KR100691437B1 - 폴리머-세라믹의 유전체 조성물, 이를 이용하는 내장형캐패시터와 인쇄회로기판 - Google Patents
폴리머-세라믹의 유전체 조성물, 이를 이용하는 내장형캐패시터와 인쇄회로기판 Download PDFInfo
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Abstract
세라믹의 표면에 전하를 부여하여 폴리머와 세라믹의 계면에서 공간전하분극(계면분극)을 유도함으로써 높은 유전상수를 갖는 폴리머-세라믹의 유전체와 이를 이용하는 캐패시터와 인쇄회로기판이 제공된다. 내장형 캐패시터는,
폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 이루어지고,
상기 세라믹은 ABO3로 표현되는 페로브스카이트를 구조를 가지는 것으로 도펀트 금속산화물을 포함하고, 세라믹의 표면은 전하를 갖는 것이다.
본 발명의 유전체 조성물은 특히 저주파수 영역에서 유전상수가 높아 디커플링 캐패시터로 유용하게 사용할 수 있다.
내장형 캐패시터, 인쇄회로기판, 폴리머-세라믹, 계면분극, 전하
Description
도 1은 폴리머-세라믹의 유전체 조성에서 혼합되는 세라믹의 유전율에 따른 유전체에서 유전율의 변화를 시뮬레이션한 그래프이다.
도 2는 BaTiO3분말과 BCTZ세라믹분말에 대한 세라믹의 함량에 따른 유전상수의 변화를 나타내는 그래프이다.
도 3은 BaTiO3분말에 도펀트 금속산화물로서 MnO2를 첨가할 때 첨가량에 따른 유전상수의 변화를 나타내는 그래프이다.
도 4는 BaTiO3분말과 NbO첨가 BaTiO3분말에 대한 주파수에 따른 유전상수의 변화를 나타내는 그래프이다.
미국특허공보 5,079,069
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미국 공개특허공보 2002-0040085
미국특허공보 6,268,054
본 발명은 폴리머-세라믹의 유전체 조성물, 이를 이용하는 내장형 캐패시터와 캐패시터가 내장되는 인쇄회로기판에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 세라믹의 표면에 전하를 부여하는 계면분극에 의해 높은 유전율을 확보할 수 있는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물과 이를 이용하는 캐패시터와 인쇄회로기판에 관한 것이다.
인쇄회로기판상에 탑재되던 각종 수동소자는 제품의 소형화에 큰 장애가 되고 있다. 특히, 반도체 능동소자가 점차 내장화되고 그 입출력단자수가 증가함에 따라 그 능소자 주위에 보다 많은 수동소자의 확보공간이 요구되고 있다.
대표적인 수동소자로는 캐패시터가 있다. 캐패시터는 운용주파수의 고주파화에 따라 인덕턴스를 감소시키기 위하여 입력단자와 최 근접 거리에 배치되는 것이 유리하다.
이러한 소형화와 고주파화의 요구를 충족시키기 위해 최근 내장형 캐패시터의 구현방안이 활발이 연구되고 있다. 내장형 캐패시터는 인쇄회로기판에 내장된 형태로서, 제품의 크기를 획기적으로 감소시킬 수 있다. 또한, 능동소자의 입력단자에 근접거리에 배치할 수 있으므로 도선길이를 최소화하여 유도인덕턴스를 크게 저감시 킬 수 있으며, 고주파 노이즈 제거에도 유리하다.
내장형 캐패시터의 대표적인 예가 미국특허공보 5,079,069, 5,261,153, 5,800,575호에 제안되어 있다. 이들 특허는 미국의 산미나(sanmina)사가 제안한 기술로서, 인쇄회로기판(PCB)의 내층에 캐패시터 특성을 갖는 별도의 유전체층을 삽입하여 캐패시터를 구현하는 것이다. 유전체층은 FR4로 알려진 PCB자재를 이용하여도 특성이 구현된다고 알려져 있다. 또한, 요구하는 정전용량을 구현하기 위하여 유전체층으로서, 폴리머-세라믹의 유전체가 사용될 수 있다고 알려져 있다.
폴리머-세라믹의 유전체에서 매트리스가 되는 폴리머의 유전율이 매우 낮아서 전체 유전율은 폴리머의 값에 지배되는 것이다. 높은 유전율의 재료를 만들기 위해서는 세라믹 분말의 비율을 높여야 한다.
이와 관련된 대표적인 예가 캐보트 코퍼레이션(Cabot Corporation)이 제안한 미국 공개특허공보 2002-0040085호가 있다. 이 특허는 폴리머에 바륨티타네이트계 세라믹이 60~95% 분포되는 폴리머 매트릭스 화합물로서, 세라믹의 함량이 상당히 높다.
그러나, 세라믹 분말의 비율이 높아지면 금속호일과 유전체층의 접착력이 열화되어 인쇄회로기판의 공정특성이 떨어질 수 밖에 없는 한계가 있다.
