KR100796855B1 - 필름 외장 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

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닛본 덴끼 가부시끼가이샤
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Abstract

필름 외장 전지(1)는, 전지 요소(6)와, 전지 요소(6)를 밀봉하는 래미네이트 필름(3, 4)을 갖는다. 래미네이트 필름(3, 4)은, 열융착성 수지층과 금속 박막층과의 적층 필름이고, 열융착성 수지층을 내측으로 하여 전지 요소(6)를 끼우고, 주연부의 밀봉 영역(3a, 4a)에서 열융착됨으로써, 전지 요소(6)를 밀봉한다. 래미네이트 필름(3, 4)의, 밀봉 영역(3a, 4a)을 제외한 영역은, 전자선이 조사되는 전자선 조사 영역(3b, 4b)으로 되어 있다. 전자선 조사 영역(3b, 4b)에서는, 전자선의 조사에 의해, 열융착성 수지층에 가교 구조가 형성되어 있다.
필름 외장 전지

Description

필름 외장 전지 및 그 제조 방법{CELL COATED WITH FILM AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은, 전지 요소를 필름으로 이루어지는 외장재에 수납한 필름 외장 전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
근래, 휴대 기기 등의 전원으로서의 전지는, 경량화, 박형화가 강하게 요구되고 있다. 그래서, 전지의 외장재에 관해서도, 그러한 경량화, 박형화가 가능하고, 자유로운 형상을 채택하는 것이 가능한 외장재인, 금속 박막 필름, 또는 금속 박막과 열융착성 수지 필름을 적층한 래미네이트 필름을 이용한 것이 사용되도록 되어 있다.
전지의 외장재로서 이용되는 래미네이트 필름의 대표적인 예로서는, 금속 박막인 알루미늄 박막의 편면에 히트 실 층인 열융착성 수지 필름을 적층하고, 또한, 다른쪽의 면에 보호 필름을 적층한 3층 래미네이트 필름을 들 수 있다.
외장재에 래미네이트 필름을 이용한 필름 외장 전지에서는, 일반적으로, 도 1에 도시한 바와 같이, 정극, 부극, 및 전해질 등으로 구성되는 전지 요소(106)를, 열융착성 수지 필름을 서로 대향시켜서 2장의 래미네이트 필름(103, 104)으로 끼우고, 전지 요소(106)의 주위(도면중, 사선으로 도시한 영역)에서 래미네이트 필름 (103, 104)을 열융착함에 의해 전지 요소(106)를 기밀 밀봉(이하, 단지 밀봉과 한다)하고 있다.
전지 요소(106)의 정극 및 부극을 래미네이트 필름(103, 104)의 외부로 인출하기 위해, 정극 및 부극에는 각각 탭이 돌출하여 마련되어 있고, 이들 탭을 각각의 극마다 통합한 집전부(107a, 107b)에, 리드 단자(105a, 105b)를 래미네이트 필름(103, 104)으로부터 돌출시켜서 접속하고 있다. 또한, 래미네이트 필름(103, 104)은, 전지 요소(106)를 수납하기 쉽도록, 적어도 한쪽이, 디프 드로잉 성형에 의해 차양이 붙은 용기형상으로 형성되어 있다.
여기서, 래미네이트 필름의 열융착은, 도 2에 도시한 바와 같이, 한 쌍의 열융착 헤드(109a, 109b)로 래미네이트 필름(103, 104)을 가압하면서 가열하여 행한다. 이 때, 열융착 헤드(109a, 109b)에 의해 주어지는 열은, 래미네이트 필름(103, 104)의 열융착하여야 할 부위의 주위로도 전해져서, 열융착에는 필요없는 영역에서도 열융착성 수지(103d, 104d)가 녹아 버리는 일이 있다. 전지 요소(106)와 접촉하고 있는 부분(A, B)로 열융착성 수지(103d, 104d)가 녹으면, 전지 요소(106)가 래미네이트 필름(103, 104)의 금속 박막(103e, 104e)과 접촉하고, 양자 사이에서 쇼트가 발생하여 버릴 우려가 있다.
그래서, 일본국 특개2OO1-126678호 공보에는, 래미네이트 필름의 열융착되는 부위 및 그 부근에, 열융착성 수지와 동일 재질의 열융착성 수지 필름을 배설하고, 쇼트가 발생할 수 있는 개소에서 실질적으로 열융착성 수지의 층의 두께를 두껍게 함에 의해, 쇼트를 방지하도록 한 전지가 개시되어 있다.
한편, 일본국 특개2OO1-6633호 공보에는, 래미네이트 필름의 내열성을 향상시키는 기술로서, 전지 요소를 래미네이트 필름으로 밀봉한 후에, 래미네이트 필름의 열융착된 영역에 전자선을 조사함에 의해 열융착성 수지에 가교(架橋) 구조를 형성하고, 밀봉의 신뢰성을 향상시키는 것이 개시되어 있다.
그러나, 상기 일본국 특개2001-126678호 공보에 개시된 것에서는, 단지 열융착성 수지의 층의 두께를 부분적으로 두껍게 할 뿐이여서, 전지 요소의 밀봉에 즈음하여서는, 열융착된 부위의 부근의, 쇼트가 발생할 수 있는 영역에서도 열융착성 수지가 녹는 것에는 전혀 변함이 없다. 따라서 열융착성 수지의 층의 두께에 응하여 열융착 조건을 적절하게 설정하지 않면, 열융착이 충분히 행하여지지 않거나, 그 역으로, 열융착성 수지가 니자치게 녹아서 결과적으로 금속 박막과의 쇼트가 발생하거나 할 우려가 있다. 또한, 전지 요소가 수납되는 영역을 형성하기 위해 디프 드로잉 성형한 래미네이트 필름을 이용하는 경우, 래미네이트 필름의 전지 요소와 접촉하는 부분은, 래미네이트 필름의 디프 드로잉 성형이 행하여저 있는 부분인 것이 많다. 그 때문에, 쇼트 방지용의 열융착성 수지 필름을 배설하여도, 디프 드로잉 성형에 의해 열융착성 수지의 층의 두께는 디프 드로잉 성형에 의해 얇아저서, 생각한 정도의 효과는 얻어지지 않는다.
