KR100638182B1 - 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 및이를 이용하여 제조된 성형품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품에 관한 것으로서, 좀더 상세하게는 초고결정성 올레핀계 수지, 폴리올레핀계 엘라스토머, 불포화 카르본산 또는 그 무수물을 그라프트한 변성수지, 탈크, 조색안료, 유리섬유를 포함하는 금속성 표면이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품에 관한 것이다.
Description
본 발명은 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품에 관한 것으로서, 좀더 상세하게는 초고결정성 올레핀계 수지, 폴리올레핀계 엘라스토머, 불포화 카르본산 또는 그 무수물을 그라프트한 변성수지, 탈크, 조색안료, 유리섬유로 이루어진 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품에 관한 것이다.
폴리프로필렌 수지는 비교적 안정된 가격, 경량화 및 기계적 강도 등이 우수하여, 각종 분야에 폭넓게 사용되고 있다. 그러나 내충격성 및 강성이 떨어지는 문제점이 있어, 그러한 문제점의 개량을 목적으로 에틸렌-프로필렌 공중합체 고무(EPM)와 탈크 등의 무기필러를 첨가하여 제조된 폴리프로필렌 수지 조성물이 제안되고 있으며, 특히 이러한 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 성형품은 외관을 고려하여, 성형 후 도장공정을 실시한 후 최종 제품화되어 사용되고 있다.
그러나 폴리프로필렌은 분자내에 무극성기를 가지고 있어 화학적으로 불활성으로, 극히 도장성이 저조하여 여러 가지 방법에 의하여 도장성을 향상시키고자 하는 방법을 강구함에 따라 수지 조성물에 대한 원가상승의 요인이 되고 있다.
또한, 종래 자동차의 휠 커버는 철판의 프레스 성형에 의해 생산하였으나, 경량화 및 원가절감을 실시하고자 내열성이 우수한 나일론이나 폴리페닐렌 산화물 등이 사용되고 있고, 최근 저비용화의 관점에서 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀의 강화 수지 조성물이 사용되는 등 여러 가지 제안이 이루어지고 있다.
예를 들면, 고결정성 폴리프로필렌 수지와 폴리올레핀 엘라스토머와 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 변성된 수지와 평균 입경이 10㎛ 이하인 탈크를 함유한 것을 특징으로 하는 수지 조성물이 제시되고 있다.
일본국 특개평5-20561호에는 폴리프로필렌계 수지와 유기실란계 화합물에 의해 표면처리된 유리섬유로 된 휠 커버 소재를 제시하고 있다. 폴리프로필렌계 수지에는 탈크 등의 성분이 포함되어 있어도 좋고, 또한 무수 말레산 변성 폴리프로필렌이 포함되어도 좋다.
또, 일본국 특개평6-80839호에는 폴리프로필렌과 카르복실기를 도입한 폴리프로필렌과 실란 처리한 유리섬유 및 폴리에틸렌 왁스를 함유한 섬유강화 폴리프로필렌 수지 조성물으로부터 사출 성형에 의해 생산한 휠커버를 제시하고 있다.
또한, 일본국 특개평10-44701호에는 휠커버용 수지로서 결정성 프로필렌-에틸렌 블록 공중합체 40~90중량부, 에틸렌-프로필렌 공중합 고무, 불포화 카르본산 또는 그 유도체로 변성된 폴리프로필렌 수지와 평균 입경이 10㎛ 이하인 탈크와 유리섬유를 함유한 것을 특징으로 한 유리섬유 강화 수지 조성물을 제시하고 있다.
미국특허 006586517B2에서는 유리장섬유와 프로필렌 에틸렌 공중합체 및 알칼리성 희토류 복합체의 조성물로 내구성이 우수한 수지 조성물을 제시하고 있으며, 미국특허 20010008915A1에서는 결정성 프로필렌 에틸렌 공중합체, 에틸렌 프로필렌 공중합체 고무, 무기필러 및 유리섬유 강화 수지 조성물로 내스크래치성이 우수함을 제시하고 있다.
