循環させるため、２つの別々の冷却液ポンプを用いる。

別の冷却液処理システムが「燃料電池アッセンブリ用の水処理システム」という名称で、その全体が参照により本願に組み込まれる、同一出願人に譲渡された同時係属中の米国特許出願第０９／２９５，７３２号に開示されている。米国特許出願第０９／２９５，７３２号では、全体を循環する冷却液流れを浄化するために独立した脱塩装置および脱気装置を用い、同時に内部の酸化剤流れに加湿を提供する独特な処理法を用いる。

冷却液の処理システムを提供する目的を複雑化しているのは燃料電池発電装置の構成部品の数の多さによるシステム全体の重量、体積、複雑さに対する累積的な影響である。

実地の用途においては、複数の平面の燃料電池アッセンブリは通常直列に配置され、一般に電池スタックアッセンブリと呼ばれている。電池スタックアッセンブリは、冷却液流れと同時に水素に富む燃料および酸素に富む酸化剤の流れを個々の電池スタックアッセンブリに導くのに必要な多種のマニホールドを画成する電気絶縁性のハウジングで覆うことができ、この方法は当業界周知である。脱気装置、脱塩装置、水蒸気改質器、熱交換器等の関連する任意の構成部品を含む電池スタックアッセンブリは、全体として燃料電池発電装置と呼ばれる。

当業者に理解されるように、これらの異なった構成部品を密接した燃料電池発電装置に統合し、固有の設計パラメータで運転することは複雑でしばしば扱いにくい構造に帰結する。

ＰＥＭ型燃料電池の運転においては特に、プロトンドラッグの結果ＰＥＭ電解質を透過する水を含む、カソード電極で生成する水の速度と、カソードで取り除かれあるいはアノード電極に供給される水の速度との間の適切な水収支を維持することが重要である。燃料電池の性能の運転制限値は、電池から外部の付加回路へと引き出される電流の変化、および電池の運転環境の変化に対しても最適の水収支を維持する電池の能力によって定義される。ＰＥＭ型燃料電池では、アノード電極に戻る水が不十分な場合、付近のＰＥＭ電解質の一部分が乾ききり、従って水素イオンがＰＥＭを通って移動する速度が減少し、またさらにその結果還元性流体のクロスオーバを起こし、局所的な過熱へと導かれる。同様に、カソードから取り除かれる水が不十分な場合、カソード電極は水浸しになり、酸化剤の供給が実質的に制限され、従って電流の流れは減少する。加えて、カソードからあまりにも多くの水が取り除かれる場合、ＰＥＭは乾ききり、水素イオンがＰＥＭを通り抜ける能力は制限され、従って電池の性能は低下する。

燃料電池が発電装置に組み込まれ、自動車、トラック、バスなどのような運搬用車両に電力を供給するように開発されたことを考えると、様々な要因があるので発電装置内の水収支を維持することはより大きな挑戦になってきた。例えば、固定された燃料電池発電装置においては、装置から失われた水は代わりに装置外の水源から装置に給水することができる。運搬用車両では、しかしながら燃料電池発電装置の重量と空間所要量を最低限に留めるため、装置は存続可能なよう、水を自給できなければならない。水の自給とは、装置内を通り抜ける反応物流体のガス状の流れからの水の損失を相殺する十分な水を装置内に保持する必要があるということを意味する。例えば、ガス状の酸化剤のカソード排気流れを通して、あるいはガス状の還元性流体のアノード排気流れを通して装置から抜け出るどのような水も、カソードで電気化学的に生成され装置内に保持される水と、バランスが取れていなければならない。

燃料電池発電装置の水の自給を維持するさらなる必要条件は、メタン、天然ガス、ガソリン、メタノール、ディーゼル燃料などの炭化水素燃料に処理を加えて、水素に富む流体をアノード電極に供給する適切な還元性流体を生成するのに必要とされる構成部品に関連する。燃料電池発電装置のこのような燃料処理構成部品には一般に、水蒸気を発生させるボイラー；炭化水素燃料が注入される水蒸気ダクト；および、水蒸気と燃料の混合物に加えて空気などの少量の処理酸化剤を受け取り、混合物を燃料電池のアノード電極に供給するのに適した水素に富む還元性流体に変換する自熱式改質器、が含まれる。燃料処理構成部品あるいはシステムの水およびエネルギーの必要条件は、燃料電池発電装置全体の水収支およびエネルギーの必要条件の一部である。ボイラー内で水蒸気に変えられた水は、カソード排気流れおよび関連した配管中の凝縮熱交換器などによって装置から回収された水と交換されなければならない。