한편, 일본국 특개2OO-6633호 공보에 개시된 것은, 래미네이트 필름의 열융착성 수지의 내열성 그 자체를 향상시키는 것인데, 열융착 후의 열융착부에서의 밀봉 신뢰성을 향상시키는 것이고, 밀봉할 때에 생기는 전지 요소와 금속 박막과의 쇼트를 방지하는 것이 아니다.
본 발명은, 전지 요소를 열융착성 수지층과 금속 박막층의 래미네이트 필름으로 밀봉할 때에, 열융착시에 주어지는 열로 전지 요소와의 접촉부에서 열융착륙 수지가 녹음에 의한, 전지 요소와 금속 박막과의 쇼트를 방지하는, 필름 외장 전지 및 그 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목표를 달성하기 위한 본 발명의 필름 외장 전지는, 정극과 부극을 대향시킨 구조를 갖는 전지 요소와, 적어도 열융착성 수지층과 금속 박막층이 적층되고, 열융착성 수지층을 내측으로 하여 전지 요소를 포위하고, 주연부가 열융착됨으로써 전지 요소를 밀봉하는 래미네이트 필름을 갖는다. 래미네이트 필름은, 열융착된 영역의 외주연을 제외한, 적어도, 래미네이트 필름의 열융착시에 열융착성 수지가 그 융점 이상이 되며, 또한 래미네이트 필름의 내부에 밀봉된 부재와 접촉하는 영역에서, 열융착성 수지층에 가교 구조가 형성되어 있다.
본 발명의 필름 외장 전지는, 래미네이트 필름의, 열융착시에 열융착성 수지가 그 융점 이상이 되며, 또한, 내부에 밀봉된 부재와 접촉하는 영역에서, 열융착성 수지층에 가교 구조가 형성되어 있다. 이로써, 가교 구조가 형성된 영역에서는, 다른 영역에 비하여 내열성이 향상하기 때문에, 열융착시의 열에 의해 열융착성 수지층이 용융하지 않게 되고, 전지 요소와 금속 박막층과의 쇼트가 방지된다. 게다가, 열융착된 영역의 외주연에는 가교 구조가 형성되어 있지 않기 때문에, 가교 구조가 형성되어 있지 않는 영역에서 래미네이트 필름은 확실하게 열융착되고, 전지 요소는 확실하게 밀봉된다.
가교 구조는, 래미네이트 필름에 전자선을 조사함에 의해 형성할 수 있다. 이 경우, 열융착성 수지층은, 폴리올레핀을 포함하는 것이라도 좋고, 전자선 분해형의 수지에 전자선 반응성 화합물을 부가한 것이라도 좋다.
본 발명의 필름 외장 전지의 제조 방법은, 정극과 부극을 대향시킨 구조를 갖는 전지 요소를, 적어도 열융착성 수지층과 금속 박막층이 적층된 래미네이트 필름으로 포위하고, 주연부를 열융착함으로써 밀봉한 필름 외장 전지의 제조 방법으로서, 래미네이트 필름의, 열융착되는 영역의 외주연을 제외한, 적어도, 래미네이트 필름의 열융착시에 열융착성 수지층의 온도가 그 융점 이상이 되며, 또한 밀봉하는 부재와 접촉하는 영역에서, 열융착성 수지층에 가교 구조를 형성하는 공정과, 열융착성 수지층에 가교 구조가 형성된 래미네이트 필름으로, 열융착 수지층을 내측으로 하여 전지 요소를 포위하는 공정과, 전지 요소를 포위한 래미네이트 필름의 주연부를 열융착하고, 전지 요소를 밀봉하는 공정을 갖는다.
본 발명의 필름 외장 전지의 제조 방법에 의하면, 래미네이트 필름의 열융착성 수지의 특정한 영역에만 가교 구조를 형성하고, 그 후, 열융착함에 의해 전지 요소를 밀봉하기 때문에, 전술한 바와 같은, 래미네이트 필름의 열융착에 의한 전지 요소의 밀봉을 확실하게 행하면서, 래미네이트 필름의 열융착시에 있어서의 전지 요소와 금속 박막층과의 쇼트가 방지된다.
본 발명의 필름 외장 전지의 제조 방법에 있어서, 가교 구조를 형성하는 공정은, 래미네이트 필름의 가교 구조를 형성하지 않는 영역을 마스크하는 공정과, 마스크된 래미네이트 필름에 전자선을 조사하는 공정를 갖는 것이 바람직하다. 이로써, 래미네이트 필름에 대한 선택적인 가교 구조의 형성이 용이하게 행하여진다. 게다가, 전자선의 조사는, 래미네이트 필름으로 전지 요소를 포위하기 전에 행하기 때문에, 전지 요소에 전자선이 조사됨에 의한 전지 성능의 저하가 생기는 일은 없다.
본 발명에 의하면, 래미네이트 필름의 열융착시에 있어서의 전지 요소와 금속 박막과의 쇼트가 발생하지 않고, 더구나, 열융착하여야 할 영역에서는 열융착성 수지층의 본래의 성질을 갖고 있고 열융착성 즉 전지 요소의 밀봉 능력의 저하도 생기지 않기 때문에, 신뢰성이 높은 필름 외장 전지로 할 수 있다.
도 1은 종래의 필름 외장 전지의 분해 사시도.
도 2는 도 1에 도시한 필름 외장 전지에 있어서의 열융착시의 래미네이트 필름의 밀봉 영역 부근에서의 단면도.
도 3은 본 발명의 한 실시 형태에 의한 필름 외장 전지의 분해 사시도.
