KR100821413B1 - 적층구조 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

적층구조(1)는 복수의 기판들(2)을 쌓아서 결합시킴으로써 형성된다. 적층구조는 각각이 인접한 유리기판들(2) 사이의 결합영역에 삽입되고, 양극결합에 의하여 기판의 유리내의 산소원자들에 결합되는 결합막(4)을 포함한다.
결합막, 버퍼막, 스테이지, 실리콘기판, 양극결합장치, 유리기판, 트렌치

Description

적층구조 및 그 제조방법{STACK STRUCTURE AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 기판을 적어도 하나 포함하는 복수의 기판들을 쌓아서 형성되는 적층구조 및 그 제조방법에 관한 것이다.
최근에, "마이크로리액터"라고 불리는 소형 반응기가 발달되어 실제 사용되고 있다. 마이크로리액터는 원재료, 시약, 및 연료와 같은 여러 종류의 반응물들을 그들이 혼합되는 동안 서로 반응시키는 소형 반응기이다. 마이크로리액터는 마이크로분야에서 화학반응실험, 의약개발, 인공장기개발, 게놈/DNA 분석도구, 및 마이크로-유체학을 위한 기본적인 분석도구로 사용된다. 마이크로리액터를 사용하는 화학반응은 비이커나 플라스크를 사용하는 일반적인 화학반응과는 다른 특별한 성질이 있다. 예를들어, 전체 반응기가 작기 때문에, 열교환효율이 매우 높고, 온도제어가 효과적으로 수행될 수 있다. 이러한 이유로, 섬세한 온도제어를 요구하는 반응이나 급격한 가열 또는 냉각을 요구하는 반응이 쉽게 수행될 수 있다.
더 구체적으로, 마이크로리액터는 반응물을 흐르게 하는 하나 이상의 채널(흐름경로) 및 반응물이 서로 반응하는 반응부(반응탱크)를 가진다. 일본특허출원 공개공보 제 2001-228159호에서, 소정의 패턴으로 트렌치가 형성되는 실리콘기판과 유리로 만들어진 파이렉스(등록상표) 기판이 쌓여서 양극결합되며, 이에의해, 두 기판 사이의 패쇄된 영역에 채널을 형성한다. "양극결합"이라는 용어는 결합기술을 나타낸다. 이러한 기술에서, 핫상태에서 음극이 유리기판상에 배열되는 동안, 양극은 실리콘기판상에 배열된다. 유리기판에 전기장을 생성시키기 위하여 양쪽 전극 사이에 고전압이 인가된다. 유리기판내에서 음전하를 가지는 산소원자가 실리콘기판으로 이동되어서, 유리기판내 산소원자는 유리기판과 실리콘기판 사이의 공간에서 실리콘기판내 실리콘원자와 원자간-결합을 한다. 이러한 기술은 기판이 어떠한 접착제를 사용하지 않고 결합될 수 있기 때문에 또는 기판이 공기중에서 결합될 수 있기 때문에, 특히 기판결합에 우수한 것으로 알려져 있다.
적층구조를 가지는 마이크로리액터를 제조하기 위하여, 복수의 유리기판과 복수의 실리콘기판을 교대로 쌓아서 그것들을 양극결합시키려는 시도가 있었다. 이러한 경우, 실리콘기판을 유리기판의 양면에 결합시키는 것은 어렵다. 따라서, 적층구조는 거의 제조될 수 없다. 도 12A에 도시되었듯이, 제 1 양극결합 단계에서, 유리기판(302)의 일면(302a)이 실리콘기판(301)의 일면(301a)에 접촉되도록 실리콘기판(301)과 유리기판(302)을 배열한다. 실리콘기판(301)과 유리기판(302) 사이에 전압이 인가되어, 실선 화살표 방향으로 전기장 생성되고, 면들(301a와 302a) 사이의 공간에서 결합이 발생한다. 이어지는, 제 2 양극결합 단계에서, 도 12B에 도시되었듯이, 실리콘기판(303)의 일면(303a)이 유리기판(302)의 다른 면(302b)에 접촉되도록 유리기판(302)과 새로운 실리콘기판(303)이 배열된다. 실리콘 기판들 사이에 전압이 인가되어 실선 화살표 방향으로 전기장이 생성된다. 이러한 전기장의 방 향은 제 1 양극결합 단계에서 전기장의 방향(도 12B에서 파선 화살표)과 반대이다. 이것은 제 1 양극결합 단계에서 실리콘기판(301)에 양극결합되는 유리기판(302)의 다른 면과 실리콘기판(303) 사이의 결합에 불리하게 작용한다.
본 발명은 적어도 3개의 기판들로부터 적층구조를 쉽게 제조하는 것을 가능하게 한다.
본 발명의 제 1 관점을 따르는 적층구조는 복수의 기판들을 쌓아서 결합시킴에 의하여 형성되며,
복수의 기판들 중에서 제 1 기판과 유리를 포함하는 제 2 기판 사이의 결합영역에 삽입되고, 양극결합에 의하여 제 2 기판의 유리내의 산소원자들과 결합되는 결합막을 포함하는 적층구조이다.
상기 관점의 적층구조에 따르면, 양극결합에 의하여 제 2 기판의 유리내의 산소원자들과 결합되는 결합막은 제 1 기판과 제 2 기판 사이에서 만족스럽게 결합될 수 있다. 소정의 기판면상에 결합막이 제공될 때, 유리를 포함하는 기판과 상기 면 사이의 양극결합에서 전기장은 소정의 방향으로 설정될 수 있다.
본 발명의 제 2 관점을 따르는 적층구조는 유리기판을 적어도 하나 포함하는 복수의 기판들을 쌓아서 결합시킴에 의하여 형성되며,
복수의 기판들 중 유리기판의 결합영역에 삽입되고, 유리기판에 인가된 전압으로 인해 이동하는 유리기판내 알칼리 성분을 수용하는 버퍼막을 포함하는 적층구조이다.
본 발명의 제 3 관점을 따르는 적층구조 제조방법은 복수의 기판들 중 제 1 기판과 유리를 포함하는 제 2 기판 사이에 삽입되는 결합막을 제 2 기판의 유리내 산소원자들과 결합시키기 위하여 양극결합을 수행하는 단계를 포함하는, 복수의 기판들을 가진 적층구조를 제조하는 방법이다.
상기 제조방법에 따르면, 양극결합에 의하여 제 2 기판의 유리내 산소원자들과 결합되는 결합막은 제 1 기판과 제 2 기판 사이에서 만족스럽게 결합될 수 있다. 소정의 기판면상에 결합막이 제공될 때, 유리를 포함하는 기판과 상기 면 사이의 양극결합에서 전기장은 소정의 방향으로 설정될 수 있다.
본 발명의 제 4 관점을 따르는 적층구조 제조방법은 복수의 기판들 중 유리기판의 일면을 또 다른 기판과 접촉시키는 단계; 및
유리기판내 알칼리 성분을 수용할 수 있는 버퍼막이 유리기판의 다른 면상에 제공되는 상태에서 유리기판을 다른 기판에 양극결합시키는 단계를 포함하는, 복수의 기판들을 가진 적층구조를 제조하는 방법이다.
제 4 관점을 따르는 제조방법에서, 유리기판내 알칼리 성분이 양극결합에서 전기장으로 인해 유리기판의 다른 면으로 이동하는 경우라도, 버퍼막은 알칼리 성분을 수용한다. 따라서, 유리기판의 다른 면상에 알칼리 성분의 증착을 억제할 수 있다.
도 1A 내지 1D는 본 발명의 실시예에 따르는 적층 마이크로리액터를 제조하는 단계들을 나타내는 단면도들이다.
도 2는 도 1C를 대신하여 수행되는 단계를 설명하는 단면도이다.
도 3은 완성된 적층 마이크로리액터를 나타내는 단면도이다.
도 4A 내지 4C는 본 발명의 또 다른 실시예를 따르는 적층 마이크로리액터를 제조하는 단계들을 나타내는 단면도들이다.
도 5는 버퍼막(3)의 면으로부터 거리와 전압 사이의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 6은 양극결합 상태로부터의 시간과 전극들 사이에 흐르는 전류 사이의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 7A 내지 7B는 적층구조를 가지는 마이크로리액터를 제조하는 단계를 나타내는 각각의 단면도와 평면도이다.