水の回収および保持の強化の一般的な方法は、発電装置の排気流れ中で凝縮熱交換器を用いることであり、そこでは、液体が発電装置に戻るよう、排気流れから液体の水を凝縮するため、排気流れはそれ自体の露点温度あるいはそれより低い温度まで冷やされる。凝縮熱交換器を用いたＰＥＭ型燃料電池発電装置の例は、１９９６年１１月１２日にバンダイン（ＶａｎＤｉｎｅ）らに付与され、本発明の譲受人に譲渡された、その全体が参照により本願に組み込まれる、米国特許第５，５７３，８６６号に示されている。１つあるいは２つ以上の凝縮熱交換器を用いるその他多くの燃料電池発電装置が本分野でよく知られているが、それらは装置の排気流れを冷却するために主として外気の流れを、熱交換器を通り抜ける冷却流体として用いる。バンダインらの方法では、熱交換器は、気化した生成水およびＰＥＭを通り抜けた少量のメタノールすなわち還元性流体を含んでカソードチャンバーから排出されるカソード排気流れを冷却するのに、用いられている。凝縮熱交換器は、冷却剤の外気流れと熱交換関係においてカソード排気流れを通し、次に、凝縮したメタノールおよび水を電池のアノード側へ戻すよう間接的に配管系を通して導く。

凝縮熱交換器が燃料電池発電装置の水の回収およびエネルギー効率を強化する一方、外気の温度が上昇すると熱交換器は水の回収効率の低下に直面する。発電装置が自動車などの運搬用車両に電力を供給する場合、装置は非常に広範囲の外気の温度にさらされる。例えば、外気の冷却剤流れが熱交換器を通り抜ける場合には、外気の温度が上昇するに連れて発電装置の排気流れから凝縮される液体の量は減少するため、交換器の性能は外気の温度の直接的な関数として変化する。

運搬用車両に電力を供給している燃料電池発電装置にこのような凝縮熱交換器を用いるさらなる必要条件は、水の凝固温度より低い温度においての車両の運転に関わって来る。このような交換器からの水は装置のＰＥＭ型燃料電池にしばしば再導入されるので、水はその凝固温度を降下させる従来の不凍剤と混合できない。プロピレングリコールおよび同種の不凍剤は、よく知られているように電池内の触媒に吸着され、電池の効率を低下させる。

従って上に示されたその特徴のため、カソードの酸化剤としての外気および／または凝縮熱交換器を用いる周知の燃料電池発電装置は、高い外気温度で運転する場合、自給的な水収支を効率良く維持することができない。その結果、凝縮熱交換器を用いずに自給的な水収支が得られ、同時に装置の運転エネルギーの必要条件を最低限に留める燃料電池発電装置を生み出すことが非常に望ましい。

「燃料電池発電装置のための細孔エンタルピー交換障壁」という名称で、１９９９年９月１４日に出願され、その全体が参照により本願に組み込まれる、同一出願人に譲渡された米国特許出願第０９／３９５，７０４号においては、エンタルピー交換障壁を用いて水収支を得る過程と燃料電池発電装置の熱交換機構を統合する１つのそのような方法が開示される。入口および出口の酸化剤流れが互いに流体連通するようにエンタルピー交換障壁の両側面に位置することが確実であれば、燃料電池発電装置においては入口の酸化剤流れは十分に加湿され、また同時に出口の酸化剤流れの熱および含水量は減少することが保証される。「燃料電池発電装置のための物質・熱回収システム」という名称で、その全体が参照により本願に組み込まれる、同一出願人が所有する米国特許第６，００７，９３１号においては、水収支を得る過程と燃料電池発電装置の熱交換機構を統合するさらにもう１つの方法が開示される。

本発明は多数の独立した構成部品が統合されている燃料電池発電装置をピーク効率にて運転することを可能にし、また発電装置の重量、体積および複雑さを最小限に留めるため、本発明は前述の問題および懸念を考慮して、燃料電池発電装置を提供することを追及する。

本発明は、燃料電池発電装置の多数の構成部品の機能の統合化を提供することができ、また１つの構成部品の長所が別の構成部品の欠点を緩和するように、燃料電池発電装置の多数の構成部品の機能を統合することができる。その上、本発明は燃料電池アッセンブリのカソードに提供される酸化剤流れを加湿することができ、また燃料電池発電装置内で汚染ガスが蓄積される可能性を低減することができる。本発明は燃料電池発電装置の重量および体積を低減する多数の構成部品の機能の統合化を提供することができる。

本発明に基づいた特徴を有する一実施態様によると、複数の機能的に統合化された構成部品を有する燃料電池発電装置は、燃料流れと、酸化剤流れと、冷却剤流れとが供給される燃料電池アッセンブリを含む。燃料電池発電装置は、第１のガス状流れと第２のガス状流れとの間の熱エネルギーおよび水分の移動を促進するための物質・熱回収装置と、燃料電池アッセンブリの運転の際に燃料電池アッセンブリから排気される燃料を処理するための燃焼器とを機能的に統合化をする。燃料電池アッセンブリから排気される酸化剤流れが燃焼器から排気される燃焼器ガス状流れと合流するハウジングチャンバーが用いられる。このハウジングチャンバー内の燃焼器ガス状流れの入口開口部付近にノズルアッセンブリが設けられ、運転の際、所定量の水分を燃焼器ガス状流れに注入する。これに伴う共通のチャンバーからのガス状流れは、第１のガス状流れとして物質・熱回収装置に導き戻される。