도 4는 도 3에 도시한 래미네이트 필름의, 밀봉 영역과 전자선 조사 영역을 도시한 평면도.
도 5는 도 3에 도시한 필름 외장 전지에 있어서의 열융착시의 래미네이트 필름의 밀봉 영역 부근에서의 단면도.
도 6은 본 발명에 의한 필름 외장 전지의, 래미네이트 필름의 밀봉 영역 및 전자선 조사 영역의 다른 예를 도시한 평면도.
도 7은 본 발명에 의한 필름 외장 전지의, 래미네이트 필름의 밀봉 영역 및 전자선 조사 영역의 또다른 예를 도시한 평면도.
도 8은 본 발명의 부가적인 수단의 한 예를 설명하기 위한, 열융착시에 있어서의 밀봉 영역 부근에서의 단면도.
도 9는 본 발명의 부가적인 수단의 다른 예를 설명하기 위한, 열융착시에 있어서의 밀봉 영역 부근에서의 단면도.
도 10은 본 발명에 의한 필름 외장 전지의, 래미네이트 필름의 밀봉 영역 및 전자선 조사 영역의, 도 4, 도 6 및 도 7과는 다른 예를 도시한 평면도.
도 11은 도 10에 도시한 래미네이트 필름을 이용한, 열융착시에 있어서의 밀봉 영역 부근에서의 단면도.
다음에, 본 발명의 실시 형태에 관해 도면을 참조하여 설명한다.
도 3을 참조하면, 본 발명의 한 실시 형태에 의한 필름 외장 전지(1)의 분해 사시도가 도시된다. 본 실시 형태의 필름 외장 전지(1)는, 전지 요소(6)와, 전지 요소(6)에 마련된 정극 집전부(7a) 및 부극 집전부(7b)와, 전지 요소(6)를 전해액과 함께 수납하는 외장체와, 정극 집전부(7a)에 접속된 정극 리드 단자(5a)와, 부극 집전부(7b)에 접속된 부극 리드 단자(5b)를 갖는다.
전지 요소(6)는, 각각 전극 재료가 도포된 복수의 정극판과 복수의 부극판을, 세퍼레이터를 사이에 두고 교대로 적층하여 구성되어 있다. 각 정극판 및 각 부극판의 한 변으로부터는 각각 전극 재료의 미도포 부분이 돌출하고 마련되어 있고, 정극판의 미도포 부분끼리, 및 부극판의 미도포 부분끼리가 각각 일괄하여 초음파 용접되고, 정극 집전부(7a) 및 부극 집전부(7b)가 형성된다. 정극 집전부(7a)에의 정극 리드 단자(5a)의 접속, 및 부극 집전부(7b)에의 부극 리드 단자의 접속은, 제조 공정의 간략화를 위해, 정극 집전부(7a) 및 부극 집전부(7b)의 형성과 동시에 행하는 것이 바람직하지만, 별도 공정에서 행하여도 좋다.
외장체는, 전지 요소(6)를 그 두께 방향 상하로부터 끼워서 포위하는 2장의 래미네이트 필름(3, 4)으로 이루어지고, 이들 래미네이트 필름(3, 4)의 주연부를 열융착함으로써, 전지 요소(6)가 밀봉된다. 한쪽의 래미네이트 필름(3)에는, 전지 요소(6)를 수납한 방(室)을 형성하기 위해, 전지 요소(6)측에서 보아 오목부가 형성되도록, 차양이 붙은 용기형상(컵 형상)으로 가공되어 있다. 이 오목부는, 예를 들면 디프 드로잉 성형에 의해 형성할 수 있다. 도 3에 도시한 예에서는 한쪽의 래미네이트 필름(3)에 오목부가 형성되어 있지만, 다른쪽의 래미네이트 필름(4)에 형성하여도 좋다. 또한, 전지 요소(6)의 두께에 따라서는 양쪽의 래미네이트 필름(3, 4)에 오목부를 형성하여도 좋고, 오목부를 형성하지 않고 래미네이트 필름(3, 4) 자신의 유연성을 이용하여 전지 요소(6)를 밀봉하여도 좋다.
또한, 래미네이트 필름(3, 4)은, 전지 요소(6)의 밀봉시에 열융착되는 영역인 밀봉 영역(3a, 4a)을 외주부에 가지며, 밀봉 영역(3a, 4a)의 내측의 영역은, 전자선이 조사된 영역인 전자선 조사 영역(3b, 4b)으로 되어 있다. 래미네이트 필름(3, 4)을 대표하여, 도 4에, 한쪽의 래미네이트 필름(3)의, 밀봉 영역(3a) 및 전자선 조사 영역(3b)을 사선으로 구별한 평면도를 도시한다. 도 4에 도시한 바와 같이, 전자선 조사 영역(3b)은, 래미네이트 필름(3)의 외주에 따른 밀봉 영역(3a)의 내측의 영역 것의 전체에 걸쳐저 있다. 또 한쪽의 래미네이트 필름(4)에 관해서도 마찬가지로, 전자선 조사 영역(Wb)은, 밀봉 영역(4a)의 내측의 영역 거의 전체에 걸쳐저 있다.
래미네이트 필름(3, 4)으로서는, 전해액이 누설되지 않도록 전지 요소(6)를 밀봉할 수 있는 것이라면, 이런 종류의 필름 외장 전지에 일반적으로 이용되는 필름을 이용할 수 있고, 적어도, 금속 박막층과 열융착성 수지층을 적층한 구조를 갖고 있다. 또한, 필요에 응하여, 금속 박막층의, 열융착성 수지층과 반대측의 면에, 폴리에틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스테르나 나일론 등의 보호 필름을 적층하여도 좋다.
