KR101070770B1 - 벤조피렌 함량이 저감된 인삼가공제품 제조방법 및 이 방법에 의하여 제조된 인삼가공제품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 벤조피렌 함량이 저감된 인삼가공제품 제조방법 및 이 방법에 의하여 제조된 인삼가공제품에 관한 것으로서, 효소처리와 진공동결건조과정을 병행함으로써 간단한 공정으로 안전한 제품을 제조할 수 있다.
벤조피렌, 인삼가공제품, 홍삼, 흑삼
Description
본 발명은 벤조피렌 함량이 저감된 인삼가공제품 제조방법 및 이 방법에 의하여 제조된 인삼가공제품에 관한 것으로서, 효소처리와 진공동결건조과정을 병행함으로써 간단한 공정으로 안전한 제품을 제조할 수 있다.
벤조피렌(benzo(a)pyrene)은 EPA에 의해 내분비계 교란 물질로 분류되고 있으며 동물실험을 통해 암의 유발 및 유전적 독성이 있는 물질로 밝혀져 있다. 벤조피렌은 휘발유, 왁스, 담배 등에서 발견되는 다환 방향성 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon, PAH)로 물질의 불완전 연소를 통해 환경 중에 배출되며 대기 중에서 매우 안정하여 발생원으로부터 먼 거리까지 전파가 가능하다. 주로 오염된 물, 음식 그리고 대기를 통해 인체에 노출되며, 인체로부터 대사된 다양한 벤 조(a)피렌의 대사체는 DNA에 내전되어 암을 일으키는 원인으로 알려져 있다. 흡연 뿐만 아니라 자동차 배기 가스 등의 매연을 통해 벤조피렌의 인체 내 유입은 점점 증가하고 있는 상태이므로, 벤조피렌 및 벤조피렌의 대사체를 체외로 배설시킬 필요가 절실하며, 이를 통해 유전자 돌연변이를 막아 암의 발생을 저지시킬 수 있다.
벤조(a)피렌(이하, 본 발명의 명세서에서 "벤조피렌"과 혼용함)은 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon, PAH)에 속하는 황색의 결정성 고체이며, 300~600℃에서 불완전 연소로 생성된다. 벤조피렌은 주로 콜타르, 자동차 배출가스, 담배 연기 등에 존재하며, 물질의 불완전 연소를 통해 환경 중에 배출되고, 대기 중에서 매우 안정하여 발생원으로부터 먼 거리까지 전파가 가능하다. 벤조피렌은 환경오염 등으로 인해 농산물, 어패류 등 조리하거나 가공하지 않은 식품에도 존재하고 식품을 고온으로 가열할 때 식품의 주성분인 탄수화물, 단백질, 지질 등이 분해되어 생성되기도 한다. 이와 같이, 벤조피렌은 주로 오염된 물, 음식 그리고 대기를 통해 인체에 노출되며, 인체로부터 대사된 다양한 벤조피렌 대사체는 DNA에 내전되어 암을 일으키는 원인으로 알려져 있다.
벤조피렌은 잔류기간이 길고 독성도 강하여 더욱 문제가 되고 있는데 내분비계 장애물질이면서 동시에 발암 가능물질로 세계적 관심의 대상 물질이 되고 있다. 국제암연구소(IARC)는 최근 벤조피렌을 그룹 1의 인체 발암 물질로 등급을 상향조정하였다. 식품 분야에서도 벤조피렌 문제가 발생하고 있는데 최근 국내에서도 가열처리하는 홍삼 또는 흑삼 등 가공인삼제품에서 벤조피렌이 검출되어 이를 저감시 키는 기술에 대한 관심이 높아지고 있다.
우리나라에서는 식품류 중에서 식용유에서만 벤조피렌 허용함량을 2.0ppb 이하로 규정하고 있다. 따라서, 인삼가공제품에서는 법적 허용치가 따로 규정되어 있지는 않으나, 식품위생법상 식용유의 벤조피렌 허용함량을 따라야 한다.