한편, 상기 미국 공개특허공보 2002-0040085호에서는 기계적, 전기적인 특성을 개 선하기 위하여 바륨티타네이트(BaTiO3)계 세라믹의 표면에 Zr, Hf, Nb, Ca, La, Bi 등과 같은 금속산화물이 코팅될 수 있다고 밝히고 있다. 그러나, 이들 금속의 작용이나 첨가량에 대해서는 구체적인 언급은 없다. 단지 캐보트 코퍼레이션이 제안한 미국특허 6,268,054(출원번호 08/923,680, 출원년도 1997)호에 그와 관련된 자세한 내용이 기재되어 있다고 밝히고 있다.
미국특허 6,268,054호는 세라믹을 유전체로 사용하는 MLCC(Multilayer Ceramic Chip)에 관한 것이다. 이 특허에서는 Zr, Hf, Nb, Ca, La, Bi 금속산화물들이 MLCC의 특성 또는 프로세스에 부여되는 개선사항을 기초로 BaTiO3계 세라믹에 코팅되는 것이 라고 밝히고 있다. 상기한 금속산화물들에 대해 가장 구체적인 기재는, X7R유전특성을 갖는 세라믹 캐패시터가 필요한 경우에 산화니켈, 산화코발트와 조합된 산화니오븀, 산화탄탈륨, 산화네오디뮴을 티탄산바륨 입자에 제공하는 것이 유용하다고 밝히고 있다.
즉, 상기한 금속들을 BaTiO3계 세라믹에 코팅하여 강유전체의 온도특성을 개선하는 목적으로 첨가하는 것으로 판단된다. BaTiO3계 강유전체의 표면에 상기한 금속산화물과 같은 상유전체 물질을 감싸는 코어셀구조를 형성하여 MLCC에서 온도에 따른 정전용량의 특성을 확보하고자 하는 것이다.
결국, 캐보트 코퍼레이션은 MLCC에 적용되는 BaTiO3계 세라믹을 그대로 폴리머-세라믹의 기술분야에 적용하고자 한 것이다.
그런데, MLCC의 세라믹을 폴리머-세라믹에 적용하는 경우에 재료의 유전상수에는 별다른 변화가 없다. 폴리머-세라믹의 유전체에서 유전율은 폴리머에 의존하므로 세라믹 분말 자체의 유전율을 높이는 것으로는 복합체의 유전율 향상을 꾀할 수 없다. 도 1에 나타난 바와 같이, 혼합하는 세라믹 재료의 유전율을 100배이상 높이더라도 폴리머-세라믹의 유전율에는 별다른 변화가 없다. 이와 같이, 폴리머-세라믹의 유전체 조성에서 유전율은 폴리머와 같이 저유전율 상에 의존하는 것을 알 수 있다. 결국, 캐보트 코퍼레이션에서 제안하는 미국 공개특허공보 2002-0040085호와 같이 세라믹의 함량을 60~95%로 그 비율을 높일 수 밖에 없는 실정이다.
본 발명은 폴리머-세라믹의 유전체에서 세라믹 분말의 유전상수를 높일 수 있는 유전체 조성물을 제공하는데 그 목적이 있다. 또한, 이 유전체 조성물을 이용하는 캐패시터와 인쇄회로기판을 제공하는데도 또 다른 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체 조성물은,
폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 이루어지고,
상기 세라믹은 ABO3로 표현되는 페로브스카이트를 구조를 가지는 것으로 도펀트 금속산화물을 포함하고, 세라믹의 표면은 전하를 갖는 것이다.
본 발명에서 상기 도펀트 금속산화물에서 금속은 상기 ABO3의 B사이트 원소와 원자가수가 다른 것이다. 또한, 상기 ABO3는 BaTiO3가 가장 대표적이며, 이 경우에 도펀트 금속산화물에서 금속은 원자가수가 4가가 아닌 것으로, 그 예로는 Nb, Sb, La, Y, Mn의 그룹에서 선택될 수 있다. Mn산화물은 상온에서는 4가이나 고온에서 3가로 전화되는 특성이 있어 사용 가능하다.
또한, 본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체 조성물의 일례는,
폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 이루어지고,
상기 세라믹은 BaTiO3로서 0.05~2몰%의 Nb산화물을 포함하여 이루어진다.
또한, 본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체 조성물의 다른 일례는,
폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 이루어지고,
상기 세라믹은 BaTiO3로서 0.05~10몰%의 Nb산화물과 추가로 Ca산화물이 0.05~10몰% 포함되는 것이다.
도펀트 금속산화물로서 Nb산화물과 Ca산화물이 포함되는 경우에 이들의 비(Nb산화물/Ca산화물)는 1.3~4가 바람직하다.
본 발명에서 세라믹은 800~1400℃에서 1차 하소처리하거나 또는 1차하소후에 1000 ℃이상에서 소성한 것이다.
상기한 본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체 조성물에서 세라믹의 표면은 전하를 갖는다.
본 발명의 내장형 캐패시터는,
제1전극막과 제2전극막의 사이에 유전체 층을 구비하고, 상기 유전체 층은 상기한 본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체를 사용하는 것이다.