도 8은 도 7A 및 7B의 다음 단계를 나타내는 단면도이다.
도 9는 도 8의 다음 단계를 나타내는 단면도이다.
도 10은 도 9의 다음 단계를 나타내는 단면도이다.
도 11은 완성된 마이크로리액터(200)의 단면도이다.
도 12A 및 12B는 양극결합 단계를 나타내는 단면도이다.
본 발명을 수행하는 최선의 방법이 첨부도면을 참조하여 아래에서 설명될 것이다. 본 발명을 수행하는데 있어서 기술적으로 바람직한 여러 종류의 제한들이 아래에서 설명되는 실시예에 추가된다. 그러나, 본 발명의 사상과 범위는 아래의 실시예 및 제시된 예로 제한되지 않는다.
[제 1 실시예]
본 발명에 사용되는 제 1 적층 마이크로리액터를 제조하는 방법이 도 1A 내지 4를 참조하여 설명될 것이다.
도 1A에 도시되었듯이, 알칼리 산화물(예를들어, 산화나트륨(Na2O), 산화리튬(LiO2), 또는 산화칼륨(K2O)) 또는 알칼리 탄산염(예를들어, 탄산리튬(Li2CO3))과 같은 알칼리 화합물을 도핑함에 의하여, 나트륨, 리튬, 또는 칼륨과 같은 알칼리 금속을 포함하는 이온전도성 유리기판(2)이 준비된다. 특히, Li이온들은 작은 반경을 가져서 전기장하에 유리에서 쉽게 이동하기 때문에, Li을 포함하는 유리가 바람직하게 사용된다. 예를들어, Na원자들을 포함하는 파이렉스(등록상표)유리 또는 Li원자들을 포함하는 유리 기판(아사이 테크노글라스 코오퍼레이션에서 시판중인 SW-YY)이 유리기판(2)으로 사용될 수 있다.
도 1B에 도시되었듯이, 보통의 알칼리 이온 투과성을 가지며, 유리기판(2)의 저항성 보다 낮으며 금속 단독의 저항성 보다 높은 저항성을 가지는 전도성 버퍼막(3)이 유리기판(2)의 전체 면(2a)상에 형성된다. 금속 또는 금속을 포함하는 합금으로 구성된 단층막을 포함하는 결합막(4)이 버퍼막(3)상에 형성된다. 유리기판(2)의 다른 면(2b)에는 지그재그 트렌치(2c)가 형성된다. 이후 설명되는 또 다른 유리기판(2)(도 1D)에 다른 면(2b)이 결합막(4)을 통하여 결합될 때, 패쇄된 상면을 가지는 마이크로리액터에서 화학반응이 일어나는 공간(흐름 경로)에 트렌치(2c)가 형성된다. 흐름 경로의 넓이와 깊이는 예를들어, 500 ㎛ 이하이다.
결합막(4)은 아래에서 설명되는 다른 유리기판(2)내 산소원자에 의하여 산화되고, 다른 유리기판(2)에 공유결합을 일으켜서, 결합막(4)이 다른 유리기판(2)에 양극결합된다. 바람직하게는, 결합막(4)은 산화전에 전도성을 나타내어, 양극결합에 의한 전류흐름, 상온과 대기압에서 낮은 산화진행속도, 및 양극화 상태에서 보통 산화진행속도를 용이하게 한다. 구체적인 산화전의 결합막(4) 물질로서, 2,000 ℃이상의 융해점을 가지는 금속 또는 합금이 바람직하게 사용된다. 더 구체적으로, 결합막(4)은 바람직하게는 Ta(융해점: 2,990℃), W(융해점: 3,400℃), Mo(융해점: 2,620℃), TaSi2(융해점: 2,200℃), WSi2(융해점: 2,170℃), 및 MoSi2(융해점: 2,050℃)중 적어도 하나를 포함한다. 2,000 ℃이하의 융해점을 가지는 금속은 공기중에서 쉽게 산화되는 경향이 있어서 양극결합이 진공대기에서 수행되어야 한다. 이것은 관리와 제조공정을 복잡하게 하고 비용을 증가시킨다.
버퍼막(3)은 양극결합에 의하여 유리기판(2)의 면에 증착제로서 축적되는 유리기판(2)내 알칼리이온들의 증착을 완화시킨다. 버퍼막(3)은 바람직하게는 유리기판(2)보다 낮은, 더욱 구체적으로 약 0 내지 10 ㏀·㎝의 저항성 및 양극결합 때 어느정도의 알칼리이온을 유리기판(2)에 포함시키는 알칼리이온 투과성을 가지는 전도성 기판으로 구성된다. 버퍼막(3)으로서 산화물이 사용될 수 있다. 특히, 무정형(비결정) 산화물이 다결정 산화물보다 바람직하다. 이러한 이유는 다음과 같다. 무정형 산화물에서 원자사이 거리는 다결정 산화물에서 원자사이 거리보다 길다. 알칼리이온은 다결정 산화물보다 무정형 산화물을 더 쉽게 통과한다. 다결정막의 입자경계는 높은 저항성을 가지며, 필드 분배가 쉽게 비균일해지기 때문에, 결합반응에서 평면내 변동이 발생한다.
더 구체적으로, 구성원소로서 Ta, Si, 및 O를 포함하는 화합물(이후 "Ta-Si-O 기반 물질"로서 언급됨), La:Sr:Mn:O = 0.7:0.3:1:(3-x)의 조성비에서 구성원소로서 La, Sr, Mn, 및 O를 포함하는 화합물(이후 La0 .7Sr0 .3MnO3 -x로서 언급됨), 또는 납유리가 버퍼막(3)으로서 사용될 수 있다. 이 경우에, 0 ≤ x ＜ 1 이다. Ta-Si-O 기반 물질과 La0 .7Sr0 .3MnO3 -x은 모두 무정형 산화물이다.
Ta-Si-O 기반 물질의 버퍼막(3)을 형성하기 위하여, 유리기판(2)은 코팅타겟으로서 스퍼터링 장치에 설치된다. Ta으로 구성되고, Ar 가스 및 O2 가스를 포함하는 대기에서 Si을 포함하는 판을 타겟으로 사용함으로써 스퍼터링이 수행된다. 스퍼터링 단계에서, 이온이 타겟에 충돌할 때, 2차이온은 타겟으로부터 방출된다. 방출된 2차이온은 유리기판(2)과 충돌하여, Ta-Si-O 기반 물질의 버퍼막(3)이 유리기판(2)의 하면에 형성되도록 한다. 특히, 결합막(4)이 Ta으로 구성될 때, Ta-Si-O 기반 물질의 버퍼막(3)은 2차이온들 사이에 우수한 결합효과를 가진다.
La0.7Sr0.3MnO3-x의 버퍼막(3)을 형성하기 위하여, 각각의 질산란타늄(La(NO3)3·6H2O), 질산스트론튬(Sr(NO3)3), 및 질산망간(Mn(NO3)3·6H2O)을 1-메틸-2-피롤리돈에 별도로 용해시킨다. 그후, 질산란타늄 용액, 질산스트론튬 용액, 질산망간 용액을 혼합한다. 준비된 용액을 유리기판(2)의 면에 가한다. 용액이 가해진 면이 위를 향하는 유리기판(2)을 진공건조기에 둔다. 진공펌프를 사용하여 진공건조기에 진공압력 설정되었을 때, 가해진 용액은 증발하고, 점도가 증가한다. 다음, 전기로에 진공압력이 설정되고, 유리기판이 전기로에서 가열될 때, La0.7Sr0.3MnO3-x의 버퍼막(3)이 형성된다.
유리기판(2)의 면(2a)상에 순차적으로 형성되는 각각의 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가지는 복수의 샘플들이 상기 설명된 방법으로 준비된다.
