KR101029616B1 - 봉삽입 소결에 의한 환형 핵연료 소결체 제조 방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은, 핵연료 분말 혹은 과립을 성형하여 환형 핵연료 성형체를 제조하는 단계와, 상기 환형 핵연료 성형체에 봉상 구조물을 삽입하는 단계와, 상기 봉상 구조물이 삽입된 환형 핵연료 성형체를 환원성 기체 분위기 하에서 소결하는 단계와, 상기 봉상 구조물로부터 상기 환형 핵연료 소결체를 분리하는 단계를 포함하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법을 제공한다.

Description

봉삽입 소결에 의한 환형 핵연료 소결체 제조 방법 {Rod-inserted sintering method for the annular nuclear fuel pellet}

본 발명은 환형 소결체에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 내부 피복관 및 외부 피복관에서 동시에 열전달이 발생하는 이중 냉각 핵연료봉에 사용될 수 있도록 환형 핵연료 소결체를 내측면 연삭 공정 없이 제조하는 방법에 관한 것이다.

일반적으로, 이산화 우라늄(UO₂) 소결체(pellet)는 상용 원자로의 핵연료로서 가장 널리 사용되고 있다. UO₂ 소결체는 일정량(예, 1∼5 중량%)의 U²³⁵를 함유하며 원자로에서 사용 중에 U²³⁵가 중성자에 의해서 붕괴하면서 핵분열 에너지를 발생한다.

경수로 핵연료 소결체의 형상은 실린더 형상(예, 직경: 약 8 ㎜, 길이: 약 10 ㎜)으로 실린더의 상, 하면 중심에는 움푹 파인 모양의 디쉬(dish)와 상, 하면 모서리에는 모따기한 평평한 챔퍼(chamfer)를 가진다.

통상적으로, 상용 원자로에서, 핵연료 소결체는 소정의 길이(예, 약 4 m)를 갖는 지르코늄 합금 피복관에 장입한 봉형태로 사용된다. 이러한 상용 핵연료봉은 온도와 열유속(heat flux) 관점에서 성능에 제한을 받는다.

상기 소결체는 핵연료로서의 여러 장점을 가지고 있지만, 금속 또는 질화물 핵연료에 비하여 열전도도가 낮기 때문에 핵분열에 의해서 발생한 열이 냉각수까지 빨리 전달되지 않고, 소결체 온도는 냉각수보다 매우 높게 된다. 예를 들어, 냉각수 온도는 320∼340 ℃ 범위에 있으며, 소결체 온도는 중심이 가장 높고 표면이 가장 낮은데, 정상적으로 연소하는 핵연료봉에서 소결체 중심온도는 1000∼1500 ℃ 범위에 있다.

소결체가 높은 온도 상태에 있으면 여러 가상 원자로 사고에서 안전성에 대한 여유도를 잠식하는 결과를 낳는다. 예를 들어, 냉각수 상실사고에서는 사고 직전 핵연료의 온도가 높을수록 여유도가 작아진다. 또한, 핵연료봉의 열유속이 높아지면 핵비등 이탈(departure of nucleate boiling)이 발생할 수 있다. 핵비등 이탈이 발생하면 피복관 표면에 기포막이 형성되기 때문에 열전달이 심하게 저하되어 핵연료봉이 파손될 수 있다.

상기한 문제를 개선하고자 제안된 환형 핵연료봉(미국특허 3,928,132호, Roko Bujas, Annular fuel element for high temperature reactor, 1975)은 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이 외부 피복관(11), 상기 외부 피복관(11)과 동축으로 배치되며 상기 외부 피복관(11)보다 작은 직경을 갖는 내부 피복관(12), 상기 외부 피복관(11)과 상기 내부 피복관(12) 사이에 장입되는 환형 소결체(15)로 구성된다.

상기한 종래의 환형 핵연료봉(10)은 실린더 형상의 상용 핵연료봉에서 가장 온도가 높은 중심을 따라서 냉각수를 추가로 흘려주기 때문에 핵연료봉 평균 온도는 크게 감소하고, 또한 핵연료봉 당 열전달 면적이 크게 증가하여 열유속(heat flux)이 감소하므로 열적 여유도의 향상을 기대할 수 있을 것이다.