本発明による統合化された燃料電池発電装置が図１に概略的に例示されており、参照番号１０で全体が示されている。燃料電池発電装置１０は、アノード電極３０、カソード電極４０、およびこれらの間に配置されている電解質５０を有する燃料電池アッセンブリ２０を少なくとも１つ含む。アノード電極３０に水素に富む燃料、およびカソード電極４０に酸素に富む酸化剤を供給することにより、燃料電池アッセンブリ２０は当業界周知の方法で電気エネルギーを生成する。本発明の好ましい実施態様において、図１における燃料電池アッセンブリ２０は、燃料電池アッセンブリ２０内において電気化学的反応を促進するため用いられる図示されていない触媒層でその両側がコーティングされた電解質５０としてプロトン交換膜（「ＰＥＭ」）を用いる。

アノード電極３０およびカソード電極４０は約６５％から約７５％の多孔度を有する多孔質の炭素−炭素繊維複合基板を含むことができ、またテフロン（登録商標）などとして知られている疎水性の物質で防水できる。燃料電池アッセンブリ２０は反応物を電極に運ぶ手段を提供する図示されていないプレートを含むこともできる。

図１には単独の燃料電池アッセンブリ２０が描かれているが、代替として、燃料電池発電装置１０は、水素に富む燃料流れおよび酸素に富む酸化剤流れ（例えば空気あるいは純粋な酸素）を全体としての電池スタックアッセンブリに、および電池スタックアッセンブリから導くために、種々の反応物マニホールドを画成する、図示されていないハウジング内に入れられる電池スタックアッセンブリを形成する、複数の電気的に連結された平面の燃料電池アッセンブリと共に運転することもできる。ここで用いられる用語「燃料電池アッセンブリ」は、単独の燃料電池および電池スタックアッセンブリの両方について言及している。冷却剤マニホールドシステムも燃料電池アッセンブリ２０に、およびそこから冷却剤流れを導くため、当業界周知の方法で提供できる。

運転時においては、図１に示される燃料電池アッセンブリ２０のための燃料供給には純粋な水素を用いることが望まれる；しかしながら、そのような純粋な水素は入手および貯蔵に通常は大幅な費用がかかる。従って、これらだけに限定されないが、メタン、ブタン、プロパン、エタノール、天然ガス、およびガソリンなどの他の炭化水素を燃料として用いる。これらの炭化水素は、これらの炭化水素を水素に富む燃料に変換する、公知の燃料処理システムを経た後、図１に描かれているようにアノード電極３０に供給される。

燃料電池発電装置１０は、入口の酸素に富む酸化剤流れをカソード電極４０に導くための酸化剤ポンプ６０と；燃料処理システムの必要とする熱を供給し、アノード電極３０から排出された希薄な燃料を、ある特定の実施態様では、さらに燃料処理システムに必要な水蒸気を生成するために酸化剤ポンプ６０からの酸化剤を、用いる燃焼器７０と；燃料電池アッセンブリ２０から排出された、主に燃料電池アッセンブリ２０と熱的に接触する冷却剤ループ内に循環される水である冷却剤から汚染物質を取り除くためにカソード電極４０から排出された酸化剤と協力して機能する脱気装置８０と；必要に応じて後々燃料電池アッセンブリ２０で用いるために、過剰の水を内部に蓄えることができるリザーバを提供するためのアキュムレータ９０と；入口および排気酸化剤流れおよび燃焼器排気流れ７５の間の熱エネルギーおよび水の移動の二重機能を提供し、それによって燃料電池アッセンブリ２０のＰＥＭの加湿を助けるエンタルピー回収装置（「ＥＲＤ」）９５とを含む。また図１では、燃焼器７０から排出されるガスおよび入口冷却剤流れそれぞれの温度の低下を助けるために燃料電池発電装置１０にオプションで設けることができる一組の熱交換装置８１および８４が図示されている。図１はさらに燃料電池発電装置１０の構成部材としてスプレーノズルアッセンブリ８６を含むが、これは、図４と併せて後により詳細に述べる。

図１においては脱気装置８０およびアキュムレータ９０は別々の構造体として示されているが、実際の用途においては、図１に描かれているように、ＥＲＤ９５と構造上統合化される共通のハウジング１１０に位置を占めるのが望ましいが、図２および図３と併せて後により詳細に述べる。