도 1C에 도시되었듯이, 전도성 실리콘기판(5)은 유리기판(2)의 다른 면(2b)에 양극결합된다. 이때에, 양극결합장치(10)의 음극은 전도성 스테이지(8)를 통하여 결합막(4)에 연결된다. 양극결합장치(10)의 양극은 실리콘기판(5)에 연결된다. 실리콘기판(5)의 전위가 결합막(4)의 전위보다 높게 되도록 전압이 인가된다. 결합막(4)이 버퍼막(3)상에 형성되기 때문에, 실리콘기판(5)은 버퍼막(3)보다 높은 전위를 갖는다. 스테이지(8)는 그 자체로 내열 부재로서 기능하며, 소정의 온도에서 유리기판(2)을 가열하기 위한 가열 부재를 별도로 포함한다. 평면내 방향에서 균일하게 로드를 가하는 중량판(9)을 사용함에 의하여 실리콘기판(5)이 유리기판(2)에 눌려진다. 그후, 양극결합장치(10)에 의하여 전압이 인가되고, 유리기판(2)은 열생성 스테이지(8)에 의하여 300℃ 내지 400℃ 와 같은 소정의 온도로 가열되고, 이에 의해 양극결합이 수행된다. 유리기판(2)내 알칼리이온은 음극 주변의 버퍼막(3)으로 이끌린다. 유리기판(2)내 전자들은 실리콘기판(5)과 접촉하고 있는 면(2b)에 집중된다. 유리기판(2)과 실리콘기판(5) 사이에 단단한 원자간 결합이 일어나서, 양 쪽 기판들(2,5)은 양극결합된다. 사용되는 실리콘기판(5)은 단결정 실리콘이나 폴리실리콘과 같이 결정 실리콘으로 이루어진 기판 또는 실리콘 무정형 실리콘일 수 있다.
알칼리이온을 수용할 수 있는 버퍼막(3)이 유리기판(2)의 일면(2a)상에 형성되기 때문에, 유리기판(2)내 알칼리이온은 양극결합 때에 알칼리이온이 통과하는 버퍼막(3)으로 적당하게 분산된다. 알칼리이온은 유리기판(2)과 버퍼막(3) 사이의 공간 또는 버퍼막(3)과 결합막(4) 사이의 경계면에서 편재되지 않기 때문에(상부에 전체적으로 분배됨), 상기 경계면들에서 어떠한 결합실패가 방지된다. 또한, 알칼리이온으로 구성된 산화물과 같은 고체는 결합막(4)의 면상에 거의 증착되지 않기 때문에, 면상의 결합효과에 대한 어떠한 불리한 영향을 방지할 수 있다.
도 2에 도시되었듯이, 일면(6a)상에 금속막, 합금막, 또는 다층막으로 형성되는 결합막(7)을 가지는 유리기판(6)이 실리콘기판(5)을 대신하여 사용될 수 있고, 일면(6a)은 300℃ 내지 400℃ 에서 유리기판(2)에 양극결합될 수 있다. 이러한 경우에, 결합막(7)은 상기 설명된 결합막(4)의 물질로부터 선택된다. 결합막들(4, 7)은 동일한 물질구성 또는 상이한 물질구성이 사용될 수 있다. 양극결합장치(10)의 음극은 스테이지(8)를 통하여 유리기판(2)의 결합막(4)에 전기적으로 연결된다(즉, 음극(도시되지 않음)이 스테이지(8)에 부착됨). 양극결합장치(10)의 양극은 유리기판(6)의 결합막(7)에 전기적으로 연결된다. 그후, 결합막(7)의 전위가 결합막(4)의 전위보다 높게 되도록 전압이 인가된다. 도 2에서 실선 화살표는 양극결합에 의한 전기장의 방향을 나타낸다. 유리로 만들어진 기판(6)이 사용될 때, 버퍼막(3) 과 같은 막은 유리기판(6)과 결합막(7) 사이에 삽입될 수 있다.
유리기판(6)의 결합막(7) 또는 실리콘기판(5)은 제 1 유리기판(2)에 양극결합된 이후, 도 1D에 도시되었듯이, 일면(2a)상에 형성된 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가지는 다른 또는 제 2 유리기판(2)은 이전에 결합된 유리기판(2)상에 놓여서, 제 2 유리기판(2)의 다른 면(2b)은 제 1 유리기판(2)의 결합막(4)과 접촉하게 된다. 그후, 양쪽 기판들(2)은 300℃ 내지 400℃ 에서 양극결합된다. 제 2 유리기판(2)은 제 1 유리기판(2) 결합막(4)의 면이 부분적으로 노출되도록 배열된다. 양극결합장치(10)의 양극은 제 1 유리기판(2) 결합막(4)의 노출된 면에 연결된다. 양극결합장치(10)의 음극은 전도성 스테이지(8)를 통하여 제 2 유리기판(2)의 결합막(4)에 연결된다. 그후, 새로운 결합막(4)의 전위가 이전의 결합막(4)의 전위보다 높게 되도록 전압이 인가된다. 도 1D에서 파선 화살표는 제 1 양극결합(도 1C에서 양극결합)에 의한 전기장의 방향을 나타낸다. 실선 화살표는 새로운 양극결합에 의한 전기장의 방향을 나타낸다. 새로이 양극결합된 경계면에서, 제 1 유리기판(2)의 결합막(4)에 포함된 원자들은 제 2 유리기판(2)에서 산소원자에 강하게 결합된다.
이러한 경우에, 연속되는 양극결합은 도 1C에 도시된 이전의 양극결합과 동일한 전기장내에서 수행된다. 이러한 이유로, 기존의 양극결합된 부분에서 결합효과는 연속되는 양극결합에서 전기장에 의하여 저하되지 않는다.
제 2 유리기판(2)의 다른 면(2b)이 제 1 유리기판(2)의 결합막(4)에 양극결합될 때, 그 결합막(4)이 항상 제 2 유리기판(2)상에 형성될 필요는 없다. 이러한 경우에, 양극결합장치(10)의 음극은 스테이지(8)를 통하여 제 2 유리기판(2)의 버 퍼막(3)에 연결된다. 양극결합장치(10)의 양극은 제 1 유리기판(2)의 노출된 결합막(4)에 연결된다. 양극결합 이후, 결합막(4)은 새로운 유리기판(2)의 버퍼막(3)상에 형성된다.
그후, 도 3에 도시되었듯이 각각이 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가지는 복수의 유리기판들(2)을 순차적으로 쌓아서 양극결합시키기 위하여, 도 1D에 도시된 단계가 반복된다. 도 3에서 상부 유리기판(2)부터 하부 유리기판(2)까지 순차적으로 양극결합이 수행된다. 이러한 방법으로, 화학반응로로서 기능하는 적층 마이크로리액터(1)는 유리기판들(2)을 쌓아서 완성된다. 도 3을 참조하면, 2개의 인접한 유리기판(2) 중에서, 상부 유리기판(2)은 하부 유리기판(2)측의 면상에 순차적으로 형성된 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가진다. 하부 유리기판(2)은 상부 유리기판(2)의 결합막(4)에 양극결합된다.
양극결합의 또 다른 실시예로서, 버퍼막(3)이 스테이지(8)상에 배열된다. 그 다른 면(2b)이 실리콘기판(5)이나 유리기판(6)에 양극결합 되도록 유리기판(2)의 면(2a)상에는 버퍼막(3)과 결합막(4)이 모두 형성되지 않는다. 그 위에 실리콘기판(5) 또는 유리기판(6)을 가지는 유리기판(2)이 스테이지(8)상에 놓이고, 면(2a)은 버퍼막(3)과 접촉하게 된다. 양극결합장치(10)의 음극은 스테이지(8)를 통하여 버퍼막(3)과 전기적으로 연결된다. 양극결합장치(10)의 양극은 유리기판(6)의 결합막(7) 또는 실리콘기판(5)과 전기적으로 연결된다. 양극결합은 이러한 상태에서 수행될 것이다. 이때, 알칼리이온에 의한 증착은 버퍼막(3)에 의해 스테이지(8)상에 거의 생성되지 않는다. 이전의 또는 제 1 유리기판(2)의 면(2a)상에 거의 증착이 없 는 양극결합이 형성된 이후, 제 1 유리기판(2)의 면(2a)에 새로운 또는 제 2 유리기판(2)이 양극결합된다.
