KR101127168B1

KR101127168B1 - 포접된 희첨 추출물을 포함하는 화장료 조성물의 제조방법

Info

Publication number: KR101127168B1
Application number: KR1020090078064A
Authority: KR
Inventors: 최신욱; 김현주; 김미성
Original assignee: 주식회사 래디안
Priority date: 2009-08-24
Filing date: 2009-08-24
Publication date: 2012-03-20
Also published as: KR20110020448A

Abstract

본 발명은 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린으로 포접된 희첨 추출물을 포함하는 화장료 조성물의 제조방법에 관한 것으로, 비교적 낮은 수용성을 나타내는 희첨 추출물을 수용성 화장료 조성물에 효과적으로 용해시켜 첨가할 수 있다.

말토덱스트린, 사이클로덱스트린, 에탄올, 이산화탄소, 초임계, 추출, 포접, 희첨

Description

포접된 희첨 추출물을 포함하는 화장료 조성물의 제조방법{Method for production of cosmetic composition containing the captured extract of Siegesbcekia glabrescens Makino}

본 발명은 화장료 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린으로 포접된 희첨 추출물을 포함하는 화장료 조성물의 제조방법에 관한 것이다.

희첨(Siegesbeckia glabrescens Makino)은 한국, 일본, 타이완, 중국 등지에 분포하며, 들이나 밭 근처에 자라는 국화과의 다년생의 초목으로 진득찰, 징계초, 개차랍 등의 이명으로 불린다. 식품 의약품 안전청의 식품공전 원재료 분류의 주원료인 어린 잎은 식용 가능한 원료로 등재되어 있으며, 뿌리를 제외한 전초는 약용으로 널리 사용된다.

희첨은 주로 관절이 붓는 것을 억제하고 동물의 혈압을 내리는 효과가 있으며 유풍습성 관절염에는 당귀와 배합하여 사용할 뿐만 아니라, 황달형 간염에 대한 효능도 확인되었다. 또한, 민간에서는 생즙을 뱀독, 벌레독을 해독하는데 사용되고 사지마비, 반신불수 등의 치료 효과도 있다.

희첨의 주요성분으로는 오리엔타라이드(orientalide), 푸베탈린(pubetalin), 다루틴(darutin), 다루토사이드(darutoside), 캄페스테롤(champesterol) 등이 알려져 있는데, 최근 연구에서 희첨으로부터 분리된 디테르페네스(diterpenes)의 PTP1B (Protein tyrosine phosphatase 1B)의 효소 억제 활성이 보고되어 비만과 당뇨 등의 질환에 대한 치료 가능성을 확인하였고(Kim S. 등, J.Enzyme Inhib. Med. Chem. 2006, 21(4); 379-383.), 사람 유래의 유방암세포인 MCF-7, MDA-MB-231에서 세포사를 유도함을 확인하였다(Jun SY. 등, Oncol Rep., 2006, 15(6);1461-1467).

한편, 희첨의 주요 성분들은 소수성 특성을 나타내는 성분이 많은데, 물을 용매로 사용하여 추출하는 경우 효능 성분의 추출이 원활히 일어나지 않거나, 침전이 크게 발생한다. 이에 대안으로 에탄올 또는 에탄올 함유 수용액을 용매로 사용하는 방법이 많이 사용되고 있으나, 에탄올 또는 에탄올 수용액을 사용해도 여전히 높은 침전이 발생하는 문제가 있다.

따라서, 상기와 같이 소수성 특징을 나타내는 희첨 추출물을 수용성 화장료 제형에 첨가할 경우, 용해도가 떨어져 효과적으로 제형을 완성하지 못하는 문제가 발생한다.

이에, 본 발명은 수용성 화장료 제형에 대해 희첨 추출물 첨가할 경우, 희첨 추출물의 용해도를 높일 수 있는 방법을 개발하여 제공하는데 그 목적이 있다.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 희첨에 에탄올 또는 에탄올 함유 수용액을 용매로 첨가하여 추출함으로써 희첨 추출물을 수득하거나, 희첨에 초임계 유체를 용매로 첨가하여 초임계 추출함으로써 희첨 추출물을 수득하는 단계; 상기 단계에서 수득된 희첨 추출물에 감마선을 가하여 탈색시키는 단계; 상기의 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린을 함유하는 용액에 첨가하여 혼합함으로써 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린으로 포접하는 단계; 포접 후, 상기 용액으로부터 용매를 제거하여 포접된 희첨 추출물 분말을 회수하는 단계; 상기의 포접된 희첨 추출물 분말을 수용성 화장료 베이스에 첨가하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 화장료 조성물의 제조방법을 제공한다.