先に幾分詳細に述べたように、ＰＥＭ燃料電池アッセンブリの効率的な運転は、ＰＥＭの水分を保持し、また運転の際に燃料電池アッセンブリ内で生成される過剰の水を廃棄することを含む、燃料電池アッセンブリ内の水管理に拠るところが大きい。図１の燃料電池発電装置１０との特有の関係において、燃料電池アッセンブリ２０を運転する際、カソード４０から排出された酸化剤は測定される量の水、熱エネルギーおよび酸素を含むガスを含んでいる。従って、燃料電池アッセンブリ２０から排出される酸化剤流れ、および燃焼器からの燃焼器排気流れを用いて多数の有益な操作を実行することは本発明の全般的な目的である。その上、燃料電池発電装置１０の基本設計概念は、燃料電池発電装置１０のそれぞれの構成部品の長所と短所を統合するように配され、それ故より効率的で小型の燃料電池発電装置を実現することができる。

図２は、ＥＲＤ９５、アキュムレータ９０、および脱気装置８０を統合したハウジング１００を例示した断面図だが、図１の燃料電池アッセンブリ２０は明確にするために除かれている。以下でさらに述べるが、燃料電池発電装置１０のそれぞれの構成部品は全体として燃料電池発電装置１０に有利な方法でハウジング１００に統合される。

図１の統合された燃料電池発電装置１０の主要な構成部品はＥＲＤ９５である。ＥＲＤ９５は、細孔と、ガス障壁を生成する細孔を満たす液体移動媒体とを画定する支持体マトリックスを含む。マトリックスは親水性で、従って液体移動媒体により濡れることが可能であり、同時に細孔自体の大きさは約０．１から１００ミクロンの範囲とすることができる。マトリックスは、複数の硬い多孔質のグラファイト層；硬い多孔質のグラファイト−高分子層；硬い無機繊維−熱硬化性高分子層；ガラス繊維層；濡れ可能になるよう処理した合成繊維層；穿孔され、穿孔中に懸濁した粒子状物質を有する金属層として形成されてよいが、本発明は他と同じようにこの点において限定されない。ＥＲＤ９５が全体として、異なる近接したガス状流れとの混合を確実に防ぐことのできる効率的な熱および物質の交換器として作用するならば、代替の構造が想定される。

液体移動媒体は、水、水性塩溶液、水性酸溶液、および有機不凍液溶液で構成することができ、移動媒体は、極性および無極性分子からなる通過する流体の流れから、特に、水のような極性分子を含む流体物質を吸着することができる。マトリックス自体は、高い熱伝導率を有するよう加工されることが望ましく、従って近接のガス状流れの間の熱移動が助けられる。

上で述べたように、ＥＲＤ９５は、ガス状流れのクロスオーバを解消する多孔質で濡れ可能なプレートを有する熱および物質の交換器として作用する。運転の際は、入口の酸化剤流れを燃料電池発電装置１０からの湿った排出されたガスと近接させて通すことにより、ＥＲＤ９５は燃料電池発電装置１０の水の損失を防ぐのを助けるが、これは、以下でより詳細に述べる。

図２に最も良く描かれているように、入口の酸化剤流れは入口ＥＲＤマニホールド９８を通して、図示されていない酸化剤送風機６０により引き寄せられるかまたは推進される。運搬用途においては、この入口酸化剤流れは車両の周囲の外気から得られることから、湿度の度合いが異なり、またしばしば幾分乾燥している。入口酸化剤流れは、酸化剤出口ダクト４２経由で燃料電池アッセンブリ２０から排気される、既に湿気を帯びて排出されたガスと向流的な方法でＥＲＤ９５を通り抜けることが望ましい。望ましい場合はそれらの流れは同じ向きに流れるよう処置されても良い。ＥＲＤ９５内のこれら２つのガス状流れの密接な関連により、排出されたガス内の水蒸気および飛沫同伴される水分子は移動して入口酸化剤流れを加湿することが可能になる。ＥＲＤ９５内で入口酸化剤流れと排出されたガスとの間で熱交換も行われるため、排出されたガスの温度は下げられる。当業者に認識されているように、入口酸化剤流れが乾燥していればしている程、排出されたガスによる加湿および熱移動の速度は大きくなる。

従って、本発明の重要な態様には、加湿された入口酸化剤流れを燃料電池アッセンブリ２０に供給すると同時に、燃料電池発電装置１０から排出されるガスの温度を下げる統合されたＥＲＤ９５の能力が含まれる。さらに加えると、統合されたＥＲＤ９５が本質的かつ自動的に、入口酸化剤の流れの湿度に依存して水および熱の移動の速度を多かれ少なかれ促進することで、湿度レベルの異なる入口酸化剤流れを補うことである。

図１および図２に戻ると、酸化剤出口ダクト４２経由でハウジング１００に入って来る排出されたガスの流れはＥＲＤ９５に直接供給されるのではなく、むしろ先にチャンバー１１０に送通されることは明らかである。チャンバー１１０は、アキュムレータ９０、脱気装置８０を収納し、燃焼器７０から入口ガスを受け入れる入口開口部７２を備えている。燃焼器７０から排出されるガスは、以下に述べるように、通常温度が高く外部に排出前に冷却されることを必要としていると同時に、有利に用いることのできるかなりの量の水蒸気を含む。脱気装置８０として働くチャンバー１１０の一部分は、液体の流れとガスの流れとの間の効果的な物質移動ができる知られている任意の物質移動装置として形成できることは容易に理解される。そのような物質移動装置の例としては、充填層、湿式フィルム、スプレータワー等である。

