KR100535784B1 - 온도가 조절된 우레아 분사에 의해 엔진으로부터 ＮＯｘ 배출을 감소시키는 방법 - Google Patents

온도가 조절된 우레아 분사에 의해 엔진으로부터 ＮＯｘ 배출을 감소시키는 방법 Download PDF

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에릭 엔. 발레스
존 이. 호프만
테오도르 제이. 타라불스키
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클린 디젤 테크놀로지스, 인코포레이티드
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Abstract

본 발명은, 수용액 상태의 우레아를 사용하여 린번 내연 기관으로부터 NOx 배출을 감소시키기 위한 안전하고 신뢰성 있는 SCR 시스템에 관한 것이다. 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜, 우레아가 고형물이 침전될 정도로 가수분해되는 고온에서 충분한 시간 동안 존재하지 않도록 함으로써, 상기 우레아 용액의 과열 및 가수분해가 방지된다. 바람직한 일 실시예에서, 연료 분사에 사용되는 시스템과 유사한 분사 시스템이 분사기(32) 및 복귀 라인(33)에 우레아 용액을 일정하게 공급한다. 공급과 분사는 NOx 환원을 위해 충분한 우레아를 제공하고 및 공급 및 분사 시스템에 충분한 냉각력을 제공하도록 제어됨으로써, 가수분해 및 가수분해 생성물의 침전을 방지할 수 있다.

Description

온도가 조절된 우레아 분사에 의해 엔진으로부터 ＮＯｘ 배출을 감소시키는 방법 {REDUCING NOx EMISSIONS FROM AN ENGINE BY TEMPERATURE-CONTROLLED UREA INJECTION}
본 발명은 질소 산화물(NOx)의 배출을 안전하고 신뢰성있게 감소시키면서, 디젤 또는 기타 린번(lean-burn) 엔진을 효율적으로 작동시키는 수단 및 방법에 관한 것이다.
디젤 및 린번 가솔린 엔진은 연료 절감에 있어 이점을 제공하지만, 정상 작동 과정에서 NOx 및 미립자를 모두 발생시킨다. 일차적인 조치(연소 과정 자체, 예를 들어 배기 가스 재순환 및 엔진 타이밍 조정에 영향을 미치는 작동)가 취해져 어느 하나가 감소되면, 다른 하나가 증가되는 것이 보통이다. 따라서, 미립자로부터의 오염을 감소시키고 우수한 연료 절감을 획득하기 위해 선택되는 연소 조건은 NOx를 증가시키는 경향이 있다.
최근 제안된 규정은 제조업자에게 우수한 연료 절감과, 미립자 및 NOx를 감소시킬 것을 요구하고 있다. 린번 엔진은 연료 절감 목적을 달성하는데는 필요할 것이나, 배출물 중의 고농도 산소에 의해 일반적인 배기 가스 촉매 시스템의 NOx 감소가 비효율적으로 이루어지게 된다.
SCR(선택적 촉매 환원: selective catalytic reduction)은 NOx를 감소시키기 위해 일부 경우에 수년 동안 이용되어 왔다. 그러나, 현재까지 SCR은 암모니아의 사용에 의존하고 있는데, 이는 저장 및 운송과 관련하여 안정성에 문제가 있다. 우레아가 더 안전하지만, 고형 또는 수성형으로부터 활성의 기체류, 일반적으로 NHi 및 HNCO 라디칼로 전환시키는데 어려움이 있기 때문에, 많은 SCR 응용예, 특히 동적 NOx 공급원에 있어서 실용적이지 않았다.
따라서, SCR과 관련된, 특히 동적(mobile) 디젤 및 기타 린번 엔진과 관련된 문제점에 대해 안전하고 경제적이며 효과적인 해결책이 현실적으로 요구되고 있다.
SCR 촉매가 디젤 엔진으로부터 NOx의 배출을 제한하는데 사용되는 경우, 대부분의 조건하에서 암모니아의 위험 또는 촉매 오염 문제를 감수해야 한다[참조: R.J. Hulterman; A Selective Catalytic Reduction Of NOx from Diesel Engines Using Injection of Urea; Ph.D. thesis, September 1995]. 훌터만은 분무기(atomizer)의 클로깅(clogging), 분해 문제 및 시스템의 역학 관계를 포함하는 다수의 기술적 문제를 기술하고 있다. 마찬가지로, SAE 논문(Paper No. 970185, 제목: "Transient Performance of a Urea DeNOx Catalyst for Low Emissions Heavy-Duty Disel Engines")에서도 분사 노즐이 과도한 열로부터 보호되어야 함이 시사되어 있다.