이하, 본 발명의 화장료 조성물의 제조방법을 각 단계별로 세분해서 더욱 상세히 설명하고자 한다.

(1) 희첨 추출물 수득 단계

본 단계는 희첨에 에탄올 또는 에탄올 함유 수용액을 용매로 첨가하여 추출함으로써 희첨 추출물을 수득하거나, 희첨에 초임계 유체를 용매로 첨가하여 초임계 추출함으로써 희첨 추출물을 수득하는 단계이다.

에탄올 또는 에탄올 함유 수용액은 천연물 추출공정에서 흔히 사용되는 용매로서, 본 발명에서도 추출용매로 사용할 수 있다.

한편, 에탄올 제제의 경우에 해외 수출 시, 안전성 및 관세의 문제가 나타나 이를 대체할 수 있는 추출 용매의 개발이 요구되는데, 본 발명에서는 친환경적이면서 효능 물질을 파괴하지 않는 초임계 유체 추출법을 사용할 수도 있다.

초임계 유체 추출(supercritical fluid extraction)은 용매추출과 증류의 원리가 복합적으로 적용되는 추출법으로, 높은 용해력, 신속한 물질 이동과 열 이동, 저점도, 고확산 계수로 인한 미세공으로의 빠른 침투성과 같은 장점이 있다.

초임계 유체 추출은 압력, 온도의 조작에 의해 고밀도 상태의 조건 설정이 가능하기 때문에, 분획?분리 등의 선택성이 뛰어나 고순도의 천연유효 성분을 얻을 수 있는데, 일반적으로 초임계 유체는 온도와 압력의 변화에 따라 용해도와 밀도가 변하는 성질을 갖기 때문에 추출물의 활성도 달라질 수 있다. 또한, 비교적 저온에서 추출하기 때문에 열에 의한 천연 유효성분의 손실을 막을 수 있는 장점도 있다.

한편, 본 발명에서는 바람직하게 초임계 유체로 초임계 이산화탄소를 사용할 수 있는데, 초임계 유체 이산화탄소는 비극성 물질에 대해서는 큰 용해력을 갖고 선택도도 좋지만, 극성 물질을 추출하려면 조건이 까다로운 경우가 많다.

따라서, 본 발명에서는 바람직하게 보조용매를 첨가하여 초임계 유체 추출을 하는 것이 좋은데, 보조용매로는 알콜, 염소화 탄화수소(chlorinated hydrocarbon), 헥산, 아세톤 및 물 중 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.

(2) 탈색 단계

본 단계는 상기 단계로부터 수득된 희첨 추출물에 감마선을 가하여 탈색시키는 단계이다.

방사선으로는 감마선, 전자선, 엑스선, 이온빔 등이 있는데, 감마선은 타 방사선보다 물질 투과력이 뛰어나기 때문에 본 발명에서는 탈색을 위해 감마선을 사용한다.

본 발명에서 감마선은 총흡수선량이 10~50 kGy의 범위가 되도록 조사하는 것이 바람직한데, 총흡수선량이 10 kGy 미만인 경우 탈색이 완전히 이루어지지 않는 문제점이 있으며, 50 kGy를 초과하면 그 이하보다 탈색이 추가로 잘 수행되지 않는다.

(3) 포접 단계

본 단계는 상기 단계로부터 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린을 함유하는 용액에 첨가하여 혼합함으로써 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린으로 포접하는 단계이다.

희첨 추출물의 경우, 에탄올 추출법에 의하여 추출한 후, 이를 화장료 조성 물에 첨가하여 사용할 수 있으나, 화장품에 적용할 수 있는 용매로 1,3-부틸렌 글리콜(1,3-butylene glycol) 또는 프로필렌 글리콜(propylene glycol) 등의 수용성 용매에는 용해가 잘 안 되는 문제가 있다.

따라서, 본 발명에서는 용해도 문제를 개선하고자, 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린에 포접시키고자 하였다. 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린이 함유된 용액의 농도는 특정의 농도에 반드시 한정되는 것은 아니나, 바람직하게 1~10%(w/v)가 녹아 있는 용액을 사용하는 것이 좋다.

한편, 본 발명의 화장료 조성물 제조방법에 있어서, 본 단계인 포접 단계 전에 감마선을 가하여 탈색시킨 희첨 추출물을 농축하는 단계를 추가로 수행하는 것이 바람직하다. 이때, 농축은 바람직하게 고형분 함량이 1~10% 정도 되게 수행하는 것이 좋다.

(4) 포접된 희첨 추출물 분말 회수 단계

본 단계는 상기의 포접 단계 후, 용액으로부터 용매를 제거하여 포접된 희첨 추출물 분말을 회수하는 단계이다.