チャンバー１１０は、さらに燃料電池アッセンブリ２０からの使用済みの冷却剤を受け入れる冷却剤入口９４、および燃料電池アッセンブリ２０に冷却剤を再度供給し戻す冷却剤出口９２を備えている。本発明は、燃料電池発電装置１０の全体的な性能を向上させるため、チャンバー１１０内において燃料電池アッセンブリ２０からの燃焼器排気、排出された冷却剤流れ、および酸化剤排気を有利に混合する。チャンバー１１０はレベル検出器９９等も備えている。

運転の際、燃料電池アッセンブリ２０から排気された加熱および加湿されたガスはチャンバー１１０に入る間に、燃料電池アッセンブリ２０から排出され汚染された冷却剤と逆流接触を起こす。上で述べたように、燃料電池発電装置１０への投入反応物の１つとしての改質された炭化水素燃料の通常の利用率に応じて、排出された冷却剤は汚染される。これらの改質された炭化水素燃料は、一般に大量のアンモニアＮＨ₃、および水素Ｈ₂、同時に相当量の二酸化炭素ＣＯ₂を含む。ＮＨ₃およびＣＯ₂ガスは、燃料電池アッセンブリ２０に供給、およびその内部で生成され得る冷却水中に溶解および解離する。ガスは水と反応し、イオン性の反応副生成物を形成する。加えて、燃料電池アッセンブリ２０内の水はアンモニア濃度が２百万分率（ｐｐｍ）程度しかないとしてもＰＥＭ５０内のプロトンを置換するように作用でき、その結果ＰＥＭ５０の導電性は低下し、従って燃料電池発電装置１０の効率は全体として低下する。ＮＨ₃およびＣＯ₂のように水中での溶解度の高い溶解ガスもアノードおよびカソードの多孔質のプレートの乾燥を引き起こす原因となり得る燃料電池アッセンブリ２０の冷却剤流れ中の大きな気泡を作る結果となり、従って反応物の混和に帰結し得る。これらの理由のため、運転の際、燃料電池発電装置１０の冷却剤流れに溶解あるいは解離し得た汚染物質を除くように脱気装置８０が用いられる。

図２に戻ると、燃料電池アッセンブリ２０から排出された加熱および加湿されたガスはチャンバー１１０に入り、燃料電池アッセンブリ２０からの汚染された冷却剤と脱気装置８０の存在下で逆流接触を起こすので、相当量のＮＨ₃、Ｈ₂およびＣＯ₂ガスが冷却剤流れから除かれる。この操作は、チャンバー１１０の上部９６にぶつかる排出された冷却剤流れの活発な作用によって脱気装置８０の物質移動装置に表面積の大きな冷却剤のシャワーが提供され、それによって排出された冷却剤流れからの汚染物質のより効率的な低減を促進するハウジング１００の構成により、助けられる。チャンバー１１０内の気流が流れ続けると、それは入口開口部７２経由の燃焼器７０からの排気ガスと接触し、それによって処理排気流れを形成する。このようにして、処理排気流れは熱エネルギーおよび水分の両方を入口燃焼器ガスをから吸収する。この時点で、処理排気流れはＥＲＤ９５に供給され、先に述べたように、処理排気流れ中の熱エネルギーおよび水分の一部は入口酸化剤流れに移動される。ＥＲＤ９５を循環した後、今や冷却された処理排気流れは続いて処理排気管８２経由で外部に排出される。

従って、本発明の重要な一態様は、供給される冷却剤から効果的に汚染物質が取り除かれ、処理排気管８２経由で燃料電池発電装置１０から排出されることである。注目すべき点は、処理排気流れと共に移動している汚染物質は入口酸化剤流れに移動することがない点であるが、これは、ＥＲＤ９５の濡れたマトリックスにより、この作用が防がれるからである。その上、処理排気流れがチャンバー１１０を通り抜ける際に燃焼器排気から処理排気流れに加えられる過剰な水分は、ＥＲＤ９５のマトリックスが十分に加湿されたままであることを確実にすることによって、また同時に入口酸化剤流れの加湿を助ける水の追加措置を提供することによって、この操作を助ける。

本発明の別の重要な態様は、共通のチャンバー１１０内にアキュムレータ９０および脱気装置８０を設置し、燃焼器排気流れおよび供給される冷却剤の両方と接触していることにある。このような構成により、続いて起こる燃料電池アッセンブリ２０への必要に応じた再供給のために、統合されたアキュムレータ９０に浄化された冷却剤を即時に供給すると同時に、排出された冷却液から汚染物質を簡潔に取り除くことが可能になる。その上、燃焼器の入口開口部７２経由の処理排気流れに加えられる水分は、チャンバー１１０内での水の凝縮を促進し、従って燃料電池発電装置１０の運転に重要な水をさらにもっと節約する。アキュムレータ９０内の過剰な水を廃棄するため、チャンバー１１０には図示されていない溢流管が備えられている。