벤조피렌의 유해성을 저감하기 위한 종래 기술은 다음과 같다. 한국특허 제10-0909285호(2009.07.17.등록)는 압착유 제조 시 적당한 온도 조건 하에서 활성탄을 이용하여 공정과정에서 생성되는 벤조피렌을 활성탄에 흡착시켜 저감화하는 방법을 개시하며, 한국특허 제10-0891566호(2009.03.26.등록)는 선별된 참깨를 물에 침전한 후, 3~8분간 교반하여 세척하는 세척단계(S100); 상기 세척된 참깨를 통풍이 잘되는 실내에서 20~40%의 함수량을 갖도록 물을 빼는 건조 단계(S200); 상기 건조된 참깨를 표피가 부풀도록 180~200℃로 15~25분 동안 볶는 배전단계(S300); 상기 배전단계(S300)를 거친 볶아진 참깨를 연기를 제거하고 냉각시키는 과정을 2~4회 반복 실시하는 탈연단계(S400); 상기 탈연된 참깨를 착유하는 착유단계(S500)를 포함하는 벤조피렌 함량을 최소화한 참기름 제조방법을 개시하며, 한국공개특허 제10-2005-0101986호(2005.10.25.)는 유효성분으로서 알로에 베라 겔을 포함하는 벤조피렌 화합물의 배설 촉진용 조성물을 개시하며, 한국공개특허 제10-2002-0063422호(2002.08.03.)는 벤조피렌과 같은 발암물질을 흡착하는 키토산(chitosan)-프탈로시아닌(phthalocyanin) 결합체를 개시한다.
홍삼과 흑삼은 수삼을 찌고 건조하는 과정을 통하여 얻어지는 인삼가공제품 이다. 홍삼은 붉은 색을 띠고, 흑삼은 검은 색을 띠기 때문에 붙여진 이름이며, 흑삼은 홍삼보다 더 많이 찌고 건조하는 과정을 반복하여 얻어진다.
먼저, 일반적인 홍삼 제조방법은 (1) 수삼을 세척하는 공정; (2) 세척한 수삼을 증숙(찜)하는 공정으로서 이 공정은 바람직하게는 약 95~98℃에서 3~4시간 찐다. 증숙 온도는 수삼의 연수 및 굵기에 따라 조정이 필요하다; (3) 1차 건조: 약 55℃에서 24시간 말린다; (4) 치미 : 잔뿌리 등을 제거한다; (5) 2차건조: 건조대에서 햇볕을 이용 수분이 약 15% 이하가 되도록 말린다(2~3개월 정도), 이때 건조기에서 속성건조(5~6일)시키는 방법도 있다. 제대로 숙성 건조된 좋은 홍삼은 몸통부분 황금색, 다리부분 담홍색을 띄게 된다.
흑삼은 위와 같은 증숙과 건조 과정을 여러 차례 되풀이하여 얻어지는 것으로서 통상 구증구포(아홉 번 찌고 아홉 번 말림) 공정으로 제조된다.
홍삼, 흑삼 외에도 흑홍삼이 있는데, 이는 흑삼과 홍삼의 중간 제품이다.
홍삼, 흑삼, 흑홍삼 등 열처리 가공삼은 찌고 건조시키는 공정을 거치면서 수삼에 함유되지 않은 진세노사이드가 새로 생성되기도 하며, 원래 진세노사이드의 함량에도 많은 변화가 생기게 된다. 그 결과, 수삼과는 다른 우수한 약리효과를 나타내게 되며, 보존성도 좋아진다. 그리하여 수삼이나 백삼 대신 홍삼, 흑삼, 흑홍삼 등을 이용한 건강기능성 식품, 약학 조성물 등의 개발이 활발히 이루어지고 있다.
그러나, 홍삼과 흑삼 등 열을 가하여 제조하는 인삼가공제품의 경우 찌는 과정 및 건조 과정에서 벤조피렌이 형성되기 때문에 안전성이 문제가 되고 있으나, 현재까지 홍삼, 흑삼 등 인감가공제품의 벤조피렌 함량을 저감시키는 기술은 없었다.
따라서, 본 발명은 홍삼, 흑삼 등 인삼가공제품의 벤조피렌 함량을 저감시키는 방법을 제공하려는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 간단한 공정으로 인삼가공제품에 함유된 벤조피렌을 효과적으로 저감시키는 방법을 제공하려는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명자는 홍삼, 흑삼 등 인삼가공제품을 효소처리 및 동결건조함으로써 벤조피렌 함량을 현저히 저감시켰다.
본 발명의 벤조피렌 함량을 저감하는 인삼가공제품 제조방법은 홍삼, 흑삼, 흑홍삼 등의 열처리 가공삼을 분쇄하는 단계; 분쇄된 열처리 가공삼을 팽윤 및 살균하는 단계; 팽윤 및 살균된 열처리 가공삼을 냉각하고 산도를 조정하는 단계; 및 산도가 조정된 열처리 가공삼을 효소처리하는 단계;를 포함하여 이루어진다.
또한, 본 발명의 제조방법은 상기 효소처리된 열처리 가공삼을 동결건조시키는 단계;를 더 포함하여 이루어진다.