즉, 제1전극막과 제2전극막의 사이에 유전체 층을 구비하고, 상기 유전체층은
폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 조성되고,
상기 세라믹은 ABO3로 표현되는 페로브스카이트를 구조를 가지는 것으로 도펀트 금속산화물을 포함하고, 세라믹의 표면은 전하를 갖는 것이다.
또한, 본 발명의 내장형 캐패시터의 일례는,
제1전극막과 제2전극막의 사이에 유전체 층을 구비하고, 상기 유전체 층은 폴리머와
상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 조성되고,
상기 세라믹은 BaTiO3로서 0.05~2몰%의 Nb산화물을 포함하여 이루어진다.
또한, 본 발명의 내장형 캐패시터의 다른 일례는,
제1전극막과 제2전극막의 사이에 유전체 층을 구비하고, 상기 유전체 층은 폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 조성되고,
상기 세라믹은 BaTiO3로서 0.05~10몰%의 Nb산화물과 추가로 Ca산화물이 0.05~10몰% 포함되는 것이다. 금속산화물을 포함하고, 세라믹의 표면은 전하를 갖는 것이다.
상기한 본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체 조성물에서 세라믹의 표면은 전하를 갖는다.
본 발명의 인쇄회로기판은, 상기한 본 발명의 캐패시터가 내장되는 것이다.
본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체에서 세라믹 10-70vol%이고, 나머지 폴리머일 수 있으며, 보다 바람직하게는 세라믹 15-55vol%이고, 나머지 폴리머가 바람직하다. 가장 바람직하게는 세라믹 20~50vol%, 나머지 폴리머로 되는 것이다.
상기 폴리머는 내장형 캐패시터에 사용되는 폴리머이면 적용 가능하며, 그 예로는 에폭시, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리페닐렌 옥사이드, 폴리에스터, 폴리아미드의 그룹에서 선택되는 적어도 어느 하나로 이루어진다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 MLCC에 적용되는 세라믹을 그대로 폴리머-세라믹의 유전체에 적용하면 오히려 유전율이 떨어진다는 것을 실험을 통해 확인하고, 강유전체에서 계면분극을 유도하는 새로운 성분설계를 통해 완성된 것이다. 이를 실험결과를 통해 설명한다.
아래 표 1은 MLCC에서 사용하는 세라믹이고, 이 세라믹 15vol%와 나머지 폴리머의 조성으로 하는 유전체 조성에 대해 전기적 특성을 측정한 결과가 표 2에 나타나 있다. 표 2에서는 비교를 위해 BaTiO3의 세라믹분말에 대해서도 동일한 조건으로 실험한 결과가 나타나 있다.
| 몰수 | BaTiO3 | MgO | Y2O3 | Mn3O4 | Cr2O3 | V2O5 |
| X5R | 100 | 1.0 | 1.0 | 0.04 | 0.16 | 0.052 |
| X7R | 100 | 2.12 | 1.28 | 0.04 | 0.236 | 0.076 |
표 1의 세라믹은 소결온도를 950℃와 1220℃의 두 조건으로 행한 것이다.
| 구분 | 1kHz | 1MHz | |||
| 유전상수(k) | 정전용량(pF) | 유전상수(k) | 정전용량(pF) | ||
| BaTiO3 | 9.9 | 21 | 8.6 | 18 | |
| 950℃ | X5R | 9.7 | 19.3 | 8.6 | 17.2 |
| X7R | 8.8 | 18 | 7.84 | 16 | |
| 1220℃ | X5R | 9.6 | 20.5 | 8.62 | 18.4 |
| X7R | 10.7 | 22.7 | 9.53 | 20.2 | |
표 2에 나타난 바와 같이, MLCC에 사용하는 세라믹(X5R, X7R)을 적용한 경우에는 BaTiO3의 세라믹을 적용한 것과 비교할 때, 재료의 유전상수가 오히려 떨어지는 경우도 있다. 결과적으로, MLCC의 세라믹분말을 폴리머-세라믹의 유전체에 그대로 적용할 수 없다는 것이다.
도 2는 BaTiO3의 세라믹분말과 BCTZ세라믹분말(BaTiO3에 Ca과 Zr을 첨가)을 각각의 폴리머-세라믹의 유전체조성으로 할 때, 유전상수의 변화를 나타낸 것이다. 세라믹분말의 혼합량의 증가에 따라 유전상수는 증가한다. 그런데, BaTiO3의 세라믹분말 보다 BCTZ세라믹분말이 유전상수가 훨씬 높은데도 불구하고, 폴리머-세라믹의 유전체조성에서는 유전상수의 차이가 크지 않다는 것을 알 수 있다. 세라믹분말의 함량이 15vol%이하에서는 거의 동일하다.
이상의 실험결과를 정리해 보면, MLCC에서 사용하는 세라믹의 설계 관점으로는 폴리머-세라믹의 유전체 조성에서 높은 유전상수 값을 얻을 수 없다는 것이다.