그러나, 상기 종래의 환형 핵연료봉의 환형 소결체에서 발생하는 열은 내부 피복관과 외부 피복관 양쪽을 통해서 냉각수로 전달되므로, 어느 한쪽으로 열이 많이 전달되면 다른 쪽은 그만큼 전달 열이 감소한다. 발생 열이 양쪽 피복관 중에서 어느 피복관을 통해서 더 많이 전달되는가 하는 것은 양쪽의 열저항과 관련이 있는데, 열저항이 작은 쪽으로 더 많은 열이 분배되어 흐르기 때문에 한쪽 피복관의 열유속(heat flux)이 다른 피복관보다 매우 높아지는 문제가 발생한다.

환형 핵연료봉에 존재하는 열저항의 약 절반은 소결체와 피복관 사이에 존재하는 간극(gap)의 열저항이 차지하고, 간극의 열저항은 간극 크기에 비례한다.

제조 후 환형 소결체(15)와 피복관(11,12) 사이의 간극(d_e, d_i)은 열저항을 줄이기 위해서 제조 가능한 범위(예: 50∼100㎛ 범위) 안에서 작게 설정된다. 최근에는 열유속 비대칭성을 해결하는 방안으로서 내부 간극 크기를 30㎛ 이하로 줄이는 것이 제안된 바도 있다.

이와 같이, 상기의 간극 크기를 얻기 위하여 환형 소결체 제조 측면에서는 환형 소결체 내/외부 직경의 정확한 치수 조절과 정밀한 치수 공차 제어가 매우 중요하다.

상용 핵연료 소결체 공정에서는 핵연료 분말이나 과립을 성형틀에 장입한 후에, 상하 성형 펀치를 눌러 압축하는 양방향 일축 가압 성형으로 성형체를 제조한 후 소결한다. 양방향 일축 가압 성형 공정으로 제조된 성형체는 소결 중에 중심부의 직경이 상부 및 하부 직경보다 작은 형상, 예를 들어 장구 혹은 모래시계 형태로 소결 변형을 일으킨다. 따라서, 소결체 높이에 따라 일정한 직경을 가지게 하기 위하여 무심 연삭(centerless grinding) 공정을 거치게 된다.

소결체의 치수와 형상에 영향을 미치는 성형 공정 변수로는 자동 성형 공정 중 1회에 성형틀에 투입되는 분말양 차이에 따른 여러 성형체 간의 성형밀도 변화와 성형틀 벽에서의 마찰에 의하여 발생하는 하나의 성형체 내에서의 불균일한 성형 밀도 분포 등이 있다.

먼저 여러 성형체 간의 성형밀도 차이에 따른 소결체 치수 변화를 살펴보면, R. M. German (Powder Metallurgy 2004, Vol. 47, No. 2 pp.157-160)에 따르면 성형 조건 및 소결 조건이 모두 동일할 경우, 성형체 치수가 동일하면 성형 밀도는 성형체 무게로 표현될 수 있고, 성형체 무게와 소결체 치수 변화 간에는 식 (1)과 같은 상관관계가 있는 것으로 알려져 있다.

.............식 (1)

즉, 소결체 간의 치수 공차를 ± 0.2 % 이하로 얻기 위하여는 성형체 무게 변화를 ± 0.6 % 이하로 조절할 필요가 있음을 의미한다. 하지만, 실제 공정 상에서는 다른 공정 변수 영향이 있으므로 이보다 더 세밀한 제어가 필요하다.

실례로 상기 문헌에서는 일축 압축 성형 공정에서 성형체 무게 변화를 0.2% 이하로 조절하여 소결체의 치수 공차를 ± 0.14 - 0.20 % 사이로 유지할 수 있음을 보고하고 있다.

다음으로 하나의 성형체 내에서의 성형 밀도 불균형은 장구 혹은 모래시계 형상의 소결 변형을 일으킨다. 성형체 내의 성형 밀도 차이는 소결하는 동안에 성형체 내 각 부분의 소결 수축율 변화를 일으켜 변형을 초래하고 심한 경우 균열을 발생시키기도 한다.

도3은 가압 방향에 따른 성형체 내부의 성형밀도 분포 및 소결체 형상을 나타내는 모식도이다.