상기 효소처리는 펙티네이즈, 셀룰레이즈, 헤미셀룰레이즈 및 α-아밀레이즈를 비롯하여 가공삼 내의 섬유소를 절단하거나 다당체의 연결을 절단하는 효소를 1종 이상 선택하여 사용할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 방법으로 제조되며 벤조피렌 함량이 1ppb 이하로 저감 된 인삼가공제품에 관한 것이다.
본 발명의 방법을 좀더 자세히 설명하면, 먼저 홍삼 혹은 흑삼과 같은 열처리 가공삼(이하 "원료"와 혼용함)를 분쇄한다. 분쇄된 가공삼 분말 시료에 물을 가하여 혼합한다. 이때 분말 시료와 정제수의 혼합 비율에 특별한 제한은 없다. 그러나, 1:2~1:10(w/v) 정도로 혼합하는 것이 이후의 시료 팽윤 단계 등에서 효율을 높일 수 있다. 정제수가 너무 적으면 적절한 팽윤이 일어나지 못하여 효소가 가공삼 내부까지 충분히 작용할 수 없으며, 정제수가 너무 많으면 이후의 효소처리 공정에서 기질 농도가 낮아져 비효율적이다.
물을 혼합한 다음에는 이를 살균솥(autoclave)에 넣어 팽윤 및 살균과정을 실시한다. 바람직하게는 121℃의 온도로 2~4시간 팽윤 및 살균을 실시한다. 팽윤은 이후의 효소처리 단계에서 효소가 원료인 열처리 가공삼에 잘 잘용할 수 있도록 해준다.
팽윤 및 살균 단계가 완료되면 서서히 식힌 후 산도를 조정한다. 팽윤 및 살균된 시료는 식힐 때 교반기로 완속교반하면서 식히면 효율적이다. 식힌 시료에 산을 가하여 pH 4.3~5.5 정도로 조정한다. 이와 같은 산도의 범위는 이후 효소처리시 효소 활성 및 효소에 의한 기질 분해에 적합한 범위이다. 산은 식품에 사용 가능한 것이면 특별한 제한은 없으며, 바람직하게는 유기산이나 NaHCO3를 이용한다.
산도 조절 단계를 거친 시료에는 펙틴 분해효소인 펙티네이즈, 셀룰로즈 분해효소인 헤미셀룰레이즈 또는 셀룰레이즈, 당 분해효소인 α-아밀레이즈 등을 1종 이상 이용할 수 있다. 효소처리 농도에 특별한 제한은 없으나, 기질 대비 1~10%(w/w) 첨가하는 것이 효율적이다.
또한, 바람직하게는 효소처리를 두 번 실시하되, 1차 효소처리는 펙티네이즈, 헤미셀룰레이즈 또는 셀룰레이즈와 같은 1종 이상의 섬유질 분해효소로 처리하고, 2차 효소처리는 α-아밀레이즈 등의 다당류 분해효소를 1종 이상 처리한다. 각 효소는 각 효소의 최적 온도로 처리한다.
효소처리 단계 이후에는 동결건조하여 완제품을 제조하였다. 홍삼을 원료로 하여 상기 방법으로 제조된 완제품의 명칭은 본 명세서에서 "DRgin"으로 약칭하였고, 흑삼을 원료로 하여 상기 방법으로 제조된 완제품 명칭은 본 명세서에서 "DBgin"이라 약칭하였다.
홍삼, 흑삼과 같은 열처리 가공삼에 대하여 분쇄; 팽윤 및 살균; 산도 조절; 효소 처리; 및 동결건조를 거치면 벤조(a)피렌 함량을 1/3 수준 이하로 현저히 저감시킬 수 있다.
이하, 본 발명의 구체적인 실시예를 들어 본 발명의 구성을 좀더 자세히 설명한다. 그러나, 본 발명의 범위는 실시예의 기재에만 한정되는 것이 아니며, 본 발명의 사상을 해하지 않는 범위 내에서 당업자가 변형 실시할 수 있으며, 이러한 변형 실시가 본 발명의 범위에 속함은 당업자에게 자명하다.
<재료>
(1) 수삼원료: 수삼원료는 2007년 10월 충남 금산군 수삼센터에서 5년근 상(上)품만을 골라 홍삼 및 흑삼 제조 원료로 사용하였다. 수삼의 원료는 중부대학교 산학협력단 생명과학분석센터에 의뢰하여 식품의약품안전청 기준 시험공전으로 분석한 잔류농약분석결과 불검출로 확인되었다.