그러나 상기 휠 커버용 폴리프로필렌 수지 조성물은 최종제품으로 적용되기 위해서는 필히 도장공정을 거쳐야 하는 문제점을 가지고 있으며, 도장공정 없이 직접 사용시 제품 외관의 광택성 및 금속질감이 떨어지는 문제와 외부의 충격에 의하여 표면이 손상되는 단점을 가지고 있다. 또한 도장품에 대한 재활용 및 리사이클에 대한 문제점을 안고 있다.
상기의 문제점을 개선하고자 고결정성 폴리프로필렌 수지, 폴리올레핀 엘라스토머, 변성수지 및 탈크로 이루어진 수지 조성물에 알루미늄 조각, 금속분 안료 및 진주안료 등을 배합한 수지 조성물(일본국 특개평8-239527호)을 제안하고 있다. 그러나 상기 수지 조성물은 자동차의 사이드 몰드, 사이드 가니쉬 및 범퍼 코너 등에 적용시 제품의 금속질감과 광택성에 대한 문제는 해결하였으나, 자동차 휠 커버와 의자와 같이 다량의 웰드라인이 발생되는 제품에 사용시, 수지 조성물중의 알루미늄 조각과 금속안료의 분산성의 불균일로 인해 웰드라인이 발생되는 문제점을 안 고 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술들의 문제점을 해결하고자 하는 것으로, 우수한 광택성과 금속질감을 나타낼 수 있고, 기존의 금속질감과 웰드라인을 동시에 현저히 개량하고, 웰드라인을 최소화하는 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 이용하여 제조된 성형품을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물은, 초고결정성 올레핀계 수지 40~65중량%, 폴리올레핀계 엘라스토머 5~25중량%, 불포화 카르본산 또는 그 무수물을 그라프트한 변성수지 1~10중량%, 탈크 5~30중량%, 알루미늄 조색안료 2~4중량%, 길이 3.0~4.5㎜의 유리섬유 2~5중량%를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 사용되는 초고결정성 올레핀계 수지의 용융지수는 20∼80g/10분(ASTM D1238, 230℃)인 것이 바람직하고, 30~60g/10분인 것이 더욱 바람직하다. 초고결정성 올레핀계 수지는 특히 호모부분의 C-NMR법에 의한 아이소탁틱 펩타드 분율이 96% 이상인 수지로 한정되며, 그 역할은 올레핀계 엘라스토머의 흐름성을 향상시키고 내열성, 강성 및 열변형성을 높인다. 프로필렌 호모부분의 아이소탁틱 펩타드분율이 96% 미만이면, 초고결정성 올레핀계 수지의 강도, 내충격성, 내열성 및 강성 등의 기계적인 특성이 저하되고, 얻어지는 휠 커버 성형품의 내열성 및 강성 이 낮아진다. 초고결정성 올레핀계 수지의 함량이 40중량% 미만이면 폴리올레핀계 엘라스토머의 흐름성 향상효과가 부족하고, 65중량%를 초과하면 다른 물성에 나쁜 영향을 미칠 우려가 있어 바람직하지 않다.
상기 초고결정성 올레핀계 수지는, 예를 들면 아이소탁틱 폴리프로필렌 단독 중합체, 프로필렌-에틸렌 공중합체, 프로필렌-1-부텐 공중합체, 프로필렌-1-헥센 공중합체, 프로필렌-4-메틸-1-펜텐 공중합체 등 소량의 다른 알파 올레핀과 프로필렌과의 블록공중합체, 랜덤공중합체 또는 이들의 혼합물이 바람직하다.
본 발명에서 사용되는 폴리올레핀계 엘라스토머는, 엘라스틱한 성질을 부여하기 위해서 사용되는 것으로서, 탄성과 유연성을 나타낸다. 엘라스토머내의 공단량체의 함량이 10~40중량%이고, 무늬점도(ML1+4, 100℃)가 10~100, 특히 20~70인 열가소성 엘라스토머가 바람직하다. 상기 무늬점도(ML1+4, 100℃)가 10 미만인 경우에는 흐름성은 향상되지만, 기계적 물성이 저하되며, 무늬점도가 100을 초과하는 경우에는 기계적 물성은 향상되나, 흐름성이 저하되어 성형이 어려워진다.
열가소성 엘라스토머 수지는 5~25중량%를 사용하며, 바람직하게는 10~20중량%를 사용한다. 폴리올레핀계 엘라스토머의 함량이 5중량% 미만이면, 탄성과 유연성이 부족해지고, 25중량%를 초과하면 흐름성이 나빠지므로 바람직하지 않다.