도 3을 참조하면, 상부 결합막(4)(최상부 유리기판(2)을 위한 실리콘기판(5))의 전위가 하부 결합막(4)의 전위보다 높도록 전압을 가함으로써, 각각의 유리기판(2)을 하부 결합막(4)에 양극결합한다. 따라서, 양극결합에서, 실선 화살표로 나타내었듯이, 하방으로 향하는 전기장이 모든 유리기판들(2)에 가해진다. 도 3에 도시된 화살표는 각각 유리기판(2)의 양극결합에서 작용하는 전기장의 방향을 나타낸다.
도 3에 도시된 실시예에서, 유리기판(2)은 하나씩 양극결합된다. 대신에, 도 4A 내지 4C에 도시되었듯이, 복수의 양극결합되는 유리기판들(2)이 양극결합될 수 있다. 도 4A를 참조하면, 일면(2a)상에 순차적으로 형성된 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가지는 제 1 유리기판(2)이 스테이지(8)상에 놓이고, 결합막(4)은 스테이지(8)에 접촉하게 된다. 일면(2a)상에 순차적으로 형성된 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가지는 제 2 유리기판(2')은 제 1 유리기판(2)의 다른 면에 놓이고, 제 2 유리기판(2')의 결합막(4)은 제 1 유리기판(2)에 접촉하게 된다. 중량(9)에 의하여 제 2 유리기판(2')의 다른 면(2b)에 로드가 가해진다. 이 상태에서, 양극결합장치(10)의 양극은 제 2 유리기판(2')의 일면(2a)측상에 제공되는 결합막(4)의 노출된 면에 전기적으로 연결된다. 양극결합장치(10)의 음극은 전도성 스테이지(8)를 통하여 제 1 유리기판(2)상에 제공된 결합막(4)에 전기적으로 연결된다. 제 1 양극결합이 수행되어서, 전기장은 실선 화살표 방향으로 생성된다.
계속해서 도 4B에 도시되었듯이, 일면(2a)상에 제공되는 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가지는 제 3 유리기판(2'')이 스테이지(8)와 제 1 유리기판(2) 사이에 놓인다. 이때에, 양극결합장치(10)의 양극은 제 1 유리기판(2)의 노출된 결합막(4)에 전기적으로 연결된다. 음극은 스테이지(8)를 통하여 제 3 유리기판(2'')의 결합막(4)에 전기적으로 연결된다. 이러한 상태에서, 제 2 양극결합이 수행된다. 전기장의 방향은 제 1 양극결합에서 전기장의 방향(파선 화살표)과 동일하다. 이러한 방법으로 결합된 유리기판들(2, 2', 2'')의 제 1 기판그룹(11)이 형성된다.
그후, 제 1 기판그룹과 유사하게, 제 1 양극결합과 제 2 양극결합에 의해 형성되는 제 2 기판그룹(11')이 제 1 기판그룹(11)과 스테이지(8) 사이에 놓인다. 양극결합장치(10)의 양극은 제 1 기판그룹(11)의 제 2 유리기판(2'')상에 제공되는 결합막(4)에 연결된다. 양극결합장치(10)의 음극은 전도성 스테이지(8)를 통하여 제 2 기판그룹(11')의 제 2 유리기판(2'')상에 제공되는 결합막(4)에 연결된다. 이러한 상태에서, 제 3 양극결합이 수행된다. 이때 전기장의 방향(실선 화살표들)은 제 1 양극결합 및 제 2 양극결합에서 전기장의 방향(파선 화살표들)과 동일하다.
상기 설명되었듯이, 본 실시예에서, 양극결합에 의한 유리기판(2)에서 산소원자에 의해 산화될 수 있는 결합막(4)은 양극결합되는 면(2a)측상에 형성된다. 따라서, 도 1D에서 도시되었듯이, 양극으로서 결합막(4)과 음극으로서 면(2a)과 인접한 새로운 유리기판(2) 부분을 사용함으로써, 양극결합이 수행될 수 있다. 이때, 새로운 유리기판(2)의 양면 사이에 전압이 인가되기 때문에, 새로운 유리기판(2)에 전기장이 생성된다. 그러나, 이전에 결합된 유리기판(2)에서는 전기장이 거의 생성 되지 않는다. 특히, 새로운 유리기판(2)을 결합시키는데 있어서, 이전의 유리기판(2)내 어떠한 전기장도 이전의 양극결합에서의 전기장과 반대방향으로 생성되지 않는다. 이전에 결합된 유리기판(2)의 결합면과 반대면상에 결합막(4)이 형성될 때, 새로운 유리기판(2)은 이전에 결합된 유리기판(2)에 결합될 수 있다. 또한, 각각의 양극결합 작동에서 전기장은 유리기판(2)의 반대방향으로 작용하지 않기 때문에, 반대 전기장으로 인한 어떠한 변색도 유리기판(2)에 발생하지 않는다. 이러한 이유로, 적층구조가 쉽게 제조될 수 있다.
또한, 도 4A 내지 4C에 도시되었듯이, 양극결합되는 유리기판(2) 중에서 새로이 양극결합되는 측, 다시 말해서, 면(2a)은 양극결합으로 유리기판(2)내 산소원자에 의하여 산화될 수 있는 결합막(4)을 가진다. 양극결합이 여러 번 수행될 때, 전기장은 각각의 양극결합 작동에서 동일한 방향으로 향한다. 따라서, 반대 장으로 인한 결합실패나 결합효과의 저하가 발생하지 않는다.
양극결합되는 유리기판(2) 중에서 새로이 양극결합되는 측, 다시 말해서, 면(2a)은 버퍼막(3)을 가진다. 유리기판(2)내 알칼리이온들은 이전의 양극결합에서 버퍼막(3)에 분산된다. 따라서, 버퍼막(3)과 새로이 양극결합되는 면(2a) 또는 버퍼막(3) 사이의 경계면 상에 어떤 증착이 방지될 수 있다. 이것은 다음과 같이 설명될 수 있다. 도 5에 도시되었듯이, 양극결합 바로 직후, 유리기판(2)내 알칼리 조성물과 산소는 이온화되어 캐리어로 기능하여서, 유리기판(2)내 작은 전류가 흐른다. 따라서, 유리기판(2)내 전기장(Ea)은 버퍼막(3)내 전기장(Eb)보다 높다. 이 때, 각각의 전기장(Ea 및 Eb)은 버퍼막(3)의 면으로부터의 거리(d)와 양극결합의 시작으로부터의 시간(t)의 함수에 의해 나타낸다. 결합막(4)은 금속 또는 합금으로 구성되어서, 금속 산화막으로부터 형성되는 고-저항 유리기판(2)이나 버퍼막(3) 보다 매우 낮은 저항성과 시트저항을 가진다. 따라서, 전압 분배비는 무시할 만하다. 양극결합에서, 알칼리이온들은 음극측으로 끌려오고 이동된다. q를 알칼리이온의 전하량이라 하자. 유리기판(2)내에서 알칼리이온에 의해 받는 힘(F)은 다음과 같이 주어진다.
F = q·Ea
반면에, 버퍼막(3)내에서 알칼리이온에 의해 받는 힘(f)는 다음과 같이 주어진다.
f = q·Eb
따라서, 알칼리이온에 의해 받는 힘 때문에, 전기장(Ea 및 Eb)이 비교된다. 시간(t)이 제로 또는 충분히 작을 때, 도 5에 도시된 전기장(Ea 및 Eb)이 얻어진다. 전기장(Ea 및 Eb)은 유리기판(2)과 버퍼막(3)의 위치에 관계없이 소정의 값을 가진다. 버퍼막(3)의 전기전도성이 유리기판(2)의 전기전도성보다 높기 때문에, 전기장(Eb)은 전기장(Ea)보다 작다. 또한 전기장(Eb)은 제로가 아니고, 알칼리이온은 버퍼 막(3)의 면 방향에서 약한 힘을 받는다. 따라서, 유리기판(2)내 알칼리이온은 버퍼막(3)으로 약간 정도 이동한다.