MLCC에서 사용하는 BaTiO3의 세라믹분말은 이온분극의 관점에서 설계하고 있다. BaTiO3의 경우 125℃에서 발생하는 테트라-큐빅(Tetra-Cubic) 상간의 전이에 의해 Ti이온의 위치가 이동하면서 발생하는 분극에 의해 유전상수를 나타내게 되는 것이다. MLCC는 이러한 이온분극을 이용하는 것이다. MLCC에서 다른 첨가제들은 코어쉘구조를 형성하여 온도에 따른 정전용량의 특성을 확보하거나 큐리온도를 이동시키는 역할을 하게 된다.
미국특허공보 6,268,054호와 미국 공개특허공보 2002-0040085호에서도 이러한 MLCC의 특성 또는 프로세스에 부여되는 개선사항을 기초로 Zr, Hf, Nb, Ca, La, Bi 금속산화물들을 세라믹에 포함시키고 있다. 결과적으로, 이러한 관점으로는 폴리머-세라믹 유전체의 유전상수를 개선할 수 없고 결국, 세라믹의 함량을 60-95% 수준으로 높일 수 밖에 없는 것이다.
본 발명에서는 폴리머-세라믹의 유전체내에서 분극을 유도하여 유전상수를 개선하는데 특징이 있다. 즉, 폴리머와 세라믹의 계면에서 분극을 유도하여 유전상수를 개선하는 것이다. 절연체인 폴리머와 세라믹의 게면에서의 분극은 세라믹의 표면이 전하를 갖도록 하면 된다. 지금까지 폴리머-세라믹에 사용하는 세라믹의 표면은 전하를 갖지 않음에 따라 폴리머와 세라믹의 계면에서 분극을 유도하지 못한 것이다.
분극이란 전계에 의하여 전하량이 재배치 또는 변위되는 현상을 말하며, 분극에는 이온분극, 전자분극, 배향분극(쌍극자 분극), 계면분극(공간전하분극)이 있다.
디커플링 캐패시터(Decoupling Capacitor)와 같이 저주파수 영역에서의 유전율은 계면분극에 의해 크게 증가할 수 있다. 계면분극은 이종 유전체간의 경계면에서 일어나는 현상으로 유전체 내부의 분극현상과는 차이가 있다. 계면분극을 유도하기 위해서는 이종 물질간의 계면에 전하를 발생시켜야 한다. 즉, 세라믹 입자의 표면에 임의로 전하를 발생시킬 경우 폴리머와 세라믹의 계면에서 공간전하분극의 발생에 의해 유전상수가 증가된다.
세라믹의 입자 표면에 전하를 발생시키기 위해서는 절연체인 세라믹의 입자표면에 임의로 결함을 발생시켜야 한다. 예를 들어, BaTiO3의 세라믹분말에 적당한 도펀트 원소를 첨가하면 Ti+3이온이 생성되고 전자를 생성되어 계면 분극이 유도된다. 결국, 도펀트 금속은 세라믹의 표면에 전하를 발생시켜야 하며, 이를 위해서는 Ti의 원자가 보다 원자가가 많거나 적어야 한다. Ti에 대한 도펀트 금속으로는 원자가가 5가인 Nb, 3가인 Sb, La, Y, Mn, 2가인 Mn 등이 있다. Mn은 상온에서는 4가이나 고온에서는 2가 또는 3가로 전환된다. 이들 금속은 산화물의 형태로 적용된다.
본 발명은 폴리머-세라믹의 유전체조성에서 세라믹의 표면이 전하를 갖도록 함으로써 계면분극을 유도하는 것이다. 적용되는 세라믹은 ABO3로 표현되는 페로브스카이트를 구조를 가지는 것이다. 이러한 세라믹으로는 BaTiO3, PbTiO3, PbZrO3, Pb(Ti,Zr)O3, Pb(Mn, Nb)O3, SrTiO3, CaTiO3, MgTiO3 등이 있다.
이러한 세라믹이 표면이 전하를 갖도록 하는 것은 도펀트 금속산화물을 포함하도록 하는 것이다. 본 발명에서 도펀트 금속산화물은 세라믹이 ABO3로 표현될 때, B사이트의 원자가수와 동일하지 않는 원자가수를 갖는 금속에서 선택되는 것이다. 바람직하게는 원자가수가 많은 것이다. B사이트가 Ti, Zr과 같이 원자가수가 4인 경우 도펀트 금속으로는 5가인 Nb와 3가인 Sb, Y, La, 등이 있다. 가장 바람직한 도펀트 금속산화물은 원자가수가 B사이트와 다르면서 치환이 용이하도록 원자반경이 비슷한 경우이다.
도펀트 금속산화물은 ABO3에서 B사이트와 치환되어 세라믹의 표면에 전하를 부여하는 것으로, 세라믹의 전기전도도의 측정을 통해 적합성을 확인할 수 있다. 또는 폴리머와 세라믹의 유전체에 대해 전주파수 영역에서 유전상수를 측정하여 1kHz이하의 영역에서 급격한 유전상수의 증가를 통해 확인할 수 있다.
도 3에는 BaTiO3의 세라믹에 대해 MnO2을 첨가할 때, MnO2함량에 따른 폴리머-세라믹의 유전체에서 유전상수의 변화가 나타나 있다. 이 경우 세라믹의 함량은 20vol%이고 나머지 폴리머이다.