상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 에틸렌 프로필렌 공중합체 고무, 에틸렌 프로필렌 디시클로펜타디엔 고무, 에틸렌 프로필렌-1,4-헥사디엔 고무, 에틸렌 프로필렌 시클로펜타디엔 고무, 에틸렌 프로필렌 메틸렌 노보넨 고무, 에틸렌 프로필렌 에틸리덴 노보넨 고무, 에틸렌 부타디엔 공중합체 고무, 에틸렌 옥타디엔 공중합체 고무가 바람직하다.
또한, 폴리올레핀계 엘라스토머로는, 열가소성 엘라스토머 수지인 수소화된 스티렌-부타디엔 블록공중합체(SEBS), 수소화된 스틸렌 부타디엔 고무(HSBR), 스티렌ㆍ에틸렌-부티렌 블록공중합체(SEBC) 및 결정성 에틸렌-부티렌 블록공중합체(CEBC) 등을 사용할 수도 있다.
본 발명에서 사용되는 변성 수지로는, 변성 폴리프로필렌 수지 또는 변성 폴리올레핀 공중합체 고무를 들 수 있으며, 이는 수지 조성물의 탈크 계면에 대한 접착성 향상을 통해 내충격성 및 내열성을 개선하고자 사용된다. 변성 폴리프로필렌 수지와 변성 폴리올레핀 공중합체 고무의 제조는 용융 혼련법에 의해 행할 수 있는데, 예로써 결정성 폴리프로필렌이나 폴리올레핀 공중합체 고무에 불포화 카르본산 또는 그 무수물 및 촉매를 이축 압출기에 투입하여 180~220℃의 온도에서 가열 용융하여 제조할 수 있다. 상기 변성 수지의 함량이 1중량% 미만이면, 탈크와의 접착성 개선효과가 미흡하며, 10중량%를 초과하면 다른 물성에 영향을 미칠 수 있으므로 바람직하지 않다.
본 발명에서 사용되는 탈크는 레이저회절 산란법에 의한 평균입경이 5㎛ 이하, 바람직하게는 1∼4㎛이다. 탈크의 평균입경이 5㎛를 넘으면 비표면적을 충분히 크게 할 수가 없고, 조성물의 경도 및 내충격성이 저하한다.
기계적 강성 및 내열성 향상을 위하여 사용되는 탈크는 5~30중량%가 바람직 하고, 20~30중량%가 더욱 바람직하다. 5중량% 미만 혼합되면 내열성 향상에 대한 효과가 나타나지 않으며, 30중량%를 초과하여 혼합하면 제품의 중량 및 내충격성이 저하된다.
본 발명에서 사용되는 금속질감용 알루미늄 조색안료는 평균입자크기가 50~180㎛인 알루미늄 조각을 포함하는 조색안료로서, 그 함량은 2~4중량%를 사용하는 것이 바람직하고, 2.5~3.5중량%를 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 알루미늄 조각의 평균입자크기가 50~180㎛의 범위를 벗어나는 경우에는 외관상 웰드라인(weld-line)에 조색안료가 모여지는 현상이 발생하는 문제가 있다. 또한, 상기 알루미늄 조색안료의 함량이 2중량% 미만이면 금속질감과 광택성 부여효과가 미흡하고, 4중량%를 초과하면 조성물의 다른 기계적 물성에 영향을 미칠 수 있어 바람직하지 않다.
상기 알루미늄 조색안료는 제품의 성형 후 도장품과 동일한 금속질감, 광택성 및 웰드라인이 발생되지 않는 효과를 나타내고 외부 충격에 의한 손상이 적으며 외관의 품질을 개선하고자 사용한다.
금속질감의 조색안료의 제조는 용융 혼련법에 의해 행하고, 결정성 폴리프로필렌 40~55중량%, 변성 실리콘 또는 실란 화합물 등에 의해서 표면 처리된 알루미늄 조각 7~15중량%, 운모 및 규석 등의 무기물 15~20중량%, 무기물의 분산성 향상을 위한 분산제 5~10중량%, 색상의 형성을 위한 칼라용 안료 0.1~1중량% 및 베타 결정화에 필요한 베타결정 형성 핵제 0.1~0.3중량%를 포함하여 이루어지는 것이 바 람직하다. 이 경우, 알루미늄 조각의 입자크기는 표면처리후의 입자크기를 기준으로 한다.