시간(t)이 충분히 경과했을 때(양극결합 가능한 시간), 전기장은 유리기판(2)과 버퍼막(3)에서 소정의 값을 가지지 않는다. 도 5에 도시된 그래프는 직선에서 상방으로 향하는 곡선으로 변화한다. 이것은 금속 산화물 반도체(MOS) 장치의 산화막 근처 또는 전해질 용액에서 전극 근처의 반도체층에서 정성적으로 유사한 전자들, 양이온들의 스크린효과로 인하여 발생한다. 버퍼막(3)이 존재하지 않는다면, 알칼리이온들은 음극 근처의 전하량이 모두 상쇄될 때까지 이동한다. 따라서, 알칼리이온들은 예를들어, 알칼리산화물의 형태로 유리기판(2)의 면에 증착된다. 버퍼막(3)이 존재하지 않을 때, 유리기판(2)내 전기장(EA)은 또한 그래프상에 그 궤적이 스크린효과 때문에 상방으로 향하는 함수로 나타난다. 정성적으로, 전기장(Eb) ＜ 전기장(Ea) ＜ 전기장(EA)이다. 버퍼막(3)이 존재하지 않을 때, 알칼이이온 농도는 유리기판(2)의 표면 근처의 면 또는 경계면에 집중된다. 그러나, 약간 정도의 알칼리이온들을 포함하고, 유리기판(2)보다 낮은 저항성을 가질 수 있는 버퍼막(3)이 존재할 때, 양극결합에 의한 전기장 세기를 분산시킴으로서, 유리기판(2)내 알칼리이온의 농도가 면(2a)에 집중되는 것을 방지할 수 있다.
유리기판(2)내 알칼리이온들의 농도가 버퍼막(3)과 유리기판(2) 사이의 경계면에 집중되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 알칼리이온들에 의해 형성된 화합물이 결합막(4)의 면상에 증착되는 것을 방지할 수 있다. 이전에 양극결합된 유리기판 (2)의 결합막(4)에 새로운 유리기판(2)이 양극결합되는 경우라 하더라도, 새로운 유리기판(2)은 이전의 양극결합된 유리기판(2)으로부터 이탈되지 않는다. 이러한 이유로, 높은 결합강도를 가지는 적층구조가 제공될 수 있다.
유리기판(2)내 알칼리이온의 농도가 버퍼막(3)과 유리기판(2) 사이의 경계면에 집중되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 알칼리가 결합막(4)의 면상에 증착되는 것을 방지할 수 있다. 이러한 이유로, 또 다른 물질이 결합막(4)에 결합될 수 있다.
유리기판(2)으로서 리튬을 포함하는 유리기판(예를들어, SW-YY)이 사용될 때, 양극결합에 인가전압은 낮아질 수 있다. 도 6은 리튬을 포함하는 유리기판(SW-YY)을 사용하는 양극결합과 리튬이 없는 유리기판(코닝(CORNING)에서 시판중인 상품번호 #7740의 파이렉스(등록상표))을 사용하는 양극결합에 있어서, 전극들 사이에 흐르는 전류와 양극결합 시작으로부터의 시간 사이의 관계를 나타내는 그래프이다. 버퍼막(3)은 300 nm의 두께를 가지는 Ta-Si-O 기반 물질로 구성된다. 리튬을 포함하는 유리기판에 대해서 전극들 사이에 인가된 전압은 300V이다. 리튬이 없는 유리기판에 대해서 전극들 사이에 인가된 전압은 800V이다. 도 6으로부터 명백하듯이, 리튬을 포함하는 유리기판이 300V에서 양극결합되는 경우라도, 전류와 시간 변화는 리튬없는 유리기판이 800V에서 양극결합 할 때와 거의 동일한 현상을 나타낸다. 이러한 이유로, 유리기판(2)으로서 리튬을 포함하는 유리기판(예를들어, 아사이 테크노글라스에서 시판중인 SW-YY)이 사용될 때, 양극결합에 인가전압이 낮아질 수 있다. 리튬이온은 나트륨이온보다 더 작은 약 0.59 Å의 반경을 가지므로 양극 결합에서 유리기판(2)내에서 쉽게 이동한다.
도 3에 도시되었듯이, 각각이 결합막(4)을 가지며 아직 양극결합되지 않은 복수의 유리기판(2)이 쌓여있다. 최상부 유리기판(2)의 결합막(4)은 양극결합장치(10)의 양전극 또는 양극에 연결된다. 양극결합장치(10)의 음전극 또는 음극은 최하부 유리기판(2) 또는 최하부 유리기판(2)의 결합막(4)에 연결된다. 이러한 상태에서, 그것들과 접촉하는 복수의 유리기판들(2)과 복수의 결합막들(4)이 즉시 양극결합될 수 있다. 유리기판(2)이 양극결합 이후 또 다른 유리기판(2)이나 전도성막에 결합되지 않는다면, 최하부 유리기판(2)이 항상 버퍼막(3)과 결합막(4)을 가져야 할 필요는 없다.
여러 양극결합 공정들이 상기 제조방법에 의하여 동일한 전기장 방향에서 수행될 때, 결합막(4)은 버퍼막(3) 없이 유리기판(2)의 면(2a)상에 직접 제공되는 경우라도, 결합이 가능하다.
상기 제조방법에서, 새로운 유리기판(2)이 스테이지(8)측상에 순차적으로 쌓이고 양극결합된다. 그러나, 본 발명은 이것으로 제한되지 않는다. 도 1A 내지 1D에 도시된 실리콘기판(5)과 유리기판(2), 도 2에 도시된 유리기판(2 및 6), 또는 수직방향에서 관련 위치 및 상부면과 하부면이 반전되는 도 4에 도시된 유리기판(2, 2', 및 2'')이 양극결합될 수 있다. 더 구체적으로, 실리콘기판(5), 유리기판(6), 또는 유리기판(2')이 놓이는 스테이지(8)가 하부면상에 배열된다. 유리기판은 트렌치(2c)를 가지는 다른 면(2b)이 실리콘기판(5)의 상부면, 유리기판(6)의 상부면에 제공되는 결합막(7), 또는 유리기판(2')의 상부면측에 제공되는 결합막(4) 에 접촉되도록 놓인다. 중량판(9)은 유리기판(2)의 면(2a)측에 제공되는 결합막(4)상에 놓인다. 실리콘기판(5), 유리기판(6)에 제공되는 결합막(7), 또는 유리기판(2')의 면(2a)측에 제공되는 결합막(4)은 양극결합장치(10)의 양극에 연결된다. 유리기판(2)의 면(2a)측에 제공되는 결합막(4)은 음극에 연결된다. 이러한 상태에서, 양극결합이 수행된다. 이어서, 버퍼막(3)을 가지는 새로운 유리기판(2)과 결합막(4)은 면(2a)이 상방을 향하도록 순차적으로 쌓인다. 새로운 유리기판(2)상에 중량판(9)이 놓인다. 최상부 유리기판(2)의 결합막(4)은 음극에 연결된다. 이러한 상태에서, 양극결합이 수행된다. 전도성 재질로 구성된 중량판(9)이 사용되었을 때, 양극결합장치(10)의 음극은 중량판(9)을 통하여 최상부 결합막(4)에 전기적으로 연결될 수 있다.
적층구조(적층 마이크로리액터(1))는 메탄올과 같은 탄화수소 연료를 개질시킴으로써 연료전지로 공급되는 수소를 획득하는 개질부를 위해 사용된다. 특히, 적층구조는 탄화수소 연료를 증발시키는 증발부, 증발된 탄화수소 연료를 수소로 개질시키는 수소개질부, 또는 수소개질부에 의해 생성되는 부산물인 일산화탄소를 화학반응에 의해 제거시키는 일산화탄소 제거부를 위해 사용될 수 있다.
상기 실시예에서, 버퍼막(3)은 유리기판(2)의 결합면과 반대되는 면측에 제공된다. 그러나, 본 발명은 이것으로 제한되지 않는다. 양극결합은 전체적인 반대면과 접촉하게 되는 스테이지(8)상에 버퍼막(3)을 제공함으로써 수행될 수 있다. 유리기판(2)이 스테이지(8)에 놓일 때 발생하는 부정합을 고려하여, 버퍼막(3)은 바람직하게는 유리기판(2)보다 넓은 영역을 가져서, 유리기판(2)의 전 면이 커버될 수 있다.
상기 실시예에서, 결합막(4)은 유리기판(2)상에 제공된다. 그러나, 버퍼막(3)은 결합막(4)이 제공됨이 없이 직접 유리기판(2)상에 제공될 수 있다. 대안적으로, 결합막(4)이 없는 유리기판(2)은 스테이지(8) 버퍼막(3)상에 놓여서 양극결합될 수 있다.