도 3에 나타난 바와 같이, MnO2의 함량의 증가에 따라 유전상수는 증가하다가 MnO2의 함량이 2mol%를 초과하면서 유전상수는 급격히 감소하는 것을 알 수 있다. MnO2의 첨가에 따라 세라믹의 표면은 전하를 가지나, 높은 유전상수를 확보하기 위한 바람직한 전하량이 존재하는 것이다. 결국, 도펀트 금속산화물이 바람직한 첨가량도 존재하는 것이다.
본 발명은 폴리머-세라믹의 유전체 조성에서 세라믹의 표면이 전하를 갖도록 하여 계면분극을 유도함으로써 유전상수값을 개선하는 것이다. 지금까지의 폴리머-세라믹의 유전체 조성에서 세라믹의 표면은 전하를 갖지 않았다.
따라서, 본 발명은 ABO3의 세라믹 종류를 결정하고, 이 세라믹의 B사이트의 금속 종류에 대해 원자가수가 다른 금속을 선택하고 그 금속산화물을 첨가하여 세라믹의 표면이 전하를 갖도록 하여 계면분극을 유도하면 된다. 세라믹의 표면이 전하를 갖는지의 여부는 전기전도도의 측정하거나 주파수에 따른 유전상수를 측정하고 저주파수에서 급격한 변화가 있는 것을 통해 확인할 수 있다. 본 발명의 실험에 따르면 도펀트 금속산화물이 첨가되는 경우에 1kHz이하의 영역에서 유전상수의 증가율이 약 34~49% 정도 된다.
본 발명에서는 도펀트 금속산화물로서 Nb산화물을 대상으로 하여 본 발명을 설명하고자 한다. 이러한 실시예가 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
BaTiO3의 세라믹의 경우 B사이트는 원자가수가 4가이고, Nb는 원자가수가 5가로서 도펀트 금속산화물로 적용 가능하다. 또한, Nb는 Ti와 원자반경이 비슷하여 치환도 용이하다.
Nb산화물은 0.05~2몰% 첨가할 때 유전상수 값이 가장 높다. 바람직하게는 Nb산화물을 0.25~0.75몰% 첨가하는 것이다. Nb산화물의 첨가량이 너무 적으면 유전상수의 증가가 크지 않으므로 Nb산화물의 함량은 0.05몰%이상이 바람직하다. Nb산화물의 함량이 너무 많으면 분극의 증가에 따라 유전상수의 증가를 가져오나, 유전손실 또한 높게 되고, 유전상수의 온도에 따른 변화특성인 TCC 특성이 나빠지게 되므로, 그 첨가량을 2몰%을 초과하는 것은 바람직하지 않다.
BaTiO3의 세라믹에 Nb산화물을 첨가하는 경우에 Nb첨가량의 범위가 좁을 뿐 아니라, Nb산화물의 첨가에 의한 유전상수의 증가도 보다 높이는 것이 바람직하다. 이를 해결하기 위해 본 발명에서는 Ca산화물을 추가로 첨가한다. Ca산화물은 계면 배리어(Barrier)의 두께를 증가시켜 폴리머-세라믹의 유전상수의 증가를 극대화할 수 있다.
이 경우에 Nb산화물과 Ca산화물의 비(Nb산화물/Ca산화물)는 1.3~4가 바람직하다. Nb산화물/Ca산화물의 비가 1.3미만일 경우, Ca산화물을 첨가하지 않는 경우에 비해 유전상수의 증가가 그리 크지 않고, 4을 초과할 경우 유전상수의 증가 정도가 그리 크지 않다.
본 발명에서는 도펀트 금속산화물을 포함하는 세라믹분말은 800~1400 ℃에서 하소 처리하여 사용할 수도 있고, 또는 1000 ℃이상에서 소결하여 사용할 수도 있다. 하소처리만으로도 유전상수의 증가효과를 얻을 수 있다.
본 발명에 따라 폴리머-세라믹에서 세라믹은 10-70vol%이고, 나머지 폴리머로 조성되는 것이 바람직하다. 세라믹의 함량이 10%미만의 경우에는 충분한 유전율을 얻기가 어렵고, 70%초과의 경우에는 필강도(Peel strength)의 저하로 신뢰성 문제가 생길 수 있다. 폴리머-세라믹에서 세라믹의 함량이 높을수록 전기적 특성은 좋아진다. 본 발명에서는 계면분극에 의해 세라믹의 유전상수 값을 높일 수 있어 세라믹의 함량을 무리하게 높일 필요가 없는 기술이다. 따라서, 세라믹의 함량은 15-55vol%, 보다 바람직하게는 15-50vol%의 범위로 하고 나머지 폴리머로 할 수 있는 장점이 있다.
본 발명에서 폴리머는 내장형 캐패시터에 사용되는 것이면 적용 가능하며, 그 대표적인 예로는 에폭시, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리프로필렌, 폴리스틸렌, 폴리펜닐렌 산화물, 폴리에스터, 폴리아미드의 그룹에서 선택되는 적어도 어느 하나로 이루어지는 것이다.