도3을 참조하면, 성형틀(32)과 성형틀 상하부에 배치된 상펀치(31a)와 하펀치(31b)를 갖는 성형장치(30)가 개시되어 있다. 성형에 의해 발생되는 불균일한 밀도 분포는 분말과 성형틀의 마찰(F1) 및 분말과 분말 간의 마찰(F2)에 기인한다.

성형틀(32)에 채워진 분말(25)의 표면에서 성형 펀치(31a,31b)에 의하여 가해지는 압력이 마찰에 의하여 소실되어 펀치면에서 멀어질수록 실제 작용되는 힘은 가해진 압력보다 훨씬 작아진다. 이렇게 압축된 영역에서는 높은 압력이 가해지는 영역보다 낮은 성형 밀도를 갖게 된다. 이러한 저밀도 영역은 소결하는 동안에 불완전하게 치밀화되거나 주위의 다른 영역보다 많이 수축된다.

실린더형 소결체에서는 무심 연삭으로 일정한 외경과 정밀한 치수 공차를 얻을 수 있지만, 환형 소결체의 경우 성형체 무게 변화에 따라 서로 다른 내/외경을 가지게 되고, 외측면과 내측면 모두 소결 변형이 일어날 것이므로 내, 외경 모두 연삭이 필요하다. 통상적인 무심 연삭으로는 외경과 외경 치수 공차만을 해결할 수 있다.

내경 치수와 공차를 맞추기 위하여는 내측면도 연삭이 필요하다. 내측면 연삭은 다이아몬드 휠을 이용한 정밀 연마나 샌드 블라스트(sandblast) 공정 등이 가능할 것이다. 하지만, 환형 소결체의 내경 분포가 소결체마다 상이하므로, 다이아몬드 휠 연마의 경우 무심 연삭과 달리 환형 소결체를 하나씩 붙잡고 연삭 해야 하므로 생산성이 떨어지는 단점이 있다.

핵연료 제조 공정에서 발행하는 불량품이나 연삭 찌꺼기는 고가의 농축 우라 늄이므로 산화 공정 등을 통하여 분말화하여 재활용하는 것이 일반적이지만, 샌드 블라스트 공정의 경우 연삭 찌꺼기에 우라늄과 모래가 섞이게 되므로 우라늄 재활용에 어려움이 예상된다. 우라늄을 연삭찌꺼기에서 분리하는 것과 불순물 농도 제어 측면에서 문제점이 발생할 수 있다.

본 발명은 상기한 문제점을 해결하고자 제안된 것으로, 그 목적은 불이익한 연삭 공정 없이도 환형 핵연료 소결체의 내경을 일정한 값으로 유지시키고. 또한 소결체 높이(중심축 방향)에 따른 내경 공차를 낮은 수준(예, 현재의 상용 핵연료 소결체의 치수 공차 시방인 13 ㎛ 이하)으로 유지시킬 수 있는 환형 핵연료 소결체 제조방법을 제공하는 것이다.

본 발명은,

핵연료 분말 혹은 과립을 성형하여 환형 핵연료 성형체를 제조하는 단계와, 상기 환형 핵연료 성형체에 봉상 구조물을 삽입하는 단계와, 상기 봉상 구조물이 삽입된 환형 핵연료 성형체를 환원성 기체 분위기 하에서 소결하는 단계와, 상기 봉상 구조물로부터 상기 환형 핵연료 소결체를 분리하는 단계를 포함하는 환형 핵연료 소결체 제조 방법을 제공한다.

본 발명은 상기 환형 핵연료 성형체가 축방향에 따라 변경되는 성형밀도분포를 갖는 형태에서 유익하게 채용될 수 있다.

본 발명에 채용되는 봉상 구조물은 열팽창계수가 핵연료 소결체의 열팽창계 수와 같거나 큰 것이 바람직하다. 예를 들어, 상기 봉상 구조물은 소결 조건 하에서 9.0×10^-6/K ∼ 15.0×10^-6/K 사이의 열팽창 계수를 가질 수 있다.

상기 봉상 구조물의 구성물질은 UO₂, ThO₂, PuO₂ 및 MgO로 구성된 그룹으로부터 선택된 물질일 수 있다.

상기 봉상 구조물의 직경은 봉상 구조물을 삽입하지 않은 상태로 소결된 환형 핵연료 소결체의 가장 큰 내경과 같거나 큰 것이 바람직하다.