용매의 제거는 다양한 방법을 통해 수행할 수 있는데, 일 예로는 회전 감압 농축 방법을 사용할 수 있다.

(5) 포접된 희첨 추출물 분말의 수용성 화장료 베이스로의 첨가 단계

본 단계는 상기 단계로부터 회수된 포접된 희첨 추출물 분말을 수용성 화장 료 베이스에 첨가하는 단계이다.

수용성 화장료 조성물은 수용성을 나타내는 용매가 베이스로 사용된 것으로서, 수용성 용매의 물, 알코올 등이 있다. 다만, 본 발명의 수용성 화장료 조성물은 조성물이 전적으로 수용성을 나타내는 것뿐만 아니라, 유상을 포함하여 조성되는 것으로, 일부 수용성을 나타내는 에멀젼(emulsion) 등을 포함한다.

상기 본 발명의 방법에 의할 경우, 비교적 낮은 수용성을 나타내는 희첨 추출물을 수용성 화장료 조성물에 효과적으로 용해시켜 첨가할 수 있다.

또한, 희첨 추출시 추출 용매로 초임계 유체를 사용할 경우, 열로 인한 유용성분의 파괴를 막을 수 있고, 에탄올의 사용으로 말미암은 관세 등의 비용이 절약되어 경제적일 수 있다.

이하, 본 발명의 구성을 하기 실시예 및 실험예를 통해 상세히 설명하고자 한다. 다만, 본 발명의 권리범위가 하기 실시예에만 한정되는 것은 아니고, 이와 등가의 기술적 사상의 변형까지를 포함한다.

실시예 1: 에탄올을 사용하여 추출한 희첨 추출물을 포함하는 화장료 조성물의 제조

희첨의 지상부를 분쇄하여 분쇄물을 얻은 후, 분쇄물에 95%(v/v) 에탄올을 10 중량% 가하고 교반하여 추출하였다. 침전물이 제거된 순수한 추출액을 회수하기 위하여 0.1~1㎛의 필터로 여과하여 희첨 추출액을 수득하였다. 추출 결과, 평균 6.5±0.7%의 수율로 추출액을 추출할 수 있었다.

추출 후, 상기와 같이 추출된 희첨 추출액에 감마선을 조사하여 탈색공정을 수행하였다. 탈색 공정을 위하여 선원 10만 Ci의 코발트-60 감마선 조사 시설을 이용하였으며, 1시간 동안 10 KGray로 감마선을 조사하였고, 2시간, 3시간으로 조사 시간을 연장하면서 20, 30 KGray로 변화를 주었다.

탈색 후, 5%(w/v) 말토덱스트린(maltodextrin) 용액에 고형분 함량이 4% 되게 농축한 희첨 추출액을 첨가하고, 교반기를 사용하여 2시간 정도 혼합하였다. 혼합이 완료되면 회전 감압 농축기를 이용하여 용매를 모두 제거하고, 포접된 희첨 추출물을 회수하였다.

이 후, 포접된 희첨 추출물을 0.5%(w/v)의 농도로 스킨 베이스에 첨가하여 최종적으로 본 발명의 화장료 조성물을 제조하였다.

실시예 2: 초임계 이산화탄소를 사용하여 추출한 희첨 추출물을 포함하는 화장료 조성물의 제조

초임계 유체 추출을 위해 정선군 농업 기술 센터의 초임계 유체 추출장치를 이용하였다. 추출조에 분쇄된 희첨 500g을 넣고, 40℃, 80~100bar의 압력으로 90분 간 추출하여, 추출액을 수득하였다. 이때, CO₂ 가스를 100g/min의 유속으로, 보조 용매로서 메탄올을 20g/min의 유속으로 흘려주었다.

추출 결과, 초임계 유체 추출법을 통하여 평균 약 6±0.5% 수율로 추출액을 회수 할 수 있었으며, 일반 용매 추출법(95% 에탄올 추출)을 이용할 경우의 추출 수율인 평균 6.5±0.7%의 수율과 비슷하였다.

추출 후, 상기와 같이 추출된 희첨 추출액에 감마선을 조사하여 탈색공정을 수행하였다. 탈색 공정을 위하여 선원 10만 Ci의 코발트-60 감마선 조사 시설을 이용하였으며, 1시간 동안 10 KGray로 감마선을 조사하였으며, 2시간, 3시간으로 조사 시간을 연장하면서 20, 30 KGray로 변화를 주었다.