디젤 엔진용으로 우레아 SCR을 사용하고자 하는 제한된 시도에는, 헉(Hug) 등의 미국 특허 제5,431,893호에 기술된 바와 같이 배출물로 우레아를 도입하는 지점 이후에 대형 열분해 챔버 또는 그 밖의 장치를 사용할 것이 요구된다. 이러한 유형의 장치는 우레아와 관련된 공지된 문제점을 더욱 더 부각시킨다. 일단 디젤 배출물에 도입되면, 우레아는 분해되는데 시간이 소요되며, 통상적으로 제기되어 왔고 상기 문헌에도 여전히 제안되어 있는 바와 같이 노즐 플러깅(plugging)을 일으킬 수 있다. 촉매를 오염으로부터 보호하기 위해, 헉 등은 대형 장치를 제안하고 있다. 또한, 상기 문헌은 노즐을 통과하기 전에 분해되는 것을 방지하기 위해 100℃ 미만의 온도에서 우레아 용액을 유지시켜야 한다고 강조하고 있다. 상기 발명자들은 우레아를 공급할 때 적당한 우레아 압력을 사용할 것을 제안하고 있으며, 플러깅되는 경우에 고압 공기를 공급 라인에 도입하기 위한 또 다른 수단이 필요함을 발견하였다. 헉 등에 의해 사용되는 노즐은 적합하게 미세한 분무를 생성시킬 수 있는 것으로 여겨지며, 분무의 분산은 보조 공기에 의해 보조되나, 점적은 대형 열분해 채널을 필요로 할 정도로 여전히 크다[참조: WO 97/01387 및 유럽 특허 출원 487,886 A1].
이들 문헌에서 지적한, 특히 동적 공급원에 있어서, SCR 시스템에서의 우레아 사용의 곤란성에 대한 각각의 주의점은, 당분야가 직면해 있었으며 현재 계속되고 있는 문제점을 지적하고 있다.
당해 기술은, SCR 공정에 우레아를 간단하고, 신뢰성있으며, 경제적이고, 안전하게 사용할 수 있도록 하는 방법 및 장치의 개발을 고대하고 있다.
본 발명은 하기 설명 이후, 특히 첨부되는 도면과 관련하여 숙지되는 경우에 보다 잘 이해되고, 그 이점이 보다 명백해질 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예의 주요 구성 요소를 나타내는 흐름도이다.
바람직한 실시예의 상세한 설명
본 명세서에서, 용어 "린번 엔진"은 탄화수소 연료의 화학량론적(또는 화학적으로 정확한) 연소에 요구되는 양보다 더 높은 유입구의 산소 농도, 예를 들어, 1중량% 이상의 과잉 산소로 작동될 수 있는 엔진을 포함하는 의미이다.
용어 "엔진"은 광범위한 의미로서 탄화수소 연료를 연소시켜 열을 제공하는, 예를 들어 직접 또는 간접적으로 기계적 또는 전기적 에너지로 전환시키기 위한 모든 연소기를 포함하는 의미이다. 오토(Otto), 디젤 및 터빈 형태의 내연 기관 뿐만 아니라 버너 및 로도 포함되며, 이들은 본 발명으로부터 이익을 얻을 수 있다. 그러나, 디젤 엔진에서 신뢰성 있게 NOx를 성공적으로 감소시키는 경우의 이점 및 문제점이 너무도 명백하기 때문에, 디젤 엔진은 전체적으로 본 명세서에서 예시의 목적으로 사용된다. 정적 엔진 및 동적 엔진이 고려된다.
용어 "디젤 엔진"은 동적(수력에 의한 것도 포함) 및 정적 동력 장치(power plant), 및 2행정 사이클(two-stroke per cycle), 4행정 사이클(four-stroke per cycle) 및 회전형에 대한 모든 압축 점화 엔진을 포함하는 의미이다.
용어 "탄화수소 연료"는 "증류 연료" 또는 "석유"로부터 제조된 모든 연료를 포함하는 의미이다. 가솔린, 제트 연료, 디젤 연료 및 다양한 그 밖의 증류 연료가 포함된다. 용어 "증류 연료"는 석유 또는 석유 분획물 및 잔류물의 증류에 의해 제조된 모든 생성물을 의미한다. 상기 용어 "석유"는 일반적인 의미로 탄화수소 물질을 포함하여, 점성과는 관계없이, 용어의 의미에 일반적으로 내포된 출처와는 무관하게, 화석 연료로부터 생산된 모든 물질을 포함하는 의미이다.
용어“디젤 연료"는 "증류 연료(distillate fuels)"를 의미하며, 증류 연료는 디젤 연료에 대한 ASTM 규정을 만족하는 디젤 연료 또는 전체가 증류물만으로는 구성되지는 않더라도 알코올, 에테르(ethers), 유기-니트로 화합물(organo-nitro compounds) 및 그 등가물(예를 들어, 메탄올(methanol), 에탄올(ethanol), 디에틸 에테르(diethylether), 메틸 에틸 에테르(methyl ethyl ether), 니트로메탄(nitromethane))을 포함할 수 있는 것들을 포함한다. 또한, 옥수수(corn), 알팔파(alfalfa), 혈암(shale) 및 석탄(coal)과 같은 식물 또는 광물로부터 추출된 에멀션 및 액체 연료들도 본 발명의 범주에 속한다. 이러한 연료들은 당업자에게 공지된 다른 첨가제를 함유할 수도 있으며, 이들 첨가제에는 예를 들어, 염료(dyes), 세탄 개량제(cetane improver), 2,6-디-3차-부틸-4- 메틸페놀(2,6-di-tertiary-buthyl-4-methyl phenol)과 같은 산화 방지제(anti-oxidant), 부식방지제(corrosion inhibitors), 알킬 숙신산(alkylated succininc acids) 및 그 무수물(anhydrides)과 같은 녹방지제(rust inhibitors), 정균제(bacteriostatic agents), 검화 억제제(gum inhibitors), 금속 비활성화제(metal deactivators), 상부 실린더 윤활제, 결빙 방지제(anticing agents) 등이 포함된다.