다음으로 본 발명의 유전체를 이용하는 내장형 캐패시터에 대해 설명한다.
캐패시터는 제1전극막과 제2전극막의 사이에 유전체층을 구비하는데, 이 유전체층에는 본 발명의 폴리머-세라믹 조성물이 사용된다.
제1전극막과 제2전극막은 캐패시터에 적용되는 도전성 금속들이면 가능하며, 그 예로는 Pt, Au, Ag, Cu, Ni, Pd 등이 있다. 전극막의 두께는 0.1~100㎛가 바람직하다.
내장형 캐패시터의 제조방법은 먼저, 금속 전극의 호일상에 본 발명의 폴리머-세라믹의 슬러리를 형성하고, 경화처리하여 적층체를 얻는다. 폴리머-세라믹 슬러리의 형성은 캐스팅법 예를 들어 테이프 캐스팅법과 같은 방법을 이용할 수 있다. 다음으로, 상기 적층체의 유전체상부에 금속 전극의 호일을 압착하여 캐패시터를 제조할 수 있다.
또는, 폴리머-세라믹의 유전체가 형성된 금속호일의 적층체 두개를 유전체가 면접하도록 적층하여 압착하여 형성할 수도 있다. 본 발명의 폴리머-세라믹의 유전체에서는 세라믹의 함량을 60% 보다 높지 않게 하고도 높은 유전상수를 얻을 수 있어 금속호일과 유전체층의 접착력을 충분히 확보할 수 있다.
본 발명에 따라 제조되는 캐패시터는 인쇄회로기판에 내장된다.
인쇄회로기판의 캐패시터의 내장은 본 발명의 캐패시터를 폴리머의 기재상에 적층하여 형성하는 방법이 있다. 또는, 미국의 산미나사에 제안하는 방법(미국특허공보 5,079,069, 5,261,153, 5,800,575)과 같이 코어의 폴리머를 폴리머-세라믹의 유전체층으로 사용할 수도 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다.
[실시예]
에탄올을 용매로 하고 지르코니아 볼을 사용하여 표 3의 발명예1~6의 세라믹분말을 12시간 볼밀하여 혼합하였다. 혼합한 분말을 200℃에서 12시간 건조한 후 하소 또는 하소 및 소성처리하였다. 하소는 분당 5℃의 속도로 승온하고, 최종온도에서 2시간 유지한 후 로냉하였다. 열처리한 후 에탄올을 용매로 하고 지르코니아 볼을 사용하여 24시간 동안 분쇄하고 200℃에서 건조하였다.
건조한 세라믹분말은 20vol%의 비스페놀A 수지(에폭시계)와 혼합하였다. 혼합은 비스페놀A수지와 경화제 및 분산제를 아세톤에서 혼합하고 여기에 세라믹분말을 배합하여 슬러리로 제조하는 방법을 이용하였다. 경화제로는 디시안 구아니딘를 비스페놀A:경화제 62:8.5중량비가 되도록 그리고 분산제로는 Re 610을 조성물의 0.01vol%로 배합하였다. 한편, 종래예1에 해당하는 BaTiO3의 분말은 발명예와 마찬가지로 비스페놀A수지와 혼합하였다.
제조한 슬러리를 두께 35㎛의 동판상에 두께 100㎛로 도포하고, 170℃에서 20분으로 경화하여 유전체층을 제조하고, 그 위에 전극을 형성하여 캐패시터층을 제조하였다. 그후 1kHz에서 유전체층의 유전율 및 손실값을 임피던스 애널라이즈(HP4294A)를 이용하여 IPC-TM-650에 준하여 측정하였으며, 결과를 표 3에 나타내었다.
| 구분 | NbO첨가량 (mol%) | BaTiO3 (mol%) | 하소온도 (℃) | 소성온도 (℃) | 유전상수 | 손실계수 (Df) |
| 종래예 | 0 | 100 | 1100 | - | 13 | 0.05 |
| 발명예1 | 0.25 | 100 | 1100 | - | 15.5 | 0.092 |
| 발명예2 | 0.5 | 100 | 1100 | - | 16.4 | 0.088 |
| 발명예3 | 0.75 | 100 | 1100 | - | 16.2 | 0.107 |
| 발명예4 | 0.25 | 100 | 1100 | 1350 | 15 | 0.094 |
| 발명예5 | 0.5 | 100 | 1100 | 1350 | 15.7 | 0.092 |
| 발명예6 | 0.75 | 100 | 1100 | 1350 | 17.3 | 0.128 |
표 3에 나타난 바와 같이, Nb산화물의 첨가에 따라 유전특성, 손실계수의 특성이 월등이 향상되는 것을 확인할 수 있다. 하소만 한 경우 보다 소성까지 한 경우에는 전기적 특성이 보다 향상된 경우가 있다.