실험예 1: 실시예 1 및 실시예 2에서 회수된 포접된 희첨 추출물의 항균 기능성 조사

실시예 1 및 실시예 2의 방법을 통해 회수된 포접된 희첨 추출물의 항균 활 성을 확인하기 위하여 미생물 생장 억제 최소 농도(MIC: Minimum Inhibitory Concentration)를 측정하여 미생물의 생장 억제 효능을 확인하였다.

화장품 주요 오염 미생물 6종((그람 양성세균으로 Bacillus subtilis KCTC 1021, Staphylococcus aureus KCTC1927, 그람 음성세균으로 Escherichia coli KCTC2593, Pseudomonas aeruginosa KCTC2004, 효모균으로 Candida albicans KCTC7965, 곰팡이로는 Aspegillus niger KCTC6317))을 배양하여 실험에 사용하였으며, 분말 내에 함유된 희첨의 양을 환산하여 계산한 후, 96-웰 플레이트에 희첨의 최대 농도가 1.5%(w/v)가 되도록 시료를 첨가하고, 2배 단계 희석법을 통해 희석 농도별로 시료를 각 웰에 첨가하였다.

시료가 처리된 각 웰에 6종의 미생물을 각각 1×10⁶ CFU/mL이 되도록 접종하고, 37℃에서 배양하였다. 배양이 완료되면 엘라이자 리더(ELISA reader)를 이용하여 595nm에서 흡광을 측정함으로써, 배양된 미생물의 생장 정도를 확인하고, 그 효능 농도를 구하였다. 실시예 1 및 실시예 2의 방법을 통해 회수된 포접된 희첨 추출물의 상기 각각의 균주에 대한 생장 억제 최소 농도(MIC: Minimum inhibitory concentration)는 각 플레이트 내에서 균의 성장이 나타나지 않는 시료의 가장 낮은 농도로 결정하였다. 메틸파라벤젠 (비교예)을 동일한 조건에서 실험하여 비교하였다.

	실시예 1의 포접된 희첨추출물	실시예 2의 포접된 희첨추출물	비교예
Bacillus subtilis KCTC1021	0.3	0.15	0.3
Staphylococcus aureus KCTC1927	0.3	0.15	0.15
Escherichia coli KCTC2593	0.5	0.3	0.3
Pseudomonas aeruginosa KCTC2004	0.5	0.3	0.3
Candida albicans KCTC7965	0.5	0.5	0.3
Aspergillus niger KCTC6317	0.5	0.5	0.5

실험 결과, 실시예 1 및 실시예 2의 방법을 통해 회수된 포접된 희첨 추출물 복합체가 0.3~0.5%(w/v)의 농도로 첨가된 샘플에서 공히 항균 효능이 확인되었다.

Claims

희첨에 에탄올 또는 에탄올 함유 수용액을 용매로 첨가하여 추출함으로써, 희첨 추출물을 수득하는 단계;

상기 단계에서 수득된 희첨 추출물에 감마선을 가하여 탈색시키는 단계;

상기의 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린을 함유하는 용액에 첨가하여 혼합함으로써 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린으로 포접하는 단계;

포접 후, 상기 용액으로부터 용매를 제거하여 포접된 희첨 추출물 분말을 회수하는 단계;

상기의 포접된 희첨 추출물 분말을 수용성 화장료 베이스에 첨가하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 화장료 조성물의 제조방법
희첨에 초임계 유체를 용매로 첨가하여 초임계 추출함으로써, 희첨 추출물을 수득하는 단계;

상기 단계에서 수득된 희첨 추출물에 감마선을 가하여 탈색시키는 단계;

상기의 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린을 함유하는 용액에 첨가하여 혼합함으로써 탈색된 희첨 추출물을 말토덱스트린 또는 사이클로덱스트린으로 포접하는 단계;

포접 후, 상기 용액으로부터 용매를 제거하여 포접된 희첨 추출물 분말을 회수하는 단계;

상기의 포접된 희첨 추출물 분말을 수용성 화장료 베이스에 첨가하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 화장료 조성물의 제조방법
제2항에 있어서,

상기 용매로 사용되는 초임계 유체는,

초임계 이산화탄소인 것을 특징으로 하는 화장료 조성물의 제조방법
제3항에 있어서,

용매는,

보조 용매로 알콜, 염소화 탄화수소(chlorinated hydrocarbon), 헥산, 아세톤 및 물 중 선택되는 어느 하나를 추가로 사용하는 것을 특징으로 하는 화장료 조성물의 제조방법
제1항 또는 제2항에 있어서,

상기 화장료 조성물의 제조방법은,

희첨 추출물에 감마선을 가하여 탈색을 시킨 후, 덱스트린을 함유하는 용액에 첨가하기 전에 감마선을 가하여 탈색시킨 희첨 추출물을 농축하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 화장료 조성물의 제조방법