본 발명에 따른 제조방법은, 축방향으로 일정한 직경을 갖도록 상기 분리된 환형 핵연료 소결체의 외부 표면를 무심 연삭(centerless grinding)하는 단계를 더 포함할 수 있다.

특정 예에서, 상기 환원성 기체는 수소 기체일 수 있다. 하지만, 이에 한정되지 아니하며, 예를 들어 상기 환원성 기체는, 이산화탄소, 수증기 및 불활성 기체로 이루어진 그룹으로 선택된 적어도 하나와 수소기체가 혼합된 기체일 수 있다.

바람직하게, 상기 소결하는 단계는 1500∼1800℃ 범위의 온도에서 실행될 수 있다.

또한, 상기 핵연료 분말 혹은 과립은, 우라늄, 플루토늄, 토륨으로 구성된 군에서 선택된 하나 이상의 핵분열성 물질을 함유한 세라믹 재료일 수 있다.

본 발명에 따르면, 일정한 내경을 가지는 환형 핵연료 소결체들을 제조할 수 있고, 하나의 환형 핵연료 소결체에서 소결체 높이에 따른 내경 분포를 일정하게 유지할 수 있다. 특히, 소결체에 대한 연삭공정 없이도, 내경 치수 공차를 13 ㎛ 이하로 개선시킬 수 있다. 이로써 추가적인 가공공정 없이 환형 핵연료봉의 내부 및 외부 간극을 보다 정밀하게 조절할 수 있고, 나아가 환형 핵연료봉이 가지는 열유속의 불균형 문제를 해결할 수 있는 방법을 실현할 수 있다.

궁극적으로는 환형 핵연료봉의 안전성을 증진하는 개선된 효과를 얻을 수 있다. 또한 제조 비용 측면에서는 내측면 연삭 공정이 필요하지 않으므로 연삭시 발생하는 연삭찌거기를 줄일 수 있으므로 고가의 농축우라늄 재활용 양을 저감하여 생산성 향상에도 기여할 수 있다.

본 발명에서는, 외경 치수를 정밀하게 가공한 봉상 구조물을 환형 성형체 내부에 삽입한 채로 소결하는 방법을 적용하여 일정한 크기의 내경을 가지고 내경 공차가 작은 환형 핵연료 소결체 제조 방법을 제안한다.

상기 봉상 구조물의 외경은 환형 핵연료 소결체 시방에서 요구하는 내경에 해당하는 치수를 가질 수 있으며, 소결 밀도와 고온 강도가 충분히 높아서 환형 핵연 료 소결 조건에서 치수 안정성이 유지되어야 한다.

상기 봉상 구조물은 환형 성형체가 소결 중에 수축하다가 봉상 구조물과 접촉하는 시점에서 더 이상의 내경 수축을 억제하여 환형 소결체의 내경을 일정하게 유지하는 역할을 한다.

또한, 환형 성형체 간의 성형밀도 차이 혹은 미세한 소결 조건 변화에 따른 소결 수축율 차이를 보정하고 하나의 성형체 내에서의 성형밀도 분포에 따른 불균일 소결 변형도 억제하는 역할을 한다.

이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명을 더욱 상세하게 설명하기로 한다.

도4a 내지 도4c는 본 발명의 일 실시형태에 따른 환형 소결체 제조방법을 설명하기 위한 공정 단계별 환형 핵연료 상태를 나타내는 개략도이다. 이와 관련된 환형 핵연료 상태를 나타내는 단면도가 도5a 내지 도5f에 도시되어 있다.

도4a는 봉상 구조물(42)과 핵연료 과립을 성형하여 제조한 환형 성형체(45)를 보여준다.

도4a를 참조하면, 본 실시형태에서 채용가능한 봉상구조물(42)은, 외경치수(Ra)가 정밀하게 가공된 구조물로서, 열팽창계수가 핵연료 소결체의 열팽창계수와 같거나 큰 것이 바람직하다. 예를 들어, 상기 봉상 구조물(42)은 소결 조건 하 에서 9.0×10^-6/K ∼ 15.0×10^-6/K 사이의 열팽창 계수를 갖는 것이 바람직하다.