특히 베타 결정화에 필요한 베타결정 형성용 핵제는 아미드산의 원소주기율표 ⅡA족 금속염으로, 디카르복실산의 칼슘염이 바람직하다.
본 발명의 수지 조성물에는 조색 안료와 함께 유리 섬유를 사용하는데, 사용되는 유리섬유는 길이가 3.0~4.5㎜인 것을 2~5중량%, 바람직하게는 2.5~3.5중량% 사용하는 것이 바람직하다. 유리 섬유의 길이가 3.0~4.5mm를 벗어나는 경우에는, 성형시 수지 흐름상에서 발현될 수 있는 웰드라인의 배향에 맞추어져 웰드라인이 더 뚜렷해지는 문제가 발생한다.
본 발명의 조성물에서는 각종 첨가제, 보강재, 충진제, 예를 들면 내열안정제, 내후안정제, 대전방지제, 활제, 슬립제(SLIP제), 핵제, 난연제, 규회석, 탄산칼슘, 마이카, 카올린, 클레이, 황산바륨, 황산칼슘 등을 본 발명의 목적에 어긋나지 않는 범위에서 첨가하는 것이 가능하다.
본 발명의 성형품은 상기와 같은 폴리올레핀 수지 조성물을 사출성형 등의 방법으로 자동차의 사이드 몰드, 사이드 가니쉬, 범퍼코너, 휠 커버 및 사무용 의자 등으로 성형하여 제조될 수 있다.
본 발명은 하기 실시예 및 비교예에 의하여 보다 구체적으로 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 예에 지나지 않으며, 본 발명의 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 및 비교예
실시예 및 비교예에 있어서의 약호는 다음의 내용을 의미한다.
1) 폴리프로필렌 수지
PP-1 : 용융지수 55g/10min(230℃), 에틸렌 단위함량 5mol%
NMR법에 의한 아이소탁틱 펩타드분율이 96% 이상
PP-2 : 용융지수 60g/10min(230℃), 에틸렌 단위함량 7mol%
NMR법에 의한 아이소탁틱 펩타드분율이 96% 이상
2) 폴리올레핀계 엘라스토머(EPM)
EP-1 : 에틸렌-프로필렌계 공중합체 고무, 무늬점도(ML1+4 100℃) 24,
프로필렌 함량 26중량%
EP-2 : 에틸렌-옥타디엔 공중합체 고무, 무늬점도(ML1+4 100℃) 35,
옥타디엔 함량 25중량%
3) 변성폴리프로필렌 수지
CP : 무수말렌인산에 의해 그라프트된 변성폴리프로필렌 수지(변성율=0.4)
4) 탈크(Talc)
TALC : 평균입경 4㎛
5) 조색안료
CPG : 평균입자크기가 120㎛인 알루미늄 조각을 포함하는 조색안료(폴리프로
필렌 55중량%, 실란화합물로 표면처리된 알루미늄 조각 15중량%, 무
기물 20중량%, 분산제 9중량%, 칼라용 안료 0.7중량%, 핵제 0.3중량%)
6) 유리섬유
GF-1 : 길이 3㎜의 유리섬유.
GF-2 : 길이 10㎜의 유리섬유.
혼련압출기에 표 1에 기재된 각성분의 소정량을 일괄 투입하여 혼련후 수지 조성물을 제조하였다. 실시예 및 비교예 모두 조성물 내 수분 흡습에 의한 물성의 약화를 고려하여, 80℃ 오븐에서 2시간 동안 건조하였다. 이 조성물을 삼성 클뢰크너 FCM-110(형체력=110톤) 사출기를 사용하여, 사출온도는 피딩 호퍼부에서 노즐순으로 30/200/200/200/200℃, 금형온도는 60℃, 사출압력은 60∼100bar로 사출 성형하여 물성측정용 성형품 및 외관 시험용 시험편을 제작하였다.
각 실시예 및 비교예의 물성측정은 다음과 같은 시험방법에 의해 실시하였다.