용어 "우레아"는 암멜리드; 암멜린; 탄산암모늄; 중탄산암모늄; 암모늄 카바메이트; 암모늄 시아네이트; 황산 및 인산을 포함하는 무기산의 암모늄염; 포름산 및 아세트산을 포함하는 유기산의 암모늄 염; 뷰렛; 시아누르산; 이소시안산; 멜라민 및 트리시아노우레아;를 함유하는 시판되는 모든 형태의 우레아를 포함하는 의미이다. 통상적으로, 우레아의 상업적 형태는 95% 또는 그 이상의 우레아 또는 이러한 순도의 우레아를 함유한 수용액으로 구성된다.
우레아 수용액은 용해도 한계치 이하로 사용될 수 있다. 일반적으로, 수용액은 용액의 중량에 기초하여 약 2 내지 약 65%의 시제를 함유한다. 농축 우레아 용액을 사용할 수 있다는 것이 본 발명의 이점이다. 종래 기술에서는 분해 생성물의 침전과 관련된 문제점을 피하기 위해 희석된 우레아 용액이 필요한 것으로 교시하고 있다. 본 발명은 통상의 암모니아에 대한 문제, 또는 라인 및 노즐의 플러깅에 대한 문제 없이 우레아를 최대한 유리하게 사용할 수 있도록 한다. 농축 용액이 바람직한데, 그 이유는 농축 용액이, 저장, 수송, 증발되어야 하며 겨울에 냉동되지 않도록 보호되어야 하는 물의 양을 제한하기 때문이다. 일반적인 우레아의 농도 범위는 약 25 내지 약 50%, 예를 들어 약 35%이다.
우레아는 캐니스터(canister)내에서 용액 또는 무수 상태로 저장될 수 있다. 무수 상태로 저장되는 경우, 용액을 제조하기 위해 필요할 때 우레아와 접촉하도록 물이 공급된다. 이러한 방식에서, 용액 농도는 (물의 저장 및 사용을 최소화시키기 위해) 거의 포화 상태로부터, 또는 차량 또는 고정 설비에 적합한 농도로 변화될 수 있다. 몇몇 경우에서는, 물 및/또는 우레아 용액을 저장하기 위해 히터를 공급하여 동결을 예방하거나 가스화 시간을 감소시키는 것이 바람직할 것이다. 유사하게, 결빙 방지제를 사용하는 것이 유용할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예를 개략적인 형태로 도시한 것이다. 요약하면, 라인(12) 및 분사기(13)를 통해 연료가 디젤 엔진(10)으로 공급된다. 엔진은 NOx를 함유하는 배기 가스를 발생시키며, 배기 가스는 배기관(20)을 통과하게 된다. 우레아 용액은 저장 용기(30)로부터 분사기(32)와 같은 하나 이상의 분사기에 의해 배기관(20)으로 공급된다. 이후, 배기 가스는 SCR 반응기 유닛(34)을 통과하게 된다. 바람직하게, 이 공정은 제어기(40)에 의해 제어되며, 이 제어기(40)는 엔진 관리 시스템(EMS)과 통합될 수 있으므로, 제어기가 추가로 필요하지 않다. 도시되지 않은 실시예에서, 상기 우레아 용액은 엔진의 배기 밸브와 터보차저 배기 터빈 사이의 배출물에 도입된다.
본 발명은, 우레아 가수분해 생성물의 침전에 의한 용액 공급 시스템 및 분사 시스템의 플러깅을 방지하거나 촉매상의 고체 침전물의 형성 또는 습윤화를 방지하는 방식으로, SCR NOx 환원을 위해 암모니아 대신 우레아 수용액을 이용할 수 있도록 한다.
시제 공급 시스템에서의 침전을 억제시키는 것과 관련된 이점은, 공급 시스템에서 가수분해가 일어나지 않도록 함으로써 달성된다. 촉매상으로의 침전 억제와 관련된 이점은, 용액이 배기 가스에 도입된 후에 우레아가 신속하게 분해되도록 함으로써 달성된다. 본 발명은 공급 라인에서의 분해를 피하기 위하여 낮은 우레아 농도에 의존하지 않기 때문에, 배출물내에서의 우레아 분해율이 증가된다. 또한, 본 발명은 희석된 우레아 용액을 100℃ 미만으로 냉각시키기 위해 공기를 사용할 필요가 없으며, 특히 배기 가스에 도입되는 냉각 공기를 다량 사용하여 냉각시키는 경우, 그와 같이 낮은 온도는 배기 가스에 의한 우레아의 분해를 지연시킬 수 있다.