한편, 도 4에는 종래예의 경우와 발명예2의 경우에 대한 주파수 특성에 따른 유전상수의 값이 나타나 있다. 도 4를 보면, BaTiO3에 NbO를 첨가하면 전 주파수 영역에서 유전상수가 증가하나 특히 저주파수 영역에서 유전율이 상승되는 것을 알 수 있다. 1kHz이하의 저주파수 영역에서 유전상수의 증가율을 계산하면 약 34~49% 정도 된다. 계면분극이 발생할 경우에는 저주파수 영역에서 유전율이 급격히 상승되는 것을 고려할 때 NbO첨가에 의해 계면분극이 발생한 것임을 알 수 있으며, 결국 세라믹의 표면은 전하를 갖고 있는 것이다.
[실시예 2]
세라믹에 추가로 CaO를 첨가하고, 하소한 재료는 평균입경이 약 1㎛가 되도록 분쇄하여 44vol%의 수지와 배합한 것을 제외하고는 실시예1과 동일한 방법으로 실험하였다.
| 구분 | NbO첨가량 (mol%) | CaO첨가량 (mol%) | BaTiO3 (mol%) | 하소온도 (℃) | 유전상수 | 손실계수 (Df) |
| 종래재 | 0 | 0 | 100 | 1100 | 22 | 0.05 |
| 발명예7 | 2 | 2 | 100 | 1100 | 19.9 | 0.03 |
| 발명예8 | 3 | 2 | 100 | 1100 | 43.7 | 0.09 |
| 발명예9 | 4 | 2 | 100 | 1100 | 26.2 | 0.02 |
| 발명예10 | 8 | 2 | 100 | 1100 | 26.1 | 0.02 |
표 4에 나타난 바와 같이, Nb산화물과 Ca산화물의 복합 첨가에 의해 유전상수가 크게 증가되는 것을 확인할 수 있었다.
본 발명에서 상기 실시형태는 하나의 예시로서, 본 발명이 여기에 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 특허청구범위에 기재된 기술적 사상과 실질적으로 동일한 구성을 갖고 동일한 작용효과를 이루는 것은 어떠한 것이어도 본 발명의 기술적 범위에 포함된다. 예를 들어, 본 발명의 실시예에서는 ABO3의 세라믹으로 BaTiO3을 이용하지만 이외에도 다른 ABO3 타입의 세라믹을 이용할 수 있는 것이며, 또한, 세라믹의 표면에 전하를 부여하도록 원자가수가 5가인 Nb를 이용하고 있지만, Nb외에 Mn과 같은 다른 도펀트 금속산화물을 활용할 수 있는 것이다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따르면 폴리머-세라믹 유전체에서 세라믹의 표면에 전하를 부여하여 폴리머와 세라믹의 계면분극을 유도하여 유전상수를 높일 수 있는 것이다. 이러한 유전체 조성물은 세라믹의 함량을 높이지 않고서도 높은 유전상수 값을 얻을 수 있어 인쇄회로기판의 제조공정에 적용될 수 있는 유용한 효과가 있는 것이다.
Claims (48)
- 폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 이루어지고,상기 세라믹은 ABO3로 표현되는 페로브스카이트를 구조를 가지는 것으로 도펀트 금속산화물을 포함하고, 세라믹의 표면은 전하를 가지며, 여기서 A 및 B는 각각 서로 다른 적어도 하나의 금속원소이며, O는 산소인 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물에서 금속은 상기 ABO3의 B사이트 원소와 원자가수가 다른 것임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물
- 제 1항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 1kHz이하의 저주파수 영역에서 ABO3의 세라믹 유전상수를 34~49증가시키는 것임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 ABO3는 BaTiO3, PbTiO3, PbZrO3, Pb(Ti,Zr)O3, SrTiO3, CaTiO3, MgTiO3의 그룹에서 선택되는 1종임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 ABO3는 BaTiO3임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 4항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb, Sb, La, Y, Mn의 그룹에서 선택되는 산화물임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 6항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb산화물로서 0.05~2몰%임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 6항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb산화물로서 0.05~10몰%이고, 추가로 Ca산화물이 0.05~10몰% 포함되는 것을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 8항에 있어서, 상기 Nb산화물과 Ca산화물의 비(Nb산화물/Ca산화물)는 1.3~4임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 7항 내지 제 9항중 어느 한 항에 있어서, 상기 세라믹은 800~1400℃에서 1차 하소처리한 것임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 7항 내지 제 9항중 어느 한 항에 있어서, 상기 세라믹은 800~1400℃에서 1차 하소하고 1000℃이상에서 소성한 것임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 세라믹 10-70vol%이고, 나머지 폴리머임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 세라믹 15-55vol%이고, 나머지 폴리머임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 폴리머는 에폭시, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리페닐렌 옥사이드, 폴리에스터, 폴리아미드의 그룹에서 선택되는 적어도 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 13항에 있어서, 상기 유전체의 유전상수는 1kHz의 주파수에서 26~45임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제1전극막과 제2전극막의 사이에 유전체 층을 구비하고, 상기 유전체 층은 폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 이루어지고,상기 세라믹은 ABO3로 표현되는 페로브스카이트를 구조를 가지는 것으로 도펀트 금속산화물을 포함하고, 세라믹의 표면은 전하를 갖는 것을 포함하여 이루어지며, 여기서, A 및 B는 각각 서로 다른 적어도 하나의 금속원소이며, O는 산소인 내장형 캐패시터.