금속 박막층으로서는, 예를 들면, 두께 10㎛ 내지 100㎛의, Al, Ti, Ti계 합금, Fe, 스테인리스, Mg계 합금 등의 박(箔)을 이용할 수 있다. 열융착성 수지층에 사용되는 수지로서는, 열융착이 가능하고, 게다가 전자선의 조사에 의해 가교 구조를 형성할 수 있는 수지 조성물을 이용할 수 있다. 즉, 열융착성 수지층으로는, 단독의 수지, 복수의 수지의 혼합물, 또는, 전자선 분해형의 수지라도 전자선 반응성 화합물을 첨가(혼합·도포 등도 포함한다. 이하 마찬가지)한 수지 조성물을 이용할 수 있다.
이와 같은 수지 조성물로서는, 폴리에틸렌(고·중·저밀도 폴리에틸렌, 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌) 및 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀 호모폴리머 ; 프로필렌-에틸렌 공중합체, 프로필렌 및/또는 에틸렌과 부텐-1 등의 α-올레핀과의 공중합체 등의 폴리올레핀 공중합체 ; 에틸렌-아세트산 비닐 공중합체(EVA), 에틸렌에틸아크 릴레이트 공중합체(EEA), 에틸렌-메틸아크릴레이트 공중합체(EMA), 에치렌-그리시디메타크릴레이트 공중합체(EGMA) 등의 변성 폴리올레핀 등의 -(CH2-CHX)-의 반복 단위(X는, H, CH3 등의 치환기)를 갖는 수지 등을 들 수 있다.
또한, 폴리이소부틸렌, 폴리메타크릴레이트, 폴리 불화 비닐리덴 등의 전자선 분해형의 수지라도, 이하에 나타낸 바와 같은 전자선 반응성 화합물을 첨가하면, 래미네이트 필름(3, 4)의 열융착성 수지로서 사용 가능하다.
전자선 반응성 화합물로서는, 전자선의 조사에 의해 반응하는 화합물이라면 특히 한정되지 않지만, 다관능(多官能)이며 가교 구조를 형성할 수 있는 것이 바람직하다. 예를 들면, 트리에틸렌글리콜디(메타)아크릴레이트, 트리메티롤프로판트리(메타)아크릴레이트, 펜타에리스리톨테트라아크릴레이트, 디펜타에리스톨헥사아크릴레이트, 펜타에리스톨아크릴레이트헥사메틸렌디이소시아네이트우레탄 폴리머 등의 다관능 아크릴계 화합물 ; 메틸(메타)아크릴레이트, 메톡시폴리에틸렌글리콜(메타)아크릴레이트 등의 단관능 아크릴계 화합물 ; 다관능 아크릴계 화합물과 단관능 아크릴계 화합물의 혼합물 ; 3,4-에폭시시클로헥실메틸-3',4'-에폭시시클로헥산카복실레이트, 1,4-(6-메틸-3,4-에폭시시클로헥실메틸카복실레이트)부탄 등의 지환식 에폭시 화합물 ; 비닐피롤리돈, 비닐아세테이트, 비닐피리딘, 스티렌 등의 비닐 화합물 등을 이용할 수 있다. 이들의 전자선 반응 화합물은, 열융착성 수지층의 전체에 혼입되어 있어도 좋고, 표면에 도포되어 있어도 좋다.
래미네이트 필름(3, 4)에의 전자선의 조사는, 전지 요소(6)의 밀봉 공정의 전, 구체적으로는 래미네이트 필름(3, 4)으로 전지 요소(6)를 포위하기 전에, 래미네이트 필름(3, 4) 단체에 대해, 전자선 조사 영역(3b, 4b) 이외의 영역을, 전자선을 차폐하는 부재로 마스크하여 행한다. 이로써, 전자선은, 전자선 조사 영역(3b, 4b)만에 조사되고, 그 밖의 영역에는 조사되지 않는다. 전지 요소(6)에 대해 전자선을 조사하면, 전해액의 분해 등이 생겨서 전지 성능이 저하되는 일이 있는데, 본 실시 형태에서는 전자선의 조사를 래미네이트 필름(3, 4) 단체에 대해 행하기 때문에, 전지 요소(6)의 전지 성능이 저하된 일은 없다.
전자선을 차폐하는 부재로서는, 전자선 조사 영역(3b, 4b)에의 전자선 조사를 차폐할 수 있는 것이면 임의의 재료를 이용할 수 있고, 예를 들면, 알루미늄, 철, 납, 티탄, 구리 등의 금속재료, 또는 유리재를 들 수 있다. 이들 가운데에서도, 소망하는 형상으로의 가공성, 성형성의 면에서, 알루미늄이나 철 등의 금속재료가 바람직하다.
그리고, 전자선 조사 영역(3b, 4b)에 전자선이 조사된 래미네이트 필름(3, 4)을, 열융착성 수지층이 내측이 되도록 서로 대향시켜서, 정극 리드 단자(5a) 및 부극 리드 단자(5b)가 접속된 전지 요소(6)를 끼우고 포위한다. 그 후, 밀봉 영역(3a, 4a)에서 래미네이트 필름(3, 4)을 열융착 헤드에 의해 가압하면서 가열하여, 전지 요소(6)를 밀봉함에 의해, 필름 외장 전지(1)이 제조된다. 밀봉에 즈음하여서는, 래미네이트 필름(3, 4)의 3개의 변을 먼저 열융착하여 1개의 변이 개방된 주머니 모양으로 하여 두고, 그 주머니 모양으로 된 래미네이트 필름(3, 4)의 개방되어 있는 나머지 1변으로부터 전해액을 주입하고. 그 후, 나머지 1변을 열융착한다.