도면에는, 공급 라인, 예를 들어 공동 레일(31)을 사용하고 복귀 라인(33)을 거쳐 공급부에 복귀되는 시제 분사 시스템이 도시되어 있다. 이 시스템은 저장 용기(30)와 분사기(32) 간의 시제의 연속적인 흐름을 유지한다. 본원에 사용된 용어 "분사기"는 공동 레일(31)에서 배기 가스로의 우레아 용액의 흐름을 제어할 수 있는 임의의 장치를 지칭한다. 분사기는 고압 또는 저압 장치중 어느 하나일 수 있다.
저압 장치 중에는, 페인트 분사에 사용되는 유형의 기계식 분무기, 음파 분무기, 미세 분무를 제공하기 위해 다수개의 오리피스를 포함하는 분산 장치를 갖는 튜브로 연장되는 단순한 밸브, 분사 패턴을 조정할 수 있는 핀틀 제어식 노즐 등과 같은 이용가능한 임의의 저압 액체 분배 수단이 있다. 공기 동력 노즐이 사용될 수 있지만, 장치의 비용을 절감시키고, 배출물 냉각에 대한 공기의 영향을 줄이기 위해 최소량의 공기로 작동시키는 것이 바람직하다. 공기 공급과 냉각 효과가 모두 설계 절충안에 허용될 수 있는 경우, 공기는 분사기의 냉각 및/또는 우레아 용액의 분사 보조를 위해 사용될 수 있다.
고압 분사기 중에는, 연료 주입에 사용되는 유형의 분사 장치가 있으며, 이 장치는 1000 내지 10,000psig에서 돌발적으로 개방되며, 약 50,000psig 이하의 최대 동적 분사압을 갖는다. 핀틀형 분사기는 전술한 압력 범위내에서 작동하며, 마모성(scraping)을 갖는 자가 세정 특징과 같은 추가 이점을 제공하여, 노즐 출구에서의 분사기 침전물을 최소화시킬 수 있다. 다른 분사기도 작동 압력에 무관하게 사용될 수 있으며, 예를 들어, 일부는 30psig 정도의 압력에서 작동된다.
인라인(in-line) 혼합 수단은 배기 가스내에서 우레아 용액을 양호하게 분산시키기 위해, 특히 저압 분사기가 사용되는 경우에 사용되는 것이 바람직하다. 고농도의 우레아 용액은 국소적인 냉각을 유발할 수 있고, 이는 물 방울 또는 우레아 또는 열분해 생성물의 입자를 잔류하게 할 수 있게 하여 SCR 촉매에 영향을 미칠 수 있으므로, 희석이 중요하다. 하나의 적합한 장치가 프로펠러(46)로서 도시되어 있다. 선택적으로, 소공체, 미스트 제거기, 정적 혼합기, 미립자 트랩 또는 혼합 능력을 갖는 기타 유사 장치가 사용될 수 있다. 또한, 도면에는 액체 또는 고체 우레아, 또는 우레아 잔류물이 SCR 반응기 유닛(34)내의 촉매와 접촉하는 것을 방지하는 방호물로서 작용하는 배기관(20)의 굴곡부(21)가 도시되어 있다.
도면에 도시된 실시예는 레일압 센서(35) 및 압력 조절 밸브(36)를 포함한다. 압력 조절 밸브(36) 및 펌프(37)에 의하여 레일 및 복귀 라인내 압력은 제어기(40)에 의해 제공되는 제어 시그날에 반응한다. 도면에는 가압된 라인(31, 31' 및 31")이 가압되지 않은 복귀 라인(33 및 33')보다 굵게 표시되어 있다. 선택적으로, 열교환기(50)가 복귀 라인(33)에 사용되어 우레아 용액이 과열되는 경우 이를 냉각시킬 수 있다. 펌프(37)와 저장 용기(30) 사이의 라인(38 및 38')은 필요에 따라 우레아 용액을 교반시킨다.
바람직하게, 다수의 여러가지 제어기가 필요하지 않도록 하고 기존 배선 장구 및 센서를 최대한 이용하기 위하여, 디젤 엔진(10)용 EMS와 제어기(40)가 결합된다. 다양한 센서가 도시되어 있으며, 이들은 여러 작동 매개변수를 감지하는 기능을 하며 감지된 매개변수를 나타내는 작동 시그날을 발생시킨다. 작동 시그날은 제어기로 전송되어 기준값과 비교되고, 상기 제어기는 하나 이상의 제어 시그날을 계산하여 제어되고 있는 하나 이상의 장치에 제어 시그날을 전송한다.