(2)홍삼원료: 홍삼원료는 구입한 수삼원료를 이용하여 (주)대동고려삼에서 제조하였다. 증삼기로 80-90℃에서 4시간 증숙한 후, 50-60℃ 열풍 건조기에서 24시간 과량의 수분을 증발시킨 후, 1주일 이상 태양건조하였다. 이렇게 건조된 홍삼은 1년간 보관하면서 숙성한 뒤에 본 연구의 시제품 원료로 사용하였다.
(3)흑삼원료: 흑삼원료는 구입한 수삼원료를 이용하여 (주)대동고려삼에서 증숙과 건조를 9회 반복함으로서 제조하였다. 증숙은 80-90℃의 증삼기에서 2시간 증숙하였고, 건조는 50-60℃ 열풍 건조기에서 24시간 건조하였다. 이렇게 하여 제조된 흑삼은 1년간 보관하여 숙성한 뒤 본 연구의 시제품 원료로 사용하였다.
<실시예 1: 인삼가공제품 제조>
본 발명 인삼가공제품의 제조방법은 도 1과 같이 진행하였다. 홍삼 혹은 흑삼 원료를 분쇄하여 100mesh 체를 통과한 분말 시료:정제수를 375g:1,875g의 비율로 혼합한 뒤, 121℃ 살균솥에서 2시간동안 팽윤 및 살균과정을 거친 뒤, 교반기로 교반하면서 50℃까지 방냉하였다. 방냉한 시료를 NaHCO3를 이용하여 pH 4.8로 조정한 후, 펙티네이즈( 상품명 Pectinex, Novozyme Korea로부터 구입)와 셀룰레이즈(상품명 Celluclast, Novozyme Korea로부터 구입)를 각각 기질 대비 3%(w/w) 첨가하여 잘 혼합한 다음 50℃에서 3시간 동안 효소처리를 하였다.
이것은 일부를 취하여 진공동결 건조하여 반제품(이하 반제품)으로 제조, 효소처리과정 중 위해요소인 벤조(a)피렌 함량의 변화를 조사하는 시료로 사용하였다.
나머지 시료는 α-아밀라아제(상품명: Termamyl, Novozyme Korea로부터 구입)를 기질 대비 2% 첨가하여 잘 섞은 다음, 90-95℃에서 3시간 동안 가수분해시켰다. α-아밀라아제 처리가 완료된 뒤, 진공동결 건조한 분말을 완제품(이하 완제품)으로 하였다. 완제품의 명칭은 홍삼제품은 DRgin, 흑삼제품은 DBgin이라 명명하였다.
<실시예 2: 벤조(a)피렌 함량 측정>
원료, 반제품 및 완제품 중의 벤조(a)피렌 함량 분석은 식품의약품안전청(2007) “건강기능성식품(소위 흑삼) 중 벤조(a)피렌 시험법 지침(2007. 12. 31)”에 근거하여 다음과 같이 실험하였다.
시료로부터 벤조(a)피렌의 추출은 다음과 같이 하였다: 시료 5g을 정확하게 달아 내부표준물질 1ml을 첨가한 후, 디클로로메탄 약 50ml를 넣어 20분간 균일하 게 섞고, 실온에서 10분간 초음파로 추출하였다. 추출 용액은 무수황산나트륨을 넣은 No. 6 여과지를 사용하여 탈수 여과시킨 후, 추출과 농축을 2회 반복하여 디클로로메탄을 합하였다. 합한 디클로로메탄은 30℃의 수욕상에서 감압하여 건조한 후, 헥산 약 2ml를 첨가하여 완전히 용해시킨 뒤 정제시료로 사용하였다.
정제시료로부터 검액 제조는 다음과 같이 하였다: 디클로로메탄 10ml 및 헥산 20ml를 순서대로 초당 2-3방울의 속도로 유출시켜 활성화시킨 후로리실 카트리지에 추출용액을 로딩하였다. 추출용액을 로딩한 카트리지에 헥산 10ml와 헥산과 디클로로메탄을 3:1 비율로 혼합한 용액 8ml를 순서대로 초당 2-3방울의 속도로 유출시켜 용출액을 회수하였다. 회수된 용출액은 35℃의 히팅 블록 상에서 질소가스 하에 건조한 후, 잔류물을 아세토니트릴 2㎖에 용해시킨 뒤, 이 액을 0.45㎛ 멤브레인 필터로 여과하여 검액으로 사용하였다.
제조한 검액의 벤조(a)피렌 함량 분석은 형광검출기가 부착된 HPLC로 정량하였다. 내부표준물질은 3-메틸콜란트렌을 사용하였고 칼럼은 역상분배형(ChroSuper 5 PAH 150mm×4.6nm×5㎛: Varian) 칼럼을 사용하였다. 분석조건은 표 1과 같았다.