이상 설명한 바와 같이, 래미네이트 필름(3, 4)의 전자선 조사 영역(3b, 4b)에 전자선을 조사함으로써, 전자선 조사 영역(3b, 4b)에서는 열융착성 수지층이 가교 구조를 형성한다. 그 결과, 래미네이트 필름(3, 4)의 열융착성 수지층은, 전자선 조사 영역(3b, 4b)에서 내열성이 향상한다. 한편, 밀봉 영역(3a, 4a)에는 전자선이 조사되지 않기 때문에, 밀봉 영역(3a, 4a)에서의 열융착성 수지층의 성질은 변하지 않는다. 즉, 전자선 조사 영역(3b, 4b)에서는, 밀봉 영역(3a, 4a)에 비하여, 열융착성 수지층이 고온에서 연화되기 어렵게 되다. 여기서, 고온에서 연화되기 어렵다는 것은, 예를 들면 수지를 일정한 응력으로 가압하면서 승온시킨 때의 온도-비틀림 특성, 이른바 크리프 곡선에 있어서, 횡축을 온도로 하였을 때에 그 경사가 작아지는 것을 말한다.
이와 같이, 전자선 조사 영역(3b, 4b)의 내열성이 향상함으로써, 도 5에 도시한 바와 같이, 래미네이트 필름(3, 4)의 열융착시에 밀봉 영역(3a, 4a)에서 열융착 헤드(9a, 9b)를 가압하고, 래미네이트 필름(3, 4)을 가열하면, 밀봉 영역(3a, 4a)에서는 열융착성 수지층(3d, 4d)가 용융하여 래미네이트 필름(3, 4)가 열융착되지만, 전자선 조사 영역(3b, 4b)에서는, 열융착성 수지층(3d, 4d)은 용융하지 않는다. 그 때문에, 래미네이트 필름(3, 4)은, 전지 요소(6)와의 접촉부에서도 금속 박막층(3e, 4e)이 노출되는 일은 없고, 금속 박막층(3e, 4e)과 전지 요소(6)가 쇼트되는 일은 없다. 게다가, 밀봉 영역(3a, 4a)에는 전자선은 조사되어 있지 않고, 이 영역에서는 열융착성 수지층(3d, 4d)에 가교 구조는 형성되지 않기 때문에, 열융착 헤드(9a, 8b)에 의한 열융착은 일반적인 래미네이트 필름의 열융착 조건과 같은 조 건으로 행할 수 있다. 또한, 전자선의 조사에 의해 열융착성 수지층(3d, 4d)에 가교 구조를 형성함으로써, 열융착성 수지층(3d, 4d)의 선택적인 가교 구조의 형성을 용이하게 행할 수 있다.
열융착성 수지층(3d, 4d)에 가교 구조를 형성하기 위한 전자선의 조사량은 특히 한정되지 않지만, 열융착성 수지층(3d, 4d)에 전자선 반응성 화합물을 이용하지 않을 때는, 전자선의 조사량이 너무 크면 전자선 조사 영역(3b, 4b)에, 기체 발생에 의한 팽창이나, 경화 및 분해 등이 생기는 경우가 있다. 특히, 전자선 조사 영역(3b, 4b)가 경화되면, 외부로부터의 충격 등에 의해 열융착성 수지층(3d, 4d)에 균열이 생기기 쉽다 된다. 그래서, 가교 효율 및 래미네이트 필름(3, 4)의 보호의 면에서, 전자선의 조사량은, 바람직하게는 4OMrad 이하, 보다 바람직하게는 30Mrad 이하, 가장 바람직하게는 5 내지 20Mrad이다.
한편, 열융착성 수지층(3d, 4d)이 전자선 반응성 화합물을 포함하는 경우는, 기체 발생에 의한 팽창이나 전자선 조사 영역(3b, 4b)의 경화 등을 억제할 수 있기 때문에, 전자선 반응성 화합물을 이용하지 않는 경우와 비교하여 전자선의 조사량을 크게 할 수 있다. 그러나, 전자선 조사량의 증가에 수반하여 발열량도 증가하는 경향이 있기 때문에, 전자선의 조사량은, 바람직하게는 50Mrad 이하, 보다 바람직하게는 40Mrad 이하, 가장 바람직하게는 10 내지 30Mrad이다.
열융착성 수지층(3d, 4d)이 전자선 반응성 화합물을 포함하는 경우 및 포함하지 않는 경우의 어느 쪽에 있어서도, 전자선은 래미네이트 필름(3, 4)의 표면측 또는 이면측(열융착성 수지층(3d, 4d)이 마련되어 있는 측을 이면측이라고 한다)의 어느쪽 측에서 조사하여도 좋다. 단지, 이면측에서 조사하는 경우는, 전자선은 금속 박막층(3e, 3e)을 투과하지 않고 열융착성 수지층(3d, 4d)에 직접 조사되기 때문에, 표면측에서 조사하는 경우와 비교하여 적은 조사량으로 하여도 상관 없다.
래미네이트 필름(3, 4)에의 전자선의 조사는 전지 요소(6)의 밀봉 전에 래미네이트 필름(3, 4) 단체에 대해 행하는 것은 전술한 바와같지만, 특히, 래미네이트 필름(3)과 같이 오목부를 갖는 것인 경우, 오목부의 형성 후에 전자선을 조사하는 것이 바람직하다. 그 이유는, 전자선의 조사 후에 오목부를 형성한 경우, 그 가공에 의해, 전자선이 조사되고 열융착성 수지층이 경화한 부분에 응력이 가하여저서, 열융착성 수지층에 균열이 생기는 일이 있기 때문이다. 단, 가공에 의한 열융착성 수지층에의 크랙의 발생이 생기지 않을 정도에, 가공의 정도(가하여지는 응력의 크기)가 작고, 또는 전자선 조사에 의한 경화의 정도가 작은 경우에는, 오목부의 형성 전에 전자선 조사를 행하여도 좋다.