これまでに知られている燃料電池システムでは、燃焼器排気の中の水分を用いずに燃焼器廃棄を外部へ排出していたか、あるいはこの目的のために独立した熱交換器および水分回収装置を取り付けていた。従って、本発明のさらに別の重要な態様は、燃料電池発電装置の熱エネルギーおよび水分の効率的な利用であると同時に、このような目的を達成するために必要な構成部品の数の削減である。具体的には、本発明においてはその他に存在する燃料電池発電装置ガス状流れで燃焼器排気ガス状流れを冷却することで、独立した燃焼器排気熱交換器の必要性を小さくする。そうすることで、本発明における燃料電池発電装置はこれまで当業界において知られていたものよりも効率的に運転され、同時に全体としての燃料電池発電装置の重量および体積を共に低減する。

共通のチャンバー１１０に燃焼器排気を統合することの別の重要な態様は、そのようなシステムの、入口酸化剤流れを加湿するために十分な量の水分が得られることを確実にする能力にある。この目的は、直接的な方法では燃焼器排気自体が測定される量の水分をチャンバー１１０に加え、同時に間接的な方法ではチャンバー１１０を去る処理排気流れが吸収可能なことから水分の量が増えるために達成される。

加熱された燃焼器排気を排出された酸化剤流れおよび冷却剤と混合することにより、チャンバー１１０を去ってＥＲＤ９５へ向かう処理排気流れはそうしない場合よりも熱くなることがわかった。従って、チャンバー１１０を去り、ＥＲＤ９５へ向かう結果として生じる処理排気流れは、より高温の処理排気流れと飛沫同伴する水分を運ぶための処理排気流れの増大する収容能力との関係を考慮すると、水分がより高くなる。

図３は、本発明の一実施態様によるハウジング１００の斜視図を示す。当然のことながら、空気由来の粒子状物質を含む汚染物質の燃料電池発電装置１０への進入を確実に差し止めるため、入口ＥＲＤマニホールド９８はフィルターを含むことができる。

図４は、ＥＲＤ９５のマトリックスと同時に入口酸化剤流れにさらにより多量の水分を提供するためにＥＲＤ９５に入る処理排気流れがより一層加湿される、本発明の実施態様を図示したものである。図４に描かれているように、スプレーノズルアッセンブリ８６等は、燃焼器排気入口開口部７２付近に位置付けられ、処理排気流れがＥＲＤ９５に導き通される前にチャンバー１１０内で燃焼器排気ガスおよび処理排気流れ中に所定量の水分を放出するよう制御されている。１つの好ましい運転方法は、冷却と加湿のために必要なものより意図的に高く設定されていて、そのためのどんなに過剰な水も簡単にアキュムレータ９０に流れ込むが、実質的に一定なスプレーノズル８６への水の注入速度を維持することを含む。そのような処置により、入口酸化剤流れおよびＥＲＤ９５の両方に適切な水レベルを保持する燃料電池発電装置１０の能力は大いに高められる。当然のことながら、スプレーノズルアッセンブリ８６はＥＲＤ９５内あるいはハウジング１００内の他の場所に位置する水分検出器により、手動であるいは自動的に制御され得る。加えて、スプレーノズルアッセンブリ８６は、本発明のより広い態様を逸脱しない範囲で、代替として、燃料電池発電装置１０にかけられる出力あるいは負荷に従って制御される。配置に関わらず、スプレーノズル８６は、乾ききることあるいは過熱による機械的な損傷からＥＲＤ９５を有利に保護する。ノズルはアキュムレータに過剰な水の流れが流れ込む前に、合流するカソード流れにより過剰な水の流れが脱気されるような場所に位置付けることができる。

図１に関連して先に述べたように、燃焼器７０は燃料処理システムに必要とされる熱を生成するように設けることができ、また燃焼器排気はＥＲＤ９５で実行される水分および熱移動機能において利用することができる。燃焼器が用いられる場合、燃焼器を働かせるのに燃料電池から出る燃料排気流れ中に過剰の水素が必要とされるため、燃料電池は望まれるよりも低い水素利用率で運転されなければならない。

図５は、燃焼器を含まない参考例を示したものである。この参考例は、例えば対象となる機能を実行するのに燃焼器７０からの熱を必要としないという、当業者周知の燃料処理システムにおいて実施可能である。この参考例は、ボンベ入りガス（図示せず）などの供給源から純粋な水素が燃料電池アッセンブリ２０に供給されるシステム、およびその結果燃料処理装置を除くことのできるシステムにおいても実施可能である。図１から図４に関連して先に述べた同じあるいは似たような構成部品に相当する図５に示される構成部品は、そのような装置と同じようにあるいは似たように実行する。しかしながら図５においては、燃料電池アッセンブリ２０を出る燃料流れ１５０はＥＲＤ９５に入る前に燃焼器を通して処理されることはなく、また時としてはＥＲＤに送られることすらない。