한편, 상기 봉상 구조물(42)의 직경(Ra)은 상기 봉상 구조물(42)이 삽입되지 않은 상태로 소결된 환형 핵연료 소결체의 내경(Ri) 중 가장 큰 부분과 같거나 그보다 큰 것이 바람직하다.

또한, 본 실시형태에 채용되는 봉상 구조물(42)은 공정(소결단계 및 환원단계)에서 요구되는 열적 변화와 소결 압력에 의해 치수 변형이 크게 발생되지 않을 정도의 고온 강도를 갖는 물질을 사용하는 것이 바람직하다.

예를 들어, 상기 봉상 구조물의 구성물질은 UO₂, ThO₂, PuO₂ 및 MgO로 구성된 그룹으로부터 선택된 물질일 수 있다.

도4a에 도시된 핵연료 성형체(45)는, 핵연료 분말 혹은 과립을 성형하여 얻어진 외경과 내경을 갖는 환형구조체이다. 일반적으로 환형 핵연료 성형체(45)는 도3에서 설명된 바와 같이, 성형시 가압방향에 따라 축방향에 따라 성형밀도 분포가 상이해진다. 본 발명에 따른 제조방법은 이와 같이 축방향에 따라 변경되는 성형밀도분포를 갖는 환형 핵연료 성형체(45)에 유익하게 채용될 수 있다. 이에 대해서는 도4b 및 도5a에서 보다 상세히 설명하기로 한다.

본 실시형태에 채용된 환형 핵연료 성형체는 우라늄뿐만 아니라 예를 들면, UO₂와 동일한 격자 구조를 갖는 핵물질인 이산화 플루토늄 (PuO₂), 이산화 토 륨(ThO₂) 또는 그 조합일 수 있다.

이어, 도4b에 도시된 바와 같이, 상기 환형 핵연료 성형체(45)에 상기 봉상 구조물(42)를 삽입한다. 환형 핵연료 성형체의 내경과 봉상 구조물의 직경 차이만큼 간격(△R)이 발생될 수 있다.

앞서 설명한 바와 같이, 성형시 가압방향에 따라 축방향에 따라 성형밀도 분포가 상이해지는데, 도5a에 예시된 환형 핵연료 성형체(45)는 양방향 가압 성형으로 얻어진 경우로서, 중간부분의 성형밀도가 양끝부의 성형밀도보다 낮은 형태를 갖는다.

다음으로, 환원성 분위기에서 봉상 구조물이 삽입된 상태에서 상기 환형 핵연료 소결체를 소결한다.

본 소결공정은 1500∼1800℃ 범위의 온도에서 실행될 수 있다. 또한, 본 공정에서 채용되는 환원성 기체는 수소 기체일 수 있으나, 이에 한정되지 아니하며, 상기 환원성 기체는, 이산화탄소, 수증기 및 불활성 기체로 이루어진 그룹으로 선택된 적어도 하나와 수소기체가 혼합된 기체일 수 있다.

도4c는 본 소결공정에서 얻어진 결과물을 도시한다. 도4c에 도시된 바와 같이, 봉상 구조물(42)은 거의 변형되지 않고, 소결공정 전의 직경(Ra)을 거의 그대로 유지하는데 반하여, 상기 성형체(45)는 소결되어 외경(Re), 내경(Ri) 및 길이가 모두 수축된 환형 핵연료 소결체(45')가 얻어진다. 특히, 소결공정이 마친 후에, 소결체(45')의 내부면은 봉상 구조물(42)의 표면에 밀착된 형태가 된다.

본 소결공정에서 성형체(45)의 수축과정은 도5b 내지 도5d에 상세히 도시되어 있다.

도5b 내지 도5d에 도시된 바와 같이, 상기 봉상 구조물(42)이 삽입된 환형 성형체(45)를 가열하면 온도가 올라감에 따라 환형 성형체(45)는 소결되어 외경(Re), 내경(Ri), 및 길이가 수축한다.

본 예에서는 환형 성형체의 중간 부분이 성형 밀도가 양 끝부분의 성형밀도보다 낮으므로, 도5b에 도시된 바와 같이 중간 부분에서 상대적으로 큰 수축이 발생된다(화살표 크기 수축정도를 나타냄).