또한, 도 4에는, 밀봉 영역(3a)과 전자선 조사 영역(3b)과의 경계에, 전자선 조사 영역(3b)의 전둘레에 걸쳐서, 아무것도 처리를 시행하지 않은 비처리 영역(3c)을 설정하고 있다. 이 비처리 영역(3c)은, 반드시 마련하지 않아도 좋지만, 비처리 영역(3c)을 마련함에 의해, 제조상의 오차에 의해 전자선 조사 영역(3b)과 밀봉 영역(3a)가 겹쳐지지 않도록 하기 위한 마진분으로서 이용할 수 있다. 또한, 비처리 영역(3c)은, 필름 외장 전지(1)(도 3 참조)의 실장 효율을 향상시키기 위해 등, 필름 외장 전지(1)의 차양의 부분(밀봉 영역(3a)의 부분)를 절곡할 때가 절곡 여유로서 이용할 수도 있다. 이것은, 또한쪽의 래미네이트 필름(4)에 대해서도 마 찬가지이다.
또한, 도 3에도 도시한 바와 같이, 전자선 조사 영역(3b, 4b)을 밀봉 영역(3a, 4a)의 내측 거의 전체에 마련한 예를 나타냈지만, 전자선 조사 영역(3b, 4b), 즉 가교 구조를 형성하는 영역은, 적어도, 래미네이트 필름(3)이, 내부에 밀봉된 부재(전지 요소(6)뿐만 아니라, 정극/부극 리드 단자(5a, 5b)의 일부를 포함한다)와 접촉하며, 또한, 밀봉 영역(3a, 4a)의 주위에서도 특히, 열융착시에 래미네이트 필름(3, 4)의 열융착성 수지층의 온도가, 가교 구조가 형성되지 않은 상태에서의 열융착성 수지층의 융점 이상이 되는 영역을 포함하는 영역이라면, 임의의 패턴으로 할 수 있다. 예를 들면, 도 6에 도시한 예에서는, 래미네이트 필름(11)은, 밀봉 영역(11a)의 내측의, 열융착시에 열융착성 수지층의 온도가, 가교 구조가 형성되지 않은 상태에서의 융점 이상이 되는 영역만에, 전자선 조사 영역(1lb)가 형성되어 있다. 또한, 도 7에 도시한 예에서는, 래미네이트 필름(12)은, 밀봉 영역(12a)의 내측의, 래미네이트 필름(12)이 내부에 수납한 부재와 접촉하는 영역만에, 전자선 조사 영역(12b)이 형성되어 있다.
전자선 조사 영역(3b, 11b, 12b)의 패턴은, 전지 요소(6)(도 3 참조)을 그 두께 방향 상하로부터 끼우는 2장의 래미네이트 필름에 관해, 같은 패턴으로 하여도 좋고, 각각 다른 패턴으로 하여도 좋다.
이하에, 상술한 본 발명에 의한 효과를 보다 효과적으로 발휘시키기 위한, 열융착시에 있어서의 부가적인 수단에 관해 설명한다.
도 8은, 본 발명의 부가적인 수단의 한 예를 설명하기 위한, 열융착시에 있 어서의 밀봉 영역 부근에서의 단면도이다. 도 8에 도시한 예에서는, 열융착 헤드(29a, 29b)의 부근에 각각 에어 노즐(28a, 28b)를 배치하고, 이들 에어 노즐(28a, 28b)로부터 래미네이트 필름(23, 24)을 향하여 에어를 분사한다. 이로써, 래미네이트 필름(23, 24)가 냉각되기 때문에, 열융착 헤드(29a, 29b)에 의해 열융착되는 영역 이외에서의 열융착성 수지층의 용융을 방지하는 것에 대해, 가교 구조가 형성되어 있는 것에 의한 효과와의 상승적인 효과를 기대할 수 있다. 또한, 에어 노즐(28a, 28b)로부터 분사된 에어는, 열융착 헤드(29a, 29b)로부터 전지 요소(26)측으로의 열의 방사를 억제하는 효과도 있다.
에어에 의한 냉각을 보다 효과적으로 행하기 위해서는, 에어 노즐(28a, 28b)을 각각, 래미네이트 필름(23, 24)의, 열융착 헤드(29a, 29b)와 전지 요소(26)가 접촉하는 부위와의 사이의 영역에 에어를 분사하도록 배치하는 것이 바람직하다. 이와 같이 에어 노즐(28a, 28b)을 배치함에 의해, 열융착 헤드(29a, 29b)로부터 래미네이트 필름(23, 24)에 전해진 열을, 전지 요소(26)와 접촉하는 부위에 달하기 전에 냉각할 수 있다.
도 8에서는, 각 래미네이트 필름(23, 24)에 대응하여 2개의 에어 노즐(28a, 28b)을 마련한 예를 나타냈지만, 열이 전해지기 쉬움에 응하여, 어느 한쪽의 래미네이트 필름(23, 24)측만에 에어 노즐을 마련하여도 좋다.
도 9는, 본 발명의 부가적인 수단의 다른 예를 설명하기 위한, 열융착시에 있어서의 밀봉 영역 부근에서의 단면도이다. 도 9에 도시한 예에서는, 각 열융착 헤드(39a, 39b)의, 전지 요소(36)측의 단면(端面)에, 열융착 헤드(39a, 39b)보다도 열전도율이 낮은 재료로 이루어지는 단열판(38a, 38b)을 부착하고, 래미네이트 필름(33, 34)을, 열융착 헤드(39a, 39b) 및 단열판(38a, 38b)으로 가압하도록 구성하고 있다. 단열판(38a, 38b)으로서는, 세라믹이나 내열성 수지 등을 이용할 수 있다. 또한, 열융착 헤드(39a, 39b)가 알루미늄인 경우에는, 철이나 스테인리스를 이용할 수 있다.
열융착 헤드(39a, 39b)에 단열판(38a, 38b)를 마련함에 의해, 래미네이트 필름(33, 34)를 통하여 전지 요소(36)측으로 전해지는 열, 및 열융착 헤드(39a, 39b)로부터 전지 요소(36)측으로의 열의 방사를 억제할 수 있다. 이로써, 열융착 헤드(39a, 39b)에 의해 열융착되는 영역 이외에서의 열융착성 수지층의 용융을 방지하는 것에 대해, 래미네이트 필름(33, 34)에 가교 구조가 형성되어 있는 것에 의한 효과와의 상승적인 효과를 기대할 수 있다.