[제 2 실시예]
본 발명에 사용되는 제 2 적층 마이크로리액터의 제조방법이 도 7A 내지 11에 도시된 단면도를 참조하여 설명될 것이다.
도 7B는 제 1 유리기판(101)의 평면도이다. 도 7A는 도 7B에서 라인 ⅦA - ⅦA를 따르는 단면도이다.
도 7A 및 7B에 도시되었듯이, 제 1 유리기판(101)이 준비된다. 제 1 유리기판(101)의 일면에 지그재그 트렌치(101a)가 형성된다. 트렌치(101a)를 제외한 상기 제 1 유리기판(101)의 일면부에 결합막(102)이 형성된다. 제 1 유리기판(101)의 성분구성은 제 1 실시예의 유리기판(2)의 성분구성과 동일하다. 제 2 실시예에서 사용되는 모든 유리기판들은 제 1 실시예의 유리기판(2)과 동일한 성분구성을 가진다.
트렌치(101a)를 형성하기 위하여, 제 1 유리기판(101)의 일면은 공지의 분사를 받을 수 있다. 대안적으로, 공지의 사진평판과 에칭이 수행될 수 있다.
결합막(102)을 만들기 위하여, 리프트오프가 사용된다. 더 구체적으로, 트렌치(101a)가 레지스트로 커버되어서, 증기증착에 의하여 상기 제 1 유리기판(101)의 일면에 전체적으로 결합막이 형성된다. 트렌치(101a)를 중첩시킨 결합막 부분은 레지스트와 함께 제거되고, 이에의해 트렌치(101a)를 제외한 부분에 결합막(102)이 남는다. 결합막(102)의 구성은 제 1 실시예의 결합막(4)(도 1A 내지 1D)의 구성과 동일하다. 제 2 실시예에서 사용되는 모든 결합막들은 제 1 실시예에서의 결합막(4)과 동일한 구성을 가진다.
도 8에 도시되었듯이, 일면에 형성된 지그재그 트렌치(103a)를 가지는 제 2 유리기판(103)이 준비된다. 버퍼막(104)은 제 2 유리기판(103)의 다른 면상에 형성된다. 결합막(105)은 버퍼막(104)상에 형성된다. 버퍼막(104)의 구성성분 및 형성방법은 제 1 실시예의 버퍼막(3)에 대한 것들과 동일하다. 제 2 실시예에서 사용되는 모든 버퍼막들은 제 1 실시예의 버퍼막(3)과 동일한 구성성분을 가진다. 트렌치(103a)는 제 1 유리기판(101)의 트렌치(101a)와 평면-대칭이다.
도 9에 도시되었듯이, 트렌치(101a)를 트렌치(103a)와 마주시키는 동안, 상기 제 2 유리기판(103)의 일면은 결합막(102)으로 눌러진다. 결합막들(102 와 105) 사이에 전원(10)에 의하여 전압이 인가되어서, 결합막(105)의 전위는 결합막(102)의 전위보다 높게 된다. 또한, 그 구조는 300 ℃ 내지 400 ℃로 가열된다. 상기 공정으로, 양극결합이 수행된다. 버퍼막(104)은 제 2 유리기판(103)상에 형성되기 때문에, 알칼리이온 농도가 제 2 유리기판(103)의 다른 면에 집중되는 것이 억제될 수 있다.
도 10에 도시되었듯이, 열 버퍼링을 위한 제 3 유리기판(106)이 준비되며, 제 3 유리기판(106)은 일면상에 순차적으로 형성된 버퍼막(107)과 결합막(108)을 가진다. 제 3 유리기판(106)의 다른 면은 결합막(105)로 눌려진다. 결합막들(105) 사이에 전원(10)에 의하여 전압이 인가되고, 결합막(108)의 전위는 결합막(105)의 전위보다 높게 된다. 또한, 그 구조는 300 ℃내지 400 ℃로 가열된다. 상기 공정으로 양극결합이 수행된다. 전열재질로 구성된 박막가열부(151)(도 11)가 결합막(108)의 일부상에 만들어진다. 합성구조는 유리기판들(101 및 103)의 트렌치들(101a 및 103a)에 의하여 형성되는 흐름경로를 통하여 흐르는 연소연료를 박막가열부(151)로부터의 열로써 증발시키는 연소연료 증발부(171)로서 사용된다. 증발된 연소연료는 유리기판(115)에 형성되는 트렌치(115a)(이후 설명됨)에 의해 만들어진 흐름경로, 유리기판(124)에 형성되는 트렌치(124a)에 의해 만들어진 흐름경로, 및 유리기판들(133 및 136)에 형성되는 트렌치들(133a 및 136a)에 의해 만들어진 흐름경로로 공급된다.
제 1 유리기판(101)이 제 2 유리기판(103)에 결합되거나 또는 제 3 유리기판(106)이 제 2 유리기판(103)에 결합될 때, 유리기판들(109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 및 136)은 아래와 같이 다음 단계들 (a)와 (b)를 연속적으로 반복하여서 그 순서로 결합된다.
(a) 버퍼막과 결합막이 새로운 유리기판의 일면상에 순차적으로 형성된다.
(b) 새로운 유리기판의 다른 면은 이전의 양극결합된 유리기판상에 형성된 결합막으로 눌려진다. 이전의 결합막과 새로운 결합막 사이에 전압이 인가되고, 이전의 유리기판 결합막의 전위는 새로운 유리기판 결합막의 전위보다 높게 된다. 또한, 그 구조는 300 ℃ 내지 400 ℃로 가열된다. 다시 말해서, 양극결합이 수행된 다.
유리기판들(109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 및 136)이 상기 설명된 방법으로 순차적으로 결합될 때, 화학반응로로 기능하는 도 11에 도시된 적층 마이크로리액터(200)가 완성된다. 도 11을 참조하면, 각각의 유리기판들(103, 106, 109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 및 136)은 전압을 인가함으로써 상부 결합막에 양극결합되고, 하부 결합막은 상부 결합막 보다 낮은 전위를 가지게 된다. 따라서, 각각의 유리기판들(103, 106, 109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 및 136)에는 양극결합에서 상방을 향하는 전기장이 작용된다. 도 11에 도시된 실시예에서, 유리기판들의 말단면 위치들이 일치한다. 구조를 양극결합장치에 쉽게 연결하기 위하여, 유리기판들의 말단면 위치들은 바람직하게는 도 4C에 도시되었듯이 이동된다.
적층 마이크로리액터(200)가 설명될 것이다.
제 4 유리기판(109)은 박막가열부(151) 주위에 공간을 형성하는 동안 결합막(108)에 양극결합된다. 지그재그 트렌치(109a)는 제 4 유리기판(109) 결합막(108)의 결합면과 반대면에 형성된다. 버퍼막(110)과 결합막(111)은 트렌치(109a)를 제외한 면 부분에 순차적으로 형성된다.
제 5 유리기판(112)이 결합막(111)에 양극결합된다. 트렌치(109a)에 평면-대칭인 트렌치(112a)는 결합막(111)에서 제 5 유리기판(112)의 결합면에 형성된다. 버퍼막(113)과 결합막(114)은 결합면과 반대면에 순차적으로 형성된다.
제 6 유리기판(115)은 결합막(114)에 양극결합된다. 지그재그 트렌치(115a) 는 결합막(114)에서 제 6 유리기판(115)의 결합면에 형성된다. 버퍼막(116)과 결합막(117)은 결합막(114)의 결합면에 반대로 제 6 유리기판(115) 면에 순차적으로 형성된다. 박막가열부(153)가 결합막(117)의 일부에 형성된다. 개질된 연료 증발부(172)는 유리기판들(109 및 112), 버퍼막(110), 및 결합막(111)을 구비한 마이크로리액터, 제 6 유리기판(115) 및 마이크로리액터를 가열하기 위한 연소촉매부(152)를 구비한 개질된 연료 증발연소부, 및 박막가열부(153)를 포함한다. 개질된 연료 증발부(172)는 증발된 개질 연료를 수소개질부(174)(이후 설명됨)로 공급한다.