燃焼器が省かれた場合、燃料電池２０はより高い水素利用率において運転することができる。これは排気燃料流れ１５０が燃焼器内での燃焼のために過剰の水素を含むことをもはや必要としなくなることから可能になる。その結果、通常は燃焼のために必要とされる過剰の水素は、代わりに電気化学反応で消費されることができる。そのようなシステムでは、燃料電池内での水素利用率は少なくとも９０％を見込むことができ、さらに９８％もの高さとすることもできる。ここで用いられる表現「高い水素利用率」とは、利用率９０％あるいはそれを超えるものを意味する。

図５においては、排気酸化剤流れ７５は燃料電池アッセンブリ２０を出てハウジングチャンバー１１０に入り、脱気装置８０を貫流する。燃料電池アッセンブリ２０から排出された排気冷却剤流れ２０５は、冷却剤ポンプ８４から脱気装置に供給される。冷却剤は先に述べたように浄化され、アキュムレータ９０に収まる。アキュムレータからは、入口冷却剤流れ２０８は燃料電池を経由して別の循環のため冷却剤ループに送り返される。

入口燃料流れ２０７は燃料処理装置あるいはボンベ入りガスから燃料電池に供給でき、また排気燃料流れ１５０は燃料電池アッセンブリを出てチャンバー１１０に入り、そこで排気酸化剤流れ７５と混合される。排気燃料流れのチャンバーへの入口点は、燃焼器排気をチャンバーに供給する実施態様（図２の項目７２参照）と同じ、あるいは似たような入口点とすることができる。酸化剤および燃料排気の混合ガス状流れは、それからＥＲＤ９５に入る。ＥＲＤ内の間、混合ガス状流れは先に述べた方法で燃料電池アッセンブリの入口酸化剤流れ２１０中に、そのような入口流れが燃料電池アッセンブリに入る前に、水分および熱を移動することができる。

図５の参考例では、燃料電池アッセンブリ２０を出る排気燃料流れ１５０をＥＲＤ９５内に入る前に処理する触媒コンバータ２００を含むことが望まれる。触媒コンバータの必要性は、燃料流れ中の不純物の存在および性質、例えば、ＥＲＤの運転と相性が悪い、またもしくは望まれるあるいは政府指令の排出基準不適合であるかどうかによって決まる。ここで使用され得る触媒コンバータの種類は、当業者周知のものであり、燃料流れ中の不純物の性質によって決まる。燃料流れは望ましくない水準のメタンを含むことが考えられ、もしそうであれば触媒コンバータはメタンをより良性の物質に変換することのできる種類のものになる。必要あるいは望ましいならば接触プロセスを容易にするため、酸化剤ポンプ６０がライン２１５経由で触媒コンバータに酸化剤を供給することができる。

触媒コンバータは燃料流れ１５０を乾燥、またあるいはその温度を望ましくない水準まで上昇させ得るので、もしそうであれば燃料流れがＥＲＤ内に入る前に燃料流れを処理するため、熱交換器８１およびスプレーノズル８６を触媒コンバータの下流に含ませることができる。燃料流れ１５０がどんな触媒処理をも必要としない場合は、排気燃料流れから触媒コンバータ２００、熱交換器８１、およびスプレーノズル８６は省くことができる。

図５は排気酸化剤流れおよび排気燃料流れがハウジングチャンバー１１０内で混合されることを示している。代替の参考例（図示せず）では、これらの２つの排気流れはチャンバー１１０の外部で混合され得る。

先に図１から図４に描かれた実施態様について述べたように、燃焼器７０から出る燃料流れ７５はＥＲＤ９５によって実行される機能を助けることができる。図５の参考例では、燃料排気流れ１５０は同様にＥＲＤ内で実行される機能を助けることができる。しかしながら、少なくともいくつかの燃料電池システムの実施態様においては、排気酸化剤流れは入口酸化剤流れ２１０を満足に処理するのに十分な水分および熱を含むことができる。その場合、ＥＲＤ９５は排出された燃料流れを受け入れる利点無しに所望のように機能することができ、またもしそうならば燃料流れはＥＲＤ内で用いられるよりも燃料電池発電装置１０の外部に位置する周囲環境に向けて直接放出することができる。その場合、スプレーノズル８６はその結果最小限に省くことができ、また排出された燃料流れは分岐１５０ｂをたどって周囲環境に抜けることができる。触媒コンバータ２００あるいは熱交換器８１も任意の燃料電池発電装置システムの必要条件および性能により、省くことができる。例えば、燃料排気が排出基準に適合しない不純物を含まない場合、触媒コンバータは省くことができ、排気の温度が安全面にリスクを及ぼすことなく燃料電池を出ることのできるほど十分に低い場合、熱交換器は省くことができる。