또한, 단열판(38a, 38b)은, 래미네이트 필름(33, 34)을 가압하고 있는데, 그 두께를 적절히 설정함에 의해, 래미네이트 필름(33, 34)의 단열판(38a, 38b)으로 가압되어 있는 부위라도, 열융착 헤드(39a, 39b)로부터의 열전달의 영향을 받아서 열융착성 수지를 용융시키고, 열융착시킬 수가 있다.
상술한 예에서는, 전자선 조사 영역을 밀봉 영역과 겹쳐지지 않도록 형성한 예를 나타냈지만, 도 10에 도시한 바와 같이, 래미네이트 필름(43)의 열융착성에 영향을 미치지 않는 범위에서, 밀봉 영역(43a)의 내주연에도 전자선 조사 영역(43b)을 형성하는 것이 바람직하다. 도 10에 도시한 예는, 전자선 조사 영역(43b)은, 래미네이트 필름(43)의 열융착시에 열융착 수지층이 그 융점 이상이 되는 영역 중, 래미네이트 필름(43)의 열융착된 영역의 외주연을 제외한 영역에 형성되어 있다고 바꾸어 말할 수도 있다.
밀봉 영역(43b)의 내측의 영역인 비밀봉 영역중에서, 래미네이트 필름(43)의 열융착시에 가장 고온이 되는 것은, 밀봉 영역(43b)과의 경계부이다. 게다가 이 부분은, 열융착 헤드의 에지가 가압되는 부분이기도 하고, 열융착 때로는, 비밀봉 영역중에서도 가장 열융착 수지층이 녹기 쉽고, 또한 두께가 얇아지기 쉽다. 비밀봉 영역의, 밀봉 영역(43a)과의 경계부에는 전해액이 접촉하고 있다. 따라서 가령 이 경계부에서의 열융착 수지층의 용융에 의해 래미네이트 필름(43)의 금속 박막층이 전해액과 접촉하면, 금속 박막층은, 전해액을 통하여 전지 요소와 쇼트하게 된다.
그래서, 상기한 바와 같이, 래미네이트 필름(43)의 열융착성에 영향을 미치지 않는 범위에서 밀봉 영역(43a)의 내주연에도 전자선 조사 영역(43b)을 형성함으로써, 비밀봉 영역에서 가장 고온이 되기 쉬운 부분에서의 열융착 수지층의 용융이 억제된다. 그 결과, 열융착시의 열융착 수지층의 용융에 의한 금속 박막층과 전지 요소와의 쇼트를 보다 효과적으로 방지할 수 있다.
도 10에 도시한 래미네이트 필름(43)을 이용하여 필름 외장 전지를 제작할 때는, 도 11에 도시한 바와 같이, 열융착 헤드(49a, 49b)에 의해, 전지 요소(46)을 끼우고 대향한 래미네이트 필름(43)의 주연부를 가압 및 가열한다. 이 때, 열융착 헤드(49a, 49b)는, 래미네이트 필름(43)의 전자선 조사 영역(43b)의 외주연을 포함하는 영역을 가압 및 가열한다. 열융착 헤드(49a, 49b)에 의해 가압 및 가열된 영역에서는, 전자선 조사 영역(43b)도, 다른 영역(가교 구조가 형성되어 있지 않는 영역)에 비하여 융착 강도는 약하지만, 서로 열융착되고, 결과적으로, 열융착 헤드(49a, 49b)로 가압 및 가열된 영역이 밀봉 영역(43a)으로 된다. 즉, 전자선 조사 영역(43b)은, 밀봉 영역(43a)의 내주연을 포함하는 영역에 형성된다. 비밀봉 영역의, 밀봉 영역(43a)와의 경계부에서는, 래미네이트 필름(43)의 열융착 수지층의 용융이 거의 생기지 않기 때문에, 금속 박막층이 전해액을 통하여 전지 요소(46)와 쇼트하는 것을 보다 효과적으로 방지할 수 있다.
이 예에서는, 래미네이트 필름(43)의 열융착성에 영향을 미치지 않는 범위에서 전자선 조사 영역(43b)을 형성하는 것이 중요한다. 래미네이트 필름(43)의 열융착성은, 도 10에 도시한 바와 같이, 밀봉 영역(43a)의 길이 방향과 직각인 방향에서의, 밀봉 영역(43a)의 폭(W0)에 대한 전자선 조사 영역(43b)의 폭(W1)에 의존한다. W1/W0이 너무 크면, 래미네이트 필름(43)의 열융착이 충분히 행하여지지 않을 우려가 있다. 래미네이트 필름(43)의 열융착을 충분히 행할 수 있도록 하기 위해서는, W1은, W0의 1/2 이하인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 1/3 이하이고, 가장 바람직하게는 1/4 이하이다.
이상, 본 발명에 관해 대표적인 몇가지의 예를 들어 설명하였지만, 본 발명은 이들로 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 적절히 변경될 수 있음은 분명하다.
예를 들면, 상술한 예에서는 2장의 래미네이트 필름으로 전지 요소를 그 두께 방향 양측에서 끼우고 주위의 4변을 열융착한 것을 나타냈지만, 그 밖에도, 1장의 래미네이트 필름을 2로 접음으로 하여 전지 요소를 끼우고, 개방되어 있는 3변 을 열융착함에 의해 전지 요소를 밀봉하여도 좋다. 이 경우는, 열융착성 수지에 가교 구조를 형성하기 위한 전자선의 조사는, 전자선 조사 영역이 상면측과 하면측에서 같은 패턴인 때는 래미네이트 필름을 2로 접기 전에 행하여도 후에 행하여도 좋지만, 양면측에서 패턴이 다른 때는, 래미네이트 필름을 2로 접기 전에 행한 것이 바람직하다.