박막가열부(153) 주위에 공간을 형성하는 동안 제 7 유리기판(118)이 결합막(117)에 양극결합된다. 결합막(117)의 결합면과 반대되는 제 7 유리기판의 면에 지그재그 트렌치(118a)가 형성된다. 트렌치(118a)의 벽면상에 일산화탄소 산화촉매부(154)가 형성된다. 버퍼막(119)과 결합막(120)은 트렌치(118a)를 제외한 반대면 부분에 순차적으로 형성된다.
제 8 유리기판(121)이 결합막(120)에 양극결합된다. 트렌치(118a)에 평면-대칭인 지그재그 트렌치(121a)는 결합막(120)에서 제 8 유리기판(121)의 결합면에 형성된다. 일산화탄소 산화촉매부(155)가 트렌치(121a)의 벽면상에 형성된다. 버퍼막(122)과 결합막(123)은 결합막(120)의 결합면에 반대되는 제 8 유리기판(121) 면에 순차적으로 형성된다.
제 9 유리기판(124)이 결합막(123)에 양극결합된다. 지그재그 트렌치(124a)는 결합막(123)에서 제 9 유리기판(124)의 결합면에 형성된다. 연소촉매부(142)가 트렌치(124a)의 벽면상에 형성된다. 버퍼막(125)은 결합막(123)의 결합면에 반대되 는 제 9 유리기판(124) 면에 형성된다. 결합막(126)은 버퍼막(125) 주위에 형성된다. 박막가열부(156)는 버퍼막(125)의 중심부에 형성된다.
일산화탄소 제거부(173)는 유리기판들(118 및 121), 버퍼막(119), 및 결합막(120)을 구비한 마이크로리액터, 유리기판(124) 및 마이크로리액터를 가열하기 위하여 연소촉매부(142)를 구비한 일산화탄소 제거연소부, 및 박막가열부(156)를 포함한다. 일산화탄소 제거부(173)는 수소개질부(174)(이후 설명됨)에 의해 생성되는 일산화탄소를 이산화탄소로 산화시킨다.
제 10 유리기판(127)은 박막가열부(156) 주위의 공간을 형성하는 동안 결합막(126)에 양극결합된다. 지그재그 트렌치(127a)는 결합막(126)의 결합면과 반대하여 제 10 유리기판(127)의 면에 형성된다. 연료개질촉매(157)가 트렌치(127a)의 벽면에 형성된다. 버퍼막(128)과 결합막(129)은 트렌치(127a)를 제외한 반대면 부분에 순차적으로 형성된다.
제 11 유리기판(130)이 결합막(129)에 양극결합된다. 트렌치(127a)에 평면-대칭인 지그재그 트렌치(130a)는 결합막(129)에서 제 11 유리기판(130)의 결합면에 형성된다. 연료개질촉매(158)가 트렌치(130a)의 벽면에 형성된다. 버퍼막(131)과 결합막(132)은 결합막(129)의 결합면과 반대되는 제 11 유리기판(130)의 면에 순차적으로 형성된다.
제 12 유리기판(133)이 결합막(132)에 양극결합된다. 지그재그 트렌치(133a)는 결합면의 반대면에 형성된다. 연소촉매부(159)가 트렌치(133a)의 벽면에 형성된다. 버퍼막(134)과 결합막(135)은 트렌치(133a)를 제외한 반대면 부분에 순차적으 로 형성된다.
제 13 유리기판(136)이 결합막(135)에 양극결합된다. 트렌치(133a)에 평면-대칭인 지그재그 트렌치(136a)는 결합막(135)에서 제 13 유리기판(136)의 결합면에 형성된다. 연소촉매(160)가 트렌치(136a)의 벽면에 형성된다. 버퍼막과 결합막(138)은 결합막(135)의 결합면에 반대하여 제 13 유리기판(136)의 면에 순차적으로 형성된다.
수소개질부(174)는 유리기판들(127 및 130), 버퍼막(128), 및 결합막(129)을 구비한 마이크로리액터, 유리기판들(133 및 136), 버퍼막(134), 결합막(135), 및 마이크로리액터를 가열하기 위하여 연소촉매부(159 및 160)를 구비한 수소개질 연소부, 및 박막가열부(161)을 포함한다. 수소개질부(174)는 개질된 연료증발부(172)에 의하여 증발되는 개질된 연료를 수소로 개질시킨다. 수소개질부(174)는 부산물로서 생성되는 일산화탄소 및 수소를 포함하는 혼합된 유체를 일산화탄소 제거부(173)로 공급한다.
마이크로리액터(200)의 연소연료 증발부(171)에서, 연소연료가 트렌치들(101a 및 103a)을 통하여 흐를 때, 메탄올과 같은 연소연료는 박막가열부(151) 또는 연소부(이후 설명됨)로부터의 열에 의해 가열되고 증발된다. 증발부에 의해 증발된 연소연료는 공기와 혼합되고 수소개질부(174), 일산화탄소 제거부(173), 및 개질된 연소 증발부(172)의 연소부로 제공된다. 다시 말해서, 연소연료는 트렌치(133a)에 의해 형성되는 흐름경로, 트렌치(124a)에 의해 형성되는 흐름경로, 및 트렌치(115a)에 의해 형성되는 흐름경로로 흐른다.
증발된 연소연료는 연소촉매부(152)의 촉매작용에 의하여 산화되고, 트렌치(115a)의 흐름경로를 통하여 흐르는 동안 연소된다. 유사하게, 증발된 연소연료는 연소촉매부(142)의 촉매작용에 의하여 산화되고, 트렌치(124a)의 흐름경로를 통하여 흐르는 동안 연소된다. 증발된 연료는 연소촉매들(159 및 160)의 촉매작용에 의하여 산화되고, 트렌치들(133a 및 136a)의 흐름경로를 통하여 흐르는 동안 연소된다. 개질된 연료 증발부(172), 일산화탄소 제거부(173), 및 산소개질부(174)를 가열하기 위하여 연소열이 생성되어서, 개질된 연료 증발부(172), 일산화탄소 제거부(173), 및 산소개질부(174)에서의 반응을 촉진시킨다. 개질된 연료 증발부(172), 일산화탄소 제거부(173), 및 산소개질부(174)에서의 주요 열원은 바람직하게는 상기의 연소부들이다. 개질된 연료 증발부(172), 일산화탄소 제거부(173), 및 산소개질부(174)에서 요구되는 온도를 조절하기 위하여 바람직하게는 박막가열부들(153, 156, 및 161)이 보조 열원으로서 사용된다.
증발부는 제 4 유리기판(109)과 제 5 유리기판(112)에 의해 구성된다. 더 구체적으로, 메탄올과 같은 연소연료와 물의 혼합물은 주로 제 6 유리기판(115)과 박막가열부(153)에 의한 연소열로써 가열되고, 트렌치들(109a 및 112a)에 의하여 형성된 흐름경로를 통하여 흐르는 동안 증발한다. 증발된 연소연료와 물의 혼합물은 트렌치들(127a 및 130a)에 의하여 형성된 흐름경로로 흐른다.
연소연료와 물의 혼합물은 주로 유리기판들(133 및 136)에 의해 형성된 연소부로부터의 연소열 및 박막가열부(161)로부터의 열에 의해 가열되고, 트렌치들(127a 및 130a)을 통하여 흐르는 동안 연료개질 촉매부들(157 및 158)의 촉매작용 에 의하여 수소로 개질된다. 다시 말해서, 증발개질부는 유리기판들(127 및 130)과 연료개질 촉매부들(157 및 158)에 의해 구성된다. 이러한 증발개질부에서, 이산화탄소와 일산화탄소 또한 부산물로서 생성된다. 수소와 같은 생산물은 산소와 혼합되고, 트렌치들(118a 및 121a)에 의해 형성되는 흐름경로로 제공된다.
산소와 같은 생산물이 트렌치들(118a 및 121a)에 의해 형성된 흐름경로를 통하여 흐르는 동안, 생산물내의 일산화탄소는 일산화탄소 산화촉매부들(154 및 155)의 촉매작용에 의하여 산화된다. 이러한 공정으로, 일산화탄소는 제거된다.
산소와 같은 생산물은 일산화탄소 제거부로부터 연료전지의 연료전극으로 제공된다. 공기내 산소는 공기전극으로 제공된다. 전기적 에너지는 연료전지내 전기화학적 반응에 의하여 생성된다.