이어, 도5c에 도시된 바와 같이, 중간부분에서 먼저 봉상 구조물(42)의 표면에 접촉하게 될 것이다. 접촉한 부위에서는 더 이상 소결 수축이 일어나지 못하고 일정한 내경을 유지하게 되며. 소결이 진행됨에 따라 다른 부분(양끝부)에서는 소결 수축이 일어나 봉상 구조물(42)의 표면에 접촉할 때까지 내경(Ri')이 감소한다.

본 소결공정이 완료된 후에는, 도5d와 같이(도4c에 대응됨), 소결체(45')의 내측면이 모두가 봉상 구조물에 접촉한 상태가 된다. 소결이 완료된 상태에서 삽입된 봉상 구조물(42) 외측면과 환형 소결체(45') 내측면은 틈이 매우 작은 상태로 접촉하므로, 봉상 구조물(42)의 열팽창 계수가 환형 소결체(45')보다 작은 경우에, 소결 온도에서 상온으로의 냉각 중에 환형 소결체에 인장 응력을 인가하여 도6의 사진에 도시된 바와 같이 열이 발생될 수도 있다. 따라서, 봉상 구조물의 열팽창 계수는 환형 소결체의 열팽창 계수와 같거나 큰 것이 바람직하다.

다음으로, 환형 소결체(45')를 봉상 구조물(42)로부터 분리하면 도5e와 같이 내경 분포가 일정한 환형 핵연료 소결체(45')를 얻어질 수 있다.

결과적으로, 도5e에 도시된 환형 핵연료 소결체(45')는 각각의 소결체마다 일정한 내경을 가지게 되고, 소결체 높이 방향에 따른 내경 분포가 좁고 치수 공차가 작으므로, 소결체(45') 내측면에 대한 연삭공정 없이도, 내경 치수 공차를 13 ㎛이하로 개선시킬 수 있다.

추가적으로, 외경이 일정하도록 소결체의 외부 일부(A)를 외경 무심연삭공정으로 제거함으로써 외경 치수(Re")까지 일정한 환형 핵연료봉(45")을 얻을 수 있다.

이로써, 환형 핵연료봉(45")의 내부 및 외부 간극을 보다 정밀하게 조절할 수 있고, 나아가 환형 핵연료봉(45")이 가지는 열유속의 불균형 문제를 해결할 수 있는 방법을 실현할 수 있다.

상기 본 발명의 목적과 기술적 구성을 비롯한 그에 따른 작용 효과에 관한 자세한 사항을 본 발명의 실시예를 이용하여 설명한다.

[ 실시예 ]

IDR-UO₂ 분말을 0.1 ton/㎠의 압력으로 예비 성형하여 덩어리를 만들고 상기 덩어리를 파쇄하여 50 메쉬(mesh)체를 통과시켜 과립을 제조하였다. 제조한 과립에 윤활제로 0.3 wt% 징크 스테아레이트(Zinc stearate)를 첨가한 후 튜블러(tubular) 혼합기에서 30 분간 혼합하였다.

이렇게 혼합된 과립을 양방향 일축 가압 성형기에 장입한 후 약 4 ton/㎠의 압력으로 일축 가압 성형하여 환형 성형체를 제조하였다. 환형 성형체 내경과 외경은 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 성형체 높이에 따라 1 ㎜ 간격으로 측정하였다. 환형 성형체의 밀도는 이론 밀도의 약 54% 수준이다.

환형 성형체는 외경 10.18 mm의 UO₂ 봉을 삽입한 채로 수소 분위기, 1600 ℃에서 12시간 동안 소결하였다. 소결한 환형 소결체의 밀도는 아르키메데스법을 이용하여 측정하였고, 내경과 외경은 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 소결체 높이에 따라 1 ㎜ 간격으로 측정하였다. 환형 소결체의 밀도는 이론 밀도의 약 96% 정도이었다. 실시예에 따른 환형 성형체, 소결체의 내경, 외경과 공차는 표 1과 같다.

표 1에서 확인할 수 있듯이, 본 발명의 환형 소결체 제조 방법에 따르면 내경 치수공차가 ± 6 혹은 7 ㎛으로 상용 핵연료 소결체 시방의 내경 치수 공차 ± 13 ㎛ 이하인 환형 소결체를 연삭 공정 없이 제조할 수 있다. 또한, 소결체1, 소결체2 등, 반복하여 제조한 결과에서도 소결체 간의 내경 값 자체도 일정하게 유지되고 있음을 확인할 수 있다.