또한, 전지 요소로서는, 정극, 부극 및 전해질을 포함하는 것이면, 통상의 전지에 이용되는 임의의 전지 요소가 적용 가능하다. 일반적인 리튬 이온 2차 전지에 있어서의 전지 요소는, 리튬·망간 복합 산화물, 코발트산 리튬 등의 정극 활물질을 알루미늄박 등의 양면에 도포한 정극판과, 리튬을 도프·탈도프 가능한 탄소 재료를 구리박 등의 양면에 도포한 부극판을, 세퍼레이터를 사이에 두고 대향시켜서, 그것에 리튬염을 포함하는 전해액을 함침시켜서 형성된다. 또한 이 밖에에, 니켈 수소 전지, 니켈 카드늄 전지, 리튬 메탈 1차 전지 또는 2차 전지, 리튬 폴리머 전지 등, 다른 종류의 화학 전지의 전지 요소, 나아가서는 커패시터 요소 등에도 본 발명은 적용 가능하다.
전지 요소의 구조에 관해서도, 상술한 예에서는 복수의 정극판 및 부극판을 교대로 적층한 적층형을 나타냈지만, 정극판, 부극판 및 세퍼레이터를 띠 모양으로 형성하고, 세퍼레이터를 끼워서 정극판 및 부극판을 겹치고, 이것을 권회(卷回)한 후, 평평한 상태로 압축함에 의해, 정극과 부극을 교대로 배치시킨 권회형의 전지 요소라도 좋다.
또한, 도 3에는, 정극 리드 단자(5a)와 부극 리드 단자(5b)를 필름 외장 전 지(1)의 같은 변에서부터 연장하여 낸 예를 나타냈지만, 이들 리드 단자는 각각 다른 변, 예를 들면 서로 대향하는 변에서부터 연장하여 내어도 좋다.
본 발명에 의하면, 래미네이트 필름의 열융착시에 있어서의 전지 요소와 금속 박막과의 쇼트가 발생하지 않고, 더구나, 열융착하여야 할 영역에서는 열융착성 수지층의 본래의 성질을 갖고 있고 열융착성 즉 전지 요소의 밀봉 능력의 저하도 생기지 않기 때문에, 신뢰성이 높은 필름 외장 전지로 할 수 있다.

Claims (11)

  1. 정극과 부극을 대향시킨 구조를 갖는 전지 요소와,
    적어도 열융착성 수지층과 금속 박막층이 적층된 라미네이트 필름을 갖고 있고, 상기 라미네이트 필름은, 상기 열융착성 수지층을 내측으로 하여 상기 전지 요소를 포위하면서 주연부가 테두리형상으로 열융착됨으로서 상기 전지 요소를 밀봉하는 라미네이트 필름을 가지며,
    상기 라미네이트 필름은, 상기 열융착된 테두리형상의 영역의 외주연은 가교되어 있지 않고, 적어도, 상기 라미네이트 필름의 열융착시에 상기 열융착성 수지가 상기 열융착성 수지의 융점 이상이 되며, 또한 상기 라미네이트 필름의 내부에 밀봉된 부재와 접촉한 영역에서, 상기 열융착성 수지층에 가교 구조가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 열융착된 영역은, 상기 가교 구조가 형성된 영역의 외주연을 포함하는 영역에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 정극 및 부극에는 각각 리드 단자가 상기 래미네이트 필름의 외부로 연장하여 내여서 접속되어 있고, 상기 래미네이트 필름의 내부에 밀봉된 부재는, 상기 전지 요소 및 상기 리드 단자의 일부를 포함하는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 가교 구조는, 상기 래미네이트 필름에 전자선을 조사함에 의해 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지.
  5. 제 4항에 있어서,
    상기 열융착성 수지층은, 폴리올레핀을 포함하는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지.
  6. 제 4항에 있어서,
    상기 열융자성 수지층은, 전자선 분해형의 수지에 전자선 반응성 화합물을 부가한 것임을 특징으로 하는 필름 외장 전지.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 전지 요소는, 화학 전지 요소 또는 커패시터 요소인 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지.
  8. 정극과 부극을 대향시킨 구조를 갖는 전지 요소를, 적어도 열융착성 수지층과 금속 박모층이 적층된 라미네이트 필름으로, 상기 열융착성 수지층을 내측으로 하여 포위하고, 주연부를 테두리형상으로 열융착함으로써 밀봉하는 라미네이트 필름의 제조 방법으로서,
    상기 라미네이트 필음은, 상기 열융착된 영역의 외주연을 제외하고, 적어도, 상기 라미네이트 필름의 열융착시에 상기 열융착성 수지가 상기 열융착성 수지의 융점 이상이 되고, 또한 상기 라미네이트 필름의 내부에 밀봉된 부재와 접촉하는 영역에서, 상기 열융착성 수지층에 가교 구조를 형성하는 공정과,
    상기 전지 요소를 포위한 상기 라미네이트 필름의 주연부를 열융착하고, 상기 전지 요소를 밀봉하는 공정을 갖는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지의 제조 방법.
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 래미네이트 필름의 주연부를 열융착하는 공정은, 상기 가교 구조를 형성한 영역의 외주연을 포함하는 영역을 열융착하는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지의 제조 방법.
  10. 제 8항에 있어서,
    상기 가교 구조를 형성하는 공정는,
    상기 래미네이트 필름의, 가교 구조를 형성하지 않는 영역을 마스크하는 공정과,
    상기 마스크된 래미네이트 필름에 전자선을 조사하는 공정을 갖는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지의 제조 방법.
  11. 제 10항에 있어서,
    상기 가교 구조를 형성하는 공정에 앞서서, 상기 래미네이트 필름에, 상기 전지 요소를 수납하기 위한 오목부를 형성하는 공정을 갖는 것을 특징으로 하는 필름 외장 전지의 제조 방법.
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