도면에는 엔진용 센서(41), 배기 가스 온도 측정용 센서(42), 저장 용기(30) 내의 우레아 준위 측정용 센서(43) 및 복귀 라인(33) 내의 우레아 용액 온도 측정용 센서(44)가 도시되어 있다. 연료 유량, 엔진 속도, 쓰로틀(throttle)의 위치 또는 분사 시스템 셋팅과 같은 하나 이상의 적합한 매개변수에 의해 표시되는 엔진 부하는 중요한 매개변수이며, 이들중 하나 또는 유사한 인자가 발생되는 NOx의 양, 가열 유닛으로의 시제 공급 필요성 또는 배기 가스에 공급되는 가수분해 생성물을 측정하기 위해 모니터링될 수 있다. 잔류 NOx 농도용 센서(45)와 같은 임의의 센서가 실용적일 정도로 피드백을 제어하기 위해 사용될 수 있다. 또한, 도면에는 제어기로 전송되는 작동 시그날과 제어 장치로 전송되는 제어 시그날이 점선으로 표시되어 있다.
시스템 전체를 통한 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜, 우레아가 가수분해되어 고형물이 침전될 정도로 충분한 시간 동안 고온(예를 들어, 약 140℃ 미만)에서 존재하지 않도록 한다. 분사기(32)는 작동된 후에 배기 가스의 온도가 상승함에 따라 일부 엔진의 고부하에서 약 300 내지 약 650℃로 가열되는 경향이 있다. 예방 조치가 취해지지 않는 경우, 이와 같이 높은 온도는 분사되기 전에 우레아를 가수분해시키고, 가수분해 생성물의 용해도가 우레아보다 낮기 때문에 이들이 침전될 수 있다. 본 발명은, 저장 용기(30)로부터 라인(31 및 33)(및 제어되는 관련 라인)을 통해 지속적으로 우레아 용액을 순환시켜 분사기를 냉각시킨다. 시스템이 해당 온도에서 포화 증기압으로 가압되는 경우, 용액의 온도가 105 내지 130℃로 상승하도록 적당하게 제어하는 것이 실용적이다. 복귀 라인에서의 체류 시간이 짧기 때문에, 우레아 용액은 가수분해 생성물에 대한 용해도 한계치에 도달하지 않고 보다 높은 온도에 도달하게 된다. 소정의 온도를 달성하기 위하여, 보조 가열 수단(미도시)이 저장 용기(30) 또는 공급 시스템 또는 복귀 시스템에 사용될 수 있다.
본 발명의 두드러진 이점은, 온도 제어에 공기가 필요하지 않아 장치 비용이 절감되고, 배기 가스에 대한 공기 냉각 효과로 인한 효율 감소를 방지할 수 있다는 점이다. 또한, 본 발명의 이점은 복귀 라인을 구비한 고압 분사 장비가 압력 해제시 우레아 용액의 분무화, 바람직하게는 적어도 어느 정도의 가스화에 영향을 미치기에 충분한 높은 작동 압력으로 설계될 수 있다는 점이다. 이러한 특징은 SCR 반응기 유닛(34)과 분사기의 긴밀한 결합을 보다 양호하게 가능하게 한다.
그러나, 또 다른 실시예에서, 복귀 라인(33 및 33')은 사용되지 않으며, 이는 온도 유지를 위한 유일한 수단이 아니다. 이 실시예에서, 공기 또는 엔진 냉각제와 같은 열교환 유체가 분사기와의 열교환 접촉부를 통과할 수 있다. 허용가능하게, 이 실시예에서, 우레아 용액의 온도는, 우레아 용액이 해당 온도에서의 포화 증기압 이상의 압력으로 유지되는 한, 100℃ 이상으로 상승되도록 허용될 수 있다.
하나 이상의 배기 시스템 구성요소 상의 피복물로서 또는 별도의 요소로서 우레아의 가수분해 및/또는 열분해를 촉진시키는 촉매가 제공될 수 있다. 예를 들어, 이는 배기관(20), 특히 굴곡부(21)에 피복될 수 있다. 또한, 프로펠러(46) 상에 피복될 수 있다. 이러한 유형의 피복물은 작동 시스템을 깨끗하게 유지하고, 우레아의 기체화를 증진시킨다는 이중의 이점을 갖는다. 적합한 가수분해 촉매중에는 인산 및 산 인산염, 알칼리 금속 수산화물 및 탄산염, 예를 들어, 수산화나트륨, 수산화칼륨, 탄산나트륨, 탄산칼륨, 알칼리 금속 규산염, 알칼리 토금속 수산화물 및 산화물, 수산화알루미늄 및 산화물, 이들 두가지 이상의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 물질을 포함하는 것이 있다[참조: Hofmann 등의 미국 특허 제4,997,631호, von Harpe 등의 PCT 출원 WO 92/02291, Hofmann, Sun and Luftglass의 미국 특허 제5,139,754호, Jones의 미국 특허 제5,281,403호, 촉매 및 기술의 추가 기재에 대한 Ebina의 JP HEI 2-191,528, EP 615,777(디젤 배출물중의 우레아를 분해시킬 수 있는 혼합된 산화물 촉매, Al2O3-TiO2-SiO2-ZrO2가 기재됨)].