Injection volume | 10㎕ |
Column temp. | 30℃ |
Mobile phase | Acetonitrile:H2O =8:2 |
Detector wavelength | Exciting wavelength 294㎚ Emission wavelength 404㎚ |
Flow rate | 1.0㎖/min |
<결과>
홍삼 및 흑삼의 원료, 반제품 및 완제품의 벤조(a)피렌 함량을 조사한 결과는 도 2와 같았다. 원료에서 벤조(a)피렌 함량은 홍삼에서 1.4ppb, 흑삼에서 1.2ppb로 법적으로는 문제가 되지 않는 양으로 판정되었다. 따라서 본 연구에 사용된 원료 홍삼 및 흑삼은 벤조(a)피렌 위해성 판정 기준에서는 안전한 것이 검증되었다.
그럼에도 불구하고 홍삼 및 흑삼의 벤조(a)피렌 함량은 최대허용기준치의 각각 70 및 60%에 해당되는 양으로, 결코 적지 않은 양의 벤조(a)피렌이 함유되어 있었다. 홍삼과 흑삼 제조과정 중 벤조(a)피렌은 건조 온도가 높을수록 많이 생성되기 때문에 건조 온도 50℃ 이상을 넘기지 않도록 권장하고 있다(한국식품영학회지23호 2권 p199-204, 2009). 본 원료삼은 제조과정상 건조온도가 50-60에서 건조되면서 높은 온도는 아니지만 미삼부위는 상당 부분 탄화가 일어났을 수 있으며, 따라서 상당량의 벤조(a)피렌이 생성된 것으로 추정된다. 그러나 원료삼에서 상당량의 벤조(a)피렌이 생성되었음에도 불구하고 원료→반제품→완제품을 거치는 동안 그것의 함량은 급격히 감소되며, 완제품에서 벤조(a)피렌 함량은 홍삼의 경우 0.5ppb로, 흑삼의 경우 0.4ppb로, 원료에서 완제품을 거치는 동안 65%이상 감소하였다. 이러한 감소는 효소처리와 진공동결건조과정에서 제거된 것으로 추정되었다. 이러한 결과로부터 홍삼이나 흑삼 중의 벤조(a)피렌 함량은 효소처리와 진공동결건조과정을 병행한 본 발명의 인삼가공제품 제조방법으로 60% 이상 저감시킬 수 있음이 확인되었다. 따라서, 종래 벤조(a)피렌이 허용기준치 이상으로 함유되어 이용이 불가하던 홍삼 또는 흑삼도 본 발명의 제조방법을 적용하면 허용기준치 범위 내의 벤조피렌을 함유하게 되어 이용 가능하게 될 것이다. 본 발명 기술은 홍삼 특히 흑삼 제조업체에서 가장 고민하고 있는 벤조피렌 생성 문제를 해결할 수 있는 획기적인 신기술로 사료된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 의한 인삼가공제품 제조방법을 도식화한 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 의한 홍삼 및 흑삼 원료, 반제품 및 완제품에 있어서 벤조(a)피렌 함량 변화를 그래프로 나타낸 것이다.
붉은색: 좌: 홍삼 원료, 중: 반제품, 좌: 완제품
흑색: 좌: 흑삼 원료, 중: 반제품, 좌: 완제품
Claims (5)
- 열처리 가공삼을 분쇄하는 단계;상기 분쇄된 열처리 가공삼을 팽윤 및 살균하는 단계;상기 팽윤 및 살균된 열처리 가공삼을 냉각하고 산도를 조정하는 단계;상기 산도가 조정된 열처리 가공삼을 효소처리하는 단계; 및상기 효소처리된 열처리 가공삼을 동결건조시키는 단계;를 포함하는 벤조피렌 함량이 저감된 인삼가공제품 제조방법.
- 삭제
- 청구항 1에 있어서,상기 효소처리 단계는 펙티네이즈, 헤미셀룰레이즈, 셀룰레이즈와 같은 섬유소 분해효소 및 α-아밀레이즈와 같은 다당류 분해효소 중 선택된 1종 이상의 효소로 처리하는 것을 특징으로 하는 벤조피렌 함량이 저감된 인삼가공제품 제조방법.
- 청구항 1에 있어서,상기 열처리 가공삼은 홍삼, 흑삼 또는 흑홍삼임을 특징으로 하는 벤조피렌 함량이 저감된 인삼가공제품 제조방법.
- 상기 청구항 1, 청구항 3 및 청구항 4 중 선택된 어느 한 항의 방법으로 제조되며 벤조피렌 함량이 1ppb 이하로 저감된 인삼가공제품.
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