いくつかの実施態様においては、排出された水素燃料流れ１５０を完全に省くことができる。そのような実施態様では、当業者周知の方法で、流路が燃料電池アッセンブリ構造内で終結されるという行き詰まりの水素流路（図示せず）が用いられる。そのような実施態様においては、実質的に全ての水素が電気化学反応での利用のために燃料電池構造を通って拡散する。

上述の開示と図の組み合わせから見られるように、本発明により機能的に統合化された燃料電池発電装置は複数の有益な運転特性を有利に備え、以下に限定されないが、入口酸化剤流れを加湿すること、全体として燃料電池発電装置の重量および体積を低減すること、および潜在的に有害および弱体化させる汚染物質を取り除くためにシステム内全体の冷却剤を浄化すること、を含む。これらの全ての特性は燃料電池発電装置の効率的な運転に貢献し、高い性能、信頼性、および低い体積と重量を必要とする自動車製造などへの応用にとりわけ有益である。

本発明は好ましい実施態様に関連して説明されたものの、当業者には、本発明の本質的な範囲から逸脱せずに、様々な明白な変化を加えることができること、また構成部品は均等物に代用できることが理解される。従って、本発明は開示された特定の実施態様のみに限定されないことが意図されていて、添付された請求項の範囲に含まれる全ての実施態様を含む。

本発明の一実施態様による燃料電池発電装置の概略図。本発明の一実施態様による燃料電池発電装置の多数の構成部品を統合化したハウジングの断面図。図２に描かれているハウジングの等角投影図。本発明の一実施態様による燃料電池発電装置の多数の構成部品を統合化したハウジングの断面図。燃料処理システムに熱を供給するのに燃焼器を必要としない参考例の燃料電池発電装置の概略図。

Claims

燃料流れと、酸化剤流れと、冷却剤流れとが供給される燃料電池アッセンブリを含む複数の機能的に統合化された構成部品を有する燃料電池発電装置であって、該燃料電池発電装置はさらに、
第１のガス状流れと第２のガス状流れとの間の熱エネルギーおよび水分の移動を促進する物質・熱回収装置と、
前記燃料電池アッセンブリの運転の際、前記燃料電池アッセンブリから排出される前記燃料を処理し、熱エネルギーおよび水分を含む燃焼器ガス状流れを排出する燃焼器と、
前記第１のガス状流れを形成するため、前記燃料電池アッセンブリから排出される前記酸化剤流れが前記燃焼器ガス状流れと合流するハウジングチャンバーと、
前記ハウジングチャンバー内で、かつ燃焼器ガス状流れの入口開口部付近に位置付けられ、運転の際、所定量の水分を前記燃焼器ガス状流れに注入する、ノズルアッセンブリと、
を有することを特徴とする燃料電池発電装置。
前記燃料電池アッセンブリから排出された前記冷却剤流れが前記ハウジングチャンバーに供給され、前記燃料電池アッセンブリから排出された前記酸化剤流れが前記燃焼器ガス状流れと、前記排出された冷却剤流れの存在下で、合流することを特徴とする、請求項１記載の燃料電池発電装置。
前記酸化剤流れは、前記燃料電池アッセンブリに供給される前に、前記物質・熱回収装置に供給され、
前記第２のガス状流れは、前記酸化剤流れから成ることを特徴とする、請求項２記載の燃料電池発電装置。
前記第１のガス状流れは、前記物質・熱回収装置に前記第２のガス状流れと向流的な方法で供給され、前記第２のガス状流れは、前記第１のガス状流れから熱エネルギーおよび水分を吸収することを特徴とする、請求項３記載の燃料電池発電装置。
前記ハウジングチャンバーは、さらに脱気部とアキュムレータ部とを有することを特徴とする、請求項２記載の燃料電池発電。
前記脱気部は、前記排出された冷却剤流れを、前記排出された冷却剤流れから汚染物質を取り除くことを促進することによって浄化し、
前記アキュムレータは、前記浄化された冷却剤流れを回収することを特徴とする、請求項５記載の燃料電池発電装置。
前記物質・熱回収装置は、細孔を形成して、該細孔を液体移動媒体で満たすように構成された親水性のマトリックスからなり、
前記液体移動媒体は、水性塩溶液、水性酸溶液、有機不凍液溶液および水の内の１つから成ることを特徴とする、請求項１記載の燃料電池発電装置。
前記ノズルアッセンブリによって注入される前記所定量の水分は、前記燃料電池発電装置内の水分検出器および前記燃料電池発電装置の負荷の一方に従って自動的に制御されることを特徴とする、請求項１記載の燃料電池発電装置。
前記ノズルアッセンブリによって注入される前記所定量の水分は、実質的に一定の速度で供給されることを特徴とする、請求項１記載の燃料電池発電装置。