사용되는 SCR 촉매는 암모니아의 존재하에 배출되는 질소 산화물 농도를 감소시킬 수 있는 것들이다. 이러한 촉매에는 예를 들어, 활성탄, 목탄 또는 코크스, 제올라이트, 산화바나듐, 산화텅스텐, 산화티탄, 산화철, 산화구리, 산화망간, 산화크롬, 귀금속(백금, 팔라듐, 로듐 및 이리듐과 같은 백금 군의 금속) 및 이들의 혼합물이 포함된다. 또한, 당 분야에 통상적이며, 당업자들에게 친숙한 기타 다른 SCR 촉매 물질이 사용될 수 있다. 이러한 SCR 촉매 물질은 금속, 세라믹, 제올라이트 또는 균질 모노리스(monolith)와 같은 지지체 상에 장착되며, 다른 공지된 지지체도 사용될 수 있다.
유용한 SCR 촉매에는 하기된 대표적인 종래 방법들에 사용되는 것들이 있다. NOx를 감소시키기 위한 선택적 촉매 환원법이 공지되어 있으며, 다양한 촉매제가 사용된다. 예를 들어, 유럽 특허 출원 WO 210,392(Eichholtz 및 Weiler)에는 촉매로서 암모니아를 첨가하면서 활성탄 또는 활성화 코크스를 사용하여 질소 산화물을 촉매 제거하는 방법이 기재되어 있다. 카토(Kato) 등의 미국 특허 제4,138,469호 및 헨케(Henke)의 미국 특허 제4,393,031호에는 백금 군의 금속 및/또는 티탄, 구리, 몰리브덴, 바나듐, 텅스텐 또는 이들의 산화물과 같은 그 밖의 금속을 사용하면서 암모니아를 첨가하여 NOx를 촉매 환원시켜 의도하는 촉매 환원을 구현하는 방법이 기재되어 있다[참조: EP 487,886(220 내지 280℃의 작동 범위를 가지는 V2O5/WO3/TiO2 촉매가 명시되어 있음)]. 백금을 기재로 하는 그 밖의 촉매는 보다 낮은 온도, 예를 들어 약 180℃의 작동 온도를 가질 수 있다.
또 다른 촉매 환원 방법이 캐나다 특허 제1,100,292호(Knight)에 개시되어 있으며, 이는 내화성 산화물에 침착된 백금 군의 금속, 금 및/또는 은 촉매를 사용하는 것에 관한 것이다. 미국 특허 제4,107,272호(Mori 등)는 바나듐, 크롬, 망간, 철, 구리 및 니켈의 옥시황, 술페이트 또는 술파이트 화합물을 사용하면서 암모니아 가스를 첨가하여 NOx를 촉매 환원시키는 방법을 개시하고 있다.
미국 특허 제4,268,488호(Ginger)에 개시된 다상 촉매 시스템은, 질소 산화물을 함유하는 배출물을 황산구리와 같은 구리 화합물을 포함하는 제 1 촉매, 및 암모니아의 존재하에서 담체상의 바나듐 및 철 또는 텅스텐 및 철의 황산염과 같은 금속 배합물을 포함하는 제 2 촉매에 노출시키는 방법을 기술하고 있다.
우레아가 혼입된 배출물은 바람직하게는 SCR 촉매 상으로 공급되는데, 이러한 과정 동안 배출물은 적합하게 높은 온도, 일반적으로는 약 180 내지 약 650℃, 예를 들어 약 300℃ 이상이 된다. 이러한 방식으로, 우레아 용액의 가수분해 및 가스화로 인하여 배출물에 존재하는 활성종은 질소 산화물의 촉매 환원을 가장 효과적으로 돕는다. 배출물은 과량의 산소를 함유하고 있을 것이다. 상기 SCR 촉매(구체적으로 참고 문헌으로 인용된 설명)를 사용하는 본 발명은, 다량의 암모니아 또는 암모늄 수의 수송, 저장 및 취급과 관련한 필요조건이 감소되거나 제거된다.
본 발명은 다른 배출 감소 및 연료 절감 기술과 병용할 수 있기 때문에, 다수의 복합 공정이 엔진 설계자, 차량 생산자 및 레트로핏 마켓(retrofit market)에 이용될 수 있다. 예를 들어, 연료는 적합한 백금 군의 금속 첨가제 및/또는 나트륨, 리튬, 칼륨, 칼슘, 마그네슘, 세륨, 철, 구리, 망간 및 그들의 혼합물의 화합물로 이루어진 군으로부터 선택된 보조 촉매 조성물로 촉매화될 수 있다. 상기 화합물 중에는, 예를 들어 본원에서 참고 문헌으로 인용되는 선행 미국 특허 제4,892,562호 및 제4,891,050호(Bowers and Sprague), 제5,034,020호(Epperly and Sprague), 제5,215,652호(Epperly, Sprague, Kelso and Bowers), 및 제5,266,083호(Peter-Hoblyn, Epperly, Kelso and Sprague), WO 90/07561(Epperly, Sprague, Kelso and Bowers), 미국 특허 출원 제08/597,517호(1996년 1월 31일자 출원, Peter-Hoblyn, Valentine and Sprague)에 기재된 것들이 있다. 허용되는 경우에, 이들 화합물의 혼합물은 비누, 아세틸 아세토네이트, 알코올레이트, β-디케토네이트 및 술포네이트, 예를 들어 보다 상세하게 하기된 유형과 같은 하나 이상의 그 밖의 백금 군의 금속 화합물과 함께 사용될 수 있다.