구분	내경(㎜)		외경(㎜)
	평균	공차	평균	공차
소결체1	10.185	0.006	14.786	0.015
소결체2	10.183	0.007	14.765	0.021

[ 비교예1 ]

상기의 실시예와 동일한 방법으로 IDR-UO₂ 분말을 0.1 ton/㎠의 압력으로 예비 성형하여 덩어리를 만들고 상기 덩어리를 파쇄하여 50 메쉬체를 통과시켜 과립을 제조하였다. 제조한 과립에 윤활제로 0.3 wt% 징크 스테아레이트를 첨가한 후 튜블러 혼합기에서 30 분간 혼합하였다.

이렇게 얻어진 과립을 양방향 일축 가압 성형기에 장입한 후 약 4 ton/㎠의 압력으로 일축 가압 성형하여 환형 성형체를 제조하였다. 성형체 높이에 따라 1 ㎜ 간격으로 환형 성형체 내경과 외경을 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 측정하여 치수 공차를 구한 후 봉상 구조물 없이 수소 분위기, 1600℃에서 12시간 동안 소결하였다.

소결한 환형 소결체의 밀도는 아르키메데스법을 이용하여 측정하였고, 내경과 외경은 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 구하였다. 환형 소결체의 밀도는 실시예에서와 동일하게 이론 밀도의 약 96% 수준이었다. 비교예에 따른 환형 성형체, 소결체의 내경, 외경과 공차는 표 2와 같다.

표 2에서 확인할 수 있는 바와 같이, 종래 환형소결체 제조방법에 의하면 내경 치수공차는 약 ± 20 ㎛으로 본 발명에 의한 환형 소결체의 내경 치수 공차 보다 큰 것을 확인할 수 있다. 또한, 소결체1, 소결체2 등, 반복하여 제조한 결과에서도 소결체 간의 내경 값 자체의 변화도 큰 것을 확인할 수 있다. 즉, 비교예에 의한 환형 소결체는 핵연료 소결체 시방의 내경과 내경 치수공차를 얻기 위하여 내측면 연삭이 필요하다.

구분	내경(mm)		외경(mm)
	평균	공차	평균	공차
소결체1	10.146	0.023	14.735	0.030
소결체2	10.173	0.022	14.758	0.029
소결체3	10.140	0.020	14.727	0.029

[ 비교예2 ]

상기의 실시예와 동일한 방법으로 IDR-UO₂ 분말을 0.1 ton/㎠의 압력으로 예비 성형하여 덩어리를 만들고 상기 덩어리를 파쇄하여 50 메쉬체를 통과시켜 과립을 제조하였다. 제조한 과립에 윤활제로 0.3 wt% 징크 스테아레이트를 첨가한 후 튜블러 혼합기에서 30 분간 혼합하였다.

이렇게 얻어진 과립을 양방향 일축 가압 성형기에 장입한 후 약 4 ton/㎠의 압력으로 일축 가압 성형하여 환형 성형체를 제조하였다. 성형체 높이에 따라 1 ㎜ 간격으로 환형 성형체 내경과 외경을 접촉식 3차원 측정기를 이용하여 측정하였다.

환형 성형체는 외경 10.18 mm의 W 봉을 삽입한 채로 수소 분위기, 1600 ℃에서 12시간 동안 소결하였다. 환형 소결체는 도 6에서와 같이 소결 중에 파괴된 것을 볼 수 있고, 이는 W 봉의 열팽창 계수(~4.5ⅹ10^-6/K)가 UO₂ 핵연료 소결체의 열팽창 계수(~9.8ⅹ10^-6/K)보다 작아서 냉각 중에 환형 소결체에 인장 응력을 가하여 균열을 발생시킨 것에 기인하는 것으로 보인다.

도7 및 도8은 상기의 실시예와 비교예1에 의하여 제조한 환형 성형체와 환형 소결체의 높이에 따른 내경과 외경 측정 결과를 나타내는 그래프이다.

도7에 나타난 바와 같이, 실시예에 의한 환형 성형체를 수소분위기, 1600℃에서 12시간 동안 소결한 환형 소결체의 내경은 모두 소결체 높이에 따라 일정한 값을 가지는 것을 볼 수 있고 그로 인하여 내경 치수 공차 ±13 ㎛ 이하의 값을 가지는 것을 확인할 수 있다.