마이크로리액터(200)내라 하더라도, 각각의 유리기판에서 알칼리이온 농도의 집중 또는 알칼리의 증착이 방지될 수 있다. 이러한 이유로, 양극결합면들의 결합강도는 높다. 따라서, 높은 결합강도를 가지는 마이크로리액터(200)가 제공될 수 있다.
상기 설명되었듯이, 본 실시예에서, 이후 공정들에서 실리콘기판을 유리기판의 일면에 양극결합하는데 있어 유리기판내에서 작용하는 전기장은 이전 공정들에서 또 다른 실리콘기판을 유리기판의 다른 면에 양극결합하는데 있어 유리기판내에서 작용하는 전기장과 동일한 방향을 가진다. 따라서, 이전에 양극결합된 유리기판의 다른 면과 실리콘기판 사이의 결합이 불리하게 영향받는 것을 방지할 수 있다. 또한, 캐리어로서 기능하는 나트륨이온과 같은 양전하가 이전 공정들의 양극결합에 있어서 유리기판내 생성될 때, 이전 공정들에서 생성된 전기장으로 인하여 유리기판의 일면 근처에서 이온이 화합물로 증착되는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 이후 공정들에서 유리기판의 면과 실리콘기판 사이의 결합은 방해되지 않는다.
유리기판들(103, 106, 109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 및 136)내에서 어떠한 전기장도 반대방향으로 작용하지 않기 때문에, 유리기판들(103, 106, 109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 및 136)내에서 어떠한 변색도 일어나지 않는다. 이러한 이유로 적층구조를 가지는 마이크로리액터(200)가 쉽게 제조될 수 있다.
유리기판들(103, 106, 109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 및 136)로서 리튬을 포함하는 유리기판들이 사용될 때, 양극결합내 전압은 낮아질 수 있다.

Claims (30)

  1. 복수의 기판들을 쌓아서 결합시킴으로써 형성되며,
    상기 복수의 기판들 중 제 1 기판과 유리를 포함하는 제 2 기판 사이의 결합영역에 삽입되고, 양극결합에 의하여 상기 제 2 기판의 유리내의 산소원자들에 결합되는 결합막을 포함하고, 그리고
    상기 결합막은 상기 결합막이 양극결합에 의하여 산소에 결합되지 않을 때, 융해점이 적어도 2,000℃인 금속과 합금 중 하나를 포함하는 물질을 가지는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 결합막은 상기 결합막이 양극결합에 의하여 산소에 결합되지 않을 때, Ta, W, Mo, TaSi2, WSi2, 및 MoSi2 중 적어도 하나를 포함하는 물질을 가지는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  4. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 산화된 결합막과 상기 제 1 기판 사이에 삽입되고, 상기 복수의 기판들보다 낮은 저항성을 가지는 버퍼막(3, 104, 107, 110, 113, 116, 119, 122, 125, 128, 131, 134, 137)을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 기판과 상기 제 2 기판 중 적어도 하나는 복수의 일정한 반응물들 사이에서 화학반응이 일어나는 공간을 가지는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  6. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 제 2 기판의 유리는 알칼리만을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  7. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 제 2 기판의 유리는 산화나트륨, 산화리튬, 산화칼륨, 및 탄산리튬 중 적어도 하나로 도핑되는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  8. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 복수의 기판들 중 상기 제 2 기판과 유리를 포함하는 제 3 기판 사이에 삽입되고, 양극결합에 의하여 상기 제 3 기판의 유리내의 산소원자들에 결합되는 결합막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 기판은 유리기판을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  10. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서,
    상기 복수의 기판들 내에 복수의 일정한 반응물 사이에서 개질반응이 일어나는 공간을 가지는 개질부(1, 171, 172, 173, 174)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  11. 적어도 하나의 유리 기판을 포함하는 복수의 기판들(2, 101, 103, 106, 109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 136)을 쌓아서 결합시킴으로써 형성되며,
    제 1 기판;
    유리를 포함하는 제 2 기판;
    상기 제 1 기판과 제 2 기판 사이의 결합영역에 삽입되고, 그리고 양극결합에 의하여 상기 제 2 기판의 유리내의 산소원자들에 결합되는 제 1 결합막;
    상기 제 1 결합막에 대항하는 상기 제 2 기판의 측면에 있는 제 2 결합막; 및
    상기 제 2 기판과 상기 제 2 결합막 사이에 삽입되고, 그리고 상기 제 2 기판에 인가된 전압으로 인하여 이동하는 상기 제 2 기판내의 알칼리 성분을 수용하는 버퍼막(3, 104, 107, 110, 113, 116, 119, 122, 125, 128, 131, 134, 137);을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조(1, 200).
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 버퍼막은 상기 제 2 기판보다 낮은 저항성을 가지는 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  13. 제 11 항에 있어서,
    상기 버퍼막은 무정형 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  14. 제 11 항에 있어서,
    구성원소로서 Ta, Si, 및 O를 포함하는 화합물, 구성원소로서 La, Sr, Mn, 및 O를 포함하는 화합물, 및 납유리가 상기 버퍼막으로 사용되는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  15. 제 11 항에 있어서,
    상기 버퍼막은 상기 제 2 기판과 또 다른 기판 사이의 전체 결합면상에 삽입되는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  16. 제 11 항에 있어서,
    상기 복수의 기판들 내에 복수의 일정한 반응물 사이에서 개질반응이 일어나는 공간을 가지는 개질부(1, 171, 172, 173, 174)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조.
  17. 복수의 기판들(2, 101, 103, 106, 109, 112, 115, 118, 121, 124, 127, 130, 133, 136) 중에서, 제 1 기판과 유리를 포함하는 제 2 기판 사이에 삽입되는 결합막(4, 102, 105, 108, 111, 114, 117, 120, 123, 126, 129, 132, 135, 138)을 상기 제 2 기판의 유리 내에 산소원자들과 결합시키기 위하여 양극결합을 수행하는 단계를 포함하고, 그리고
    상기 제 1 기판과 상기 제 2 기판 사이의 양극결합은 양극결합장치의 양극을 상기 결합막에 연결시키고, 상기 양극결합장치의 음극을 상기 제 2 기판의 유리에 연결시킴에 의하여 수행되는 것을 특징으로 하는 적층구조 제조방법.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 복수의 기판들 중 상기 제 2 기판과 유리를 포함하는 제 3 기판 사이에 삽입되는 결합막을 상기 제 2 기판의 유리내에 산소원자들과 결합시키기 위하여 양극결합을 수행하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 적층구조 제조방법.
  19. 제 18 항에 있어서,
    상기 제 1 기판과 상기 제 2 기판 사이 양극결합에서 전기장의 방향은 상기 제 2 기판과 상기 제 3 기판 사이 양극결합에서 전기장의 방향과 동일한 것을 특징으로 하는 적층구조 제조방법.
  20. 제 18 항에 있어서,
    상기 제 1 기판과 상기 제 2 기판 사이의 양극결합 및 상기 제 2 기판과 상기 제 3 기판 사이의 양극결합은 별개로 수행되는 것을 특징으로 하는 적층구조 제조방법.
  21. 제 18 항에 있어서,
    상기 제 1 기판과 상기 제 2 기판 사이의 양극결합 및 상기 제 2 기판과 상기 제 3 기판 사이의 양극결합은 동시에 수행되는 것을 특징으로 하는 적층구조 제조방법.
  22. 삭제
  23. 제 17 항에 있어서,
    상기 결합막이 양극결합에 의하여 산소에 결합되지 않을 때, 융해점이 적어도 2,000℃인 금속과 합금 중 하나를 포함하는 물질을 상기 결합막이 가지는 것을 특징으로 하는 적층구조 제조방법.
  24. 제 17 항 내지 제 21 항 및 제 23 항중 어느 한 항에 있어서,
    상기 결합막이 양극결합에 의하여 산소에 결합되지 않을 때, Ta, W, Mo, TaSi2, WSi2, 및 MoSi2 중 적어도 하나를 포함하는 물질을 상기 결합막이 가지는 것을 특징으로 하는 적층구조 제조방법.
  25. 삭제
  26. 삭제
  27. 삭제
  28. 삭제
  29. 삭제
  30. 삭제
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