백금 군의 금속 촉매 및/또는 그 밖의 촉매는 의도하는 목적에 효과적인 방법으로 첨가될 수 있으며, 예를 들어 대규모 저장되는 연료에 첨가되거나, 엔진과 관련된 탱크내의 연료에 첨가되거나, 적합한 계량 장치에 의해서와 같이 엔진에 도달되는 연료 라인에 지속적 또는 간헐적으로 첨가되거나, 증기, 기체 또는 에어졸 형태로 공기 흡입구, 트랩 이전의 배기 가스, 트랩 이후 엔진으로의 재순환되기 전의 배기 가스, 또는 배기 가스가 유입 공기와 혼합되는 혼합 챔버 또는 이와 동등한 수단에 첨가될 수 있다.
특히 미립자 트랩과 결합되어 사용되는 경우, 백금 군의 금속 촉매 조성물은 연료 부피(ppm)에 대해 2중량부 미만의 백금 군의 금속 농도로 사용되는 것이 바람직하다. 여기에서, 모든 "ppm" 수치는 중량 대 부피 기준, 즉, g/106cm3(또한, mg/ℓ로 표현될 수 있다)이며, %는 다르게 명시하지 않는 한 중량에 의한 것이다. 보조 촉매가 의도하는 목적에 효과적인 수준, 바람직하게는 사용되는 연료의 1 내지 100ppm 수준, 예를 들어, 10 내지 60ppm으로 사용된다.
상기 설명은 당해 통상의 기술자에게 본 발명의 실시 방법을 설명하고자 하는 것이며, 본 명세서를 숙지한 후 자명하게 될 명백한 변경 및 변형을 모두 상세히 설명하고자 하는 것은 아니다. 그러나, 이러한 명백한 변경 및 변형은 하기 청구범위에 의해 제한되는 본 발명의 범주내에 포함되는 것으로 의도된다. 본 청구범위는 특별하게 대조되는 내용을 명시하지 않는 한, 본 발명에서 의도하는 목적에 부합하는데 적합한 모든 배열 및 순서의 지시된 성분 및 단계를 포함한다.
본 발명의 목적은 내연 기관으로부터 NOx 배출을 감소시키기 위한 안전하고 신뢰성있는 SCR 시스템을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 동적 용도에 있어서 암모니아의 저장 및 취급과 관련된 안정성 문제를 해소하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 우레아의 가수분해로 인해 공급 라인이 플러깅되지 않으면서 SCR NOx 환원에 우레아를 사용할 수 있도록 하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 SCR에 우레아를 사용하여 촉매의 습윤화 또는 촉매상의 고체 침착을 방지하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 디젤 엔진에 나타나는 과도 조건(transient conditions)에 부합하도록 반응 시간이 신속할 수 있는 단순하고, 강력한 SCR 시스템을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 특이적인 목적은 180 내지 650℃의 온도에서 배기 가스를 처리할 수 있는 SCR 시스템에 우레아를 사용할 수 있도록 하는 것이다.
본 발명의 또 다른 특이적인 목적은 엔진 관리 시스템(EMS)과 결합될 수 있어서 제어기가 추가로 필요하지 않은 SCR 시스템에 우레아를 사용할 수 있도록 하는 것이다.
본 발명의 또 다른 특이적인 목적은 상기 목적을 달성하고, 시제(reagent) 분사 수단과 SCR 촉매를 밀착 결합시키는 간단한 기계적 장치를 제공하는 것이다.
상기 목적 및 이외의 목적은 NOx 환원을 위한 개선된 방법 및 장치를 제공하는 본 발명에 의해 달성된다.
본 발명의 방법은 NOx를 함유하는 배기 가스를 선택적 촉매 NOx 환원에 효과적인 반응기로 운반하는 배출 통로를 구비한 배기 시스템과 연관된 린번 엔진으로부터 NOx 배출을 감소시키는 것으로서, 일 실시예에서, 수성 우레아 용액을 저장 용기로부터 라인을 통해 분사기로 공급하는 단계; 상기 분사기로부터 우레아 용액을 저장 용기로 복귀시키는 단계로서, 공급율과 복귀율이 NOx 환원을 위해 배기 가스에 요구되는 정도의 우레아를 공급하는데 충분하며, 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜, 우레아가 가수분해되어 고형물이 침전될 정도로 충분한 시간 동안 고온(예를 들어, 약 140℃ 미만)에서 존재하지 않도록 하는 단계; SCR에 대해 효과적인 배기 가스 온도에서 우레아 용액을 배기 가스로 분사하는 단계; 및 배기 가스를 SCR 반응기로 통과시키는 단계;를 포함한다.