- 제 16항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물에서 금속은 상기 ABO3의 B사이트 원소와 원자가수가 다른 것임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 16항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 1kHz이하의 저주파수 영역에서 ABO3의 세라믹 유전상수를 34~49% 증가시키는 것임을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 16항에 있어서, 상기 ABO3는 BaTiO3, PbTiO3, PbZrO3, Pb(Ti,Zr)O3, SrTiO3, CaTiO3, MgTiO3의 그룹에서 선택되는 1종임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 16항에 있어서, 상기 ABO3는 BaTiO3임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 19항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb, Sb, La, Y, Mn의 그룹에서 선택되는 산화물임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 21항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb산화물로서 0.05~2몰%임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 21항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb산화물로서 0.05~10몰%이고, 추가로 Ca산화물이 0.05~10몰% 포함되는 것을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 23항에 있어서, 상기 Nb산화물과 Ca산화물의 비(Nb산화물/Ca산화물)는 1.3~4임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 22항 내지 제 24항중 어느 한 항에 있어서, 상기 세라믹은 800~1400℃에서 1차 하소처리한 것임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 22항 내지 제 24항중 어느 한 항에 있어서, 상기 세라믹은 800~1400℃에서 1차 하소하고 1000℃이상에서 소성한 것임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 16항에 있어서, 상기 세라믹 10-70vol%이고, 나머지 폴리머임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 16항에 있어서, 상기 세라믹 15-55vol%이고, 나머지 폴리머임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 16항에 있어서, 상기 폴리머는 에폭시, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리페닐렌 옥사이드, 폴리에스터, 폴리아미드의 그룹에서 선택되는 적어도 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 28항에 있어서, 상기 유전체의 유전상수는 1kHz의 주파수에서 26~45임을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제1전극막과 제2전극막의 사이에 유전체 층을 구비하는 캐패시터가 내장되고,상기 유전체 층은 폴리머와 상기 폴리머에 분산되는 세라믹으로 이루어지고,상기 세라믹은 ABO3로 표현되는 페로브스카이트를 구조를 가지는 것으로 도펀트 금속산화물을 포함하고, 세라믹의 표면은 전하를 갖는 것을 포함하여 이루어지며, 여기서 A 및 B는 각각 서로 다른 적어도 하나의 금속원소이며, O는 산소인 인쇄회로기판.
- 제 31항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물에서 금속은 상기 ABO3의 B사이트 원소와 원자가수가 다른 것임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 31항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 1kHz이하의 저주파수 영역에서 ABO3의 세라믹 유전상수를 34~49% 증가시키는 것임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 31항에 있어서, 상기 ABO3는 BaTiO3, PbTiO3, PbZrO3, Pb(Ti,Zr)O3, SrTiO3, CaTiO3, MgTiO3의 그룹에서 선택되는 1종임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 31항에 있어서, 상기 ABO3는 BaTiO3임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 34항 또는 제 35항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb, Sb, La, Y, Mn의 그룹에서 선택되는 산화물임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 35항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb산화물로서 0.05~2몰%임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 36항에 있어서, 상기 도펀트 금속산화물은 Nb산화물로서 0.05~10몰%이고, 추가로 Ca산화물이 0.05~10몰% 포함되는 것을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 38항에 있어서, 상기 Nb산화물과 Ca산화물의 비(Nb산화물/Ca산화물)는 1.3~4임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 34항 내지 제 35항중 어느 한 항에 있어서, 상기 세라믹은 800~1400℃에서 1차 하소처리한 것임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 34항 또는 제 35항에 있어서, 상기 세라믹은 800~1400℃에서 1차 하소하고 1000℃이상에서 소성한 것임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 31항에 있어서, 상기 세라믹 10-70vol%이고, 나머지 폴리머임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 31항에 있어서, 상기 세라믹 15-55vol%이고, 나머지 폴리머임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 31항에 있어서, 상기 폴리머는 에폭시, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리페닐렌 옥사이드, 폴리에스터, 폴리아미드의 그룹에서 선택되는 적어도 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 43항에 있어서, 상기 유전체의 유전상수는 1kHz의 주파수에서 26~45임을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
- 제 1항에 있어서, 상기 ABO3 구조식에서, 상기 A는 Sr, Ba 및 Pb로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 금속이며, 상기 B는 Ti 및 Zr로부터 선택된 적어도 하나의 금속인 것을 특징으로 하는 폴리머-세라믹의 유전체 조성물.
- 제 16항에 있어서, 상기 ABO3 구조식에서, 상기 A는 Sr, Ba 및 Pb로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 금속이며, 상기 B는 Ti 및 Zr로부터 선택된 적어도 하나의 금속인 것을 특징으로 하는 내장형 캐패시터.
- 제 31항에 있어서, 상기 ABO3 구조식에서, 상기 A는 Sr, Ba 및 Pb로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나의 금속이며, 상기 B는 Ti 및 Zr로부터 선택된 적어도 하나의 금속인 것을 특징으로 하는 인쇄회로기판.
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