이에 반해, 비교예1에 의하여 제조된 환형 성형체를 수소분위기, 1600℃에서 12시간 동안 소결한 환형 소결체의 경우, 도8에 도시된 바와 같이, 소결체 높이에 따라 내경과 외경이 달라지므로 큰 치수 공차를 가지게 된다.

본 발명은 상술한 실시예와 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니고, 아래의 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 아래의 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 명백할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 포함된다고 할 것이다.

도1은 통상적인 환형 핵연료 소결체를 나타내는 개략 사시도이다.

도2는 도1에 도시된 환형 핵연료 소결체를 채용한 이중 냉각 환형 핵연료봉의 단면도이다.

도3은 가압 방향에 따른 성형체 내부의 성형밀도 분포 및 소결체 형상을 나타내는 모식도이다.

도4a 내지 도4c는 본 발명의 일 실시형태에 따른 환형 소결체 제조방법을 설명하기 위한 공정 단계별 환형 핵연료 상태를 나타내는 개략도이다.

도5a 내지 도5f는 본 발명의 일 실시형태에 따른 환형 소결체 제조방법을 설명하기 위한 공정 단계별 환형 핵연료 상태를 나타내는 단면도이다.

도6은 본 발명의 비교예2에 따른 환형 소결체 사진으로 환형 소결체의 열팽창 계수보다 작은 열팽창 계수를 가지는 W봉을 삽입한 경우 냉각 후 소결체가 파손된 것을 보여준다.

도7은 본 발명의 실시예에 따른 환형 소결체의 중심축 방향에 따른 내경 및 외경에 대한 측정 결과를 나타내는 그래프이다.

도8은 본 발명의 비교예1에 따른 환형 소결체의 중심축 방향에 따른 내경 및 외경에 대한 측정 결과를 나타내는 그래프이다.

Claims (11)

1. 핵연료 분말 혹은 과립을 성형하여 환형 핵연료 성형체를 제조하는 단계;

   상기 환형 핵연료 성형체에 봉상 구조물을 삽입하는 단계;

   상기 봉상 구조물이 삽입된 환형 핵연료 성형체를 환원성 기체 분위기 하에서 소결하는 단계; 및

   상기 봉상 구조물로부터 상기 환형 핵연료 소결체를 분리하는 단계를 포함하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
2. 제1항에 있어서,

   상기 환형 핵연료 성형체는 축방향에 따라 변경되는 성형밀도분포를 갖는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
3. 제1항에 있어서,

   상기 봉상 구조물은 상기 핵연료 소결체의 열팽창계수와 같거나 큰 열팽창계수를 갖는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
4. 제3항에 있어서,

   상기 봉상 구조물은 상기 소결단계의 조건 하에서 9.0×10^-6/K ∼ 15.0×10^-6/K 사이의 열팽창 계수를 가지는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
5. 제3항에 있어서,

   상기 봉상 구조물은 UO₂, ThO₂, PuO₂ 및 MgO로 구성된 그룹으로부터 선택된 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
6. 제3항에 있어서,

   상기 봉상 구조물의 직경은 봉상 구조물을 삽입하지 않은 상태로 소결된 환형 핵연료 소결체의 가장 큰 내경과 같거나 큰 것으로 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
7. 제1항에 있어서,

   축방향으로 일정한 직경을 갖도록 상기 분리된 환형 핵연료 소결체의 외부 표면를 무심 연삭(centerless grinding)하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
8. 제1항에 있어서

   상기 환원성 기체는 수소 기체인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
9. 제1항에 있어서,

   상기 환원성 기체는, 이산화탄소, 수증기 및 불활성 기체로 이루어진 그룹으로 선택된 적어도 하나와 수소기체가 혼합된 기체인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
10. 제1항에 있어서,

    상기 소결하는 단계는 1500∼1800℃ 범위의 온도에서 실행되는 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.
11. 제1항에 있어서,

    상기 핵연료 분말 혹은 과립은, 우라늄, 플루토늄, 토륨으로 구성된 군에서 선택된 하나 이상의 핵분열성 물질을 함유한 세라믹 재료인 것을 특징으로 하는 환형 핵연료 소결체 제조방법.

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