(1) 굴곡탄성율(MPa) : ASTM D790
(2) IZOD충격강도(Kgㆍ㎝/㎝) : ASTM D256
(3) 열변형온도(℃) : ASTM D656
○ : 134℃ 이상, △ : 127~133℃, × : 126℃ 이하
(4) 낙구충격강도 : 저온상태(-30℃)에서 500g의 추를 자연낙하하여 깨짐현
상 판정(저온낙구시험)
(5) 외관판정 : 성형후 도장을 실시한 제품 광택 및 금속질감에 대한 육안
판정
(6) 웰드라인 : 성형품에 대한 웰드라인 발생정도
○ : 2mm 미만, △ : 2~5mm, × : 5mm 초과
(7) 내스크래치성 : 다이아몬드경도상
○ : 스크래치 폭 0.10mm 이하, △ : 스크래치 폭 0.11~0.50mm,
× : 0.51mm 이상
실시예 1~3의 폴리올레핀 수지조성물은 양호한 강성을 가지고 있으며, 내충격성, 내열성 및 낙구충격강도가 우수하고, 외관이 우수하며, 특히 제품의 웰드라인 발생이 적다.
비교예 1의 폴리올레핀 수지조성물은 양호한 강성 및 내충격성이 우수하나, 내열성이 저하되며, 웰드라인이 발생하며, 내스크래치성이 불량하였다.
비교예 2의 폴리올레핀 수지조성물은 내충격성이 저하되며, 웰드라인이 발생하며, 외관이 약간 불량하였다.
비교예 3의 폴리올레핀 수지조성물은 웰드라인이 발생하며, 내충격성, 외관 및 내스크래치성이 약간 불량하였다.
이상의 실시예 및 비교예를 통해 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 의하여 제조된 폴리프로필렌 수지 조성물은, 강도, 내충격성, 내열성 및 강성 등의 우수한 기계적 물성을 가지며, 우수한 금속질감을 가지며, 특히 웰드라인의 발생이 적고 내열성이 우수하다.
Claims (7)
- 아이소탁틱 펩타드 분율이 96% 이상인 초고결정성 올레핀계 수지 40~65중량%, 폴리올레핀계 엘라스토머 5~25중량%, 불포화 카르본산 또는 그 무수물을 그라프트한 변성수지 1~10중량%, 탈크 5~30중량%, 알루미늄 조색안료 2~4중량%, 길이 3.0~4.5㎜의 유리섬유 2~5중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 초고결정성 올레핀계 수지의 용융지수는 20∼80g/10분(ASTM D1238, 230℃)이고, 아이소탁틱 폴리프로필렌 단독중합체, 프로필렌-에틸렌 공중합체, 프로필렌-1-부텐 공중합체, 프로필렌-1-헥센 공중합체, 프로필렌-4-메틸-1-펜텐 공중합체 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 엘라스토머내의 공단량체의 함량이 10~40중량%이고, 무늬점도(ML1+4, 100℃)가 10~100이고, 에틸렌 프로필렌 공중합체 고무, 에틸렌 프로필렌 디시클로펜타디엔 고무, 에틸렌 프로필렌-1,4-헥사디엔 고무, 에틸렌 프로필렌 시클로펜타디엔 고무, 에틸렌 프로필렌 메틸렌 노보넨 고무, 에틸렌 프로필렌 에틸리덴 노보넨 고무, 에틸렌 부타디엔 공중합체 고 무, 에틸렌 옥타디엔 공중합체 고무 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 탈크는 레이저회절 산란법에 의한 평균입경이 5㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서, 상기 알루미늄 조색안료는 결정성 폴리프로필렌 40~55중량%, 변성 실리콘 또는 실란화합물로 표면처리된 평균입자크기 50~180㎛의 알루미늄 조각 7~15중량%, 무기물 15~20중량%, 분산제 5~10중량%, 칼라용 안료 0.1~1중량% 및 베타결정 형성 핵제 0.1~0.3중량%를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물.
- 제 5항에 있어서, 상기 베타결정 형성 핵제는 디카르복실산의 칼슘염인 것을 특징으로 하는 금속성 표면특성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물.
- 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물을 사출성형하여 얻어지는 성형품.
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