또 다른 실시예에서, 복귀 단계가 사용되지 않거나, 우레아 용액의 온도를 유지시키기 위한 유일한 수단이 아니다. 이 실시예에서, 공기 또는 엔진 냉각제와 같은 열교환 유체가 분사기와 접촉하는 열교환부를 통과할 수 있다. 이 실시예에서, 우레아 용액의 온도는, 우레아 용액이 해당 온도에서의 포화 증기압 이상의 압력으로 유지되는 한, 100℃ 이상으로 상승되도록 허용된다.
상기 방법의 바람직한 측면 중에는, 예를 들어, 약 25중량% 이상의 우레아를 함유한 농축 우레아 용액을 사용하는 것이 포함된다. 바람직하게, 우레아는 배기 가스의 온도가 약 180 내지 약 650℃ 범위 내에 있을 때 분사된다.
일 실시예에서, 본 발명의 장치는 수성 우레아 용액을 저장 용기로부터 라인을 통해 분사기로 공급하는 수단; 상기 분사기로부터 우레아 용액을 저장 용기로 복귀시키는 수단으로서, 공급율과 복귀율이 NOx 환원을 위해 배기 가스에 요구되는 정도의 우레아를 공급하는데 충분하며, 우레아 용액의 온도를 충분히 낮게 유지시켜, 우레아가 가수분해되어 고형물이 침전될 정도로 충분한 시간 동안 고온(예를 들어, 약 140℃ 미만)에서 존재하지 않도록 하는 수단; SCR에 대해 효과적인 배기 가스 온도에서 우레아 용액을 배기 가스로 분사하는 분사 수단; 및 분사 수단으로부터 SCR 반응기로 통하는 배기 통로 수단;을 포함한다.
또한, 본 발명의 장치의 바람직한 실시예는, 배기 가스의 온도를 감지하는 수단; 감지된 배기 가스 온도를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단; 엔진 부하를 감지하는 수단; 감지된 엔진 부하를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단; 우레아 용액의 온도를 감지하는 수단; 감지된 우레아 용액 온도를 표시하는 시그날을 발생시키는 수단; 및 발생된 시그날과 기준값을 비교하여, 우레아 공급, 분사 및 복귀를 제어하기 위한 제어 시그날을 발생시키는 수단;을 더 포함한다.

Claims (14)

  1. 선택적 촉매 NOx 환원에 효과적인 SCR 반응기 및 우레아를 이용하여 린번 엔진으로부터 NOx 배출을 감소시키는 방법으로서,
    암멜리드; 암멜린; 탄산암모늄; 중탄산암모늄; 암모늄 카바메이트; 암모늄 시아네이트; 황산 및 인산을 포함하는 무기산의 암모늄염; 포름산 및 아세트산을 포함하는 유기산의 암모늄 염; 뷰렛; 시아누르산; 이소시안산; 멜라민 및 트리시아노우레아;중 하나 이상의 우레아를 포함하는 수성 우레아 시제 용액을 저장 용기와 분사기 사이로 연속적으로 공급하여, 상기 우레아 시제 용액이 분사기에 냉각을 제공하고, 상기 분사기로부터 저장 용기로 복귀하는 우레아가 140℃ 미만으로 유지되도록 하는 단계;
    상기 SCR에 적합한 배기 가스 온도에서 배기 가스에 우레아 시제 용액을 분사하는 단계; 및
    상기 배기 가스를 SCR 반응기로 통과시키는 단계;를 포함하는,
    NOx 배출 감소 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 우레아 시제 용액이 25 중량% 이상의 우레아를 함유하는,
    NOx 배출 감소 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 배기 가스 온도가 180 내지 650℃의 범위내에 있는,
    NOx 배출 감소 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 우레아 시제 용액이 분사되기 이전에 140℃ 미만의 온도로 유지되는,
    NOx 배출 감소 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 우레아 시제 용액이 2atm (30psi) 이상의 압력으로 배기 가스에 분사되는,
    NOx 배출 감소 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 우레아 시제 용액이 분사되기 이전에 전체적으로 또는 부분적으로 보조 가열 수단에 의해 가열되는,
    NOx 배출 감소 방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 우레아 시제 용액이 분사되기 이전에 배출물로부터의 열전달에 의해 전체적으로 또는 부분적으로 가열되는,
    NOx 배출 감소 방법.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 우레아 시제 용액이 엔진의 배기 밸브와 터보차저 배기 터빈 사이의 배출물에 도입되는,
    NOx 배출 감소 방법.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 우레아 시제가 SCR 촉매와 밀착 결합된 배출물에 도입되는,
    NOx 배출 감소 방법.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 우레아 시제 용액의 배출물로의 도입이 엔진 관리 시스템과 통합된 제어기에 의해 제어되는,
    NOx 배출 감소 방법.
  11. 삭제
  12. 삭제
  13. 삭제
  14. 삭제
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